TW432733B - Esters as solvents in electrolyte systems for Li-ion storage cells - Google Patents
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Description
432733 h B：
五、發明説明（ 本發明係關於硼酸、碳酸'矽酸、磷酸及硫酸之特殊酯 類在Li-離子貯存電池之電解質系統中作爲溶劑之用途/-包 含彼等之組合物，及备有此等酯類之離子貯存電池。 直到現在’主要使用在Li貯存電池中之溶劑，係爲烷基 链類，譬如二甲基醚’與碳酸烯烴酯，譬如碳酸乙烯酯（EC) 與碳酸丙烯酯（PC)。此種系統係描述於特別是jp 〇8 273 7〇〇 與 JP 09 115 548 中。
此外’亦已知以各種酯類爲基礎之電解質溶液D 因此’ WO 97A6862係描述一種電解質溶液，其包含下式 (A)至（D)之硼酸酯： (Β) (C) 其中X爲鹵素’ R1、R2、R3及R4爲直鏈或分枝鏈脂族或芳 族坑基’其可被不同陰電性之取代基取代，且Z爲直鏈或 分枝Μ脂族或芳族故基或碎氧炫ι基。 —種供可再充電式鋰及經離子電池組用之電解質溶劑， 以侧fee酿爲基礎’稱爲BEG-1，且具有下式（Ε)，與ec及/ 本纸诙尺度遠用中國因|:標革（CNS )以圮祜（2)0 -4- 乂 2>4ΊΛ 玲 ^~-Γ— 裝------訂------淑 (請先閱讀背面之>i意事項再填窍本頁) 432733 A： B： 五、發明説明（ 2 或PC併用 ，1996 中。 係描述於丄 Eiectrochem. Soc., 143,第 4047-4053 頁 (E) Μ"·部中央標準局^:工消资合作杜印說 EP-B 0 599 534描述下式（F)碳酸酯化合物 R1 -CH2-0-C0-0-CH2R2 (F) 其中R1爲氫，烷基或被一或多個卤原子取代之烷基，及R2 爲未含任何α位置氫之烷基，或爲被一或多個齒原子取代 且未含α位置氫之烷基’其附帶條件是R1與R2不相同，化 合物C2H5-0-CCM>aV(CF2)4-H排除在外，以及該碳酸醋化 合物在非水性電解質溶液中之用途。 EP-A0 698 933係關於一種非水性貯存電池，其包含一種特 殊電解質溶液’其特別含有式（R〇)3P=0磷酸三醋7其中各 基團R係爲相同或不同’且於各情況中爲C ξ 1 土匕6 -院基， 或兩個RO基團可與彼等所結合之鱗原子一起來 > 個環 t) 此種磷酸烷酯，及其在非水性電解質溶液和在蓄電也 用途，亦描述於EP-A 0 696 077中。 ％ ' 式0外(3-(叫叫0)〆)3碍酸酯，其中n - ΊαΙ 至 10，且 R-爲Ci -主C4 - k基’其在鋅電池組中作爲泰a” > 卄馬电知質之用途， 係描述於JP 07 161 357中。 其他含有烴基之磷酸酯，以及其在鋰離 電解質之用途，係描述於JP 58 206 078中。 ％ ’組中作爲 .^5- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Λ4圯怙（210x^7^〕厂 (請尤閱讀背面之注意事項再填艿本頁) 裝 Τ 432733 五、發明説明（） 3 JP 61 256 573係描述一種以含有至少〜個可聚合基團之鱗 酸酯聚合體爲基礎之電解質。 自上文先前技藝之摘述’所獲彳寸結論之一，是先前已存 在數種電解質系統包含以硼酸酯類、碳酸酯類或辦酸醋類 爲基礎之酯類之事實。但是，上述系統並未滿足對於製自 此種電解質系統者一直在增加之要求，或有達到但不充分 ύ 例如，此種電解質系統係欲以竦相存在，涵蓋相對較大 溫度範圍’同時保持低蒸氣壓。其欲具有低黏度，因此確 保足夠尚之導電率。再者，其欲在電化學上及化學上安定 ’且對水解作用具足夠抵抗性。此外，此種溶劑應能夠強 烈；谷合傳導性鹽之離子。 鑒於上述先前技藝’本發明之一項目的係爲提供Li_離子 貯存電池 < 電解質系统之新穎溶劑，其符合對於製自此等 '谷劑者漸増之要求。因此，本發明係關於使用至少一種式 (I)至（V)酯 (讀先Μ讀背面之注:δ事項再填窍本ΐ·八) •裝_ 經濟部中夬沣卒局Μ工消费合作ii印袈
B 0R1 OFP ΟΡβ (I) -丨沐 〇== c .ORl 0R2 (Π) -6 - 432733 A 7 五、發明説明（4 Ο Ρ OR1 OR2Ο印 (HI) 0〆 \〇r2 (IV)
(锖先閱讀背面之注意事項孙填ΐΐ本I -裝 r4o r3o
OR 1
Si
OW (V) 其中R1、R2、R3、R4爲相同或不同，且各互相獨立爲線性 或分枝鏈Q -至C4-烷基、（-CH2-CH2-〇)n_CH3，其中n= 1至3 ’ C3 -至c6 -環燒基，芳族烴基，其可依次被取代，其附帶 條件是基圑R1、R2、R3或R4中至少一個爲（-CH2-CH2-0)n-CH3 ，其中n= 1至3， 在Li-離子貯存電池之電解質系統中作爲溶劑。 在上述式（I)至（V)酯類之中，係優先使用式（m)磷酸酯。 基團R1 ' R2及若存在時之R3及/或R4，其實例爲曱基、 乙基、正-與異-丙基、正_與第三-丁基、環戊基、環己基 及苄基，以及（OVCiVO^CH3 ’其中n = 1至3，惟應注音 的是’如前文所指出者，基團R1、R2、R3或R4中至少〜/ 1固 係爲（CH2-CH2-0)n-CH3，其中η = 1至3，較佳爲1或2。 本紙掁尺度適用中國國家悻準（) AWUft ( 訂 經濟部中央標準局只工消费合作权印製 -7- 432733 A, B1 五、發明説明 較優先使用之式（I)至（V)酯類，爲其中R1、R2及若存在時 之R3及/或R4，係爲相同且爲-CH2 -CH2 0-CH3或（-CH2 -CH2 -0)2 -CH3，再一次優先使用者爲其相應之磷酸酯類。 特佳化合物之實例爲式（la)至（Va)化合物。 B(——00¾ (la) (Ha)
O P(- o CHj (IHa) 及 部 中 央 ί$ 局 合 印 0 \ S (—— (TVa) (Va) -8 (锖先閱讀背1FJ之注意事項再填5Ϊ?本頁)
本紙張尺度適用中國國家標苹（CNS ) A4WL格（210Χ2Ή公; 43273 五、發明説明（6 ) 一 於本文中使用之酯類，以其性質觀之，係卓越地適合在 u-離子貯存電池之電解質系統中作爲溶劑，且通常具有在 室溫下之黏度S lOmPas，較佳係萏5mPas，且特別是运 3 mPas。其通常具有沸點爲約2〇〇τ或較高，較佳爲約25〇(；c 或較南，且特別是約300°c或較高，各情況係在大氣壓力下 度量，並在其使用期間所遭遇之溫度約_5crc至約15(fc下， 具有足夠低之蒸氣壓爲約10-5至約10〇毫巴，因此其對於U· 離:貯存電池之特性，沒有不利作用。其高滞點意謂其可 被瘵餾，並可因此在其製備期間以高純度製成。再者，此 等酯類在大氣壓力下，涵蓋寬廣溫度範圍爲液體，通常在 延伸達約孤之範ϋ下，較佳爲達約窥下，仍然爲液體 。在本文中所述之酯類，可在至少約8{rc，較佳爲至少約 120 C更佳爲至少約150 C下，被採用作爲Li-離子辟存電 池之電解質系統中之溶劑。 顯而易見的是，根據本發明所使用之酯類，亦可與電解 質系統用之已知溶劑作成混合物使用，例如在本文開頭所 提及之烷基醚類，譬如二甲基醚、二乙基醚、二氧陸圜、 二乙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、 四虱夫南2甲基四氫吱喃等，及破酸稀醋，譬如破酸乙 烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、r _ 丁内脂，及線性酯 類’譬如碳酸二乙酯、碳酸二甲酯等。再一次，其可採用 至少一種根據本發明使用之酯類與至少一種得知自先前技 藝之其他溶劑之组合a 優先使用之溶劑組合’其具有足夠低之黏度，能夠強而 適用―---------- 1--Ί — -裝--------訂------球 (諸先閱讀背面之注念事項再填艿本！) 432733 A 7 B7 五、發明説明（7 ) — " ' 有力地溶合傳導性鹽之離子，涵蓋寬廣溫度範圍爲液體， 及爲在電化學上與化學上具足夠安定性，且對水解具抵抗 性。 再者’根據本發明所採用之酯類，亦可與聚合體電解質 合併採用，譬如硼酸酯、碳酸酯、矽酸酯、磷酸酯及硫酸 醋之聚合反應產物，該酯類之結構通常係致使至少一個酯 基包含一個可聚合單位，譬如c=c雙鍵，及/或其相應多 元私之酷類’例如多麟酸醋類或多石夕酸醋類，及/或其他 習用聚合體電解質，根據本發明所使用酯類之含量，爲約 5至1〇〇重量％，較佳爲約20重量％至100重量％，及更佳 爲約6〇重量％至100重量％，於各情況中，來自酯與聚合 體電解質之總合，達到〗00重量。/。。 根據本發明所使用之g旨類，係根據習用方法製備，如 K. Mura Kami 在 Chem_ High Polymer (曰本），7,第 188-193 頁（1950)中 ，及在 H· Sternberg,有機硼化學，第 5 章，J. Wiley & Sons, N‘Y.，1 %4 中所述者。其通常涉及從作爲酯類基礎之酸類、酐類或氣 化醯類開始，例如來自硼酸、C(；0)C12、P〇C13、S02a2& SiCi4，其係以已知方式與其相應之單-或多輕醇類或醚醇類 反應。 關於磷酸酯之製備，本發明之實例la係描述—種方法， 其中係使用三烷基胺作爲HC1清除劑，該三烷基胺可於合 成之後回收3 於此方法中，可產生較高純度之磷酸酯。 可將此概念轉移至如衣文中定義之其他醋類之製備。 _______-10-_________________ 、任·尺度適用中31¾家《：·窣{ CNS ) Λ4Μ1格公片'' T. Ί -裝1T-^--- (請先閱讀背而之注念事項再填碎本頁)
A 432733 -______ _R? 五、發明説明（8 ) ~~ 因此，本發明係關於一種製備如上文定義之式①至（^醋 之方法，其特徵在於採用一種氯化物作爲起始物質，並使 用一種三烷基胺作爲酯製備期間所形成HC1之清除劑。 原則上，可採用各種適當三烷基胺。較佳係採用三甲胺 、三乙胺、三丙胺或其兩種或更多種之混合物，而特佳係 採用三乙胺》 清除劑較佳爲可容易地與產物意即酯分離。在本發明之 一項較佳具體實施例中，清除劑係在分液漏斗中，與產物 分離，然後以蒸餾再生3 根據本發明所採用之酯類，可與迄今供Li_離子貯存電池 使用之任何傳導性鹽併用，如在例如EP_A 〇 〇96 629中所述 者。根據本發明之用途，較佳係涉及使用LiPF6、LiBF4、 LiC104、LiAsF6、LiCF3S03、LiC(CF3S02)3、LiN(CF3S02)2、 LiN(CF3CF2S02)2、LiN(S02)2、LiAlCl4、LiSiF6 ' LiSbF6或其兩 種或多種之混合物，作爲傳導性鹽，所使用之傳導性鹽較 佳爲LiBF4。特別優先使用式（la)至（IVa)酯類與LiBF4作爲傳 導性鹽之组合，再—次特別優先使用式（Hla)酯與LiBF4作爲 傳導性鹽之組合。 本發明因此亦關於Li貯存電池，其包含至少一種如上文 定義之酯。 再者，本發明係關於一種组合物，其包含： (A) 至少一種如上文定義之式⑺至化合物’與 (B) —種傳導性鹽，選自下列之中：
LiPF6、LiBF4、LiC104、LiAsF6、LiCF3S〇3、LiC(CF3S02)3、 ______—__- 11 -_______________ 本紙疚尺度適用中國园家榡準（) 格（2丨Ox W; - ^---:--------1T------,泳 •i , (請先閱讀背面之注意事項再填涔本茛) 經"部中央標^局只工消費合作社印鉍 432VJ3 五、發明説明（ 9 A 7 B7 U l ^v〇2h N LlN(S〇2)2 N LiN(CF3CF2S02)2 ^ LiA1C14 ^ LiSiF( 1 6，及其兩種或多種之混合物， 此組合物較佳係包本$心 rm . gt ^ c 土 > —種式（la)至（Va)酯，更佳爲式 (Hla) gB ’作爲化合物（六彳，| 物（A)於各情況中，並伴隨著LiBF6及/ 或LiBF4作爲化合物（B)。 特足< β之，本發明係關於一種組合物，其包含 作爲成份（Β)者爲LiBF4，或[出匕與LipF6之混合物其中 車义佳莫耳比LiBF4 : LipF6爲〇丨：9 9至9 9 : 〇 1，及 -作A成份（A)者爲一種混合物，其包含式①至（v)酯類之 一，較佳爲式（m)酯類，且尤其是式（ma)酯類，及若必 要’至少一種其他適當溶劑，包括烷基醚類，譬如二甲 基醚、二乙基醚、二氧陸圜、二乙二醇二甲醚、四乙二 醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、四氫呋喃、甲基四氫 咬喃，及碳酸烯酯，譬如碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳 酸丁烯酯，r -丁内脂，及線性酯類，譬如碳酸二乙酯 、碳酸二甲酯，於是此酯構成混合物重量之10至1 〇〇%。 本發明亦關於一種組合物，其包含 -作爲成份（B)者爲LiPF6，及 -作爲成份（A)者爲式（IHa)酯與至少一種其他適當溶劑之 混合物，該溶劑包括烷基醚類，譬如二甲基醚、二己基 鍵、二氧陸圜、二乙二醇二甲酸 '四乙二醇二甲酸、 ]，2·二甲氧基乙烷、四氫呋喃、2-甲基四氫呋喃，及碳 酸烯酯類，譬如碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁締酯 ，Γ · 丁内脂，及線性酯類，譬如碳酸二乙酯、碳酸二 ___ _-J2-— 尽紙佚尺度適用中國园家你準（CN>S ) Λι1化估（公穴！ Ί.------^衣 I (請先閱讀背而之注意事項再填Ή本頁 經"^中决^璋局Η工消贤合付.ίι印黑 訂 ---------味-f--r—.—_____
—1-f I j I —I -- I— - I. I I I I 级V33 A 7 R7 五、 發明説明 甲酯，於是式（ma)酯構成混合物重量之x %，其中10 g X < 100。 化合物（B)在化合物（A)中之溶液，通常爲約0.2至約3莫耳 ^度’較佳爲約0,5至約2莫耳濃度，更佳爲約〇.7至約1.5莫 耳濃度。 再者，本發明係關於使用上文定義之組合物，在Li•離子 野存電池中作爲電解質系統，及包含如上文定義组合物之 Li-離子貯存電池。 在此新賴u-離子貯存電池之範圍内，可使用習用於Ll_離 子奸存電池之任何陰極材料，譬如LiC〇〇2,LiNi〇h Lix Μη02 (0<χ g 1), Lix Mn2 〇4, (〇<x s 2), LixMo02 (0<x S 2), Lix Mn03 (〇<x£ l),LixMnO2(0<xg 2),LixMn2O4(0<xg 2), Lix V2 04 (0<x s 2.5), Llx V2 〇3 (〇<x s 3.5)，Lix V02 (〇<x S U Lix W〇2 (0<x s 1); Lix w〇3 (〇<χ ^ 1),LixTiO2(0<xs l),LixTi2〇4(〇<x^ 2)}LixRuO2(0<x£ l),LixFe203 (0<xS 2),LixFe304(〇<X£ 2), Lix Cr203 (〇<x s 3), Lix Cr3 04(0<χ < 3.B),
LixV3S5(0<XS l.SXl^Ta^dtXxS i)，LixFeS(0<Xg l)，LixFeS2(0<x S l),LixNbS2(0<xs 2AIUXM〇S2(0<XS 3), LixTiS2(0<x ^ 2);Lix2rS2 (0<x S 2), LlxNbSe2(〇<x S 3), Lix VSe2 (0<x s 1), LixNiPS2 (0<x s 1.5^ LixFePS2(0<xg 1.5)，及其兩種或多種之混合物’其可伴隨著 黏合劑，譬如聚四氟乙烯與聚（二氟亞乙晞）3 所使用足陽極材料，可同樣地爲習用於Li_離子貯存電池 之任何陽極材料，譬如金屬，例如金屬鋰、含鋰金屬合金 、金屬硫化物或含碳材料，特別優先使用者爲能夠貯存與 釋出鋰離子I含碳材料。在此類型之含碳材料中，欲被 -13- ·* ~ -—· 一 — 2^^i；; 1.--.---¾衣------，1τ------^ I *--- (讀先閱讀背而之注念事項再填.?5本頁) 五 、發明説明 11 A-B1 Μβ 部中央忭ίί'-^.Λ 工消費合ΐί.ΐί印ft,'!» 出人爲天然與合成石墨或非晶質碳，譬如活性碳t势限 二成石墨化煤粉及碳黑。亦可使用氧化物，譬如氧化鈦 “氧化鋅、氧化錫、氧化鉬、氧化鎢，及碳酸鹽’譬如碳 fe:欽、瑷酸细及碳酸鋅。 關於通當陽極與陰極材料，及Li_離子貯存電池製法之進 步細印，可得自本文開頭所提及之先前技藝，其係併於 本文供參考。 若而要，則根據本發明之溶劑，亦可與固體互，嬖 汾〇2與处〇3。^離子貯存電池之製造，通常涉及以陽極或陰極材料塗 :電流集電極，插入隔體，例如製自延伸聚丙#，及添加 “十質’然後將包含陰極、陽極、隔體及電解質之此系統 包覆及入夹套中。 現在參考數個根據本發明之實例，並藉助於圖⑴，更 詳細地説明本發明，其中 圖1描繪以根據實例2，q+ 、 < 4 电池作記錄，電壓幅從0至 4·3ν中之循環電壓圖（CV)， 圖2描繪以根據會你丨q + mu / 、 ^ 4 ^免'池作記錄，在鋰離子電池組 之電壓幅從3.3至4.3伏特中之cv， 圖3描繪以根據實例4 $叫.& + 、 & 乂驗电池記錄’在電壓幅從2_75至 4.5伏特中之cv。 實例1 一 - =製備式0哪0_叫碼侧3)3嶙酸醋，將274克（3.6莫 甲—醇與2克ZnCl2作爲最初進料’一起引進ί，刪毫升圓 —一___ 14 - Λ4ί.〇ί> ( 2Ι0χ?97.^Γ 1» -- I! — II - . - - I. f 士h ― - 务 (請先閲讀背而之注意事項再填艿本頁
,1T -- «-1 -- II―. · -I. I I , B7 12 五、發明説明 底燒瓶中’並冷卻至5°C。然後，逐滴添加153 33克q莫耳 )POCI3，歷經50分鐘期間，使溫度保持在約5=C至1〇τ 3在 添加完成後’獲得透明溶液，使其溫熱至室溫。然後，將 所獲得之產物混合物’在眞空中（8〇至9〇毫巴），於約5〇,c 至55 C下洛餾，以移除未反應之起始物質及副產物。 然後，在約170X下，於高眞空（約〇 〇2毫巴）中持續蒸餾 ’獲得所要產物。上述磷酸酯之水含量爲2〇 。 實例la 爲製備式0=P(-0-CH2-CH2-0-CH3)3磷酸酯，將137克（1.8莫耳） 甲基二醇與1克ZnCl2作爲最初進料引進燒瓶中。在氮大氣 下’添加570.75克甲苯，同時攪拌混合物。然後，逐滴添 加151.8克二乙胺，並將燒瓶之内容物冷卻至yc。然後， 在30分鐘内，逐滴添加76.7克Ρ〇α3 ,溫度保持在约5_；|0，C下 。在添加完成後，關閉冷卻系統。於攪拌時，溶液溫度上 升至23Ό。 接著使溶液加熱至110°C，在約I至丨5小時内回流，及冷 卻至室溫s 在將溶液激烈攪拌時，逐滴添加36〇克2〇重量％ Na〇H溶 液，並將所形成之溶液轉移至分液漏斗，於其中分離諸相 自下層水相，利用蒸餾使三乙胺再生。 自上層有機相，在標準壓力下利用蒸餾移除甲苯。然後 ，在巴壓力之向興芏及約17〇。〇溫度下，利用蒸餾分 離產物磷酸三酯。 ί、咳張尺度適用中囡因（標莩（c\s) Λ4¾¾. ( 21η -----Ί.--Ί— -裝------訂------，泳 (请-先閱讀背而之注意事項再填?5本I ) -15 A； Β： 13 五、發明説明（ 與實例1比較，實例la係提供具有較低水含量（15 ppm)之 產物。實例la之另一項優點，係爲提高產物純度，意即， 與例如磷酸二酯比較，磷酸三酯之量可增加。 ΐϋ2_ 於惰性氣層下，將具有組成〇=P(-0-CH2 -CH2 -OCH3 )3之產物 ’及高純度傳導性鹽UPF6，用於製備0.1 Μ電解質。然後， 將此電解質使用於3-電極電池之組裝中，其包含鉑作爲工 作電極，鉑作爲逆電極及Li金屬條作爲電化學度量之參考 電極。 接著使用此電化學試驗電池，以記錄在電壓幅從0至4 3 伏特中，對Li/Li+之循環電壓圖，以測定此溶劑之電化學安 定性。 度量條件如下： 自斷路電位開始，首先在恒定掃描速率〇丨mV/sec下，在 達到4.jV下進行氧化作用，接著進行還原作用達3 〇v。接 耆，在此電壓幅中操作另一循環3圖丨顯示上述磷酸酯， 在習用於可再充電式鋰離子電池組之電壓範園中，爲電化 學上惰性，且因此適合作爲電解質溶劑。 實例1 藉類似實例2之方法’再一次組裝—個電化學3_電極試 驗電池"淮此次係使用0 5 M Lipv〇=p(_〇_CH2_cH2_〇_cHA電 解質。在此例中使用之工作電極，爲在銘馆上之k鐘尖晶 石塗層，及使用以金屬作爲逆電極與參考電極3 在麵離子電池組之典㉝雷厥岐^， /、土兒壓惴仗u至4.3伏特中，於掃描 ΙΟ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ---li --衣 ---- ------訂 -------^-- k--u--1 - -16 33 A . Η" 五、發明説明 速率O.OlmV/sec下，再一次操作循環電壓圖，這對電池組爲 實際情況。 正如從圖2可見及者，對此種尖晶石爲典型之雙重氧化 還原尖峰，係在氧化作用過程中（ = Li離子自尖晶石主晶格 之外插）與還原作用過程中卜Li離子進入尖晶石主晶格之 插入）產生。所使用之電解質，因此可採用於包含鐘尖 晶石陽離子之可再充電式鋰離子電池組。 實例4 將组成0-P(-0-CH2-CH2_0-CH3)3之產物’與具有濃度又乂在 〇 O'CH2 -CH2 -0-CH3 )3酯中之高純度傳導性鹽，在惰 性氣層下，用於製備0.1M電解質。 度量條件： 自斷路電位開始’首先在掃描速率0.33 mV/sce下，在達 4.〇V下對Ll/Ll+進行氧化作用’接著達3 3v進行還原作用。 接著’在此電壓幅中進行2次全循環。 如圖3所示，此電解質在鋰離子電池组之電壓幅中亦安 足’五因此可作爲電解質系統使用。 附圖索引 圖 2/3 水平：電壓[mVj 垂直：電流[mA] 圖.3/3 水平：電壓[mV] 4直：電流 ——_^V7_ ) AAilitr { 2j〇x2^7；,> -----Ί.---< ——，装------訂------妹-----Ν (諳先閱讀背面之注意事項再填艿本頁)
Claims (1)
- 第S7116¾7號專利申請案 益 t文申請專利範圍修正本(卯年6月）g® 六、申請專利範圍 1. 一種用於Li-離子貯存電池之電解質系統之溶劑，其包 經濟部中央樣準局員工消費合作社印裝 式 ·Ι°·Γ 種 一 含---------Ί------IT------4 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家#準（CNS ) Α4現格（2丨ΟΧ297公釐） 4S27 33 Λ8 B8 C8 D8 經濟部中央標準局貝工消黄合作社印製 六、申請專利範圍 其中 R1、R2、R3、R4為相同或不同’且各互相揭立為線性或 分枝鏈（V至c4-烷基、（·〇ναΗ2-ο)η_(：Η3 ’其中n= i至 3 ’ Cr至（：6_環烷基’芳族烴基，其可依次被取代’其 附f條件是基團R1、R2、R3或R4中至少一個為（-匚士 _ 〇)ii-CH3，其中 n = 1 至 3。 2. 根據申請專利範圍第1項之溶劑，其中Ri、R2及若存在 時之R3及/或R4係為相同，且為_CH2_CH2_〇_CH3或（_CH2_ ch2 -0)2 -CH3。 3. 根據申請專利範圍第1項之g劑，其中酯選自式（Ia)至 (Va)酯 B (- OCHj - - . … ：. (Ia)〇 = C ( — 00^0^00¾: (Ha) 0 ~ P(~ 〇 — — 0¾ 一 〇 — 〇^)3 (ma) -2 - 本紙張尺度適用中國國家樣準（CNS ) A相UM 210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -裝. -IT. 申請專利範圍 0 \ / (TVa) 及 Si(-OCH2 -CH2 OCH3 )4 (Va)。 4. 根據申請專利範圍第1項之溶劑*其中係採用 LiPF6, LiBF4, LiC104, LiAsF6, LiCF3 S03, LiC(CF3 S02 )3, LiN(CF3 SO 2 )2，LiN(S02 )2, LiN(CF3 CF2 S02 )2，UA1C14，LiSiF6，LiSbF6，或其 兩種或多種之混合物，作為傳導性鹽。 5. —種用於電池之组合物，其包-含： (A)至少一種式（I)至（V)酯 0R1 / 0 B——0R2 0R3Ο) ORl 0R2 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局負工消費合作社印製 0 P ORl -OR20R3 3- 本纸張尺度適用中國國家樣準（CNS ) A4洗格（2I0X297公釐） (Π) m 申請專利範圍 0 s 0 r4o Si r3o ORl OR2 OR1 'OR2 (TV) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消背合作社印策 CV) 其中 R1、R2、R3、R4為相同或不同，且各互相獨立為線 性或分枝鏈q-至C4 -烷基、（-CH2_CH2-0)n-CH3 ’其中 n=l至3，C3·至C6-環烷基，芳族烴基，其可依次被 取代，其附帶條件是基團R1、R2、R3或R4中至少一 個為（-CH2-CH2-0)n-CH3，其中 η = 1 至 3，與 (Β) —種選自下列之傳導性鹽： LiPF6, LiBF4, LiCI04, LiAsF6, LiCF3 S03, LiC(CF3 S02 )3, LiN(SO 2 )2, LiN(CF3 S02 )2, LiN(CF3 CF2 S02 \, LiAlCl4; LiSiF6, LiSbF6 ，及其兩種或多種之混合物。 6.根據申請專利範圍第5項之用於電池之組合物，其中組 份(A)係選自式（la)至（Va)之酯 -4 - 本紙張尺度逋用中國國家樣隼（CNS ) A4说格（210X297公釐） 六、申請專利範圍 B (-OCH2 —- CH^OCRj), 〇b) 0= C (——OCH^CHjOCH^ (Ha) 〇 = P( — 0 - -CH^-0 -013)3 m (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 0 \ 5 / (- (IVa) 經濟部中央標準局J工消費合作社印I 及 Si(-OCH2-CH2OCH3 )4 (Va) 及其兩種或多種之混合物，且傳導性鹽（B)為LiBF4。 7.—種Li-離子貯存電池，其包含至少一種式（I)至（V)之 酯 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（2!0X297公嫠) ο Λ8 B8 C8 08 六、申請專利範圍 Β OR1OR2OR3 S OR1 ο C ---------裝— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ο Ρ 3 Rο _ ,ιτ ο ο // \ S 經濟部中央標隼局貝工消費合作社印製 〇 〇 4 3 R R ·1 SI 2 R R ο ο ε 本紙張尺度逋用中國國家標隼（CNS ) Α4現格（2!〇Χ297八參 ；τ ς ο 7 丨“ Αδ Β8 C8 D8 六、申請專利範圍 其中 R1、R2、R3、’R4為相同或不同’且各互相獨立為線性或 分枝鏈cK至c4 -烷基、（_CH2_CH2 ·〇&<&，其中η 1至 C3·至c0-環烷基，芳族烴基，其可依次被取代，其 附帶條件是顧ri、r2、r3或以至少—個為(偶偶. 〇)n _CH3，其中 η = 1 至 3。 一種Li-離子貯存電池，其包含根據申請專 6項之用於電池之組合物。 、 ^ 9. 一種用作Li-離子貯存電池之電解所 負系統之组入_ 包含根據申請專利範園第5項之用於| σ物，其 10. —種製備式（I)至（V)酯 ς %池之組合物。 OR1 B— OR2 ^ OR3 8. 利範圍第5或 0) (请先閲讀背面之，注意事項再填寫本頁j —-- —---— . 、_1T. ORl O = C OR2 經濟部中央橾準局員工消費合作社印裝 0 Ρ ORl OR2 0R3 -7- 本纸張又度逋用中國國家榡準（cns )A4規格（2丨0x297公釐） (Π) m 3 A8 B8 C8 D8 申請專利範圍 ο % s rao Si r3o OR1 OR^ OR1 -〇R2 (IV) 其中 經濟部4-央標準局員工消費合作社印製 R1、R2、R3、R4為相同或不同’且各互相獨立為線性或 分枝鏈 C!-至 c4-烷基、（-CH2-CH2-〇)n_CH3，其中 n= 1 至 3 ’（：3-至(：6-環烷基，芳族烴基，其可依次被取代，其 附帶條件是基團Ri、R2、R3或R4中至少一個為（_CH2 -CH2-〇)n-CH3 ’其中η=ι至3之方法’其特徵在於採用氣化物 作為起始物質，及使用三烷基胺作為該酯製備期間所形 成HCI之清除劑， H·根據申請專利範圍第7項之Li -離子貯存電池，其中 R1、R2及若存在時之r3及/或係為相同，且為_cH〗_ CH2 -〇-CH3 或（-CH2 -CH2 -0)2 -CH3。 12.根據申請專利範圍第7項之L i _離子貯存電池，其令醋 選自式（la)至（Va)酯 Μ氏張尺度適用f國國家標準（CNS) A4坑格（210X297公釐） ---------t.------IT------線， (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 43273 A8 B8 C8 D8 申請專利範圍 B(—— (la) 0 = C (——00^0^00¾ (Ha) p(- 〇 ·— CHj -CH^-0 — Ciij)^ (IHa) 0 \ (——00¾——cH^oayj (TVa) I - - - I - - n 1^1 8-- _ I I - 1 --- T* HI 1 - . ___« US, *ve^ (讀先閲讀背面之注意事項再填寫本K ) 經濟部中央標隼局員工消費合作社印製 及 Si(-OCH2 -CH2 OCH3 )4 (Va) -9- 本紙張尺度逍用中國國家標準（CNS > A4規格（2 [ Ο X 297公釐）
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