TW202327718A - 逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法及二氧化矽污染抑制劑 - Google Patents
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Abstract
一種逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其特徵在於，使丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物、與結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑存在於被處理水中。一種逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制劑，含有丙烯酸與2-丙烯醯胺-2-甲基丙烷磺酸的共聚物及/或丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物、以及結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑。
Description
本發明是有關於一種抑制逆滲透膜（RO（reverse osmosis）膜）系統中的二氧化矽污染的方法及抑制劑。
於海水淡水化工廠或排水回收工廠中，廣泛使用可有效率地去除電解質或中低分子的有機成分的RO膜裝置。於包含RO膜裝置的水處理裝置中，通常於RO膜裝置的前段設置有壓力過濾裝置、重力過濾裝置、凝聚沈澱處理裝置、加壓懸浮過濾裝置、浸漬膜裝置、膜式預處理裝置等預處理裝置，被處理水藉由該些預處理裝置加以預處理之後，供給至RO膜裝置而進行RO膜分離處理。
於此種水處理裝置中，被處理水中包含的二氧化矽有時會引起RO膜的堵塞，引發模組差壓的上升或透過水量降低等故障。為了防止由二氧化矽引起的污染，有時不得不將回收率設定得低而進行運轉，以免二氧化矽結垢析出。
作為二氧化矽防垢劑，存在包含聚丙烯醯胺（專利文獻1）、聚乙二醇（專利文獻2）、聚乙烯基甲醯胺（專利文獻3）、丙烯酸、丙烯醯胺甲基丙烷磺酸、N-取代丙烯醯胺的三元聚合物（terpolymer）（專利文獻4）、聚乙烯基吡咯啶酮（專利文獻5）等各種親水性聚合物者等。
為了防止RO膜污染，於專利文獻6中記載有於RO膜的供水中添加氯代胺基磺酸鹽系氧化劑。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開昭61-107998號公報
[專利文獻2]日本專利特開平02-031894號公報
[專利文獻3]日本專利特開平10-323696號公報
[專利文獻4]日本專利特開平04-356580號公報
[專利文獻5]日本專利特開平11-057783號公報
[專利文獻6]日本專利特開2010-201312號公報
[發明所欲解決之課題]
所述防垢劑意圖在於即便於二氧化矽過飽和的狀態下亦不會產生由二氧化矽結垢引起的污染，具有防止RO膜裝置內的Tail側（濃縮水出口側）的污染的效果。但是，二氧化矽結垢與碳酸鈣等其他結垢種類不同，有時亦於RO膜裝置內的Lead側（供水側）引發污染。
本發明的課題在於提供一種不僅於逆滲透膜裝置的Tail側而且於Lead側亦可抑制二氧化矽污染的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法及抑制劑。
[解決課題之手段]
本發明的主旨如下。
[1] 一種逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其特徵在於，使丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物、與結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑存在於被處理水中。
[2] 如[1]所述的二氧化矽污染抑制方法，其特徵在於，所述丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物為選自由聚丙烯酸、聚馬來酸、丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物、丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物、丙烯酸與烯丙氧基羥基丙烷磺酸鈉的共聚物、馬來酸酐與乙酸乙烯基酯和丙烯酸烷基酯的共聚物、馬來酸酐與異丁烯的共聚物所組成的群組中的至少一種聚合物。
[3] 如[1]所述的二氧化矽污染抑制方法，其特徵在於，所述丙烯酸系聚合物為丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物或丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物。
[4]如[1]至[3]中任一項所述的二氧化矽污染抑制方法，其特徵在於，所述結合氯系氧化劑為氯代胺基磺酸化合物。
[5]一種逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制劑，含有丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物及/或丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物、以及結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑。
[6]如[5]所述的二氧化矽污染抑制劑，其特徵在於，所述結合氯系氧化劑為氯代胺基磺酸化合物。
[發明的效果]
於本發明中，藉由使作為防垢劑的聚合物與作為助劑的結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑此兩者存在於被處理水中，不僅可抑制逆滲透膜系統的Tail側的結垢，而且結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑將膜保持為潔淨，藉此亦可於Lead側抑制二氧化矽污染。
於本發明中，為了抑制RO膜系統的二氧化矽污染，使丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物、與結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑存在於被處理水中。
本發明的二氧化矽污染抑制劑併用該丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物、與結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑，可分別製成獨立的試劑，另外，亦可進行一劑化。
作為丙烯酸系聚合物、馬來酸系聚合物，較佳為選自由聚丙烯酸、聚馬來酸、丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物、丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物、丙烯酸與烯丙氧基羥基丙烷磺酸鈉的共聚物、馬來酸酐與乙酸乙烯基酯和丙烯酸烷基酯的共聚物、馬來酸酐與異丁烯的共聚物所組成的群組中的至少一種聚合物，特佳為丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物或丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物。
於丙烯酸（AA）與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸（AMPS）的共聚物的情況下，較佳為以AA：AMPS=50～99：1～50（莫耳比）的比例共聚而成的共聚物。於丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物的情況下，較佳為以AA：AMPS：（N-取代丙烯醯胺）=60～98：1～20：1～20（莫耳比。三者合計為100）的比例共聚而成的共聚物。
作為該丙烯酸系聚合物、馬來酸系聚合物，較佳為重量平均分子量為1000～50000、特別是1500～25000者。再者，重量平均分子量是藉由GPC的聚丙烯酸鈉換算的值。
作為結合氯系氧化劑、結合溴系氧化劑，較佳為氯代胺基磺酸化合物。
氯代胺基磺酸是藉由將次氯酸等氯系氧化劑與胺基磺酸鹽等胺基磺酸化合物混合而獲得。即，將次氯酸鹽等氯系氧化劑與胺基磺酸鹽等胺基磺酸化合物混合時，該些進行結合，形成氯代胺基磺酸鹽而穩定化，不會產生如氯胺（chloramine）般由pH引起的解離性的差、由此引起的游離氯濃度的變動，能夠於水中保持穩定的游離氯濃度。
本發明中使用的氯系氧化劑並無特別限制，例如可列舉：氯氣、二氧化氯、次氯酸或其鹽、亞氯酸或其鹽、氯酸或其鹽、過氯酸或其鹽、氯化異三聚氰酸或其鹽等。該些中，作為鹽形者的具體例，可列舉：次氯酸鈉、次氯酸鉀等次氯酸鹼金屬鹽、次氯酸鈣、次氯酸鋇等次氯酸鹼土金屬鹽、亞氯酸鈉、亞氯酸鉀等亞氯酸鹼金屬鹽、亞氯酸鋇等亞氯酸鹼土金屬鹽、亞氯酸鎳等其他亞氯酸金屬鹽、氯酸銨、氯酸鈉、氯酸鉀等氯酸鹼金屬鹽、氯酸鈣、氯酸鋇等氯酸鹼土金屬鹽等。該些氯系氧化劑可單獨使用一種，亦可將兩種以上組合而使用。該些中，次氯酸鹽容易操作，可較佳地使用。
作為本發明中使用的胺基磺酸化合物，可列舉下述通式[1]所表示的化合物或其鹽。
[化1]
其中，於通式[1]中，R
1及R
2各自獨立地為氫或碳數1～8的烴基。
作為此種胺基磺酸化合物，例如除可列舉R
1與R
2均為氫的胺基磺酸以外，亦可列舉N-甲基胺基磺酸、N,N-二甲基胺基磺酸、N-苯基胺基磺酸等。
作為胺基磺酸化合物的鹽，例如可列舉：鈉鹽、鉀鹽等鹼金屬鹽、鈣鹽、鍶鹽、鋇鹽等鹼土金屬鹽、錳鹽、銅鹽、鋅鹽、鐵鹽、鈷鹽、鎳鹽等其他金屬鹽、銨鹽及胍鹽等，具體而言，可列舉：胺基磺酸鈉、胺基磺酸鉀、胺基磺酸鈣、胺基磺酸鍶、胺基磺酸鋇、胺基磺酸鐵、胺基磺酸鋅等。胺基磺酸及該些的胺基磺酸鹽亦可單獨使用一種，亦可將兩種以上組合而使用。
丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物較佳為以被處理水中的濃度成為0.1 mg/L～5 mg/L、特別是0.15 mg/L～3 mg/L的方式添加。另外，氯代胺基磺酸化合物較佳為以被處理水中的濃度以Cl
2計成為0.1 mg/L～10 mg/L、特別是0.3 mg/L～5 mg/L的方式添加。Cl
2濃度是藉由DPD法測定而得的值。
丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物與氯代胺基磺酸化合物可分別添加至被處理水中。
於RO膜裝置的前段設置有壓力過濾裝置、重力過濾裝置、凝聚沈澱處理裝置、加壓懸浮過濾裝置、浸漬膜裝置、膜式預處理裝置等預處理裝置，被處理水藉由該些預處理裝置加以預處理之後，供給至RO膜裝置而進行RO膜分離處理。丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物於預處理後添加。氯代胺基磺酸化合物於預處理後添加，或者存在於預處理或其前段所使用的氯代胺基磺酸化合物的殘留物等以水系的任一種添加者即可。
將丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物與氯代胺基磺酸化合物一劑化後的本發明的二氧化矽結垢抑制劑中的各自的比例只要是添加至被處理水中時各成分的濃度達到所述範圍的比例即可。
[原水]
於本發明中，關於作為水處理的對象的原水，並無特別限制，能夠應用於應用利用RO膜進行的處理的所有水中，可將工業用水、自來水（自來水）、井水、各種排水作為對象。本發明特別是對於排水回收的領域中的利用RO膜進行的水處理而言較佳，例如可列舉來自大樓空調、或化學工業、造紙工業、煉鐵工業、電力工業等工業製程中所使用的冷卻設備的冷卻排出水。作為冷卻排出水，代表性而言可列舉冷卻塔的吹水（blow water），此外可列舉自循環冷卻水系統排出的所有排出水。於該情況下，例如亦可自循環冷卻水系統的循環配管抽出循環冷卻水的一部分或全部，按照本發明進行RO膜處理後返回至該循環冷卻水系統。另外，亦可將自向冷卻塔的冷卻水或循環冷卻水的過濾裝置供給冷卻水的配管分支排出的排出水作為原水。此外，可應用於鍋爐用供水系統。
於將此種冷卻排出水作為原水的情況下，有時於原水中已經包含本發明中所使用的聚合物系結垢分散劑，因此可將其作為後述的RO膜供水的聚合物系結垢分散劑來利用。
[預處理]
原水亦可直接作為RO膜供水，但作為預處理亦可進行除濁處理。
對於除濁處理的手段並無特別限制，但較佳為於不對後述的RO膜供水的水質條件造成影響的情況下，可去除成為RO膜污染的原因的原水中的濁質或膠體成分，就所述方面而言，較佳為使用微濾（microfiltration，MF）膜、超濾（ultrafiltration，UF）膜、過濾器、保安過濾器、及濾器（strainer）中的任一種來進行，亦可將該些中的兩種以上組合而使用。例如，可利用濾器去除粗大的濁質或異物後，利用MF膜或UF膜等除濁膜進行除濁處理，於該情況下，可藉由利用濾器進行的處理來防止後段的MF膜或UF膜因粗大的濁質或異物而發生破損。
[RO膜]
本發明中使用的RO膜較佳為聚醯胺系RO膜。關於RO膜的形狀並無特別限制，能夠使用中空纖維型、螺旋型等任一種。
[實施例]
[實施例1、比較例1]
將具有表1的水質的井水以70%～74%的回收率通入至逆滲透膜裝置（栗田工業股份有限公司製造）。自通水開始時起至第62天，將化學品1（含有丙烯酸系聚合物（以85：10：5的莫耳比使丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺共聚而成的重量平均分子量為10,000的三元聚合物）的化學品）以丙烯酸系聚合物計而添加1 mg/L（比較例1）。自第62天至第100天，將化學品2（含有丙烯酸系聚合物（以80：20的莫耳比使丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸共聚而成的重量平均分子量為20,000的共聚物）與氯代胺基磺酸的化學品）以丙烯酸系聚合物計而添加0.35 mg/L，以Cl
2計而添加0.5 mg/L（實施例1）。
關於RO裝置的回收率，自通水開始至第34天為止以及自第62天至第76天為止以70%運轉，自第34天至第62天為止以及自第76天至第100天為止以74%運轉。
圖1表示通量，圖2表示RO的模組差壓的變化。通量於任一條件下均穩定，但直至利用化學品1進行處理的第62天為止（比較例1）發現模組差壓（供水壓力和濃縮水壓力之差）上升，利用化學品2進行處理的第62天以後（實施例2）模組差壓的上升得到抑制。
將通水後的Lead側的膜拆卸並利用SEM-EDS分析時，於整個膜面上確認到二氧化矽污染，利用EDS確認時，二氧化矽附著量（[二氧化矽重量]/[膜重量+膜污染物重量]×100%）為13.5 wt%。認為該二氧化矽污染物是於通水第62天之前附著。
根據該結果明確，於通水第62天為止的利用化學品1進行的處理中，雖然濃縮的Tail側的二氧化矽結垢得到抑制，但無法抑制接近供水的Lead側的二氧化矽複合污染，另一方面，於利用化學品2進行處理的通水第62天以後，可抑制過飽和區域的二氧化矽結垢與Lead側的二氧化矽複合污染此兩者。
[表1]
| 項目 | 數值[mg/L] |
| 導電率 | 34.9 |
| pH | 7.7 |
| 總硬度 | 102 |
| 氯化物離子 | 25 |
| 硫酸根離子 | 40.5 |
| 硝酸根離子 | 12 |
| 二氧化矽（SiO 2） | 50 |
| 鈉 | 24.7 |
| 鐵 | 未滿0.01 |
| 錳 | 未滿0.01 |
[比較例2]
將具有表2的水質的水以回收率80%通入至逆滲透膜系統（栗田工業股份有限公司製造）。作為防垢劑，將馬來酸系聚合物（使馬來酸酐與乙酸乙烯基酯和丙烯酸烷基酯以70：15：15的莫耳比共聚而成的重量平均分子量為1,200的共聚物）及丙烯酸系聚合物（聚丙烯酸，重量平均分子量為3,000）的混合物分別作為聚合物成分而添加0.2 mg/L及0.3 mg/L，但確認到模組差壓的上升。
於通水後將Lead側的膜拆卸，利用SEM-EDS分析時，於整個膜面上確認到二氧化矽污染，切取污染後的膜進行XRF分析時，檢測出32.0 wt%的Si。刮除該附著物，對酸不溶解成分進行分析時檢測出11.4 wt%。根據該結果明確，僅添加防垢劑時無法防止Lead側發生的二氧化矽污染。
[表2]
| 項目 | 數值 |
| 導電率[mS/m] | 27.0 |
| pH | 7.49 |
| 總硬度[mg/L] | 225.5 |
| 氯化物離子 | 15.6 |
| 硫酸根離子 | 24.0 |
| 硝酸根離子 | 8.1 |
| 二氧化矽（SiO 2） | 4.3 |
| 鉀 | 2.8 |
| 鐵 | 0.05 |
[比較例3]
將具有表3的水質的水以回收率50%通入至逆滲透膜系統（栗田工業股份有限公司製造）。未添加結垢抑制劑，而以Cl
2計添加2 mg/L的結合氯系氧化劑（栗田工業股份有限公司製造），確認到模組差壓的上升。
於通水後將Lead側的膜拆卸，利用SEM-EDS分析時，於整個膜面上確認到二氧化矽污染。刮除該附著物，對酸不溶解成分進行分析時檢測出4.6 wt%。根據該結果明確，僅添加結合氯系氧化劑時無法防止Lead側發生的二氧化矽污染。
[表3]
| 項目 | 數值 |
| 導電率[mS/m] | 123 |
| pH | 6.9 |
| 總硬度[mg/L-CaCO 3] | 416 |
| 氯化物離子[mg/L] | 256 |
| 硫酸根離子[mg/L] | 162 |
| 二氧化矽（SiO 2）[mg/L] | 5 |
| 鈉[mg/L] | 68.6 |
| 鐵[mg/L] | 未滿0.08 |
雖然使用特定的形態對本發明進行詳細說明，但對所屬技術領域中具有通常知識者而言明確的是，能夠於不背離本發明的意圖與範圍的情況下作出各種變更。
本申請案基於2021年12月15日提出申請的日本專利申請案2021-203512，藉由引用而援引其全文。
無
圖1是表示實驗結果的圖表。
圖2是表示實驗結果的圖表。
Claims (9)
- 一種逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其特徵在於， 使丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物、與結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑存在於被處理水中。
- 如請求項1所述的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其中所述丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物為選自由聚丙烯酸、聚馬來酸、丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物、丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物、丙烯酸與烯丙氧基羥基丙烷磺酸鈉的共聚物、馬來酸酐與乙酸乙烯基酯和丙烯酸烷基酯的共聚物、馬來酸酐與異丁烯的共聚物所組成的群組中的至少一種聚合物。
- 如請求項1所述的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其中所述丙烯酸系聚合物為丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物或丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物。
- 如請求項1至請求項3中任一項所述的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其中所述丙烯酸系聚合物是使丙烯酸（AA）與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸（AMPS）以丙烯酸：丙烯醯胺甲基丙烷磺酸=50～99：1～50（莫耳比）的比例共聚而成的共聚物。
- 如請求項1至請求項4中任一項所述的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其中所述丙烯酸系聚合物的重量平均分子量為1000～50000。
- 如請求項1至請求項5中任一項所述的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其中所述結合氯系氧化劑為氯代胺基磺酸化合物。
- 如請求項1所述的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制方法，其中以被處理水中的濃度成為0.1 mg/L～5 mg/L的方式將所述丙烯酸系聚合物及/或馬來酸系聚合物添加至被處理水中，以被處理水中的濃度以Cl 2計成為0.1 mg/L～10 mg/L的方式將氯代胺基磺酸化合物添加至被處理水中。
- 一種逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制劑，含有： 丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸的共聚物及/或丙烯酸與丙烯醯胺甲基丙烷磺酸和N-取代丙烯醯胺的三元聚合物；以及 結合氯系氧化劑及/或結合溴系氧化劑。
- 如請求項8所述的逆滲透膜系統的二氧化矽污染抑制劑，其中所述結合氯系氧化劑為氯代胺基磺酸化合物。
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