TW201427152A - 用於染料敏化太陽能電池之電解質組成物 - Google Patents
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Abstract
提供一種用於染料敏化太陽能電池之電解質組成物,其包含氧化還原電對溶液與無機奈米粒子。無機奈米粒子之表面可具有有取代或無取代之矽烷基、醚基、有取代之氨基、羰基、酯基、醯胺基或其組合。
Description
本發明是有關於一種用於染料敏化太陽能電池中之電解質組成物。
染料敏化太陽能電池(dye-sensitized solar cell;DSSC)由於具有製程簡易、容易量產與低成本等優點,因此被視為新世代的太陽能電池之一。一般而言,染料敏化太陽能電池包含有陽極、半導體材料層(如二氧化鈦層)、染料、對向電極以及電解質。其中,電解質係用以傳輸電洞至對向電極,故電解質對於氧化還原電對之離子傳導性,就電池的光電轉換效率而言具有關鍵性的影響。此外,理想的電解質需具有不易揮發、不易洩漏以及易於封裝等優點。
為達到電解質不易揮發、不易洩漏的特性需求,研究者開發出各式各樣的電解質配方。其中,中華民國專利公開第201043662號中揭露一種含高分子的膠態電解質,且更可包含奈米粒子以增加離子傳導性。藉由膠態電解質的黏度,可減緩無機粒子因重力而造成的沈降速度。但因為膠態電解質本質上具有一定的黏度而離子傳導性降低,即使加入奈米粒子仍無法有效提升其電洞傳輸速率,進而大幅影響到電池的光電轉換效率。就液態電解質而言,其具有高離子傳導性及電極滲透性等優點,但因具高流動性而不適合以添加奈米粒子的方式提升其離子傳導性。
有鑑於此,需要一種具有不易沈降之無機奈米粒子的
電解質組成物,以增加電池的光電轉換效率。
本發明提供一種用於染料敏化太陽能電池之電解質組成物,其包含氧化還原電對溶液與無機奈米粒子。
根據本發明之一實施例,無機奈米粒子之表面具有有取代或無取代之矽烷基、醚基、有取代之氨基、羰基、酯基、醯胺基或其組合。
根據本發明之一實施例,無機奈米粒子佔總重之0.1至20重量百分率(wt%)。
根據本發明之一實施例,無機奈米粒子係選自由二氧化鈦、二氧化矽、氧化鋅、氧化鋁、硫化鎘、氧化鋯、磷酸鈣、氧化鈣及其組合所構成之群組。
根據本發明之一實施例,無機奈米粒子之粒徑為1至100奈米。
根據本發明之一實施例,有取代或無取代之矽烷基具有如化學式(1)之結構:
其中R1係選自由H、OH、OCH3、OC2H5及OCOCH3所組成之群組,R2係選自由C1-C7直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)所組成之群組,G係選自由CH3、C2H4、
CF3、Cl、NH2、N(CH3)2、及所組成之群組。
根據本發明之一實施例,醚基具有如化學式(2)之結構:
其中R3係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C3-C20環烷基(cycloalkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C5直鏈或支鏈羥基(hydroxyl)、C1-C5直鏈或支鏈羰基(carbonyl)、C1-C5直鏈或支鏈鹵素基團(halo group)及其組合所組成之群組。
根據本發明之一實施例,有取代之氨基具有如化學式(3)之結構:
其中R4係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C3-C20環烷基(cycloalkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C5直鏈或支鏈羰基(carbonyl)及其組合所組成之群組。
根據本發明之一實施例,羰基具有如化學式(4)之結構:
其中R5係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C3-C20環烷基(cycloalkyl)、C6-C20芳基
(aryl)、C1-C5直鏈或支鏈醯鹵(haloformyl)及其組合所組成之群組。
根據本發明之一實施例,酯基具有如化學式(5)之結構:
其中R6係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C20直鏈烯基(linear alkenyl)及其組合所組成之群組。
根據本發明之一實施例,醯胺基具有如化學式(6)之結構:
其中R7係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C20直鏈或支鏈異氰酸酯基(isocyanato group)、C6-C20矽烷基(silane group)及其組合所組成之群組。
根據本發明之一實施例,氧化還原電對溶液之氧化還原電對為I3 -/I-、Br-/Br2、Co(II)/Co(III)、SCN-/(SCN)2或SeCN-/(SeCN)2。
以下將以圖式揭露本發明之複數個實施方式,為明確說明起見,許多實務上的細節將在以下敘述中一併說明。然而,應瞭解到,這些實務上的細節不應用以限制本發明。也就是說,在本發明部分實施方式中,這些實務上的細節是非必要的。此外,為簡化圖式起見,一些習知慣用的結構與元件在圖式中將以簡單示意的方式繪示之。
本發明提供一種用於染料敏化太陽能電池之電解質組成物,其包含氧化還原電對溶液與改質或未改質之無機奈米粒子。未改質之無機奈米粒子能夠有效地散射光線以增加電池的光電轉換效率,改質後之無機奈米粒子能夠更有效地分散於氧化還原電對溶液中,避免聚集而導致沈降現象發生,並可達到良好的散射效果,而能夠增加電池的光電轉換效率。
氧化還原電對溶液的組成可為一般染料敏化太陽能電池中常用的液態電解質組成,其基本上包含氧化還原電對以及溶劑。在一實施方式中,氧化還原電對為I3 -/I-、Br-/Br2、Co(II)/Co(III)、SCN-/(SCN)2或SeCN-/(SeCN)2。舉例來說,溶劑可為乙腈(acetonitrile,ACN)、戊腈(valeronitrile)、3-甲氧基丙腈(3-methoxypropionitrile,MPN)或其組合。此外,電解質組成物更可包含添加劑,例如4-叔丁基吡啶(4-tert-butylpyridine,TBP)、N-甲基苯并咪唑(N-methyl-benzimidazole,MBI)、1,2-二甲基-3-丙基咪唑碘鹽(1,2-dimethyl-3-propylimidazolium iodide,DMPII)、乙醯葡萄糖異硫氰酸酯(2,3,4,6-tetra-O-acetyl-β-D-glucopyranosyl isothiocyanate,GITC)、碘化鋰(LiI)、
碘化鈉(NaI)或其組合。
無機奈米粒子需具備良好的光線散射效果。在一實施方式中,無機奈米粒子係選自由二氧化鈦、二氧化矽、氧化鋅、氧化鋁、硫化鎘、氧化鋯、磷酸鈣、氧化鈣及其組合所構成之群組。
所謂改質,係指使無機奈米粒子的表面與改質劑進行反應,於表面上接枝特定種類之官能基。詳細而言,係讓無機奈米粒子的表面上的氫氧基與改質劑發生化學反應,形成化學鍵結,而使粒子表面上接枝特定種類之官能基。
在一實施方式中,無機奈米粒子之表面具有有取代或無取代之矽烷基(silane group)、醚基(ether group)、有取代之氨基(amino group)、羰基(carbonyl group)、酯基(ester group)、醯胺基(amide group)或其組合。無機奈米粒子上的官能基會形成結構上的立體障礙,使無機奈米粒子之間不易聚集。並由實驗例可發現,此改質之無機奈米粒子能夠懸浮於氧化還原電對溶液中,無沈降問題產生。
當無機奈米粒子之含量超過20wt%時,因為粒子於空間中的分佈密度較高,而容易發生沈降現象。若無機奈米粒子之含量小於0.1wt%,則散射光線的效果不佳。因此,在一實施方式中,無機奈米粒子佔總重之0.1至20 wt%。
在一實施方式中,無機奈米粒子之粒徑為1至100奈米。若無機奈米粒子之粒徑小於1奈米,則因表面積大的關係,更容易發生聚集現象。若無機奈米粒子之粒徑大於100奈米,則因其體積太大、重量過重而無法有效懸浮於電解質溶液中並散射入射光線,以改良離子傳導性及散射
效果。
以下將詳述改質無機奈米粒子之表面上的官能基的種類,以及可實施的改質方法,但不限於此。
在一實施方式中,有取代或無取代之矽烷基具有如化學式(1)之結構:
其中R1係選自由H、OH、OCH3、OC2H5及OCOCH3所組成之群組,R2係選自由C1-C7直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)所組成之群組,G係選自由CH3、C2H4、
CF3、Cl、NH2、N(CH3)2、及所組成之群組。
如化學式(1)所示之結構可依化學反應式(1)之反應流程來製備。
讓表面含氫氧基之無機奈米粒子I與含烷氧基(-OR’)的矽烷化合物II反應。R1、R2、G之官能基請參照上述。R’可為C1-C5直鏈或支鏈烷基,較佳係C1-C3烷基。含矽氧基的矽烷化合物II例如為、、、、
在適當的含水量和酸鹼值條件下讓烷氧基(-OR’)與無
機奈米粒子I之氫氧基進行水解縮合反應,以將矽烷基接枝到無機奈米粒子I的表面,形成含矽烷基的改質無機奈米粒子III。矽烷基會造成結構上的障礙,使改質無機奈米粒子III之間不易聚集。
在另一實施方式中,醚基具有如化學式(2)之結構:
其中R3係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C3-C20環烷基(cycloalkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C5直鏈或支鏈羥基(hydroxyl)、C1-C5直鏈或支鏈羰基(carbonyl)、C1-C5直鏈或支鏈鹵素基團(halo group)及其組合所組成之群組。較佳的是,化學式(2)之結構包括,但不限於,、、、
如化學式(2)所示之結構可依化學反應式(2)之反應流程來製備。
在一實施方式中,有取代之氨基具有如化學式(3)之結構:
其中R4係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C3-C20環烷基(cycloalkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C5直鏈或支鏈羰基(carbonyl)及其組合所組成之
群組。
如化學式(3)所示之結構可依化學反應式(3)之反應流程來製備。
讓表面含氫氧基之無機奈米粒子I與含氨基的化合物VI反應。在一實施例中,R4為乙基,即含氨基的化合物VI為。
在一實施方式中,羰基具有如化學式(4)之結構:
其中R5係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C3-C20環烷基(cycloalkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C5直鏈或支鏈醯鹵(haloformyl)及其組合所組成之群組。較佳的,化學式(4)之結構包括,但不限於,
如化學式(4)所示之結構可依化學反應式(4)之反應流程來製備。
在一實施方式中,酯基具有如化學式(5)之結構:
其中R6係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or
branched alkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C20直鏈烯基(linear alkenyl)及其組合所組成之群組。較佳的,化學式(5)之結構包括,但不限於,、、、
如化學式(5)所示之結構可依化學反應式(5)之反應流程來製備。
在一實施方式中,醯胺基具有如化學式(6)之結構:
其中R7係選自由C1-C20直鏈或支鏈烷基(linear or branched alkyl)、C6-C20芳基(aryl)、C1-C20直鏈或支鏈異氰酸酯基(isocyanato group)、C6-C20矽烷基(silane group)及其組合所組成之群組。
較佳的,化學式(6)之結構包括,但不限於,
如化學式(6)所示之結構可依化學反應式(6)之反應流
程來製備。
讓表面含醯胺基之無機奈米粒子I與含醯胺基的化合物XII反應。在一實施例中,R7為乙基,即含醯胺基的化合物XII為異氰酸乙酯(,isocyanatoethane)。
以下的實施例係用以詳述本發明之特定態樣,並使本發明所屬技術領域中具有通常知識者得以實施本發明。以下的實施例不應用以限制本發明。
取1克二氧化鈦(TiO2)加入10克乙腈(ACN)及5克,於45℃下加熱2小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液1。
取1克氧化鋅(ZnO),加入10克乙腈及5克於45℃下加熱2小時,即可製得表面具有改質氧化鋅的混合液2。
取1克二氧化鈦,加入10克乙腈、5克及0.2克HOAc於60℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液3。
取1克二氧化鈦,加入10克乙腈、5克及0.2克HOAc於60℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液4。
取1克二氧化鈦,加入10克3-甲氧基丙腈、5克及0.2克HOAc於60℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液5。
取1克二氧化鈦,加入10克乙腈、5克及0.2克HOAc於60℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液6。
取1克二氧化鈦,加入10克乙腈及1克於
45℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液7。
取1克二氧化鈦,加入10克乙腈及5克及於45℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液8。
取1克二氧化鈦,加入10克3-甲氧基丙腈及5克及於45℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液9。
取1克氧化鋅,加入10克乙腈及5克及於45℃下加熱6小時,即可製得表面具有
改質氧化鋅的混合液10。
取1克二氧化鈦,加入10克乙腈,即可製得未改質二氧化鈦的混合液11。
取1克氧化鋅,加入10克3-甲氧基丙腈,即可製得未改質氧化鋅的混合液12。
取1克二氧化矽,加入10克乙腈,即可製得未改質二氧化矽的混合液13。
取1克二氧化矽(SiO2),加入10克3-甲氧基丙腈(MPN)及3克於45℃下加熱2小時,即可製得表面具有改質二氧化矽的混合液14。
取1克二氧化鈦,加入10克3-甲氧基丙腈、5克
及0.2克HOAc於60℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液15。
取1克二氧化鈦,加入10克3-甲氧基丙腈及5克及
於45℃下加熱2小時,即可製得表面具有
改質二氧化鈦的混合液16。
取1克二氧化鈦,加入10克乙腈、5克及0.2克HOAc於60℃下加熱6小時,即可製得表面具有改質二氧化鈦的混合液17。
取1克二氧化矽,加入10克乙腈及5克於45℃下
加熱2小時,即可製得表面具有改質二氧化矽的混合液18。
依照改質或未改質的無機奈米粒子添加量的百分比(如下表一所示),將含有改質或未改質無機奈米粒子的混合液1至18加入到氧化還原電對溶液中混合均勻。在此所指的添加量係指添加之無機奈米粒子佔電解質總重之百分比。各種混合液的無機粒子的粒徑一併列示於表一中。
上述氧化還原電對溶液包含0.05M的碘(I2)溶液、0.1M的碘化鋰溶液、0.6M的1,2-二甲基-3-丙基咪唑碘鹽溶液與0.5M的4-叔丁基吡啶溶液。各實驗例的溶劑系統如表一所示。
另外,比較例1與比較例2的電解質組成物是僅包含氧化還原電對溶液,而無任何的無機奈米粒子。
本發明之染敏太陽能電池,可藉本發明所屬技術領域中具有通常知識者所習知的方法製備,其例如包含下列步驟:(1)將複合半導體材料塗料(表面積20m2/g)均勻塗佈於
FTO玻璃基材(面積約為0.7公分×1.6公分)上,形成薄膜,厚度約為11-12 μm之間,複合半導體材料包含:第一半導體材料例子(氧化鈦)(ST41(ISK公司所生產,粒徑100~300 nm,表面積6m2/g)),無機微粒(氧化鈦(HT(Eternal公司所生產,粒徑20~50 nm,表面積85m2/g)));(2)將含有TiO2之FTO玻璃基材在400℃-600℃下進行燒結,以形成電極(electrode);(3)施以網印法(screen printing),以將鉑形成於另一玻璃基材上,製成鉑厚度約為20 nm的第二電極;(4)將步驟(2)之電極浸漬於N719(Solaronix公司生產)之光敏化劑溶液中(溶劑:1:1正丁醇/乙腈(n-butanol/Acetonitrile)),進行光敏化劑吸附,時間約12-24小時;(5)注入電解質溶液。
以模擬太陽光之光源(AM 1.5),光強度(P)為100 mW/cm2針對具有上述構成之染敏太陽能電池進行測試,所得結果如下表二所示。上述AM 1.5代表大氣質量(Air Mass)1.5,其中AM=1/cos(θ),θ表相對垂直入射光偏離之角度。太陽能電池通常使用全美國平均照度AM 1.5(θ=48.2°)來代表地表上太陽光的平均照度(溫度25℃),其光強度約為100 mW/cm2。
表二
以比較例1與2而言,沒有添加無機奈米粒子的電解質溶液之電池的光電轉換效率在5.3以下。
實驗例1至13的電池光電轉換效率皆大於比較例1,實驗例14至18的電池光電轉換效率皆大於比較例2的電池光電轉換效率,代表添加無機奈米粒子之電解質溶液能有效提昇電池的光電轉換效率。
另外,以實驗例1至10而言,具有改質的無機奈米粒子的電解質溶液的電池光電轉換效率較未改質的無機奈米粒子者更佳。並且,在沈降觀察實驗中,發現實驗例11至13的未改質無機奈米粒子在1天後仍產生明顯的沉降現象,而實驗例1至10及實驗例14至18的改質無機奈米粒子在90天之內,並未發生任何沈降現象,代表本發明揭露之改質無機奈米粒子具有良好的分散特性及穩定特性。
綜上所述,本發明之實施方式成功地開發出可用於染料敏化太陽能電池中電解質之無機奈米粒子,以提高光線散射以及離子傳導效果,進一步使用改質無機奈米粒子,可使粒子不易發生沈降現象並且可再提高光線散射以及離子傳導效果。藉此,可有效地應用於各種電解質配方中,以增加電池的光電轉換效率。
雖然本發明已以實施方式揭露如上,然其並非用以限定本發明,任何熟習此技藝者,在不脫離本發明之精神和範圍內,當可作各種之更動與潤飾,因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
Claims (12)
- 一種用於染料敏化太陽能電池之電解質組成物,包含:氧化還原電對溶液;以及無機奈米粒子。
- 如請求項1所述之電解質組成物,其中該無機奈米粒子之表面具有有取代或無取代之矽烷基(silane group)、醚基(ether group)、有取代之氨基(amino group)、羰基(carbonyl group)、酯基(ester group)、醯胺基(amide group)或其組合。
- 如請求項1所述之電解質組成物,其中該無機奈米粒子佔總重之0.1至20 wt%。
- 如請求項1所述之電解質組成物,其中該無機奈米粒子係選自由二氧化鈦、二氧化矽、氧化鋅、氧化鋁、硫化鎘、氧化鋯、磷酸鈣、氧化鈣及其組合所構成之群組。
- 如請求項1所述之電解質組成物,其中該無機奈米粒子之粒徑為1至100奈米。
- 如請求項2所述之電解質組成物,其中該有取代或無取代之矽烷基具有如化學式(1)之結構:
- 如請求項2所述之電解質組成物,其中該醚基具有如化學式(2)之結構:
- 如請求項2所述之電解質組成物,其中該有取代之氨基具有如化學式(3)之結構:
- 如請求項2所述之電解質組成物,其中該羰基具有如化學式(4)之結構:
- 如請求項2所述之電解質組成物,其中該酯基具有如化學式(5)之結構:
- 如請求項2所述之電解質組成物,其中該醯胺基具有如化學式(6)之結構:
- 如請求項1所述之電解質組成物,其中該氧化還原電對溶液之氧化還原電對為I3 -/I-、Br-/Br2、Co(II)/Co(III)、SCN-/(SCN)2或SeCN-/(SeCN)2。
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