TW201916391A - 感測裝置及離子檢測方法 - Google Patents
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Abstract
一種感測裝置，其包括電晶體、至少一反應電極以及選擇膜。電晶體包括閘極端、源極端、汲極端和半導體層，其中源極端和汲極端位於半導體層上，且閘極端位於源極端和汲極端之間。至少一反應電極相對於電晶體的閘極端，而與電晶體彼此間隔設置。選擇膜位於至少一反應電極上或電晶體上。
Description
本發明是有關於感測裝置及檢測方法，且特別是有關於一種感測裝置及離子檢測方法。
大多數重金屬元素在人體內不但沒有生理功能，還會對人體產生毒性作用，例如鉛（Pb）、汞（Hg）、鎘（Cd）、鉻（Cr）或類金屬砷（As）等，並且由於人體不易代謝如上所述之重金屬，故易於在人體中累積而造成嚴重的疾病。舉例來說，人體內的鉛含量若超過標準值的話，易引發老年痴呆症；而汞含量若超過標準值的話，對於大腦視神經的破壞相當大。因此，檢測水中的重金屬含量以確保飲用水的安全是相當重要的。
目前檢測水中離子含量的設備例如是感應耦合電漿原子發射分析儀（inductively. coupled plasma-atomic emission spectrometer；ICP-AES）、感應耦合電漿質譜儀（inductively coupled plasma-mass spectrometer；ICP-MS）或離子選擇性電極（Ion-selective electrode；ISE）。ICP-AES與ICP-MS為實驗室中的昂貴的大型儀器，其操作方法繁複且需由專業人員進行分析，不僅無法於現場進行檢測，且不適合一般人員使用。ISE雖然便於攜帶而適合在現場進行檢測，但是其偵測極限在500 ppb左右，並不足以確認水中的重金屬離子含量是否符合目前法規所規定的標準值。舉例來說，以鉛而言，目前台灣規定水中的鉛離子含量需小於50 ppb（約為2.42x10-7
M），而ISE之偵測極限遠高於鉛離子的標準值，故無法確認水中的鉛離子含量是否超標。除此之外，ISE需搭配參考電極（reference electrode）進行檢測，故整體的檢測費用仍然偏高。
綜上所述，如何開發一種具有低偵測極限（detection limit）及高靈敏度（sensitivity）的感測裝置並且適合在現場進行即時檢測，實為目前本領域技術人員積極研究的課題之一。
本發明提供一種感測裝置及離子檢測方法，其具有低偵測極限及高靈敏度的特性，並且適合在現場進行即時檢測。
本發明提供一種感測裝置，其包括電晶體、至少一反應電極以及選擇膜。電晶體包括閘極端、源極端、汲極端和半導體層，其中源極端和汲極端位於半導體層上，且閘極端位於源極端和汲極端之間。至少一反應電極相對於電晶體的閘極端而與電晶體彼此間隔設置。選擇膜位於至少一反應電極上或電晶體上。
依照本發明的一實施例所述，當施加電壓於至少一反應電極時，至少一反應電極與電晶體的閘極端之間的電場為F，且F≧1毫伏特/公分。
依照本發明的一實施例所述，至少一反應電極為多個反應電極，且多個反應電極彼此間隔設置。
依照本發明的一實施例所述，更包括多個開關電路。每一反應電極與相對應的開關電路連接。
依照本發明的一實施例所述，至少一反應電極間隔地設置於電晶體的閘極端上方。
依照本發明的一實施例所述，至少一反應電極與電晶體的閘極端位於同一平面。
依照本發明的一實施例所述，電晶體包括高速電子遷移率場效電晶體、矽基場效電晶體、奈米線場效電晶體、奈米碳管場效電晶體、石墨烯場效電晶體或二硫化鉬場效電晶體。
依照本發明的一實施例所述，選擇膜包括離子選擇膜、分子選擇膜、氣體選擇膜或其組合。
依照本發明的一實施例所述，離子選擇膜包括離子選擇物、離子錯合物、增塑劑、高分子材料或其組合。
本發明另提供一種離子檢測方法，其包括以下步驟。提供感測裝置，其中感測裝置包括電晶體、至少一反應電極及離子選擇膜，至少一反應電極相對於電晶體的閘極端而與電晶體彼此間隔設置，且離子選擇膜形成於至少一反應電極上或電晶體上。將待測溶液放置於離子選擇膜上。施加電壓於至少一反應電極，以使至少一反應電極與電晶體的閘極端之間產生電場，並量測運算自電晶體產生的電流，以得到待測溶液的離子含量。
依照本發明的一實施例所述，電場為F，且F≧1毫伏特/公分。
依照本發明的一實施例所述，至少一反應電極為多個反應電極，且多個反應電極彼此間隔設置。
依照本發明的一實施例所述，更包括多個開關電路。每一反應電極連接至對應的開關電路。
依照本發明的一實施例所述，至少一反應電極間隔地設置於電晶體的閘極端上方。
依照本發明的一實施例所述，至少一反應電極與電晶體的閘極端形成於同一平面。
依照本發明的一實施例所述，電晶體包括高速電子遷移率場效電晶體、矽基場效電晶體、奈米線場效電晶體、奈米碳管場效電晶體、石墨烯場效電晶體或二硫化鉬場效電晶體。
依照本發明的一實施例所述，離子選擇膜包括離子選擇物、離子錯合物、增塑劑、高分子材料或其組合。
基於上述，在本發明所提出的感測裝置及離子檢測方法中，由於反應電極相對於電晶體的閘極端而與電晶體彼此間隔設置，使得感測裝置具有低偵測極限及高靈敏度的特性。此外，由於選擇膜位於反應電極上或電晶體上，故感測裝置對於欲量測之待測物具高選擇性。
為讓本發明的上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉實施例，並配合所附圖式作詳細說明如下。
以下將參照本實施例之圖式以更全面地闡述本發明。然而，本發明亦可以各種不同的形式體現，而不應限於本文中所述之實施例。圖式中的層與區域的厚度會為了清楚起見而放大。相同或相似之參考號碼表示相同或相似之元件，以下段落將不再一一贅述。另外，實施例中所提到的方向用語，例如：上、下、左、右、前或後等，僅是參考附加圖式的方向。因此，使用的方向用語是用來說明並非用來限制本發明。
圖1為依照本發明一實施例的感測裝置的側視示意圖。圖2為依照本發明另一實施例的感測裝置的俯視示意圖。
請參照圖1，感測裝置100包括電晶體102、至少一反應電極104以及選擇膜106。在一些實施例中，感測裝置100可應用於檢測溶液中的離子含量，但本發明不以此為限。在其他實施例中，感測裝置100也可當作氣體感測器或是其他適合的感測器。
電晶體102可包括基體108、源極端110、汲極端112、半導體層114和閘極端116。電晶體102例如是高速電子遷移率場效電晶體（high electron mobility transistor；HEMT）、矽基場效電晶體、奈米線場效電晶體、奈米碳管場效電晶體、石墨烯場效電晶體或二硫化鉬場效電晶體。
半導體層114位於基體108上。基體108的材料例如是矽、藍寶石（sapphire）或其組合。半導體層114的材料例如是氮化鎵（GaN）、氮化鋁銦（AlInN）、氮化鋁鎵（AlGaN）或其組合。在一些實施例中，電晶體102為高速電子遷移率場效電晶體，其半導體層114是由氮化鎵層118以及位於其上的氮化鋁銦層120所構成，如此可藉由氮化鎵層118以及氮化鋁銦層120之間具有低維異質結構界面，使得電晶體102具有卓越的載子傳輸特性。在另一些實施例中，也可使用如AlGaN等具有壓電特性的其他材料來替換氮化鋁銦層120。也就是說，在半導體層114中，氮化鎵層118上所形成的層之材料並不限於AlInN，亦可使用其他具有壓電特性的材料。在一些實施例中，氮化鋁銦層120的尺寸小於氮化鎵層118。換言之，氮化鎵層118的部分頂面被暴露出來，而與位於其上之源極端110和汲極端112接觸。在一些實施例中，可藉由物理氣相沉積（PVD）或化學氣相沉積（CVD）等方法，以於基體108上形成半導體層114。
源極端110和汲極端112位於半導體層114上，且閘極端116位於源極端110和汲極端112之間。在一些實施例中，源極端110和汲極端112分別位於氮化鋁銦層120的相對兩側壁上以及氮化鎵層118的頂面上。在一些實施例中，源極端110與汲極端112的材料可包括一種或一種以上的導電材料，所述導電材料可例如是金屬材料、金屬化合物或其組合。金屬材料可例如是Ti、Al、Ni、Au、W或其組合；金屬化合物可例如TiN、TiW、TiWN、WN或其組合。源極端110與汲極端112的形成方法可例如是化學氣相沈積法、物理氣相沈積法或其他適當的形成方法。
反應電極104相對於電晶體102的閘極端116而與電晶體102彼此間隔設置，並且反應電極104與閘極端116無電連接。在一些實施例中，當施加電壓於反應電極104時，反應電極104與電晶體102的閘極端116之間會產生一電場F。在一些實施例中，電場F大於或等於1毫伏特/公分（F≧1 mV/cm）。如此一來，當所施加的電場F在上述範圍內，感測裝置100可超越能斯特（Nernst）極限，使其具有更低的偵測極限及更高的靈敏度。除此之外，在一些實施例中，反應電極104可包括反應層122、氮化矽層124和基底126。
反應層122相對於電晶體102的閘極端116而與電晶體102彼此間隔設置於電晶體102的閘極端116上方。在一些實施例中，反應層122可包括金屬、奈米材料或導電高分子等材料，以提升感測裝置100的靈敏度、偵測極限、穩定性或是選擇性。舉例來說，反應層122可含有鉍（Bi）金屬或是奈米碳管，以增進對於重金屬離子檢測之靈敏度或偵測極限；反應層122也可由金（Au）或鉑（Pt）等化學性質較為穩定之金屬所構成，藉此提升感測裝置100的穩定性。
氮化矽層124位於反應層122和基底126之間。如此一來，在進行檢測時，氮化矽層124可阻隔反應層122於檢測時所產生的電子傳遞至基底126上，以降低量測的誤差值。基底126的材料例如是矽，但本發明不以此為限。
在一些實施例中，反應電極104可以是由兩個結構相同的第一子電極104a與第二子電極104b彼此相對地連接所構成，例如第一子電極104a是以反應層122遠離基底126的方向設置於玻璃基板128上，且第一子電極104a與玻璃基板128的高度和大於電晶體102的高度。之後，再將第二子電極104b的反應層122與第一子電極104a的反應層122彼此相連接，並使第二子電極104b的反應層122凸伸出第一子電極104a，而使第二子電極104b的反應層122位於電晶體102的閘極端116上方，並使第二子電極104b的反應層122與閘極端116之間形成間隙間隔，亦即，反應電極104間隔地設置於電晶體102的閘極端116上方。在另一些實施例中，反應電極104也可以一體成型的方式所構成。
選擇膜106位於反應電極104上。如此可藉由選擇膜106來使所欲量測之待測物接近反應電極104的表面或是避免干擾物質接近反應電極104的表面，使得感測裝置100對欲量測之待測物具高選擇性。選擇膜106可覆蓋整個反應電極104或是覆蓋部分反應電極104，本發明不以此為限。選擇膜106可例如是離子選擇膜、分子選擇膜、氣體分子選擇膜或其組合。離子選擇膜可以是陰離子選擇膜、陽離子選擇膜或其組合。氣體分子選擇膜可以是包括n型或p型之半導體材料。舉例來說，當氣體分子選擇膜包括n型材料時，其可使所構成之感測裝置用來偵測如一氧化氮（NO）、二氧化氮（NO2
）、氨（NH3
）、氫（H2
）、二氧化硫（SO2
）、硫化氫（H2
S）、氧（O2
）、臭氧（O3
）、一氧化碳（CO）、甲烷（CH4
）、乙烯（C2
H4
）、乙炔（C2
H2
）或氯（Cl2
）等氣體。在一些實施例中，選擇膜106可以是包括離子選擇物、離子錯合物、增塑劑或高分子載體的離子選擇膜。離子選擇物可以是金屬離子載體，例如鉛離子載體（lead ionophore IV）；離子錯合物可以是鉀四(4-氯苯基)硼酸鹽（Potassium tetrakis(4-chlorophenyl)borate）；增塑劑可以是2-硝苯基辛醚（2-Nitrophenyl octyl ether；2NOE）；高分子載體可以是高分子聚氯乙烯（PVC），但本發明不以此為限，依據不同的檢測目標可選用其他適合的材料。
在一些實施例中，還可選擇性地於源極端110和汲極端112的頂面和側壁上覆蓋保護層130，以提升電晶體102的穩定性。保護層130的材料例如是光阻材料。
圖2為依照本發明另一實施例的感測裝置的俯視示意圖。圖2所示之感測裝置200相似於圖1所示之感測裝置100，其不同之處在於反應電極104與電晶體102的閘極端116位於同一平面，且形成於電晶體102的氮化鎵層118上的是氮化鋁鎵層，其他相同或相似之構件已於上述進行詳盡的描述，於此不再重複贅述。
請參照圖2，感測裝置200是藉由延伸電晶體102的基體108，並將反應電極104設置於基體108上，以使反應電極104可與電晶體102的閘極端116位於同一平面並間隔相對設置。在此實施例中，選擇膜106覆蓋於部分的反應電極104上，且源極端110與汲極端112分別藉由線路136連接之外部電子元件（未繪示）。
圖3為依照本發明又一實施例的感測裝置的俯視示意圖。圖3所示之感測裝置300相似於圖2所示之感測裝置200，其不同之處在於感測裝置300具有多個反應電極104，且多個反應電極104彼此間隔設置於基體108上，其他相同或相似之構件已於上述進行詳盡的描述，於此不再重複贅述。
請參照圖3，感測裝置300包括多個反應電極104，且多個反應電極104對應至同一個電晶體102。如此一來，感測裝置300可同時對同種或是不同種之分析物進行多次檢測，不僅可提升檢測結果之信賴度，也可降低檢測所需的時間。除此之外，由於多個反應電極104共用同一個電晶體102，並且僅需更換使用後的反應電極104即可進行下一次檢測，使得檢測所需的費用能夠降低。在一些實施例中，感測裝置300還包括多個開關電路132，每一反應電極104與相對應的開關電路132連接，如此可選擇性地控制所欲使用之反應電極104，使得感測裝置300適合應用於各種量測方法，例如在不同時間下對同樣的分析物進行檢測，以觀察其濃度與時間的變化量。在一些實施例中，開關電路132位於反應電極104的相對兩側。位於反應電極104一側的開關電路132連接至閘極電壓Vg；而位於反應電極104另一側的開關電路132連接至閘極端116。此外，在進行量測時，電晶體102的源極端110接地，並對汲極端112施加汲極電壓Vd。
本發明亦提出一種離子檢測方法，以下將使用上述實施例的感測裝置100進行離子檢測，但本發明不以此為限。在其他實施例中也可使用上述其他實施例的感測裝置200、300進行離子檢測。此外，上述感測裝置100中各構件之連接關係、材料、製程及功效已於前文中進行詳盡地描述，故於下文中不再重複贅述。
請繼續參照圖1，離子檢測方法包括如下步驟。首先，提供感測裝置100，其中感測裝置100包括電晶體102、反應電極104及離子選擇膜（即選擇膜106）。反應電極104相對於電晶體102的閘極端116而與電晶體102彼此間隔設置，且離子選擇膜形成於反應電極104上。
接著，將待測溶液134放置於離子選擇膜上並與其充分接觸。待測溶液134的體積並不特別限制，只要可與離子選擇膜（即選擇膜106）和電晶體102的半導體層114或是閘極端116接觸即可（如圖1所示）。在一些實施例中，在待測溶液134放置於離子選擇膜之前，還可選擇性地對待測溶液134進行前處理製程，以去除待測溶液134中的干擾物質。
之後，施加電壓於反應電極104，以使反應電極104與電晶體102的閘極端116之間產生電場F，並量測運算自電晶體產102生的電流，以得到待測溶液134的離子含量。在一些實施例中，所施加的電壓可為脈波電壓，其中脈波電壓的脈波寬度與高度的大小可依據使用者所欲分析的檢測時間及檢測所需的電壓大小進行調整。舉例來說，所施加的電壓可為單一脈波（汲極電壓=2V；閘極電壓=0.5V；閘極脈波寬度=0.5 μs）或是雙相脈波（汲極電壓=2V；閘極電壓=0.5V；閘極循環脈波寬度=1 ms）。在一些實施例中，電場F大於或等於1毫伏特/公分（F≧1 mV/cm）。如此一來，當所施加的電場F在上述範圍內，感測裝置100可超越能斯特極限，使其具有更低的偵測極限及更高的靈敏度。
在一些實施例中，可選擇性地對所量測運算自電晶體產生的電流進行轉換，例如將檢測電流相對該脈波寬度進行積分轉換，此時即為對電流與時間進行積分，而可得知特定時間於電晶體102的源極端110所累積的總電荷量。
基於上述實施例可知，上述實施例所提出的感測裝置及離子檢測方法中，由於反應電極相對於電晶體的閘極端而與電晶體彼此間隔設置，使得感測裝置具有低偵測極限及高靈敏度的特性。此外，由於選擇膜位於反應電極上或電晶體上，故感測裝置對於欲量測之待測物具高選擇性。
以下，藉由實驗例來詳細說明本發明所提出的離子檢測方法及其特性，然而，下述實驗例並非用以限制本發明。必須說明的是，在下述實驗例中是以量測待測溶液中的鉛離子（Pb2+
）含量為例進行說明，但本發明並不以此為限。此外，下述實驗中所述的增益值（Gain）表示平衡電流值與初始電流值（即背景電流）之間的差值（即平衡電流值-初始電流值=增益值）。初始電流值可表示對反應電極104施加初始電壓所獲得的電流值。在本實施例中，初始電壓可小於閘極電壓，但本發明不以此為限。平衡電流值可表示對反應電極104施加一定時間之閘極電壓Vg後所得到的電流值。下述實驗中所使用之離子選擇膜含有1重量%的鉛離子載體（lead ionphore IV）、0.35重量%的鉀四(4-氯苯基)硼酸鹽（Potassium tetrakis(4-chlorophenyl)borate）、65.65重量%的2-硝苯基辛醚（2-Nitrophenyl octyl ether；2NOE）以及33重量%的高分子聚氯乙烯（PVC）。
實驗例
實驗1至實驗5是以感測裝置200為示範性實施例進行離子濃度的檢測。實驗6和實驗7是以感測裝置300為示範性實施例進行離子濃度的檢測。
實驗
1
圖4為實驗1中以不具有離子選擇膜之感測裝置對不同濃度的鉛離子（Pb2+
）和銅離子（Cu2+
）進行檢測所得的增益值（μA）對濃度（log M）之關係圖。
實驗1中所使用的待測溶液是將不同量之將硝酸鉛（lead nitrate）和硫酸銅（copper sulfate）分別溶解於pH為7且稀釋100倍的磷酸鹽緩衝液（0.01X PBS）中，以製備含有不同鉛離子和銅離子濃度的待測溶液，其中鉛離子和銅離子濃度分別為10-9
M、10-8
M、10-7
M、10-6
M和10-5
M。實驗結果顯示於圖4，且濃度以log值表示。
請參照圖4，隨著鉛離子和銅離子的濃度越來越高，感測裝置所測得之增益值卻未出現明顯地變化。也就是說，當感測裝置不具有離子選擇膜的情況下，並無法量測溶液中離子的濃度變化。
實驗
2
圖5為實驗2中以本發明一實施例的感測裝置對不同pH值的緩衝液進行干擾測試的增益值對pH值之關係圖。
實驗2中是採用不同pH值之稀釋100倍的磷酸鹽緩衝液（0.01X PBS）當作待測溶液，其pH值分別為4.13、5.1、5.84、6.24、6.5、6.8、8.02和9，且實驗結果顯示於圖5。
請參照圖5，隨著pH值越來越高，增益值的變化量越來越小，並且當pH值大於6.8之後，感測裝置所測得之增益值幾乎沒有變化。也就是說，在待測溶液的pH值大於6.8的情況下，其增益值不受到pH值變化的影響，因此，於此pH值環境下進行離子檢測可確保所量測到之增益值變化是來自於離子濃度的變化，而非pH值的變化。
實驗
3
圖6為實驗3中以本發明一實施例的感測裝置對不同濃度的鉛離子進行檢測所得的增益值對濃度之關係圖。
實驗3中所使用的待測溶液是將不同量之將硝酸鉛（lead nitrate）溶解於pH為7且稀釋100倍的磷酸鹽緩衝液（0.01X PBS）中，以製備含有不同鉛離子濃度的待測溶液，其中鉛離子濃度分別為10-12
M、10-11
M、10-10
M、10-9
M、10-8
M、10-7
M、10-6
M、10-5
M和10-4
M。實驗結果顯示於圖6，且濃度以log值表示。
請參照圖6，當鉛離子的濃度從10-12
M提升至10-10
M時，增益值並未出現明顯的變化。也就是說，感測裝置並無法偵測該範圍之鉛離子濃度變化。然而，當鉛離子濃度提升至10-9
M時，增益值從約130μA降至約122μA，而之後隨著鉛離子濃度的上升，增益值也有明顯的變化，直到鉛離子濃度大於10-6
M時，增益值才未有明顯的變化。也就是說，本實施例之感測裝置對於鉛離子的偵測極限為10-10
M，且線性範圍（linear range）介於10-10
M至10-6
M之間，其涵蓋了目前台灣對於水中的鉛離子含量（小於50 ppb；約2.42x10-7
M）的規定。如此一來，本實施例之感測裝置不僅可確認水中之鉛離子濃度是否超標，並且還可準確地量測鉛離子於未超標區間的濃度變化。因此，當水中鉛離子濃度發生異常變化時，仍能在其含量超過標準值之前進行即時處理，以確保水質的安全性。
實驗
4
圖7A為實驗4中以本發明一實施例的感測裝置進行干擾測試的增益值對濃度之關係圖。
實驗4中是採用溶液分離法（separate solution method；SSM），並且以汞離子（Hg2+
）為干擾物質進行干擾測試。實驗4中所使用的待測溶液是將不同量之將硝酸汞（mercury dinitrate）溶解於pH為7且稀釋100倍的磷酸鹽緩衝液（0.01X PBS）中，以製備含有不同汞離子濃度的待測溶液，其中汞離子濃度分別為10-12
M、10-11
M、10-10
M、10-9
M、10-8
M、10-7
M、10-6
M、10-5
M和10-4
M。實驗結果顯示於圖7A，且濃度以log值表示。應注意的是，為了更清楚地說明干擾測試結果，圖7A中同時顯示了實驗3的檢測結果（即對不同濃度之鉛離子進行檢測的結果）。
請參照圖7A，隨著汞離子的濃度變化，其增益值變化幅度遠小於檢測鉛離子之增益值變化幅度。也就是說，藉由不同的離子選擇膜，可使得感測裝置具有良好的選擇性（selectivity），以避免水中其他干擾物影響欲分析之待測物的檢測結果。
實驗
5
圖7B為實驗5中以本發明一實施例的感測裝置進行干擾測試的增益值對濃度之關係圖。
實驗5中是採用固定干擾修正法（fix interference method；FIM），並且以汞離子（Hg2+
）為干擾物質進行干擾測試。實驗5中使用兩種不同類型之待測溶液，其一是將不同量之硝酸鉛溶解於pH為7且稀釋100倍的磷酸鹽緩衝液（0.01X PBS）中，以製備含有不同鉛離子濃度的第一待測溶液；其二是將不同量之硝酸鉛溶解於pH為7且含有濃度為10-5
M之汞離子的0.01X PBS中，以製備含有不同鉛離子濃度的第二待測溶液。第一待測溶液和第二待測溶液中的鉛離子濃度分別為10-12
M、10-11
M、10-10
M、10-9
M、10-8
M、10-7
M、10-6
M、10-5
M和10-4
M。實驗結果顯示於圖7B，且濃度以log值表示。
請參照圖7B，不管是以第一待測溶液或是以第二待測溶液進行鉛離子檢測，本實施例之感測裝置對於鉛離子的偵測極限皆為10-10
M，且線性範圍（linear range）皆介於10-10
M至10-6
M之間，其差異僅在於第二待測溶液整體的增益值較低。也就是說，即便水中含有如汞離子之干擾物質，本實施例之感測裝置仍能準確地量測鉛離子的濃度變化，如此可不需對待測溶液進行額外的前處理步驟，以簡化感測裝置的操作流程，並且可節省操作所需的費用。
實驗
6
圖8為實驗6中以本發明另一實施例的感測裝置對不同濃度的汞離子進行檢測所得的增益值對濃度之關係圖。
實驗6中所使用的待測溶液是將不同量之將硝酸汞溶解於pH為7且稀釋100倍的磷酸鹽緩衝液（0.01X PBS）中，以製備含有不同汞離子濃度的待測溶液，其中汞離子濃度分別為10-15
M、10-14
M、10-13
M、10-12
M、10-11
M、10-10
M、10-9
M、10-8
M、10-7
M、10-6
M和10-5
M。實驗結果顯示於圖8，且濃度以log值表示。
請參照圖8，當汞離子的濃度從10-15
M提升至10-13
M時，增益值並未出現明顯的變化。也就是說，感測裝置並無法偵測該範圍之汞離子濃度變化。然而，當汞離子濃度提升至10-12
M時，增益值從約218μA提升至約223μA，而之後隨著汞離子濃度的上升，增益值也有明顯的變化。也就是說，該實施例之感測裝置對於汞離子的偵測極限為10-13
M，且線性範圍（linear range）介於10-13
M至10-5
M之間，其涵蓋了目前台灣對於水中的汞離子含量（小於10 ppb；約4.99x10-8
M）的規定。如此一來，該實施例之感測裝置不僅可確認水中之汞離子濃度是否超標，並且還可準確地量測汞離子於未超標區間的濃度變化。因此，當水中汞離子濃度發生異常變化時，仍能在其含量超過標準值之前進行即時處理，以確保水質的安全性。
實驗
7
圖9為實驗7中以本發明另一實施例的感測裝置進行選擇性測試所得的增益值對濃度之關係圖。
實驗7中是以實驗6所使用之感測裝置（用來測量汞離子的感測裝置）來分別測量溶液中的汞離子、鉛離子和鎘離子，以確認用來測量汞離子的感測裝置是否具備高選擇性的特性。實驗7是在稀釋100倍的磷酸鹽緩衝液（0.01X PBS）中分別配製不同濃度之汞離子、鉛離子和鎘離子。汞離子、鉛離子和鎘離子的濃度分別為10-13
M、10-12
M、10-11
M、10-10
M、10-9
M、10-8
M、10-7
M、10-6
M和10-5
M。實驗結果顯示於圖9，且濃度以log值表示。
請參照圖9，鉛離子和鎘離子隨著濃度的上升（濃度從10-13
M提升至10-5
M），兩者的增益值都未出現明顯的變化。反觀，汞離子隨著濃度的上升，其增益值有明顯的變化。也就是說，該實施例中的感測裝置對於汞離子具有高選擇性。如此一來，即便水中含有如鉛離子或鎘離子之干擾物質，該實施例之感測裝置仍能準確地量測汞離子的濃度變化，如此可不需對待測溶液進行額外的前處理步驟，以簡化感測裝置的操作流程，並且可節省操作所需的費用。
實驗8
圖10A為實驗8中對不同實施例之感測裝置進行靈敏度測試的增益值（Gain）對閘極電壓（Vg）之關係圖。
實驗8中不同實施例之感測裝置的差異在於反應電極與閘極端之間的間距（gap）不同，其中不同實施例之感測裝置的間距分別為150 mm、1000 mm、2000 mm以及3000 mm。實驗8分別量測上述不同實施例之感測裝置於不同閘極電壓（Vg）下所獲得之增益值，並根據實驗數據得到不同實施例之感測裝置的增益值對閘極電壓的線性迴歸方程式。實驗結果顯示於圖10A。
請參照圖10A，反應電極與閘極端之間的間距為150 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Gain150
=7.87x10-6
+1.73x10-4
Vg；反應電極與閘極端之間的間距為1000 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Gain1000
=8.84x10-6
+1.62x10-4
Vg；反應電極與閘極端之間的間距為2000 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Gain2000
=1.23x10-5
+1.43x10-4
Vg。由此可知，當反應電極與閘極端之間的間距大於2000 mm時，增益值與閘極電壓之間的斜率則未出現明顯的變化。然而，在反應電極與閘極端之間的間距在150 mm至1000 mm之間時，增益值與閘極電壓之間的斜率隨著間距降低而增加。
實驗9
圖10B為實驗9中以不同實施例之感測裝置進行鉛離子濃度檢測所得的增益值（Gain）對鉛離子濃度（Pb+2
濃度）之關係圖。
實驗9中不同實施例之感測裝置的差異在於反應電極與閘極端之間的間距（gap）不同，其中不同實施例之感測裝置的間距分別為150 mm、1000 mm以及3000 mm。實驗9分別量測上述不同實施例之感測裝置於不同鉛離子濃度下所獲得之增益值，並根據實驗數據得到不同實施例之感測裝置的增益值對濃度的線性迴歸方程式，其中鉛離子濃度分別為10-12
M、10-11
M、10-10
M、10-9
M、10-8
M、10-7
M、10-6
M和10-5
M（於0.02X PBS中）。實驗結果顯示於圖10B，且濃度以log值表示。
請參照圖10B，反應電極與閘極端之間的間距為150 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Gain150
=1.19x10-4
-6.57x10-6
log[Pb2+
]，且偵測極限（detection limit, DL）為-9.18753（log M）；反應電極與閘極端之間的間距為1000 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Gain1000
=1.21x10-4
-5.43x10-6
log[Pb2+
]，且偵測極限為-9（log M）；反應電極與閘極端之間的間距為3000 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Gain3000
=1.20x10-4
-4.68x10-6
log[Pb2+
]，且偵測極限為-8.365（log M）。由此可知，反應電極與閘極端之間的間距為150 mm或1000 mm的感測裝置，兩者的靈敏度明顯大於反應電極與閘極端之間的間距為3000 mm的感測裝置，且其偵測極限大於間距為3000 mm的感測裝置近1個級數（order）。
圖10C為從實驗8和實驗9之數據所推得的不同實施例之感測裝置的閘極電壓（Vg）對鉛離子濃度（Pb+2
濃度）之關係圖。
請參照圖10C，反應電極與閘極端之間的間距為150 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Vg150
=0.66686-0.03626log[Pb2+
]，且偵測極限為-9.18753 log M；反應電極與閘極端之間的間距為1000 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Vg1000
=0.69804-0.03355log[Pb2+
]，且偵測極限為-9 log M；反應電極與閘極端之間的間距為3000 mm的感測裝置，其線性迴歸方程式為Vg3000
=0.76168-0.02849log[Pb2+
]，且偵測極限為-8.365 log M。由此可知，反應電極與閘極端之間的間距為150 mm或1000 mm的感測裝置，兩者的斜率分別為-36.26 mV/log[Pb2+
]和-33.55 mV/log[Pb2+
]，其大於理想能斯特方程式（EISM, ideal
=c+0.02958log[Pb2+
]）的斜率（-29.58 mV/log[Pb2+
]）。也就是說，上述實施例的感測裝置具有超越能斯特極限的靈敏度。基於上述實驗，我們可以推得一半經驗方程式（semi-empirical equation），如下式1所示： [式1]
在式1中，Epb-ISHEMT
表示施加於反應電極與閘極端之間的電場（即上述的電場F）；η取決於與閘極電壓（Vg）和反應電極與閘極端之間的間距；c為常數。從式1中可得知感應電極和閘極端之間的電場（於溶液中）與感測裝置的靈敏度具有很強的關連性（電場越大，靈敏度越高）。
綜上所述，上述實施例所提出的感測裝置及離子檢測方法中，由於反應電極相對於電晶體的閘極端而與電晶體彼此間隔設置，使得感測裝置具有低偵測極限及高靈敏度的特性。此外，由於選擇膜位於反應電極上或電晶體上，故感測裝置對於欲量測之待測物具高選擇性。
雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明的精神和範圍內，當可作些許的更動與潤飾，故本發明的保護範圍當視後附的申請專利範圍所界定者為準。
100、200、300‧‧‧感測裝置
102‧‧‧電晶體
104‧‧‧反應電極
104a‧‧‧第一子電極
104b‧‧‧第二子電極
106‧‧‧選擇膜
108‧‧‧基體
110‧‧‧源極端
112‧‧‧汲極端
114‧‧‧半導體層
116‧‧‧閘極端
118‧‧‧氮化鎵層
120‧‧‧氮化鋁銦層
122‧‧‧反應層
124‧‧‧氮化矽層
126‧‧‧基底
128‧‧‧玻璃基板
130‧‧‧保護層
132‧‧‧開關電路
134‧‧‧待測溶液
136‧‧‧線路
Vg‧‧‧閘極電壓
Vd‧‧‧汲極電壓
圖1為依照本發明一實施例的感測裝置的側視示意圖。 圖2為依照本發明另一實施例的感測裝置的俯視示意圖。 圖3為依照本發明又一實施例的感測裝置的俯視示意圖。 圖4為實驗1中以不具有離子選擇膜之感測裝置對不同濃度的鉛離子和銅離子進行檢測所得的增益值（μA）對濃度（log M）之關係圖。 圖5為實驗2中以本發明一實施例的感測裝置對不同pH值的緩衝液進行干擾測試的增益值對pH值之關係圖。 圖6為實驗3中以本發明一實施例的感測裝置對不同濃度的鉛離子進行檢測所得的增益值對濃度之關係圖。 圖7A為實驗4中以本發明一實施例的感測裝置進行干擾測試的增益值對濃度之關係圖。 圖7B為實驗5中以本發明一實施例的感測裝置進行干擾測試的增益值對濃度之關係圖。 圖8為實驗6中以本發明另一實施例的感測裝置對不同濃度的汞離子進行檢測所得的增益值對濃度之關係圖。 圖9為實驗7中以本發明另一實施例的感測裝置進行選擇性測試所得的增益值對濃度之關係圖。 圖10A為實驗8中對不同實施例之感測裝置進行靈敏度測試的增益值對閘極電壓之關係圖。 圖10B為實驗9中以不同實施例之感測裝置進行鉛離子濃度檢測所得的增益值對鉛離子濃度之關係圖。 圖10C為從實驗8和實驗9之數據所推得的不同實施例之感測裝置的閘極電壓對鉛離子濃度之關係圖。
Claims (17)
- 一種感測裝置，包括： 電晶體，包括閘極端、源極端、汲極端和半導體層，其中所述源極端和所述汲極端位於所述半導體層上，且所述閘極端位於所述源極端和所述汲極端之間； 至少一反應電極，相對於所述電晶體的所述閘極端而與所述電晶體彼此間隔設置；以及 選擇膜，位於所述至少一反應電極上或所述電晶體上。
- 如申請專利範圍第1項所述的感測裝置，其中當施加電壓於所述至少一反應電極時，所述至少一反應電極與所述電晶體的所述閘極端之間的電場為F，且F≧1毫伏特/公分。
- 如申請專利範圍第1項所述的感測裝置，其中所述至少一反應電極為多個反應電極，且所述多個反應電極彼此間隔設置。
- 如申請專利範圍第3項所述的感測裝置，更包括： 多個開關電路，每一反應電極與相對應的開關電路連接。
- 如申請專利範圍第1項所述的感測裝置，其中所述至少一反應電極間隔地設置於所述電晶體的所述閘極端上方。
- 如申請專利範圍第1項所述的感測裝置，其中所述至少一反應電極與所述電晶體的所述閘極端位於同一平面。
- 如申請專利範圍第1項所述的感測裝置，其中所述電晶體包括高速電子遷移率場效電晶體、矽基場效電晶體、奈米線場效電晶體、奈米碳管場效電晶體、石墨烯場效電晶體或二硫化鉬場效電晶體。
- 如申請專利範圍第1項所述的感測裝置，其中所述選擇膜包括離子選擇膜、分子選擇膜、氣體選擇膜或其組合。
- 如申請專利範圍第8項所述的感測裝置，其中所述離子選擇膜包括離子選擇物、離子錯合物、增塑劑、高分子材料或其組合。
- 一種離子檢測方法，包括： 提供感測裝置，其中所述感測裝置包括電晶體、至少一反應電極及離子選擇膜，所述至少一反應電極相對於所述電晶體的閘極端而與所述電晶體彼此間隔設置，且所述離子選擇膜形成於所述至少一反應電極上或所述電晶體上； 將待測溶液放置於所述離子選擇膜上；以及 施加電壓於所述至少一反應電極，以使所述至少一反應電極與所述電晶體的所述閘極端之間產生電場，並量測運算自所述電晶體產生的電流，以得到所述待測溶液的離子含量。
- 如申請專利範圍第10項所述的離子檢測方法，其中所述電場為F，且F≧1毫伏特/公分。
- 如申請專利範圍第10項所述的離子檢測方法，其中所述至少一反應電極為多個反應電極，且所述多個反應電極彼此間隔設置。
- 如申請專利範圍第12項所述的離子檢測方法，更包括： 多個開關電路，每一反應電極連接至對應的開關電路。
- 如申請專利範圍第10項所述的離子檢測方法，其中所述至少一反應電極間隔地設置於所述電晶體的所述閘極端上方。
- 如申請專利範圍第10項所述的離子檢測方法，其中所述至少一反應電極與所述電晶體的所述閘極端形成於同一平面。
- 如申請專利範圍第10項所述的離子檢測方法，其中所述電晶體包括高速電子遷移率場效電晶體、矽基場效電晶體、奈米線場效電晶體、奈米碳管場效電晶體、石墨烯場效電晶體或二硫化鉬場效電晶體。
- 如申請專利範圍第10項所述的離子檢測方法，其中所述離子選擇膜包括離子選擇物、離子錯合物、增塑劑、高分子載體或其組合。
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