TW201927841A - 樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板 - Google Patents

樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板 Download PDF

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Abstract

本發明提供一種樹脂組成物，至少含有有機樹脂，且利用預定溫度之儲存彈性模量所規定的物性參數及玻璃轉移溫度滿足預定範圍內。

Description

樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板
本發明關於樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板。
近年，伴隨廣泛使用於電子設備、通訊器材、個人電腦等之半導體封裝體的高功能化、小型化的進展，半導體封裝體用之各種零件的高整合化、高密度安裝化也在近年越發加速。與此相伴，對於半導體封裝體用之印刷配線板所要求的各種特性變得越發嚴格。就如此之對於印刷配線板所要求的特性而言，例如可列舉：低吸水性、吸濕耐熱性、阻燃性、低介電率、低介電損耗正切、低熱膨脹率、耐熱性、耐藥品性、高鍍敷剝離強度等。又，除此之外，抑制印刷配線板的翹曲(達成低翹曲)在最近已成為重要的課題，人們開始進行各種研究。
例如專利文獻1揭示一種樹脂組成物，為了即使在低溫硬化時仍同時滿足低熱膨脹性、高玻璃轉移溫度、阻燃性、及高硬化度，而含有具有特定結構之咪唑化合物、環氧化合物、苯酚化合物及馬來醯亞胺化合物。該文獻之實施例中揭示：使用將上述樹脂組成物含浸塗覆於E玻璃織布而獲得之預浸體所形成的銅箔疊層板，具有優異的低熱膨脹率、高玻璃轉移溫度、阻燃性、高硬化度、高吸濕耐熱性、及高剝離強度。另一方面，該文獻並未針對抑制印刷配線板的翹曲(達成低翹曲)進行探討。
專利文獻2揭示一種樹脂組成物，為了在不使用鹵素化合物、磷化合物的情況下，維持優異的阻燃性，同時滿足優異的耐熱性、耐回流焊接性、及鑽孔加工性、及低吸水性，而含有非鹵素系環氧樹脂、聯苯芳烷基型酚醛樹脂、馬來醯亞胺化合物、及無機填充材。該文獻之實施例中揭示：使用將上述樹脂組成物含浸塗覆於E玻璃織布而獲得之預浸體所形成的覆銅疊層板，具有優異的阻燃性、吸水率、耐熱性、耐回流焊接性、鑽孔加工性。另一方面，該文獻也未針對抑制印刷配線板的翹曲(達成低翹曲)進行探討。
專利文獻3揭示一種預浸體，為了抑制使用高填料含量之樹脂組成物進行加熱加壓成形時產生的外觀異常(成形條痕(streak))，而包含以預定比例含有纖維基材與填充材之熱硬化性樹脂組成物，且於預定的測定條件測得之表面光澤度為特定值以上。該文獻中揭示：藉由於預定條件下使其硬化後之25℃之儲存彈性模量E’為13~50GPa以下，260℃之儲存彈性模量E’為5~20GPa，可抑制成形條痕的產生。另一方面，該文獻也未針對抑制印刷配線板的翹曲(達成低翹曲)進行探討。
專利文獻4揭示一種預浸體，為了即使印刷配線板的厚度變薄，仍可減小因溫度變化所致之半導體封裝體的翹曲量，而以預定的比例含有預定的環氧樹脂、 預定的酚醛樹脂、低彈性成分、及無機填充材，該預浸體硬化後之玻璃轉移溫度(Tg)為220℃，且於260℃之彈性模量為10GPa以下。但是，該文獻也未針對抑制印刷配線板的翹曲(達成低翹曲)進行探討。
專利文獻5揭示一種疊層板，為了減小多層印刷配線板之製造步驟、及半導體裝置之製造步驟中之翹曲，而由基材與熱硬化性樹脂組成物構成，其中，熱硬化性樹脂組成物包含含芳香環骨架之環氧樹脂，且疊層板於預定溫度之線膨脹係數落在預定範圍內，於30℃之儲存彈性模量為22~40GPa，於180℃之儲存彈性模量為10~18GPa。該文獻中揭示：藉由使線膨脹係數、及於預定溫度之儲存彈性模量落在上述範圍內，可減小多層印刷配線板的翹曲，且在使用了多層印刷配線板的半導體裝置之製造步驟中，多層印刷配線板部的翹曲會變小。該文獻之實施例1~6中揭示：具有上述構成之疊層板(兩面覆銅疊層板)的回流焊接處理前及回流焊接處理後之低翹曲性良好。此外，該文獻之實施例1~6中之於180℃之儲存彈性模量E’(180)相對於於30℃之儲存彈性模量E’(30)的比(E’(180)/E’(30))為約0.44~0.67。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2014-37485號公報
[專利文獻2]日本特開2016-40391號公報
[專利文獻3]日本特開2013-129827號公報
[專利文獻4]日本特開2017-193614號公報
[專利文獻5]日本專利第5056787號公報
[發明所欲解決之課題]
但是，根據本案發明人等的詳細研究，即使以上述習知技術，仍無法充分減小印刷配線板的翹曲，特別是多層無芯基板的翹曲。尤其在多層無芯基板等薄型基板中，翹曲的產生更加顯著。因此，關於翹曲的減小期待進一步的改良。
對此本案發明人等進行努力研究的結果，發現為了減小印刷配線板的翹曲， 使含有印刷配線板所使用之樹脂組成物(樹脂材料)的預浸體之硬化物之彈性模量降低，並使其展現出黏性行為係有效。於是，本案發明人等探討使用具有低彈性模量，且容易發生塑性變形(展現出黏性行為)的樹脂材料。但是，使用如此之樹脂材料的話，會產生肇因於剛性低所導致印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之製造步驟中之操作性(處理性)不足之另外的問題。又，由於如此之樹脂材料有吸水率高、耐熱性及耐藥品性不足的傾向，就品質的觀點可能會產生更進一步的問題。
於是，本發明之目的係提供可充分減小印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲(達成低翹曲)且同時能展現出優異剛性及耐熱性的樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)。
[解決課題之手段]
本案發明人等為了解決上述課題而努力研究的結果，發現就使預浸體硬化而得之硬化物之形態而言，利用預定溫度之儲存彈性模量所規定的物性參數及玻璃轉移溫度滿足預定範圍內的樹脂組成物，可充分減小印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)的翹曲，並能展現出優異的剛性及耐熱性，而完成了本發明。
亦即，本發明如下。
(1) 一種樹脂組成物，至少含有有機樹脂，並滿足下式(i)、(ii)、(iii)及(x)表示之關係。
0.80≦b/a≦0.95…(i)
0.40≦c/a≦0.65…(ii)
13≦a≦25…(iii)
175≦Tg≦215…(x)
上式中，a、b、及c分別表示使將前述樹脂組成物含浸或塗布於基材而獲得之預浸體硬化得到的硬化物之於40℃、170℃、及230℃之儲存彈性模量(單位：GPa)，Tg表示前述硬化物之玻璃轉移溫度(單位：℃)。
(2) 如(1)之樹脂組成物，更滿足下式(iv)表示之關係。
0.40≦d/a≦0.65…(iv)
上式中，d表示使將前述樹脂組成物含浸或塗布於基材而獲得之預浸體硬化得到的硬化物之於260℃之儲存彈性模量(單位：GPa)，a與前述同義。
(3) 如(1)或(2)之樹脂組成物，其中，前述有機樹脂含有選自由氰酸酯化合物、 苯酚化合物、環氧化合物、及馬來醯亞胺化合物構成之群組中之2種以上。
(4) 如(3)之樹脂組成物，其中，前述有機樹脂含有選自由前述氰酸酯化合物及前述苯酚化合物構成之群組中之1種以上、和選自由前述環氧化合物及前述馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上。
(5) 如(3)或(4)之樹脂組成物，其中，前述有機樹脂含有1種以上之前述苯酚化合物、和選自由前述環氧化合物及前述馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上。
(6) 如(3)~(5)中任一項之樹脂組成物，其中，前述有機樹脂含有2種以上之前述環氧化合物，前述2種以上之環氧化合物包含含萘骨架之萘型環氧樹脂及/或芳烷基型環氧樹脂。
(7) 如(1)~(6)中任一項之樹脂組成物，更含有填充材，前述填充材之含量相對於前述樹脂組成物中之樹脂固體成分100質量份，為100質量份以上700質量份以下。
(8) 如(7)之樹脂組成物，其中，前述填充材包含選自由二氧化矽、軟水鋁石、及氧化鋁構成之群組中之1種以上之無機填充材。
(9) 如(7)或(8)之樹脂組成物，其中，填充材包含無機填充材與有機填充材。
(10) 如(1)~(9)中任一項之樹脂組成物，係覆金屬箔疊層板用。
(11) 如(1)~(9)中任一項之樹脂組成物，係印刷配線板用。
(12) 如(1)~(9)中任一項之樹脂組成物，係多層印刷配線板用。
(13) 一種預浸體，包含：基材；及含浸或塗布於該基材之如(1)~(12)中任一項之樹脂組成物。
(14) 如(13)之預浸體，其中，前述基材係玻璃基材。
(15) 如(14)之預浸體，其中，前述玻璃基材係以選自由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、及HME玻璃構成之群組中之1種以上之玻璃的纖維構成。
(16) 一種疊層板，具有如(13)~(15)中任一項之預浸體。
(17) 一種覆金屬箔疊層板，具有：如(13)~(15)中任一項之預浸體；及配置在該預浸體之單面或兩面的金屬箔。
(18) 一種印刷配線板，具有：由如(13)~(15)中任一項之預浸體形成的絕緣層； 及形成在該絕緣層之表面的導體層。
(19) 一種多層印刷配線板，具有：多個絕緣層，係由第1絕緣層、與疊層在前述第1絕緣層之單面側的1個或多個第2絕緣層構成；及多個導體層，係由配置在前述多個絕緣層中的各絕緣層之間的第1導體層、與配置在前述多個絕緣層之最外層之表面的第2導體層構成；前述第1絕緣層及前述第2絕緣層分別具有如(13)~(15)中任一項之預浸體的硬化物。
(20) 一種如(1)~(9)中任一項之樹脂組成物之用途，係使用於覆金屬箔疊層板。
(21) 一種如(1)~(9)中任一項之樹脂組成物之用途，係使用於印刷配線板。
(22) 一種如(1)~(9)中任一項之樹脂組成物之用途，係使用於多層印刷配線板。
[發明之效果]
根據本發明，能提供可充分減小印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲(達成低翹曲)並能展現出優異剛性及耐熱性的樹脂組成物、預浸體、疊層板、覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板。
以下，針對用以實施本發明之形態(以下稱為「本實施形態」。)進行詳細地說明，但本發明並不限定於此，在不脫離其要旨之範圍內可進行各種變形。
本說明書中所稱「樹脂固體成分」，除非有特別記載，否則係指本實施形態之樹脂組成物中除了溶劑及填充材以外之成分，樹脂固體成分100質量份，係指樹脂組成物中除了溶劑及填充材以外之成分的合計為100質量份。
[樹脂組成物]
本實施形態之樹脂組成物至少含有有機樹脂，且滿足下式(i)、(ii)、(iii)及(x)表示之關係。
0.80≦b/a≦0.95…(i)
0.40≦c/a≦0.65…(ii)
13≦a≦25…(iii)
175≦Tg≦215…(x)
各式中，a、b、及c分別表示使將本實施形態之樹脂組成物含浸或塗布於基材而獲得之預浸體硬化得到的硬化物之於40℃、170℃、及230℃之儲存彈性模量(單位：GPa)，Tg表示硬化物之玻璃轉移溫度(單位：℃)。
本實施形態之樹脂組成物藉由具備上述構成，可充分減小覆金屬箔疊層板、 印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)的翹曲，並能展現出優異的剛性及耐熱性。據認為其原因係如下。此外，以下記載包含有檢驗，但本發明並不限定於該檢驗。
亦即，為了減小印刷配線板的翹曲，使含有印刷配線板所使用之樹脂組成物(樹脂材料)的預浸體之硬化物之彈性模量降低，並使其展現出黏性行為係重要。於是，吾等考慮使用具有低彈性模量，且容易發生塑性變形(展現出黏性行為)的樹脂材料。但是，使用如此之樹脂材料的話，肇因於剛性低而導致印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之製造步驟中之操作性(處理性)不足。又，如此之樹脂材料有吸水率高、耐熱性及耐藥品性不足的傾向，就品質的觀點會產生問題。
反觀本實施形態之樹脂組成物，首先主要是因為就使預浸體硬化而得之硬化物之形態(亦稱為「預浸體之硬化形態」。)而言，係將於40℃之儲存彈性模量設定在預定範圍內(滿足上述關係(iii))，而可充分確保剛性，且可減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)的翹曲。又，主要是因為就預浸體之硬化形態而言，係將於170℃之儲存彈性模量相對於於40℃之儲存彈性模量的比例設定在預定範圍內(滿足上述關係(i))，即使加熱至170℃仍可充分維持剛性，其結果本實施形態之樹脂組成物例如可賦予印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之製造步驟中之操作性(處理性)。又，因為將於230℃之儲存彈性模量相對於於40℃之儲存彈性模量的比例設定在預定範圍內(滿足上述關係(ii))，在包含加熱處理之步驟(例如，壓製成形步驟、退火步驟等)時可展現出黏性行為，其結果可減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)的翹曲。又，主要是因為將於40℃之儲存彈性模量設定在預定範圍內(滿足上述關係(iii))，且將玻璃轉移溫度設定在預定範圍內(滿足上述關係(x))，故可賦予覆金屬箔疊層體、印刷配線板及多層印刷配線體優異的耐熱性。
[樹脂組成物的特性]
本實施形態之樹脂組成物係如上述，就使將其含浸或塗布於基材而獲得之預浸體硬化得到的硬化物(以下，亦簡稱為「硬化物」或「預浸體之硬化物」。)而言，其利用預定溫度之儲存彈性模量所規定的物性參數及玻璃轉移溫度(Tg)滿足預定範圍內。
0.80≦b/a≦0.95…(i)
0.40≦c/a≦0.65…(ii)
13≦a≦25…(iii)
175≦Tg≦215…(x)
式中，a、b、及c分別表示硬化物之於40℃、170℃、及230℃之儲存彈性模量(單位：GPa)。
上述預浸體亦可為利用公知的方法獲得的預浸體。具體而言，上述預浸體可藉由將本實施形態之樹脂組成物含浸或塗布於基材後，以100~200℃之條件進行加熱乾燥而使其半硬化(B階段化)來獲得。此處所稱基材，為各種印刷配線板之材料所使用之公知的基材即可，含浸或塗布方法亦可使用公知的方法。
上述硬化物，係指將上述預浸體以200~230℃之加熱溫度及60~180分鐘之加熱時間之條件使其熱硬化而獲得的硬化物。此外，用以硬化的壓力條件，只要是不妨礙本發明之作用效果的範圍即無特別限定，可使用通常用以將預浸體硬化的適合條件，用以使預浸體硬化的加熱方法，亦是只要不妨礙本發明之作用效果的範圍即無特別限定，可使用通常的加熱方法(例如，乾燥機等)。
硬化物之儲存彈性模量及玻璃轉移溫度，可依據JIS C6481並利用DMA法(Dynamic Mechanical Analysis法)進行測定。就更詳細的測定方法而言，首先於1片預浸體之上下兩面配置銅箔(3EC-VLP，三井金屬礦業(股)公司製品，厚度12 μm)，並以壓力30kgf/cm2 、溫度230℃之條件實施100分鐘的疊層成形(熱硬化)，獲得具有預定厚度的覆銅箔疊層板。然後，將獲得之覆銅箔疊層板利用切割鋸裁切成大小5.0mm×20mm後，藉由蝕刻除去表面的銅箔，得到測定用樣品。使用動態黏彈性分析裝置(TA Instrument製品)測定獲得之測定用樣品的儲存彈性模量及玻璃轉移溫度。測定值例如係以3次測定值的相加平均值求出。
式(iii)中，由於a(於40℃之儲存彈性模量)為13GPa以上，故可充分確保剛性。考量同樣的觀點，a宜為15GPa以上，為16GPa以上更佳。另一方面，由於a為25GPa以下，可減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)的翹曲。考量同樣的觀點，a宜為23GPa以下，為20GPa以下更佳。
式(i)中，由於b/a(於170℃之儲存彈性模量相對於於40℃之儲存彈性模量的比例)為0.80以上，即使加熱至170℃，仍可充分維持剛性，其結果本實施形態之樹脂組成物例如於印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之製造步驟中具有優異的操作性(處理性)。考量同樣的觀點，b/a宜為0.81以上，為0.82以上更佳。另一方面，b/a宜為0.92以下，為0.90以下更佳。
式(ii)中，由於c/a(於230℃之儲存彈性模量相對於於40℃之儲存彈性模量的比例)為上述範圍內，故於包含加熱處理之步驟(例如，壓製成形步驟、退火步驟等)時可展現出黏性行為，其結果可減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板、多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)的翹曲。就c/a的下限值而言，考量印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之製造步驟中操作性(處理性)更加優異的觀點，宜為0.42，為0.44更佳，就c/a的上限值而言，考量可進一步減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板、多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲的觀點，宜為0.63，為0.61更佳。
本實施形態之樹脂組成物，由於硬化物之玻璃轉移溫度滿足式(x)，可改善耐熱性。考量同樣的觀點，玻璃轉移溫度宜為178℃以上，為180℃以上較佳，為185℃以上更佳，為190℃以上尤佳。
本實施形態之樹脂組成物宜更滿足式(iv)表示之關係。
0.40≦d/a≦0.65…(iv)
上式中，d表示使將本實施形態之樹脂組成物含浸或塗布於基材而獲得之預浸體硬化得到的硬化物之於260℃之儲存彈性模量(單位：GPa)。
本實施形態之樹脂組成物藉由滿足式(iv)表示之關係，會有獲得之硬化物的耐熱性更加優異，例如即使暴露於300℃之高溫仍會展示出充分的耐熱性的傾向，進一步在用以將半導體晶片安裝於印刷配線板(尤其多層無芯基板)之安裝步驟中有操作性更加優異的傾向。考量同樣的觀點，d/a的下限值宜為0.41以上，為0.42以上更佳。
[構成成分]
本實施形態之樹脂組成物，就構成成分而言至少含有有機樹脂，亦可更含有無機填充材、矽烷偶聯劑、濕潤分散劑、及硬化促進劑。
(有機樹脂)
有機樹脂並無特別限定，例如可列舉氰酸酯化合物、苯酚化合物、環氧化合物、馬來醯亞胺化合物等。該等有機樹脂可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量獲得之硬化物之玻璃轉移溫度、耐藥品性及剝離強度更為改善的觀點，有機樹脂宜含有選自由氰酸酯化合物、苯酚化合物、環氧化合物、含烯丙基之化合物、及馬來醯亞胺化合物構成之群組中之2種以上(宜為3種以上)。考量同樣的觀點，有機樹脂宜含有選自由氰酸酯化合物及苯酚化合物構成之群組中之1種以上、和選自由環氧化合物、含烯丙基之化合物、及馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上，含有1種以上之苯酚化合物、和選自由環氧樹脂及馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上更佳。
(氰酸酯化合物)
本實施形態之有機樹脂亦可含有氰酸酯化合物。本說明書中，「氰酸酯化合物」係指1分子中具有2個以上之氰氧基(氰酸酯基)的化合物，「化合物」係指包含樹脂的概念。就氰酸酯化合物而言，只要是1分子中具有2個以上之氰氧基(氰酸酯基)的化合物即無特別限定，例如可列舉：1分子中含有2個以上之氰氧基的芳香族烴化合物、含有2個以上之氰氧基的利用連接基鍵結了2個芳香環而得的化合物、酚醛清漆型氰酸酯、雙酚型氰酸酯、二烯丙基雙酚型氰酸酯(例如，二烯丙基雙酚A型氰酸酯、二烯丙基雙酚E型氰酸酯、二烯丙基雙酚F型氰酸酯、二烯丙基雙酚S型氰酸酯等)、芳烷基型氰酸酯、該等氰酸酯的預聚物。氰酸酯化合物可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
1分子中具有2個以上之氰氧基的芳香族烴化合物，例如可列舉式(I)：Ar-(OCN)p (式中，Ar表示苯環、萘環及聯苯環中之任一者，p表示2以上之整數。)表示之化合物。式(I)表示之化合物並無特別限定，例如可列舉：1,3-二氰氧基苯、1,4-二氰氧基苯、1,3,5-三氰氧基苯、1,3-二氰氧基萘、1,4-二氰氧基萘、1,6-二氰氧基萘、1,8-二氰氧基萘、2,6-二氰氧基萘、2,7-二氰氧基萘、1,3,6-三氰氧基萘、4,4’-二氰氧基聯苯等。
含有2個以上之氰氧基的利用連接基鍵結了2個芳香環而得的化合物並無特別限定，例如可列舉雙(4-氰氧基苯基)醚、雙(4-氰氧基苯基)硫醚、雙(4-氰氧基苯基)碸等。
就酚醛清漆型氰酸酯而言，例如可列舉下式(1)表示之化合物。
[化1]
式(1)中，R1a 各自獨立地表示氫原子或碳數1~5之烷基，R1b 各自獨立地表示氫原子或甲基(宜為氫原子)，n表示1~10之整數(宜為1~7之整數)。
式(1)表示之化合物並無特別限定，例如可列舉：雙(3,5-二甲基-4-氰氧基苯基)甲烷、雙(4-氰氧基苯基)甲烷、2,2’-雙(4-氰氧基苯基)丙烷等。
該等氰酸酯化合物可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量獲得之硬化物之耐熱性及低吸水性更加優異的觀點，氰酸酯化合物宜為雙酚型氰酸酯及/或芳烷基型氰酸酯。
(雙酚型氰酸酯)
雙酚型氰酸酯並無特別限定，例如可列舉：雙酚A型氰酸酯、雙酚E型氰酸酯、雙酚F型氰酸酯、雙酚S型氰酸酯等。
雙酚型氰酸酯可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。就雙酚型氰酸酯的市售品而言，例如可列舉三菱瓦斯化學(股)公司製品的「CA210」等。
(芳烷基型氰酸酯)
芳烷基型氰酸酯並無特別限定，例如可列舉萘酚芳烷基型氰酸酯、聯苯芳烷基型氰酸酯等。
就萘酚芳烷基型氰酸酯而言，例如可列舉下式(1a)表示之化合物。
[化2]
式(1a)中，R1d 各自獨立地表示氫原子或甲基(宜為氫原子)，n1表示1~10之整數(宜為1~6之整數)。
就聯苯芳烷基型氰酸酯而言，例如可列舉下式(1b)表示之化合物。
[化3]
式(1b)中，R1e 各自獨立地表示氫原子或碳數1~5之烷基，R1f 各自獨立地表示氫原子或甲基(宜為氫原子)，n2表示1~10之整數(宜為1~6之整數)。
芳烷基型氰酸酯可使用市售品，亦可使用利用公知的方法合成而得的產品。 就芳烷基型氰酸酯的合成方法而言，例如可列舉：使與目的之芳烷基型氰酸酯對應的酚醛樹脂(以下，亦稱為「對應的酚醛樹脂」。)、鹵化氰、及鹼性化合物在鈍性有機溶劑中反應的方法；使藉由使對應的酚醛樹脂與鹼性化合物在水溶液中反應而形成的鹽、及鹵化氰進行2相系界面反應的方法等。無論何種方法，均可藉由使對應的酚醛樹脂之苯酚性羥基之氫原子氰酸酯化而獲得芳烷基型氰酸酯。更詳細而言，例如可使用實施例記載之方法等。
氰酸酯化合物之含量並無特別限定，相對於樹脂固體成分100質量份宜為10質量份以上45質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，會有加熱時之儲存彈性模量成為適於抑制翹曲之值的傾向，並有可進一步減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限值宜為10質量份，更佳為15質量份，尤佳為20質量份，含量的上限值宜為45質量份，更佳為40質量份，尤佳為35質量份。
氰酸酯化合物之氰酸酯當量宜為100~500g/eq，更佳為400g/eq以下，尤佳為300g/eq以下。氰酸酯當量藉由落在上述範圍內，會有獲得之硬化物之剛性更加優異，而且玻璃轉移溫度、及加熱時之儲存彈性模量成為適於抑制翹曲之值的傾向。
(苯酚化合物)
本實施形態之有機樹脂亦可含有苯酚化合物。本說明書中，「苯酚化合物」係指1分子中具有2個以上之苯酚性羥基的化合物，「化合物」係指包含樹脂的概念。就苯酚化合物而言，只要是1分子中具有2個以上之苯酚性羥基的化合物即無特別限定，例如可列舉：1分子中具有2個以上之苯酚性羥基的苯酚類、雙酚類(例如，雙酚A、雙酚E、雙酚F、雙酚S等)、二烯丙基雙酚類(例如，二烯丙基雙酚A、二烯丙基雙酚E、二烯丙基雙酚F、二烯丙基雙酚S等)、雙酚型酚醛樹脂(例如，雙酚A型樹脂、雙酚E型樹脂、雙酚F型樹脂、雙酚S型樹脂等)、苯酚類酚醛清漆樹脂(例如，苯酚酚醛清漆樹脂、萘酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂等)、環氧丙酯型酚醛樹脂、萘型酚醛樹脂、蒽型酚醛樹脂、二環戊二烯型酚醛樹脂、聯苯型酚醛樹脂、脂環族酚醛樹脂、多元醇型酚醛樹脂、芳烷基型酚醛樹脂、苯酚改性芳香族烴甲醛樹脂等。該等苯酚化合物可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量獲得之硬化物之耐熱性及低吸水性更加優異的觀點，苯酚化合物宜為芳烷基型酚醛樹脂及/或苯酚改性芳香族烴甲醛樹脂。
(芳烷基型酚醛樹脂)
就芳烷基型酚醛樹脂而言，例如可列舉下式(2a)表示之化合物。
[化4]
式(2a)中，Ar1 各自獨立地表示苯環或萘環，Ar2 表示苯環、萘環、或聯苯環，R2a 各自獨立地表示氫原子或甲基，m表示1~50之整數，各環亦可具有羥基以外的取代基(例如，碳數1~5之烷基或苯基等)。
就式(2a)表示之化合物而言，考量獲得之硬化物之耐熱性及低吸水性更加優異的觀點，宜為式(2a)中之Ar1 為萘環、Ar2 為苯環的化合物(亦稱為「萘酚芳烷基型酚醛樹脂」。)、及式(2a)中之Ar1 為苯環、Ar2 為聯苯環的化合物(亦稱為「聯苯芳烷基型酚醛樹脂」。)。
萘酚芳烷基型酚醛樹脂宜為下式(2b)表示之化合物。
[化5]
式(2b)中，R2a 各自獨立地表示氫原子或甲基(宜為氫原子)，m表示1~10之整數(宜為1~6之整數)。
聯苯芳烷基型酚醛樹脂宜為下式(2c)表示之化合物。
[化6]
式(2c)中，R2b 各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基或苯基(宜為氫原子)，m1表示1~20之整數(宜為1~6之整數)。
芳烷基型酚醛樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法合成而得的製品。就芳烷基型酚醛樹脂的市售品而言，可列舉：日本化藥(股)公司製品的「KAY AHARD GPH-65」、「KAYAHARD GPH-78」、「KAYAHARD GPH-103」(均係式(2c)表示之聯苯芳烷基型酚醛樹脂)、新日鐵化學(股)公司製品的「SN-495」(式(2b)表示之萘酚芳烷基型酚醛樹脂)。
(苯酚改性芳香族烴甲醛樹脂)
本說明書中，「苯酚改性芳香族烴甲醛樹脂」，係指藉由將芳香族烴甲醛樹脂與苯酚類在酸性觸媒(例如，對甲苯磺酸、草酸等)的存在下進行加熱，並使其進行縮合反應(改性縮合反應)而獲得的樹脂。
芳香族烴甲醛樹脂並無特別限定，例如可列舉使芳香族烴化合物(例如，甲苯、乙苯、二甲苯、均三甲苯、偏三甲苯、碳數為10以上之單環芳香族烴化合物、甲基萘等多環芳香族烴化合物等)與甲醛縮合反應而獲得的化合物。該等之中，宜為藉由使二甲苯與甲醛縮合反應而獲得的二甲苯甲醛樹脂。
苯酚類並無特別限定，例如可列舉：苯酚、甲酚類、雙酚丙烷、雙酚甲烷、間苯二酚、鄰苯二酚、對苯二酚、對第三丁基苯酚、雙酚碸、雙酚醚、對苯基苯酚等。該等苯酚類可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
苯酚改性芳香族烴甲醛樹脂，宜為藉由將二甲苯甲醛樹脂與上述苯酚類在上述酸性觸媒的存在下進行加熱並使其縮合反應而獲得的苯酚改性二甲苯甲醛樹脂。
苯酚改性芳香族烴甲醛樹脂可使用市售品，亦可使用藉由公知的方法製得的製備品。苯酚改性芳香族烴甲醛樹脂的市售品，例如可列舉：Fudow(股)公司製品的「HP-120」、「HP-100」、「HP-210」、「HP-70」、「NP-100」、「GP-212」、「P-100」、「GP-100」、「GP-200」、「HP-30」等。公知的方法例如可列舉日本特開2015-174874號公報記載之方法等。
苯酚化合物之含量並無特別限定，相對於樹脂固體成分100質量份宜為10質量份以上60質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，會有加熱時之儲存彈性模量成為適於抑制翹曲之值的傾向，並有可進一步減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限宜為10質量份，更佳為20質量份，尤佳為30質量份，含量的上限值宜為60質量份，更佳為55質量份，尤佳為50質量份，特佳為40質量份。
苯酚化合物的苯酚當量(苯酚性羥基的羥基當量)宜為500g/eq以下(例如為100~500g/eq)，更佳為400g/eq以下，尤佳為350g/eq以下，特佳為300g/eq以下。苯酚當量藉由落在上述範圍內，會有獲得之硬化物之剛性更加優異，且玻璃轉移溫度、及加熱時之儲存彈性模量成為適於抑制翹曲之值的傾向。
(環氧化合物)
本實施形態之有機樹脂亦可含有環氧化合物。本說明書中，「環氧化合物」係指1分子中具有2個以上之環氧基的化合物，「化合物」係指包含樹脂的概念。環氧化合物只要是1分子中具有2個以上之環氧基的化合物即無特別限定，例如可列舉：雙酚型環氧樹脂(例如，雙酚A型環氧樹脂、雙酚E型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂)、二烯丙基雙酚型環氧樹脂(例如，二烯丙基雙酚A型環氧樹脂、二烯丙基雙酚E型環氧樹脂、二烯丙基雙酚F型環氧樹脂、二烯丙基雙酚S型環氧樹脂等)、苯酚類酚醛清漆型環氧樹脂(例如，苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)、芳烷基型環氧樹脂、含聯苯骨架之聯苯型環氧樹脂、含萘骨架之萘型環氧樹脂、含蒽骨架之蒽型環氧樹脂、環氧丙酯型環氧樹脂、多元醇型環氧樹脂、含異氰尿酸酯環之環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、由雙酚A型結構單元與烴系結構單元構成之環氧樹脂、它們的鹵素化合物。該等環氧化合物可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量獲得之硬化物之耐熱性及低吸水性更加優異的觀點，宜為選自由芳烷基型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、及由雙酚A型結構單元與烴系結構單元構成之環氧樹脂構成之群組中之1種以上。本實施形態之有機樹脂，考量加熱時之儲存彈性模量成為更適於抑制翹曲之值的觀點，宜含有2種以上之環氧化合物，且2種以上之環氧化合物含有含萘骨架之萘型環氧樹脂及/或芳烷基型環氧樹脂(尤其聯苯芳烷基型環氧樹脂)較佳，含有萘型環氧樹脂及芳烷基型環氧樹脂(尤其聯苯芳烷基型環氧樹脂)更佳。
(芳烷基型環氧樹脂)
就芳烷基型環氧樹脂而言，例如可列舉下式(3a)表示之化合物。
[化7]
式(3a)中，Ar3 各自獨立地表示苯環或萘環，Ar4 表示苯環、萘環、或聯苯環，R3a 各自獨立地表示氫原子或甲基，k表示1~50之整數，各環亦可具有環氧丙氧基以外的取代基(例如，碳數1~5之烷基或苯基)。
就式(3a)表示之化合物而言，考量獲得之硬化物之耐熱性及低吸水性更加優異的觀點，宜為式(3a)中之Ar3 為萘環且Ar4 為苯環的化合物(亦稱為「萘芳烷基型環氧樹脂」。)、及Ar3 為苯環且Ar4 為聯苯環的化合物(亦稱為「聯苯芳烷基型環氧樹脂」。)，為聯苯芳烷基型環氧樹脂更佳。
芳烷基型環氧樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。 就萘芳烷基型環氧樹脂的市售品而言，例如可列舉：新日鐵住金化學(股)公司製品的「Epotohto(註冊商標)ESN-155」、「Epotohto(註冊商標)ESN-355」、「Epotohto (註冊商標)ESN-375」、「Epotohto(註冊商標)ESN-475V」、「Epotohto(註冊商標)ESN-485」、「Epotohto(註冊商標)ESN-175」、日本化藥(股)公司製品的「NC- 7000」、「NC-7300」、「NC-7300L」、DIC(股)公司製品的「HP-5000」、「HP-9900」、｢HP-9540｣、｢HP-9500｣等。就聯苯芳烷基型環氧樹脂的市售品而言，例如可列舉日本化藥(股)公司製品的「NC-3000」、「NC-3000L」、「NC-3000FH」等。
就聯苯芳烷基型環氧樹脂而言，考量獲得之硬化物之耐熱性及低吸水性更加優異的觀點，宜為下式(3b)表示之化合物。
[化8]
式(3b)中，ka表示1以上之整數，宜為1~20，為1~6更佳。
又，芳烷基型環氧樹脂也可為下式(3-a)表示之化合物。
[化9]
式(3-a)中，ky表示1~10之整數。
(萘型環氧樹脂)
萘型環氧樹脂並無特別限定，可列舉上述萘芳烷基型環氧樹脂以外的環氧樹脂，例如具有下式(3-1)表示之萘骨架的含萘骨架之多官能環氧樹脂、具有萘骨架之環氧樹脂(例如，下式(3c-1)表示之環氧樹脂)。就萘型環氧樹脂之具體例而言，例如可列舉伸萘基醚型環氧樹脂等，考量獲得之硬化物之耐熱性及低吸水性更加優異的觀點，宜為伸萘基醚型環氧樹脂。
[化10]
式(3-1)中，Ar31 各自獨立地表示苯環或萘環，Ar41 表示苯環、萘環、或聯苯環，R31a 各自獨立地表示氫原子或甲基，p表示0~2之整數(宜為0或1之整數)，kz表示1~50之整數，各環亦可具有環氧丙氧基以外的取代基(例如，碳數1~5之烷基、 烷氧基或苯基)，Ar31 及Ar41 中之至少一者表示萘環。
就式(3-1)表示之化合物而言，可列舉式(3b)表示之化合物。
[化11]
式(3b)中，kz與前述式(3-1)中之kz同義。
含萘骨架之多官能環氧樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。含萘骨架之多官能環氧樹脂的市售品，例如可列舉DIC(股)公司製品的「HP-9540」、「HP-9500」等。
[化12]
上式(3c-1)表示之環氧樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。市售品可列舉DIC(股)公司製品的「HP-4710」等。
(伸萘基醚型環氧樹脂)
就伸萘基醚型環氧樹脂而言，例如可列舉下式(3c)表示之化合物。
[化13]
式(3c)中，R3b 各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基、芳烷基、萘基或含環氧丙氧基之萘基，k1表示1~10之整數。
式(3c)表示之化合物中，分子中含環氧基之環氧丙氧基的數目宜為2~6，為2~4更佳。
式(3c)中，k1表示0~10之整數，考量更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜表示0~6之整數，表示0~4之整數更佳，為2~3尤佳。
式(3c)中，考量更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，R3b 宜各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基、芳烷基、及萘基。
此外，伸萘基醚型環氧樹脂含有式(3c)表示之化合物時，可含有k1相同的多種化合物，亦可含有k1不同的多種化合物。伸萘基醚型環氧樹脂含有k1不同的多種化合物時，宜含有式(3c)中之k1為0~4的化合物，含有k1為2~3的化合物更佳。
就式(3c)表示之化合物而言，例如可列舉式(3c-2)表示之化合物。
[化14]
上式(3c-2)表示之環氧樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。市售品可列舉DIC(股)公司製品的「HP-4032」等。
伸萘基醚型環氧樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。伸萘基醚型環氧樹脂的市售品，例如可列舉：DIC(股)公司製品的「HP-403 2」、「HP-6000」、「EXA-7300」、「EXA-7310」、「EXA-7311」、「EXA-7311L」、「EXA7311-G3」等。
(二環戊二烯型環氧樹脂)
就二環戊二烯型環氧樹脂而言，例如可列舉下式(3d)表示之化合物。
[化15]
式(3d)中，R3c 各自獨立地表示氫原子或碳數1~5之烷基，k2表示0~10之整數。
式(3d)中，k2表示0~10之整數，考量更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜表示0~6之整數，表示0~2之整數(宜為0或1)更佳。
此外，二環戊二烯型環氧樹脂含有式(3d)表示之化合物時，可含有k2相同的多種化合物，亦可含有k2不同的多種化合物。二環戊二烯型環氧樹脂含有k2不同的多種化合物時，宜含有式(3d)中之k2為0~2的化合物。
二環戊二烯型環氧樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。二環戊二烯型環氧樹脂的市售品可列舉：大日本印墨化學工業(股)公司製品的「EPICRON HP-7200L」、「EPICRON HP-7200」、「EPICRON HP-7200H」、「EPICRON HP-7000HH」等。
(由雙酚A型結構單元與烴系結構單元構成之環氧樹脂)
由雙酚A型結構單元與烴系結構單元構成之環氧樹脂(亦稱為「特定的環氧樹脂」。)，係於分子中具有1個以上之雙酚A型結構單元、與1個以上之烴系結構單元。就上述特定的環氧樹脂而言，例如可列舉下式(3e)表示之化合物。
[化16]
式(3e)中，R1x 及R2x 各自獨立地表示氫原子或甲基，R3x ~R6x 各自獨立地表示氫原子、甲基、氯原子、或溴原子，X表示伸乙氧基乙基、二(伸乙氧基)乙基、三(伸乙氧基)乙基、伸丙氧基丙基、二(伸丙氧基)丙基、三(伸丙氧基)丙基、或碳數2~15之伸烷基，k3表示自然數。
式(3e)中，k3表示自然數，考量更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為1~10之自然數，為1~6之自然數更佳，為1~2之自然數尤佳，為1特佳。
考量更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，式(3e)中，X宜為伸乙基。
特定的環氧樹脂可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。特定的環氧樹脂的市售品可列舉DIC(股)公司製品的「EPICLON EXA-4850-150」、「EPICLON EXA-4816」等。
環氧化合物之含量並無特別限定，相對於樹脂固體成分100質量份宜為10質量份以上80質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，會有加熱時之儲存彈性模量成為適於抑制翹曲之值的傾向，並有可進一步減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲的傾向。又，含量藉由落在上述範圍內，會有獲得之硬化物之剛性、耐熱性及低吸水性更為改善的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限宜為10質量份，更佳為20質量份，尤佳為30質量份，特佳為40質量份，含量的上限宜為80質量份，更佳為75質量份，尤佳為70質量份。
環氧化合物的環氧當量宜為100~500g/eq，更佳為400g/eq以下，尤佳為350 g/eq以下。環氧當量藉由落在上述範圍內，會有獲得之硬化物之剛性更加優異，且玻璃轉移溫度、及加熱時之儲存彈性模量成為適於抑制翹曲之值的傾向。
樹脂組成物含有苯酚化合物及/或氰酸酯化合物、與環氧化合物時，樹脂組成物中之苯酚基量(含有質量份/苯酚當量)及/或氰酸酯基量(含有質量份/氰酸酯當量)相對於樹脂組成物中之環氧基量(含有質量份/環氧當量)的比例，宜為0.5~ 1.5。此外，樹脂組成物含有苯酚化合物及氰酸酯化合物之兩者時，上述比例係上述苯酚基量及上述氰酸酯基量之合計量相對於上述環氧基量的比例。比例藉由落在上述範圍內，會有加熱時之儲存彈性模量成為適於抑制翹曲之值的傾向。 考量同樣的觀點，比例的下限值宜為0.5，為0.6更佳，為0.7尤佳，為0.9特佳，比例的上限值宜為1.5，為1.4更佳，為1.3尤佳，為1.2特佳。此外，苯酚化合物的種類有多種時，上述苯酚基量係指各苯酚化合物之苯酚基量的合計值，氰酸酯化合物的種類有多種時，上述氰酸酯基量係指各氰酸酯化合物之氰酸酯基量的合計值，環氧化合物的種類有多種時，上述環氧基量係指各環氧化合物之環氧基量的合計值。
(馬來醯亞胺化合物)
本實施形態之有機樹脂亦可含有馬來醯亞胺化合物。本說明書中，「馬來醯亞胺化合物」係指1分子中具有1個以上之馬來醯亞胺基的化合物，「化合物」係指包含樹脂的概念。馬來醯亞胺化合物只要是1分子中具有1個以上之馬來醯亞胺基的化合物即無特別限定，例如可列舉：1分子中具有1個馬來醯亞胺基的單馬來醯亞胺化合物(例如，N-苯基馬來醯亞胺、N-羥基苯基馬來醯亞胺等)、1分子中具有2個以上之馬來醯亞胺基的聚馬來醯亞胺化合物(例如，雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二乙基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷)、該等馬來醯亞胺化合物與胺化合物的預聚物等。該等馬來醯亞胺化合物可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量獲得之硬化物之耐熱性及玻璃轉移溫度更為改善的觀點，馬來醯亞胺化合物宜為聚馬來醯亞胺化合物。
就聚馬來醯亞胺化合物而言，例如可列舉：於苯環鍵結有多個馬來醯亞胺基的化合物(例如，間伸苯基雙馬來醯亞胺等伸苯基雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺等)、於直鏈狀或分支狀烷基鏈之兩末端鍵結有馬來醯亞胺基的化合物(例如，1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷等)、雙酚A二苯醚雙馬來醯亞胺、下式(4a)表示之化合物。
[化17]
式中，R4a 及R5a 各自獨立地表示氫原子或碳數1~5之烷基，宜表示氫原子。R4b 各自獨立地表示氫原子或甲基，宜表示氫原子。s表示1以上之整數，宜為10以下之整數，更佳為7以下之整數。
式(4a)表示之化合物之具體例可列舉：雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷。馬來醯亞胺化合物藉由含有式(4a)表示之馬來醯亞胺化合物，有獲得之硬化物之熱膨脹率進一步降低，耐熱性、玻璃轉移溫度(Tg)更為改善的傾向。馬來醯亞胺化合物可單獨使用1種，亦可將2種以上倂用。
馬來醯亞胺化合物可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。 馬來醯亞胺化合物的市售品可列舉：K･I Chemical(股)公司製品的「BMI-70」、「BMI-80」、大和化成工業(股)公司製品的「BMI-2300」、「BMI-1000P」、「BMI- 3000」、「BMI-4000」、「BMI-5100」、「BMI-7000」等。
馬來醯亞胺化合物之含量並無特別限定，相對於樹脂固體成分100質量份宜為1質量份以上45質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，有獲得之硬化物之低吸水性更加優異，可進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限值宜為1質量份，更佳為4質量份，尤佳為10質量份，含量的上限值宜為45質量份，更佳為40質量份，尤佳為30質量份，特佳為20質量份。
本實施形態之有機樹脂，為了於預定溫度使硬化物之彈性模量降低，亦可含有彈性體(例如，丙烯酸橡膠、聚矽氧橡膠、核殼橡膠等)，也可不含。
彈性體之含量相對於樹脂固體成分100質量份，例如為未達30質量份，宜為25質量份以下，更佳為20質量份以下，尤佳為15質量份以下，特佳為10質量份以下(宜為5質量份以下，更佳為0質量份)。含量藉由為上述值以下(未達)，有可進一步改善獲得之硬化物之耐熱性及吸水性的傾向。此外，此處所稱「樹脂固體成分」，係指除了溶劑、填充材及彈性體以外的成分，樹脂固體成分100質量份，係指樹脂組成物中之除了溶劑、填充材及彈性體以外的成分之合計為100質量份。
(其他樹脂)
本實施形態之樹脂組成物亦可更含有其他樹脂。就其他樹脂而言，例如可列舉：經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物、氧雜環丁烷樹脂、苯并㗁化合物、及具有可聚合之不飽和基的化合物等。該等樹脂可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
(經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物)
本說明書中，「經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物」，係指分子中具有1個以上之經烯基取代之納迪克醯亞胺基的化合物。經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物，例如可列舉下式(5a)表示之化合物。
[化18]
式(5a)中，R6a 各自獨立地表示氫原子、或碳數1~6之烷基，R6b 表示碳數1~6之伸烷基、伸苯基、伸聯苯基、伸萘基、或下式(5b)或(5c)表示之基。
[化19]
式(5b)中，R6c 表示亞甲基、異亞丙基、或CO、O、S、或SO2 表示之取代基。
[化20]
式(5c)中，R6d 各自獨立地表示碳數1~4之伸烷基、或碳數5~8之伸環烷基。
又，經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物，亦可列舉下式(12)及/或(13)表示之化合物。
[化21]
[化22]
經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物可使用市售品，亦可使用利用公知的方法製得的製備品。經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物的市售品並無特別限定，例如可列舉丸善石油化學(股)公司製品的「BANI-M」、「BANI-X」等。
(氧雜環丁烷樹脂)
就氧雜環丁烷樹脂而言，例如可列舉：氧雜環丁烷、2-甲基氧雜環丁烷、2,2-二甲基氧雜環丁烷、3-甲基氧雜環丁烷、3,3-二甲基氧雜環丁烷等烷基氧雜環丁烷、3-甲基-3-甲氧基甲基氧雜環丁烷、3,3’-二(三氟甲基)全氟氧雜環丁烷、2-氯甲基氧雜環丁烷、3,3-雙(氯甲基)氧雜環丁烷、聯苯型氧雜環丁烷、東亞合成(股)公司製品的「OXT-101」、「OXT-121」等。
(苯并㗁化合物)
本說明書中所稱「苯并㗁化合物」，係指1分子中具有2個以上之二氫苯并㗁環的化合物。苯并㗁化合物可列舉小西化學(股)公司製品的「雙酚F型苯并㗁BF-BXZ」、「雙酚S型苯并㗁BS-BXZ」等。
(具有可聚合之不飽和基的化合物)
就具有可聚合之不飽和基的化合物而言，例如可列舉：乙烯、丙烯、苯乙烯、二乙烯基苯、二乙烯基聯苯等乙烯基化合物；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等單元或多元醇之(甲基)丙烯酸酯類；雙酚A型環氧(甲基)丙烯酸酯、雙酚F型環氧(甲基)丙烯酸酯等環氧(甲基)丙烯酸酯類；苯并環丁烯樹脂等。
[填充材]
本實施形態之樹脂組成物亦可更含有填充材。填充材可列舉無機填充材及/或有機填充材。
無機填充材並無特別限定，例如可列舉：二氧化矽類、矽化合物(例如，白炭黑等)、金屬氧化物(例如，氧化鋁、鈦白、氧化鋅、氧化鎂、氧化鋯等)、金屬氮化物(例如，氮化硼、凝聚氮化硼、氮化矽、氮化鋁等)、金屬硫酸化物(例如，硫酸鋇等)、金屬氫氧化物(例如，氫氧化鋁、氫氧化鋁加熱處理品(例如，將氫氧化鋁進行加熱處理以除去一部分結晶水而得者)、軟水鋁石、氫氧化鎂等)、鉬化合物(例如，氧化鉬、鉬酸鋅等)、鋅化合物(例如，硼酸鋅、錫酸鋅等)、黏土、高嶺土、滑石、煅燒黏土、煅燒高嶺土、煅燒滑石、雲母、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纖維(包含E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等之玻璃微粉末類。)、中空玻璃、球狀玻璃等。該等無機填充材可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量獲得之硬化物之剛性更加優異，進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的觀點，填充材宜為選自由二氧化矽、金屬氫氧化物、及金屬氧化物構成之群組中之至少1種，含有選自由二氧化矽、軟水鋁石、及氧化鋁構成之群組中之至少1種更佳，為二氧化矽尤佳。
就二氧化矽類而言，例如可列舉：天然二氧化矽、熔融二氧化矽、合成二氧化矽、非晶二氧化矽、二氧化矽氣溶膠(AEROSIL)、中空二氧化矽等。該等之中，考量獲得之硬化物之剛性更加優異，進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的觀點，宜為熔融二氧化矽。
有機填充材並無特別限定，例如可列舉：苯乙烯型粉末、丁二烯型粉末、丙烯酸型粉末等橡膠粉末；核殼型橡膠粉末；聚矽氧型粉末等。該等有機填充材可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量獲得之硬化物之剛性更加優異，進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的觀點，宜為聚矽氧型粉末。
就聚矽氧型粉末而言，例如可列舉：聚矽氧樹脂粉末、聚矽氧橡膠粉末、聚矽氧複合粉末等。該等之中，考量獲得之硬化物之剛性更加優異，進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的觀點，宜為聚矽氧複合粉末。
本實施形態之填充材宜含有無機填充材與有機填充材。藉此，有獲得之硬化物之剛性更加優異，可進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的傾向。
無機填充材之含量相對於樹脂固體成分100質量份，宜為90質量份以上700質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，有可更改善獲得之硬化物之剛性，能進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限值宜為90質量份，為120質量份更佳，也可為140質量份，含量的上限值宜為700質量份，為600質量份更佳，為500質量份尤佳，為250質量份特佳。
樹脂組成物含有有機填充材時，有機填充材之含量相對於樹脂固體成分100質量份，宜為1質量份以上50質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，有可更改善獲得之硬化物之剛性，能進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限值宜為1質量份，為5質量份更佳，也可為10質量份，含量的上限值宜為50質量份，為40質量份更佳，為30質量份(未達)尤佳，為25質量份以下特佳。
填充材之含量相對於樹脂固體成分100質量份，宜為100質量份以上700質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，有可更改善獲得之硬化物之剛性，能進一步減小印刷配線板(尤其多層無芯基板等薄型基板)之翹曲的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限值宜為100質量份，為130質量份更佳，也可為150質量份，含量的上限值宜為700質量份，為600質量份更佳，為500質量份尤佳，為250質量份特佳。
[矽烷偶聯劑]
本實施形態之樹脂組成物也可更含有矽烷偶聯劑。本實施形態之樹脂組成物藉由含有矽烷偶聯劑，有可更提升填充材之分散性，能進一步改善本實施形態之樹脂組成物之成分與後述基材之黏接強度的傾向。
矽烷偶聯劑並無特別限定，可列舉一般使用於無機物之表面處理的矽烷偶聯劑，可列舉：胺基矽烷系化合物(例如，γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷等)、環氧矽烷系化合物(例如，γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等)、丙烯酸矽烷系化合物(例如，γ-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等)、陽離子矽烷系化合物(例如，N-β-(N-乙烯基苄基胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷鹽酸鹽等)、苯基矽烷系化合物等。矽烷偶聯劑可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，矽烷偶聯劑宜為環氧矽烷系化合物。就環氧矽烷系化合物而言，例如可列舉信越化學工業(股)公司製品的「KBM-403」、「KBM-303」、「KBM-402」、「KBE-403」等。
矽烷偶聯劑之含量並無特別限定，相對於樹脂固體成分100質量份為0.1~5.0質量份即可。
[濕潤分散劑]
本實施形態之樹脂組成物也可更含有濕潤分散劑。本實施形態之樹脂組成物藉由含有濕潤分散劑，有可進一步提升填充材之分散性，可更改善獲得之硬化物之剛性，能進一步減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲的傾向。
就濕潤分散劑而言，只要是用以使填充材分散而使用的公知分散劑(分散穩定劑)即可，例如可列舉BYK-Japan(股)製的DISPER BYK-110、111、118、180、161、BYK-W996、W9010、W903等。
濕潤分散劑之含量並無特別限定，相對於樹脂固體成分100質量份宜為1.0質量份以上5.0質量份以下。含量藉由落在上述範圍內，有可進一步提升填充材之分散性，可更改善獲得之硬化物之剛性，能進一步減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板及多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)之翹曲的傾向。考量同樣的觀點，含量的下限值宜為1.0質量份，為1.5質量份更佳，為2.0質量份尤佳。
[硬化促進劑]
本實施形態之樹脂組成物也可更含有硬化促進劑。硬化促進劑並無特別限定，例如可列舉：咪唑類(例如，三苯基咪唑等)、有機過氧化物(例如，過氧化苯甲醯、過氧化月桂醯、過氧化乙醯、過氧化對氯苯甲醯、二過氧鄰苯二甲酸二第三丁酯等)、偶氮化合物(例如，偶氮雙腈等)、3級胺類(例如，N,N-二甲基苄胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基甲苯胺、N,N-二甲基吡啶、2-N-乙基苯胺基乙醇、三正丁基胺、吡啶、喹啉、N-甲基啉、三乙醇胺、三乙二胺、四甲基丁二胺、N-甲基哌啶等)、苯酚類(例如，苯酚、二甲酚、甲酚、間苯二酚、鄰苯二酚等)、有機金屬鹽(例如，環烷酸鉛、硬脂酸鉛、環烷酸鋅、辛酸鋅、油酸錫、馬來酸二丁基錫、環烷酸錳、環烷酸鈷、乙醯丙酮鐵等)、將該等有機金屬鹽溶解於苯酚、雙酚等含有羥基之化合物而得者、無機金屬鹽(例如，氯化錫、氯化鋅、氯化鋁等)有機錫化合物(例如，氧化二辛基錫、其他烷基錫、氧化烷基錫等)。該等硬化促進劑可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量促進硬化反應，使獲得之硬化物之玻璃轉移溫度(Tg)進一步改善的觀點，硬化促進劑宜為三苯基咪唑。
[溶劑]
本實施形態之樹脂組成物也可更含有溶劑。本實施形態之樹脂組成物藉由含有溶劑，有樹脂組成物之製備時之黏度降低，操作性(處理性)進一步改善，對於基材之含浸性更為提升的傾向。
就溶劑而言，只要是可使樹脂組成物中之有機樹脂的一部分或全部溶解即無特別限定，例如可列舉：酮類(丙酮、甲乙酮、甲基賽珞蘇等)、芳香族烴類(例如，甲苯、二甲苯等)、醯胺類(例如，二甲基甲醛等)、丙二醇單甲醚及其乙酸酯等。該等溶劑可單獨使用1種或將2種以上組合使用。
本實施形態之樹脂組成物之製造方法，例如可列舉將各成分一次性地或逐次地摻合至溶劑並進行攪拌的方法。此時，為了使各成分均勻地溶解或分散，可使用攪拌、混合、混練處理等公知的處理。
[用途]
本實施形態之樹脂組成物，如上述，可充分減小覆金屬箔疊層板、印刷配線板、多層印刷配線板(尤其多層無芯基板)的翹曲，並能展現出優異的剛性及耐熱性。因此，本實施形態之樹脂組成物可使用於覆金屬箔疊層板、印刷配線板、多層印刷配線板。尤其在多層無芯基板中翹曲的問題係顯著，故本實施形態之樹脂組成物可理想地使用於多層無芯基板。此外，本實施形態之樹脂組成物亦可理想地用作預浸體、絕緣層、疊層板。
[預浸體]
本實施形態之預浸體包含：基材、及含浸或塗布於基材的本實施形態之樹脂組成物。如前述，預浸體亦可為藉由公知的方法獲得的預浸體，具體而言，可藉由將本實施形態之樹脂組成物含浸或塗布於基材後，以100~200℃之條件進行加熱乾燥，而使其半硬化(B階段化)來獲得。
本實施形態之預浸體亦包含將半硬化狀態之預浸體以200~230℃之加熱溫度及60~180分鐘之加熱時間之條件使其熱硬化而獲得之硬化物的形態。
前述預浸體中之樹脂組成物之含量相對於預浸體之總量，以固體成分換算宜為30~90體積%，更佳為35~85體積%，尤佳為40~80體積%。樹脂組成物之含量藉由落在上述範圍內，有成形性更為改善的傾向。此外，此處所稱固體成分，係指樹脂組成物中除了溶劑以外的成分，例如填充材包含在固體成分中。
(基材)
基材並無特別限定，例如可列舉各種印刷配線板之材料所使用的公知基材。 基材之具體例可列舉：玻璃基材、玻璃以外的無機基材(例如，石英等由玻璃以外之無機纖維構成的無機基材)、有機基材(例如，由全芳香族聚醯胺、聚酯、聚對伸苯基苯并雙㗁唑、聚醯亞胺等有機纖維構成的有機基材)等。該等基材可單獨使用1種或將2種以上組合使用。該等之中，考量進一步改善剛性，加熱尺寸穩定性更加優異的觀點，宜為玻璃基材。
(玻璃基材)
就構成玻璃基材之纖維而言，例如可列舉：E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、HME玻璃等。該等之中，考量強度與低吸水性更加優異的觀點，構成玻璃基材之纖維宜為選自由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、及HME玻璃構成之群組中之1種以上之纖維。
基材的形態並無特別限定，例如可列舉：織布、不織布、粗紗、切股氈、表面氈等形態。織布的織法並無特別限定，例如已知有平織、斜子織、斜紋織等，可從該等公知者中根據目的之用途、性能適當選擇來使用。又，可理想地使用將該等予以開纖處理而得者、以矽烷偶聯劑等進行表面處理而得之玻璃織布。基材的厚度、質量並無特別限定，通常可理想地使用約0.01~0.1mm者。
[疊層板]
本實施形態之疊層板具有本實施形態之預浸體。本實施形態之疊層板包含1個或多個預浸體，包含多個時，具有預浸體疊層而成之形態。本實施形態之疊層板藉由具有本實施形態之預浸體，可充分減小翹曲，並具有優異的剛性及耐熱性。
[覆金屬箔疊層板]
本實施形態之覆金屬箔疊層板具有：本實施形態之預浸體、及配置在預浸體之單面或兩面的金屬箔。本實施形態之覆金屬箔疊層板包含1個或多個預浸體。預浸體的數目為1個時，覆金屬箔疊層板具有金屬箔配置在預浸體之單面或兩面的形態。預浸體的數目為多個時，覆金屬箔疊層板具有金屬箔配置在經疊層之預浸體(預浸體之疊層體)之單面或兩面的形態。本實施形態之覆金屬箔疊層板藉由具有本實施形態之預浸體，可充分減小翹曲，並具有優異的剛性及耐熱性。
就金屬箔(導體層)而言，只要是使用於各種印刷配線板材料的金屬箔即可，例如可列舉銅、鋁等的金屬箔，銅的金屬箔可列舉壓延銅箔、電解銅箔等銅箔。導體層的厚度例如為1~70μm，宜為1.5~35μm。
疊層板及覆金屬箔疊層板的成形方法及其成形條件並無特別限定，可使用一般的印刷配線板用疊層板及多層板的方法及條件。例如，於疊層板或覆金屬箔疊層板之成形時可使用多層壓製機、多層真空壓製機、連續成形機、高壓釜成形機等。又，於疊層板或覆金屬箔疊層板之成形(疊層成形)時，通常溫度為100~ 300℃，壓力為面壓2~100kgf/cm2 ，加熱時間為0.05~5小時之範圍。進一步，視需要亦可於150~300℃之溫度實施後硬化。尤其使用多層壓製機時，考量充分促進預浸體之硬化的觀點，宜為溫度200℃~250℃、壓力10~40kgf/cm2 、加熱時間80分鐘~130分鐘，為溫度215℃~235℃、壓力25~35kgf/cm2 、加熱時間90分鐘~120分鐘更佳。又，藉由將上述預浸體、與另外製作的內層用配線板予以組合並疊層成形，亦可製成多層板。
[印刷配線板]
本實施形態之印刷配線板具有：由本實施形態之預浸體形成的絕緣層、及形成在絕緣層之表面的導體層。本實施形態之印刷配線板，例如可藉由將本實施形態之覆金屬箔疊層板的金屬箔蝕刻成預定的配線圖案以製成導體層而形成。本實施形態之印刷配線板藉由具有本實施形態之預浸體，可充分減小翹曲，並具有優異的剛性及耐熱性。
本實施形態之印刷配線板，具體而言例如可利用以下之方法製造。首先，準備本實施形態之覆金屬箔疊層板。將覆金屬箔疊層板之金屬箔蝕刻成預定的配線圖案，製作具有導體層(內層電路)之內層基板。然後，在內層基板之導體層(內層電路)表面，按照順序疊層預定數目之預浸體、與外層電路用金屬箔，進行加熱加壓而成形為一體(疊層成形)，藉此得到疊層體。此外，疊層成形之方法及其成形條件，係與上述疊層板及覆金屬箔疊層板中之疊層成形之方法及其成形條件同樣。然後，於疊層體施以通孔(through hole)、介層孔(via hole)用之開孔加工，在藉此形成之孔的壁面形成用以使導體層(內層電路)與外層電路用金屬箔導通的鍍敷金屬皮膜。然後，將外層電路用金屬箔蝕刻成預定的配線圖案，製作具有導體層(外層電路)之外層基板。如此可製造印刷配線板。
又，不使用覆金屬箔疊層板時，亦可於上述預浸體形成成為電路之導體層，並製作印刷配線板。此時，導體層的形成也可使用無電解鍍敷的方法。
[多層印刷配線板(多層無芯基板)]
本實施形態之多層印刷配線板具有：多個絕緣層，係由第1絕緣層、與疊層在第1絕緣層之單面側的1個或多個第2絕緣層構成；及多個導體層，係由配置在多個絕緣層中的各絕緣層之間的第1導體層、與配置在多個絕緣層之最外層之表面的第2導體層構成；第1絕緣層及前述第2絕緣層分別具有本實施形態之預浸體的硬化物。本實施形態之多層印刷配線板之具體例顯示於圖9。圖9所示之多層印刷配線板包含第1絕緣層(1)、與疊層在第1絕緣層(1)之單面方向(圖示下面方向)的2個第2絕緣層(2)，第1絕緣層(1)及2個第2絕緣層(2)分別由1個本實施形態之預浸體形成。又，圖9所示之多層印刷配線板具有係由配置在多個絕緣層(1、2)中的各絕緣層之間的第1導體層(3)、及配置在該等多個絕緣層(1、2)之最外層的第2導體層(3)構成的多個導體層。
本實施形態之多層印刷配線板，例如為僅在第1絕緣層之單面方向疊層第2絕緣層而成的所謂無芯類型之多層印刷配線板(多層無芯基板)。多層無芯基板通常僅在由預浸體所形成之絕緣層之單面方向疊層由另外的預浸體所形成之另外的絕緣層，故基板的翹曲問題係顯著。反觀本實施形態之多層印刷配線板藉由具有本實施形態之預浸體，可充分減小翹曲，並具有優異的剛性及耐熱性。因此，本實施形態之樹脂組成物在多層無芯基板中可充分減小翹曲(達成低翹曲)，故可有效地用作半導體封裝體用多層無芯基板。
本實施形態之多層印刷配線板，例如可參照本發明實施例記載之方法。
[實施例]
以下利用實施例及比較例針對本發明進行進一步說明，但本發明並不限定於該等實施例。
[合成例1]
α-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物(SN495VCN)係依下列程序合成並使用。
將α-萘酚芳烷基樹脂(SN495V，OH基當量：236g/eq.，新日鐵化學(股)製：包括萘酚芳烷基之重複單元數n為1~5者。)0.47莫耳(OH基換算)溶解於氯仿500 ml，於該溶液中添加三乙胺0.7莫耳(溶液1)。於溫度保持在-10℃之狀態，將前述溶液1歷時1.5小時滴加在溶解有0.93莫耳之氯化氰的氯仿溶液300g中，滴加結束後，攪拌30分鐘。之後，進一步將0.1莫耳之三乙胺與氯仿30g之混合溶液滴加至反應器內，攪拌30分鐘使反應完成。將副產物之三乙胺之鹽酸鹽從反應液分濾，然後將獲得之濾液以0.1N鹽酸500ml洗淨後，重複4次利用水500ml的洗淨。 利用硫酸鈉使其乾燥後，藉由於75℃蒸發，進一步於90℃進行減壓脫氣，得到褐色固體的前述式(1a)表示之α-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物(式中之R1d 全部為氫原子。)。利用紅外吸收光譜分析獲得之α-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物，結果在2264 cm-1 附近確認到氰酸酯基的吸收。
[實施例1]
將聯苯芳烷基型苯酚化合物(KAYAHARD GPH-103，日本化藥(股)製，羥基當量：231g/eq.)36質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH，環氧當量：320 g/eq.，日本化藥(股)製)39質量份、萘芳烷基型環氧樹脂(HP-9900，環氧當量：274 g/eq.，DIC(股)製)7質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺二苯基)甲烷(BMI-70， K･I Chemical(股)製)18質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm，Admatechs(股)製)100質量份、漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB，平均粒徑1.5μm，Admatechs(股)製)100質量份、聚矽氧複合粉末(KMP-600，日信化學(股)製)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161，BYK-Japan(股)製)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK-111，BYK-Japan(股)製)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403，信越化學(股)製)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑(東京化成工業(股)製)0.5質量份予以摻合(混合)，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[實施例2]
將聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)的摻合量由39質量份變更為19質量份，並摻合伸萘基醚型環氧樹脂(HP-6000，環氧當量：250g/eq.，DIC(股)製)20質量份，除此以外，與實施例1同樣進行，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[實施例3]
不使用漿狀二氧化矽2(SC-5050MOB)及濕潤分散劑2(DISPERBYK‐111)，除此以外，與實施例1同樣進行，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[實施例4]
將漿狀二氧化矽2(SC-5050MOB)的摻合量由100質量份變更為50質量份，且不使用濕潤分散劑2(DISPERBYK‐111)，除此以外，與實施例1同樣進行，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[實施例5]
將聯苯芳烷基型苯酚化合物(KAYAHARD GPH-103)20質量份、苯酚改性二甲苯化合物(Zaisuta GP-100，Fudow(股)，苯酚當量：194g/eq.)15質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)34質量份、萘芳烷基型環氧樹脂(HP-9900)5質量份、二環戊二烯型環氧樹脂(HP-7200L，環氧當量：249g/eq.，DIC(股)製)7質量份、聚苯基甲烷馬來醯亞胺化合物(BMI-2300，大和化成工業(股)製)19質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm)100質量份、漿狀二氧化矽2(SC 5050-MOB，平均粒徑1.5μm)100質量份、聚矽氧複合粉末(KMP-600)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK-111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[實施例6]
將萘酚芳烷基型苯酚化合物(SN-495V，新日鐵化學(股)製，羥基當量：236 g/eq.)41質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)45質量份、萘芳烷基型環氧樹脂(HP-9900)9質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺二苯基)甲烷(BMI-70) 5質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm)100質量份、漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB，平均粒徑1.5μm)100質量份、聚矽氧複合粉末(KMP-600)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK- 111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[實施例7]
將以合成例1記載之方法合成得到的α‐萘酚芳烷基型氰酸酯化合物(氰酸酯當量：261g/eq)34質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)15質量份、伸萘基醚型環氧樹脂(HP-6000)5質量份、二環戊二烯型環氧樹脂(HP-7200L)26質量份、由雙酚A型結構單元與烴系結構單元構成之環氧樹脂(EPICLON EXA-4816，DIC(股)製，環氧當量：403g/eq.)15質量份、雙(3-乙基‐5-甲基‐馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70)5質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm)100質量份、 漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB，平均粒徑1.5μm)100質量份、聚矽氧複合粉末(KM P-600)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPER BYK-111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。獲得之預浸體之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[實施例8]
將雙酚A型氰酸酯化合物(CA210，三菱瓦斯化學(股)製，氰酸酯當量：139 g/eq.)21質量份、雙(3-乙基‐5-甲基‐馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70)5質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)15質量份、伸萘基醚型環氧樹脂(HP-6000)5質量份、二環戊二烯型環氧樹脂(HP-7200L)54質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm)100質量份、漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB，平均粒徑1.5μm)100質量份、聚矽氧複合粉末(KMP-600)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK-111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)， 並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。獲得之預浸體之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[比較例1]
將以合成例1記載之方法合成得到的α‐萘酚芳烷基型氰酸酯化合物(氰酸酯當量：261g/eq)40質量份、聚苯基甲烷馬來醯亞胺化合物(BMI-2300)20質量份、伸萘基醚型環氧樹脂(HP-6000)40質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm)100質量份、漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB，平均粒徑1.5μm)100質量份、 聚矽氧複合粉末(KMP-600)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK-111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。獲得之預浸體之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[比較例2]
將聯苯芳烷基型苯酚化合物(KAYAHARD GPH-103)20質量份、苯酚改性二甲苯化合物(Zaisuta GP-100)15質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)30質量份、二環戊二烯型環氧樹脂(HP-7200L)20質量份、雙(3-乙基‐5-甲基‐馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70)15質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm) 100質量份、漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB，平均粒徑1.5μm)100質量份、聚矽氧複合粉末(KMP-600)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK-111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[比較例3]
將以合成例1記載之方法合成得到的α‐萘酚芳烷基型氰酸酯化合物5質量份、 聚苯基甲烷馬來醯亞胺化合物(BMI-2300)50質量份、聯苯芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH)10質量份、經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物(BANI-M，丸善石油化學(股)製品)35質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm)100質量份、漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB，平均粒徑1.5μm)100質量份、聚矽氧複合粉末(KMP-600)20質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK-111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物的含量(固體成分量)為73體積%。
[比較例4]
將以合成例1記載之方法合成得到的α‐萘酚芳烷基型氰酸酯化合物30質量份、聚苯基甲烷馬來醯亞胺化合物(BMI-2300)35質量份、伸萘基醚型環氧樹脂(HP-6000)5質量份、丙烯酸酯橡膠化合物(TEISANRESIN SG-P3，Nagase ChemteX (股)製)30質量份、漿狀二氧化矽1(SC2050-MB，平均粒徑0.7μm)100質量份、漿狀二氧化矽2(SC5050-MOB)100質量份、濕潤分散劑1(DISPERBYK-161)1質量份、濕潤分散劑2(DISPERBYK-111)2質量份、矽烷偶聯劑(KBM-403)1質量份、2,4,5-三苯基咪唑0.5質量份予以混合，之後，利用甲乙酮稀釋，得到清漆(樹脂組成物)。將該清漆(樹脂組成物)含浸塗覆於E玻璃(UNITIKA(股)製IPC#1030)，並在160℃加熱乾燥3分鐘，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[比較例5]
不使用漿狀二氧化矽2(SC-5050MOB)及濕潤分散劑2(DISPERBYK‐111)，並將漿狀二氧化矽1(SC-2050MB)的摻合量由100質量份變更為75質量份，除此以外，與比較例4同樣進行，得到預浸體。獲得之預浸體中之樹脂組成物(固體成分量)的含量為73體積%。
[物性測定評價]
使用實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體，依以下各項目所示之程序製作物性測定評價用樣品，並測定評價機械特性(於40℃、170℃、230℃、260℃之儲存彈性模量)、玻璃轉移溫度(Tg)、翹曲量(2種)、吸水率、剛性。實施例的結果歸總示於表1，比較例的結果歸總示於表2。
[機械特性]
於1片實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體之上下兩面配置銅箔(3EC-VLP， 三井金屬礦業(股)製，厚度12μm)，並以壓力30kgf/cm2 、溫度230℃之條件實施100分鐘的疊層成形(熱硬化)，得到具有由預浸體形成之絕緣層、及銅箔的覆銅箔疊層板。該覆銅箔疊層板之絕緣層的厚度為約45μm。將獲得之覆銅箔疊層板利用切割鋸裁切成大小5.0mm×20mm後，利用蝕刻除去表面的銅箔，得到測定用樣品。使用該測定用樣品，依據JIS C6481利用動態黏彈性分析裝置(TA Instrum ent製)並藉由DMA法測定機械特性(於40℃、170℃、230℃、260℃之儲存彈性模量E’)(n=3之平均值)。
[玻璃轉移溫度(Tg)]
於1片實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體之上下兩面配置銅箔(3EC-VLP， 厚度12μm)，並以壓力30kgf/cm2 、溫度230℃之條件實施100分鐘的疊層成形(熱硬化)，得到具有由預浸體形成之絕緣層、及銅箔的覆銅箔疊層板。該覆銅箔疊層板之絕緣層的厚度為約45μm。將獲得之覆銅箔疊層板利用切割鋸裁切成大小12.7mm×2.5mm後，利用蝕刻除去表面的銅箔，得到測定用樣品。使用該測定用樣品，依據JIS C6481利用動態黏彈性分析裝置(TA Instrument製)並藉由DMA法測定玻璃轉移溫度(Tg)(n=3之平均值)。
[翹曲量：雙金屬(Bi-metallic strip)法]
首先，於1片實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體之上下兩面配置銅箔(3 EC-VLP，厚度12μm)，並以壓力30kgf/cm2 、溫度220℃之條件實施120分鐘的疊層成形(熱硬化)，得到覆銅箔疊層板。然後，藉由蝕刻將上述銅箔從獲得之覆銅箔疊層板除去。然後，於已除去銅箔之疊層板之單面進一步配置1片實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體，並在其上下兩面配置上述銅箔(3EC-VLP，厚度12 μm)，以壓力30kgf/cm2 、溫度220℃之條件實施120分鐘的疊層成形(熱硬化)，再次獲得覆銅箔疊層板。進一步，利用蝕刻將上述銅箔從獲得之覆銅箔疊層板除去，得到疊層板。另外，從獲得之疊層板切出20mm×200mm之條狀板，使疊層在第2片的預浸體之面朝上，利用角尺測定長條方向兩端之翹曲量的最大值，將其平均值定義為利用雙金屬法而得之「翹曲量」。
[翹曲量：多層無芯基板]
首先，如圖1所示，將附載體之極薄銅箔(b1)(MT18Ex，三井金屬礦業(股)製，厚度5μm)之載體銅箔面朝向預浸體側配置於成為支持體(a)之預浸體之兩面， 於其上進一步配置實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體(c1)，並在其上進一步配置銅箔(d)(3EC-VLP，厚度12μm)，以壓力30kgf/cm2 、溫度220℃之條件實施120分鐘的疊層成形，得到圖2所示之覆銅箔疊層板。
然後，將獲得之圖2所示之覆銅箔疊層板的上述銅箔(d)，例如如圖3所示般蝕刻成預定的配線圖案，以形成導體層(d’)。然後，於形成有導體層(d’)之圖3所示之疊層板之上，如圖4所示般配置實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體(c2)，於其上進一步配置附載體之極薄銅箔(b2)(MT18Ex，厚度5μm)，以壓力30kgf/cm2 、 溫度230℃之條件實施120分鐘的疊層成形，得到圖5所示之覆銅箔疊層板。
然後，在圖5所示之覆銅箔疊層板中，將配置在支持體(a)(經硬化之支持體用預浸體)之附載體之極薄銅箔(b1)的載體銅箔與極薄銅箔予以剝離，藉此，如圖6所示從支持體(a)剝離2片疊層板，進一步，從該等各疊層板中之上部的附載體之極薄銅箔(b2)剝離載體銅箔。然後，於獲得之各疊層板之上下的極薄銅箔上實施利用雷射加工機所為之加工，如圖7所示，利用化學銅鍍敷形成預定的介層孔(V)。然後，例如如圖8所示蝕刻成預定的配線圖案而形成導體層，得到多層無芯基板之面板(大小：500mm×400mm)。另外，利用角尺測定獲得之面板的4個角及4邊中央部分之合計8個部位的翹曲量，將其平均值定義為多層無芯基板之面板的「翹曲量」。
[耐熱性]
在重疊9片實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體而得者的上下兩面配置銅箔(3EC-VLP，厚度12μm)，並以壓力30kgf/cm2 、溫度230℃之條件實施100分鐘的疊層成形(熱硬化)，得到具有由預浸體形成之絕緣層與銅箔的覆銅箔疊層板。將獲得之覆銅箔疊層板裁切成大小50mm×50mm，得到測定用樣品。就獲得之樣品的前處理而言，係在120℃之恆溫槽中放置1小時，然後使其浮在300℃之焊料槽中並放置30分鐘，藉此以實施評價。經過30分鐘後確認樣品的銅箔、樣品間、及樣品的預浸體層間有無分層(delamination)發生。未發生分層的情況評價為「A」，發生分層的情況評價為「B」。
[吸水率]
在重疊9片實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體而得者的上下兩面配置銅箔(3EC-VLP，厚度12μm)，並以壓力30kgf/cm2 、溫度230℃之條件實施100分鐘的疊層成形(熱硬化)，得到具有由預浸體形成之絕緣層與銅箔的覆銅箔疊層板。利用蝕刻將銅箔從獲得之覆銅疊層板除去後，裁切成大小50×50mm，得到測定用樣品。就獲得之樣品的前處理而言，係在120℃之恆溫槽中放置1小時，然後利用稱量獲得重量A(g)。將經稱量的樣品在85℃、85%RH之恆溫恆濕槽中放置1週後，利用稱量獲得重量B(g)。依下式評價吸水率。
吸水率(%)=(B-A)/A×100　　式
[剛性]
於1片實施例1~8及比較例1~5獲得之預浸體之上下兩面配置銅箔(3EC-VLP， 厚度12μm)，並以壓力30kgf/cm2 、溫度230℃之條件實施100分鐘的疊層成形(熱硬化)，得到具有預定絕緣層厚度的覆銅箔疊層板。利用蝕刻將銅箔從獲得之覆銅疊層板除去後，裁切成大小20×200mm，得到測定用樣品。將測定用樣品以從測定台上突出50mm的方式進行設置，將於單邊固定狀態之撓曲量的最大值定義為撓曲量。
【表1】 ※表中，E’(x)(x=40、170、230、260)，係表示於x℃之儲存彈性模量。
【表2】 ※表中，E’(x)(x=40，170，230，260)，係表示於x℃之儲存彈性模量。
本申請係基於2017年12月27日向日本專利廳提申的日本專利申請案(日本特願2017-250350)，其內容援引於此以作參照。
1‧‧‧第1絕緣層
2‧‧‧第2絕緣層
3‧‧‧第1導體層、第2導體層
a‧‧‧支持體
b1、b2‧‧‧附載體之極薄銅箔
c1、c2‧‧‧預浸體
d‧‧‧銅箔
d’‧‧‧導體層
V‧‧‧介層孔
【圖1】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖(惟，多層無芯基板之製造方法並不限定於此。下列圖2~圖8中亦同樣。)。
【圖2】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖。
【圖3】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖。
【圖4】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖。
【圖5】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖。
【圖6】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖。
【圖7】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖。
【圖8】係顯示製作多層無芯基板之面板的程序之一例的製程流程圖。
【圖9】係顯示多層無芯基板之面板之一例之構成的部分剖面圖。

Claims (19)

  1. 一種樹脂組成物，至少含有有機樹脂，並滿足下式(i)、(ii)、(iii)及(x)表示之關係； 0.80≦b/a≦0.95…(i) 0.40≦c/a≦0.65…(ii) 13≦a≦25…(iii) 175≦Tg≦215…(x) 上式中，a、b、及c分別表示使將該樹脂組成物含浸或塗布於基材而獲得之預浸體硬化得到的硬化物之於40℃、170℃、及230℃之儲存彈性模量(單位：GPa)，Tg表示該硬化物之玻璃轉移溫度(單位：℃)。
  2. 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，更滿足下式(iv)表示之關係； 0.40≦d/a≦0.65…(iv) 上式中，d表示使將該樹脂組成物含浸或塗布於基材而獲得之預浸體硬化得到的硬化物之於260℃之儲存彈性模量(單位：GPa)，a與前述同義。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，其中，該有機樹脂含有選自由氰酸酯化合物、苯酚化合物、環氧化合物、及馬來醯亞胺化合物構成之群組中之2種以上。
  4. 如申請專利範圍第3項之樹脂組成物，其中，該有機樹脂含有選自由該氰酸酯化合物及該苯酚化合物構成之群組中之1種以上、和選自由該環氧化合物及該馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上。
  5. 如申請專利範圍第3項之樹脂組成物，其中，該有機樹脂含有1種以上之該苯酚化合物、和選自由該環氧化合物及該馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上。
  6. 如申請專利範圍第3項之樹脂組成物，其中，該有機樹脂含有2種以上之該環氧化合物，該2種以上之環氧化合物包含含萘骨架之萘型環氧樹脂及/或芳烷基型環氧樹脂。
  7. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，更含有填充材，該填充材之含量相對於該樹脂組成物中之樹脂固體成分100質量份，為100質量份以上700質量份以下。
  8. 如申請專利範圍第7項之樹脂組成物，其中，該填充材包含選自由二氧化矽、軟水鋁石、及氧化鋁構成之群組中之1種以上之無機填充材。
  9. 如申請專利範圍第7項之樹脂組成物，其中，該填充材包含無機填充材與有機填充材。
  10. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，係覆金屬箔疊層板用。
  11. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，係印刷配線板用。
  12. 如申請專利範圍第1或2項之樹脂組成物，係多層印刷配線板用。
  13. 一種預浸體，包含： 基材；及 含浸或塗布於該基材之如申請專利範圍第1至12項中任一項之樹脂組成物。
  14. 如申請專利範圍第13項之預浸體，其中，該基材係玻璃基材。
  15. 如申請專利範圍第14項之預浸體，其中，該玻璃基材係以選自由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、及HME玻璃構成之群組中之1種以上之玻璃的纖維構成。
  16. 一種疊層板，具有如申請專利範圍第13至15項中任一項之預浸體。
  17. 一種覆金屬箔疊層板，具有： 如申請專利範圍第13至15項中任一項之預浸體；及 配置在該預浸體之單面或兩面的金屬箔。
  18. 一種印刷配線板，具有： 由如申請專利範圍第13至15項中任一項之預浸體形成的絕緣層；及 形成在該絕緣層之表面的導體層。
  19. 一種多層印刷配線板，具有： 多個絕緣層，係由第1絕緣層、與疊層在該第1絕緣層之單面側的1個或多個第2絕緣層構成；及 多個導體層，係由配置在該多個絕緣層中的各絕緣層之間的第1導體層、與配置在該多個絕緣層之最外層之表面的第2導體層構成； 該第1絕緣層及該第2絕緣層分別具有如申請專利範圍第13至15項中任一項之預浸體的硬化物。
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