TW201908241A - 矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法 - Google Patents

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伊左治忠之
谷本健二
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Abstract

本發明的課題為提供一種粒徑小，且對樹脂之分散性優異，具有高結晶性之矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法。 　　本發明的解決手段為從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑(dS )、與分散粒徑(d50 )的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0，從歸屬於β-鋰霞石相之(102)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為45nm以上100nm以下。

Description

矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法
本發明係關於矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法。
伴隨電子設備的普及，使得其主要零件之印刷配線基板的需求增大。回路之高集積化或多層化進展當中，相對於基板之熱膨脹係數(CTE：Coefficient of Thermal Exapansion)，半導體密封材料的CTE增大時，成為回路破壞的原因。因此，以減低密封材料的CTE為目的，於構成該材料之環氧樹脂等之耐熱性樹脂，使用有將CTE小之無機物(非晶質二氧化矽微粒子等)作為填料填充之技術。
不只作為如上述之密封材料的填料，亦使用將非晶質二氧化矽微粒子作為底膠填充的填料利用之技術。亦即，由於以引線接合或倒裝芯片接合等實裝在基材之回路，相對於外力或應力為脆弱之案件多，故容易以比較小之力破裂。因此，進行使被稱為底膠填充之液狀硬化性樹脂(環氧樹脂等)浸透在基板零件間，確保連接信賴性。於此，由於預料亦有樹脂之熱膨脹･收縮成為原因，引起接合的破壞的情況，故以抑制這般之樹脂的熱膨脹･收縮為目的，使用有將CTE小之無機物(非晶質二氧化矽微粒子等)作為填料填充之技術。
惟，填充這般之非晶質二氧化矽微粒子的技術，非晶質二氧化矽例如與環氧樹脂相比較其CTE雖為較小之值，但由於顯示「正」之CTE，於有效果地減低密封材料或底膠填充之形成材料(將環氧樹脂等作為主成分之複合樹脂(Composite resin))的CTE的點尚有改善的餘地。
於此，認為由於矽酸鹽化合物之一之β-鋰霞石(β-LiAlSiO4 )，已知作為具有負之CTE的物質，將此作為填料利用。另一方面，利用β-鋰霞石作為密封材料或底膠填充的填料中，有必要對樹脂以可高密度填充的方式，縮小粒徑，且提高對樹脂之分散性。又，顯示負之CTE由於來自β-鋰霞石之特異的結晶構造，尤其是於底膠填充之用途，具有高結晶性成為不可或缺。
除了如上述減低CTE為目的之外，以減低介電損耗發揮絕緣機能為目的，亦有於環氧樹脂等填充非晶質二氧化矽微粒子的情況。
例如，已知有矽酸鹽化合物之一即包含鎂之鎂橄欖石(Mg2 SiO4 )或頑火輝石(Enstatite)(MgSiO3 )，作為在高頻率區域之介電損耗小，顯示高絕緣性之物質。此等之化合物雖作為於微波區域使用之介電體陶瓷的材料使用，但作為減低樹脂之介電損耗的填料利用，與β-鋰霞石的情況相同，有必要以可對樹脂高密度填充的方式，縮小粒徑，且提高對樹脂之分散性。進而，除了縮小在高頻率區域之介電損耗之外，具有高結晶性為不可或缺。
關於以上的點，揭示有將LiO2 、Al2 O3 及SiO2 作為出發原料，將此等以指定的莫耳比混合後，藉由熱處理之粉末合成法，製造鋰霞石的陶瓷填料之方法(例如，參照專利文獻1)。專利文獻1中記載有合成單一相之鋰霞石時，1000～1400℃的熱處理較佳。
又，揭示有混合LiCl、AlCl及Na2 SiO3 之各水溶液後，進行沉澱或析出形成微粒子，將該微粒子以700～1300℃進行熱處理，製造鋰霞石的填料之方法(例如，參照專利文獻2)。
又，揭示有藉由噴霧乾燥含有水溶性鋰鹽、水溶性鋁鹽及膠體二氧化矽之溶液，然後於大氣中進行燒成，於600～1300℃的範圍製造β-鋰霞石微粒子之方法(例如，參照專利文獻3)。
又，揭示有藉由將Mg(OH)2 粉末或MgO粉末與平均一次粒徑10μm以下之SiO2 粉末於水中進行混合粉碎，藉由噴霧乾燥器之噴霧乾燥後，於1100℃燒成後，進行濕式粉碎及噴霧乾燥，製造平均一次粒徑為0.05～0.15μm之鎂橄欖石粉末之方法(例如，參照專利文獻4)。
進而，揭示有藉由噴霧乾燥含有水溶性鎂鹽及膠體二氧化矽之溶液後，於大氣中以800～1000℃的溫度進行燒成，不會經由粉碎步驟，製造藉由電子顯微鏡觀察之一次粒徑為1～200nm的範圍之鎂橄欖石微粒子之方法(例如，參照專利文獻5)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1] 日本特開2008-255004號公報 　　[專利文獻2] 日本特開2014-131042號公報 　　[專利文獻3] 國際公開第2016/117248號 　　[專利文獻4] 日本特開2003-327470號公報 　　[專利文獻5] 國際公開第2015/146961號
[發明欲解決之課題]
然而，於專利文獻1，由於以比較高溫進行熱處理來製造鋰霞石，無法避開起因於此熱處理之粒子彼此的強固凝聚或熔合。此情況下，為了得到粒徑小之填料，不得不以強能量進行粉碎。經由這般之粉碎時，由於大小及形狀成為無法一定之角形的粒子形態，降低對樹脂之分散性，且對填充量產生過度的限制。進而，引起伴隨粉碎之結晶性的降低或非晶相的生成，亦有作為複合樹脂，變成無法充分得到減低CTE之效果的情況。
又，於專利文獻2，由於產生LiCl或AlCl與Na2 SiO3 的中和反應，生成沉澱物或析出物，各元素的分布變不均一，為了得到鋰霞石的填料恐有提高必要之熱處理的溫度之虞。提高熱處理的溫度時，無法避開粒子彼此的強固凝聚或熔合，有對樹脂之分散性變不夠充分之可能性。又，去除鈉離子或鋰離子的一部分之步驟繁雜。而且，亦有無法避開所得之鋰霞石成為與具有正CTE之結晶相(α相)的混相的情況，此情況下，無法充分得到減低CTE之效果。
又，於專利文獻3，由於所得之β-鋰霞石解碎性或粉碎性不優異，縮小粒徑時，必須以強能量進行粉碎。與上述之專利文獻1相同，經由這般之粉碎時，由於大小及形狀成為無法一定之角形的粒子形態，降低對樹脂之分散性，且對填充量產生過度的限制。
又，於專利文獻4，在得到鎂橄欖石，有必要於燒成後進行濕式粉碎。藉由經由這般之粉碎，有引起結晶性的降低或非晶相的生成，無法充分得到減低介電損耗之效果的情況。
進而，於專利文獻5，由於藉由熱處理產生粒子彼此之強固熔合，得不到對樹脂之充分的分散性。提昇分散性時，雖認為因濕式粉碎等導致縮小粒徑，與專利文獻4相同，藉由經由這般之粉碎，有引起結晶性的降低或非晶相的生成，無法充分得到減低介電損耗之效果的情況。
本發明係鑑於這般之事情而完成者，以提供一種粒徑小，且對樹脂之分散性優異，具有高結晶性之矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法作為目的。 [用以解決課題之手段]
本發明者們為了解決上述課題進行努力研究的結果，發現藉由將作為原料之矽酸鹽化合物粉碎至指定範圍的粒徑後，將此經粉碎之微粒子以比較低溫之特定的溫度範圍進行燒成，可製造粒徑小，且對樹脂之分散性優異，具有高結晶性之矽酸鹽化合物微粒子。
亦即，本發明係關於以下之第1觀點～第4觀點中之任一項所記載之矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法。
作為第1觀點，為一種矽酸鹽化合物微粒子，其特徵為從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑(dS )、與分散粒徑(d50 )的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0，從歸屬於β-鋰霞石相之(102)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為45nm以上100nm以下。
作為第2觀點，為一種矽酸鹽化合物微粒子，其特徵為從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑(dS )、與分散粒徑(d50 )的(比d50 /dS )為1.0以上未滿3.0，從歸屬於鎂橄欖石相之(112)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為30nm以上100nm以下。
作為第3觀點，為一種矽酸鹽化合物微粒子之製造方法，其特徵為具有以分散粒徑(d50 )成為0.1μm以上2.0μm以下的範圍內的方式，粉碎矽酸鹽化合物之(A)步驟、與將前述經粉碎之矽酸鹽化合物的微粒子以750℃以上未滿950℃的溫度燒成之(B)步驟。
作為第4觀點，為如第3觀點所記載之矽酸鹽化合物微粒子之製造方法，其係進一步具有將前述經燒成之微粒子以分散粒徑(d50 )成為0.1μm以上2.0μm以下的範圍內的方式分散之(C)步驟。 [發明的效果]
根據本發明，可提供一種粒徑小，且對樹脂之分散性優異，具有高結晶性之矽酸鹽化合物微粒子。這般之本發明之矽酸鹽化合物微粒子可適合作為半導體密封材料或底膠填充等之填料使用。
針對有關本發明之矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法進行說明。以下之說明係顯示本發明之一態樣，於本發明之趣旨的範圍內可任意變更。
本發明係關於矽酸鹽化合物微粒子及其製造方法。作為此矽酸鹽化合物，例如，係作為半導體密封材料或底膠填充等之填料利用之化合物，作為一例，可列舉β-鋰霞石或鎂橄欖石。因此，分成矽酸鹽化合物為β-鋰霞石的情況、與為鎂橄欖石的情況，針對用以實施本發明的形態進行詳述。
(1)矽酸鹽化合物(β-鋰霞石)微粒子 　　本發明之矽酸鹽化合物(β-鋰霞石)微粒子，從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑dS 、與分散粒徑d50 的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0，從歸屬於β-鋰霞石相之(102)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為45nm以上100nm以下。
這般之β-鋰霞石微粒子可經由包含特定之(A)步驟及(B)步驟的製程製造。亦即，於(A)步驟，將作為原料之矽酸鹽化合物粉碎至小之粒徑(例如，分散粒徑d50 為0.1μm以上2.0μm以下)為止。於之後之(B)步驟，將於先前(A)步驟粉碎之微粒子以特定之溫度範圍燒成。
於(B)步驟之溫度範圍，與如燒固微粒子的集合體而得到燒結體之「燒結」般的溫度範圍相比較，為較低的範圍。以往，一般而言，較多為於粉碎原料的步驟之後，實施得到經粉碎之微粒子的燒結體之燒結步驟。惟，於(B)步驟，設定在較用以這般之燒結的溫度更低的溫度範圍。而且，與於其(B)步驟的溫度範圍相關連，在上述之(A)步驟，決定將原料粉碎至什麼樣的粒徑為止。
如此，於(B)步驟，由於較如以往之燒結更低，以特定的溫度範圍燒成，可回避粒子彼此強固熔合。當然，由於(B)步驟的溫度範圍並未脫離可實施燒成的溫度，故在(B)步驟，當然得到作為燒成通常所期待之效果，例如得到粒子成長等之效果。
因為上述，藉由於(A)步驟之原料的粉碎，即使失去其矽酸鹽化合物的結晶性，於之後之(B)步驟的燒成，使所失去的結晶性恢復，反而可提昇。此外，根據(B)步驟的溫度範圍，可回避粒子彼此強固熔合。據此，於燒成後使微粒子再分散時，不會給予強能量，即可輕易壞碎微粒子。
另一方面而言，由於可以比較弱的能量壞碎微粒子，亦不會伴隨壞碎而失去結晶性。因此，於(A)步驟粉碎至小之粒徑為止的微粒子藉由(B)步驟的燒成，恢復結晶性並且經由些微的成長，雖然粒徑仍然很小，但保持高結晶性，並在再分散時發揮優異之分散性。
這般之本發明的矽酸鹽化合物微粒子，從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑dS 、與分散粒徑d50 的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0。
球形粒子所換算之一次粒徑dS 如式(1)所示，可藉由由氮吸著法所測定之比表面積(每一單位質量的表面積)、與矽酸鹽化合物的密度的乘積的倒數算出。藉由氮吸著法之比表面積可依公知之方法測定，矽酸鹽化合物的密度可根據比重計法或阿基米德法等導出。(式中，dS 為換算成球形粒子之一次粒徑，n為定數)。
換算成此球形粒子之一次粒徑dS ，不依賴分散介質中之微粒子的凝聚狀態，係表示一次粒子之徑。也就是說，根據換算成球形粒子之一次粒徑dS ，於分散介質中凝聚不少微粒子，即使成為二次粒子的情況，變成亦可得到與相當於未凝聚之一次粒子之徑的值相同的值。據此，理想的是比(d50 /dS )之分母的值不依存分散介質中之微粒子的凝聚或熔合的程度。
分散粒徑d50 係使經乾燥之微粒子分散在分散介質時之平均粒徑。此粒徑雖可藉由雷射繞射法、動態光散射法及離心沉降法等各種之方法測定，但於本發明，亦如實施例中採用的那樣，將藉由雷射繞射法所測定之值定為分散粒徑d50 。作為分散介質，作為代表雖可列舉水，但並未特別限定。
於分散介質中凝聚不少微粒子而成為二次粒子時，分散粒徑d50 大致而言相當於其二次粒徑。於分散介質中粒子彼此進行強固凝聚或熔合的程度越高，比(d50 /dS )的分子即分散粒徑d50 越增大，其結果比(d50 /dS )增大。反之，於分散介質中微粒子適當分散之程度越高，分散粒徑d50 成為越接近換算成球形粒子之一次粒徑dS 之值。也就是說，於分散介質中微粒子適當分散的程度越高，比(d50 /dS )越接近1.0。
如此，比(d50 /dS )係粒子之分散性的指標，由其原理為1.0以上。如本發明之矽酸鹽化合物微粒子，於比(d50 /dS )接近1.0的範圍，係意指於分散介質中微粒子良好地分散。
另一方面，比(d50 /dS )為如3.0以上般於分散介質中微粒子良好分散的程度低時，變成得不到對樹脂之充分的分散性。得不到對樹脂之充分的分散性時，由於無法將此等之微粒子高密度填充在樹脂，即使作為填料利用亦得不到所期望的效果。
其次，本發明之矽酸鹽化合物微粒子，從歸屬於β-鋰霞石相之(102)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為45nm以上100nm以下。此種之X光繞射峰值可藉由公知之手法測定。
β-鋰霞石相之最強線係歸屬於2θ=25°附近的(102)面之X光繞射峰值。因此，於本發明，從此X光繞射峰值以謝樂(Scherrer)之式所算出之結晶子徑成為上述的範圍內。
結晶子徑較上述的範圍更小時，得不到結晶性材料所具有之原本的特性。亦即，於β-鋰霞石，得不到減低CTE的效果。另一方面，結晶子徑超過上述的範圍時，由於燒成時之粒子成長的進行變顯著，將以縮小徑的方式破壞之微粒子的該徑維持在小變困難。
尚，於繞射面垂直方向之結晶子徑，以相當於強度一半之峰值寬的2θ(半寬度β、單位為Rad)表示時，為式(2)之關係。式中，L為結晶子徑，λ為X光之波長(0.154nm)，K為形狀因子定數。K通常使用0.9。
(2)矽酸鹽化合物(鎂橄欖石)微粒子 　　本發明之矽酸鹽化合物(鎂橄欖石)微粒子，從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑dS 、與分散粒徑d50 的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0，從歸屬於鎂橄欖石相之(112)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為30nm以上100nm以下。
這般之鎂橄欖石微粒子亦與β-鋰霞石微粒子的情況相同，可經由(A)步驟及(B)步驟的製程製造。藉由於(A)步驟之原料的粉碎，即使失去其矽酸鹽化合物的結晶性，於之後之(B)步驟的燒成，使所失去的結晶性恢復，反而可提昇。此外，根據(B)步驟的溫度範圍，可回避粒子彼此強固熔合。據此，於燒成後使微粒子再分散時，由於可以比較弱的能量壞碎微粒子，亦不會伴隨壞碎而失去結晶性。
如上所述，於(A)步驟粉碎至小之粒徑為止的微粒子藉由(B)步驟的燒成，恢復結晶性並且經由些微的成長，雖然粒徑仍然很小，但保持高結晶性，並在再分散時發揮優異之分散性。
這般之本發明之矽酸鹽化合物微粒子，從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑dS 、與分散粒徑d50 的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0。換算成球形粒子之一次粒徑dS 或分散粒徑d50 ，可根據與β-鋰霞石微粒子時相同之手法導出。
於比(d50 /dS )接近1.0的範圍，係意指於分散介質中微粒子良好地分散。另一方面，比(d50 /dS )為如3.0以上般於分散介質中微粒子良好分散的程度低時，得不到對樹脂之充分的分散性。此情況下，由於無法將此等之微粒子高密度填充在樹脂，即使作為填料利用亦得不到所期望的效果。
其次，本發明之矽酸鹽化合物微粒子，從歸屬於鎂橄欖石相之(112)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為30nm以上100nm以下。此種之X光繞射峰值可藉由公知之手法測定。
在鎂橄欖石微粒子，較佳為如上述所算出之結晶子徑為30nm以上50nm以下。藉由結晶子徑為此範圍，容易成為粒徑小，且對樹脂之分散性優異，具有高結晶性之矽酸鹽化合物微粒子。
鎂橄欖石相之最強線係歸屬於2θ=36.5°附近的(112)面之X光繞射峰值。因此，於本發明，從此X光繞射峰值以謝樂之式所算出之結晶子徑成為上述的範圍內。
結晶子徑較上述的範圍更小時，得不到結晶性材料所具有之原本的特性。亦即，於鎂橄欖石，得不到減低介電損耗的效果。另一方面，結晶子徑超過上述的範圍時，由於燒成時之粒子成長的進行變顯著，將以縮小徑的方式破壞之微粒子的該徑維持在小變困難。
尚，即使鎂橄欖石亦與β-鋰霞石的情況相同，可藉由上述之式(2)算出結晶子徑。
(3)矽酸鹽化合物微粒子之製造方法 　　本發明之矽酸鹽化合物微粒子之製造方法，係具有分散粒徑d50 成為0.1μm以上2.0μm以下的範圍內的方式粉碎矽酸鹽化合物(原料)之(A)步驟、與將此經粉碎之矽酸鹽化合物的微粒子以750℃以上未滿950℃的溫度燒成之(B)步驟。以下，針對各步驟進行說明。
在(A)步驟，作為原料之矽酸鹽化合物可用公知之方法製造，且亦可使用市售品。例如，於β-鋰霞石，可使用以WO2016/117248所記載之方法製造者，或Marusu glaze公司製之FE-200。又，於鎂橄欖石，可使用以WO2016/117248所記載之方法製造者，或Marusu glaze公司製。即使為任何矽酸鹽化合物，亦可併用經製造者與市售品。
在(A)步驟，將原料粉碎至什麼樣的粒徑為止，係與經由下一(B)步驟最終所得之矽酸鹽化合物微粒子的分散粒徑d50 相關連。因此，於(A)步驟經粉碎之原料的分散粒徑d50 超過2.0μm時，結果，最終所得之矽酸鹽化合物的粒徑亦增大。另一方面，於(A)步驟分散粒徑d50 粉碎至未滿0.1μm時，於下一(B)步驟粒子彼此容易強固熔合。
在(A)步驟之原料的粉碎方法，可列舉珠磨機等之濕式粉碎或噴射磨機等之乾式粉碎等。於珠磨機等之濕式粉碎，分散介質雖可使用水、異丙醇及甲基乙基酮等通用者，但並未特別限定。若考慮到易於乾燥，期望使用沸點低之有機溶劑。將原料粉碎至小之粒徑為止，雖有濕式粉碎者為有利的情況，但當然，亦可適合採用乾式粉碎。
粉碎方法為濕式粉碎時，有必要於進行X光繞射分析之前乾燥漿料，進行粉末化。乾燥方法雖可列舉藉由真空乾燥機等之減壓乾燥、藉由熱板等之加熱乾燥、凍結乾燥等，但並未特別限定。
其次，於(B)步驟，係將於先前(A)步驟粉碎之微粒子以750℃以上未滿950℃的溫度燒成。藉由於(A)步驟之原料的粉碎，即使失去其矽酸鹽化合物的結晶性，藉由此(B)步驟，使所失去的結晶性恢復，反而可提昇，且亦可增大結晶子徑或X光繞射強度。
於(B)步驟之燒成溫度較上述的範圍低時，得不到燒成的效果。例如，未提昇結晶性，且粒子亦未成長。另一方面，於(B)步驟之燒成溫度較上述的範圍更大時，粒子彼此的熔合或粒子成長顯著進行，矽酸鹽化合物成為粗大之粒子。此情況下，得不到比(d50 /dS )未滿3.0之矽酸鹽化合物微粒子。不僅如此，如此粉碎強固熔合之粗大的粒子，進行粉碎變成需要強的能量，作為結果，無法避免伴隨粉碎之結晶子徑的降低。
進而，於此(B)步驟，不定形且角形之粒子形態變成帶有圓度之粒子形態。為了輕易得到帶有圓度之粒子形態，在(B)步驟，較佳為以800℃以上未滿950℃進行燒成。
惟，在(B)步驟之燒成方法，若可將矽酸鹽化合物微粒子以750℃以上未滿950℃的溫度加熱，則並未特別限定。(B)步驟之燒成時間例如，雖為30分鐘～20小時，亦可為此以外之時間。因應矽酸鹽化合物的種類，變化製造條件即可。例如，矽酸鹽化合物為β-鋰霞石時，可將燒成溫度定為800℃以上未滿950℃。當然，矽酸鹽化合物為鎂橄欖石時，亦可將燒成溫度定為800℃以上未滿950℃。
可藉由經由包含這般之(A)步驟及(B)步驟之製程，製造本發明之矽酸鹽化合物微粒子。這般之本發明之矽酸鹽化合物微粒子，除了匯集成帶有圓度之形態之外，分散粒徑dS 亦收在小的範圍內(例如，0.1μm以上2.0 μm以下的範圍內)。因此，與分散粒徑d50 較上述的範圍更大，且不定形並角形的形態之微粒子(如以往技術所示之微粒子)相比較，變成可確保對樹脂之優異的分散性，可高密度填充。
而且，根據本發明之矽酸鹽化合物微粒子，與如以往技術所示之微粒子相比較，具有高結晶性。因此，例如，若矽酸鹽化合物為β-鋰霞石，可期待作為複合樹脂，減低CTE之充分的效果，且若矽酸鹽化合物為鎂橄欖石，可期待作為複合樹脂，減低介電損耗之充分的效果。因此，即使為任何矽酸鹽化合物，亦可適合作為半導體密封材料或底膠填充等之填料使用。
於此，本發明較佳為具有將以上述之(B)步驟燒成之矽酸鹽化合物的微粒子，以分散粒徑d50 成為0.1μm以上2.0μm以下的範圍內的方式分散之(C)步驟。
於本發明，由於將於先前(B)步驟之燒成溫度抑制在比較低的溫度範圍，故回避粒子彼此之強固凝聚或熔合。藉此，由於可以比較弱的能量壞碎微粒子，於(C)步驟，難以引起結晶子徑的減少或X光繞射強度的低下，可維持高結晶性。
即使為比較弱之能量，至成為接近經由於先前(A)步驟之粉碎的微粒子(一次粒子)的分散粒徑d50 為止，可維持高結晶性並且可壞碎微粒子，因此，可將燒成後之微粒子分散在分散介質中。藉由經由(C)步驟，易將比(d50 /dS )成為未滿3.0。
在(C)步驟之分散方法，雖可列舉珠磨機等之濕式粉碎或噴射磨機等之乾式粉碎等，但並未特別限定。於珠磨機等之濕式粉碎，分散介質雖可使用水、異丙醇及甲基乙基酮等通用之分散介質，但並非被限定於此。
尚，將經由先前(B)步驟之微粒子(燒成粉)分散在環氧樹脂等之複合樹脂時，可進行直接分散，亦可分散在其他分散介質後以將此混合的方式進行。對於對樹脂之分散，雖可優選使用三輥研磨機等，但並未特別限定。 [實施例]
以下，雖列舉實施例及比較例說明本發明，但本發明並非被限定於此等之例者。實施例及比較例中，各種的評估分別如以下進行。
＜X光繞射分析＞ 　　使用理學公司製X光繞射裝置MiniFlex600，定為X光源；Cu、電壓；40kV、電流；15mA，以步寬；0.01°、掃描速度；5°/分鐘、發散角切口(DS)；0.625°、散射切口(SS)；8.0mm、受光切口(RS)；OPEN、入射太陽切口；2.5°、受光太陽切口；2.5°的條件進行測定，而得到X光繞射數據。
＜X光繞射強度＞ 　　將各試料之X光繞射數據使用解析軟體PDXL-2，實施藉由自動設定之背景處理，測定X光繞射強度。於β-鋰霞石，採用2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值的強度(單位為counts)，鎂橄欖石採用2θ=36.5°附近所出現之最強線(112)面之繞射峰值的強度(單位為counts)。
＜結晶子徑之算出＞ 　　將各試料之X光繞射數據使用解析軟體PDXL-2，實施藉由自動設定之背景處理，根據謝樂之式算出結晶子徑。於β-鋰霞石，採用於(102)面垂直方向之結晶子徑，於鎂橄欖石採用於(112)面垂直方向之結晶子徑。
＜藉由雷射繞射法之分散粒徑的測定＞ 　　使用Malvern公司製之雷射繞射式粒度分布測定裝置Mastersizer2000，測定分散粒徑d50 (藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 )。經由測定，使用純水作為分散介質，照射1分鐘超音波。於β-鋰霞石，採用將折射率定為1.55，吸收係數(虛數部)定為0.1所算出之平均粒徑。於鎂橄欖石，採用將折射率定為1.65，將吸收係數(虛數部)定為0.1所算出之平均粒徑。
＜一次粒徑之算出＞ 　　使用Quantachrome公司製之MONOSORB，藉由氮吸著法測定矽酸鹽化合物粉末之比表面積。而且，將β-鋰霞石的密度定為2.35，鎂橄欖石的密度定為3.0，算出換算成球形粒子時之一次粒徑dS 。
[製造例1] 　　根據WO2016/117248所記載之方法，用以下之順序合成β-鋰霞石粉末。
＜草酸鋁水溶液之製造＞ 　　於純水1469.6g溶解草酸二水合物(關東化學公司製、特級、99.5質量%)378.8g(3莫耳)，得到草酸水溶液。邊攪拌所得之草酸水溶液，邊添加乾燥氫氧化鋁凝膠(協和化學公司製、商品名；KYOWARD200S、Al2 O3 53.3質量%) 191.3g(1莫耳)，於85℃加熱2小時。
於加熱中由於水分的一部分揮發，故添加純水45g調整至2039.2g。將此通液在玻璃濾紙(Advantech公司製、GA-100)及定量濾紙(Advantech公司製、No.5C)，得到淡黃色透明之草酸鋁水溶液。所得之草酸鋁水溶液之固體成分濃度(Al2 O3 換算)為5.00質量%。
＜草酸鋰水溶液之製造＞ 　　藉由於純水819.1g溶解氫氧化鋰一水合物(關東化學公司製、特級、98.0質量%)42.0g(1莫耳)，添加草酸二水合物(關東化學公司製、特級、99.5質量%)63.0g(0.5莫耳)，於室溫下攪拌10分鐘，得到草酸鋰水溶液。所得之草酸鋰水溶液的固體成分濃度(Li2 O換算)為1.62質量%。
＜β-鋰霞石粉末之製造＞ 　　於膠體二氧化矽(SNOWTEX(註冊商標)OXS、日產化學工業公司製、二氧化矽濃度10.5質量%、藉由透過型電子顯微鏡觀察之一次粒徑5nm)572.2g(SiO2 1莫耳)，添加草酸鋁水溶液1019.6g(Al2 O3 0.5莫耳)及草酸鋰水溶液924.1g(Li2 O 0.5莫耳)，於室溫下攪拌10分鐘，得到混合液。所得之混合液的比重為1.068，pH為2.0，電導度為22.3mS/cm。
將所得之混合液使用噴霧乾燥器(PULVIS MINI SPRAYGB210-A型、大和科學公司製)，以入口溫度185℃、霧化空氣(Atomizing air)壓力0.14MPa、吸氣器流量0.50m3 /分鐘、混合液之送液速度4g/分鐘的條件乾燥，而得到乾燥粉。此時之出口溫度為80±3℃。
藉由將所得之乾燥粉300g放入氧化鋁坩堝使用桌上電氣爐，於大氣中以850℃的溫度燒成5小時，而得到白色粉末103g。將所得之白色粉末藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為28054，結晶子徑為52nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為2.72μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為11.2μm。
[製造例2] 　　根據WO2015/146961所記載之方法，用以下之順序合成鎂橄欖石粉末。
＜檸檬酸鎂水溶液之製造＞ 　　藉由於純水2058.8g溶解檸檬酸一水合物(關東化學公司製、特級、99.5質量%)253.5g，得到10.0質量%檸檬酸水溶液。邊攪拌所得之檸檬酸水溶液邊添加氫氧化鎂(關東化學公司製、1級、95.0%)105.7g，於室溫下攪拌1小時，而得到檸檬酸鎂水溶液。所得之檸檬酸鎂水溶液的固體成分濃度(MgO換算)為2.9質量%。
＜鎂橄欖石粉末之製造＞ 　　於膠體二氧化矽(SNOWTEX(註冊商標)OXS、日產化學工業公司製、二氧化矽濃度10.6質量%、藉由電子顯微鏡觀察之一次粒徑5nm)283.4g混合純水1196.1g後，添加於製造例1所得之檸檬酸鎂水溶液1334.8g，於室溫下攪拌30分鐘，而得到混合液。所得之混合液的比重為1.04，黏度為1.8mPa･s，pH為5.2。
將所得之混合液2500g使用噴霧乾燥器(PULVIS MINI SPRAYGA-22型、大和科學公司製)，以入口溫度180℃、霧化空氣壓力1.35kgf/cm2 、吸氣器流量0.30m3 /分鐘、混合液之送液速度5g/分鐘的條件乾燥。此時之出口溫度為80±2℃，得到99.6g之白色乾燥粉。
藉由將所得之乾燥粉43.1g放入氧化鋁坩堝，使用桌上電氣爐，於大氣中以500℃的溫度燒成2小時，其次，於大氣中以800℃的溫度燒成2小時，而得到白色粉末12.4g。將所得之白色粉末藉由X光繞射分析同定時，生成相為鎂橄欖石幾乎單一相，2θ=36.5°附近之最強線(112)面之繞射峰值強度為2808，結晶子徑為35nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.11μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為7.43μm。
[實施例1] 　　將於製造例1製造之β-鋰霞石粉末40g、異丙醇160g、f0.5mm氧化鋯珠900g放入粉碎容器，使用AIMEX公司製之珠磨機裝置EASYNANO RMB型，以1000rpm的條件進行濕式粉碎。粉碎5小時後去除氧化鋯珠，回收漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為15361，結晶子徑為40nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.20μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.39μm。
將此乾燥粉放入氧化鋁匣鉢，藉由桌上電氣爐以每分鐘3℃昇溫至850℃，燒成5小時而得到燒成粉。將所得之燒成粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為35714，結晶子徑為61nm。
其次，藉由將上述之燒成粉8g、異丙醇32g、f1mm氧化鋯珠85g放入100cc塑膠製容器，載放在大和科學公司製萬能球磨機UB32以200rpm粉碎24h，得到包含β-鋰霞石微粒子之漿料。
藉由與前述相同之方法，乾燥漿料，而得到β-鋰霞石微粒子之粉末。藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為32843，結晶子徑為59nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.33μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.35 μm。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有帶有圓度之微粒子。
[實施例2] 　　將於製造例1製造之β-鋰霞石粉末100g添加在異丙醇400g之漿料，使用廣島金屬&機械公司製之珠磨機裝置高效能研磨分散機UAM015，以f0.5mm氧化鋯珠(填充率80 %)、周速5m/sec的條件粉碎5小時30分鐘，回收漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為8931，結晶子徑為31nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.16μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.30μm。
將此乾燥粉放入氧化鋁匣鉢，藉由桌上電氣爐以每分鐘3℃昇溫至850℃，燒成3小時而得到燒成粉。將所得之燒成粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為33394，結晶子徑為58nm。
其次，藉由將上述之燒成粉8g、異丙醇32g、f1mm氧化鋯珠85g放入100cc塑膠製容器，載放在大和科學公司製萬能球磨機UB32，以200rpm粉碎24h，得到包含β-鋰霞石微粒子之漿料。
藉由與前述相同之方法，乾燥漿料，而得到β-鋰霞石微粒子之粉末。藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為30718，結晶子徑為60nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.28μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.28 μm。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有帶有圓度之微粒子。
[實施例3] 　　將市售之β-鋰霞石粉末FE-200(Marusu glaze公司製) 40g、異丙醇160g、f0.5mm氧化鋯珠900g放入粉碎容器，使用AIMEX公司製之珠磨機裝置EASYNANO RMB型，以1000rpm的條件進行濕式粉碎。於粉碎5小時後去除氧化鋯珠，回收漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為14295，結晶子徑為40nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.19μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.39μm。
將此乾燥粉放入氧化鋁匣鉢，藉由桌上電氣爐以每分鐘3℃昇溫至850℃，燒成5小時而得到燒成粉。將所得之燒成粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為32006，結晶子徑為58nm。
其次，藉由將上述之燒成粉8g、異丙醇32g、f1mm氧化鋯珠85g放入100cc塑膠製容器，載放在大和科學公司製萬能球磨機UB32，以200rpm粉碎24h，而得到包含β-鋰霞石微粒子之漿料。
藉由與前述相同之方法，乾燥漿料，而得到β-鋰霞石微粒子之粉末。藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為25166，結晶子徑為52nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.34μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.42μm。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有帶有圓度之微粒子。
[實施例4] 　　將於製造例2製造之鎂橄欖石粉末40g、甲醇160g、f0.5mm氧化鋯珠900g放入粉碎容器，使用AIMEX公司製之珠磨機裝置EASYNANO RMB型，以1000rpm的條件進行濕式粉碎。於粉碎5小時後去除氧化鋯珠，回收漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，鎂橄欖石單相，2θ=36.5°附近之最強線(112)面之繞射峰值強度為1379，結晶子徑為23nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.03μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.22μm。
將此乾燥粉放入氧化鋁匣鉢，藉由桌上電氣爐以每分鐘3℃昇溫至900℃，燒成5小時而得到燒成粉。將所得之燒成粉藉由X光繞射分析同定時，鎂橄欖石單相，2θ=36.5°附近之最強線(112)面之繞射峰值強度為2450，結晶子徑為31nm。
其次，藉由將上述之燒成粉8g、異丙醇32g、f1mm氧化鋯珠85g放入100cc塑膠製容器，載放在大和科學公司製萬能球磨機UB32，以200rpm粉碎24h，而得到包含鎂橄欖石微粒子之漿料。
藉由與前述相同之方法，乾燥漿料，而得到鎂橄欖石微粒子之粉末。藉由X光繞射分析同定時，鎂橄欖石單相，2θ=36.5°附近所出現之最強線(112)面之繞射峰值強度為2369，結晶子徑為33nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.07μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.19 μm。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有帶有圓度之微粒子。
[比較例1] 　　β-鋰霞石粉末之合成係與製造例1同樣進行。將此β-鋰霞石粉末40g、異丙醇160g、f0.5mm氧化鋯珠900g放入粉碎容器，使用AIMEX公司製之珠磨機裝置EASYNANO RMB型，以1000rpm的條件進行濕式粉碎。粉碎5小時後去除氧化鋯珠，而得到包含β-鋰霞石微粒子之漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器，以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，調製乾燥粉。藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為15361，結晶子徑為40nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.20μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.39μm。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有不定形且角形之微粒子。
[比較例2] 　　將於製造例1製造之β-鋰霞石粉末100g添加在異丙醇400g之漿料，使用廣島金屬&機械公司製之珠磨機裝置高效能研磨分散機UAM015，以f0.5mm氧化鋯珠(填充率80 %)、周速5m/sec的條件粉碎5小時30分鐘，回收漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為8931，結晶子徑為31nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.16μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.30μm。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有不定形且角形之微粒子。
[比較例3] 　　將於製造例1製造之β-鋰霞石粉末60g、異丙醇240g、f0.5mm氧化鋯珠1200g放入粉碎容器，使用AIMEX公司製之珠磨機裝置EASYNANO RMB型，以1000rpm的條件進行濕式粉碎。粉碎5小時後去除氧化鋯珠，而得到包含β-鋰霞石微粒子之漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為11149，結晶子徑為35nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.17μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.32μm。
將此乾燥粉放入氧化鋁匣鉢，由桌上電氣爐以每分鐘3℃昇溫至700℃，燒成5小時而得到燒成粉。將所得之燒成粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為18786，結晶子徑為37nm，結晶性的提昇不夠充分。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有不定形且角形之微粒子。
[比較例4] 　　除了將燒成步驟的溫度變更為950℃之外，其他以與比較例3相同的方法，而得到燒成粉。將所得之燒成粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為42042，結晶子徑為69nm。
其次，藉由將上述之燒成粉8g、異丙醇32g、f1mm氧化鋯珠85g放入100cc塑膠製容器，載放在大和科學公司製萬能球磨機UB32，以200rpm粉碎24h，而得到包含β-鋰霞石之漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，為β-鋰霞石單相，2θ=25°附近所出現之最強線(102)面之繞射峰值強度為32008，結晶子徑為64nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.95μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為78μm，未分散在0.1μm～2.0μm的範圍。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有不定形且角形之微粒子。
[比較例5] 　　將於製造例2製造之鎂橄欖石粉末40g、異丙醇160g、f0.5mm氧化鋯珠900g放入粉碎容器，使用AIMEX公司製之珠磨機裝置EASYNANO RMB型，以1000rpm的條件進行濕式粉碎。粉碎5小時後去除氧化鋯珠，而得到包含鎂橄欖石微粒子之漿料。
接著，將此漿料放入茄型燒瓶，使用旋轉蒸發器以10Torr乾燥至使揮發分不見為止，而得到乾燥粉。將此乾燥粉藉由X光繞射分析同定時，鎂橄欖石單相，2θ=36.5°附近之最強線(112)面之繞射峰值強度為1379，結晶子徑為23nm。藉由氮吸著法之一次粒徑dS 為0.03μm，藉由雷射繞射法之分散粒徑d50 為0.22μm。
將此乾燥粉放入氧化鋁匣鉢，由桌上電氣爐以每分鐘3℃昇溫至700℃，燒成5小時而得到燒成粉。將所得之燒成粉藉由X光繞射分析同定時，鎂橄欖石單相，2θ=36.5°附近之最強線(112)面之繞射峰值強度為912、結晶子徑24nm，結晶性的提昇不夠充分。又，以電子顯微鏡觀察粒子形態時，確認有不定形且角形之微粒子。
將上述之結果集中在表1。表中之「BET粒徑」為「從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑dS 」之略記。又，將有關實施例1～4之矽酸鹽化合物微粒子的電子顯微鏡圖像示於圖1及2，將有關比較例1及4之矽酸鹽化合物微粒子的電子顯微鏡圖像示於圖3。
於此，確認實施例1～3之矽酸鹽化合物(β-鋰霞石)微粒子，經由燒成((B)步驟)後，分別成長成結晶子徑為約1.5倍(實施例1)、1.9倍(實施例2)及1.5倍(實施例3)。另一方面，於將燒成溫度定為700℃之比較例3，幾乎未觀察到粒子成長，為1.1倍以下之粒子成長。於燒成溫度定為950℃之比較例4，確認粒子成長約至2倍。
又，確認實施例4之矽酸鹽化合物(鎂橄欖石)微粒子經由燒成((B)步驟)後，結晶子徑成長至約1.3倍。另一方面，於將燒成溫度定為700℃之比較例5，幾乎未觀察到粒子成長。
而且，相對於實施例1～4之矽酸鹽化合物微粒子藉由電子顯微鏡，觀察到帶有圓度之粒子形態，於比較例1及4，觀察到不定形且角形之微粒子。
如以上，實施例1～3之β-鋰霞石微粒子係從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑dS 、與分散粒徑d50 的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0，從歸屬於β-鋰霞石相之(102)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為45nm以上100nm以下。
又，實施例4之鎂橄欖石微粒子，係從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑dS 、與分散粒徑d50 的(比d50 /dS )為1.0以上未滿3.0，從歸屬於鎂橄欖石相之(112)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為30nm以上100nm以下。 [產業上之可利用性]
本發明之矽酸鹽化合物微粒子，由於粒徑小，且對樹脂之分散性優異，對於樹脂，可較以往更高密度填充。而且，本發明之矽酸鹽化合物微粒子由於結晶性高，可充分發揮其材料所具有之原本的特性。因此，例如，若為β-鋰霞石微粒子，在半導體密封材料或底膠填充等之用途，可適合作為用以減低CTE之填料使用。又，若為鎂橄欖石微粒子，在半導體密封材料等之用途，可適合作為用以減低介電損耗之填料使用。
[圖1] 有關實施例1及2之矽酸鹽化合物微粒子的電子顯微鏡圖像 　　[圖2] 有關實施例3及4之矽酸鹽化合物微粒子的電子顯微鏡圖像 　　[圖3] 有關比較例1及4之矽酸鹽化合物微粒子的電子顯微鏡圖像

Claims (4)

  1. 一種矽酸鹽化合物微粒子，其特徵為從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑(dS )、與分散粒徑(d50 )的比(d50 /dS )為1.0以上未滿3.0， 　　從歸屬於β-鋰霞石相之(102)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為45nm以上100nm以下。
  2. 一種矽酸鹽化合物微粒子，其特徵為從藉由氮吸著法之比表面積換算成球形粒子之一次粒徑(dS )、與分散粒徑(d50 )的(比d50 /dS )為1.0以上未滿3.0， 　　從歸屬於鎂橄欖石相之(112)面的X光繞射峰值所算出之結晶子徑為30nm以上100nm以下。
  3. 一種矽酸鹽化合物微粒子之製造方法，其特徵為具有 　　以分散粒徑(d50 )成為0.1μm以上2.0μm以下的範圍內的方式，粉碎矽酸鹽化合物之(A)步驟、與 　　將前述經粉碎之矽酸鹽化合物的微粒子以750℃以上未滿950℃的溫度燒成之(B)步驟。
  4. 如請求項3之矽酸鹽化合物微粒子之製造方法，其係進一步具有將前述經燒成之微粒子以分散粒徑(d50 )成為0.1μm以上2.0μm以下的範圍內的方式分散之(C)步驟。
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