TW201825627A - 轉印片及其製造方法、放熱構件的形成方法 - Google Patents

轉印片及其製造方法、放熱構件的形成方法 Download PDF

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Abstract

本發明提供一種更小型且高性能的放熱構件。一種轉印片，其依序積層有包含剝離性膜的剝離層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層、包含碳材料的導熱材料層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層而成。

Description

轉印片
本發明是有關於一種轉印片及利用該轉印片的放熱構件。
由於來自電子機器內的中央處理單元（central processing unit，CPU）等電子零件的發熱而於電子機器內產生熱點（heat spot）的情況已廣為人知。近年來，伴隨著電子機器的小型化、CPU等電子零件的高性能化，熱點對策變得更加重要。作為熱點對策，具代表性者為放熱構件的設置。經由放熱構件而促進來自發熱構件的放熱，電子機器內部的溫度得以均勻化。作為薄型且小型的電子機器內部設置的放熱構件，使用將導熱性高的物質加工為片狀的放熱片，作為導熱性物質，使用以石墨為代表的碳材料、碳或黑鉛等碳材料、氧化鋁或氧化矽等填料等。其中，石墨雖顯示出了優異的導熱性，但另一方面存在與金屬或塑膠等其他材料的接著性低且對於摩擦或按壓力等的耐久性或衝壓加工或切斷時的加工性比其他材料差的情況，因此石墨片於將其與接著層或保護層積層的狀態下用作放熱構件。
使用了石墨片的放熱片的基本形記載於專利文獻1中。於專利文獻1中記載了一種放熱零件，其包括：包含石墨材料的片與設置於所述片的表面的厚度100微米以下的黏著層。於所述黏著層中使用丙烯酸系液體狀糊劑，於黏著層的厚度處於20微米～100微米的範圍內的情況下，石墨與發熱體的接著強度與熱擴散良好。然而，所述黏著層的厚度超過20微米的放熱片無法適應近年來的微細的電子零件形狀。另外，只要可確保黏著強度，則藉由使黏著層的厚度進一步變薄，可期待熱阻的進一步的下降。
於專利文獻2中記載了藉由於石墨片的表面的單面或兩面塗佈溶液狀的樹脂，而製造設置有樹脂塗佈膜的石墨。雖然藉由所述樹脂塗佈膜而石墨片的柔軟性提高且石墨粉末的脫離得到抑制，但專利文獻2中完全未提及石墨片與發熱體的接著性或石墨片的放熱效果的提高。
於專利文獻3中記載了一種導熱片，其包括：膨脹黑鉛片、形成於膨脹黑鉛片的上表面的包含熱硬化性樹脂的塗佈層、以及形成於膨脹黑鉛片的下表面的黏著層。所述導熱片不存在黑鉛的落粉且放熱特性優異，但作為黏著層，使用整體的厚度為15 μm左右的黏著膜，就放熱片整體的薄型化與接著強度的平衡的方面而言，仍留有改良的餘地。
於專利文獻4中記載了用以保護石墨片的黏著膜。關於於石墨片上貼附有所述黏著膜的積層片，衝壓加工或切斷加工時的加工性優異，但於將所述積層片用作放熱構件的情況下，具有如下缺點：放熱構件的製造步驟複雜，放熱構件整體的厚度增大。另外，於專利文獻4中並未對所述積層片的與發熱體的接著性或放熱性能進行記載。
仍未獲得如此般使用碳材料作為放熱材料且兼具可應對電子機器與電子零件的小型化的極薄形狀、對發熱體的良好的密接性、優異的加工性這三者中的全部的放熱片。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開平11-317480號公報 [專利文獻2]日本專利特開2002-12485號公報 [專利文獻3]日本專利特開2007-83716號公報 [專利文獻4]日本專利特開2015-71727號公報
[發明所欲解決之課題] 本發明的目的在於提供使用碳材料作為放熱材料而兼具可應對電子機器與電子零件的小型化的極薄形狀、對包含發熱源的構件的良好的密接性、優異的加工性這三者中的全部的放熱構件。所述現有技術的問題點在於未發現將包含石墨等導熱材料的放熱體與包含發光源的構件以不損害放熱體的導熱性與加工性的方式牢固地接著的方法。因此，本發明者等人探索了適合於包含石墨等導熱材料的放熱體與包含發光源的構件的接著的接著劑。其結果為本發明者等人研究了如下積層膜，其具有石墨等導熱材料層與包含聚乙烯醇縮甲醛的接著劑層，可利用簡單的操作牢固地密接於其他構件的表面來促進熱擴散。 [解決課題之手段]
其結果為本發明者等人發現了如下積層膜，其於包含石墨等碳系材料的導熱材料層的兩面設置包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的接著劑層，於一個接著劑層的表面設置剝離層。可於所述積層膜的另一個接著劑層的表面任意地設置保護層。所述積層膜可進行捲繞或者以平坦的片形狀進行保管。若將所述剝離層剝下並將接著劑層密接於其他構件，則可將所述導熱材料層簡單地轉印至其他構件的表面。即便所述接著劑層的單層的厚度為5 μm以下，導熱性材料層亦經由所述接著劑層牢固地接著於金屬或電子構件等，而發揮優異的放熱效果。即，本發明為如下所述。 [1] 一種轉印片，其依序積層有包含剝離性膜的剝離層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層、包含碳材料的導熱材料層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層而成。
[2] 如所述[1]所述的轉印片，其中所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂包含下述結構單元A、結構單元B及結構單元C。
[化1]
[化2]
[化3]
[3] 如所述[2]所述的轉印片，其中於所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂中，所述結構單元A、結構單元B、結構單元C無規地鍵結，以所述結構單元A、結構單元B、結構單元C的合計為基準，結構單元A的含有比例為80重量%～82重量%，結構單元B的含有比例為9重量%～13重量%，結構單元C的含有比例為5重量%～7重量%。
[4] 如所述[3]所述的轉印片，其中所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂的重量平均分子量處於30,000～150,000的範圍內。
[5] 如所述[1]～[4]中任一項所述的轉印片，其中導熱材料層包含選自石墨、石墨烯、碳奈米管中的碳材料。
[6] 如所述[1]～[5]中任一項所述的轉印片，其中第一接著劑層及第二接著劑層各自的厚度處於1 μm～20 μm的範圍內。
[7] 一種轉印片的製造方法，其製造如所述[1]～[6]中任一項所述的轉印片，且依序進行以下的步驟1、步驟2、步驟3； （步驟1）於載體膜上所形成的、包含碳材料的導熱材料層的開放的面上，形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層的步驟； （步驟2）於所述第一接著劑層的開放的面上形成包含剝離性膜的剝離層，且自所述導熱材料層去除載體膜的步驟； （步驟3）於所述導熱材料層的開放的面上形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層的步驟。
[8] 如所述[7]所述的轉印片的製造方法，其進而於步驟3後進行以下的步驟4； （步驟4）於所述第二接著劑層的開放的面上形成保護層的步驟。
[9] 一種放熱構件的形成方法，其中所述放熱構件使用了如所述[1]～[6]中任一項所述的轉印片，所述放熱構件的形成方法依序進行以下的步驟5、步驟6、步驟7； （步驟5）將構成轉印片的第二接著劑層的最外面熱壓接於物品上的步驟； （步驟6）將構成轉印片的剝離層去除的步驟； （步驟7）將構成轉印片的第一接著劑層的最外面熱壓接於其他物品上的步驟。
[10] 如[9]所述的放熱構件的形成方法，其中所述物品中的至少一個具備作為熱源的電子零件。 [發明的效果]
若使用本發明的轉印片，則可藉由簡單的操作將導熱材料層轉印至熱源上。經轉印的導熱材料層藉由極薄的接著劑層而牢固地密接於熱源上，從而發揮優異的放熱性。其結果為可利用簡單的步驟將具有優異的放熱性能的極薄的放熱片牢固地密接於熱源上。
[轉印片] 本發明的轉印片是用以將包含導熱材料的層轉印至具有發熱部位的其他構件上的構件，採用積層體的形態。本發明的轉印片具有依序積層有包含剝離性膜的剝離層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層、包含碳材料的導熱材料層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層而成的結構（例如圖1所示的結構）。亦可於本發明的轉印片上進一步設置有保護層（例如圖2所示）。
本發明的轉印片採用所述導熱材料層利用分別包含極薄的聚乙烯醇縮甲醛樹脂的兩個接著劑層夾持的結構。自本發明的轉印片去除剝離層及/或保護膜，將露出的接著劑層壓接於其他構件上，藉此可經由所述接著劑層而簡單地將導熱材料層轉印至其他構件的表面。所述接著劑層極薄，但導熱材料層經由所述接著劑層而牢固地固定於其他構件的表面。於其他構件具備發熱部位的情況下，自其他構件向所述接著劑層、所述導熱材料層傳遞熱。如此轉印的導熱層與接著劑層一起構成放熱構件。
[導熱材料] 構成本發明的轉印片的導熱材料層包含碳材料。作為碳材料，只要可加工成薄層，則可無限制地使用。作為所述碳材料，可使用石墨、石墨烯、碳奈米管等。該些中，就價格、加工性來看較佳為石墨。作為石墨，可無限制地使用市售品的石墨片。另外，本發明中亦可使用利用日本專利特開昭61-275117號公報或日本專利特開平11-21117號公報中記載的方法而製造的石墨。
關於所述市售品，可列舉作為由合成樹脂片製造而成的人工石墨片的艾格芙斯普拉德西德（eGRAF SPREADERSHIELD）SS系列（格芙特國際（GrafTECH International）製造）、格拉芬泰（Graphinity）（鐘化（Kaneka）（股）製造）、PGS石墨片（松下（Panasonic）（股）製造）等，可列舉作為由天然石墨製造而成的天然石墨片的艾格芙斯普拉德西德（eGRAF SPREADERSHIELD）SS-500（格芙特國際（GrafTECH International）製造）等。
包含所述石墨的導熱材料層的厚度並無特別限制。為了獲得放熱特性優異的放熱構件，較佳為導熱材料層為厚層，但就經轉印的導熱材料層的密接性與放熱效果的平衡而言，導熱材料層的厚度較佳為15 μm～600 μm，進而佳為15 μm～500 μm，尤佳為20 μm～300 μm。
[聚乙烯醇縮甲醛樹脂] 構成本發明的轉印片的第一接著劑層與第二接著劑層包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂。關於聚乙烯醇縮甲醛樹脂，即便「維尼綸」的總稱亦為人所知。聚乙烯醇縮甲醛樹脂是於酸觸媒的存在下使甲醛與聚乙烯醇反應並進行縮醛化的樹脂。所述反應中，進而在聚乙烯醇的1,3-二醇部引起縮甲醛化，而生成環狀的1,3-二噁烷結構，且少量的羥基於未反應的狀態下殘留。
本發明的接著劑層中使用的聚乙烯醇縮甲醛樹脂較佳為包含下述結構單元A、結構單元B及結構單元C。
[化4]
[化5]
[化6]
所述結構單元A、結構單元B、結構單元C的合計較佳為相對於聚乙烯醇縮甲醛樹脂的所有結構單元而為80重量%～100重量%。本發明中可較佳地使用的聚乙烯醇縮甲醛樹脂為如下者：所述結構單元A、結構單元B、結構單元C無規地鍵結，以所述結構單元A、結構單元B、結構單元C的合計為基準，以80重量%～82重量%的比例包含結構單元A、9重量%～13重量%的比例包含結構單元B、5重量%～7重量%的比例包含結構單元C。另外，本發明中可較佳地使用的聚乙烯醇縮甲醛樹脂的重量平均分子量處於30,000～150,000的範圍內，較佳為處於40,000～60,000的範圍內。
關於以所述特定的比例包含所述結構單元A、結構單元B、結構單元C且具有所述特定的分子量的聚乙烯醇縮甲醛樹脂，與其他被稱為維尼綸的樹脂、例如被稱為乙烯丁醛樹脂的樹脂相比，拉伸強度、彎曲強度、耐衝擊性等機械特性優異。另外，玻璃轉移溫度、軟化點高，即便用於近年來動作溫度變高的半導體元件中，亦可保持接著性。若將所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂用於接著劑中，則可以極少的使用量將物品牢固地接著，經由物品的接著劑部分亦顯示出高強度、耐久性、穩定性。於本發明的轉印片中特別將所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂用於接著劑層中，藉此可經由極薄的接著劑層來保持導熱材料層，並利用簡答的操作精度良好地將導熱材料層轉印至其他構件表面，從而將導熱材料層牢固地接著於其他構件上。
本發明中，作為聚乙烯醇縮甲醛樹脂，可使用JNC股份有限公司製造的「愛必信（VINYLEC）」（註冊商標）。
本發明的轉印片中的第一接著劑層及第二接著劑層的各自的厚度處於1 μm～20 μm的範圍內，較佳為處於1 μm～10 μm的範圍內。就將轉印片及包含其導熱材料層的積層體的熱阻設為最小的方面而言，較佳為將接著劑層的厚度設為可填埋被接著體的表面粗糙度及碳材料的表面粗糙度兩者的最小限度的厚度。藉由將接著劑層設為所述極薄的層，在應用了本發明的轉印片的物品中，不進行鑽孔或強圧縮等操作而形成有按壓極薄的放熱部位，於放熱部位中導熱材料層與物品表面的牢固的接著力和來自物品的放熱效果的平衡變得良好。
[導熱性填料] 本發明中，亦可於第一接著劑層及/或第二接著劑層中調配導熱性填料。所述導熱性填料並無限制，但通常可使用金屬粉末、金屬氧化物粉末、金屬氮化物粉末、金屬氫氧化物粉末、金屬氮氧化物粉末及金屬碳化物粉末等含有金屬或金屬化合物的填料、以及包含碳材料的填料等。
作為所述金屬粉末，可列舉包含金、銀、銅、鋁、鎳等金屬及含有該些金屬的合金的粉末等。作為所述金屬氧化物粉末，可列舉氧化鋁粉末、氧化鋅粉末、氧化鎂粉末、氧化矽粉末、矽酸鹽粉末等。作為所述金屬氮化物粉末，可列舉氮化鋁粉末、氮化硼粉末、氮化矽粉末等。作為所述金屬氫氧化物粉末，可列舉氫氧化鋁粉末、氫氧化鎂粉末等。作為所述金屬氮氧化物，可列舉氧化氮化鋁粉末等，作為所述金屬碳化物粉末，可列舉碳化矽粉末、碳化鎢粉末等。
該些中，就導熱性及獲取容易性等方面而言，較佳為氮化鋁粉末、氧化鋁粉末、氧化鋅粉末、氧化鎂粉末、碳化矽粉末及碳化鎢粉末。
再者，於使用本發明的轉印片而將導熱材料層轉印至金屬表面的情況下，較佳為使用含有與被轉印導熱材料層的金屬為同種金屬的填料來作為前導熱性填料。於被轉印導熱材料層的金屬與構成前導熱性填料的金屬為不同種類的情況下，有時於被轉印導熱材料層的金屬與前導熱性填料之間構成局部電池，而金屬層或填料發生腐蝕。
作為所述含有金屬或金屬化合物的填料的形狀，並無特別限制，可列舉粒子狀（包含球狀、橢圓球狀）、扁平狀、柱狀、針狀（包含四腳形狀、樹枝狀）以及不定形狀等。該些形狀可使用雷射繞射/散射式粒徑分佈測定裝置或掃描式電子顯微鏡（scanning electron microscope，SEM）而確認。
作為所述含有金屬或金屬化合物的填料，較佳為使用氮化鋁粉末、氧化鋁粉末、及針狀（尤其為四腳形狀）的氧化鋅粉末。氧化鋅與氧化鋁相比導熱率低，但若使用四腳形狀的氧化鋅粉末，則與使用粒子狀的氧化鋅粉末的情況相比可獲得放熱特性優異的放熱構件。另外，於使用四腳形狀的氧化鋅粉末作為所述含有金屬或金屬化合物的填料的情況下，可藉由針狀部分紮入碳材料中所引起的錨固效果來減少所述金屬層與石墨層的層間剝離的產生。另外，氧化鋁與氮化鋁、氧化鋅相比導熱率低，但於化學方面穩定，不會藉由水或酸而發生反應或者溶解於水或酸，因此可獲得具有高耐候性的放熱構件。若使用氮化鋁粉末作為所述含有金屬或金屬化合物的填料，則可獲得放熱特性更優異的放熱構件。
所述導熱性填料的平均直徑通常為0.001 μm～30 μm，典型而言為0.01 μm～20 μm。於所述導熱性填料採用管或纖維的形態的情況下，所述平均直徑是指用作導熱性填料的管或纖維的平均長度。所述平均直徑根據作為目標的放熱構件的大小、接著劑層的厚度等適宜選擇。就所述接著劑層向所述積層體的積層方向的導熱性等方面而言，所述平均直徑設定地比所述接著劑層的厚度小。再者，含有金屬或金屬化合物的填料的平均直徑可使用雷射繞射/散射式粒度分佈測定裝置或SEM（掃描式電子顯微鏡）等而確認。
作為包含所述碳材料的填料，可列舉石墨粉末（天然黑鉛、人造黑鉛、膨脹黑鉛、科琴黑）、碳奈米管、金剛石粉末、碳纖維及富勒烯等，該些中就導熱性優異等方面而言，較佳為石墨粉末、碳奈米管及金剛石粉末。
所述導熱性填料可直接使用平均直徑或形狀處於所需範圍內的市售品，亦可使用以平均直徑或形狀成為所需範圍內的方式對市售品進行粉碎、分級、加熱等而成者。
再者，所述導熱性填料的平均直徑或形狀有時在本發明的放熱構件的製造過程中會發生變化，但只要於所述組成物中調配具有所述平均直徑或形狀的填料即可。
作為所述導熱性填料，可直接使用進行了分散處理、防水處理等表面處理的市售品，亦可使用自所述市售品去除表面處理劑而得者。另外，亦可對未進行表面處理的市售品進行表面處理而使用。尤其氮化鋁及氧化鎂容易因空氣中的水分而發生劣化，因此理想的是使用進行了防水處理者。作為所述導熱性填料，可單獨使用所述填料，亦可併用兩種以上。
所述導熱性填料的調配量相對於接著劑層100體積%而較佳為1體積%～80體積%，更佳為2體積%～40體積%，進而佳為2體積%～30體積%。若所述導熱性填料以所述量包含於接著劑層中，則維持接著性且接著劑層的導熱性提高，因此較佳。若所述導熱性填料的調配量為所述範圍的上限以下，則可獲得相對於金屬層或石墨層的接著強度高的接著劑層，若所述導熱性填料的調配量為所述範圍的下限以上，則可獲得導熱性高的接著劑層，因此較佳。
藉由所述導熱性填料的調配，所述接著劑層的強度提高，因此即便進一步使第一接著劑層及/或第二接著劑層的厚度變薄，亦可維持導熱材料層的接著性與轉印片的彎折特性或加工性。而且，藉由所述導熱性填料，所述接著劑層的導熱性提高，因此經由導熱材料層與接著劑層的放熱效果亦提高。具備調配有所述導熱性填料的第一接著劑層及/或第二接著劑層的本發明的轉印片對於在可輕量化、小型化的電子裝置、或者即便為高能量密度亦可抑制發熱所引起的故障的電池等中的放熱片形成而言尤其有用。
[添加劑] 本發明的轉印片中，亦可於第一接著劑層及/第二接著劑層中調配抗氧化劑、矽烷偶合劑、環氧樹脂等熱硬化性樹脂、硬化劑、交聯劑、銅害防止劑、金屬惰性化劑、防鏽劑、黏著性賦予劑、抗老化劑、消泡劑、抗靜電劑、耐候劑等慣用添加劑。
例如於形成接著劑層的樹脂因與金屬的接觸而發生劣化的情況下，較佳為添加如日本專利特開平5-48265號公報中列舉般的銅害防止劑或金屬惰性化劑，為了提高導熱性填料與聚乙烯醇縮甲醛樹脂的密接性，較佳為添加矽烷偶合劑，為了提高接著劑層的耐熱性（玻璃轉移溫度），較佳為添加環氧樹脂。
作為所述矽烷偶合劑，較佳為JNC（股）製造的矽烷偶合劑（商品名S330、S510、S520、S530）等。
就可提高接著劑層的與金屬層的密接性等的方面而言，所述矽烷偶合劑的添加量相對於接著劑層中所含的樹脂的總量100重量份而較佳為1重量份～10重量份。
進而，於要求耐熱性的情況下，較佳為添加具有多個噁唑啉基或氧雜環丁烷基的交聯劑。其中，具有噁唑啉基的化合物於與聚乙烯縮醛樹脂反應的情況下，存在難以產生水等副產物的傾向，因此藉由將具有噁唑啉基的化合物添加於本發明的所述接著劑層中而使用該化合物，藉此可獲得即便在高溫下接著性亦難以下降且耐熱性優異的接著劑層。
具有所述噁唑啉基的交聯劑例如可作為日本觸媒（股）製造的艾伯卡洛斯（EPOCROS）K系列、艾伯卡洛斯（EPOCROS）WS系列、艾伯卡洛斯（EPOCROS）RPS而獲取。本發明中，該些商品中例如可使用艾伯卡洛斯（EPOCROS）WS-500、艾伯卡洛斯（EPOCROS）RPS-1005。另外，亦可使用作為具有噁唑啉基的低分子化合物的市售品的三國製藥工業（股）製造的2,2'-(1,3-伸苯基)雙(2-噁唑啉)。
於在本發明的轉印片的第一接著劑層及/第二接著劑層中添加所述交聯劑的情況下，較佳為構成所述接著劑層的聚乙烯醇縮甲醛樹脂除了之前敘述的結構單元A、結構單元B及結構單元C以外進而包含以下的結構單元D（其中，以下的結構單元D中所含的基R1 為氫原子或碳數1～5的烷基）。
[化7]
於構成本發明的所述接著劑層的聚乙烯醇縮甲醛樹脂包含所述結構單元D的情況下，以結構單元A、結構單元B、結構單元C的合計為基準通常以0.1重量%～50重量%的比例含有所述結構單元D，較佳為以1重量%～30重量%的比例含有所述結構單元D。藉由所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂以所述比例含有所述結構單元D，可增加交聯部分且提高機械強度或耐熱性。
且說，構成本發明的所述接著劑層的聚乙烯醇縮甲醛樹脂自先前以來一直用於漆包線等中，且是難以因與金屬接觸而發生劣化或者使金屬發生劣化的樹脂。然而，為了進一步維持安全性或耐久性，於在高溫多濕環境下使用利用了本發明的轉印片的放熱構件的情況下等，亦可於所述接著劑層中添加銅害防止劑或金屬惰性化劑。作為所述銅害防止劑，較佳為艾迪科（ADEKA）（股）製造的馬克（Mark）ZS-27、馬克（Mark）CDA-16；三光化學工業（股）製造的三光-愛普林（SANKO-EPOCLEAN）；巴斯夫（BASF）公司製造的易璐諾斯（Irganox）MD1024等。就可防止接著劑層的與金屬接觸的部分的樹脂的劣化的方面而言，所述銅害防止劑的添加量相對於接著劑層中所含的樹脂的總量100重量份而較佳為0.1重量份～3重量份。
[剝離層] 作為構成本發明的轉印片的剝離層，可無限制地使用剝離性膜。作為所述剝離性膜，可使用聚對苯二甲酸乙二酯、聚丙烯、聚酯膜等塑膠膜、紙、發泡片、金屬箔、以及包含選自該些的材料的層的積層體等。作為所述剝離性膜，聚對苯二甲酸乙二酯等塑膠膜的表面平滑性優異，因此較佳。亦可於該些剝離性膜的表面塗佈脫模劑。作為脫模劑，亦可無限制地使用矽系、氟系、長鏈烷基系或脂肪酸醯胺系的脫模劑等公知慣用的脫模劑。
亦可對所述剝離層進行抗靜電處理。抗靜電處理的方法並無限制，例如可使用在剝離層上塗佈抗靜電劑、混煉到剝離性膜材料中、在剝離層上的蒸鍍等公知的方法中的任一種方法。
本發明的剝離層的厚度通常為20 μm～100 μm，較佳為30 μm～75 μm。
[保護層] 可於本發明的轉印片的第二接著劑層上進一步設置保護層。藉由所述保護層，可提高本發明的轉印片的第二接著劑層的耐氧化性，或者防止使接著性下降的傷痕或損傷。作為本發明中使用的保護層，較佳為樹脂製膜。作為所述樹脂製膜，適合的是聚丙烯或聚酯等包含耐熱性樹脂的膜，其中較佳為自黏著性聚丙烯的延伸膜或於聚對苯二甲酸乙二酯基材上積層有自黏著層而成的屏蔽膜。
本發明的轉印片中，亦可將所述保護層自所述第二接著劑層剝離。該情況下，作為保護層，可使用在構成之前敘述的剝離層的剝離性膜上塗佈所述塗料而獲得的保護膜。該情況下，於使用本發明的轉印片時，去除了剝離層與保護層這兩者的部分與其他物品接著，其結果所述導熱材料層被轉印至其他物品上。
[轉印片的製造方法] 可依序進行以下的步驟1、步驟2、步驟3來製造本發明的轉印片。 （步驟1）於載體膜上所形成的、包含碳材料的導熱材料層的開放的面上，形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層的步驟。 （步驟2）於所述第一接著劑層的開放的面上形成包含剝離性膜的剝離層，且自所述導熱材料層去除載體膜的步驟。 （步驟3）於所述導熱材料層的開放的面上形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層的步驟。
本發明的轉印片的製造中，亦可於所述步驟3後進行以下的步驟4。 （步驟4）於所述第二接著劑層的開放的面上形成保護層的步驟。
以下，對所述步驟1、步驟2、步驟3、步驟4進行說明。 [步驟1] 將所述步驟1的概略示於圖3中。於所述步驟1中，首先於載體膜上重疊導熱材料層。作為此處所使用的載體膜，只要為於在導熱材料層的表面形成第一接著劑層的期間所述導熱材料層穩定且密接的膜，則可無限制地使用。所述載體膜亦可與構成本發明的轉印片的剝離層的材料、即之前敘述的剝離性膜相同。其中，步驟1中使用的載體膜在本發明的轉印片完成前、即後述的步驟2中被去除。
本發明的步驟1中，其次於導熱材料層的開放的面上塗佈包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的溶液，對溶液面進行加熱乾燥而形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層。可於所述溶液中調配之前敘述的導熱性填料及/或添加劑。
稀釋聚乙烯醇縮甲醛樹脂的溶液並無特別限制，例如可使用甲醇、乙醇、正丙醇、異丙醇、正丁醇、第二丁醇、正辛醇、二丙酮醇、苄醇等醇系溶媒；甲基溶纖劑、乙基溶纖劑、丁基溶纖劑等溶纖劑系溶媒；丙酮、甲基乙基酮、環己酮、環戊酮、異佛爾酮等酮系溶媒；N,N-二甲基乙醯胺、N,N-二甲基甲醯胺、1-甲基-2-吡咯啶酮等醯胺系溶媒；乙酸甲酯、乙酸乙酯等酯系溶媒；二噁烷、四氫呋喃等醚系溶媒；二氯甲烷、氯化甲烷、氯仿等氯化烴系溶媒；甲苯、吡啶等芳香族系溶媒；二甲基亞碸；乙酸；萜品醇；丁基卡必醇；丁基卡必醇乙酸酯等、或選自該些溶劑中的兩種以上的混合溶媒。
所述塗佈方法並無特別限制，但較佳為使用可將聚乙烯醇縮甲醛樹脂溶液均勻地塗佈的濕式塗佈法。濕式塗佈法中，於形成膜厚薄的接著劑層的情況下，較佳為可簡單地成膜為均勻的膜的旋塗法。於重視生產性的情況下，較佳為凹版印刷塗佈法、模塗法、棒塗法、反塗法、輥塗法、狹縫塗佈法、噴塗法、吻合式塗佈法、反吻合式塗佈法、氣刀塗佈法、簾幕式塗佈法、棒式塗佈法等。為了以均勻的厚度進行塗裝，亦可使用敷料器或刮刀等。所塗佈的聚乙烯醇縮甲醛樹脂溶液的量以最終的第一接著劑層的厚度成為1 μm～20 μm、較佳為2 μm～10 μm的範圍的方式進行調節。
於所述塗佈後，對塗佈面進行乾燥。乾燥的方法並無限制。可於室溫下靜置1日～7日左右而進行乾燥，或者亦可於高於溶媒的沸點且低於聚乙烯醇縮甲醛樹脂的軟化點的溫度下進行加熱乾燥。加熱乾燥的環境可為大氣中、氮氣或稀有氣體等惰性氣體環境下的任一者，亦可為大氣壓下、減壓下、減壓下的任一者。若所述乾燥結束，則於導熱材料層上形成有第一接著劑層。
[步驟2] 將所述步驟2的概略示於圖4中。本發明的步驟2中，藉由使剝離性膜密接於在所述步驟1中形成的第一接著劑層的開放的面上而形成剝離層，自所述導熱材料層去除載體膜。作為於所述步驟1中形成的第一接著劑層的表面貼合所述剝離性膜的方法，可無限制地使用公知的方法。藉由在步驟2中單體膜被去除，可獲得依序積層有剝離層、第一接著劑層、導熱材料層而成的片。
[步驟3] 將所述步驟3的概略示於圖5中。本發明的步驟3中，於在步驟2中所得的依序積層有剝離層、第一接著劑層、導熱材料層而成的片上進一步形成第二接著劑層。即，步驟3中，利用與所述第一接著劑層的形成方法相同的方法於所述導熱材料層的開放的面上形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層。如此完成本發明的轉印片。
[步驟4] 將所述步驟4的概略示於圖6中。本發明的步驟4是在所述步驟3後任意地進行的步驟。步驟4中，使所述保護層密接於步驟3中形成的第二接著劑層的外表面。如此於第二接著劑層上的表面形成恆久地密接或者可剝離的保護層。如此完成了具有保護層的本發明的轉印片。
本發明的轉印片可為不具有保護層而以剝離層成為外側的方式進行捲繞的形態，或者亦可為具有保護層且使所述剝離層與所述保護層為最外層的平坦的片的形態。
[導熱背材料層的轉印] 本發明的轉印片平衡性良好地具備拉伸強度、彎曲強度、延伸率、彈性、耐衝擊性，因此可根據欲轉印導熱材料層的物品的大小與形狀切成各種形狀而使用。若使用本發明的轉印片，則可不進行鑽孔或高壓處理而經由極薄的第一接著劑層及第二接著劑層來將導熱材料層牢固地固定於兩種物品之間。於所述物品中的至少一個具備發熱部的情況下，被固定的導熱材料層作為放熱體發揮功能。因此，可藉由使用本發明的轉印片並轉印導熱材料層而形成放熱構件。
所述使用了轉印片的放熱構件的形成方法典型而言是依序進行以下的步驟5、步驟6、步驟7的方法。 （步驟5）將構成轉印片的第二接著劑層的最外面熱壓接於物品上的步驟。 （步驟6）將構成轉印片的剝離層去除的步驟。 （步驟7）將構成轉印片的第一接著劑層的最外面熱壓接於其他物品上的步驟。 以下，對所述步驟5、步驟6、步驟7進行說明。
[步驟5] 將所述步驟5的概略示於圖7中。以下，對使用轉印片並將石墨片插入固定於兩片鋁板的例子進行說明。於石墨片為其他導熱材料層的情況下，鋁板為其他物品的情況下，亦進行與所述例子相同的操作。如圖7所示般，使構成本發明的轉印片的第二接著劑層的開放的面上與鋁板密接，一面自剝離層的外表面施加適度的按壓力一面進行加熱，將所述第二接著劑層與鋁板接著。圖7中，示出了藉由輥（7）進行按壓的情況。輥（7）的下側附加的箭頭表示輥（7）的往返運動。加壓溫度是高於聚乙烯醇縮甲醛樹脂的軟化點且將構成被按壓的轉印片的材料的熱劣化抑制為最小限度的溫度，通常為150℃～200℃，較佳為155℃～180℃。
[步驟6] 將所述步驟6的概略示於圖8中。所述步驟6中，自第一接著劑層去除構成本發明的轉印片的剝離層。其結果構成本發明的轉印片的第一接著劑層的單面為開放的狀態。
[步驟7] 將所述步驟7的概略示於圖9中。所述步驟7中，於第一接著劑層的開放的面上進一步重疊另一片鋁板，與所述步驟5的例子同樣地，一面自新重疊的鋁板的外表面施加適度的按壓力一面進行加熱，將所述第一接著劑層與鋁板接著。圖9中，示出了藉由輥（7）進行按壓的情況。輥（7）的下側附加的箭頭表示輥（7）的往返移動。如此於兩片鋁板間經由包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的接著劑層而固定有石墨片。所述兩片鋁板與所述接著劑層、所述石墨片為一體且具有高導熱性，因此該些一體地作為放熱構件發揮功能。
[半導體晶片用放熱構件] 於圖10中示出如下狀態：在所述步驟5中將石墨片的單面與搭載有半導體晶片的鋁板接著，在所述步驟7中將石墨片的另一面與大型的放熱體接著。藉由所述方法，可經由極薄的第一接著劑層及第二接著劑層而將作為導熱材料層的石墨片牢固地固定於搭載有半導體晶片的鋁板與大型的放熱體之間。其結果於所述鋁板與大型的放熱體之間形成有包含新的石墨片的放熱構件。
對此，圖11所示的先前法中，在搭載有半導體晶片的鋁板、石墨片、大型的放熱體中鑽孔，一面自鋁板側施加強的壓力，一面使螺栓貫通於孔來固定鋁板、石墨片、大型的放熱體。所述固定方法中，必須使用可耐受按壓的厚度的鋁板。
另外，圖12所示的其他先前法中，於石墨片的兩面貼附包含丙烯酸樹脂等的具有厚度的雙面膠帶，將雙面膠帶的最外面分別與鋁板及大型的放熱體密接。所述方法中，雙面膠帶部分的導熱性低，因此無法自作為熱源的半導體晶片進行充分的放熱。
與該些現有技術相比，於使用了本發明的轉印片的例子中，可以少的零件件數將不僅接著性而且導熱性亦優異的放熱體連結於作為熱源的半導體晶片。如所述1例般，若使用本發明的轉印片，則可包含更少的零件件數而在更小的空間內形成不僅接著性而且導熱性亦優異的放熱構件。 [實施例]
[使用材料] 本發明的轉印片及比較用積層片的各層使用以下的材料。
（剝離層及載體膜） ·帝人杜邦（Teijin Dupont）股份有限公司製造 剝離性聚對苯二甲酸乙二酯（PET）膜商品「普雷克斯（Purex）A55」（表1中表示為「A55」） （接著劑層） ·JNC股份有限公司製造 聚乙烯醇縮甲醛樹脂商品「愛必信（VINYLEC）K」。相對於結構單元A、結構單元B、結構單元C的合計，含有81.1重量%的結構單元A、11.0重量%的結構單元B、7.9重量%的結構單元C。重量平均分子量為45,000。 ·和光純藥工業股份有限公司製造 N-甲基吡咯啶酮（溶劑） ·（比較用）日榮化工股份有限公司製造的黏著膠帶 奈歐菲斯（NeoFix）5（厚度：5 μm） ·（比較用）日榮化工股份有限公司製造的黏著膠帶 奈歐菲斯（NeoFix）10（厚度：10 μm） 再者，所述比較用黏著膠帶是在將石墨片與各種電子機器接著時使用的一般的構件。
（導熱材料） ·格芙特國際（GrafTECH International）製造的石墨片商品「SS1500」（厚度：25 μm） ·格芙特國際（GrafTECH International）製造的石墨片商品「HT1205」（厚度：127 μm） ·格芙特國際（GrafTECH International）製造的石墨片商品「SS500」（厚度：76 μm） （保護層） ·二村（Futamura）化學股份有限公司製造 自黏著雙軸延伸聚丙烯膜商品「FSA-010B」（表1的「FSA」） （鋁板） ·耐腐蝕鋁板A5052（厚度：0.4 mm） [實施例1] 依序進行以下的步驟1、步驟2、步驟3、步驟4來製造本發明的轉印片。 （步驟1）於載體膜「普雷克斯（Purex）A55」上重疊石墨片「SS1500」。藉由貝克（Baker）式敷料器將聚乙烯醇縮甲醛樹脂「愛必信（VINYLEC）K」的溶液塗佈於所述石墨片的開放的面上，在溫度保持為90℃的恆溫槽內對溶液面進行乾燥。如此於石墨片上形成有厚度為5 μm的第一接著劑層。
（步驟2）將剝離性PET膜「普雷克斯（Purex）A55」手貼於所述步驟1中形成的第一接著劑層上，而形成剝離層。另一方面，自石墨片去除載體膜。
（步驟3）藉由貝克式敷料器將聚乙烯醇縮甲醛樹脂「愛必信（VINYLEC）K」的溶液塗佈於結束所述步驟2而被開放的石墨片的面上，在溫度保持為90℃的恆溫槽內對溶液面進行乾燥。如此於石墨片上形成有厚度為5 μm的第二接著劑層。
（步驟4）藉由手貼將包含保護膜「FSA-010B」的保護層形成於所述步驟3中形成的第二接著劑層的表面。如此，可獲得依序積層有保護層、第二接著劑層、石墨片、第一接著劑層、剝離層而成的本發明的轉印片1。
關於所得的轉印片1，依序進行以下的步驟5、步驟6、步驟7而製造放熱構件。
（步驟5）用手將所述步驟4中形成的保護層剝離，將露出的第二接著劑層與鋁板（A5052）密接。將鋁板、第二接著劑層、石墨片、第一接著劑層、剝離層全部加熱為175℃，一面自剝離層的外表面利用2 Kg重的輥進行按壓，一面經由第二接著劑層將鋁板與石墨片接著。
（步驟6）自結束所述步驟5的轉印片將剝離層去除，使第一接著劑層露出。
（步驟7）將結束所述步驟6而露出的第一接著劑層與鋁板（A5052）密接。將鋁板、第一接著劑層、石墨片、第二接著劑層、鋁板全部加熱為175℃，一面自與所述第一接著劑層相接的鋁板的外表面利用2 Kg重的輥進行按壓，一面經由第一接著劑層將鋁板與石墨片接著。如此，可獲得依序積層有鋁板、第一接著劑層、石墨片、第二接著劑層、鋁板而成的放熱構件1。
[實施例2～實施例9] 如表1所示，變更實施例1中使用的材料，或者變更實施例1的步驟1、步驟3中塗佈的聚乙烯醇縮甲醛樹脂的量，而製造本發明的轉印片2～轉印片9。關於所述轉印片2～轉印片9，與實施例1同樣地進行步驟5、步驟6、步驟7而製造放熱構件2～放熱構件9。將所得的轉印片1～轉印片9、放熱構件1～放熱構件9的材料、層結構示於表1中。
[表1] 再者，在轉印片1～轉印片9、放熱構件1～放熱構件9的任一者中，於在步驟5中剝離轉印片的保護層時保護層的剝離性良好。即，由於保護層與第二接著劑層的密接力弱，因此可無阻力地將保護層與第二接著劑層分離。
另外，在轉印片1～轉印片9、放熱構件1～放熱構件9的任一者中，於在步驟6中剝離轉印片的剝離層時剝離層的剝離性良好。即，由於剝離層與第一接著劑層的密接力弱，因此可無阻力地將剝離層與第一接著劑層分離。
如此，使導熱材料層自本發明的轉印片移動至鋁板的操作無需大力。若使用本發明的轉印片，則可利用簡單的操作將放熱構件固定於發熱體。
其次，製造以下的比較品。 [比較例1、比較例4、比較例7] 不使用接著劑層而製造比較用放熱構件1、比較用放熱構件4、比較用放熱構件7。即，依序重合表2所示的鋁板、石墨片、鋁板。
[比較例2、比較例3、比較例5、比較例6、比較例8、比較例9] 於接著劑層中使用黏著膠帶而製造比較用放熱構件2、比較用放熱構件3、比較用放熱構件5、比較用放熱構件6、比較用放熱構件8、比較用放熱構件9。即，使用表2所示的材料，依序積層鋁板、黏著膠帶、石墨片、黏著膠帶、鋁板。
[表2] 利用以下方面對本發明的放熱構件1～放熱構件9與比較用放熱構件1～比較用放熱構件9進行評價。將結果示於表1、表2中。
（鋁板與石墨片的密接性） 用手將鋁板自所得的放熱構件剝離，目視觀察露出的鋁板的表面狀態。根據所觀察的表面狀態並利用以下基準判定鋁板與石墨片的密接性。
+：良好。露出面的整體由石墨覆蓋。表示追隨於鋁板且石墨片整體在其內部剝離。
-：不良。在露出面的大部分或整體中未觀察到石墨。表示於將鋁板剝離時石墨層未追隨於鋁板。
（熱阻） 使用力世科（RHESCA）公司製造的熱阻測定機TCM1000來測定所得的放熱構件的熱阻（Kcm2 /W）。於測定時，將矽滑酯薄薄地塗佈於放熱構件的鋁表面，使筒（cartridge）與塗佈面相互摩擦並調和潤滑脂，一面抑制接觸面上的空隙產生，一面使筒與塗佈面密接。將潤滑脂薄薄地塗佈於加熱嵌段體下表面、冷卻嵌段體上表面，設置於裝置中。在加熱嵌段溫度100℃、冷卻嵌段溫度20℃、100 N負荷下進行測定。
由本發明的轉印片1、轉印片5、轉印片8而獲得的放熱構件1、放熱構件5、放熱構件8的石墨片的兩面分別藉由厚度5 μm的接著劑層而與鋁板接著。相對於此，比較用放熱構件2、比較用放熱構件5、比較用放熱構件8的石墨片的兩面分別藉由厚度5 μm的黏著膠帶而與鋁板接著。在放熱構件1、放熱構件5、放熱構件8與比較用放熱構件2、比較用放熱構件5、比較用放熱構件8中，石墨片與鋁板間的層的厚度相同，但放熱構件1、放熱構件5、放熱構件8顯示出較比較用放熱構件2、比較用放熱構件5、比較用放熱構件8而言小的熱阻，放熱性能優異。
由本發明的轉印片3、轉印片6、轉印片9而獲得的放熱構件3、放熱構件6、放熱構件9的石墨片的兩面分別藉由厚度10 μm的接著劑層而與鋁板接著。相對於此，比較用放熱構件3、比較用放熱構件6、比較用放熱構件9的石墨片的兩面分別藉由厚度10 μm的黏著膠帶而與鋁板接著。在放熱構件3、放熱構件6、放熱構件9與比較用放熱構件3、比較用放熱構件6、比較用放熱構件9中石墨片與鋁板間的層的厚度相同，但放熱構件3、放熱構件6、放熱構件9顯示出較比較用放熱構件3、比較用放熱構件6、比較用放熱構件9而言小的熱阻，放熱性能優異。
由本發明的轉印片而獲得的放熱構件2、放熱構件4、放熱構件7的石墨片的兩面分別藉由厚度1 μm的接著劑層而與鋁板接著。儘管放熱構件2、放熱構件4、放熱構件7的接著劑層極薄，仍將鋁板與石墨片牢固地密接。於放熱構件2、放熱構件4、放熱構件7中，藉由介隔存在所述極薄的接著劑層，可達成和鋁板與石墨片直接相接的比較用放熱構件1、比較用放熱構件4、比較用放熱構件7相匹配的低熱阻。
如此，若使用本發明的轉印片，則可將相較於先前而言為薄型且小型並且放熱性能優異的放熱構件固定於發熱體。 [產業上之可利用性]
藉由使用本發明的轉印片，可利用簡單的步驟使更小型且高性能的放熱構件附屬於電子機器或具有電子零件等的發熱體。本發明的轉印片及使用了該轉印片的放熱構件的生成方法有助於更小型且精密的電子機器的製造。
1‧‧‧剝離層
2‧‧‧第一接著劑層
3‧‧‧導熱材料層
4‧‧‧第二接著劑層
5‧‧‧保護層
6‧‧‧載體膜
7‧‧‧輥
8‧‧‧鋁板
9‧‧‧半導體晶片
10‧‧‧鋁板
11‧‧‧石墨片
12‧‧‧大型的放熱體
13‧‧‧螺栓
14‧‧‧雙面膠帶
圖1為本發明的轉印片的第一例的剖面概略圖。 圖2為本發明的轉印片的第二例的剖面概略圖。 圖3為表示本發明的轉印片的製造方法的步驟1的概略圖。 圖4為表示本發明的轉印片的製造方法的步驟2的概略圖。 圖5為表示本發明的轉印片的製造方法的步驟3的概略圖。 圖6為表示本發明的轉印片的製造方法中可設置的步驟4的概略圖。 圖7為表示使用了本發明的轉印片的放熱構件的形成方法的步驟5的概略圖。 圖8為表示使用了本發明的轉印片的放熱構件的形成方法的步驟6的概略圖。 圖9為表示使用了本發明的轉印片的放熱構件的形成方法的步驟7的概略圖。 圖10為表示使用了本發明的轉印片而形成的放熱構件的例子的概略圖。 圖11為表示藉由先前法而形成的放熱構件的例子的概略圖。 圖12為表示藉由先前法而形成的放熱構件的例子的概略圖。

Claims (10)

  1. 一種轉印片，其依序積層有包含剝離性膜的剝離層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層、包含碳材料的導熱材料層、包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層而成。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的轉印片，其中所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂包含下述結構單元A、結構單元B及結構單元C， 。
  3. 如申請專利範圍第2項所述的轉印片，其中於所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂中，所述結構單元A、所述結構單元B、所述結構單元C無規地鍵結，以所述結構單元A、所述結構單元B、所述結構單元C的合計為基準，所述結構單元A的含有比例為80重量%～82重量%，所述結構單元B的含有比例為9重量%～13重量%，所述結構單元C的含有比例為5重量%～7重量%。
  4. 如申請專利範圍第3項所述的轉印片，其中所述聚乙烯醇縮甲醛樹脂的重量平均分子量處於30,000～150,000的範圍內。
  5. 如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述的轉印片，其中導熱材料層包含選自石墨、石墨烯、碳奈米管中的碳材料。
  6. 如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的轉印片，其中第一接著劑層及第二接著劑層各自的厚度處於1 μm～20 μm的範圍內。
  7. 一種轉印片的製造方法，其製造如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的轉印片，且依序進行以下的步驟1、步驟2、步驟3， （步驟1）於載體膜上所形成的、包含碳材料的導熱材料層的開放的面上，形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第一接著劑層的步驟； （步驟2）於所述第一接著劑層的開放的面上形成包含剝離性膜的剝離層，且自所述導熱材料層去除載體膜的步驟； （步驟3）於所述導熱材料層的開放的面上形成包含聚乙烯醇縮甲醛樹脂的第二接著劑層的步驟。
  8. 如申請專利範圍第7項所述的轉印片的製造方法，其進而於步驟3後進行以下的步驟4， （步驟4）於所述第二接著劑層的開放的面上形成保護層的步驟。
  9. 一種放熱構件的形成方法，其中所述放熱構件使用了如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的轉印片，所述放熱構件的形成方法依序進行以下的步驟5、步驟6、步驟7， （步驟5）將構成轉印片的第二接著劑層的最外面熱壓接於物品上的步驟； （步驟6）將構成轉印片的剝離層去除的步驟； （步驟7）將構成轉印片的第一接著劑層的最外面熱壓接於其他物品上的步驟。
  10. 如申請專利範圍第9項所述的放熱構件的形成方法，其中所述物品中的至少一個具備作為熱源的電子零件。
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