TW201940557A - 熱傳導聚矽氧聚合物組合物 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種下式之聚合物：

及包含該聚合物之組合物。該等聚合物在矽氧烷聚合物主鏈內包含環狀不飽和基團(Z3 )。已發現該等聚合物呈現優良熱導率，且可在多種應用中有效用。

Description

熱傳導聚矽氧聚合物組合物
本發明係關於一種聚矽氧聚合物及包含該聚合物之組合物。特定而言，本發明係關於一種包含不飽和環狀部分之官能化矽氧烷聚合物，該等不飽和環狀部分呈現優良熱穩定性及熱導率。
隨著現代電子器件變得較快、較小且較薄，在不同產熱組件之介面處應用先進熱傳導材料已變得愈來愈重要，該等產熱組件諸如(例如)電晶體、IC晶片、引擎控制單元、微處理器等。此類材料使得高度密集且高度整合之電子器件能夠藉由向周圍環境散熱而順利操作。為了使熱量有效地自電子組件消散，近年來已採用各種熱傳導聚矽氧組合物。大部分此等熱傳導矽組合物由作為黏合劑及熱量傳導無機填充劑之有機聚矽氧烷組成。與此等材料相關聯之問題為，其需要高濃度之無機填充劑來改良總組合物之熱導率，此係因為用於此等組合物中之有機聚矽氧烷一般具有低熱導率。雖然高裝載量之熱傳導填充劑在聚矽氧組合物中增大介面材料之總體熱導率，但高填充劑裝載量通常導致諸如降低組合物之流動性的問題，其導致較高黏結線厚度(BLT)。此外，由於在聚矽氧組合物固化時增大聚矽氧組合物之硬度，因而此低流動性亦影響熱介面材料之彈性，其降低介面材料之可模製性及長期可靠性。
提供一種熱傳導聚矽氧組合物，其包含經伸芳基醚官能化之有機矽氧烷聚合物。對於氧化物及非氧化物熱填充劑兩者，用於聚矽氧組合物中之有機矽氧烷共聚物呈現極佳分散性，使得提高熱導率之組合物能夠具有改良的機械特性。亦揭示製造經改性聚矽氧聚合物之方法及製造熱傳導組合物之方法。
在一個態樣中，提供一種組合物，其包含：
(A)矽氧烷聚合物，其中該矽氧烷聚合物(i)具有式：

其中R1 至R12 獨立地選自氫、視情況含有雜原子之C1-C10單價烴基、視情況含有雜原子之C6-C20單價芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30單價飽和或不飽和環烷基、含有1至20個矽原子之矽烷氧基、Z1 或Z2 ；
Z1 及Z2 獨立地選自氫、視情況含有雜原子之C1-C10烴基、-OH、-NH2、-COOH或R16 -A-R17 -，其中A選自包含選自以下各者之不飽和環基的基團：芳族基、官能化芳族基、視情況含有雜原子之稠合芳族基、不飽和脂環基、不飽和雜環基或其兩者或多於兩者之組合；R16 及R17 獨立地不存在或選自視情況含有雜原子之C1-C10烴基、視情況含有雜原子之C6-C20芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30飽和或不飽和環烷基；
Z3 選自-R19 -A-R19 -，其中A選自包含選自以下各者之不飽和環狀部分的基團：芳族基、稠合芳族基、不飽和脂環基、不飽和雜環基或其兩者或多於兩者之組合；且R19 不存在或選自視情況含有雜原子之C1-C10烴基、視情況含有雜原子之C6-C20芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30飽和或不飽和環烷基；
m為1至100；x為0至200；且y為0至200，其中x+y≥文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。1；及
(B) (i)第一填充劑，及(ii)第二填充劑，其中第一填充劑及/或第二填充劑中之至少一者包含就粒度及/或形態而言不同於彼此之複數個填充劑類型。
在一個實施例中，A獨立地選自C6至C12芳族基；C10-C36稠合芳族環基；C4-C36不飽和脂環基；及C4-C36不飽和雜環基。
在一個實施例中，Z1、Z2及Z3中之一或多者中之A選自式-A1 -R18 -A2 -之基團，其中A1 及A2 獨立地選自C6至C12芳基、C12-C36稠合芳族環基、C5-C36不飽和脂環基及C5-C36不飽和雜環基；且R18 選自直接鍵-(CH2 )n -、-C(CH3 )2 -、-O-、-S-、-S(O)2 -、-C(O)-、C(O)-NH-、-NH-C(O)-NH-、C(O)-O-、-CH=N-或-CH=N-N=CH-，其中n為1至10。
在一個實施例中，A獨立地選自

文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。
。
在一個實施例中，其中Z1 、Z2 及Z3 中之A為
在一個實施例中，Z1 、Z2 及Z3 中之A為
。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，矽氧烷聚合物具有約1000 g/mol至約50000 g/mol之數目平均分子量。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，第一填充劑及第二填充劑獨立地選自氧化鋁、氧化鎂、氧化鈰、氧化鉿、氧化鑭、氧化釹、氧化釤、氧化鐠、氧化釷、氧化鈾、氧化釔、氧化鋅、氧化鋯、氮氧化矽鋁(silicon aluminum oxynitride)、硼矽酸鹽玻璃、鈦酸鋇、碳化矽、矽石、碳化硼、碳化鈦、碳化鋯、氮化硼、氮化矽、氮化鋁、氮化鈦、氮化鋯、硼化鋯、二硼化鈦、十二硼化鋁、重晶石(baryte)、硫酸鋇、石棉、重晶石(barite)、矽藻土、長石、石膏、海泡石、高嶺土、雲母、霞石正長岩、珍珠岩、葉蠟石、膨潤石、滑石、蛭石、沸石、方解石、碳酸鈣、矽灰石、偏矽酸鈣、黏土、矽酸鋁、滑石、矽酸鎂鋁、水合氧化鋁、水合氧化鋁、矽石、二氧化矽、二氧化鈦、玻璃纖維、玻璃片、黏土、剝落黏土或其他高縱橫比纖維、棒或片、碳酸鈣、氧化鋅、氧化鎂、二氧化鈦、碳酸鈣、滑石、雲母、矽灰石、氧化鋁、氮化鋁、石墨、石墨烯、鋁粉、銅粉、青銅粉、黃銅粉、碳纖維或碳晶鬚、石墨、碳化矽、氮化矽、氧化鋁、氮化鋁、氧化鋅、碳奈米管、氮化硼奈米片、氧化鋅奈米管、金屬粒子或其兩者或多於兩者之組合。在一個實施例中，金屬粒子選自鋁、鎂、鋅、鐵、鈦、銀、金、鉑、鎳、銅、錫、鉛或其組合。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，填充劑材料具有約0.01 µm至約500 µm之粒度。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，填充劑材料選自複數種填充劑材料。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，填充劑材料選自第一填充劑，其具有約0.01 µm至約0.1 µm之平均粒度；第二填充劑，其具有約1 µm至約25 µm之平均粒度；及視情況選用之第三填充劑，其具有約50 µm至約100 µm之平均粒度。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，第一填充劑、第二填充劑及第三填充劑為氧化鋁。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，組合物包含約10體積%至約90體積%之第一填充劑及約90體積%至約10體積%之第二填充劑。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，用表面功能化試劑來處理填充劑。在一個實施例中，表面功能化試劑選自官能化矽氧烷、烷氧基矽烷、烷丙烯醯氧基矽烷、乙烯基矽烷、鹵基矽烷(例如氯矽烷)、巰基矽烷、嵌段巰基矽烷、硫代羧酸酯矽烷、鈦酸鹽、鋯酸鹽、去水山梨醇硬脂酸鹽或其兩者或多於兩者之組合。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，組合物包含第一填充劑及第二填充劑，其中第一填充劑及第二填充劑獨立地選自金屬氧化物填充劑及非氧化物填充劑。在一個實施例中，非氧化物填充劑選自金屬硼化物、金屬碳化物、金屬氮化物、金屬矽化物、碳黑、石墨、膨脹石墨、碳纖維或石墨纖維或其兩者或多於兩者之組合。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，第一填充劑及第二填充劑獨立地選自氧化鋁、氧化鎂、氧化鈰、氧化鉿、氧化鑭、氧化釹、氧化釤、氧化鐠、氧化釷、氧化鈾、氧化釔、氧化鋅、氧化鋯、氮氧化矽鋁、硼矽酸鹽玻璃、鈦酸鋇、碳化矽、矽石、碳化硼、碳化鈦、碳化鋯、氮化硼、氮化矽、氮化鋁、氮化鈦、氮化鋯、硼化鋯、二硼化鈦、十二硼化鋁、重晶石、硫酸鋇、石棉、重晶石、矽藻土、長石、石膏、海泡石、高嶺土、雲母、霞石正長岩、珍珠岩、葉蠟石、膨潤石、滑石、蛭石、沸石、方解石、碳酸鈣、矽灰石、偏矽酸鈣、黏土、矽酸鋁、滑石、矽酸鎂鋁、水合氧化鋁、水合氧化鋁、矽石、二氧化矽、二氧化鈦、玻璃纖維、玻璃片、黏土、剝落黏土或其他高縱橫比纖維、棒或片、碳酸鈣、氧化鋅、氧化鎂、二氧化鈦、碳酸鈣、滑石、雲母、矽灰石、氧化鋁、氮化鋁、石墨、鋁粉、銅粉、青銅粉、黃銅粉、碳纖維或碳晶鬚、石墨、碳化矽、氮化矽、氧化鋁、氮化鋁、氧化鋅、碳奈米管、氮化硼奈米片、氧化鋅奈米管或其兩者或多於兩者之組合。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，填充劑包含(i)第一填充劑，及(ii)第二填充劑，其中第一填充劑及/或第二填充劑中之至少一者包含就粒度及/或形態而言彼此不同之複數個填充劑類型。第一填充劑及第二填充劑獨立地選自金屬氧化物填充劑及非氧化物填充劑。在一個實施例中，非氧化物填充劑選自金屬硼化物、金屬碳化物、金屬氮化物、金屬矽化物、碳黑、石墨、膨脹石墨、碳纖維或石墨纖維或其兩者或多於兩者之組合。
在一個實施例中，複數個填充劑類型獨立地具有約0.3微米至約350微米之平均粒度，複數個填充劑類型具有彼此不同之平均粒度。
在一個實施例中，複數個填充劑類型具有彼此不同之形態，該形態選自球形、薄片狀、聚結物、球形聚結物及石墨。
在一個實施例中，第一填充劑選自氧化鋁，且第二填充劑選自氮化硼。在一個實施例中，氧化鋁包含複數個填充劑類型。在一個實施例中，複數個填充劑類型具有彼此不同之平均粒度。在一個實施例中，複數個填充劑類型具有彼此不同之形態。在一個實施例中，氧化鋁及氮化硼各自包含複數個填充劑類型。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，組合物進一步包含(i)有機聚矽氧烷，其包含至少一個烯基官能基；及/或(ii)有機聚矽氧烷，其包含至少一個Si-H基。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，組合物包含加成催化劑、縮合固化催化劑、抑制劑、增黏劑、交聯劑、稀釋劑、熱穩定劑或其兩者或多於兩者之組合。
在任一先前實施例之組合物的一個實施例中，組合物呈熱油脂、黏著劑、熱凝膠、灌封材料或間隙填充劑材料之形式。
在另一態樣中，提供一種包含任一先前實施例之組合物的製品，該組合物安置於該製品之表面的至少一部分上。
在一個實施例中，製品包含多個層，且組合物安置於該等層中之至少兩者之間的表面上。
在任一先前實施例之製品的一個實施例中，製品為電子製品、汽車製品、家用電器製品、智慧型電器製品、電信製品、健康護理製品、個人護理製品、農業製品、模製品、砌體表面、紡織材料、家用護理材料。
在任一先前實施例之製品的一個實施例中，製品包含發光器件、電腦器件、經堆疊晶粒、行動電話、平板電腦、覆晶型封裝、混合記憶立方體、觸摸螢幕、Wi-Fi器件、汽車技術hifi系統、矽通孔器件及音訊系統，在太陽能加熱板中之加熱管道與儲水槽之間的接合部中、在燃料電池及風力發電機中、在電腦晶片、遊戲控制台、資料傳送器件之製造中、在光器件、電池組中、在殼體、冷卻器、熱量交換器件、電線、電纜、加熱絲、冰箱、洗碗機、空氣調節、蓄電池、變壓器、雷射器、功能性服飾、汽車座椅、醫療器件、防火、電動馬達、飛機及列車中，作為3D列印材料之長絲、藥物遞送系統、經皮貼片、傷口癒合貼片、創口包紮貼片、用於疤痕減輕之貼片、經皮離子導入療法、組織工程改造之架構、抗微生物器件、創口處理器件、眼科器件、生物插入物、假體、身體植入物、塗料、結構性塗層、砌體塗層或船舶塗層、晶種塗層、超鋪展劑或控制釋放肥料。
亦提供一種將任一先前實施例之組合物塗覆至任一先前實施例之製品的方法，其包含在壓力下分配或模板列印或網板列印或噴射列印或3D列印。
在一個實施例中，組合物之厚度為0.01 mm至15 cm。
在又另一態樣中，提供一種包含任一先前實施例之組合物的個人護理產品。
在一個實施例中，個人護理組合物呈以下各者之形式：止汗劑/除臭劑、剃鬚產品、皮膚乳劑、保濕劑、爽膚水、浴液產品、清潔產品、洗髮劑、潤髮乳、組合洗髮劑/潤髮乳、清潔慕絲、定型髮膠、頭髮噴霧、頭髮染料、染髮產品、頭髮漂白劑、燙髮產品、直髮膏、指甲拋光劑、指甲拋光移除劑、指甲乳膏或乳劑、角皮軟化劑、防曬劑、驅蟲劑、抗衰老產品、唇彩、粉底、面部粉劑、眼線、眼影、腮紅、彩妝、睫毛膏、保濕製劑、粉底、身體及手部製劑、皮膚護理製劑、面部及頸部製劑、補劑、敷料、頭髮梳理助劑、氣溶膠定型劑、芳香製劑、鬚後水、彩妝製劑、軟焦應用、夜間及白天皮膚護理製劑、非染髮製劑、鞣製劑、合成及非合成性皂條、洗手液、鼻貼、用於個人護理之不織布應用、嬰兒乳劑、嬰兒洗髮劑、嬰兒潤髮乳、剃鬚製劑、黃瓜片、皮膚墊片、彩妝移除劑、面部清潔產品、冷霜、防曬產品、汽酒、面膜泥、面膜、古龍水及花露水、髮膜塗液、沐浴露、面部及身體清洗劑、個人護理沖洗產品、凝膠、泡沫浴液、擦洗清潔劑、收斂劑、指甲油、眼影棒、用於面部或眼部之粉劑、唇膏、唇蜜、頭髮護理泵抽噴霧、頭髮毛躁控制髮膠、頭髮調理劑、髮油、頭髮柔順劑產品、頭髮定型劑、頭髮漂白產品、皮膚乳劑、預剃鬚劑及預電動剃鬚劑、無水霜及乳劑、油/水乳液、水/油乳液、防水乳霜或乳劑、抗痤瘡製劑、口腔清洗劑、按摩油、牙膏、清潔膠或清潔棒、軟膏基劑、局部創口癒合產品、氣溶膠滑石、障壁噴霧、維生素及抗衰老製劑、草藥提取製劑、浴鹽、浴液及身體乳、頭髮定型助劑、頭髮軟質固體塗覆劑、眼部軟質固體塗覆劑、指甲軟質固體塗覆劑及皮膚軟質固體塗覆劑、長效個人護理產品、潤髮薄霧、皮膚護理保濕薄霧、皮膚擦拭劑、毛孔擦拭劑、毛孔清潔劑、袪瑕劑、皮膚去角質劑、皮膚脫屑強化劑、皮膚濕紙巾或織物、脫毛製劑或個人護理潤滑劑。
現將參考例示性實施例，在隨附圖式中說明該等例示性實施例之實例。應理解，可採用其他實施例，且可作出結構性及功能性改變。此外，可對各種實施例之特徵進行組合或更改。如此，以下描述僅藉助於說明來呈現，且不應以任何方式限制可對所說明實施例作出之各種替代方案及修改。在本發明中，大量具體細節提供對本發明之透徹理解。應理解，本發明之態樣可藉由未必包括本文中所描述之全部態樣的其他實施例來實踐等。
如本文中所使用，字組「實例」及「例示性」意謂個例或說明。字組「實例」或「例示性」並不指示關鍵或較佳態樣或實施例。除非在上下文以其他方式提出，否則字組「或」意欲為包括性而非排他性的。作為一實例，片語「A採用B或C」包括任何包括性變換(例如A採用B；A採用C；或A採用B及C兩者)。另一方面，除非在上下文以其他方式提出，否則冠詞「一(a)」及「一(an)」一般欲意謂「一或多個」。
提供一種官能化聚矽氧聚合物及包含該聚合物之組合物。特定而言，提供一種官能化矽氧烷聚合物。官能化矽氧烷聚合物為在矽氧烷鏈內包含有機基之(AB)n型矽氧烷聚合物。矽氧烷聚合物包含有機基，該有機基包含不飽和環狀部分。已發現本矽氧烷聚合物在相對較低填充劑濃度下呈現優良熱穩定性及熱導率。
提供一種包含(i)聚矽氧聚合物及(ii)填充劑材料之組合物，其中聚矽氧聚合物具有式：

其中R1 至R12 獨立地選自氫、視情況含有雜原子之C1-C10單價烴基、視情況含有雜原子之C6-C20單價芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30單價飽和或不飽和環烷基、含有1至20個矽原子之矽烷氧基、Z1 或Z2 ；
Z1 及Z2 獨立地選自氫、視情況含有雜原子之C1-C10烴基、-OH、-NH2、-COOH或R16 -A-R17 -，其中A選自包含選自以下各者之不飽和環基的基團：芳族基、稠合芳族基、不飽和脂環基、不飽和雜環基或其兩者或多於兩者之組合；R16 及R17 獨立地不存在或選自視情況含有雜原子之C1-C10烴基、視情況含有雜原子之C6-C20芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30飽和或不飽和環烷基；
Z3 選自-R19 -A-R19 -，其中A選自包含選自以下各者之不飽和環狀部分的基團：芳族基、稠合芳族基、不飽和脂環基、不飽和雜環基或其兩者或多於兩者之組合；且R19 不存在或選自視情況含有雜原子之C1-C10烴基、視情況含有雜原子之C6-C20芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30飽和或不飽和環烷基；
m為1至100；x為0至200；且y為0至200。
如本文中所使用，不飽和脂環基係指包含一或多個不飽和鍵之脂族環基。在實施例中，不飽和脂環基包含至少一個C=C鍵。在實施例中，不飽和脂環基選自包含一或多個C=C鍵之C4-C36脂環基。不飽和脂環基可包含單環、稠合環系統或雙環系統。不飽和脂環化合物之非限制性實例包括但不限於環戊烯、環己烯、環戊二烯、二環戊二烯等。
如本文中所使用，不飽和雜環基係指在環結構內包含至少一個不飽和鍵及至少一個雜原子之環基。不飽和基可為C=C或碳原子與雜原子之間的不飽和鍵。
在實施例中，矽氧烷聚合物包含可固化官能基。在此類實施例中，矽氧烷包含至少一個具有諸如烯丙基、乙烯基、烯丙氧基、乙烯基氧基、丙烯酸酯基、甲基丙烯酸酯基等可固化官能基之Z1 基團或Z2 基團。在一個實施例中，Z1 基團或Z2 基團中之R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -、CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-、CH2 =CH2 -(CH2 )a- C(O)-O-，其中a為0至10。在一個實施例中，R16 為CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0。在一個實施例中，R16 為CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為1。
Z1 及Z2 中之R17 (及Z3 中之R19 )選自C2 -C10 二價烷基、-O-(CH2 )b -或-O-C(O)-(CH2 )b -，其中b為2至10。
在實施例中，Z1 、Z2 及Z3 中之A獨立地選自C6至C12芳基、C12至C36稠合芳族基、C4-C36不飽和脂環基及C4-C36不飽和雜環基。
在一實施例中，Z1 、Z2 或Z3 中之一或多者中的A選自式-A1 -R18 -A2 -之基團，其中A1 及A2 獨立地選自C6至C12芳基、C12-C36稠合芳族環、C5-C36不飽和脂環基及C5-C36不飽和雜環基；且R18 選自直接鍵-(CH2 )n -、-C(CH3 )2 -、-O-、-S-、-S(O)2 -、-C(O)-、C(O)-NH-、-NH-C(O)-NH-、C(O)-O-、-CH=N-或-CH=N-N=CH-，其中n為1至10。在實施例中，n為1至6、1至4或1至2。
A基團之合適基團的實例包括但不限於：
文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。
。
合適Z3 基團之實例包括但不限於苯二基、萘二基、二苯二基、苊-5,6-二基、吡啶-2,3-二基、吡啶-2,6-二基、H-咪唑-4,5-二基、1H-吡咯-2,4-二基、呋喃-2,5-二基及噻吩-2,5-二基。苯二基之實例包括1,2-苯二基、1,3-苯二基及1,4-苯二基。萘二基之實例包括1,2-萘二基、1,3-萘二基、1,4-萘二基、1,5-萘二基、1,6-萘二基、1,7-萘二基、1,8-萘二基、2,3-萘二基、2,6-萘二基及2,7-萘二基。聯苯二基之實例包括聯苯基-4,4'-二基。
聯苯二基之實例包括4,4'-聯苯二基、3,3'-聯苯二基、4,4'-(2,2'-二苯基丙烷)二基、3,3'-(2,2'-二苯基丙烷)二基、4,4'-(二苯碸)二基、3,3'-(二苯碸)二基、4,4'-(3,3-二苯基六氟丙烷)二基、3,3'-(3,3-二苯基六氟丙烷)二基、4,4'-(二苯醚)二基、3,3'-(二苯醚)二基、4,4'-(二苯基酮)二基、3,3'-(二苯基酮)二基、4,4'-(2,2'-二甲基聯苯)二基、4,4'-(2,2'-雙(三氟甲基)聯苯基)聯苯基)二基及4,4'-(2,6,2',6'-四甲基聯苯)二基。
在一個實施例中，R1 至R12 為C1-C4烷基，Z1 、Z2 及Z3 中之A為

Z1 及Z2 中之R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -、CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0至10；且R17 選自C2-C10二價烷基、-O-(CH2 )b -或-O-C(O)-(CH2)b -，其中b為2至10；且Z3 中之R19 選自R17 。在一個實施例中，R16 為CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0。在一個實施例中，R16 為CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為1。
在一個實施例中，R1 至R12 為C1-C4烷基，Z1 、Z2 及Z3 中之A為

Z1 及Z2 中之R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -或CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0至10；且R17 選自C2-C10二價烷基、-O-(CH2 )b -或-O-C(O)-(CH2)b -，其中b為2至10；且Z3 中之R19 選自R17 。在一個實施例中，R16 為CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0。在一個實施例中，R16 為CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為1。
在一個實施例中，A選自(A-i)至(A-xiii)中之任一者，且Z1 及Z2 中之R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -、CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0至10；且R17 選自C2-C10二價烷基、-O-(CH2 )b -或-O-C(O)-(CH2 )b -，其中b為2至10；且Z3 中之R19 選自R17 。在一個實施例中，A選自(A-i)至(A-xiii)中之任一者；R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0，且R17 選自-O-(CH2 )b -，其中b為2。在一個實施例中，A選自(A-i)至(A-xiii)中之任一者；R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為0，且R17 選自-O-(CH2 )b -，其中b為3。在一個實施例中，A選自(A-i)至(A-xiii)中之任一者；R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為1，且R17 選自-O-(CH2 )b -，其中b為2。在一個實施例中，A選自(A-i)至(A-xiii)中之任一者；R16 選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-，其中a為1，且R17 選自-O-(CH2 )b -，其中b為3。
本聚合物可經由適當不飽和化合物及氫化矽烷在催化劑之存在下的矽氫化而形成。提供Z1 基團至Z3 基團之不飽和化合物可具有式R16 -A-R16' ，其中A如上文所描述，且R16 及R16' 獨立地選自烯丙基、乙烯基、烯丙氧基、乙烯基氧基、丙烯酸酯基或甲基丙烯酸酯基。在實施例中，R16 及R16' 獨立地選自CH2 =CH2 -(CH2 )a -、CH2 =CH2 -(CH2 )a -O-、CH2 =CH2 -(CH2 )a -C(O)-O-，其中a為0至10。氫化矽烷可為例如在矽氧烷之主鏈內具有末端氫化矽烷官能基或具有含Si-H之基團的矽氧烷。
適用催化劑包括可對反應性含SiH部分或取代基與諸如碳碳雙鍵之碳碳鍵之間的矽氫化反應進行催化之彼等化合物或分子。另外，在一或多個實施例中，此等催化劑在反應介質內可為可溶的。催化劑之類型包括過渡金屬化合物，其包括包括第VIII族金屬之彼等化合物。例示性第VIII族金屬包括鈀、銠、鍺及鉑。例示性催化劑化合物包括氯鉑酸；元素鉑；氯鉑酸六水合物；氯鉑酸與對稱二乙烯基四甲基二矽氧烷之錯合物；二氯-雙(三苯膦)鉑(II)；順-二氯-雙(乙腈)鉑(II)；二羧基二氯鉑(II)；氯化鉑；及氧化鉑；零價鉑金屬錯合物，諸如Karstedt催化劑、[Cp*Ru(MeCN)3 ]PF6 、[PtCl2 (環辛二烯)]、負載於載體(諸如氧化鋁、二氧化矽或碳黑)上之固體鉑、鉑-乙烯基矽氧烷錯合物(例如Ptn (ViMe2 SiOSiMe2 Vi)c 及Pt[(MeViSiO)4 ]d ))、鉑膦錯合物(例如Pt(PPh3 )4 及Pt(PBU3 )4 ))及鉑-亞磷酸鹽錯合物(例如Pt[P(Oph)3 ]4 及Pt[P(Obu)3 ]4 ))，其中Me表示甲基，Bu表示丁基，「Vi」表示乙烯基且Ph表示苯基，且c及d表示整數。其他包括RhCl(PPh3 )3 、RhCl3 、Rh/Al2 O3 、RuCl3 、IrCl3 、FeCl3 、AlCl3 、PdCl2 .2H2 O、NiCl2 、TiCl4 等。
聚合物之特性或狀態可藉由對聚合物之各種態樣進行控制來控制或調整。特定而言，可藉由對聚合度、聚矽氧鏈長及分子量進行控制而將聚合物提供為液體、膠狀物或固體。
在一個實施例中，聚矽氧聚合物具有約1000 g/mol至約50000 g/mol；約2000 g/mol至約40000 g/mol；甚至約3000 g/mol至約10000 g/mol之數目平均分子量。分子量可藉由GPC光散射來測定。
聚合物可用以形成聚矽氧組合物。在一個實施例中，將聚矽氧組合物提供為包含聚矽氧聚合物及熱傳導填充劑材料之熱傳導組合物。熱傳導填充劑(B)之填充劑材料可選自金屬氧化物或非氧化物填充劑。合適之非氧化物填充劑的實例包括金屬硼化物、金屬碳化物、金屬氮化物、金屬矽化物、碳黑、石墨、膨脹石墨、碳纖維或石墨纖維或其兩者或多於兩者之組合。熱傳導填充劑之實例包括但不限於氧化鋁、氧化鎂、氧化鈰、氧化鉿、氧化鑭、氧化釹、氧化釤、氧化鐠、氧化釷、氧化鈾、氧化釔、氧化鋅、氧化鋯、氮氧化矽鋁、硼矽酸鹽玻璃、鈦酸鋇、碳化矽、矽石、碳化硼、碳化鈦、碳化鋯、氮化硼、氮化矽、氮化鋁、氮化鈦、氮化鋯、硼化鋯、二硼化鈦、十二硼化鋁、重晶石、硫酸鋇、石棉、重晶石、矽藻土、長石、石膏、海泡石、高嶺土、雲母、霞石正長岩、珍珠岩、葉蠟石、膨潤石、滑石、蛭石、沸石、方解石、碳酸鈣、矽灰石、偏矽酸鈣、黏土、矽酸鋁、滑石、矽酸鎂鋁、水合氧化鋁、水合氧化鋁、矽石、二氧化矽、二氧化鈦、玻璃纖維、玻璃片、黏土、剝落黏土或其他高縱橫比纖維、棒或片、碳酸鈣、氧化鋅、氧化鎂、二氧化鈦、碳酸鈣、滑石、雲母、矽灰石、氧化鋁、氮化鋁、石墨、膨脹石墨、例如鋁、銅、青銅、黃銅等金屬粉末、碳纖維或碳晶鬚、石墨、碳化矽、氮化矽、氧化鋁、氮化鋁、氧化鋅、諸如碳奈米管、氮化硼奈米片、氧化鋅奈米管等奈米級纖維，及其兩者或多於兩者之混合物。在一個實施例中，熱傳導填充劑具有低導電性或為電絕緣的。
可按對特定目的或既定應用之需要來選擇填充劑材料之粒度。在實施例中，填充劑材料具有約0.01 µm至約500 µm；約0.1 µm至約250 µm；約1 µm至約100 µm；約5 µm至約75 µm；甚至約10 µm至約50 µm之平均粒度。應瞭解，組合物可包含具有不同平均粒度之無機填充劑之組合。可按對特定目的或既定應用之需要來選擇此類組合。在一個實施例中，組合物包含具有約0.01 µm至約0.1 µm之平均粒度的第一有機填充劑；具有約1 µm至約25 µm之平均粒度的第二填充劑；及視情況選用之具有約50 µm至約100 µm之平均粒度的第三填充劑。就填充劑之化學組成而言，第一填充劑、第二填充劑及第三填充劑可彼此相同或不同。
在組合物中，按組合物之總體積計，聚矽氧聚合物可以約20體積%至約75體積%之量存在。在一個實施例中，填充劑裝載量為約25體積%至約70體積%，約35體積%至約65體積%，甚至約40體積%至約60體積%。按組合物之總體積計，組合物可具有約25體積%至約80體積%之總填充劑濃度，即組合物中之所有填充劑的濃度。在一個實施例中，填充劑裝載量為約30體積%至約75體積%，約35體積%至約65體積%，甚至約40體積%至約60體積%。此處如申請專利範圍中一樣，數值可經組合以形成新的且非指定之範圍。
熱傳導填充劑(B)包含填充劑之組合，其中將至少一種填充劑材料提供為複數個填充劑類型。如本文中所使用，「填充劑類型」係指具有特定特性之一類填充劑材料。限定填充劑類型之特性的實例包括例如填充劑之形態、填充劑之粒度或填充劑之形態及粒度。不同填充劑類型之不同實施例的實例包括：
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一粒度之第一填充劑類型，及具有第二粒度之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有相同形態
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一形態之第一填充劑類型，及具有第二形態之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有相同粒度；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一形態之第一填充劑類型，及具有第二形態之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有不同粒度。
在上述實施例中，第一填充劑及第二填充劑可為單一類型之填充劑或其本身可具備多個填充劑類型。
在一個實施例中，第一填充劑及第二填充劑各自藉由各別填充劑材料之複數個填充劑類型提供。組合物可包括第一填充劑與第二填充劑之任何組合，其中(i)第一填充劑藉由以下各者提供：
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一粒度之第一填充劑類型，及具有第二粒度之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有相同形態；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一形態之第一填充劑類型，及具有第二形態之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有相同粒度；或
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一形態之第一填充劑類型，及具有第二形態之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有不同粒度；且
(ii)第二填充劑藉由以下各者提供：
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一粒度之第二填充劑類型，及具有第二粒度之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有相同形態；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一形態之第二填充劑類型，及具有第二形態之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有相同粒度；或
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。具有第一形態之第二填充劑類型，及具有第二形態之第二填充劑類型，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有不同粒度。
因此，舉例而言，在一個實施例中，可提供(a)第一填充劑，其藉由(i)具有第一粒度之第一填充劑類型及(ii)具有第二粒度之第二填充劑類型提供；及(b)第二填充劑，其藉由(i)具有第一粒度之第一填充劑類型及(ii)具有第二粒度之第二填充劑類型提供。在另一實施例中，組合物可包含(a)第一填充劑，其藉由(i)具有第一粒度之第一填充劑類型及(ii)具有第二粒度之第二填充劑類型提供，其中第一填充劑類型與第二填充劑類型具有相同形態；及(b)第二填充劑，其藉由(i)具有第一形態之第一填充劑類型及(ii)具有第二形態之第二填充劑類型提供。
應瞭解，雖然以上描述參考第一填充劑及第二填充劑，但組合物不限於兩種填充劑。組合物可包含兩種、三種、四種、五種等或更多種填充劑，其中該等填充劑中之至少一者藉由彼填充劑材料之複數個填充劑類型提供。視情況，填充劑中之每一者可藉由各別填充劑材料之複數個填充劑類型提供。
在一個實施例中，組合物包含選自金屬氧化物之第一填充劑，且第二填充劑選自非氧化物填充劑(例如氮化物、碳化物、矽化物等)。在一個實施例中，將金屬氧化物填充劑提供為具有不同粒度之複數個填充劑類型，且將非氧化物填充劑提供為單一填充劑類型(例如具有特定形態及粒度之填充劑)。在另一實施例中，(a)金屬氧化物填充劑包含具有第一粒度之第一填充劑類型及具有第二粒度之第二填充劑類型；且(b)非氧化物填充劑包含(i)具有第一形態之第一填充劑類型及(ii)具有第二形態之第二填充劑類型。
各別填充劑之形態可按需要來進行選擇。在一個實施例中，填充劑之形態可選自球形、薄片狀、聚結物、球形聚結物及石墨。
在一個實施例中，第一熱傳導填充劑材料及第二熱傳導填充劑材料具有0.3微米至約350微米之粒度。在一個實施例中，熱傳導填充劑具有約0.5微米至150微米；約1微米至約100微米，約10微米至90微米；約20微米至75微米；甚至約40微米至60微米之粒度。
按組合物之總體積計，組合物可具有約25體積%至約80體積%之總填充劑濃度，即組合物中之所有填充劑的濃度。在一個實施例中，填充劑裝載量為約30體積%至約75體積%，約35體積%至約65體積%，甚至約40體積%至約60體積%。此處如申請專利範圍中一樣，數值可經組合以形成新的且非指定之範圍。
組合物可包含約10體積%至90體積%之第一填充劑及90體積%至10體積%之第二填充劑；約30體積%至70體積%之第一填充劑及70體積%至30體積%之第二填充劑；甚至約40體積%至約60體積%之第一填充劑及約60體積%至約40體積%之第二填充劑。
關於促成第一填充劑及/或第二填充劑之不同填充劑類型，可按需要來選擇不同填充劑類型之濃度。在一個實施例中，第一填充劑包含：按第一填充劑之總體積計，呈約5體積%至約95體積%之量的第一填充劑類型及呈約95體積%至約5體積%之量的第二填充劑類型；按第一填充劑之總體積計，呈約10體積%至約80體積%之量的第一填充劑類型及呈約20體積%至約90體積%之量的第二填充劑類型；按第一填充劑之總體積計，呈約30體積%至約60體積%之量的第一填充劑類型及呈約70體積%至約40體積%之量的第二填充劑類型。在一個實施例中，第一填充劑包含按第一填充劑之總體積計，呈約20體積%至約40體積%之量的第一填充劑類型及呈約80體積%至約60體積%之量的第二填充劑類型。
在一個實施例中，熱傳導填充劑包括氮化硼。合適的氮化硼材料之實例包括氮化硼粒子、氮化硼聚結物或其混合物。氮化硼粒子一般呈現薄片狀形態。在一個實施例中，氮化硼粒子可為具有0.3微米至約350微米之粒度的薄片。在一個實施例中，薄片狀氮化硼粒子具有約0.5微米至150微米；約1微米至約100微米，約10微米至90微米；約20微米至75微米；甚至約40微米至60微米之粒度。在另一實施例中，熱傳導塑膠組合物包含氮化硼聚結物。聚結物可具有約5微米至約500微米之平均粒度及約0.25平方公尺/公克至約50平方公尺/公克之表面積。在一個實施例中，薄片狀氮化硼粒子具有約10微米至400微米；約20微米至約300微米，約30微米至200微米；約40微米至150微米；甚至約50微米至100微米之粒度。可使用Horiba LA300粒度分佈分析儀來量測粒度，其中以經調整以符合所需透射率的量引入待分析之粒子(例如BN)。可添加幾滴2% Rhodapex CO-436以改良粉劑之分散度，且可在3秒音波處理之後使用雷射繞射來量測粒度。可在體積基礎上繪製量測所得到之粒度分佈，且D90表示該分佈之第90個百分位。
在一個實施例中，填充劑可藉由諸如(例如)矽烷添加劑之功能化添加劑官能化。在一個實施例中，矽烷添加劑可選自烷氧基矽烷、烷丙烯醯氧基矽烷、乙烯基矽烷、鹵基矽烷(例如氯矽烷)、巰基矽烷、嵌段巰基矽烷、硫代羧酸酯矽烷、鈦酸鹽、鋯酸鹽、去水山梨醇硬脂酸鹽或其兩者或多於兩者之組合。在一個實施例中，填充劑可包含約1重量%至約5重量%之矽烷；約1.5重量%至約4重量%；甚至約2.7重量%至約3.7重量%之填充劑。
在一個實施例中，組合物包含選自金屬氧化物之第一填充劑及選自非氧化物填充劑之第二填充劑，其中第一填充劑及/或第二填充劑包含複數個填充劑類型。在一個實施例中，第一填充劑為包含第一類型之金屬氧化物及第二類型之金屬氧化物的金屬氧化物，該等金屬氧化物就化學組成而言可為相同或不同金屬氧化物，且第二填充劑包含單一類型之非氧化物填充劑，其中可採用以下各者中之任一者(單獨或呈組合形式)：
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一類型之金屬氧化物具有第一粒度，且第二類型之金屬氧化物具有不同於第一粒度之第二粒度；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一類型及第二類型之金屬氧化物獨立地具有約0.3微米至約350微米之粒度，其中第一類型與第二類型之金屬氧化物具有不同粒度；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一類型之金屬氧化物具有第一形態，且第二類型之金屬氧化物具有不同於第一形態之第二形態；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。金屬氧化物填充劑選自氧化鋁、氧化鎂、氧化鈰、氧化鉿、氧化鑭、氧化釹、氧化釤、氧化鐠、氧化釷、氧化鈾、氧化釔、氧化鋅及/或氧化鋯；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。非金屬氧化物填充劑選自碳化矽、矽石、碳化硼、碳化鈦、碳化鋯、氮化硼、氮化矽、氮化鋁、氮化鈦、氮化鋯或硼化鋯；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一填充劑為氧化鋁，且第二填充劑為氮化硼；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第二填充劑為選自以下各者之氮化硼：球形、薄片狀、聚結物或球形聚結物。
在一個實施例中，組合物包含選自金屬氧化物之第一填充劑及選自非氧化物填充劑之第二填充劑，其中第一填充劑及第二填充劑各自包含複數個填充劑類型。在一個實施例中，第一填充劑為包含第一類型之金屬氧化物及第二類型之金屬氧化物的金屬氧化物，其中第一類型與第二類型之金屬氧化物可具有相同或不同化學組成或化學式(但至少在粒度及/或形態方面不同)，且第二填充劑包含單一類型之非氧化物填充劑，其中以下各者中之任一者可彼此組合使用：
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一類型之金屬氧化物具有第一粒度，且第二類型之金屬氧化物具有不同於第一粒度之第二粒度；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一類型及第二類型之金屬氧化物獨立地具有約0.3微米至約350微米之粒度，其中第一類型與第二類型之金屬氧化物具有不同粒度；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一類型之金屬氧化物具有第一形態，且第二類型之金屬氧化物具有不同於第一形態之第二形態；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一類型之金屬氧化物具有第一粒度，且第二類型之金屬氧化物具有不同於第一粒度之第二粒度；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。金屬氧化物填充劑選自氧化鋁、氧化鎂、氧化鈰、氧化鉿、氧化鑭、氧化釹、氧化釤、氧化鐠、氧化釷、氧化鈾、氧化釔、氧化鋅及/或氧化鋯；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。非金屬氧化物填充劑選自碳化矽、矽石、碳化硼、碳化鈦、碳化鋯、氮化硼、氮化矽、氮化鋁、氮化鈦、氮化鋯或硼化鋯；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第一填充劑為氧化鋁，且第二填充劑為氮化硼；
● 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。第二填充劑包含薄片狀氮化硼及氮化硼聚結物。
在一個實施例中，組合物包含第一填充劑，該第一填充劑具有粒度為約0.3微米至約350微米之第一填充劑類型及粒度為約0.3微米至約350微米之第二填充劑類型，其中第一填充劑之第二填充劑類型具有與第一填充劑類型不同的粒度。在一個實施例中，組合物包含第一填充劑，該第一填充劑具有粒度為約0.3微米至約350微米之第一填充劑類型及粒度為約0.3微米至約15微米之第二填充劑類型。在一個實施例中，組合物包含第一填充劑，該第一填充劑具有粒度為約45微米至約350微米之第一填充劑類型及粒度為約0.3微米至約5微米之第二填充劑類型。在一個實施例中，組合物包含第一填充劑，該第一填充劑具有粒度為約5微米至約70微米之第一填充劑類型及粒度為約0.5微米至約15微米之第二填充劑類型。在一個實施例中，第一填充劑包含氧化鋁。
可按對特定目的或既定應用之需要來選擇填充劑材料之粒度。在實施例中，填充劑材料具有約0.01 µm至約500 µm；約0.1 µm至約250 µm；約1 µm至約100 µm；約5 µm至約75 µm；甚至約10 µm至約50 µm之平均粒度。應瞭解，組合物可包含具有不同平均粒度之無機填充劑之組合。可按對特定目的或既定應用之需要來選擇此類組合。在一個實施例中，組合物包含具有約0.01 µm至約0.1 µm之平均粒度的第一有機填充劑；具有約1 µm至約25 µm之平均粒度的第二填充劑；及視情況選用之具有約50 µm至約100 µm之平均粒度的第三填充劑。就填充劑之化學組成而言，第一填充劑、第二填充劑及第三填充劑可彼此相同或不同。
本發明組合物為可固化的，且可藉由縮合固化機制或熱固化機制來固化。在一個實施例中，組合物為可縮合固化的。對於可縮合固化之組合物，該組合物可包括促進縮合固化之任何合適的組分。組合物可視情況包含縮合催化劑，該縮合催化劑促進完全或部分水解之頂塗層材料的縮合。催化劑可為適用於促進矽氧烷之固化的催化劑。有利地，可採用縮合催化劑。合適之縮合催化劑包括但不限於二羧酸二烷基錫，諸如二月桂酸二丁錫及二月桂酸二辛錫；三級胺；羧酸之亞錫鹽，諸如辛酸亞錫及乙酸亞錫等。其他適用催化劑包括含鋯、含鋁及含鉍錯合物，諸如藉由King Industries Inc.供應之K-KAT® XC6212、K-KAT® 5218及K-KAT® 348；鈦螯合物，諸如購自DuPont公司之TYZOR®類型及購自Kenrich Petrochemical Inc.之KR類型；及其他有機金屬催化劑，例如含有諸如Al、Zn、Co、Ni、Fe等金屬之彼等。
在一個實施例中，組合物為可熱固化的且包含熱固化催化劑。在一個實施例中，熱固化催化劑選自烷基羧酸銨。烷基羧酸銨可為二羧酸銨、三羧酸銨或四羧酸銨。在一個實施例中，催化劑選自下式之羧酸四丁銨：[(C4 H9 )4 N]+ [OC(O)-文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。R]-文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。 ，其中R選自由以下各者組成之群：氫、含有約1個至約8個碳原子之烷基及含有約6個至20個碳原子之芳基。在實施例中，R為含有約1個至4個碳原子之基團，諸如甲基、乙基、丙基、丁基及異丁基。例示性催化劑為乙酸四正丁銨(TBAA)、甲酸四正丁銨、苯甲酸四正丁銨、四正丁銨-2-乙基己酸鹽、四正丁銨-對乙基苯甲酸鹽及丙酸四正丁銨或其兩者或多於兩者之組合。特定而言，合適之催化劑為乙酸四正丁銨及甲酸四正丁銨、乙酸四甲銨、苯甲酸四甲銨、乙酸四己銨、甲酸二甲銨、乙酸二甲銨、羧酸四甲銨、四甲銨-2-乙基己酸鹽、乙酸苯甲基三甲銨、乙酸四乙銨、乙酸四異丙銨、乙酸三乙醇-甲銨、乙酸二乙醇二甲銨、乙酸單乙醇三甲銨、乙酸乙基三苯基鏻。
一般而言，催化劑應以將不影響或損害塗層之物理特性的量但以足以催化固化反應的量添加。在一個實施例中，以介於1 ppm至約75 ppm；約10 ppm至約70 ppm；甚至約20 ppm至約60 ppm之範圍內的量提供催化劑。此處，如本說明書及申請專利範圍中之其他處一樣，數值可經組合以形成新的且未經揭示之範圍。催化劑之「ppm」值可經定義為每總重量塗層固體之催化劑的總莫耳數。
已發現本聚合物呈現可使其適用於廣泛多種應用之所要特性。該等聚合物具有高熱穩定性、折射率及熱導率。本聚合物在與無機填充劑組合時，該等具有極佳潤濕性能以使得填充劑易於分散於聚合物中。此等特性允許為組合物提供極佳熱導率。可在多種應用中採用該等組合物，該等應用包括作為熱油脂、黏著劑、熱凝膠、灌封材料、間隙填充劑材料等。
亦提供一種包含組合物之製品，該等組合物安置於該製品之表面的至少一部分上。製品可為單層或可包含多個層。在一個實施例中，製品包含多個層，且組合物安置於該等層中之至少兩者之間的表面上。合適製品之非限制性實例包括電子製品、汽車製品、家用電器製品、智慧型電器製品、電信製品、健康護理製品、個人護理製品、農業製品、模製品、砌體表面、紡織材料、家用護理材料。在實施例中，製品可包含但不限於發光器件、電腦器件、經堆疊晶粒、行動電話、平板電腦、覆晶型封裝、混合記憶立方體、觸摸螢幕、Wi-Fi器件、汽車技術hifi系統、矽通孔器件及音訊系統，在太陽能加熱板中之加熱管道與儲水槽之間的接合部中、在燃料電池及風力發電機中、在電腦晶片、遊戲控制台、資料傳送器件之製造中、在光器件、電池組中、在殼體、冷卻器、熱量交換器件、電線、電纜、加熱絲、冰箱、洗碗機、空氣調節、蓄電池、變壓器、雷射器、功能性服飾、汽車座椅、醫療器件、防火、電動馬達、飛機及列車中，作為3D列印材料之長絲、藥物遞送系統、經皮貼片、傷口癒合貼片、創口包紮貼片、用於疤痕減輕之貼片、經皮離子導入療法、組織工程改造之架構、抗微生物器件、創口處理器件、眼科器件、生物插入物、假體、身體植入物、塗料、結構性塗層、砌體塗層或船舶塗層、晶種塗層、超鋪展劑或控制釋放肥料。
可以任何用於分配或塗覆組合物之合適的方式將組合物塗覆於表面。在一個實施例中，可藉由在壓力下分配或模板列印或網板列印或噴射列印或3D列印來塗覆組合物。可按對特定目的或既定應用之需要來選擇組合物之厚度。在實施例中，組合物之厚度為0.01 mm至15 cm。
亦可在個人護理產品中採用該等組合物。合適的個人護理產品之實例包括但不限於呈以下各者之形式的彼等：止汗劑/除臭劑、剃鬚產品、皮膚乳劑、保濕劑、爽膚水、浴液產品、清潔產品、洗髮劑、潤髮乳、組合洗髮劑/潤髮乳、清潔慕絲、定型髮膠、頭髮噴霧、頭髮染料、染髮產品、頭髮漂白劑、燙髮產品、直髮膏、指甲拋光劑、指甲拋光移除劑、指甲乳膏或乳劑、角皮軟化劑、防曬劑、驅蟲劑、抗衰老產品、唇彩、粉底、面部粉劑、眼線、眼影、腮紅、彩妝、睫毛膏、保濕製劑、粉底、身體及手部製劑、皮膚護理製劑、面部及頸部製劑、補劑、敷料、頭髮梳理助劑、氣溶膠定型劑、芳香製劑、鬚後水、彩妝製劑、軟焦應用、夜間及白天皮膚護理製劑、非染髮製劑、鞣製劑、合成及非合成性皂條、洗手液、鼻貼、用於個人護理之不織布應用、嬰兒乳劑、嬰兒洗髮劑、嬰兒潤髮乳、剃鬚製劑、黃瓜片、皮膚墊片、彩妝移除劑、面部清潔產品、冷霜、防曬產品、汽酒、面膜泥、面膜、古龍水及花露水、髮膜塗液、沐浴露、面部及身體清洗劑、個人護理沖洗產品、凝膠、泡沫浴液、擦洗清潔劑、收斂劑、指甲油、眼影棒、用於面部或眼部之粉劑、唇膏、唇蜜、頭髮護理泵抽噴霧、頭髮毛躁控制髮膠、頭髮調理劑、髮油、頭髮柔順劑產品、頭髮定型劑、頭髮漂白產品、皮膚乳劑、預剃鬚劑及預電動剃鬚劑、無水霜及乳劑、油/水乳液、水/油乳液、防水乳霜或乳劑、抗痤瘡製劑、口腔清洗劑、按摩油、牙膏、清潔膠或清潔棒、軟膏基劑、局部創口癒合產品、氣溶膠滑石、障壁噴霧、維生素及抗衰老製劑、草藥提取製劑、浴鹽、浴液及身體乳、頭髮定型助劑、頭髮軟質固體塗覆劑、眼部軟質固體塗覆劑、指甲軟質固體塗覆劑及皮膚軟質固體塗覆劑、長效個人護理產品、潤髮薄霧、皮膚護理保濕薄霧、皮膚擦拭劑、毛孔擦拭劑、毛孔清潔劑、袪瑕劑、皮膚去角質劑、皮膚脫屑強化劑、皮膚濕紙巾或織物、脫毛製劑或個人護理潤滑劑。
應瞭解，在個人護理產品中，產品可包括適用於形成此類產品之任何其他材料，包括但不限於顏料、成膜劑、乳化劑、維生素、塑化劑、界面活性劑、抗氧化劑、蠟、油、溶劑等。
上文已描述之物包括本說明書之實例。當然，不可能出於描述本說明書之目的而對組分或方法之每一可設想組合進行描述，但一般熟習此項技術者可認識到，本說明書之許多其他組合及變換為可能的。因此，本說明書意欲包含屬於所附申請專利範圍之精神及範疇內的所有此類更改、修改及變型。此外，就術語「包括」用於實施方式或專利申請範圍中而言，此類術語意欲以類似於術語「包含」在「包含」作為過渡詞用於專利申請範圍中時所解釋之方式而為包括性的。
實例
實例1：攜有末端烯丙氧基醚基的經二苯基碸官能化之聚有機矽氧烷(A1)
在氮氣環境下，在裝有回流冷凝器、滴液漏斗及機械攪拌器之三頸圓底燒瓶中，在30分鐘之時間內向烯丙氧基二苯基碸(16.9 g，0.051 mol)與卡爾施泰特氏(Karstedt's)催化劑(5 ppm之2重量% Pt)於甲苯(100 mL)中之溶液中逐滴添加攜有末端氫化物基團(Hyd當量0.952)之聚二甲基矽氧烷(334.52 g，0.151 mol)。使反應溫度升高至85℃並使其繼續直至所有氫化物峰自1 H-NMR消失。在攝氏150度下將所得烯丙氧基醚封端之聚合物真空溶離3小時以移除揮發性化合物及溶劑。獲得呈高黏稠液體之產物。(GPC: Mn = 12392, PDI-1.8; Vis: 6 Pa.S)。
實例2：攜有末端氫化物基的經二苯基碸官能化之聚有機矽氧烷
在75℃下，在30分鐘之時間內向烯丙氧基二苯基碸(25 g，0.076 mol)與卡爾施泰特氏催化劑(0.09 g，5 ppm之2重量% Pt)於甲苯(150 mL)中之溶液中逐滴添加攜有末端氫化物基團(Hyd當量0.952)之聚二甲基矽氧烷(334.52 g，0.151 mol)。隨後使反應溫度升高至85℃並使其繼續直至所有烯丙基峰自1 H-NMR消失。在攝氏150度下將所得氫化物封端之聚合物真空溶離3小時以移除揮發性化合物及溶劑。獲得呈低黏稠液體之產物。(GPC:M n = 3069 g/mol, PDI-1.7; Vis: 0.33 Pa.S)。
實例3 (A2)：攜有末端乙烯基的經二苯基碸官能化之聚有機矽氧烷
向氫化物封端之經二苯基碸官能化之聚有機矽氧烷(71.9 g) (在實例3中獲得)、甲苯(30 mL)及鉑催化劑(5 ppm之2% Pt)的反應混合物中添加1,3-二乙烯基四甲基二矽氧烷(8.88 g，0.048 mol)並在攝氏110度下回流。反應繼續直至所有氫化物信號自1 H-NMR消失。最後在攝氏150度下將所得聚合物真空溶離3小時以移除揮發性化合物及溶劑。獲得呈低黏稠液體之最終產物。(GPC: Mn = 5014 g/mol, PDI-1.9; Vis: 0.56 Pa.S)。
製備熱傳導聚矽氧組合物
自Sumitomo購得大小範圍介於0.3微米至110微米之氧化鋁填充劑。自Momentive Performance Materials生產大小範圍介於5 µ至400 µ之氮化硼填充劑。
藉由在行星離心混合器(Thinky混合器：ARE-310)中，以2000 rpm將乙烯基封端之二甲基矽氧烷共聚物(B1) (乙烯基當量=0.178，黏度=0.4 Pa.s)或聚有機矽氧烷共聚物(A1)與熱填充劑均勻混合30秒來製備非可固化熱油脂組合物。
藉由使用thinky混合器以2000 rpm經30秒將具有可變大小及形狀之不同填充劑混合為預混均相液體聚矽氧組合物來研發熱傳導可固化組合物，該等預混均相液體聚矽氧組合物由以下各者組成：乙烯基封端之二甲基矽氧烷共聚物(B1) (乙烯基當量=0.178，黏度=0.4 Pa.s)、聚有機矽氧烷共聚物(A1)、氫化物封端之聚二甲基矽氧烷(C1)、聚矽氧氫化物流體(D1/D2)、鉑催化劑(8 ppm)及抑制劑順丁烯二酸二烯丙酯(80 ppm)。將組合物脫氣，置於矩形模具中，且最後在150℃下且在14 psi之壓力下於壓縮模製儀器內部壓製30分鐘以形成彈性墊片。
藉由將具有可變大小及形狀之不同填充劑混合至實例1中所提供之聚有機矽氧烷、A-580 (來自日本之GE Toshiba的含有烷氧基之聚烷基矽氧烷聚矽氧流體(E1))及獲自Momentive Performance Materials之預固化聚矽氧凝膠(F1) (商標F-C4936)的均相混合器中來製備熱傳導預固化凝膠組合物。
在22℃下使用TP 500S熱盤儀器來量測熱油脂、墊片及凝膠之整體熱導率。使用ASTMD2240型硬度計(E型)來量測墊片之硬度。使用布氏黏度計(Brookfield Viscometer) (DV 1數位黏度計，10 S-1 )來量測熱油脂樣品之黏度。
含有變化大小之球形氧化鋁填充劑之組合的非可固化熱油脂樣品之黏度及熱導率結果報告於表1中。
表1
* 球形氧化鋁→0.4 μm至3 μm/3 μm至12 μm/50 μm至100 μm (20/20/60)
含有聚有機矽氧烷(A2)與球形氧化鋁及具有薄片狀及聚結形態之氮化硼之組合的非可固化熱油脂樣品之黏度及熱導率結果報告於表2中
表2
*薄片狀形態；**聚結物形態，#球形形態
如表1中所示，尤其與使用習知矽氧烷之其他相當組合物相比，包含本聚合物之組合物呈現極佳熱導率。此外，表2中之資料顯示，藉由改變填充劑組合、分佈比率與體積裝載量，可在顯著程度上調整及改良聚有機矽氧烷共聚物之熱導率。
含有球形氧化鋁及具有薄片狀及聚結形態之氮化硼之組合的經固化熱墊片樣品之熱導率與硬度結果報告於表3中
表3
含有球形氧化鋁及具有薄片狀及聚結形態之氮化硼之組合的熱凝膠樣品之熱導率結果報告於表4中
表4
發現經研發以具有聚有機矽氧烷共聚物之凝膠調配物為高度可分配的，同時具有無油滲出特性。
雖然以上描述含有許多特殊性，但此等特殊性不應視為對本發明之範疇的限制，而僅作為對其較佳實施例之例示。熟習此項技術者可設想在如由在此隨附之申請專利範圍所限定的本發明之範疇及精神內的許多其他可能變型。

Claims (36)

  1. 一種組合物，其包含： (A)矽氧烷聚合物，其中該矽氧烷聚合物(i)具有式： 其中R1 至R12 獨立地選自氫、視情況含有雜原子之C1-C10單價烴基、視情況含有雜原子之C6-C20單價芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30單價飽和或不飽和環烷基、含有1至20個矽原子之矽烷氧基、Z1 或Z2 ； Z1 及Z2 獨立地選自氫、視情況含有雜原子之C1-C10烴基、-OH、-NH2、-COOH或R16 -A-R17 -，其中A選自包含選自以下各者之不飽和環基的基團：芳族基、官能化芳族基、視情況含有雜原子之稠合芳族基、不飽和脂環基、不飽和雜環基或其兩者或多於兩者之組合；R16 及R17 獨立地不存在或選自視情況含有雜原子之C1-C10烴基、視情況含有雜原子之C6-C20芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30飽和或不飽和環烷基； Z3 選自-R19 -A-R19 -，其中A選自包含選自以下各者之不飽和環狀部分的基團：芳族基、稠合芳族基、不飽和脂環基、不飽和雜環基或其兩者或多於兩者之組合；且R19 不存在或選自視情況含有雜原子之C1-C10烴基、視情況含有雜原子之C6-C20芳族基及視情況含有雜原子之C4至C30飽和或不飽和環烷基； m為1至100；x為0至200；且y為0至200，其中x+y≥文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。1；及 (B) (i)第一填充劑，及(ii)第二填充劑，其中該第一填充劑及/或該第二填充劑中之至少一者包含就粒度及/或形態而言不同於彼此之複數個填充劑類型。
  2. 如請求項1之組合物，其中A獨立地選自C6至C12芳族基；C10-C36稠合芳族環基；C4-C36不飽和脂環基；及C4-C36不飽和雜環基。
  3. 如請求項1之組合物，其中Z1、Z2及Z3中之一或多者中之A選自式-A1 -R18 -A2 -之基團，其中A1 及A2 獨立地選自C6至C12芳基、C12-C36稠合芳族環基、C5-C36不飽和脂環基及C5-C36不飽和雜環基；且R18 選自直接鍵-(CH2 )n -、-C(CH3 )2 -、-O-、-S-、-S(O)2 -、-C(O)-、C(O)-NH-、-NH-C(O)-NH-、C(O)-O-、-CH=N-或-CH=N-N=CH-，其中n為1至10。
  4. 如請求項2之聚合物，其中A獨立地選自 文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。文件中有使用其他字體，請調整字體（中文字請設定為新細明體、英文字請設定為Times New Roman）。。
  5. 如請求項1之組合物，其中Z1 、Z2 及Z3 中之A為。
  6. 如請求項1之組合物，其中Z1 、Z2 及Z3 中之A為。
  7. 如請求項1之組合物，其中該矽氧烷聚合物具有約1000 g/mol至約50000 g/mol之數目平均分子量。
  8. 如請求項1之組合物，其中該第一填充劑及第二填充劑獨立地選自氧化鋁、氧化鎂、氧化鈰、氧化鉿、氧化鑭、氧化釹、氧化釤、氧化鐠、氧化釷、氧化鈾、氧化釔、氧化鋅、氧化鋯、氮氧化矽鋁、硼矽酸鹽玻璃、鈦酸鋇、碳化矽、矽石、碳化硼、碳化鈦、碳化鋯、氮化硼、氮化矽、氮化鋁、氮化鈦、氮化鋯、硼化鋯、二硼化鈦、十二硼化鋁、重晶石、硫酸鋇、石棉、重晶石、矽藻土、長石、石膏、海泡石、高嶺土、雲母、霞石正長岩、珍珠岩、葉蠟石、膨潤石、滑石、蛭石、沸石、方解石、碳酸鈣、矽灰石、偏矽酸鈣、黏土、矽酸鋁、滑石、矽酸鎂鋁、水合氧化鋁、水合氧化鋁、矽石、二氧化矽、二氧化鈦、玻璃纖維、玻璃片、黏土、剝落黏土或其他高縱橫比纖維、棒或片、碳酸鈣、氧化鋅、氧化鎂、二氧化鈦、碳酸鈣、滑石、雲母、矽灰石、氧化鋁、氮化鋁、石墨、石墨烯、鋁粉、銅粉、青銅粉、黃銅粉、碳纖維或碳晶鬚、石墨、碳化矽、氮化矽、氧化鋁、氮化鋁、氧化鋅、碳奈米管、氮化硼奈米片、氧化鋅奈米管、金屬粒子或其兩者或多於兩者之組合。
  9. 如請求項8之組合物，其中金屬粒子選自鋁、鎂、鋅、鐵、鈦、銀、金、鉑、鎳、銅、錫、鉛或其組合。
  10. 如請求項1之組合物，其中該第一填充劑材料及/或第二填充劑材料具有約0.01 µm至約500 µm之粒度。
  11. 如請求項1之組合物，其中該第一填充劑材料及/或第二填充劑材料選自複數種填充劑材料。
  12. 如請求項11之組合物，其中該第一填充劑具有約0.01 µm至約0.1 µm之平均粒度；該第二填充劑具有約1 µm至約25 µm之平均粒度；且(B)視情況包括具有約50 µm至約100 µm之平均粒度的第三填充劑。
  13. 如請求項12之組合物，其中該等第一填充劑、第二填充劑及第三填充劑為氧化鋁。
  14. 如請求項1之組合物，其包含約10體積%至約90體積%之該第一填充劑及約90體積%至約10體積%之該第二填充劑。
  15. 如請求項1之組合物，其中該等填充劑經表面功能化試劑處理。
  16. 如請求項15之組合物，其中該表面功能化試劑選自官能化矽氧烷、烷氧基矽烷、烷丙烯醯氧基矽烷、乙烯基矽烷、鹵基矽烷(例如氯矽烷)、巰基矽烷、嵌段巰基矽烷、硫代羧酸酯矽烷、鈦酸鹽、鋯酸鹽、去水山梨醇硬脂酸鹽或其兩者或多於兩者之組合。
  17. 如請求項1之組合物，其中該第一填充劑及第二填充劑獨立地選自金屬氧化物填充劑及非氧化物填充劑。
  18. 如請求項17之組合物，其中該非氧化物填充劑選自金屬硼化物、金屬碳化物、金屬氮化物、金屬矽化物、碳黑、石墨、膨脹石墨、碳纖維或石墨纖維或其兩者或多於兩者之組合。
  19. 如請求項17之組合物，其中該複數個填充劑類型獨立地具有約0.3微米至約350微米之平均粒度，該複數個填充劑類型具有彼此不同之平均粒度。
  20. 如請求項17之組合物，其中該複數個填充劑類型具有彼此不同之形態，該形態選自球形、薄片狀、聚結物、球形聚結物及石墨。
  21. 如請求項17之組合物，其中該第一填充劑選自氧化鋁，且該第二填充劑選自氮化硼。
  22. 如請求項21之組合物，其中該氧化鋁包含複數個填充劑類型。
  23. 如請求項22之組合物，其中該複數個填充劑類型具有彼此不同之平均粒度。
  24. 如請求項22之組合物，其中該複數個填充劑類型具有彼此不同之形態。
  25. 如請求項21之組合物，其中該氧化鋁及該氮化硼各自包含該複數個填充劑類型。
  26. 如請求項1之組合物，其進一步包含：(i)有機聚矽氧烷，其包含至少一個烯基官能基；及/或(ii)有機聚矽氧烷，其包含至少一個Si-H基。
  27. 如請求項1之組合物，其包含加成催化劑、縮合固化催化劑、抑制劑、黏著促進劑、交聯劑、稀釋劑、熱穩定劑或其兩者或多於兩者之組合。
  28. 如請求項1之組合物，其呈熱油脂、黏著劑、熱凝膠、灌封材料或間隙填充劑材料之形式。
  29. 一種包含如請求項1之組合物的製品，該組合物安置於該製品之表面的至少一部分上。
  30. 如請求項29之製品，其中該製品包含多個層，且該組合物安置於該等層中之至少兩者之間的表面上。
  31. 如請求項29之製品，其中該製品為電子製品、汽車製品、家用電器製品、智慧型電器製品、電信製品、健康護理製品、個人護理製品、農業製品、模製品、砌體表面、紡織材料、家用護理材料。
  32. 如請求項29之製品，其中該製品包含發光器件、電腦器件、經堆疊晶粒、行動電話、平板電腦、覆晶型封裝、混合記憶立方體、觸摸螢幕、Wi-Fi器件、汽車技術hifi系統、矽通孔器件及音訊系統，在太陽能加熱板中之加熱管道與儲水槽之間的接合部中、在燃料電池及風力發電機中、在電腦晶片、遊戲控制台、資料傳送器件之製造中、在光器件、電池組中、在殼體、冷卻器、熱量交換器件、電線、電纜、加熱絲、冰箱、洗碗機、空氣調節、蓄電池、變壓器、雷射器、功能性服飾、汽車座椅、醫療器件、防火、電動馬達、飛機及列車中，作為3D列印材料之長絲、藥物遞送系統、經皮貼片、傷口癒合貼片、創口包紮貼片、用於疤痕減輕之貼片、經皮離子導入療法、組織工程改造之架構、抗微生物器件、創口處理器件、眼科器件、生物插入物、假體、身體植入物、塗料、結構性塗層、砌體塗層或船舶塗層、晶種塗層、超鋪展劑或控制釋放肥料。
  33. 一種製備如請求項29之製品的方法，該方法包含在壓力下分配或模板列印或網板列印或噴射列印或3D列印。
  34. 如請求項33之製備製品之方法，其中該組合物之厚度為0.01 mm至15 cm。
  35. 一種個人護理產品，其包含如請求項1之組合物。
  36. 如請求項35之個人護理產品，其呈以下各者之形式：止汗劑/除臭劑、剃鬚產品、皮膚乳劑、保濕劑、爽膚水、浴液產品、清潔產品、洗髮劑、潤髮乳、組合洗髮劑/潤髮乳、清潔慕絲、定型髮膠、頭髮噴霧、頭髮染料、染髮產品、頭髮漂白劑、燙髮產品、直髮膏、指甲拋光劑、指甲拋光移除劑、指甲乳膏或乳劑、角皮軟化劑、防曬劑、驅蟲劑、抗衰老產品、唇彩、粉底、面部粉劑、眼線、眼影、腮紅、彩妝、睫毛膏、保濕製劑、粉底、身體及手部製劑、皮膚護理製劑、面部及頸部製劑、補劑、敷料、頭髮梳理助劑、氣溶膠定型劑、芳香製劑、鬚後水、彩妝製劑、軟焦應用、夜間及日間皮膚護理製劑、非染髮製劑、鞣製劑、合成及非合成性皂條、洗手液、鼻貼、用於個人護理之不織布應用、嬰兒乳劑、嬰兒洗髮劑、嬰兒潤髮乳、剃鬚製劑、黃瓜片、皮膚墊片、彩妝移除劑、面部清潔產品、冷霜、防曬產品、汽酒、面膜泥、面膜、古龍水及花露水、髮膜塗液、沐浴露、面部及身體清潔劑、個人護理沖洗產品、凝膠、泡沫浴液、擦洗清潔劑、收斂劑、指甲油、眼影棒、用於面部或眼部之粉劑、唇膏、唇蜜、頭髮護理泵抽噴霧、頭髮毛躁控制髮膠、免沖洗潤髮乳、髮油、頭髮柔順劑產品、頭髮定型劑、頭髮漂白產品、皮膚乳劑、預剃鬚劑及預電動剃鬚劑、無水霜及乳劑、油/水乳液、水/油乳液、防水乳霜或乳劑、抗痤瘡製劑、口腔清洗劑、按摩油、牙膏、清潔膠或清潔棒、軟膏基劑、局部創口癒合產品、氣溶膠滑石、障壁噴霧、維生素及抗衰老製劑、草藥提取製劑、浴鹽、浴液及身體乳、頭髮定型助劑、頭髮軟質固體塗覆劑、眼部軟質固體塗覆劑、指甲軟質固體塗覆劑及皮膚軟質固體塗覆劑、長效個人護理產品、潤髮薄霧、皮膚護理保濕薄霧、皮膚擦拭劑、毛孔擦拭劑、毛孔清潔劑、袪瑕劑、皮膚去角質劑、皮膚脫屑強化劑、皮膚濕紙巾或織物、脫毛製劑或個人護理潤滑劑。
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