TW319793B - - Google Patents

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經濟部中央樣準局貝工消費合作社印製
31S793 A7 B7 五、發明説明（） 太發萌：> 1ST吾 1. 本發明之領域 本發明係有匾一種黏#樹脂组成物，其具有高速可成 形性、很薄的可模塑度、很低的内縮量性質、高撕離性霣 、優越的熱感黏著力、及優越的壓光持性，而且表現出與 基板很強的黏著性質，這種基板偽由聚酯、聚醛胺、金屬 薄片（例如鋁薄片）、等等所構成，待別是聚酯，以及亦 有關一種層板，其僳具有由這種黏著樹脂組成物所構成的 ^ 叠層，及一種製作這種層板的方法。造種層板可用作包裝 用途，如食物包装。 2. 相關技藝之説明 聚烯烴如聚乙烯在熱穩定性及防濕性上表現良好，而 且很容易擠出，因此已經被用作單層膜、片、或用於成形 容器的材料，而且己廣被用於，例如，當作具多種樹脂膜 及片、金羼薄片如鋁薄片、紙張、等等之層板的包装領域 。但是，聚烯烴在本性上是非極性，而且對不同材料具有 很差黏著力的缺點，特別是對如聚醯胺、聚酯、鋁薄片的 材料。因此，已經有很多方法被提出使用聚烯烴作成多靥 的層板。 為了製作聚乙烯和聚醯胺的層板，例如，下面的方法 像使用修飾的聚烯烴，而非單獮的聚乙烯： (1)所諝的共擠出方法是先熔解一種修飾的聚烯烴， 這種聚烯烴僳得自藉由使未飽和的羧酸或其衍生物接枝聚 合於聚烯烴上，由乙烯舆未飽和的羧酸或其衍生物共聚合 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） I- ....... I - 一 - - - - - IJ ^ - - - - 、一'SJ (請'先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 4 經濟部中央標準局貝工消费合作杜印製 A7 B7_— 五、發明説明（） 所製得的乙烯共聚物，或含有疸些聚合物及具有聚醯胺樹 脂的聚烯烴之组成物，再將這些物質從縳棋中擠出得到層 板， (2) 方法是先製備聚醯胺膜，再使其舆聚乙烯和上述 的聚合物之摻合物擠出成層板（或塗膜）， (3) 方法是使聚烯烀和上述的聚合物在聚酵胺膜上共 擠出製成層板。 再者，為了製作聚乙烯和聚酯的層板，現已提出的方 法是使用得自藉由使甲基丙烯酸缩水甘油酯或烯丙基縮水 甘油基醚等等接枝於聚烯烴上的聚合物，或得自舆乙烯共 聚合的聚合物，再與聚脂共擠出或使如聚酯膜的基板共擠 出製成層板。 雖然這些方法在共擠出的情形中可得到结合強度，但 是在對於在如禊、片、或紙張的基板上製成層板的情形中 並不能得到足夠的结合強度。 特別是會很難得到舆，例如，聚酯条基板有很強结合 力置的層板。 為了改菩這種結合強度，有一種方法是在裂作時升离 溫度，但是這種聚合物的熱穩定性很差而且會分解，因此 在製作時會有奥味及煙氣的問題。再者，在該層板産品中 會有萤有臭味的問題。 另外一種改菩逭種結合強度的方法是在基板上施加霣 章放《。但是在這種情形中箱要分別準備一值待別的設備 。而且，這種舆基板的結合強度並不足夠。 本纸張尺度適用中國國家揉率（CNS > A4规格（210X297公釐） ------------··--.------tr------^ , (請先tf讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局貝工消费合作社印製 319793 A7 B7 五、發明説明（） 再者，為了改菩逭種黏結力，係使用奥氣處理方法， 是在由縳棋中放出的樹脂上吹予奥氣而使表面氣化。這種 臭氣處理的優點是能夠使只要求低溫黏结力的表面作氣化 反應（日本未審査専利公告（kokai)第57-157724號）。但 是奥氣有奥味、腐蝕性、等等的問題，而且仍舊在使用上 有所限制。再者，逭種結合強度邇是不足夠。待別是因為 逭種層板會吸猫，而造成结合強度大幅下降的閜題。 一種得到與基板有足夠》結性質的可靠方法是舆一種 . 稱為錨接塗佈Μ (或引發劑）的黏着—起使用。 這種方法你使用黏著層位於基板舆層板樹脂之間。因 為是當作黏著粼，因此偽使用如聚乙烯亞胺的亞胺型或按 基甲酸乙酯型之黏著剤。一般而言，胺基甲酸乙醣型黏著 劑廣被使用，原因是其高結合強度。但是在埴種方法中， 雖然得到高结合強度，但塗佈過程非常複雜。而且會使用 有機溶薄。因此亦有安金上或工作琿塊上的問題。再者， 它必須裂備錨接塗佈爾溶液，再擦去黏在滾筒上的錨接塗 佈劑，所以會有操作效率大幅滅低的問題。 再者，亦有提出在聚烯烴中引入酸酐基、羧基、等等 的方法（見於日本未審査專利公告（kokai)第57-133055號 、日本未審査專利公告（kokai)第59-75915號、等等）。 但是依據埴些方法，與聚酯的黏结性質並不足夠，而且不 能藉由擠出製成曆板的方式直接舆聚酯结合。 太葙明之槪要 因此，本發明的目的是為了消除上述習知技蓊的缺點 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（2!0X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部中央揉準局貝工消費合作杜印裝 A7 B7_ 五、發明説明（） 而提供沒有上述缺陷的黏箸樹脂组成物，具有离度可成形 性、很薄的可成形度、很低的内縮ft性質、高撕離性質、 優越的熱感轱结力、及優越的壓光特性，與包含聚醣、聚 醯胺、或鋁薄片，待別是聚酯，的基板具有很強的黏结性 質，以乃一種由該黏著樹脂組成物構成的層板。 由下面的説明可清楚看出本發明的其他目的及優黏。 依照本發明，僳提供一種截著樹脂組成物，其包含： (A) 至少一種成份供選自（i)具有0.1至30克/10分之 . 熔解流動率的聚烯ff及Ui)具有至少一值能夠舆環氣基反 鼷的官能基之烯烴聚合物；及 (B) —種琛《化合物，在其分子中具有至少二俚琛氣 基且具有3000或更小的數量平均分子量，該（B)成份對該 (A)和（B)成份的结重置之比為0.01至5X重量比。 依照本發明，亦提供一種層板，其包含至少二層有（a) 由依據本發明的黏著樹脂組成物所構成的疊靥及（b)直接 與該（a)疊層接觸的基板。 依照本發明，進一步提供一種製作這種依據本發明的 層板之方法，其中該層板偽藉由擠出裂成層板、熱黏結或 壓光的方式製得。 齡隹奮掄俐：>銳昍 本發明将在下面作進一步的詳细説明。 在本發明中使用當作（A)(i)成份之可使用的聚烯烴是 乙烯或3至16艏硪原子的ct -烯烀之同質聚合物或共聚物 。逭種聚烯烴的例子是分支低密度聚乙烯（後面稱為" 本紙張尺度適用中國國家揉準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部中央揉準局属工消费合作社印製 3x8793 Α7 Β7 五、發明説明（） LDPE”）、線型低密度聚乙烯（後面稱為“LLDPE”）、 中及高密度聚乙烯（後面稱為“HDPE”）、乙烯和乙酸乙 烯醣及/或甲基丙烯酸酷;^共聚物、丙烯聚合物、等等。 待別是以使用LDPE最佳。 逭些聚烯《可單獨或以其任何混合物的方式使用。 LDPE —般可以藉由在，例如1000至3500 at·,高壓下 且在如遇翥化物的自由基起始劑存在下完成聚合反鼴裂得 。埴樣的特黏是具有很大數量的長鏈分支，因此可知會保 . 留優越的可擠出性。對該聚合反醮所使用的反應器可以是 任何的蒸壓雄或管狀類型。 HDPE及LLDPE—般可以藉由使用熟知的Ziegler催化薄 、二茂金屬催化剤、Phillips催化劑、等等使乙烯單猻聚 合或使乙烯和具有3至16個磺原子的α-烯烀共聚合製得 。一般而言，逭些是藉由中及低S方法裂得，但亦可藉由 高壓方法製得，而且可進一步藉由如氣相方法、溶液方法 、泥漿方法、等等之任何方法製得。 乙烯和乙酸乙烯酯及/或甲基丙烯酸酯一般僳藉由與 LDPE相同的方式在自由基起始剤如遇氧化物存在下完成聚 合反應製得。 可以箪獨使用丙烯聚合物或使用丙烯和乙烯或具有4 至16個碩原子的α-烯烴之随機或嵌段共聚物當作丙烯聚 合物。 該聚烯烴的熔解流動速率（依據JIS Κ 6758，顯示有 聚乙烯樹脂在190TC的测量值或聚丙烯樹脂在230"〇的測Μ 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
、tT -咬！ 五、發明説明（） A7 B7 經濟部中央標準局貝工消費合作社印製 值•後面稱為“MFR”）是0.1至30克/10分，較佳是1至 15克/10分。當該MFR小於0.1克/10分時，則其离速可成 形性及薄膜可成形性會變差。相反的，當大於30克/10分 時，則導致熱密封強度及内縮Λ特性減低的不利结果。 具有至少一値能夠與琛《基反應的官能基之烯煙聚合 物，其可用作（A)(ii)成份，是那些具有，例如，羧基或 其衍生物、胺基、酚基、羥基、氫硫基、等等之烯烀聚合 物。當中，以反應性與穩定性之間的平衡作考置觀黏，較 佳的是在其分子中有至少一值選自酸酐基、羧基、或羧酸 金靨鹽之基匯。作為在該烯烴聚合物上引入能夠與琛氣基 反應的官能基之方法而言，原則上可使用共聚合方法及接 枝方法。以該烯烀而言，較佳是使用乙烯或具有3至16值 «原子的烯烴。 以藉由共聚合方法製得的具有能夠與環氣基反應的官 能基之烯烴聚合物而言，可以提及的是乙烯的多重聚合物 及舆乙烯共聚合的化合物。 以在共聚合反應中與乙烯共聚合的化合物而言，可以 提及的是〇(,办-未飽和的羧酸如（甲基）丙烯酸、α,/3-未飽和的羧酸金羼SR如（甲基）丙烯酸納、（甲基）丙烯 酸鋅、未飽和的羧酸酐如顒丁烯二酸酐、分解烏頭酸酐、 及檸康酸酐、含羥基的化合物如甲基丙烯酸羥基乙酯及甲 基丙烯醇、未飽和的胺化合物如丙烯胺、等等，但是本發 明並不受限於逭些化合物。 再者，除了這些未飽和的化合物之外，亦可以共聚合 請 先 閲 面 之 注 意 事 項 再 旁 訂 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 經濟部中央橾準局貝工消费合作社印裝 A7 B7_ 五、發明説明（) 及使用甲基丙烯酸酯、乙烯醇酯如乙酸乙烯酯及丙酸乙烯 xM Me Aftr 明、寺W ο 逭些化合物可以任何^混合物的方式用於舆乙烯的共 聚物中。再者，可以一起使用二或更多類型的埴些化合物 輿乙烯的共聚物。 該藉由接枝修株而引入能夠輿琢氣基反應的官能基之 聚烯烀一般换藉由使聚烯烴、自由基起始薄、及修銻的化 合物在熔融或溶液的狀態下裂得。
. 對於這種接枝修餘的聚烯烀而言，可以提及的是LDPE 、LLDPE、HDPE、聚丙烯、丙烯-乙烯共聚物、丙烯-丁烯-1共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-甲基丙烯酸酯 共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯-甲基丙烯酸醣共聚物、等等， 可單獨或以其任何混合物方式使用。逭些聚合物可以任何 傳统的單體製得。 再者，亦可以使用進一步修飾的共聚物，其已含有酸 或其衍生物，如乙烯-甲基丙烯酸釀-順丁烯二酸酐共聚物。 可在本發明中使用的自由基起始繭並未予特別限制， 但是一般偽使用有機a氣化物。笛中，以反應性及容易操 作的觀黏考量，如在β別有用的實施例中一般，可以待別 提及的是二異丙苯基遇《化物、2,5-二甲基-2,5-二（t-丁 基-過氣化物）己烷、1,3-二（2-t-丁基遇氣基異丙基）苯、 及苄醯基遇氣化物。 對於用於這種修飾方式的未飽和化合物而言，可以使 用與上述的可與乙烯共聚合的化合物相似的未飽和化合物 本纸張尺度適用中國國家標準（CMS ) A4規格（210X297公釐） --------1——---之-------1T------^ (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央橾準局貝工消費合作社印装 A7 B7_ 五、發明説明（） 。基本上，任何具有可舆未飽和基反應的酸或其酸酐基、 其金靥鹽基、酯、胺基、羥基、等等及自由基之化合物均 可使用。 對於用於這種修》的未飽和化合物而言，可以提及的 是未館和的羧酸如甲基丙烯酸、未飽和的羧酸金屬鹽如甲 基丙烯酸納、未飽和的羧酸SF如順丁烯二酸酐、分解烏頭 酸酐、及檸康酸酐、含羥基的未飽和化合物如甲基丙烯酸 羥基乙醣及甲基丙烯酵、未飽和的胺化合物如丙烯胺、等 . 等，但是本發明並不受限於造些化合物。 在本發明的聚烯烴樹脂中該官能基的含置是0.05至 20%重量比，較佳是0.1至10%重量比，特別佳是0.2至 5%重量比，偽以該修餘的單體重置為準。 本發明聚烯烴樹脂的餹別例子是乙烯-順丁烯二酸S 共聚物、乙烯-分解烏頭酸酐共聚物、乙烯-檸康酸酐共聚 物、乙烯-甲基丙烯酸酯共聚物、乙烯-甲基丙烯酸«共聚 物、乙烯-順丁烯二酸酐-甲基丙烯酸酯共聚物、乙烯-順 丁烯二酸酐-乙烯酵_共聚物、順丁烯二酸酐-修飾的聚乙 烯、順丁烯二酸酐-修飾的聚丙烯、順丁烯二酸酐-修飾的 聚乙烯、順丁烯二酸酐-修嫌的聚丙烯、顧丁烯二酸ff-修 飾的乙烯-甲基丙烯酸酯共聚物。當中，以使用乙烯-順丁 烯二酸酐共聚物及乙烯-順丁烯二酸酐-甲基丙烯酸酯共聚 物為佳。 該（A)(ii)成份，亦邸具有能夠與環氣基反應的官能 基之烯烴聚合物，之含量一般是小於30%重量比，較佳是 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 11 ---------^---*冬------訂------東 (請先閲讀背面之注意事項再镇寫本頁) S19793 A7 B7 五、發明説明（） 2至25%重量比，更佳是5至20%重量比，傈以（A)成份 與（B)成份之结量為準。 加入（A)(ii)成份可以進一步改善黏结性質。 在本發明中可用作（B)成份的環«基化合物是分子量 不超遇3000且在其分子中含有至少二値琿氣基（或琿氣乙 烷基）之多元環氣基化合物。 該琛氣化合物必須在其分子中含有至少二癯琢«基（ 或琛《乙烷基）。當在其分子中只含有一雇琢氧基時，則 . 對於本發明所要的與基板的黏结性質沒有實質的效果。 該環氣基化合物的分子量必須不超過3000,較佳是不 超遇1500,更佳是200至1500。當其分子量大於3000時， 則在形成該組成物時不能得到足夠高的結合強度。 該環氣基化合物的個別例子是肽酸二缩水甘油酯、異 肽酸二缩水甘油酯、對肽酸二缠水甘油酯、己二酸二编水 甘油酯、三甲醇丙烷多元缠水甘油醚、多元甘油多元缠水 甘油醚、季戊四酵多元缠水甘油醚、丁二酵二缠水甘油醚 、琢氣化大豆油、琢《化亞麻子油、環氣化動物油、琛氣 化液態橡鏐、琛氣化矽嗣樹脂、水合雙酚A二缠水甘油醚 、酚β清漆多元縮水甘油醚、4,4’-二缠水甘油《基-3,3’ ,5,5’-四甲基職苯、二（4-缠水甘油基胺基苯基）甲烷、雷 尿酸三编水甘油酯。當中，持別以琛氣化植物（或蔬果） 油為佳。這些是天然的植物油，其未飽和的雙鍵己經使用 例如過氛化物予以琢氣化，可以例如Asahi Denka Kogyo’s-0-130P (環氣化的大豆油）、0-180A (琛氧化的亞麻子 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） ——------^------------訂------戈 (請先閲讀背_面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央揉準局貝工消费合作社印装 12 A7 B7 經濟部中央橾準局貝工消費合作社印裝 五、發明説明（) 油）、等等在市面上購得。 應予注意的是，未琢氣化或不充分環氣化的油，亦邸 在使植物油琢氣化時所産¥的副産物，未不會對本發明的 主旨及本性有任何的阻礙。而且，由在該組成物中天然油 起始物質所衍生的第三成份之中間混合物並不會造成任何 問題β 在此，環氣化的植物油表示已經使用，例如，過氣化 物使其未飽和的雙鍵琛氣化的天然植物油。環氣化的大豆 油、琛氣化的橄攬油、環氣化的紅花油、琛氣化的玉米油 、環«化的亞麻子油、等等均可作為例子。 在本發明中加入的（Β)成份之量是0.01至5 %重量比 ,較佳是0.01至0.9%重量比，供以（Α)成份和（Β)成份的 緦重量為準。當加入的（Β)成份之置小於0.01%重量比時 ，則不足以改善與基板的結合強度，而當大於5%重置比 時，雖然改善了該结合強度，但是其成形的物件會發出臭 味或發生其他問題，逭將是不想要的。 在本發明中使用的琛氣基化合物在已掲露的技S中是 用作如聚《乙烯之聚合物的欐定粼或塑化剤，及進一步用 作加於在其分子中含有羧酸基或羧酸衍生基的聚合物化合 物中之交聯劑（見，例如，日本未審査專利公告（Kokai) 第60-112815號）。 但是，這絶對是不可預期的，這些琛氧基化合物對於 改善與基板，待別是由聚酯構成的基板，的結合産生非常 強的效果，偽藉由將其作成樹脂組成物，僅舆沒有極性的 —----^------Λ------訂------涑 (請先閲讀背'面之注意事項再積寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210X297公釐} 13 經濟部中央梂準局負工消费合作社印裝 A7 B7_ 五、發明説明（) 聚乙烯摻合，等等。 雖然並不必要知道這種改善黏结性質的原因，但是猜 拥該聚烯烀是在其熔解及¥成時藉由在擠出器中的空氣或 在從τ-鑄棋中擠出時舆空氣接觸等等而被琢氣化。其舆該 琛氣基化合物在該氣化過程中反應，在此該琛氣基化合物 先被接枝至該聚乙烯，然後留在該接枝的環氧基化合物分 子中的未反應的琛氣基會舆基板（亦邸被»结的元件）的 官能基（例如胺基、羧基、羰基、等等）反應。 . 琛氣化的植物油對聚_特別有效。 再者，當痛要時，亦可以在本發明的組成物加入一般 使用的添加例如塑化劑、潤滑劑、多種穩定薄、抗嵌 段劑、抗靜轚剤、染料、顔料、多種充等等。 為了得到本發明的黏著樹脂组成物，上述的成份你藉 由，例如，Henschel混合器、螺旋帶混合器、等等予以混 合，或進一步使用開式滾简、Banbury混合物、揉混器、 擠出器、等等予以揉混。逭些方法均適合使用。該揉混粗 度較佳是110至350T,更佳是120至300*0。如此得到的組 成物可以藉由已知的熔解形成方法或壓縮形成方法用於形 成膜、片、管、容器、等等。 本發明的黏著樹脂組成物舆基板的黏结性質非常優越 ，因此可用於作成層板。 對於基板而言，可以使用如聚醛胺6、聚醛胺66、聚 醯胺6-66、及聚酵胺12的聚醏胺之膜或片、如聚對呔酸乙 二酯及聚對肽酸丁二酯的聚酯之膜或H、或如皂化的乙烯 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -----Γ-----Z,------訂--------1 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央樣準局貝工消費合作社印製 A7 B7_ 五、發明説明（) -乙酸乙烯酯共聚物（後面稱為“EVOH”）的熱塑性樹脂 之膜或片、一種其上已被氣化矽或鋁真空鍍箸的樹脂謨、 一種如由鐵或鋁製成的金i薄H、紙張、及其他一般用作 膜或片的材質。這種材質的形式或形狀可以是任何類型如 篇雄物、非编嫌物、或片。 在這些基板當中，以使用聚醯胺或聚酯之膜或片或鋁 薄片較佳。待別佳的是聚酯膜或片。如果需要，這些基板 可藉由霄章放電、火焰、預烤、《漿、等等予以處理。 本發明的層板必須使該黏蓍樹脂層舆該基板互相接觸 ，但是當然可以有另一層加於該黏著樹脂層或該基板之上。 為了使本發明的黏著樹脂组成物及基板形成層板，可 以使用擠出製成層板、共擠出、熱感黏結、壓光、等等。 特別是擠出製成層板最佳，原因是與傅统的方法比較，其 在結合強度上有顯著的改菩。 當藉由共擠出方法製作本發明的層板時，用於該共擠 出的樹脂可以是，例如，聚醯胺、聚酯、EVOH、等等，但 是本發明並不受限於這些。 在該擠出裂成層板及共擠出中，其形成遇程較佳是在 該聚烯烴被氣化的租度下進行。該形成粗度並不能限制， 因為其與形成速度有鬭，但是在聚乙烯樹脂的情形中一般 是至少120TC,較佳是200至4001C,待別佳是280至340t： 。再者，在聚丙烯樹脂的情形中，其一般是至少1701C, 較佳是200至350TC,待別佳是240至3201C。 因為該形成速度對在擠出器中的停留時間或在熔融狀 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） ----^---1-------太-------訂------¥ (請先閲讀背vS之注意事項再填寫本頁) 15
經濟部中央棣準局貝工消费合作社印装 •^、發明説明（） 態下舆空氣接觸的時間具有影礬，因此逭與該聚烯烴的氣 化作用有鼷。 再者，在擠出製成層&的情形中，如果使用臭氧或氣 氣作處理，則可以在較低的溫度下形成。在此所使用的奥 氡或氣氣處理表示在從鑄模中出現的樹脂上吹予氣氣或臭 氣而使該樹脂的表面産生氣化。再者，藉由在20至1601C ,較佳是30至8〇υ的fi度下對由擠出製成層板方法作成的 層板作加熱處理，則其結合強度可進一步改菩。這種熱處 ^ 理，如果需要，可蘧擇是否進行。 待別是藉由擠出製成層板、熱感黏结、及壓光的方法 裂得由與由聚醯胺或聚酯構成的基板具有良好黏结性霣之 聚乙烯糸黏著樹脂组成物作成之層板且不昂贵，係為可行 。而且，本發明的樹脂組成物待別是舆聚酯在轱結性質上 十分優越，因此極適於用作層板。 奮掄俐 本發明現在將藉由下面的實施例作進一步說明，但絶 不是受其限制。 奮掄M1-1革1-11¾ H·.较例1-1革1-7 實施例1-1至1-11及比較例1-1至1-7的物性值你依照 下面的方法作测量： (1)惠谀m形成 這是使用9〇··0 (50 ΓΡΒ)的擠出器、750·ιι的T薄棋寬 度、及120·β的空氣間除予以評估，在300t：的溫度下增加 拉緊速度，並測量在膜撕裂時的速度（米/分）。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Λ4規格（210X297公釐） -----^------/------訂------京 ί - (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 16 US793 A7 B7 五、發明説明（ 經濟部中央樣準局貝工消费合作社印製 (2) 内狳噩 這是使用上述的設備予以評估，在200米/分的拉緊 速度下形成厚度為20 的ifl,測置在基板上塗層的寬度 ,並評估舆該鑄模寬度Ub)的差別。 (3) 絡会锥麽 層板膜是藉由使用90·臟0 (30 rp»)的擠出器及750β· 的Τ薄模寬度，使用雙軸取向的聚醯胺6膜或聚對肽酸乙 二酯膜當作基板，並在設定的粗度下及200米/分的形成 速度下製成層板而製得。 使該層板膜受濕氣吸收處理（在30勺的水中浸泡24小 時）並取樣。在該聚醯胺6或聚對酞酸乙二酯與該靥板塗 層之間的邊綠使該層板樣品撕離。以15··的樣品宽度、300 «米/分的撕離速度、及180°撕離角度之撕離強度作為 其結合強度。 U)車氮 膜俱以定在9ΟΒΒ0 (50 rp·)的擠出器及750··的Τ簿棋 寬度之預設溫度予以形成。 下面所述的LD4是在3001C下形成，依作用臭氣的比較 標準。亦即，將100克所得到的膜裝於玻《瓶中並予以密 封。将該玻璃瓶在60t：下加熱4小時，然後逐渐冷卻至室 溫，再打開並嗅其内容物。使用LDPE的奥氣作為比較禳準 ，其臬氣評估為四级： “ Ο ”比LDPE的奧氣為佳， 在相同奧氣水平的情形，而且不會造成實際上 (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度逍用中國國家搮準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） 17 -1 7 - 經濟部中央標準局*:工消費合作社印製 Α7 Β7 五、發明説明（) 的問題， w△”有些撤尖銳的臭氣，但不會造成實際上的問題， “X”有明顯尖銳的4氣，並造成實際上的問題。 該用作奥氣比較標準的LDPE是下面的LD4。
就當作（A)成份的聚烯烴而言，係使用下面的聚乙烯： LD4 : MFR為4.0克/10分及密度為0.921克/c·3的LDPE LD19 : MFR為18.7克/10分及密度為0.919克/<;*9的 LDPE
a LD35 : HFR為35克/10分及密度為0.918克/cm3的LDPE 就笛作（B)成份之含有琛«基的化合物而言，係使用 下面的材料： B-1 :環氧化的大亘油（0-130P,由 Asahi Denka Kogyo K.K.製造） Β-2 :琛氣化的亞麻子油（0-180Α,由Asahi Denka Kogyo K.K.製造）
I C-1:乙烯-甲基d烯酸缠水甘油酯共聚合物，具有12 %含置的甲基丙烯酸政水甘油酯及10,000的數量平均分子 置（由离壓方法製得） C-2:乙烯-甲基丙烯酸酯共聚物，具有8%重量比含 置的甲基丙烯酸及8充/10分的MFR (由Mitsui Dupont Polyche^ical公司製得，Newcrel 0908C) 奮掄例1-1 將99.5%重量比的LD4和0.5%重量比的B-1之组成物 置於Henschel混合器中混合，然後使用40 的單一方向 本紙張尺度逍用中國國家標準（CMS ) A4規格（210X297公釐） ---------^------A------訂------咪 (請先閲讀背®·'之注意事項再堉寫本頁) 18 經濟部中央標準局貝工消费合作社印装 A7 B7__ 五、發明説明（） 雙轅的擠出器在1801C下揉混，製得黏著樹脂組成物。 使用該製得的黏著樹脂組成物及當作基板的聚對肽酸 乙二酯膜藉由90 »0擠出病（30 rpiD)以750 通的TSI楔寬 度、預設的粗度、及200米/分的形成速度作成層板，得 到層板膜。 該評估的結果你顯示於表一中。該組成物在高速可形 成性、内编量、結合強度、及奧氣上均表現優越。 奮渝例1-2革1-11 這些黏著樹脂組成物偽使用在表一中所示的组成物依 Λ 據與實施例1-1相同的方式製得，並製得層板膜。評估的 结果你列於表一中。每一組成物在高速可形成性、内编置 、結合強度、及奥氣上均表現優越。 卜h齡Μ 1 -1 依據與實施例1-1相同的方式裂得曆板膜，但只使用 LD4。其結合強度低。 屮齡期 這些黏著樹脂組成物偽使用在表一中所示的组成物依 據與實施例1-1相同的方式製得，並製得層板膜。評估的 结果係列於表一中。不是不能夠形成，躭是髙速可形成性 、内编量、或奥氣表現很差。 黏著榭脂組成物你使用表一中所示的組成物依據與實 施例1-1相同的方式製得，並製得層板膜。評估的结果像 列於表一中。其結合強度表現很差。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） --------^------J------tT------*i (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 19 、一备 明 發 i : PET =拥28浑踴1NUBI PA6 =播鱗薄 6 (S61雜 6)
7 7 A B 經濟部中央標準局貝工消费合作社印裝 ΓΓ h—ft t—* 1—* t—* l·-* H-* CT" \ \ \ \ \ \ \ m μ-* l—* t—* 1—k Η-1 h-k t—* Η-* H-* 1—* »—» 1 1 1 1 1 1 1 1 I 1 1 » ι_4Η^ν0〇〇<-«4〇Ν\^1^νΛ>ί〇Η-Α »T ^ ° 銮 LD4 (100) LD35 (99.5) LD19 (50) LD19 (50) LD19 (90) LD4 (94) LD4 (99.995) j LD4 (99.5) LD4 (99.8) LD4 (99.1) LD19 (99.5) LD19 (99.95) LD4 (98) 丨 LD4 (99) mLLl(99.4) PP (88) LD4 (79) LD4 (89.5) gr B-l (0.5) B-l⑹ B-l (0.005) B-l (0.5) B-2 (0.2) B-3 (0.9) B-2 (0.5) B-l (0.05) B-2 (2) B-l (1) B-l (0.6) B-2 (2) B-l (1) B-l (0.5) (B>成份 (wt%) C-2 (50) C-l (50) C-l (10) o <-3 r- l 1 o u> to 私 1 1 1 1 1 1 1 < H-k Cs> 1—* o o o Nw«» Nw✓ pn m m m cn c*3 pci 彌湎粟獮彌彌蒎 -Τ"〇-σ-〇-〇-τ3η3Ί3-Τ3-σ-〇 pn w m rn ^ pn m c*i c*i rn m —3^-^-^ON—i—3^-^- 蒎彌減隳蒎湎減粟彌乘滅 基板-1 ^ to to i 私 ο φ o o o o m ! 不可分離 900 1 750 870 650 不可分離 510 不可分離 不可分離 不可分離 不可分離 結合強度 (克/15ma) 〇 X X X > 1 〇 0〇00〇!>〇0〇〇〇 臭氣 _1 VJJ VjJ Cs> Vjl) u； VjJ H-* 1—* v〇 I—* J—* 1—» 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇 vjj〇^rotou>vjL>u^covjJU)UJ ►—» 〇 OO 〇0 Η-* t—* ν〇 )—k H-* H—k ooooooooooo ^ gg, rfg V V DO 1 — — 1 to O U1 o to o o o o o o V V V V V V V V V C〇H-t〇H-»N)C〇tsJC〇CsJCs^CO OvDOOOOOOOOOO ooooooooooo 高速可形成 性（米/分） 私 I O ON1 私 私 Ο-Ν 〇〇 o o 各U>LT1办各UJOILH私私各 UlUlL71Ul〇s〇»iwi— oto^. 内縮量 (πιη) as η· EE· m 雎 m ★ * m m m «si —---------；--λ------訂------味 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 20 :安: b ...+浪：.+smm A7 B7 經濟部中央揉率局貞工消費合作社印製 五、發明説明（) 奩渝俐 2-1 至 2-13» Η·.» 俐 2-1 至 2-12 該MFR你依撼JIS IC6758作澍董，條件是對聚乙烯樹脂 為190Ϊ的溫度，對聚丙烯治脂為230T的粗度。該结合強 度的測量方式是先讓一塊15 mu寬度的測試樣品在粗度為 23Τ及相對濕度為50%的恒溫播中放置24小時，然後以300 «1/分的速度在180β的角度撕離。再者，該耐猫強度的 獮量方式是依據上述的方法，在樣品在溫度為60*0及相對 滬度為90%的恒溫槽中放置48小時之後，拥置其結合強度 該絲線抗拉強度係藉由下面方法澍得，先在距離瀰試 樣品（20··Χ170··)短邊70··的中央部份切二條經線，再 從二傾長邊距離逭值部份至其他短邊30η·的位置切開，留 下該中央部份的二個經線，並切除其他經線。將該澜試樣 品與一台拉力測試器相接，以200 分的拉速測定。 該結合區域的潛箩剝離測試傺先将兩塊宽度為30ia的 短測試漾品在縱向上重叠為5〇nB,然後使用焊接器以2〇Bb 寬度的焊條在該重叠的部份作熱結合。将該結合的膜受到 40公斤的重物，並讓它在這種狀態下以40t：昀租度保持24 小時，之後测定其是否有斷裂。 再者，换使用下面的六種（Α-1至Α-6)樹脂當作（Α)成 份： Α-1:乙烯-順丁烯二酸酐共聚物（順丁烯二酸酐含量 為2.5 vU , MFR為 12克/10分）
A-2:乙烯-順丁烯二酸酐-丙烯酸酯三元共聚物（MFR 本紙浪尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 21 ------^-------Λ------IT------m {請先閲讀背面之注意事項再v寫本頁) 經濟部中央標準局MC工消费合作社印製 A7 B7 五、發明説明（) 為10克/ 10分，熔黏為83t：) A-3:乙烯-顒丁烯二酸酐-丙烯酸酯三元共聚物（MFR 為12克/10分，熔黏為70Ό ) A-4:乙烯-甲基丙烯酸酯共聚物（Newcrel為0908C, 由 Mitsui Dupont Cheaical公司製造） A-5:離聚物（Hiiiy lan Η1605 ;由 Mitsui Dupont Chemical公司製造） A-6:順丁烯二酸if接枝的聚丙烯（Adtex ER320P; . 由 Shova Denko製造） 你使用下面三種（B-1至B-3)當作（B)成份： B-1:琿氣化的大豆油（0-130P ;由Asahi Denka Kogyo公司製造） B-2:環氣化的亞麻子油（0-180A;由Asahi Denka Kogyo公司製造） B-3:環氧樹脂材料（Epicoat 1001 X 70;由 Yuka She 11 Epoxy 公司 13 造） 傈使用下面二種（C-1及C-2)當作（C)成份： C-1:低密度聚乙嫌（Showrex L182;由 Showa Denko 製造，MFR為8克/10分，密度為0.918克/立方公分） 02:聚丙嫌（Showa「ona LR510;由 Showa Denko 裂造，MFR為14克/10分） 再者，像使用聚酯膜（12 Wn)、聚脂底布（絲線丹尼 爾：750d,計數：20X 23/平方时）、及聚醯胺66膜（15 wb)當作基板。傺使聚脂塗佈的彩色銷片（Yodocolor F1041 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再埭寫本頁) · 訂 22 A7 B7 五、發明説明（) *由Yodogawa Steel Works公司製造）當作熱感黏结基板 Ο 竇掄例2-1至2-11»屮较俐2-1至2-10 依表二中所列的種類及份量之（A)、（B)及（C)成份在 Hensche丨潺合器中乾燥摻合，然後使用擠出器（由Kobe Steel公司製造；KTX-30)將逭些摻合物製成顆粒。澍量 該結果顆粒的MFR。 将逭些顆粒叠放在基板（聚脂膜及聚醯膜），使用90 . 擠出製板器（由Modern Machinery公司製造）以300t! 的溫度及200··/分的裂板速度作成25w·的厚度。為了在 剝離测試中得到補強，你使用厚度為60ιζ·的LLDPE膜夾於 層板間。結果的膜供澜ft在本發明的樹脂組成物舆基板之 間的介面之結合強度。逭些結果列於表二中。 (請先閲讀背面之注意事項再瑣寫本頁) ^. 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印装 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 23 五、發明説明（） A7 B7 經濟部中央標準局貝工消費合作社印製
S= EFEFEF EFffF EFffEF Λ|»ϊι|)ιΐ|ϊι| Μ ΜΜΜΜΜ 效效热鵁效燁效炜鵁效銪薪薪薪薪薪铕薪薪薪薪 to CO to CO to Cs> DO to CO CO CO CO DO CO IS5 to to to CO to CO 1 III 111 111 1 1 1 1 1 1 1 t 1 1 η- Ό 0〇-4 σ'Ln ^ η-h—〇 OO->3 ON ui nj ·—* 0—0 1 1 踰 1 1 1 1 翁 1 1 1 1 t 1 1 1 1 1 1 1 1 1 i 1 1 1 t—* 〇S \J1 VJ1 CO H-* ^ μ«* » CO CMJI VJ1 CO H-h-UJ ^ CO ·—* «—* 種類 (A)成份 — h-* — H-fc — — — — h~^ H·^ 〇J o u) o \λ>ο o o»u.^o »u>uJ-aoooo 〇 ^ H-k 〇 〇 VJl Ln O O O O O O H-* o o o o ooooooo 09 C0CO0903CP0003090309O3aa00 { III ( 1 1 1 1 t } 1 > 1 ! 1 1 1 1 1 1 I 1 t—» COCOVmU*—»t—kt〇H^C〇H-*CO〇Jt〇i—» 棰類 (B)成份 1—h—* 〇 — 〇 〇 〇 〇 〇 — — H·* l—k CO III III lit ............. 〇 〇 O U1 O O U1 ^ Ul U1 o o o o \J1 sr,p ο ο ο o ri ο ο ο o 1 III 1 i t 1 1 1 1 I i I I 1 1 I 1 i 1 1 H-^ tSJ t—* ►—k h-* [vj h_k 1—fc h-k 棰類 (c)成份 πια·' σ'νίσ'ΐιιι \ \ ^ ι ι ι ι i O U1 O O O U1 oo o * H-fc k h-^ H-* 1—^ (—* (—4 OO N>VJ1V〇 OO vJD to to O ^ 0〇 0〇-J 0〇 η-Ο η-h-* tO 〇 — O Oi ►tfc. Ο ι—" V-O OO VJ1 O OO vjl O 0〇 O O o 50 co to η- co u> to co ^〇joj -κΐ 〇〇 oo on 〇〇 -Hjs^^ioooo to VJ1 sD Ο Ο O — —-^3 OO O 一 ΟΙ-J 办 V«0 q Ο O 〇〇〇〇〇〇◦〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇 ill 掰 a tor 茹 1 結合強度（克/15mB) 1_ h-* »—H-—J-^JOOOOCT' OO 0〇sD-^J0〇0O Ul 〇 >-* 〇 〇 VJ1 DO O OO 1—» ►—» ^ H-* V.J1 ο 〇 H-* 〇〇〇〇◦〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇〇 111 (—» *—* —J 1—i CN ON —a oo 0〇 —J 00 OO VO O U> LH LTi Oo OJ OO »&. OO 0〇 -^3 h-* -^J 〇l »-* o ooo ooo ooo ooooo o ooooo 111 聚醯胺基板 —a ui —j crv ^ —«3 --j oo oo—joooo^o oo u) o ui ο o->a —a is> oo o〇\〇a^\〇*t^ o ooo ooo ooo ooooo o ooooo III ——-------^---1------、w------t (請先閲讀背面之注意事項再續寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） 24 319793 A7 ___B7_'_ 五、發明説明（) 使用聚脂底布當作基板。藉由擠出裂成層板方法將由 100重量份的（A>成份（A-3)k 1.0重量份的（B>成份（Β-υ所 组成的組成物叠放在該底布的兩面裂成250··的厚度。测 量該结合區域的絲線抗拉強度及在潛變剝離測試中的強度 。該结果列於表三中。 依照與實施例2-12相同的步糠得到並評估结果的層板 . ，除了只使用（A)成份（A-3)。該结果列於表三中。 表 三 組 成 絲線抗拉強度 (kgf/2 yn) 结合區域的潛 變剝離拥試 A-3 B-1 T方向 Μ方向 實施例2-12 100 1.0 35 40 沒有斷裂（95% 保持率） 比較例2-11 100 ~ 6 9 斷裂 經濟部中央橾準局貝工消費合作杜印裝 (請先《讀背面之注意事項再域寫本頁) 使用在實施例2-12及比較例2-11中所使用的组成使用 T縳模塑形機器製備厚度爲75 的膜。将該膜夾在彩色板 (25 X 125a·，厚度 0.6··)與厚度爲 5··的 rock we 11 (Roofnen L;由Nittobo Kenkosha製造）之間，然後将其 置於熱感S中，並同時覆Μ間隔物（厚度3.5··) Μ防壓 碎，在該網板面上M140TC的醞度加熱，Ml kg/c·»的樣 本紙張尺度逋用中國國家標準（€奶）八4規格（2丨0父297公釐} 31Β793 Α7 Β7 經濟部中央標準局負工消費合作社印製 五、發明説明（） 品面壓予Μ施K3秒鐘，得到層板。用手将該層板分離， 評估其在三種條件下的剝離狀態：初姶，在60TC溫水中浸 泡1小時之後，及在601C溫‘水中浸泡4小時之後。 該評估的结果是使用實施例2-12的组成所製得的層板 完全破裂。 另一方面，使用比較例2-11的組成所製得的層板在初 始階段即完全破裂，但是在60TC溫水中浸泡1小時之後造 成介面破裂，而在60C溫水中浸泡4小時之後該结合匾域 . 的全部表面均呈現分離。 (請先閲讀背面之注意事項再蛾寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） 26

Claims (1)

  1. 31S793 A8 B8 C8 D8
    經濟部中央檬準局貝工消費合作社印装 六、申請專利範圍 第84110110號專利申請案申請專利範圍修正本 修正日期：86年6月 1. 一種黏著樹脂組成物，其包含： A) 99.99至95重量％之至少一種選自於下列群中 的成分：（i)具有0.1至30克/10分之熔解流動率的聚 烯烴以及（ί i)具有至少一値能夠與環氧基反應的官能 基之烯烴聚合物；以及 (B)0.04至5重量％之一種環氧化合物，在其分子 中具有至少二個環氧基且具有3000或更小的數量平均 分子量。 2. 如申請專利範圍第1項之黏著樹脂組成物，其中該成 分（A) (ii)為0至70重量％。 3 .如申請專利範圍第1或2項之黏箸樹脂組成物，其中 該聚烯烴（A) U )是分支的低密度聚乙烯。 4.如申請專利範圍第1或2項之黏著樹脂組成物，其中 該（A)(ii)烯烴聚合物在其分子中具有至少一®選自 下列群中的官能基：酸酐基、羧基與羧酸金屬鹽。 5 .如申請專利範圍第1或2項之黏著樹脂組成物，其中 該烯烴聚合物U) ( Π )是乙烯-順丁烯二酸酐共聚物或 乙烯-順丁烯二酸酐-（甲基）丙烯酸共聚物。 6 .如申請專利範圍第1或2項之黏著樹脂組成物，其中 該環氧化合物是環氧化的植物油。 7 ·—種層f，其包含至少由（a) —如申請專利範圍第1 翱箸樹脂組成物所構成之層及（b ) —直接與 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） I. i I i— I--1— — —— I 訂---—II 银 ------n .^1 I (請先閎讀背面之注意事項再填寫本頁)
    經濟部中央標準局員工消費合作社印製 318793 A8 B8 C8 D8 々、申請專利範圍 該（a )層接觸的基板所構成之二層。 8. 如申請專利範圍第7項之層板，其中該基板是由聚脂 、聚醛胺或鋁所構成之膜或片。 9. 如申請專利範圍第7或8項之層板，其偽藉由藉由濟 出製成層板、熱黏結或壓光而被製得。 -2 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） ----^ I 裝----I i 訂--I--^線 I I I---- (請先閲讀背面之注意事項再填寫本育)
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