TW202325550A - 樹脂層疊體、覆金屬層疊板、電路基板、電子元件及電子設備 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種兼具優異的耐熱性、熱膨脹係數所代表的尺寸穩定性、柔軟性、接著性、高透明性並且特別是霧度的上升得到抑制的聚醯亞胺樹脂的樹脂層疊體及包括所述樹脂層疊體的覆金屬層疊板及電路基板。一種樹脂層疊體、及包括所述樹脂層疊體與金屬層的覆金屬層疊板，所述樹脂層疊體包含多個聚醯亞胺層，所述樹脂層疊體的特徵在於滿足下述的a）～c）：
a）厚度為12 μm以上且200 μm以下的範圍內；
b）總光線透過率為80%以上；
c）霧度為2%以下；
所述樹脂層疊體具有以其厚度方向的中心為基準在厚度方向上對稱的層結構，包含包括非熱塑性聚醯亞胺的至少兩個非熱塑性聚醯亞胺層及包括熱塑性聚醯亞胺的至少三個熱塑性聚醯亞胺層，
所述非熱塑性聚醯亞胺層層疊在兩個熱塑性聚醯亞胺層之間，
所述樹脂層疊體的最外層包含玻璃轉移溫度為250℃以上的熱塑性聚醯亞胺層。
Description
本發明是關於一種耐熱性、接著性、柔軟性優異且高透明性的樹脂層疊體及包括所述樹脂層疊體的覆金屬層疊板及電路基板、使用所述電路基板的電子元件及電子設備。
聚醯亞胺（polyimide，PI）是以四羧酸酐與二胺為原料，使通過這些的縮合反應而合成的聚醯胺酸進行閉環反應來獲得的耐熱性樹脂，通過分子鏈的剛直性、共振穩定化、強化學鍵而對熱分解具有優異的阻抗，對氧化或水解之類的化學變化具有高耐久性，柔軟性、機械特性及電性特性優異。一般用於電子設備的柔性印刷基板（FPC；Flexible Printed Circuits）的絕緣樹脂層中可廣泛使用聚醯亞胺。
一般用於FPC的市售的覆銅層疊板中的絕緣樹脂層包含全芳香族聚醯亞胺樹脂，由於分子內及分子間的電荷轉移絡合物的形成而顯示黃褐色，難以將其應用於要求無色透明性的透明FPC用途。
因此，為了使聚醯亞胺無色透明性化，迄今為止提出了使用脂環族二胺或脂環族酸酐作為二胺成分、或將氟化聚醯亞胺作為絕緣樹脂層等，但存在如下問題：除了所要求的透明性以外，也難以滿足聚醯亞胺的耐熱性、或FPC所要求的低熱膨脹性、或與金屬層的接著力等。特別是，用於FPC的覆金屬層疊板包括薄的金屬箔與包含聚醯亞胺層的絕緣樹脂層，若金屬箔與絕緣樹脂層的熱膨脹係數（coefficient of thermal expansion，CTE）的差大不相同，則發生如下問題：在基板上產生翹曲或捲曲，在安裝電子零件時尺寸發生變化而無法進行準確的安裝等。
針對此種現有的課題，本申請的發明人們對兼具耐熱性、尺寸穩定性、柔軟性、接著性以及高透明性的配線基板用的樹脂膜及覆金屬層疊板進行了努力研究，提出了在絕緣樹脂層中使用特定的聚醯亞胺的同時形成適當的層結構，另外對聚醯亞胺層的厚度與特定的物性進行控制（專利文獻1）。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]國際公開WO2020/262450號
[專利文獻2]日本專利第5886027號公報
[專利文獻3]日本專利第6031396號公報
[專利文獻4]日本專利特開2017-149128號公報
[發明所欲解決的問題]
且說，除了研究所述那樣的背景技術以外，近年來研究了應用透明樹脂來代替玻璃基板以實現顯示器的輕量化、不破裂，但要求伴隨電子設備的高性能、高功能化的資訊的高速傳輸化，對這些中所使用的零件也要求應對高速化。例如，在透明天線等高頻用途中，就欲增大作為介電體的樹脂層的厚度而降低導體層的傳輸損耗的情況而言，作為透明FPC，對厚度較大、兩面包括金屬層的透明樹脂兩面覆金屬層疊板的需求正在增加。為了此種新需求，如所述專利文獻1中也採用的那樣，若直接應用在支撐基材（例如，經粗化處理的金屬箔）上逐次塗布多種聚醯胺酸的溶液並進行乾燥及硬化（醯亞胺化）來形成聚醯亞胺層的方法（所謂澆鑄法），則擔心會產生如下那樣的問題。
即，通過專利文獻1中的所述方法，在聚醯亞胺層的單面包括金屬層的單面覆金屬層疊板中，尺寸穩定性優異，並且容易抑制聚醯亞胺層的霧度（HAZE）（濁度）的上升而有利，但當欲製造在聚醯亞胺層的表面側進一步熱壓接金屬層的粗化面而獲得的兩面覆金屬層疊板時，發現金屬層去除後的聚醯亞胺層的霧度上升的傾向（例如，參照專利文獻1的表3等）。
另一方面，在澆鑄法中，如所述那樣，是在支撐基材上進行聚醯胺酸的塗布、乾燥、硬化的方法，因此當欲增厚作為基礎的聚醯亞胺層（以下，有時簡單記載為“基礎層”）時，乾燥時的收縮量變大，在製膜塗敷步驟中容易發生捲曲，特別是在為了連續生產而形成長條狀的聚醯亞胺膜的情況下，擔心在硬化後的聚醯亞胺膜上產生條紋等而有損外觀，擔心對光學特性產生不良影響。為了避免所述情況，也考慮對基礎層以多階段進行塗布、乾燥、硬化來製造，但生產性會極端下降。本來，作為基礎的聚醯亞胺層為了保證聚醯亞胺膜的耐熱性、尺寸穩定性，大多採用作為組成而比較容易進行結晶化者，隨著使厚度增加，也有時金屬層去除後的聚醯亞胺層的霧度容易上升，為了避免所述情況，當欲提高在基礎層的兩面包括的（即，在與金屬層的接觸面側包括的）熱塑性高的聚醯亞胺層的比例時，也擔心發生聚醯亞胺層的線熱膨脹係數伴隨這些熱塑性高的聚醯亞胺層的比例上升而惡化等其他問題。而且，在專利文獻1那樣的製造方法中，為了抑制因金屬層的熱壓接引起的變色等問題，在金屬層的熱壓接面側配置有即便在比較低的溫度下也被熱壓接的聚醯亞胺，如此，也擔心焊料耐熱性降低，或回流步驟後的外觀異常的發生變得明顯。
因此，作為具有透明性高的聚醯亞胺層的兩面覆金屬層疊板，在特別是欲將厚度較大的層疊板作為長條品製造的情況下，本來就要求在製膜塗敷步驟中不發生捲曲，還要求金屬層去除後的霧度不上升，另外，也包含外觀良好或焊料耐熱性等觀點在內，存在進一步研究的餘地。
因此，對於先前進行了研究的樹脂膜或覆金屬層疊板，本申請的發明人們就所述觀點而言進一步進行了研究，結果發現，通過使規定的單面覆金屬層疊板中的熱塑性聚醯亞胺面彼此熱壓接及層疊，形成以厚度方向的中心為基準在厚度方向上對稱的層結構等，可解決所述課題，從而完成了本發明。
此外，雖然已知有將單面覆金屬層疊板中的聚醯亞胺面彼此熱壓接而獲得兩面覆金屬層疊板的技術（例如，專利文獻2～專利文獻3），但由於所使用的聚醯亞胺是有色的且光不透過，因此並未考慮向透明FPC的展開。另外，也並未考慮霧度或外觀。而且，就維持聚醯亞胺樹脂層（絕緣層）整體的耐熱性的觀點而言，所使用的所有聚醯亞胺層的玻璃轉移溫度高達300℃以上，因此例如也擔心由過量的加熱引起的變色等。
另外，在專利文獻4中公開了如下技術：在第一銅箔層上逐次澆鑄聚醯亞胺前體並乾燥，之後進行熱處理，由此形成總厚度為40 μm～60 μm的覆合聚醯亞胺層，最後層疊第二銅箔層，從而獲得兩面覆銅層疊板。但是，在所述方法中，與所述專利文獻1同樣地，擔心銅箔去除後的聚醯亞胺樹脂層的霧度上升，進而，擔心因聚醯亞胺層的總厚度而在製膜塗敷步驟中發生捲曲或產生條紋。
本發明的目的在於提供一種作為兼具優異的耐熱性、熱膨脹係數所代表的尺寸穩定性、柔軟性、接著性、高透明性並且特別是霧度的上升得到抑制的聚醯亞胺樹脂的層疊體，也能夠應用於厚度較大者的樹脂層疊體以及包括所述樹脂層疊體的覆金屬層疊板或電路基板。
[解決問題之技術手段]
即，本發明如以下那樣。
[1]一種樹脂層疊體，包含多個聚醯亞胺層，所述樹脂層疊體的特徵在於滿足下述的a）～c）：
a）厚度為12 μm以上且200 μm以下的範圍內；
b）總光線透過率為80%以上；
c）霧度為2%以下；
所述樹脂層疊體具有以其厚度方向的中心為基準在厚度方向上對稱的層結構，包含包括非熱塑性聚醯亞胺的至少兩個非熱塑性聚醯亞胺層及包括熱塑性聚醯亞胺的至少三個熱塑性聚醯亞胺層，
所述非熱塑性聚醯亞胺層層疊在兩個熱塑性聚醯亞胺層之間，
所述樹脂層疊體的最外層包含玻璃轉移溫度為250℃以上的熱塑性聚醯亞胺層。
[2]根據[1]所述的樹脂層疊體，其特徵在於，相對於所述非熱塑性聚醯亞胺層及所述熱塑性聚醯亞胺層的合計厚度，所述非熱塑性聚醯亞胺層的合計厚度為50%以上且97%以下的範圍內。
[3]根據[1]或[2]所述的樹脂層疊體，其特徵在於，所述非熱塑性聚醯亞胺層為兩個，所述熱塑性聚醯亞胺層為三個，
構成位於所述樹脂層疊體的厚度方向的中央部的一個熱塑性聚醯亞胺層的熱塑性聚醯亞胺的玻璃轉移溫度為150℃以上且未滿250℃的範圍內。
[4]根據[1]或[2]所述的樹脂層疊體，其特徵在於，所述非熱塑性聚醯亞胺層為兩個，所述熱塑性聚醯亞胺層為四個，
構成位於所述樹脂層疊體的厚度方向的中央部而相向的兩個熱塑性聚醯亞胺層的熱塑性聚醯亞胺的玻璃轉移溫度為150℃以上且未滿250℃的範圍內。
[5]根據[1]或[2]所述的樹脂層疊體，其特徵在於，為長條狀。
[6]一種覆金屬層疊板，包括：根據[1]或[2]所述的樹脂層疊體；以及層疊在所述樹脂層疊體的至少單側的金屬層。
[7]一種電路基板，是對根據[6]所述的覆金屬層疊板的所述金屬層進行配線電路加工而成。
[8]一種電子元件，包括根據[7]所述的電路基板。
[9]一種電子設備，包括根據[7]所述的電路基板。
[發明的效果]
通過本發明，可獲得作為兼具優異的耐熱性、熱膨脹係數所代表的尺寸穩定性、柔軟性、接著性、高透明性並且特別是霧度的上升得到抑制的聚醯亞胺樹脂的樹脂層疊體，也能夠應用於厚度較大者的樹脂層疊體以及包括所述樹脂層疊體的覆金屬層疊板或電路基板。
以下，適宜參照附圖對本發明的實施方式進行說明。
＜樹脂層疊體＞
本發明的樹脂層疊體包含多個聚醯亞胺層而構成，具有至少三個熱塑性聚醯亞胺層與至少兩個非熱塑性聚醯亞胺層，一個非熱塑性聚醯亞胺層層疊在兩個熱塑性聚醯亞胺層之間。另外，本發明的樹脂層疊體雖具有所述層結構，但具有以其厚度方向的中心為基準在厚度方向上對稱的層結構。具體的層結構例如自圖1開始掌握。
即，圖1是表示本發明的樹脂層疊體的層結構的一實施方式的示意圖，表示兩個非熱塑性聚醯亞胺層2分別層疊在兩個熱塑性聚醯亞胺層1、1'之間的結構，具有在厚度中心部層疊有熱塑性聚醯亞胺層1'的結構。熱塑性聚醯亞胺層1、熱塑性聚醯亞胺層1'未必限於所述配置。圖1中“厚度方向的中心”如虛線3所示那樣，成為一個熱塑性聚醯亞胺層1'的中心，以所述中心為基準（邊界），在厚度方向上側依次具有熱塑性聚醯亞胺層1'、非熱塑性聚醯亞胺層2、熱塑性聚醯亞胺層1（以下，有時將其簡單記載為“1'-2-1”等）的層結構。另一方面，由於以所述中心為基準（邊界），朝向下側也依次具有1'-2-1的層結構，因此以厚度中心部為基準，在上側與下側具有對稱的層結構。即，具有以厚度方向的中心為基準在厚度方向上對稱的層結構。本發明的樹脂層疊體優選為具有所述圖1所示的實施方式作為基本的層結構。此外，在本說明書中，關於“中心”及“中央”，有時不僅是指1點，還指其附近。
本發明的樹脂層疊體具有所述圖1所示的結構作為基本結構，例如，如圖2所例示，也可具有在厚度中心部層疊兩個熱塑性聚醯亞胺層1'彼此的結構，另外，例如，如圖3～圖4所例示，也可為除具有圖2的層結構以外還具有多個例如“1'-2-1'”的層的樹脂層疊體。此處，自圖1、圖3也可掌握，只要成為以厚度方向的中心3為基準在厚度方向上對稱的層結構，則厚度方向的中心3也可位於層的中途（即，也可不是層與層的層疊面）。此外，圖2～圖4所例示的實施方式是具有兩個熱塑性聚醯亞胺層1'彼此層疊而成的層的實施方式，但其中至少一層也可包含未圖示的一個熱塑性聚醯亞胺層1'。進而，如圖5所例示，在厚度方向的任一處（例如，中央部。優選為最外層以外）中，也可包括所述以外的層4等。關於此種層4，例如可選擇為粗糙度較低的透明基板（例如，聚對苯二甲酸乙二酯（polyethylene terephthalate，PET）、聚萘二甲酸乙二酯（polyethylene naphthalate，PEN）、PFA等的樹脂膜等）、且不妨礙本發明的目的者。
另外，本發明的樹脂層疊體中，如所述例示，在最上層及最下層（以下，有時將這些單側的層或兩側的層一併記載為“最外層”）層疊有熱塑性聚醯亞胺層。通過在最外層使用熱塑性聚醯亞胺，例如適合作為與金屬層或其他樹脂層等基材的接著層。而且，在本發明的樹脂層疊體中，就耐熱性或尺寸穩定性等觀點而言，最外層的熱塑性聚醯亞胺層的玻璃轉移溫度（Tg）設為250℃以上。宜使用優選為Tg為260℃以上、更優選為270℃以上者。關於Tg的優選的上限為350℃以下。
另一方面，配設在最外層以外（即，比最外層更靠內側（內層））的熱塑性聚醯亞胺層的Tg雖不限於此，但由於在製造時成為熱壓接（層壓）面，因此為了提高密接性，優選為使用Tg較低的熱塑性聚醯亞胺。宜使用優選為Tg為150℃以上且未滿250℃、更優選為150℃以上且200℃以下的熱塑性聚醯亞胺。宜最優選為配設在比最外層更靠內側（內層）的所有熱塑性聚醯亞胺層均具有所述Tg。
此處，所謂熱塑性聚醯亞胺（thermoplastic polyimide）（也稱為“TPI”）一般是可明確地確認Tg的聚醯亞胺，但在本發明中，是指使用動態機械分析儀（dynamic mechanical analyzer，DMA）測定的30℃下的儲存彈性係數為1.0×10
9Pa以上、300℃下的儲存彈性係數未滿1.0×10
8Pa的聚醯亞胺。另外，所謂非熱塑性聚醯亞胺，一般是即便加熱也不示出軟化、接著性的聚醯亞胺，但在本發明中，是指使用動態黏彈性測定裝置（DMA）測定的30℃下的儲存彈性係數為1.0×10
9Pa以上，360℃下的儲存彈性係數為1.0×10
9Pa以上的聚醯亞胺。
本發明的樹脂層疊體並不限定於所述例子，另外，也不限定於其製造方法（後述），但通過具有此種層結構作為必需結構，可獲得如下樹脂層疊體：即便使厚度較大，也不會有損尺寸穩定性，另外，抑制了霧度的上升或外觀異常的產生。
就透明性或尺寸穩定性或步驟輸送性的觀點而言，本發明的樹脂層疊體的樹脂層疊體的合計厚度設為12 μm以上且200 μm以下的範圍內。宜為優選的下限值為15 μm，更優選的下限值為20 μm，進而優選的下限值為25 μm。另一方面，宜為優選的上限值為180 μm，更優選的上限值為100 μm。另外，關於各層的厚度，就透光性的觀點而言，非熱塑性聚醯亞胺層優選為5 μm以上且50 μm以下，更優選為5 μm以上且25 μm以下。另一方面，就耐熱性的觀點而言，熱塑性聚醯亞胺層優選為1 μm以上且5 μm以下，更優選為1 μm以上且3 μm以下。另外，就尺寸穩定性的觀點而言，相對於樹脂層疊體中的非熱塑性聚醯亞胺層與熱塑性聚醯亞胺層的合計厚度，非熱塑性聚醯亞胺層的合計厚度宜為優選為設為50%以上且97%以下，更優選為設為60%以上且90%以下。
另外，就透明性的觀點而言，本發明的樹脂層疊體的可見區域的總光線透過率為80%以上。另外，波長為500 nm下的透光率宜為優選為70%以上，更優選為75%以上。例如，優選為整體的厚度為20 μm時，滿足所述情況。更優選為總光線透過率為83%以上。通過控制為此種範圍，樹脂層疊體中的光的反射、散射引起的白濁得到抑制，具有優異的透明性。當總光線透過率未滿80%時，濁度變高而透明性降低。
另外，本發明的樹脂層疊體的霧度（濁度）為2%以下。宜為優選為1.9%以下。若霧度超過2%，則例如容易發生光散射。在應用於顯示器的情況下，有時圖像重疊、或圖像無法清晰地可見的情況。另外，霧度依存於樹脂層疊體的表面輪廓，即便是低輪廓的樹脂層疊體，由於在最外層包括熱塑性聚醯亞胺層，因此也可兼顧接著強度與透明性，例如可適合用於與層疊有微細的金屬層的電路基板或玻璃基材的貼合等。
另外，關於本發明的樹脂層疊體，熱膨脹係數（CTE）宜為優選為10 ppm/K以上且30 ppm/K以下的範圍內。通過控制為此種範圍，可抑制捲曲等變形，另外可保證高的尺寸穩定性。此處，CTE是樹脂層疊體的長度方向（縱向（machine direction，MD）方向）及寬度方向（橫向（transverse direction，TD）方向）的熱膨脹係數的平均值。特別是優選為所使用的非熱塑性聚醯亞胺層構成為低熱膨脹性的聚醯亞胺層，另外，熱塑性聚醯亞胺層構成高熱膨脹性的聚醯亞胺層。此處，低熱膨脹性的非熱塑性聚醯亞胺層的熱膨脹係數（CTE）優選為1 ppm/K以上且25 ppm/K以下的範圍內，更優選為3 ppm/K以上且25 ppm/K以下的範圍內。另外，高熱膨脹性的熱塑性聚醯亞胺層的CTE宜為優選為35 ppm/K以上，更優選為35 ppm/K以上且80 ppm/K以下的範圍內，進而優選為35 ppm/K以上且70 ppm/K以下的範圍內。聚醯亞胺層可通過適宜變更所使用的原料的組合、厚度、乾燥/硬化條件來製成具有所期望的CTE的聚醯亞胺層。
另外，本發明的樹脂層疊體優選為厚度為10 μm時的黃色指數（yellowness index，YI）（黃度）為10以下。另外，優選為厚度為50 μm時的YI為30以下。通過控制為此種範圍，可使樹脂層疊體大體上接近無色。另一方面，若YI脫離所述的範圍，則黃色至黃褐色的著色變強，有可能可視性會降低。
本發明的樹脂層疊體特別適合作為長條狀的製品來製造。此處，本說明書中所謂長條狀（長條品）並無特別限定，是指長度為30 m以上的樹脂層疊體或後述的覆金屬層疊板。
＜聚醯亞胺層的組成＞
本發明的樹脂層疊體中所使用的聚醯亞胺的層結構如所述那樣，以下對所使用的熱塑性聚醯亞胺與非熱塑性聚醯亞胺的組成分別進行說明。
（熱塑性聚醯亞胺層）
作為熱塑性聚醯亞胺層，具有自二胺化合物衍生的二胺殘基與自四羧酸酐化合物衍生的四羧酸酐殘基，但相對於所有二胺殘基，至少配設在最外層的熱塑性聚醯亞胺層（以下，有時將其簡單記載為“P1”）含有10莫耳%以上的自下述通式（A1）所表示的二胺化合物衍生的二胺殘基（有時簡單稱作“A1殘基”。在這以後的化合物中也相同）。
[化1]
所述式（A1）中，R獨立地為鹵素原子，或者為可經鹵素原子取代的碳數1～6的烷基或烷氧基，或者表示可經碳數1～6的一價烴基或烷氧基取代的苯基或苯氧基，Z獨立地表示選自-O-、-S-、-CH
2-、-CH(CH
3)-、-C(CH
3)
2-、-SO
2-中的二價基，至少一個Z為-SO
2-。n
1表示0～3的整數，n
2表示0～4的整數。此處，所謂“獨立地”是指多個取代基R、二價基Z、以及整數n
1可相同，也可不同。在以後的其他化學式或取代基等中也同樣。此外，所述式（A1）中，末端的兩個胺基中的氫原子可經取代，例如也可為-NR
3R
4（此處，R
3、R
4獨立地是指烷基等任意的取代基）。以後的其他二胺化合物也同樣。
自所述式（A1）所表示的二胺化合物衍生的二胺殘基包含至少兩個苯環，這些通過醚鍵等具有彎曲性的鍵進行鍵結，且鍵結部位Z的至少一個中包含-SO
2-，因此由於-SO
2-部位的電子豐富的性質而可提高折射率，且通過彎曲結構表現出與金屬層的接著性，進而，由於包含多個苯環，因此通過抑制高分子中的醯亞胺基比例，也可期待表現出透明性的效果。就此種觀點而言，作為至少配設在最外層的熱塑性聚醯亞胺層P1中所使用的二胺殘基，相對於所有二胺殘基的合計100莫耳%，含有10莫耳%以上的A1殘基。優選為在30莫耳%～100莫耳%的範圍內含有，更優選為在50莫耳%～100莫耳%的範圍內含有，進而優選為在75莫耳%～100莫耳%的範圍內含有。
作為A1殘基的優選的具體例，可列舉自雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]碸（bis[4-(4-aminophenoxy)phenyl]sulfone，BAPS）、4,4'-二胺基二苯基碸（4,4'-diamino diphenyl sulfone，DDS）等二胺化合物衍生的二胺殘基。其中，特別優選為自雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]碸（BAPS）衍生的二胺殘基。
只要不阻礙本發明的效果，則所述聚醯亞胺層也可包含自一般用於聚醯亞胺的合成的二胺成分衍生的二胺殘基作為所述以外的二胺殘基。作為其他二胺殘基，例如可列舉源自如下的結構單元：2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基聯苯（2,2'-bis(trifluoromethyl)-4,4'-diamino biphenyl，TFMB）、2,2'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯（2,2'-dimethyl-4,4'-diamino biphenyl，m-TB）、2,2'-二乙烯基-4,4'-二胺基聯苯（2,2'-divinyl-4,4'-diamino biphenyl，VAB）、4,4'-二胺基聯苯、對苯二胺（p-phenylene diamine，p-PDA）、間苯二胺（m-phenylene diamine，m-PDA）、3,4'-二胺基二苯甲酮、(3,3'-雙胺基)二苯基胺、1,4-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯（1,3-bis(4-aminophenoxy)benzene，TPE-R）、3-[4-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯胺、3-[3-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯胺、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯（1,3-bis(3-aminophenoxy)benzene，APB）、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]醚、雙[4-(3-胺基苯氧基)]二苯甲酮、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]醚（bis[4-(4-aminophenoxy)phenyl]ether，BAPE）、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]酮（bis[4-(4-aminophenoxy)phenyl]ketone，BAPK）、雙[4-(3-胺基苯氧基)]聯苯、雙[4-(4-胺基苯氧基)]聯苯等。這些中，優選為1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯（APB）、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯（TPE-R）。
另一方面，作為四羧酸酐殘基，優選為相對於所有四羧酸酐殘基（有時簡單稱作“酸酐殘基”等。以下也同樣）而含有10莫耳%以上的自下述通式（B1）所表示的四羧酸酐化合物衍生的四羧酸酐殘基。
[化2]
自所述式（B1）所表示的四羧酸酐衍生的四羧酸酐殘基採用通過醚鍵而鍵結有兩個苯基的結構，因此在與二胺形成醯亞胺結構時，酸酐殘基的電子接受性得到抑制，由此可抑制電荷轉移相互作用而可期待透明性。進而，由於醚鍵可對高分子鏈提供適度的彎曲性，因此也可期待表現出與導體層的接著性。就此種觀點而言，作為聚醯亞胺層P1中所使用的酸酐殘基，相對於所有酸酐殘基的合計100莫耳%，優選為含有10莫耳%以上的B1殘基，更優選為在30莫耳%～100莫耳%的範圍內含有，進而優選為在50莫耳%～100莫耳%的範圍內含有。進而更優選為在75莫耳%～100莫耳%的範圍內含有。當未滿10莫耳%時，有可能黃度（YI）會惡化。
作為B1殘基的優選的具體例，可列舉4,4'-氧基二鄰苯二甲酸酐（4,4'-oxydiphthalic anhydride，ODPA）、3,4'-氧基二鄰苯二甲酸酐作為更優選的酸二酐。
只要不阻礙本發明的效果，則所述聚醯亞胺層也可包含自一般用於聚醯亞胺的合成的酸酐成分衍生的酸酐殘基作為所述以外的酸酐殘基。作為此種酸酐殘基，優選為芳香族四羧酸殘基。另外，也可含有脂環式四羧酸殘基，例如可優選地列舉自1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐、亞芴基雙鄰苯二甲酸酐、1,2,4,5-環己烷四羧酸二酐、環戊酮雙螺降冰片烷四羧酸二酐等脂環式四羧酸二酐衍生的酸酐殘基。
作為其他酸酐殘基，例如可列舉自如下衍生的酸酐殘基等：3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,2',3,3'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,3,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐、萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、萘-1,2,4,5-四羧酸二酐、萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、萘-1,2,6,7-四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-2,3,6,7-四羧酸二酐、2,6-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,7-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,3,6,7-四氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、1,4,5,8-四氯萘-2,3,6,7-四羧酸二酐、2,2',3,3'-聯苯四羧酸二酐、2,3,3',4'-聯苯四羧酸二酐、3,3'',4,4''-對三聯苯四羧酸二酐、2,2'',3,3''-對三聯苯四羧酸二酐、2,3,3'',4''-對三聯苯四羧酸二酐、2,2-雙(2,3-二羧基苯基)-丙烷二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)-丙烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)醚二酐、雙(2,3-二羧基苯基)甲烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)甲烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)碸二酐、雙(3,4-二羧基苯基)碸二酐、1,1-雙(2,3-二羧基苯基)乙烷二酐、1,1-雙(3,4-二羧基苯基)乙烷二酐、苝-2,3,8,9-四羧酸二酐、苝-3,4,9,10-四羧酸二酐、苝-4,5,10,11-四羧酸二酐、苝-5,6,11,12-四羧酸二酐、菲-1,2,7,8-四羧酸二酐、菲-1,2,6,7-四羧酸二酐、菲-1,2,9,10-四羧酸二酐、環戊烷-1,2,3,4-四羧酸二酐、吡嗪-2,3,5,6-四羧酸二酐、吡咯烷-2,3,4,5-四羧酸二酐、噻吩-2,3,4,5-四羧酸二酐、4,4'-氧基二鄰苯二甲酸二酐、(三氟甲基)均苯四甲酸二酐、二(三氟甲基)均苯四甲酸二酐、二(七氟丙基)均苯四甲酸二酐、五氟乙基均苯四甲酸二酐、雙{3,5-二(三氟甲基)苯氧基}均苯四甲酸二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐、5,5'-雙(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基聯苯二酐、2,2',5,5'-四(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基聯苯二酐、5,5'-雙(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基二苯基醚二酐、5,5'-雙(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基二苯甲酮二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}苯二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}三氟甲基苯二酐、雙(二羧基苯氧基)三氟甲基苯二酐、雙(二羧基苯氧基)雙(三氟甲基)苯二酐、雙(二羧基苯氧基)四(三氟甲基)苯二酐、2,2-雙{4-(3,4-二羧基苯氧基)苯基}六氟丙烷二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}聯苯二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}雙(三氟甲基)聯苯二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}二苯基醚二酐、雙(二羧基苯氧基)雙(三氟甲基)聯苯二酐、1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐、亞芴基雙鄰苯二甲酸酐、1,2,4,5-環己烷四羧酸二酐。這些中，就能夠對聚醯亞胺膜提供強度與柔軟性而言，優選為自3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐衍生的酸酐殘基。
（最外層以外的熱塑性聚醯亞胺層）
此處，對於配設在最外層的熱塑性聚醯亞胺層P1以外的熱塑性聚醯亞胺層，並無特別限制，可應用與所述熱塑性聚醯亞胺層P1相同組成的層。在應用不同的組成的情況下，優選為含有50莫耳%以上的自通式（A3）所表示的芳香族二胺化合物衍生的二胺殘基。此處，對於與配設在最外層的熱塑性聚醯亞胺層P1不同的熱塑性聚醯亞胺層，有時將其簡單記載為“P2”。可使用P2作為最外層以外的所有（內層的）熱塑性聚醯亞胺層，也可僅在如所述那樣的“中心”部附近的熱塑性聚醯亞胺層中使用P2。
[化3]
所述式（A3）中，Z獨立地表示選自-O-、-S-、-CH
2-、-CH(CH
3)-、-C(CH
3)
2-、或-SO
2-中的二價基，優選為-O-。n
2表示0～4的整數，優選為0或1。R為取代基，獨立地為鹵素原子，或者為可經鹵素原子取代的碳數1～6的烷基或烷氧基，或者表示可經碳數1～6的一價烴基或烷氧基取代的苯基或苯氧基。n
1獨立地表示0～3的整數，優選為0或1。
所述式（A3）所表示的芳香族二胺化合物具有兩個以上的苯環，且具有至少兩個苯環所直接鍵結的胺基與二價連結基Z，由此聚醯亞胺分子鏈所具有的自由度增加，具有高的彎曲性，認為有助於聚醯亞胺分子鏈的柔軟性的提高，促進接著性與高韌性化。
另外，若將與這樣配設在最外層的熱塑性聚醯亞胺層P1不同的熱塑性聚醯亞胺層P2用作最外層以外的熱塑性聚醯亞胺層，則宜為：相對於所有酸酐殘基，含有50莫耳%以上的自後述通式（B2）所表示的芳香族四羧酸酐衍生的酸酐殘基，相對於所述聚醯亞胺中包含的所有二胺殘基，含有50莫耳%以上的自所述通式（A3）所表示的芳香族二胺化合物衍生的二胺殘基。
作為所述式（A3）所表示的芳香族二胺化合物，例如可列舉：3,3'-二胺基二苯基甲烷、3,3'-二胺基二苯基丙烷、3,3'-二胺基二苯基硫醚、3,3'-二胺基二苯基碸、3,3-二胺基二苯基醚、3,4'-二胺基二苯基醚、3,4'-二胺基二苯基甲烷、3,4'-二胺基二苯基丙烷、3,4'-二胺基二苯基硫醚、3,4'-二胺基二苯甲酮、(3,3'-雙胺基)二苯基胺、1,4-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯（APB）、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯（TPE-R）、3-[4-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯胺、3-[3-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯胺、4,4'-[2-甲基-(1,3-亞苯基)雙氧基]雙苯胺、4,4'-[4-甲基-(1,3-亞苯基)雙氧基]雙苯胺、4,4'-[5-甲基-(1,3-亞苯基)雙氧基]雙苯胺、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]甲烷、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]丙烷、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]醚、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]碸、雙[4-(3-胺基苯氧基)]二苯甲酮、雙[4,4'-(3-胺基苯氧基)]苯醯替苯胺、4-[3-[4-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯氧基]苯胺、4,4'-[氧基雙(3,1-亞苯基氧基)]雙苯胺、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]醚（BAPE）、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]酮（BAPK）、雙[4-(3-胺基苯氧基)]聯苯、雙[4-(4-胺基苯氧基)]聯苯、2,2-雙(4-胺基苯氧基苯基)丙烷（2,2'-bis(4-aminophenoxyphenyl)propane，BAPP）、4,4'‐二胺基二苯基醚等。這些中，優選為1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯（APB）、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯（TPE-R）。
作為其他二胺殘基，例如可列舉自如下衍生的二胺殘基等：2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基聯苯（TFMB）、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]碸（BAPS）、4,6-二甲基-間苯二胺、2,5-二甲基-對苯二胺、2,4-二胺基均三甲苯、3,3'-二甲基-4,4'-二胺基二苯基甲烷、3,5,3',5'-四甲基-4,4'-二胺基二苯基甲烷、2,4-甲苯二胺、間苯二胺、對苯二胺、4,4'-二胺基二苯基丙烷、3,3'-二胺基二苯基丙烷、4,4'-二胺基二苯基乙烷、3,3'-二胺基二苯基乙烷、4,4'-二胺基二苯基甲烷、3,3'-二胺基二苯基甲烷、2,2-雙(4-胺基苯氧基苯基)丙烷、2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷、4,4'-二胺基二苯基硫醚、3,3'-二胺基二苯基硫醚、4,4'-二胺基二苯基碸、3,3'-二胺基二苯基碸、4,4'-二胺基二苯基醚、3,3'-二胺基二苯基醚、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、聯苯胺、3,3'-二胺基聯苯、3,3'-二甲基-4,4'-二胺基聯苯、3,3'-二甲氧基聯苯胺、4,4"-二胺基-對三聯苯、3,3"-二胺基-對三聯苯、雙(對胺基環己基)甲烷、雙(對-β-胺基-叔丁基苯基)醚、雙(對-β-甲基-δ-胺基戊基)苯、對-雙(2-甲基-4-胺基戊基)苯、對-雙(1,1-二甲基-5-胺基戊基)苯、1,5-二胺基萘、2,6-二胺基萘、2,4-雙(β-胺基-叔丁基)甲苯、2,4-二胺基甲苯、間二甲苯-2,5-二胺、對二甲苯-2,5-二胺、間二甲苯二胺、對二甲苯二胺、2,6-二胺基吡啶、2,5-二胺基吡啶、2,5-二胺基-1,3,4-噁二唑、呱嗪、4-(1H,1H,11H-二十氟十一烷氧基)-1,3-二胺基苯、4-(1H,1H-全氟-1-丁氧基)-1,3-二胺基苯、4-(1H,1H-全氟-1-庚氧基)-1,3-二胺基苯、4-(1H,1H-全氟-1-辛氧基)-1,3-二胺基苯、4-五氟苯氧基-1,3-二胺基苯、4-(2,3,5,6-四氟苯氧基)-1,3-二胺基苯、4-(4-氟苯氧基)-1,3-二胺基苯、4-(1H,1H,2H,2H-全氟-1-己氧基)-1,3-二胺基苯、4-(1H,1H,2H,2H-全氟-1-十二烷氧基)-1,3-二胺基苯、(2,5)-二胺基三氟甲苯（benzotrifluoride）、二胺基四(三氟甲基)苯、二胺基(五氟乙基)苯、2,5-二胺基(全氟己基)苯、2,5-二胺基(全氟丁基)苯、2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基聯苯、3,3'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基聯苯、八氟聯苯胺、4,4'-二胺基二苯基醚、2,2-雙(4-胺基苯基)六氟丙烷、1,3-雙(苯胺基)六氟丙烷、1,4-雙(苯胺基)八氟丁烷、1,5-雙(苯胺基)十氟戊烷、1,7-雙(苯胺基)十四氟庚烷、2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基二苯基醚、3,3'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基二苯基醚、3,3',5,5'-四(三氟甲基)-4,4'-二胺基二苯基醚、3,3'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基二苯甲酮、4,4'-二胺基-對三聯苯、1,4-雙(對胺基苯基)苯、對(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)苯、雙(胺基苯氧基)雙(三氟甲基)苯、雙(胺基苯氧基)四(三氟甲基)苯、2,2-雙{4-(4-胺基苯氧基)苯基}六氟丙烷、2,2-雙{4-(3-胺基苯氧基)苯基}六氟丙烷、2,2-雙{4-(2-胺基苯氧基)苯基}六氟丙烷、2,2-雙{4-(4-胺基苯氧基)-3,5-二甲基苯基}六氟丙烷、2,2-雙{4-(4-胺基苯氧基)-3,5-二-三氟甲基苯基}六氟丙烷、4,4'-雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)聯苯、4,4'-雙(4-胺基-3-三氟甲基苯氧基)聯苯、4,4'-雙(4-胺基-2-三氟甲基苯氧基)二苯基碸、4,4'-雙(3-胺基-5-三氟甲基苯氧基)二苯基碸、2,2-雙{4-(4-胺基-3-三氟甲基苯氧基)苯基}六氟丙烷、雙{(三氟甲基)胺基苯氧基}聯苯、雙〔{(三氟甲基)胺基苯氧基}苯基〕六氟丙烷、雙{2-〔(胺基苯氧基)苯基〕六氟異丙基}苯、4,4'-雙(4-胺基苯氧基)八氟聯苯。這些中，就製造透明性高、著色程度低的聚醯亞胺的觀點而言，優選為自2,2-雙-[4-(4-胺基苯氧基)苯基]六氟丙烷、9,9-雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]芴、2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基聯苯、4,4'-雙(2-(三氟甲基)-4-胺基苯氧基)聯苯、2,2-雙(4-(2-(三氟甲基)-4-胺基苯氧基)苯基)六氟丙烷、4,4'-雙(3-(三氟甲基)-4-胺基苯氧基)聯苯、4,4'-雙(3-(三氟甲基)-4-胺基苯氧基)聯苯、對雙(2-三氟甲基)-4-胺基苯氧基苯等二胺化合物衍生的二胺殘基。
（非熱塑性聚醯亞胺層）
本發明的樹脂層疊體中，關於配設在熱塑性聚醯亞胺層之間的非熱塑性聚醯亞胺層，如所述那樣，在所述樹脂層疊體中具有最大的厚度，特別是為了滿足所述總光線透過率的特性，優選為包含自含有氟原子的芳香族二胺化合物衍生的二胺殘基及/或自含有氟原子的芳香族四羧酸酐衍生的酸酐殘基。
由於包含氟原子的二胺殘基具有體積大的含有氟原子的基，因此減少高分子鏈間的π-π堆積等相互作用，使芳香族四羧酸殘基與芳香族二胺殘基之間的電荷轉移（charge transfer，CT）不易發生，故認為可使聚醯亞胺接近無色透明。
在包含氟原子的二胺殘基中，更優選為含有自通式（A2）所表示的二胺化合物衍生的二胺殘基。
[化4]
所述式（A2）中，R
2獨立地表示氟原子或可經氟原子取代的碳數1～3的烷基或烷氧基，p及q獨立地表示0～4的整數。
所述式（A2）所表示的二胺由於以芳香族骨架為中心來構成，因此耐熱性優異，通過含氟結構透明性也優異。進而，就使分子配向的作用而言，也可期待降低熱膨脹係數（CTE）的效果。就所述耐熱性的觀點而言，R
2優選為氟原子或氟原子取代甲基。就此種觀點而言，作為用作所述非熱塑性聚醯亞胺層的二胺殘基，相對於所有二胺殘基的合計100莫耳%，優選為含有20莫耳%以上的A2殘基，更優選為在50莫耳%～100莫耳%的範圍內含有，進而優選為在75莫耳%～100莫耳%的範圍內含有。通過將A2殘基設為所述範圍，可防止聚醯亞胺層整體的CTE增加，抑制翹曲發生。
具體而言，可列舉源自下述式（A2-1）～式（A2-4）的結構單元。
[化5]
所述式（A2-1）～式（A2-4）中，更優選為作為源自2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基聯苯（TFMB）的結構單元的式（A2-1）。
所述聚醯亞胺層也可包含自一般用於聚醯亞胺的合成的二胺成分衍生的二胺殘基作為所述以外的二胺殘基。作為此種二胺成分，可列舉：3,3'-二胺基二苯基甲烷、3,3'-二胺基二苯基丙烷、3,3'-二胺基二苯基硫醚、3,3'-二胺基二苯基碸、3,3-二胺基二苯基醚、3,4'-二胺基二苯基醚、3,4'-二胺基二苯基甲烷、3,4'-二胺基二苯基丙烷、3,4'-二胺基二苯基硫醚、3,4'-二胺基二苯甲酮、(3,3'-雙胺基)二苯基胺、1,4-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯（APB）、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯（TPE-R）、3-[4-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯胺、3-[3-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯胺、4,4'-[2-甲基-(1,3-亞苯基)雙氧基]雙苯胺、4,4'-[4-甲基-(1,3-亞苯基)雙氧基]雙苯胺、4,4'-[5-甲基-(1,3-亞苯基)雙氧基]雙苯胺、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]甲烷、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]丙烷、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]醚、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]碸、雙[4-(3-胺基苯氧基)]二苯甲酮、雙[4,4'-(3-胺基苯氧基)]苯醯替苯胺、4-[3-[4-(4-胺基苯氧基)苯氧基]苯氧基]苯胺、4,4'-[氧基雙(3,1-亞苯基氧基)]雙苯胺、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]醚（BAPE）、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]酮（BAPK）、雙[4-(3-胺基苯氧基)]聯苯、雙[4-(4-胺基苯氧基)]聯苯、2,2-雙(4-胺基苯氧基苯基)丙烷（BAPP）、4,4'-二胺基二苯基醚等。這些中，優選為1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯（APB）、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯（TPE-R）。
另一方面，作為用於非熱塑性聚醯亞胺層的酸酐殘基，相對於所有酸酐殘基，優選為含有10莫耳%以上的自通式（B2）所表示的酸酐化合物衍生的酸酐殘基。
[化6]
所述式（B2）中，X表示單鍵、選自-O-、或-C(CF
3)
2-中的二價基。
所述式（B2）所表示的芳香族四羧酸酐具有有助於彎曲的X基，因此對聚醯亞胺賦予柔軟性，提高絕緣樹脂層的拉伸強度，並且減少高分子鏈間的π-π堆積等相互作用，使芳香族四羧酸殘基與芳香族二胺殘基之間的電荷轉移（CT）不易發生，故認為可使所獲得的聚醯亞胺接近無色透明。
作為所述式（B2）所表示的芳香族四羧酸酐，例如可列舉：4,4'-氧基二鄰苯二甲酸二酐（ODPA）、3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐（3,3',4,4'-biphenyl tetracarboxylic dianhydride，BPDA）、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)-六氟丙烷二酐（2,2-bis(3,4-dicarboxylphenyl)-hexafluoropropane dianhydride，6FDA）。這些芳香族四羧酸酐能夠對聚醯亞胺膜提供強度與柔軟性，耐熱性、透明性優異，可將CTE控制在適當的範圍，因此優選。其中宜為特別優選為ODPA、6FDA。
另外，非熱塑性聚醯亞胺層優選為含有含氟酸酐殘基。含氟酸酐殘基由於具有體積大的含有氟原子的基，因此減少高分子鏈間的π-π堆積等相互作用，使芳香族四羧酸殘基與芳香族二胺殘基之間的電荷轉移（CT）不易發生，故認為可使聚醯亞胺接近無色透明。
另外，非熱塑性聚醯亞胺層優選為含有自下述式（B3）所表示的均苯四甲酸二酐（pyromellitic dianhydride，PMDA）衍生的四價酸酐殘基（以下，有時記為“PMDA殘基”），以將聚醯亞胺層的CTE控制為所述範圍內。相對於所有酸酐殘基的合計100莫耳份，PMDA殘基優選為含有50莫耳份以上，更優選為在60莫耳份～100莫耳份的範圍內含有。在PMDA殘基為所述範圍時，可防止聚醯亞胺層的CTE變高，抑制尺寸穩定性降低。
[化7]
另外，非熱塑性聚醯亞胺層也可包含自一般用於聚醯亞胺的合成的酸酐成分衍生的酸酐殘基作為所述以外的酸酐殘基。作為此種酸酐殘基，優選為芳香族四羧酸殘基。另外，也可含有脂環式四羧酸殘基，例如可優選地列舉自1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐、亞芴基雙鄰苯二甲酸酐、1,2,4,5-環己烷四羧酸二酐、環戊酮雙螺降冰片烷四羧酸二酐等脂環式四羧酸二酐衍生的酸酐殘基。
作為其他酸酐殘基，例如可列舉自如下衍生的酸酐殘基等：3,3',4,4'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,2',3,3'-二苯甲酮四羧酸二酐、2,3,3',4'-二苯甲酮四羧酸二酐、萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、萘-1,2,4,5-四羧酸二酐、萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、萘-1,2,6,7-四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-1,2,5,6-四羧酸二酐、4,8-二甲基-1,2,3,5,6,7-六氫萘-2,3,6,7-四羧酸二酐、2,6-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,7-二氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、2,3,6,7-四氯萘-1,4,5,8-四羧酸二酐、1,4,5,8-四氯萘-2,3,6,7-四羧酸二酐、2,2',3,3'-聯苯四羧酸二酐、2,3,3',4'-聯苯四羧酸二酐、3,3'',4,4''-對三聯苯四羧酸二酐、2,2'',3,3''-對三聯苯四羧酸二酐、2,3,3'',4''-對三聯苯四羧酸二酐、2,2-雙(2,3-二羧基苯基)-丙烷二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)-丙烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)醚二酐、雙(2,3-二羧基苯基)甲烷二酐、雙(3,4-二羧基苯基)甲烷二酐、雙(2,3-二羧基苯基)碸二酐、雙(3,4-二羧基苯基)碸二酐、1,1-雙(2,3-二羧基苯基)乙烷二酐、1,1-雙(3,4-二羧基苯基)乙烷二酐、苝-2,3,8,9-四羧酸二酐、苝-3,4,9,10-四羧酸二酐、苝-4,5,10,11-四羧酸二酐、苝-5,6,11,12-四羧酸二酐、菲-1,2,7,8-四羧酸二酐、菲-1,2,6,7-四羧酸二酐、菲-1,2,9,10-四羧酸二酐、環戊烷-1,2,3,4-四羧酸二酐、吡嗪-2,3,5,6-四羧酸二酐、吡咯烷-2,3,4,5-四羧酸二酐、噻吩-2,3,4,5-四羧酸二酐、4,4'-氧基二鄰苯二甲酸二酐、(三氟甲基)均苯四甲酸二酐、二(三氟甲基)均苯四甲酸二酐、二(七氟丙基)均苯四甲酸二酐、五氟乙基均苯四甲酸二酐、雙{3,5-二(三氟甲基)苯氧基}均苯四甲酸二酐、2,2-雙(3,4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐、5,5'-雙(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基聯苯二酐、2,2',5,5'-四(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基聯苯二酐、5,5'-雙(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基二苯基醚二酐、5,5'-雙(三氟甲基)-3,3',4,4'-四羧基二苯甲酮二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}苯二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}三氟甲基苯二酐、雙(二羧基苯氧基)三氟甲基苯二酐、雙(二羧基苯氧基)雙(三氟甲基)苯二酐、雙(二羧基苯氧基)四(三氟甲基)苯二酐、2,2-雙{4-(3,4-二羧基苯氧基)苯基}六氟丙烷二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}聯苯二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}雙(三氟甲基)聯苯二酐、雙{(三氟甲基)二羧基苯氧基}二苯基醚二酐、雙(二羧基苯氧基)雙(三氟甲基)聯苯二酐、1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐、亞芴基雙鄰苯二甲酸酐、1,2,4,5-環己烷四羧酸二酐。這些中，就能夠對聚醯亞胺膜提供強度與柔軟性、聚醯亞胺膜的熱膨脹係數（CTE）不過於提高而可控制為適當的範圍而言，優選為自3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐衍生的酸酐殘基。
通過選定所述酸酐殘基及二胺殘基的種類、或兩種以上的酸酐殘基或二胺殘基各自的莫耳比，可對韌性、熱膨脹性、接著性、玻璃轉移溫度（Tg）等進行控制。
＜聚醯亞胺的合成方法＞
接下來，對構成聚醯亞胺層的聚醯亞胺的合成方法進行說明。
本實施方式的聚醯亞胺可通過使所述酸酐及二胺在溶媒中反應，生成聚醯胺酸後使其加熱閉環來製造。例如，使酸酐成分與二胺成分以大致等莫耳溶解在有機溶媒中，在0℃～100℃的範圍內的溫度下攪拌30分鐘～24小時進行聚合反應，由此獲得作為聚醯亞胺的前體的聚醯胺酸。反應時，以生成的前體在有機溶媒中成為5重量%～30重量%的範圍內、優選為10重量%～20重量%的範圍內的方式溶解反應成分。作為聚合反應中使用的有機溶媒，例如可列舉：N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺（N,N-dimethyl acetamide，DMAc）、N-甲基-2-吡咯烷酮（N-methyl-2-pyrrolidone，NMP）、2-丁酮、二甲基亞碸、硫酸二甲酯、環己酮、二噁烷、四氫呋喃、二乙二醇二甲醚（diglyme）、三乙二醇二甲醚（triglyme）、γ-丁內酯等。也可將這些溶媒並用兩種以上來使用，進而也能夠並用二甲苯、甲苯之類的芳香族烴。另外，作為此種有機溶劑的使用量，並無特別限制，優選為調整為通過聚合反應而獲得的聚醯胺酸溶液（聚醯亞胺前體溶液）的濃度成為5重量%～30重量%左右的使用量來使用。
在聚醯亞胺的合成中，所述酸酐及二胺可分別僅使用其中一種，也可並用兩種以上來使用。通過選定酸酐及二胺的種類、或使用兩種以上酸酐或二胺時的各自的莫耳比，可對熱膨脹性、接著性、玻璃轉移溫度等進行控制。
另外，本實施方式的聚醯亞胺也可使用封端劑。作為封端劑，優選為單胺類或二羧酸類。作為所導入的封端劑的裝入量，相對于酸酐成分1莫耳，優選為0.0001莫耳～0.18莫耳，特別優選為0.001莫耳～0.15莫耳。作為單胺類封端劑，例如可推薦：甲基胺、乙基胺、丙基胺、丁基胺、苄基胺、4-甲基苄基胺、4-乙基苄基胺、4-十二烷基苄基胺、3-甲基苄基胺、苯胺、4-甲基苯胺等。這些中，可適合使用苄基胺、苯胺。作為二羧酸類封端劑，優選為二羧酸類，也可將其一部分閉環。例如，可推薦：鄰苯二甲酸、鄰苯二甲酸酐、4-氯鄰苯二甲酸、四氟鄰苯二甲酸、環戊烷-1,2-二羧酸、4-環己烯-1,2-二羧酸等。這些中，可適合使用鄰苯二甲酸、鄰苯二甲酸酐。
所合成的聚醯胺酸通常有利的是用作反應溶媒溶液，但視需要可濃縮、稀釋或置換為其他有機溶媒。另外，聚醯胺酸一般而言溶媒可溶性優異，因此可有利地使用。使聚醯胺酸醯亞胺化的方法並無特別限制，例如可適合採用在所述溶媒中，以80℃～400℃的範圍內的溫度條件花費1小時～24小進行加熱等熱處理。
聚醯胺酸的重量平均分子量例如優選為50,000～500,000的範圍內，更優選為80,000～400,000的範圍內。若重量平均分子量未滿50,000時，則有膜的強度降低而容易脆化的傾向。另一方面，若重量平均分子量超過500,000，則有黏度過度增加，在塗敷作業時容易產生膜厚度不均、條紋等不良的傾向。
只要不阻礙本發明的目的，則聚醯胺酸及由其獲得的聚醯亞胺層視需要可含有無機填料。具體而言，例如可列舉：二氧化矽、氧化鋁、氧化鎂、氧化鈹、氮化硼、氮化鋁、氮化矽、氟化鋁、氟化鈣等。這些可使用一種或將兩種以上混合而使用。
＜覆金屬層疊板＞
本發明的覆金屬層疊板具有層疊在所述樹脂層疊體的至少單側的面、即單側的面或兩側的面上的金屬層。金屬層可直接、或者視需要經由不阻礙本發明的目的的接著層等而形成在樹脂層疊體中的最外層的聚醯亞胺層上。
作為金屬層的材質，並無特別限定，例如可列舉：銅、不銹鋼、鐵、鎳、鈹、鋁、鋅、銦、銀、金、錫、鋯、鉭、鈦、鉛、鎂、錳及這些的合金等。其中，優選為銅、鐵或鎳的金屬元素、或氧化銦錫（indium tin Oxide，ITO）。在選定這些金屬層時，選擇以使得表現出出於金屬層的導電性或聚醯亞胺層的透光性、與聚醯亞胺層的接著性等使用目的而所需的特性。金屬層的形狀並無特別限制，但也可根據用途適宜實施加工等。本發明中，適合使用特別是形成為長條狀的卷狀者。
金屬層的厚度並無特別限定，宜為優選為100 μm以下，更優選為0.1 μm～35 μm的範圍內，進而優選為1 μm～25 μm的範圍內。
另外，就透光性的觀點而言，金屬層的表面的算術平均粗糙度Ra宜為優選為設為0.005 μm～0.1 μm，更優選為設為0.005 μm～0.07 μm，進而優選為設為0.005 μm～0.05 μm。另外，最大高度Rz宜為優選為設為0.05 μm～0.5 μm，更優選為設為0.05 μm～0.3 μm，進而優選為設為0.05 μm～0.2 μm。進而，十點平均粗糙度Rzjis優選為設為0.5 μm以下，更優選為宜為0.01 μm～0.3 μm以下的範圍內，進而優選為宜為0.01 μm～0.2 μm的範圍內。通過將金屬層的表面粗糙度調整為所述範圍，可降低樹脂層疊體的霧度值，因此成為更適合的實施方式。
本發明的覆金屬層疊板中，基於焊料耐熱試驗的耐熱性（焊料耐熱性）優選為230℃以上，更優選為250℃以上。利用實施例中記載的方法來評價焊料耐熱性。
本發明的覆金屬層疊板中的樹脂層疊體與金屬層的180°撕離強度優選為0.3 kN/m以上，更優選為0.5 kN/m。
此外，本說明書中，物性/特性值的評價是在實施例中記載的條件下進行測定，無特別記載的是室溫（23℃）下的測定值。
＜電路基板＞
本發明的覆金屬層疊板主要有效用作FPC等電路基板。電路基板可通過利用常規方法將本發明的覆金屬層疊板的金屬層加工成圖案狀並形成配線層來製造。例如可通過利用光刻技術與蝕刻等的任意方法來進行圖案化。此外，在製造電路基板時，作為通常進行的步驟，例如前步驟中的通孔加工、或後步驟的端子鍍敷、外形加工等步驟可按照常規方法來進行。
＜樹脂層疊體的製造方法、覆金屬層疊板的製造方法＞
首先，本發明的樹脂層疊體的製造方法並無特別限定，例如可列舉如下方法等：[1]重複進行多次在支撐基材上塗布聚醯胺酸的溶液並乾燥後進行醯亞胺化的方法（以下，為澆鑄法-逐次塗敷法）；[2]在支撐基材上，通過多層擠出同時塗布聚醯胺酸的層疊結構體並乾燥後進行醯亞胺化的方法（以下，為多層擠出法）；[3]重複進行多次在作為支撐基材的金屬層上塗布聚醯胺酸的溶液並乾燥後，進行醯亞胺化而獲得在金屬層的單面側形成有多個聚醯亞胺層的單面覆金屬層疊板後，對金屬層進行蝕刻去除而獲得的方法；[4]準備兩個[3]中單面覆金屬層疊板，將各最外層的聚醯亞胺層彼此加熱壓接而獲得在兩面側形成有金屬層的兩面覆金屬層疊板後，對金屬層進行蝕刻去除而獲得的方法；[5]在[4]中獲得兩面覆金屬層疊板時，對兩個單面覆金屬層疊板之間施加夾持通過其他方法獲得的樹脂層疊體進行加熱壓接的程式的方法；[6]將包含單層或多層的聚醯亞胺層的多個聚醯亞胺膜彼此加熱壓接而製成樹脂層疊體的方法。作為將聚醯亞胺溶液（或聚醯胺酸溶液）塗布在基材上的方法，並無特別限制，例如能夠利用缺角輪、模、刮刀、唇口、旋轉等的塗布機進行塗布。
另外，對於覆金屬層疊板的製造方法也無特別限定，可列舉如下方法等：將金屬層與樹脂層疊體中的若干個熱壓接一次或多次的方法；通過所述[3]～[5]而獲得在單面或兩面形成有金屬層的覆金屬層疊板的方法；在兩個金屬層之間層疊包含單層或多層的聚醯亞胺層的多個聚醯亞胺膜並加熱壓接而獲得在兩面形成有金屬層的兩面覆金屬層疊板的方法，本發明中，特別是就所獲得的樹脂層疊體的尺寸穩定性與抑制霧度上升此兩者的觀點而言，優選為採用基於澆鑄法的所述[3]～[5]的方法，更優選為採用如[4]～[5]那樣經過將單面覆金屬層疊板的各最外層的聚醯亞胺層彼此熱壓接的程式的方法。最優選為圖6中例示的[4]的方法。
即，優選為：如圖6所例示，製造在金屬層5上形成有聚醯亞胺層1、聚醯亞胺層2、聚醯亞胺層1'的單面覆金屬層疊板6，以所述聚醯亞胺層1'彼此成為中央部的方式在層疊面7上層疊，例如在聚醯亞胺層1'的Tg以上的溫度下進行熱壓接而獲得兩面覆金屬層疊板。之後，優選為蝕刻去除兩面的金屬層5，獲得如圖2所示的兩個非熱塑性聚醯亞胺層2分別層疊在兩個熱塑性聚醯亞胺層1、1'之間的樹脂層疊體。此時，更優選的實施方式為使熱塑性聚醯亞胺層1、熱塑性聚醯亞胺層1'分別具有如所述那樣的Tg，即，更優選為最外層的熱塑性聚醯亞胺層1的Tg為250℃以上，最外層以外的內層的熱塑性聚醯亞胺層1'的Tg為150℃以上且未滿250℃。
此外，單面覆金屬層疊板6例如可通過如下方法來獲得。即，將金屬層5作為支撐基材，在其上塗布形成熱塑性聚醯亞胺層1的聚醯胺酸的溶液並進行乾燥，繼而，在其上塗布形成非熱塑性聚醯亞胺層2的聚醯胺酸的溶液並進行乾燥，進而在其上塗布形成熱塑性聚醯亞胺層1'的聚醯胺酸的溶液並進行乾燥，形成三層聚醯胺酸的層後，在80℃～400℃的溫度條件下進行1小時～24小時的階段性熱處理，由此對所述聚醯胺酸層進行醯亞胺化來獲得。
另外，也可代替使用如圖6所示的兩個單面覆金屬層疊板6，將兩個單面覆金屬層疊板6中的一個置換為不存在熱塑性聚醯亞胺層1'的實施方式的單面覆金屬層疊板6'，單面覆金屬層疊板6'的聚醯亞胺層2與單面覆金屬層疊板6的聚醯亞胺層1'直接層疊，例如在聚醯亞胺層1'的Tg以上的溫度下進行熱壓接而獲得兩面覆金屬層疊板。之後，蝕刻去除兩面的金屬層5，可獲得如圖1所示的兩個非熱塑性聚醯亞胺層2層疊在一個熱塑性聚醯亞胺層1'與各自兩個熱塑性聚醯亞胺層1之間的樹脂層疊體。
另外，作為優選的其他方法，如圖7所示，在所述圖6的方法中，可進一步準備非熱塑性聚醯亞胺層2被兩個熱塑性聚醯亞胺層1'夾持的樹脂層疊體8，與兩個單面覆金屬層疊板6一起熱壓接而獲得兩面覆金屬層疊板。之後，可以相同的方式蝕刻去除兩面的金屬層5來獲得樹脂層疊體。
此外，在所述例示的製造方法中，也可包括所述樹脂層疊體及覆金屬層疊板所包括的其他結構，例如在聚醯亞胺層1'的熱壓接時，可配設除此以外的層（例如，圖5中的層4等）來形成。此外，可採用任何公知的製造方法。
＜電子元件/電子設備＞
本實施方式的電子元件及電子設備包括所述電路基板。作為本實施方式的電子元件，例如可列舉：液晶顯示器、有機電致發光（electroluminescence，EL）顯示器、電子紙等顯示裝置、有機EL照明、太陽電池、觸控式螢幕、照相機模組、逆變器、轉換器及其結構構件等。另外，作為電子設備，例如可列舉：硬碟驅動器（hard disk drive，HDD）、數位視訊光碟（digital video disk，DVD）、行動電話、智慧手機、平板終端、汽車的電子控制單元（electronic control unit，ECU）、動力控制單元（power control unit，PCU）等。電路基板在這些電子元件或電子設備中，可優選地用作例如可動部分的配線、或纜線、連接器等零件。
[實施例]
以下，基於實施例來對本發明的內容進行具體說明，但本發明並不限定於這些實施例。此外，在以下的實施例中，只要無特別說明，則各種測定、評價基於下述內容。
[透光率、YI（黃度）的算出]
利用島津製作所公司製造的UV-3600分光光度計，對聚醯亞胺膜（也稱作樹脂層疊體。以下相同）（50 mm×50 mm）測定透光率及（YI）。
1）透光率
依據日本工業標準（Japanese industrial standards，JIS）Z 8722，算出波長為400 nm、430 nm及450 nm的光中的各自的透光率（T400、T430及T450）。
2）YI
依據JIS Z 8722，基於下述式（1）所表示的計算式來算出。
YI=100×（1.2879X-1.0592Z）/Y ···（1）
X、Y及Z：試驗片的三刺激值
厚度為10 μm的聚醯亞胺膜的YI
（ T10 ）是將由所述式（1）算出的YI的值代入下述式（2）而算出。
YI
（ T10 ）=YI/T×10 ···（2）
T：聚醯亞胺膜的厚度（μm）
[熱膨脹係數（CTE）的測定]
對於聚醯亞胺膜（3 mm×15 mm），利用熱機械分析（TMA）裝置一面施加5.0 g的載荷一面以10℃/min的升溫速度自30℃升溫至280℃，繼而，自250℃降溫至100℃，根據降溫時的聚醯亞胺膜的伸長量（線膨脹）測定熱膨脹係數。
[總光線透過率（T.T.）及霧度（濁度）的算出]
對於聚醯亞胺膜（50 mm×50 mm），利用日本電色工業公司製造的霧度計（HAZE METER）NDH500，依據JIS K 7136測定總光線透過率（T.T.）及霧度（濁度）。
[黏度的測定]
關於黏度，利用帶恆恒溫水槽的錐板式黏度計（東京計器（Tokimec）公司製造），在25℃下對合成例中獲得的聚醯胺酸溶液進行測定。
[玻璃轉移溫度（Tg）的測定]
對於聚醯亞胺膜（10 mm×22.6 mm），利用動態熱機械分析裝置測定以5℃/分鐘將自20℃升溫至400℃時的動態黏彈性，求出玻璃轉移溫度（Tanδ極大值：℃）。
[撕離強度的測定]
使用張力試驗機，利用雙面膠帶將自層疊體獲得的具有寬度1 mm的電路的試驗樣品的樹脂側固定在鋁板上，沿180°方向以50 mm/min的速度剝離銅，求出撕離強度。
[銅箔的表面粗糙度的測定]
將樣品切割成約10 mm見方的大小，利用雙面膠帶固定在試樣臺上，照射軟X射線，去除銅箔表面的靜電後，測定表面粗糙度。使用掃描式探針顯微鏡（原子力顯微鏡（atomic force microscope，AFM），布魯克（Bruker）AXS公司製造，商品名：尺寸圖示（Dimension Icon）型掃描式探針顯微鏡（scanning probe microscope，SPM）），在以下的測定條件下測定銅箔表面的算術平均粗糙度Ra、最大高度Rz。測定條件如下述那樣。
測定模式：輕敲模式（tapping mode）
測定區域：1 μm×1 μm
掃描速度：1 Hz
探針：布魯克（Bruker）製造，RTESP-300
分析軟體：納米鏡分析（NanoScope Analysis）
[焊料耐熱性的測定]
將市售的光致抗蝕劑膜相對於後述的參考例的各單面覆金屬層疊板以及實施例及比較例的各兩面覆金屬層疊板進行層壓，利用規定的圖案形成用掩模進行曝光（365 nm、曝光量500 J/m
2左右），以金屬（銅箔）層表裡一體地成為直徑20 mm、15 mm、10 mm、5 mm、3 mm、1 mm、及0.5 mm的圓形的圖案對抗蝕劑層進行硬化來形成。
接下來，對硬化抗蝕劑部位進行顯影（顯影液為1%NaOH水溶液），使用氯化鐵水溶液蝕刻去除對於形成規定的圖案而言不需要的銅箔層，進而利用堿液剝離去除硬化抗蝕劑層，由此獲得用於評價與無鉛焊料對應的耐熱性的形成有圖案的樣品（在各單面覆金屬層疊板或各兩面覆金屬層疊板的金屬層的單面或兩面形成有直徑1 mm的圓形圖案的層疊體）。
將樣品在溫度不同的熔融焊料浴槽中浸漬10 sec，觀察銅箔層部位中有無變形、膨脹。將在銅箔層部位不發生變形或膨脹、剝落的焊料浴槽的最高溫度作為焊料耐熱溫度。
[條紋評價]
在寬度50 cm×長度20 m中，長度方向的條紋為5條以下設為○，長度方向的條紋為5條以上設為×。
[長條品塗敷捲曲評價]
將在30 m輥塗敷時寬度方向的兩端邊緣部發生折入的情況設為×，不發生折入的情況設為○。
實施例等中使用的簡稱表示以下的化合物。
APB：1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯
TPE-R：1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯
TFMB：2,2'-雙(三氟甲基)-4,4'-二胺基聯苯
BAPS：雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]碸
PMDA：均苯四甲酸二酐
6FDA：2,2-雙(3,4-二羧基苯基)-六氟丙烷二酐
BPDA：3,3',4,4'-聯苯四羧酸二酐
ODPA：4,4'-氧基二鄰苯二甲酸二酐
DMAc：N,N-二甲基乙醯胺
m-TB：4,4'-二胺基-2,2'-二甲基聯苯
BAPP：2,2'-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷
合成例1
為了合成聚醯胺酸溶液A，在氮氣流下，在200 ml的可分離式燒瓶中以成為表1所示的固體成分濃度的方式加入作為溶劑的DMAc，在室溫下一面攪拌一面添加表1所示的二胺成分及酸酐成分並使其溶解。之後，將溶液在室溫下持續攪拌6小時進行聚合反應，從而製備聚醯胺酸的黏稠的溶液A。黏度為3000 cP。
合成例2
為了合成聚醯胺酸溶液B，在氮氣流下，在200 ml的可分離式燒瓶中以成為表1所示的固體成分濃度的方式加入作為溶劑的DMAc，一面攪拌一面在45℃下對表1所示的二胺成分及酸酐成分進行2小時加熱並使其溶解。之後，將溶液在室溫下持續攪拌2天進行聚合反應，從而製備聚醯胺酸的黏稠的溶液B。黏度為27000 cP。
合成例3～合成例5
聚醯胺酸溶液C～聚醯胺酸溶液E是如表1所示那樣變更單體種類，利用與合成例1同樣的方法進行聚合。製備聚醯胺酸的黏稠溶液C～聚醯胺酸的黏稠溶液E。黏度示於表1。
[表1]
| 合成例 | 聚醯胺酸溶液 | |||||
| 種類 | 黏度 [cps] | 二胺成分 （莫耳份） | 酸酐成分 （莫耳份） | 酸/胺 （比） | 固體成分濃度 [品質%] | |
| 1 | A | 3,000 | BAPS（100） | ODPA（100） | 0.994 | 12 |
| 2 | B | 27,000 | TFMB（100） | 6FDA（12.5） PMDA（87.5） | 0.997 | 15 |
| 3 | C | 3,000 | APB（100） | ODPA（100） | 1.000 | 12 |
| 4 | D | 3,000 | TPE-R（80） m-TB（20） | PMDA（40） BPDA（60） | 1.011 | 12 |
| 5 | E | 25,000 | BAPP（10） m-TB（90） | PMDA（50） BPDA（50） | 0.985 | 15 |
參考例1
以硬化後的厚度成為1.1 μm的方式將聚醯胺酸溶液A的溶液均勻塗布在銅箔1（電解銅箔，福田金屬箔粉工業公司製造，商品名；CF-T9DA-SV，厚度；10 μm，長條狀）上，然後在至120℃為止的溫度範圍內進行階段加熱乾燥，去除溶媒。接下來，在其上以硬化後的厚度成為7.8 μm的方式均勻塗布聚醯胺酸溶液B的溶液，然後在至120℃為止的溫度範圍內進行階段加熱乾燥並去除溶媒。進而，在其上以硬化後的厚度成為1.2 μm的方式均勻塗布聚醯胺酸溶液C的溶液，然後在至120℃為止的溫度範圍內進行階段加熱乾燥並去除溶劑。如此，形成三層聚醯胺酸層後，自125℃至360℃為止進行階段性的熱處理，完成醯亞胺化，形成包含聚醯亞胺層A/聚醯亞胺層B/聚醯亞胺層C的厚度為10.1 μm的層，從而製備單面覆金屬層疊板1（在表中，表述為“金屬層疊體”）。
對於所獲得的單面覆金屬層疊板1，使用氯化鐵水溶液，對銅箔進行蝕刻去除，從而製備聚醯亞胺膜1。對於聚醯亞胺膜1，求出霧度、T.T.、T400、T430、T450、YI
（ T10 ）、及CTE。將這些測定結果示於表2。此處，YI
（ T10 ）表示將聚醯亞胺膜的厚度換算成10 μm後的黃度。
所獲得的單面覆金屬層疊板1中的聚醯胺酸塗布面的撕離強度為0.5 kN/m。另外，焊料耐熱性為360℃。
參考例2～參考例4
使用表2所示的聚醯胺酸溶液，除此以外與參考例1同樣地製備聚醯亞胺膜3～聚醯亞胺膜4。在長條製成中對30 m的銅箔實施各種處理，在批量製成中對縱30 cm×橫20 cm的切割後的銅箔實施各種處理。此外，無法通過長尺塗敷製成膜厚度約50 μm的層疊體。對於聚醯亞胺膜3～聚醯亞胺膜4，求出霧度、T.T.、T400、T430、T450、YI及CTE。將這些測定結果示於表2。
參考例5
以硬化後的厚度成為10 μm的方式將聚醯胺酸溶液A的溶液均勻塗布在銅箔1（電解銅箔，福田金屬箔粉工業公司製造，商品名；CF-T9DA-SV，厚度；10 μm，長條狀）上，然後在至120℃為止的溫度範圍內進行階段加熱乾燥，去除溶媒，從而形成聚醯胺酸層。之後，自125℃至360℃為止進行階段性的熱處理，完成醯亞胺化，形成包含聚醯亞胺層A的樹脂層，從而製備單面覆金屬層疊板5。
對於所獲得的單面覆金屬層疊板5，使用氯化鐵水溶液，對銅箔進行蝕刻去除，從而製備聚醯亞胺膜5。對於聚醯亞胺膜5測定Tg。並示於表3。
參考例6～參考例7
使用表2所示的聚醯胺酸溶液，除此以外與參考例5同樣地製備聚醯亞胺膜6～聚醯亞胺膜7。對於聚醯亞胺膜6～聚醯亞胺膜7測定Tg。將這些測定結果示於表3。
[表2]
| 參考例 | ||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | |
| 金屬層疊體 | 1 | 2 | 3 | 4 |
| 金屬層疊體層結構 | Cu/A/B/C | Cu/A/B/C | Cu/A/B/C | Cu/D/E/D |
| PI/金屬箔結構 單面/兩面 | 單面 | 單面 | 單面 | 單面 |
| 塗敷步驟 | 長條 | 長條 | 批次 | 批次 |
| 硬化步驟 | 長條 | 長條 | 批次 | 批次 |
| 銅箔厚度[μm] | 10 | 10 | 10 | 10 |
| 銅箔Ra[nm] | 6.2 | 6.2 | 6.2 | 6.2 |
| 銅箔Rz[nm] | 58 | 58 | 58 | 58 |
| 聚醯亞胺層的各層厚度[μm] | 1.1/7.8/1.2 | 1.1/22.8/1.2 | 2/51.7/2.0 | 2.0/22.5/2.0 |
| 聚醯亞胺總厚度 [μm] | 10.1 | 25.1 | 55.7 | 26.5 |
| 聚醯亞胺膜 | 1 | 2 | 3 | 4 |
| TPI厚度比例[%] | 22.8 | 9.2 | 7.2 | 15.5 |
| 霧度[%] | 1.1 | 1.4 | 1.4 | 32.4 |
| 總光線透過率T.T. [%] | 87.5 | 86.2 | 82 | 56 |
| T400[%] | 42.6 | 15.4 | 2 | 0 |
| T430[%] | 74.4 | 64 | 42.7 | 0.23 |
| T450[%] | 80.2 | 75.6 | 61.6 | 3.19 |
| YI | 7.7 | 13.5 | 29.5 | 107 |
| YI （ T10 ） | 7.7 | 5.4 | 5.3 | 50.5 |
| CTE[ppm/K] | 17.7 | 15.4 | 25.7 | - |
| 銅箔接著PI層 Tg[℃] | 280 | 280 | 280 | 220 |
| 焊料耐熱性[℃] | 360 | 360 | 360 | - |
| 撕離強度[kN/m] | 0.5 | 0.5 | 0.5 | - |
[表3]
| 參考例 | |||
| 5 | 6 | 7 | |
| 金屬層疊體層結構 | Cu/A | Cu/C | Cu/D |
| PI/金屬箔結構 單面/兩面 | 單面 | 單面 | 單面 |
| 聚醯亞胺層厚度[μm] | 14.5 | 8.2 | 10 |
| 聚醯亞胺膜的種類 | 5 | 6 | 7 |
| Tg[℃] | 273 | 190 | 220 |
實施例1
使用2張參考例1中獲得的單面覆金屬層疊板1，將聚醯亞胺層C彼此貼合，在240℃、6.8 MPa的條件下加熱壓製30分鐘，從而獲得兩面覆金屬層疊板8。
使用氯化鐵水溶液，對兩面覆金屬層疊板8的銅箔進行蝕刻去除，從而製備聚醯亞胺膜8。對於聚醯亞胺膜8，求出霧度、T.T.、T400、T430、T450、YI
（ T10 ）、CTE、及Tg。將這些測定結果示於表4。此處，YI
（ T10 ）表示將聚醯亞胺膜的厚度換算成10 μm後的黃度。
所獲得的兩面覆金屬層疊板8中的聚醯胺酸塗布面的撕離強度為0.5 kN/m。另外，焊料耐熱性為290℃。
實施例2
與實施例1同樣地，使用2張單面覆金屬層疊板2，與實施例1同樣地進行加熱壓製，從而製備兩面覆金屬層疊板9。
對於兩面覆金屬層疊板9，與實施例1同樣地進行蝕刻，從而獲得聚醯亞胺膜9。進行各種物性測定，將結果示於表4。
也將金屬層疊體的物性示於表4。
[表4]
| 實施例 | 實施例 | |
| 1 | 2 | |
| 金屬層疊體 | 8 | 9 |
| 金屬層疊體層結構 | Cu/A/B/C/C/B/A/Cu | Cu/A/B/C/C/B/A/Cu |
| 單面/兩面（金屬） | 兩面 | 兩面 |
| 塗敷步驟 | 長條 | 長條 |
| 硬化步驟 | 長條 | 長條 |
| 壓製步驟 | 批次 | 批次 |
| 聚醯亞胺層的各層厚度[μm] | 1.1/7.75/1.2/1.2/7.75/1.1 | 1.1/23.3/1.2/1.2/23.3/1.1 |
| 聚醯亞胺膜的種類 | 8 | 9 |
| 厚度[μm] | 20.1 | 51.2 |
| TPI厚度比例[%] | 22.9 | 9.0 |
| 霧度[%] | 1.6 | 1.9 |
| T.T.[%] | 87.1 | 84.9 |
| T400[%] | 22.3 | 2.6 |
| T430[%] | 65.7 | 47.9 |
| T450[%] | 75.8 | 66.9 |
| YI （ T10 ） | 6.0 | 4.5 |
| CTE[ppm/K] | 19.2 | 23.0 |
| 銅箔接觸PI Tg[℃] | 273 | 273 |
| 聚醯亞胺膜的Tg[℃] | 265,390 | 263,390 |
| 焊料耐熱性 [℃] | 260 | 260 |
| 撕离強度 [kN/m] | 0.5 | 0.5 |
| 外觀條紋 | ○ | ○ |
| 塗敷捲曲 | ○ | ○ |
比較例1
將參考例1的單面覆金屬層疊板1切割成15 cm×15 cm，將與參考例1中使用的銅箔為相同種類的銅箔重疊在樹脂層的相反側（層壓面），利用壓製機以240℃/30 min進行壓製，從而製備兩面覆金屬層疊板10。
與實施例1同樣地，使用氯化鐵水溶液，對銅箔進行蝕刻去除，從而製備聚醯亞胺膜10。對於聚醯亞胺膜10，求出霧度、T.T.、T400、T430、T450、YI
（ T10 ）、CTE、及Tg。將這些測定結果示於表5。此處，YI
（ T10 ）表示將聚醯亞胺膜的厚度換算成10 μm後的黃度。
所獲得的單面覆金屬層疊板10中的聚醯胺酸塗布面的撕離強度為0.5 kN/m。另外，焊料耐熱性為230℃。
比較例2～比較例4
與比較例1同樣地，使用單面覆金屬層疊板2，與比較例1同樣地進行壓製，從而製備覆金屬層疊板11～覆金屬層疊板13。與比較例1同樣地獲得聚醯亞胺膜11～聚醯亞胺膜13，將各種物性示於表5。
[表5]
| 比較例 | 比較例 | 比較例 | 比較例 | |
| 1 | 2 | 3 | 4 | |
| 金屬層疊體 | 10 | 11 | 12 | 13 |
| 金屬層疊體結構 | Cu/A/B/C/Cu | Cu/A/B/C/Cu | Cu/A/B/C/Cu | Cu/D/E/D/Cu |
| 單面/兩面 （金屬） | 兩面 | 兩面 | 兩面 | 兩面 |
| 塗敷步驟 | 長條 | 長條 | 批次 | 批次 |
| 硬化步驟 | 長條 | 長條 | 批次 | 批次 |
| 壓製步驟 | 批次 | 長條 | 批次 | 批次 |
| 聚醯亞胺層的各層厚度[μm] | 1.1/7.8/1.2 | 1.1/23.4/1.2 | 2/51.6/2 | 2/21.8/2 |
| 聚醯亞胺膜的種類 | 10 | 11 | 12 | 13 |
| 厚度[μm] | 10.1 | 25.7 | 55.6 | 25.8 |
| TPI厚度比例[%] | 22.8 | 8.9 | 7.2 | 15.5 |
| 霧度[%] | 1.8 | 2.5 | 2.8 | 32.4 |
| T.T.[%] | 87.5 | 86.2 | 81.9 | 56.8 |
| T400[%] | 41.8 | 14.5 | 1.8 | 0 |
| T430[%] | 72.2 | 62.4 | 40.3 | 0.2 |
| T450[%] | 77.7 | 74.0 | 58.5 | 3.2 |
| YI （ T10 ） | 7.5 | 5.5 | 5.4 | 41.6 |
| CTE[ppm/K] | 19.0 | 16.0 | 24.3 | 20.1 |
| 銅箔接著PI Tg[℃] | 190,273 | 190,273 | 190,273 | 220 |
| 焊料耐熱性 [℃] | 230 | 230 | 230 | ＞350℃ |
| 撕离強度 [kN/m] | 0.5 | 0.5 | 0.5 | ＞1.0 |
| 外觀條紋 | 〇 | × | 〇 | 〇 |
| 塗敷捲曲 | 〇 | 〇 | 〇 | 〇 |
比較例5
以硬化後的厚度成為1.1 μm的方式將聚醯胺酸溶液A的溶液均勻塗布在與參考例1相同的銅箔1（電解銅箔，福田金屬箔粉工業公司製造，商品名；CF-T9DA-SV，厚度；10 μm，長條狀）上，然後在至120℃為止的溫度範圍內進行階段加熱乾燥，去除溶媒。接下來，在其上以硬化後的厚度成為47 μm的方式均勻塗布聚醯胺酸溶液B的溶液，然後在至120℃為止的溫度範圍內進行階段加熱乾燥並去除溶媒，結果發生塗敷捲曲，無法製成輥樣品。塗敷捲曲為×。
1:熱塑性聚醯亞胺（層）
1':熱塑性聚醯亞胺（層）（聚醯亞胺層）
2:非熱塑性聚醯亞胺（層）（聚醯亞胺層）
3:厚度方向的中心
4:聚醯亞胺層以外的層
5:金屬層
6:單面覆金屬層疊板
7:層疊面
8:樹脂層疊體
圖1是例示非熱塑性聚醯亞胺層為兩個、熱塑性聚醯亞胺層為三個的樹脂層疊體的結構的示意性剖面圖。
圖2是例示非熱塑性聚醯亞胺層為兩個、熱塑性聚醯亞胺層為四個的樹脂層疊體的結構的示意性剖面圖。
圖3是例示非熱塑性聚醯亞胺層為三個、熱塑性聚醯亞胺層為六個的樹脂層疊體的結構的示意性剖面圖。
圖4是例示非熱塑性聚醯亞胺層為四個、熱塑性聚醯亞胺層為八個的樹脂層疊體的結構的示意性剖面圖。
圖5是例示在非熱塑性聚醯亞胺層為兩個、熱塑性聚醯亞胺層為四個的樹脂層疊體中具有所述以外的層時的結構的示意性剖面圖。
圖6是例示本發明的覆金屬層疊板的製造方法的一步驟的圖。
圖7是例示本發明的另一覆金屬層疊板的製造方法的一步驟的圖。
1:熱塑性聚醯亞胺(層)
1':熱塑性聚醯亞胺(層)(聚醯亞胺層)
2:非熱塑性聚醯亞胺(層)(聚醯亞胺層)
5:金屬層
6:單面覆金屬層疊板
7:層疊面
Claims (9)
- 一種樹脂層疊體，包含多個聚醯亞胺層，所述樹脂層疊體滿足下述的a）～c）： a）厚度為12 μm以上且200 μm以下的範圍內； b）總光線透過率為80%以上； c）霧度為2%以下； 所述樹脂層疊體具有以其厚度方向的中心為基準在厚度方向上對稱的層結構，包含包括非熱塑性聚醯亞胺的至少兩個非熱塑性聚醯亞胺層及包括熱塑性聚醯亞胺的至少三個熱塑性聚醯亞胺層， 所述非熱塑性聚醯亞胺層層疊在兩個熱塑性聚醯亞胺層之間， 所述樹脂層疊體的最外層包含玻璃轉移溫度為250℃以上的熱塑性聚醯亞胺層。
- 如請求項1所述的樹脂層疊體，其中，相對於所述非熱塑性聚醯亞胺層及所述熱塑性聚醯亞胺層的合計厚度，所述非熱塑性聚醯亞胺層的合計厚度為50%以上且97%以下的範圍內。
- 如請求項1或請求項2所述的樹脂層疊體，其中，所述非熱塑性聚醯亞胺層為兩個，所述熱塑性聚醯亞胺層為三個， 構成位於所述樹脂層疊體的厚度方向的中央部的一個熱塑性聚醯亞胺層的熱塑性聚醯亞胺的玻璃轉移溫度為150℃以上且未滿250℃的範圍內。
- 如請求項1或請求項2所述的樹脂層疊體，其中，所述非熱塑性聚醯亞胺層為兩個，所述熱塑性聚醯亞胺層為四個， 構成位於所述樹脂層疊體的厚度方向的中央部而相向的兩個熱塑性聚醯亞胺層的熱塑性聚醯亞胺的玻璃轉移溫度為150℃以上且未滿250℃的範圍內。
- 如請求項1或請求項2所述的樹脂層疊體，其中，為長條狀。
- 一種覆金屬層疊板，包括：如請求項1或請求項2所述的樹脂層疊體；以及層疊在所述樹脂層疊體的至少單側的金屬層。
- 一種電路基板，是對如請求項6所述的覆金屬層疊板的所述金屬層進行配線電路加工而成。
- 一種電子元件，包括如請求項7所述的電路基板。
- 一種電子設備，包括如請求項7所述的電路基板。
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