TW201728730A - 接著劑組成物及結構體 - Google Patents

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Jun Taketatsu
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Takashi Tatsuzawa
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Abstract

一種接著劑組成物，其含有：（a）熱塑性樹脂、（b）在分子內具有胺基甲酸酯鍵與烷氧基矽烷基的矽烷化合物、（c）自由基聚合性化合物及（d）自由基聚合起始劑，且作為（a）成分、（c）成分、（d）成分，或（a）成分、（b）成分、（c）成分及（d）成分以外的成分，含有（e）具有胺基甲酸酯鍵的化合物，硬化物的在30℃～90℃下的平均線熱膨脹係數為800 ppm/K以下。

Description

接著劑組成物及結構體
本發明是有關於一種接著劑組成物及結構體。
在半導體元件及液晶顯示元件（顯示器顯示元件）中，自先前便以使元件中的各種構件結合為目的而使用各種接著劑。接著劑所要求的特性以接著性為首，覆蓋耐熱性、高溫高濕狀態下的可靠性等多個方面。而且，作為接著中所使用的被黏著體，以印刷配線板、有機基材（例如聚醯亞胺基材）等為首，使用金屬（鈦、銅、鋁等）、具有ITO、IZO、IGZO、SiNx 、SiO2 等多種多樣的表面狀態的基材，需要根據各被黏著體而進行接著劑的分子設計。
在先前，在半導體元件用接著劑或液晶顯示元件用接著劑中使用顯示出高接著性及高可靠性的熱固性樹脂（環氧樹脂、丙烯酸樹脂等）。作為使用環氧樹脂的接著劑的構成成分，一般使用環氧樹脂及潛伏性硬化劑，所述潛伏性硬化劑藉由熱或光而產生對於環氧樹脂具有反應性的陽離子種或陰離子種。潛伏性硬化劑是決定硬化溫度及硬化速度的重要因素，自室溫下的儲存穩定性及加熱時的硬化速度的觀點考慮，可使用各種化合物。在實際的步驟中，例如藉由在溫度為170℃～250℃、10秒～3小時的硬化條件下進行硬化而獲得所期望的接著性。
而且，近年來存在如下的擔憂：隨著半導體元件的高積體化及液晶顯示元件的高精細化，元件間及配線間的間距狹小化，由於硬化時的熱而對周邊構件造成不良影響。進而，為了低成本化，需要使產量（throughput）提高，要求低溫（90℃～170℃）且短時間（1小時以內、較佳為10秒以內、更佳為5秒以內）的接著。換而言之要求低溫短時間硬化（低溫快速硬化）的接著。已知為了達成該低溫短時間硬化，需要使用活化能（activation energy）低的熱潛伏性觸媒，但非常難以兼具室溫附近的儲存穩定性。
因此，近年來開始關注併用(甲基)丙烯酸酯衍生物與作為自由基聚合起始劑的過氧化物的自由基硬化系接著劑等。自由基硬化系由於作為反應活性種（active species）的自由基非常富有反應性，因此可短時間硬化，且若為自由基聚合起始劑的分解溫度以下，則過氧化物穩定地存在，因此是兼顧低溫短時間硬化與儲存穩定性（例如室溫附近的儲存穩定性）的硬化系。
然而，近年來，在所述自由基硬化系接著劑中，於85℃85%RH等的高溫高濕處理（高溫高濕試驗）後，產生被黏著體與接著劑的界面的剝離成為問題。
對此，至今為止已研究及報告有大量使如上所述的高溫高濕處理後的被黏著體與接著劑的界面的密接力（界面密接力）提高、抑制剝離的產生的試驗（例如參照下述專利文獻1～專利文獻6）。 [現有技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本專利特開2007-177204號公報 專利文獻2：日本專利特開2010-111846號公報 專利文獻3：日本專利特開2003-282637號公報 專利文獻4：日本專利特開2003-277694號公報 專利文獻5：日本專利特開2009-256619號公報 專利文獻6：日本專利特開2013-191625號公報
[發明所欲解決之課題] 然而，對於用作接著劑的接著劑組成物，要求進而提高高溫高濕處理後的剝離的抑制效果。
本發明是鑒於所述事實而成，其目的在於提供一種能夠抑制高溫高濕處理後的剝離的接著劑組成物、及使用其的結構體。 [解決課題之手段]
本發明者等人進行了努力研究，結果可知：為了抑制高溫高濕處理後的剝離，重要的是接著劑組成物含有在分子內具有胺基甲酸酯鍵與烷氧基矽烷基的矽烷化合物、及該矽烷化合物以外的具有胺基甲酸酯鍵的化合物；以及接著劑組成物的硬化物的線熱膨脹係數低。
更詳細而言，本發明者等人發現：於接著劑組成物含有具有胺基甲酸酯鍵與烷氧基矽烷基的矽烷化合物、及與該矽烷化合物不同的具有胺基甲酸酯鍵的化合物的情況下，藉由所述矽烷化合物而剝離得到改善的效果大幅提高。進而，本發明者等人發現藉由使用該些成分，硬化物的線熱膨脹係數容易降低，此外發現將硬化物的在30℃～90℃下的平均線熱膨脹係數調整為800 ppm/K以下對於高溫高濕處理後的剝離的抑制而言有效。
即，本發明的接著劑組成物含有：（a）熱塑性樹脂（以下根據情況亦稱為「（a）成分」）、（b）在分子內具有胺基甲酸酯鍵與烷氧基矽烷基的矽烷化合物（以下根據情況亦稱為「（b）成分」）、（c）自由基聚合性化合物（以下根據情況亦稱為「（c）成分」）、及（d）自由基聚合起始劑（以下根據情況亦稱為「（d）成分」），且作為（a）成分、（c）成分、（d）成分，或（a）成分、（b）成分、（c）成分及（d）成分以外的成分，含有（e）具有胺基甲酸酯鍵的化合物（以下根據情況亦稱為「（e）成分」），硬化物的在30℃～90℃下的平均線熱膨脹係數（以下亦簡稱為「平均線熱膨脹係數」）為800 ppm/K以下。
根據本發明的接著劑組成物，可抑制高溫高濕處理後的剝離。推測此種剝離的抑制效果是藉由高溫高濕處理後的界面密接力提高而獲得。而且，本發明者等人發現：在本發明的接著劑組成物中，剝離的改善效果持續。即，本發明的接著劑組成物的保存穩定性優異。
然而，作為在高溫高濕處理後產生剝離的原因，認為在於：藉由因安裝的低溫短時間化造成的接著劑的反應不足（硬化不足）、以智慧型電話為首的顯示器構件的商品化（commodification），而表面被容易導致接著抑制的廉價的物質污染的被黏著體（顯示器構件、液晶面板等）增加；使用具有與先前用於絕緣膜的氮化矽相比親水性高、高溫高濕處理後容易產生剝離的表面的被黏著體（坯料玻璃（blank glass）等基板等）的情況增加等。對此，根據本發明的接著劑組成物，即便於使用此種被黏著體的情況下，亦可抑制高溫高濕處理後的剝離。
（b）成分較佳為進而具有選自由(甲基)丙烯醯基及乙烯基所組成的群組中的至少一種。藉此，可進而抑制高溫高濕處理後的剝離。
（e）成分較佳為包含選自由聚胺基甲酸酯、聚酯胺基甲酸酯及(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯所組成的群組中的至少一種。藉此，可進而抑制高溫高濕處理後的剝離。
以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準而言，（c）成分的含量較佳為20質量%以上。藉此，可進而抑制高溫高濕處理後的剝離。
本發明的接著劑組成物較佳為進而含有一次粒徑為100 nm以下的無機填料。藉此，可進而抑制高溫高濕處理後的剝離。
本發明的結構體包含所述接著劑組成物或其硬化物。
本發明的結構體亦可為如下的實施方式：其包含具有第一電路電極的第一電路構件、具有第二電路電極的第二電路構件、及配置於所述第一電路構件及所述第二電路構件之間的電路連接構件，所述第一電路電極及所述第二電路電極電性連接，所述電路連接構件包含所述接著劑組成物或其硬化物。 [發明的效果]
藉由本發明可提供能夠抑制高溫高濕處理後的剝離的接著劑組成物及使用其的結構體。
藉由本發明可提供接著劑組成物或其硬化物於結構體或其製造中的應用。藉由本發明可提供接著劑組成物或其硬化物於電路連接中的應用。藉由本發明可提供接著劑組成物或其硬化物於電路連接結構體或其製造中的應用。
以下，關於本發明的實施方式而加以說明，但本發明並不受該些實施方式任何限定。
在本說明書中，所謂「(甲基)丙烯酸酯」是表示丙烯酸酯及與其對應的甲基丙烯酸酯的至少一者。在「(甲基)丙烯醯基」、「(甲基)丙烯酸」等其他類似的表現中亦同樣。以下所例示的材料若無特別限制，則可單獨使用一種或組合使用兩種以上。至於組成物中的各成分的含量，在組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下，若無特別說明，則表示組成物中所存在的該多種物質的合計量。使用「～」而表示的數值範圍表示包含「～」的前後所記載的數值而分別作為最小值及最大值的範圍。所謂「A或B」，若包含A及B的任一者即可，亦可包含兩者。所謂「室溫」是表示25℃。
在本說明書中階段性記載的數值範圍中，某一階段的數值範圍的上限值或下限值亦可置換為其他階段的數值範圍的上限值或下限值。而且，在本說明書中所記載的數值範圍中，該數值範圍的上限值或下限值亦可置換為實施例中所示的值。
在本說明書中，「接著力」、「接著性」、「接著強度」及「界面密接力」彼此含義相同。例如，所謂高溫高濕處理後的接著力高是表示高溫高濕處理後的界面密接力高。在本說明書中，所謂「接著劑組成物中的固體成分的總質量」，於接著劑組成物不含溶劑的情況下是表示接著劑組成物的總質量，於接著劑組成物含有溶劑的情況下是表示自接著劑組成物的總質量減去溶劑的質量後的質量。再者，於接著劑組成物含有導電粒子的情況下，「接著劑組成物中的固體成分的總質量」不含導電粒子的質量，「接著劑組成物中的固體成分的總體積」不含導電粒子的體積（即，「接著劑組成物中的固體成分的總質量」是表示「接著劑組成物中的固體成分（其中，導電粒子除外）的總質量，」「接著劑組成物中的固體成分的總體積」是表示「接著劑組成物中的固體成分（其中，導電粒子除外）的總體積」）。
＜接著劑組成物＞ 本實施方式的接著劑組成物含有：（a）熱塑性樹脂、（b）在分子內具有胺基甲酸酯鍵與烷氧基矽烷基的矽烷化合物、（c）自由基聚合性化合物、及（d）自由基聚合起始劑，且作為（a）成分、（c）成分、（d）成分，或（a）成分、（b）成分、（c）成分及（d）成分以外的成分，含有（e）具有胺基甲酸酯鍵的化合物。本實施方式的接著劑組成物例如為自由基硬化系接著劑組成物。
[（a）成分] 作為（a）成分，例如可列舉選自由聚醯亞胺、聚醯胺、苯氧樹脂、(甲基)丙烯酸樹脂、聚酯、聚胺基甲酸酯、聚酯胺基甲酸酯、聚醚胺基甲酸酯及聚乙烯丁醛所組成的群組中的至少一種樹脂。（a）成分可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，（a）成分較佳為包含苯氧樹脂。同樣地，自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，（a）成分較佳為包含具有胺基甲酸酯鍵的熱塑性樹脂。作為此種熱塑性樹脂，可列舉聚胺基甲酸酯、聚酯胺基甲酸酯、聚醚胺基甲酸酯等。
以應力緩和及進一步提高高溫高濕處理後的接著性為目的，（a）成分亦可使用橡膠成分。作為橡膠成分，例如可列舉丙烯酸橡膠、聚異戊二烯、聚丁二烯、羧基末端聚丁二烯、羥基末端聚丁二烯、1,2-聚丁二烯、羧基末端1,2-聚丁二烯、羥基末端1,2-聚丁二烯、苯乙烯-丁二烯橡膠、羥基末端苯乙烯-丁二烯橡膠、羧基化丁腈橡膠、羥基末端聚(氧基伸丙基)、烷氧基矽烷基末端聚(氧基伸丙基)、聚(氧基四亞甲基)二醇、聚烯烴二醇及聚-ε-己內酯。自進而提高高溫高濕處理後的接著性的觀點考慮，橡膠成分較佳為具有作為高極性基的氰基或羧基作為側鏈基或末端基。橡膠成分可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
自進而提高接著劑組成物的接著力的觀點考慮，（a）成分的重量平均分子量（Mw）較佳為5000以上，更佳為10000以上。自存在容易獲得與其他成分的良好的相容性的傾向、容易獲得接著劑組成物的適宜的流動性的觀點考慮，（a）成分的重量平均分子量（Mw）較佳為1000000以下，更佳為500000以下，進而較佳為400000以下。自該些觀點考慮，（a）成分的重量平均分子量較佳為5000～1000000，更佳為5000～500000，進而較佳為10000～400000。
再者，重量平均分子量例如可藉由凝膠滲透層析法（Gel Permeation Chromatography，GPC）並使用標準聚苯乙烯的校準曲線來測定。更具體而言，可在實施例中記載的條件下進行測定。
自進而提高接著劑組成物的接著力的觀點、及提高接著劑組成物的膜形成性的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（a）成分的含量較佳為20質量份以上，更佳為30質量份以上，進而較佳為35質量份以上。自容易獲得接著劑組成物的適宜的流動性的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（a）成分的含量較佳為80質量份以下，更佳為70質量份以下，進而較佳為65質量份以下。自該些觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（a）成分的含量較佳為20質量份～80質量份，更佳為30質量份～70質量份，進而較佳為35質量份～65質量份。
如上所述，（a）成分亦可包含具有胺基甲酸酯鍵的熱塑性樹脂。換而言之，（a）成分亦可包含（e）成分。於（a）成分包含（e）成分的情況下，自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，具有胺基甲酸酯鍵的（a）成分的含量Ca1 較佳為下述範圍。含量Ca1 較佳為20質量份以上，更佳為30質量份以上，進而較佳為35質量份以上。含量Ca1 較佳為80質量份以下，更佳為70質量份以下，進而較佳為65質量份以下。自該些觀點考慮，含量Ca1 較佳為20質量份～80質量份，更佳為30質量份～70質量份，進而較佳為35質量份～65質量份。
[（b）成分] 本實施方式的接著劑組成物含有在分子內具有胺基甲酸酯鍵與烷氧基矽烷基的矽烷化合物作為（b）成分。（b）成分可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
（b）成分亦可為在分子內具有胺基甲酸酯鍵、與顯示水解性的碳數1～2的烷氧基矽烷基的化合物。自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，（b）成分較佳為下述式（1）所表示的化合物。
[化1][式（1）中，m表示1～3的整數，R11 表示氫原子、甲基或乙基，R12 表示任意的一價有機基，R13 表示任意的二價有機基。同一分子中的多個R11 可相同亦可不同]
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，（b）成分較佳為進而具有反應性官能基。即，作為（b）成分，較佳為在分子內具有反應性官能基與胺基甲酸酯鍵的烷氧基矽烷化合物。例如，於（b）成分為所述式（1）所表示的化合物的情況下，R12 較佳為具有反應性官能基的有機基。自進一步抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，反應性官能基可為選自由(甲基)丙烯醯基及乙烯基所組成的群組中的至少一種官能基。R13 可為下述式所表示的基。
[化2][式中，n表示任意的整數]
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，m較佳為2或3，更佳為3。自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，n較佳為0～15，更佳為1～10，進而較佳為1～5。
作為所述式（1）所表示的化合物的具體例，可列舉下述式（1a）～式（1k）所表示的化合物。該些化合物可單獨使用一種或組合使用兩種以上。自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，式（1）所表示的化合物較佳為式（1b）中R1b 為氫原子的化合物。
[化3]
[化4]
[化5]
[化6]
[化7]
此處，R1a 表示碳數1～10的烷基或環狀烷基。R1b 、R1c 及R1d 分別表示氫原子或甲基。R1e 、R11f 、R1g 、R1h 、R1i 及R1j 分別表示氫原子、碳數1～6的烷基、環狀烷基、烷氧基、醯基或醯氧基。R12f 表示碳數1～3的伸烷基。Et表示乙基，Me表示甲基。p表示1～5的整數。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離（例如進而抑制電路構件與電路連接材料的界面的剝離氣泡的產生）的觀點考慮，以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準，（b）成分的含量較佳為下述範圍。（b）成分的含量較佳為0.2質量份以上，更佳為0.5質量份以上，進而較佳為1質量份以上，特佳為5質量份以上。（b）成分的含量較佳為30質量份以下，更佳為20質量份以下，進而較佳為15質量份以下，特佳為10質量份以下。自該些觀點考慮，（b）成分的含量較佳為0.2質量份～30質量份，更佳為0.5質量份～20質量份，進而較佳為1質量份～15質量份，特佳為5質量份～10質量份。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，相對於（a）成分100質量份而言，（b）成分的含量較佳為下述範圍。（b）成分的含量較佳為超過5質量份，更佳為7.5質量份以上，進而較佳為10質量份以上，特佳為15質量份以上。（b）成分的含量較佳為100質量份以下，更佳為80質量份以下，進而較佳為60質量份以下，特佳為40質量份以下，極佳為30質量份以下。自該些觀點考慮，（b）成分的含量較佳為超過5質量份且為100質量份以下，更佳為7.5質量份～80質量份，進而較佳為10質量份～60質量份，特佳為15質量份～40質量份，極佳為15質量份～30質量份。
[（c）成分] 本實施方式的接著劑組成物可含有自由基聚合性化合物（相當於（b）成分的化合物除外）作為（c）成分。作為（c）成分，可使用單體及/或寡聚物。
（c）成分可為在分子內具有兩個以上的(甲基)丙烯醯基的自由基聚合性化合物。作為（c）成分，較佳為在分子內具有兩個以上的(甲基)丙烯醯氧基的多官能(甲基)丙烯酸酯化合物。在這種情況下，存在藉由充分發揮硬化後的凝聚力且抑制硬化收縮，而進而提高接著性、進而抑制高溫高濕處理後的剝離的傾向。作為此種(甲基)丙烯酸酯化合物，可列舉：環氧(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯、聚醚(甲基)丙烯酸酯、聚酯(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、聚伸烷基二醇二(甲基)丙烯酸酯（聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯等）、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸改質2官能(甲基)丙烯酸酯、異三聚氰酸改質3官能(甲基)丙烯酸酯等。（c）成分可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
作為環氧(甲基)丙烯酸酯，可列舉於雙酚茀二縮水甘油醚的兩個縮水甘油基中加成(甲基)丙烯酸而成的環氧(甲基)丙烯酸酯；向於雙酚茀二縮水甘油醚的兩個縮水甘油基中加成乙二醇或丙二醇而成的化合物中導入(甲基)丙烯醯氧基而成的環氧(甲基)丙烯酸酯等。
（c）成分較佳為包含在分子內具有兩個以上的(甲基)丙烯醯基且具有胺基甲酸酯鍵的自由基聚合性化合物。在這種情況下，存在（b）成分與（c）成分的相容性良好、進而抑制高溫高濕處理後的剝離的傾向。作為此種自由基聚合性化合物，例如可列舉(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯。
以調節流動性等為目的，本實施方式的接著劑組成物亦可包含單官能(甲基)丙烯酸酯化合物作為（c）成分。
作為單官能(甲基)丙烯酸酯化合物，例如可列舉：季戊四醇(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸2-氰基乙酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸二環戊烯酯、(甲基)丙烯酸二環戊烯氧基乙酯、2-(2-乙氧基乙氧基)(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸羥基丙酯、(甲基)丙烯酸異冰片酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸正月桂基酯、(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸四氫糠酯、磷酸2-(甲基)丙烯醯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二甲基胺基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二甲基胺基丙酯、藉由使(甲基)丙烯酸與具有多個縮水甘油基的環氧樹脂的一個縮水甘油基進行反應而獲得的含縮水甘油基的(甲基)丙烯酸酯、及(甲基)丙烯醯基嗎啉。單官能(甲基)丙烯酸酯化合物可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
以提高交聯率等為目的，本實施方式的接著劑組成物亦可含有具有烯丙基、馬來醯亞胺基、乙烯基等自由基聚合性官能基的化合物作為（c）成分。作為此種化合物，例如可列舉：N-乙烯基咪唑、N-乙烯基吡啶、N-乙烯基吡咯啶酮、N-乙烯基甲醯胺、N-乙烯基己內醯胺、4,4'-亞乙烯基雙(N,N-二甲基苯胺)、N-乙烯基乙醯胺、N,N-二甲基丙烯醯胺、N-異丙基丙烯醯胺及N,N-二乙基丙烯醯胺。
以提高接著力為目的，本實施方式的接著劑組成物較佳為含有具有磷酸基的自由基聚合性化合物（以下根據情況亦稱為「（c1）成分」）作為（c）成分。作為（c1）成分，例如可列舉下述式（2a）、式（2b）或式（2c）所表示的化合物。
[化8][式（2a）中，R21a 表示氫原子或甲基，R22a 表示(甲基)丙烯醯氧基，w及x分別獨立地表示1～8的整數。再者，同一分子中的多個R21a 、R22a 、w及x分別可相同亦可不同]
[化9][式（2b）中，R2b 表示(甲基)丙烯醯氧基，y及z分別獨立地表示1～8的整數。同一分子中的多個R2b 、y及z分別可相同亦可不同]
[化10][式（2c）中，R21c 表示氫原子或甲基，R22c 表示(甲基)丙烯醯氧基，b及c分別獨立地表示1～8的整數。同一分子中的多個R21c 及b可相同亦可不同]
作為（c1）成分，例如可列舉磷酸2,2'-二(甲基)丙烯醯氧基二乙酯、環氧乙烷（Ethylene Oxide，EO）改質磷酸二(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸酸式磷醯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸酸式磷醯氧基丙酯、酸式磷醯氧基聚氧化乙烯二醇單(甲基)丙烯酸酯、酸式磷醯氧基聚氧化丙烯二醇單(甲基)丙烯酸酯、磷酸改質環氧(甲基)丙烯酸酯及磷酸乙烯酯。
自提高耐熱性的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（c）成分的含量較佳為20質量份以上，更佳為30質量份以上，進而較佳為35質量份以上，特佳為40質量份以上，極佳為45質量份以上。自抑制高溫高濕處理後的剝離的效果更大的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（c）成分的含量較佳為80質量份以下，更佳為70質量份以下，進而較佳為65質量份以下，特佳為60質量份以下，極佳為55質量份以下。自該些觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（c）成分的含量較佳為20質量份～80質量份，更佳為30質量份～70質量份，進而較佳為35質量份～65質量份，特佳為40質量份～60質量份，極佳為45質量份～55質量份。
自容易獲得高的接著強度的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（c1）成分的含量較佳為0.1質量份以上，更佳為0.5質量份以上，進而較佳為1質量份以上，特佳為2質量份以上。自不易產生接著劑組成物的硬化物的物性降低，可良好地獲得提高連接可靠性的效果的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（c1）成分的含量較佳為15質量份以下，更佳為10質量份以下，進而較佳為5質量份以下，特佳為3質量份以下。自該些觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（c1）成分的含量較佳為0.1質量份～15質量份，更佳為0.5質量份～10質量份，進而較佳為1質量份～5質量份，特佳為2質量份～3質量份。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準，（c）成分的含量較佳為20質量%以上，更佳為30質量%以上，進而較佳為40質量%以上。自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準，（c）成分的含量較佳為90質量%以下，更佳為80質量%以下，進而較佳為70質量%以下，特佳為60質量%以下。自該些觀點考慮，以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準，（c）成分的含量較佳為20質量%～90質量%，更佳為30質量%～80質量%，進而較佳為40質量%～70質量%，特佳為40質量%～60質量%。
如上所述，（c）成分亦可包含具有胺基甲酸酯鍵的自由基聚合性化合物。換而言之，（c）成分亦可包含（e）成分。於（c）成分包含（e）成分的情況下，自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，具有胺基甲酸酯鍵的（c）成分的含量Cb1 較佳為下述範圍。含量Cb1 較佳為20質量份以上，更佳為30質量份以上，進而較佳為40質量份以上。含量Cb1 較佳為90質量份以下，更佳為80質量份以下，進而較佳為70質量份以下，特佳為60質量份以下，極佳為50質量份以下。自該些觀點考慮，含量Cb1 較佳為20質量份～90質量份，更佳為30質量份～80質量份，進而較佳為40質量份～70質量份，特佳為40質量份～60質量份，極佳為40質量份～50質量份。
於（c）成分包含（e）成分的情況下，自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，含量Cb1 相對於不具有胺基甲酸酯鍵的（c）成分的含量Cb2 而言的質量比Cb1 /Cb2 較佳為下述範圍。質量比Cb1 /Cb2 較佳為0.01以上，更佳為0.1以上，進而較佳為1以上，特佳為2以上，極佳為3以上。質量比Cb1 /Cb2 可為50以下。
[（d）成分] 本實施方式的接著劑組成物含有自由基聚合起始劑作為（d）成分。作為（d）成分，可自過氧化物、偶氮化合物等化合物中任意選擇。自穩定性、反應性及相容性優異的觀點考慮，（d）成分較佳為1分鐘半衰期溫度為90℃～175℃且分子量為180～1000的過氧化物。所謂「1分鐘半衰期溫度」是指過氧化物的半衰期為1分鐘的溫度。所謂「半衰期」是指在既定的溫度下化合物的濃度減少至初始值的一半的時間。（d）成分可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
作為（d）成分，例如可為選自由過氧化新癸酸1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧化二碳酸二(4-第三丁基環己基)酯、過氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯、過氧化新癸酸枯酯、過氧化二月桂醯、過氧化新癸酸1-環己基-1-甲基乙酯、過氧化新癸酸第三己酯、過氧化新癸酸第三丁酯、過氧化特戊酸第三丁酯、過氧化-2-乙基己酸1,1,3,3-四甲基丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(過氧化2-乙基己醯基)己烷、過氧化-2-乙基己酸第三己酯、過氧化-2-乙基己酸第三丁酯、過氧化新庚酸第三丁酯、過氧化-2-乙基己酸第三戊酯、過氧化六氫對苯二甲酸二-第三丁酯、過氧化-3,5,5-三甲基己酸第三戊酯、過氧化新癸酸3-羥基-1,1-二甲基丁酯、過氧化新癸酸第三戊酯、3-甲基苯甲醯基過氧化物、4-甲基苯甲醯基過氧化物、二(3-甲基苯甲醯基)過氧化物、過氧化二苯甲醯、二(4-甲基苯甲醯基)過氧化物、2,2'-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈、1,1'-偶氮雙(1-乙醯氧基-1-苯基乙烷)、2,2'-偶氮雙異丁腈、2,2'-偶氮雙(2-甲基丁腈)、4,4'-偶氮雙(4-氰基戊酸)、1,1'-偶氮雙(1-環己烷甲腈)、過氧化異丙基單碳酸第三己酯、過氧化順丁烯二酸第三丁酯、過氧化-3,5,5-三甲基己酸第三丁酯、過氧化月桂酸第三丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(過氧化3-甲基苯甲醯基)己烷、過氧化-2-乙基己基單碳酸第三丁酯、過氧化苯甲酸第三己酯、2,5-二甲基-2,5-二(過氧化苯甲醯基)己烷、過氧化苯甲酸第三丁酯、過氧化三甲基己二酸二丁酯、過氧化正辛酸第三戊酯、過氧化異壬酸第三戊酯及過氧化苯甲酸第三戊酯所組成的群組中的至少一種化合物。
（d）成分亦可包含具有胺基甲酸酯鍵的自由基聚合起始劑。換而言之，（d）成分亦可包含（e）成分。
自抑制電極（例如電路構件的連接端子（電路電極））的腐蝕的觀點考慮，自由基聚合起始劑中所含有的氯離子或有機酸的量較佳為5000 ppm以下。進而，自同樣的觀點考慮，自由基聚合起始劑更佳為在分解後所產生的有機酸少的化合物。而且，自進而提高接著劑組成物的保存穩定性的觀點考慮，可較佳地使用於室溫、常壓下開放放置24小時後質量保持率為20質量%以上的自由基聚合起始劑。
自可以短時間獲得良好的反應性的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（d）成分的含量較佳為1質量份以上，更佳為2.5質量份以上，進而較佳為3質量份以上，特佳為4質量份以上。自保存穩定性更優異的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（d）成分的含量較佳為15質量份以下，更佳為10質量份以下，進而較佳為5質量份以下。自該些觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，（d）成分的含量較佳為1質量份～15質量份，更佳為2.5質量份～10質量份，進而較佳為3質量份～10質量份，特佳為4質量份～5質量份。
[（e）成分] 本實施方式的接著劑組成物中，作為（a）成分、（c）成分或（d）成分，亦可含有（e）成分，亦可作為（a）成分、（b）成分、（c）成分及（d）成分以外的其他成分而含有（e）成分。作為（a）成分、（b）成分、（c）成分及（d）成分以外的其他成分，例如可列舉胺基甲酸酯顆粒。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，（e）成分較佳為選自由聚胺基甲酸酯、聚酯胺基甲酸酯及(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯所組成的群組中的至少一種成分。
（e）成分可單獨使用一種或組合使用兩種以上。例如，本實施方式的接著劑組成物可包含兩種以上的具有胺基甲酸酯鍵的（a）成分，亦可包含具有胺基甲酸酯鍵的（a）成分與具有胺基甲酸酯鍵的（c）成分。自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，本實施方式的接著劑組成物較佳為含有具有胺基甲酸酯鍵的（a）成分與具有胺基甲酸酯鍵的（c）成分。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準，（e）成分的含量較佳為下述範圍。（e）成分的含量較佳為5質量%以上，更佳為10質量%以上，進而較佳為15質量%以上。（e）成分的含量較佳為95質量%以下，更佳為90質量%以下，進而較佳為85質量%以下。自該些觀點考慮，（e）成分的含量較佳為5質量%～95質量%，更佳為10質量%～90質量%，進而較佳為15質量%～85質量%。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，相對於（b）成分100質量份而言，（e）成分的含量較佳為下述範圍。（e）成分的含量較佳為10質量份以上，更佳為100質量份以上，進而較佳為200質量份以上，特佳為300質量份以上。（e）成分的含量較佳為2000質量份以下，更佳為1000質量份以下，進而較佳為750質量份以下，特佳為500質量份以下。自該些觀點考慮，（e）成分的含量較佳為10質量份～2000質量份，更佳為100質量份～1000質量份，進而較佳為200質量份～750質量份，特佳為300質量份～500質量份。
根據本實施方式的接著劑組成物，推測藉由矽烷化合物得到的界面密接力的提高效果大幅提高，與現有的接著劑組成物相比較而言可獲得優異的界面密接力。獲得此種效果的原因並不明確，但認為在於：具有胺基甲酸酯鍵的（b）成分與（e）成分相容，於接著劑組成物或其硬化物中（b）成分不易局部存在，藉此而抑制（b）成分滲出至接著劑組成物或其硬化物的表面的現象，抑制（b）成分的失活。
[其他成分] （（b）成分以外的矽烷化合物） 本實施方式的接著劑組成物亦可包含與（b）成分不同的任意的矽烷化合物。作為此種矽烷化合物，例如可列舉乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-脲基丙基三乙氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸酯基丙基三乙氧基矽烷及該些的縮合物。
以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準，此種矽烷化合物的含量較佳為0.1質量%～30質量%，更佳為0.25質量%～20質量%。於矽烷化合物的含量為所述範圍的情況下，進而抑制高溫高濕處理後的剝離（例如進而抑制電路構件與電路連接材料的界面的剝離氣泡的產生）。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，以接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準，本實施方式的接著劑組成物中的矽烷化合物的含量（包含（b）成分的矽烷化合物的總量）可為0.1質量%以上，亦可為1質量%以上，還可為5質量%以上。伴隨矽烷化合物的含量的增加，硬化物的平均線熱膨脹係數存在降低的傾向。自膜形成性優異的觀點考慮，本實施方式的接著劑組成物中的矽烷化合物的含量可為30質量%以下，亦可為20質量%以下，還可為15質量%以下。
（絕緣性填料） 本實施方式的接著劑組成物亦可包含選自由無機填料及有機填料所組成的群組中的至少一種作為絕緣性填料。作為無機填料，例如可列舉二氧化矽微粒子、氧化鋁微粒子、二氧化矽-氧化鋁微粒子、二氧化鈦微粒子、氧化鋯微粒子等金屬氧化物微粒子；氮化物微粒子等無機微粒子。作為有機填料，例如可列舉矽酮微粒子、甲基丙烯酸酯-丁二烯-苯乙烯微粒子、丙烯酸-矽酮微粒子、聚醯胺微粒子、聚醯亞胺微粒子等有機微粒子。該些微粒子可具有均勻的結構，亦可具有核-殼型結構。自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，本實施方式的接著劑組成物較佳為含有無機填料。再者，於有機填料包含（a）成分的情況下，將該有機填料分類為（a）成分。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，相對於（a）成分及（c）成分的總量100質量份而言，有機填料及無機填料各自的含量較佳為下述範圍。所述含量較佳為1質量份以上，更佳為5質量份以上。自降低線熱膨脹係數的觀點考慮，無機填料的含量越多越佳。所述含量可為50質量份以下。
自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，無機填料的一次粒徑較佳為100 nm以下，更佳為75 nm以下，進而較佳為50 nm以下。存在無機填料的一次粒徑越小，使用相同的量的情況下的無機填料與樹脂（例如（a）成分）間的界面的總面積越變大、線熱膨脹係數越降低的傾向。無機填料的一次粒徑可為5 nm以上。再者，所述無機填料的一次粒徑可藉由掃描式電子顯微鏡而測定。
（導電粒子） 本實施方式的接著劑組成物亦可含有導電粒子。含有導電粒子的接著劑組成物可特別適宜地用作各向異性導電性接著劑。
導電粒子可列舉金（Au）、銀（Ag）、鈀（pd）、鎳（Ni）、銅（Cu）、焊料等金屬粒子；碳粒子等。金屬粒子可為將多種金屬組合的金屬粒子。例如金屬粒子可為具有銅粒子、及包覆銅粒子的銀層的粒子。而且，導電粒子亦可為具有包含玻璃、陶瓷、塑膠等非導電性材料的核體粒子，及包覆該核體粒子的金屬、金屬粒子、碳等導電層的複合粒子。複合粒子的核體粒子較佳為塑膠粒子。
將所述塑膠粒子作為核體粒子的複合粒子具有藉由加熱及加壓而變形的變形性。因此，相較於使用其他導電粒子的情況，於使用所述複合粒子的情況下，例如當將電路構件彼此接著時，可使該電路構件具有的電路電極與導電粒子的接觸面積增加。因此，根據含有所述複合粒子作為導電粒子的接著劑組成物，可獲得就連接可靠性的方面而言更優異的電路連接構造體。
本實施方式的接著劑組成物亦可含有具有所述導電粒子、及包覆所述導電粒子的表面的至少一部分的絕緣層或絕緣性粒子的絕緣包覆導電粒子。即，所述導電粒子亦可藉由絕緣層或絕緣性粒子來包覆其表面的至少一部分。絕緣層可藉由混成（hybridization）等方法而設置。絕緣層或絕緣性粒子由高分子樹脂等絕緣性材料形成。絕緣性粒子可為所述有機填料或無機填料。藉由使用此種絕緣包覆導電粒子，而不易產生由鄰接的導電粒子彼此造成的短路。
自獲得良好的分散性及導電性的觀點考慮，導電粒子的平均粒徑較佳為1 μm～30 μm。再者，所述導電粒子的平均粒徑可藉由雷射繞射式粒度分佈計而測定。
以接著劑組成物中的固體成分的總體積為基準，導電粒子的含量較佳為0.1體積%～30體積%，更佳為0.1體積%～10體積%，進而較佳為0.5體積%～7.5體積%。若導電粒子的含量為0.1體積%以上，則存在導電性提高的傾向。若導電粒子的含量為30體積%以下，則存在不易產生電極（電路電極等）間的短路的傾向。導電粒子的含量（體積%）是基於硬化前構成接著劑組成物的各成分於23℃下的體積來決定。各成分的體積可藉由利用比重將質量換算為體積而求出。各成分的體積亦可使用適當的溶劑（水、醇等）進行測定，所述適當的溶劑不會溶解欲測定體積的成分或不會使其膨潤，且可充分浸濕該成分。具體而言，可將所述溶劑放入量筒等，於其中導入作為測定對象的成分，求出增加的體積作為該成分的體積。
本實施方式的接著劑組成物亦可含有硫醇化合物。本實施方式的接著劑組成物亦可適宜含有密接改善劑（所述（b）成分及（b）成分以外的矽烷化合物除外）、增黏劑、調平劑、著色劑、耐候性改善劑等添加劑。
本實施方式的接著劑組成物亦可含有溶劑。作為溶劑，若為對於接著劑組成物中的成分而言並無反應性、且顯示出充分的溶解性的溶劑，則並無特別限制。溶劑較佳為在常壓下的沸點為50℃～150℃的溶劑。沸點若為50℃以上，則在室溫下溶劑的揮發性差，因此即使是開放系統亦可使用。沸點若為150℃以下，則容易使溶劑揮發，因此可在接著後獲得良好的可靠性。
本實施方式的接著劑組成物的硬化物的在30℃～90℃下的平均線熱膨脹係數為800 ppm/K以下。於平均線熱膨脹係數大於800 ppm/K的情況下，難以獲得抑制高溫高濕處理後的剝離的效果。自進而抑制高溫高濕處理後的剝離的觀點考慮，平均線熱膨脹係數較佳為為750 ppm/K以下，更佳為700 ppm/K以下。平均線熱膨脹係數的下限例如可為10 ppm/K以上。硬化物的平均線熱膨脹係數例如可使用熱機械分析裝置（島津製作所股份有限公司製造）而測定。具體而言，可藉由實施例中記載的方法進行測定。
作為使平均線熱膨脹係數降低的方法，例如可列舉以下方法：（1）使用Tg更高的熱塑性樹脂；（2）減少低分子量的反應性成分的含量，相對於低分子量的反應性成分而以固體成分的質量比計相對較多地使用寡聚物大小的反應性成分；（3）使用無機填料；（4）增加矽烷化合物的含量等。作為低分子量的反應性成分，例如可列舉異三聚氰酸EO改質二(甲基)丙烯酸酯。作為寡聚物大小的反應性成分，例如可列舉(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯。
然而，作為液晶面板及可撓性電路基板（Flexible Printed Circuit，FPC）各自的主素材的玻璃及聚醯亞胺的線熱膨脹係數一般為10 ppm/K左右，相對於此，現有的自由基聚合系電路連接材料的線熱膨脹係數為1000 ppm/K以上。因此，於藉由現有的自由基聚合系電路連接材料來連接液晶面板及FPC而製作結構體的情況下（即，玻璃覆可撓性板（Flex on Glass，FOG）連接的情況下），當在85℃85%RH的高溫高濕條件下對結構體進行處理時，由於各個構件的熱膨脹程度的不同，而在FPC與電路連接材料的界面、及電路連接材料與液晶面板的界面產生應變。若由該應變造成的應力為界面的密接力以上，則產生剝離。不僅在如上所述的FOG連接的情況下，在將驅動（driver）積體電路（integrated circuit，IC）安裝於液晶面板的玻璃覆晶（Chip On Glass，COG）連接、及將FPC與FPC連接的可撓性板覆可撓性板（Flex on Flex，FOF）連接的情況下，亦存在產生由同樣的機構引起的剝離的傾向。另一方面，本實施方式的接著劑組成物中，硬化物的在30℃～90℃下的平均線熱膨脹係數為800 ppm/K以下，因此推測於在85℃85%RH的高溫高濕條件下對結構體進行處理的情況下亦不易產生所述界面的應變，從而不易產生剝離。
本實施方式的接著劑組成物在室溫下為液狀的情況下，可以糊狀而使用。於接著劑組成物在室溫下為固體狀的情況下，除了進行加熱而使用以外，亦可使用所述溶劑而進行糊化。
本實施方式的接著劑組成物亦可為膜狀。可視需要將含有溶劑等的接著劑組成物的溶液塗佈於氟樹脂膜、聚對苯二甲酸乙二酯膜、剝離性基材（脫模紙等）上，然後將溶劑等除去，藉此而獲得膜狀的接著劑組成物。而且，在不織布等基材中含浸所述溶液而載置於剝離性基材上之後，藉由將溶劑等除去而可獲得膜狀的接著劑組成物。若以膜狀來使用接著劑組成物，則自操作性等優異的觀點考慮更加便利。膜狀的接著劑組成物的厚度可為1 μm～100 μm，亦可為5 μm～50 μm。
本實施方式的接著劑組成物可藉由與加熱或光照射一同進行加壓而使其接著。藉由併用加熱及光照射，可進而以低溫短時間進行接著。光照射較佳的是照射150 nm～750 nm的波長區域的光。光源可使用低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈（超高壓水銀燈等）、氙氣燈、金屬鹵素燈等。照射量可為0.1 J/cm2 ～10 J/cm2 。加熱溫度並無特別限制，較佳為50℃～170℃的溫度。壓力若為並不對被黏著體造成損傷的範圍，則並無特別限制，較佳為0.1 MPa～10 MPa。較佳為在0.5秒～3小時的範圍進行加熱及加壓。
本實施方式的接著劑組成物可作為同種的被黏著體的接著劑而使用，亦可作為熱膨脹係數不同的不同種被黏著體的接著劑而使用。具體而言可作為各向異性導電接著劑、銀糊、銀膜等所代表的電路連接材料；晶片尺寸封裝（Chip Scale Package，CSP）用彈性體、CSP用底部填充材料、晶片上引線（Lead on Chip，LOC）膠帶等所代表的半導體元件接著材料等而使用。
＜結構體及其製造方法＞ 本實施方式的結構體包含本實施方式的接著劑組成物或其硬化物。本實施方式的結構體例如為電路連接結構體等半導體裝置。作為本實施方式的結構體的一實施方式，電路連接結構體包含具有第一電路電極的第一電路構件、具有第二電路電極的第二電路構件、及配置在第一電路構件及第二電路構件之間的電路連接構件。第一電路構件例如包含第一基板、與配置在該第一基板上的第一電路電極。第二電路構件例如包含第二基板、與配置在該第二基板上的第二電路電極。第一電路電極及第二電路電極相對向且電性連接。電路連接構件包含本實施方式的接著劑組成物或其硬化物。本實施方式的結構體若包含本實施方式的接著劑組成物或其硬化物即可，亦可使用並不具有電路電極的構件（基板等）而代替所述電路連接結構體的電路構件。
本實施方式的結構體的製造方法包含使本實施方式的接著劑組成物硬化的步驟。作為本實施方式的結構體的製造方法的一實施方式，電路連接結構體的製造方法包含：配置步驟，在具有第一電路電極的第一電路構件與具有第二電路電極的第二電路構件之間配置本實施方式的接著劑組成物，加熱加壓步驟，對第一電路構件與第二電路構件進行加壓而使第一電路電極與第二電路電極電性連接，且對接著劑組成物進行加熱而使其硬化。在配置步驟中，可以第一電路電極與第二電路電極相對向的方式進行配置。在加熱加壓步驟中，可對第一電路構件與第二電路構件相對向的方向進行加壓。
以下，使用圖式，關於電路連接結構體及其製造方法加以說明而作為本實施方式的一實施方式。圖1是表示結構體的一實施方式的示意剖面圖。圖1中所示的電路連接結構體100a包含相對向的電路構件（第一電路構件）20及電路構件（第二電路構件）30，在電路構件20與電路構件30之間配置有連接該些構件的電路連接構件10。電路連接構件10包含本實施方式的接著劑組成物的硬化物。
電路構件20包含基板（第一基板）21與配置在基板21的主表面21a上的電路電極（第一電路電極）22。在基板21的主表面21a上，亦可根據情況配置絕緣層（未圖示）。
電路構件30包含基板（第二基板）31與配置在基板31的主表面31a上的電路電極（第二電路電極）32。在基板31的主表面31a上，亦可根據情況而配置絕緣層（未圖示）。
電路連接構件10含有絕緣性物質（除導電粒子以外的成分的硬化物）10a及導電粒子10b。導電粒子10b至少配置在相對向的電路電極22與電路電極32之間。在電路連接結構體100a中，電路電極22及電路電極32經由導電粒子10b而電性連接。
電路構件20、電路構件30具有單個或多個電路電極（連接端子）。作為電路構件20、電路構件30，例如可使用包含需要電性連接的電極的構件。作為電路構件，可使用半導體晶片（IC晶片）、電阻器晶片、電容器晶片等晶片零件；印刷基板、半導體搭載用基板等基板等。作為電路構件20、電路構件30的組合，例如可使用半導體晶片及半導體搭載用基板。作為基板的材質，例如可列舉半導體、玻璃、陶瓷等無機物；聚醯亞胺、聚對苯二甲酸乙二酯、聚碳酸酯、(甲基)丙烯酸樹脂、環狀烯烴樹脂等有機物；玻璃與環氧等的複合物等。基板亦可為塑膠基板。
圖2是表示結構體的另一實施方式的示意剖面圖。圖2所示的電路連接結構體100b除電路連接構件10不含導電粒子10b以外，具有與電路連接結構體100a同樣的構成。在圖2所示的電路連接結構體100b中，電路電極22與電路電極32並不經由導電粒子而直接接觸，從而電性連接。
電路連接結構體100a、電路連接結構體100b例如可藉由以下的方法而製造。首先，在接著劑組成物為糊狀的情況下，塗佈接著劑組成物及進行乾燥，藉此在電路構件20上配置含有接著劑組成物的樹脂層。在接著劑組成物為膜狀的情況下，將膜狀接著劑組成物貼附於電路構件20上，藉此在電路構件20上配置含有接著劑組成物的樹脂層。繼而，以電路電極22與電路電極32對向配置的方式，在電路構件20上所配置的樹脂層上載置電路構件30。其次，對含有接著劑組成物的樹脂層進行加熱處理或光照射，藉此使接著劑組成物硬化而獲得硬化物（電路連接構件10）。藉由以上而獲得電路連接結構體100a、電路連接結構體100b。 [實施例]
以下，列舉實施例及比較例對本發明加以更具體的說明。但本發明並不限定於以下的實施例。
＜矽烷化合物1的合成＞ 將3-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷（商品名：KBE9007、信越化學工業股份有限公司製造）25 g、2-羥基乙基丙烯酸酯（東京化成工業股份有限公司製造）17 g、二月桂酸二丁基錫（和光純藥工業股份有限公司製造）60 mg（0.1 mol%）加入至甲基乙基酮（商品名：2-丁酮、和光純藥工業股份有限公司製造、純度99%）50 g中而製備反應液。使所述反應液加熱回流120分鐘，獲得下述式所表示的矽烷化合物1。再者，利用FT-IR（傅立葉轉換紅外分光光度計）來確認源自異氰酸酯基（NCO基）的吸收峰值（2270 cm-1 ）的消失，藉此而確認反應的終結。FT-IR的測定中使用紅外分光光度計（日本分光股份有限公司製造）。而且，加熱回流時的溫度控制是藉由油浴（oil bath）（裝置名：HOB-50D、亞速旺（ASONE）股份有限公司製造）而進行。
[化11]
＜聚胺基甲酸酯的合成＞ 在具有回流冷凝器、溫度計及攪拌機的可分離式燒瓶中，加入作為具有醚鍵的二醇的聚丙二醇（和光純藥工業股份有限公司製造、數量平均分子量Mn=2000）1000質量份及份甲基乙基酮（溶劑）4000質量後，在40℃下進行30分鐘攪拌而製備反應液。將所述反應液升溫至70℃後，加入二甲基錫月桂酸鹽（觸媒）0.0127質量份。其次，對於該反應液，以1小時滴加在甲基乙基酮125質量份中溶解4,4'-二苯基甲烷二異氰酸酯125質量份而製備的溶液。其後，在所述溫度下繼續攪拌直至藉由紅外分光光度計（日本分光股份有限公司製造）無法看到源自異氰酸酯基的吸收峰值（2270 cm-1 ），獲得聚胺基甲酸酯的甲基乙基酮溶液。其次，以該溶液的固體成分濃度（聚胺基甲酸酯的濃度）成為30質量%的方式調整溶劑量。所獲得的聚胺基甲酸酯的重量平均分子量是藉由GPC（凝膠滲透層析法）而測定的結果，其為320000（標準聚苯乙烯換算值）。將GPC的測定條件示於表1中。
[表1]
＜丙烯酸胺基甲酸酯的合成＞ 在安裝有溫度計、攪拌機、惰性氣體導入口及回流冷凝器的2 L（升）的四口燒瓶中，裝入聚碳酸酯二醇（奧德里奇（Aldrich）公司製造、數量平均分子量Mw=2000）4000質量份、丙烯酸-2-羥基乙酯238質量份、對苯二酚單甲醚0.49質量份、錫系觸媒4.9質量份而製備反應液。對於加熱至70℃的反應液，以3小時均勻地滴加異佛爾酮二異氰酸酯（IPDI）666質量份而使其反應。在滴加完成後，繼續進行15小時的反應，將NCO%（NCO含量）成為0.2質量%以下的時間點視為反應結束，獲得丙烯酸胺基甲酸酯。NCO%可藉由電位差自動滴定裝置（商品名：AT-510、京都電子工業股份有限公司製造）而確認。GPC分析的結果是丙烯酸胺基甲酸酯的重量平均分子量為8500（標準聚苯乙烯換算值）。再者，利用GPC的分析是在與所述聚胺基甲酸酯的重量平均分子量的分析同樣的條件下進行。
（導電粒子的製作） 在聚苯乙烯粒子的表面形成厚度為0.2 μm的鎳層。進而，在該鎳層的外側形成厚度為0.04 μm的金層。藉此而製作平均粒徑為4 μm的導電粒子。
＜膜狀接著劑的製作＞ （實施例1～實施例6及比較例1～比較例6） 將表2中所示的成分以表2所示的質量比加以混合。使所述導電粒子以1.5體積%的比例（基準：接著劑組成物中的固體成分的總體積）分散於其中，獲得用以製作膜狀接著劑的塗敷液（接著劑組成物）。使用塗敷裝置將該塗敷液塗佈在厚度為50 μm的聚對苯二甲酸乙二酯（PET）膜上。在70℃下對塗膜進行10分鐘熱風乾燥而製作厚度為18 μm的膜狀接著劑（膜狀的接著劑組成物）。表2中所示的膜狀接著劑的各成分的含量為固體成分的含量。
表2中所示的「聚胺基甲酸酯」、「矽烷化合物1」及「丙烯酸聚胺基甲酸酯」為如上所述而合成的成分。「PKHC」為苯氧樹脂（商品名：PKHC、聯合碳化（Union Carbide）公司製造、重量平均分子量為45000）。PKHC是以將40 g的PKHC溶解於甲基乙基酮60 g中所製備的40質量%溶液的形態而使用。「KBM503」為3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷（商品名：KBM-503、信越化學工業股份有限公司製造）。「艾巴克力（EBECRYL）436」為聚酯丙烯酸酯（自由基聚合性化合物、商品名：EBECRYL436、大賽璐奧奈科斯（Daicel-Allnex）股份有限公司製造）。「M-215」為異三聚氰酸EO改質二丙烯酸酯（自由基聚合性化合物、商品名：M-215、東亞合成股份有限公司製造）。「P-2M」為磷酸2-甲基丙烯醯氧基乙酯（磷酸酯、商品名：輕酯(Light ester）P-2M、共榮社化學股份有限公司製造）。「帕勞以魯（PEROYL）L」為過氧化二月桂醯（商品名：PEROYL L、日油股份有限公司製造、分子量為398.6、1分鐘半衰期溫度：116℃）。「R104」為二氧化矽粒子（無機微粒子、商品名：R104、日本艾羅技（AEROSIL）股份有限公司製造、一次粒徑為12 nm）。R104是以將10 g的R104分散於甲苯45 g及乙酸乙酯45 g的混合溶劑中所製備的10質量%的分散液的形態而使用。
＜平均線熱膨脹係數的測定＞ 準備多片所述膜狀接著劑。使用層壓機將該些膜狀接著劑以厚度成為100±20 μm的方式貼合後，於烘箱中以180℃進行1小時處理，藉此而製作硬化物樣品。藉由熱機械分析裝置（島津製作所股份有限公司製造）測定所製作的樣品的在30℃～90℃下的平均線熱膨脹係數。對長度為10 mm、寬度為4 mm的樣品，於負荷為5 gf（以剖面積計每0.4 mm2 ）、升溫速度為5℃/分鐘的條件下進行測定。將結果示於表2中。
[表2]
＜連接體的製作＞ 使用所述膜狀接著劑將具有約2200根線寬為75 μm、間距為150 μm（間隙為75 μm）及厚度為18 μm的銅電路的可撓性電路基板（FPC）與玻璃（SiO2 ）基板（商品名：載玻片（SLIDE GLASS）S7224、松浪硝子工業股份有限公司製造）連接（接著）。連接（接著）是藉由使用熱壓接裝置（加熱方式：恆溫型、東麗工程股份有限公司製造），以在140℃、3 MPa下、5秒鐘的條件進行加熱及加壓來進行。藉此製作藉由膜狀接著劑的硬化物以1.5 mm的寬度將FPC與玻璃基板連接而成的連接體。將壓接面積設為0.495 cm2 而計算加壓的壓力。
＜玻璃界面的剝離評價＞ 使用光學顯微鏡觀察所述連接體的製作不久後的連接外觀、及將所述連接體在85℃、85%RH的恆溫恆濕槽中放置250小時後（高溫高濕試驗後）的連接外觀。測定間隙部分在玻璃基板與硬化物的界面產生剝離的面積（剝離面積），評價玻璃界面的剝離的有無。將剝離面積佔間隙整體的比例超過30%的情況評價為存在剝離，將剝離面積的比例為30%以下的情況評價為無剝離。將結果示於表3中。
[表3]
根據以上而確認到：實施例1～實施例6與比較例1～比較例6相比較而言，即便於高溫高濕處理後，亦無玻璃基板與硬化物的界面的剝離，可保持良好的外觀。
10‧‧‧電路連接構件
10a‧‧‧絕緣性物質
10b‧‧‧導電粒子
20‧‧‧第一電路構件
21‧‧‧第一基板
21a、31a‧‧‧主表面
22‧‧‧第一電路電極
30‧‧‧第二電路構件
31‧‧‧第二基板
32‧‧‧第二電路電極
100a、100b‧‧‧電路連接結構體
圖1是表示本發明的結構體的一實施方式的示意性剖面圖。 圖2是表示本發明的結構體的另一實施方式的示意性剖面圖。
10‧‧‧電路連接構件
10a‧‧‧絕緣性物質
10b‧‧‧導電粒子
20‧‧‧第一電路構件
21‧‧‧第一基板
21a、31a‧‧‧主表面
22‧‧‧第一電路電極
30‧‧‧第二電路構件
31‧‧‧第二基板
32‧‧‧第二電路電極
100a‧‧‧電路連接結構體

Claims (7)

  1. 一種接著劑組成物，其含有：（a）熱塑性樹脂、（b）在分子內具有胺基甲酸酯鍵與烷氧基矽烷基的矽烷化合物、（c）自由基聚合性化合物、及（d）自由基聚合起始劑，且 作為所述（a）成分、所述（c）成分、所述（d）成分，或所述（a）成分、所述（b）成分、所述（c）成分及所述（d）成分以外的成分，含有（e）具有胺基甲酸酯鍵的化合物， 硬化物的在30℃～90℃下的平均線熱膨脹係數為800 ppm/K以下。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的接著劑組成物，其中，所述（b）成分進而具有選自由(甲基)丙烯醯基及乙烯基所組成的群組中的至少一種。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的接著劑組成物，其中，所述（e）成分包含選自由聚胺基甲酸酯、聚酯胺基甲酸酯及(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯所組成的群組中的至少一種。
  4. 如申請專利範圍第1項至第3項中任一項所述的接著劑組成物，其中，以所述接著劑組成物中的固體成分的總質量為基準而言，所述（c）成分的含量為20質量%以上。
  5. 如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述的接著劑組成物，其進而含有一次粒徑為100 nm以下的無機填料。
  6. 一種結構體，其包含如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的接著劑組成物或其硬化物。
  7. 一種結構體，其包含具有第一電路電極的第一電路構件、 具有第二電路電極的第二電路構件、及 配置於所述第一電路構件及所述第二電路構件之間的電路連接構件， 所述第一電路電極及所述第二電路電極電性連接， 所述電路連接構件包含如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的接著劑組成物或其硬化物。
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