TW201422764A - 異向導電性接著劑組成物、膜狀接著劑、連接結構體、連接結構體的製造方法以及半導體裝置 - Google Patents

異向導電性接著劑組成物、膜狀接著劑、連接結構體、連接結構體的製造方法以及半導體裝置 Download PDF

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Abstract

本發明提供一種可在低溫短時間內接著、連接可靠性優異、且保存穩定性優異的異向導電性接著劑組成物。本發明提供一種異向導電性接著劑組成物，其含有(A)下述通式(I)所示的鋶鹽化合物、(B)陽離子聚合性物質、以及(C)導電粒子而成：□[式中，R1為芳基甲基或烯丙基等，R2及R3分別獨立地表示烷基或芳基等，Y-表示[P(C2F5)3F3]-或[C(CF3SO2)3]-等；其中，R2及R3可鍵結在一起而形成環，在R1為芳基甲基等時，R2及R3的至少一個為芳基等，在R1為烯丙基等時，R2及R3為烷基、或R2及R3為R2與R3鍵結在一起形成的環等]。

Description

異向導電性接著劑組成物
本發明是有關於一種異向導電性接著劑組成物。
近年來，為了在半導體及液晶顯示器等的領域中將電子零件固定、或進行電路連接，而使用各種接著材料。這些用途中，高密度化、高精細化日益推進，而對接著劑亦要求高的接著力及連接可靠性。
特別是作為液晶顯示器與捲帶式封裝(Tape Carrier Package，TCP)的連接、軟性印刷配線基板(Flexible Printed Circuit，FPC)與TCP的連接或FPC與印刷配線板的連接中的電路連接材料，使用在接著劑中分散有導電粒子的異向導電性接著劑。另外，最近，在將半導體矽晶片安裝於基板上時，並非進行先前的打線接合(wire bonding)，而是進行將半導體矽晶片直接 安裝於基板上的所謂玻璃覆晶(Chip On Glass，COG)安裝，此處亦應用異向導電性接著劑。
另外，近年來，在精密電子設備的領域中，電路的高密度化正在推進，而電極寬度及電極間隔變得極窄。因此，在使用先前的環氧樹脂系的電路連接用接著材料的連接條件下，存在產生配線的脫落、剝離、位置錯開等問題，在COG安裝中，存在產生因晶片與基板的熱膨脹差引起的翹曲的問題。而且為了低成本化，而必須提高產量，從而要求低溫(例如100℃~170℃)、短時間(例如10秒鐘以內)、換言之可低溫快速硬化的接著劑。
作為陽離子聚合起始劑，例如提出有將下述通式(IX)所示的鋶鹽化合物作為主成分的陽離子聚合性物質的聚合起始劑(專利文獻1)。
[式(IX)中，Ra表示氫、甲基、乙醯基、甲氧基羰基、乙氧基羰基、苄氧基羰基、苯甲醯基、苯氧基羰基、9-茀基甲氧基羰基的任一種，Rb、Rc獨立地表示氫、鹵素、C1~C4的烷基的任一種，Rd表示C1~C4的烷基，Q表示鄰硝基苄基、間硝基苄基、二硝基苄基、三硝基苄基、α-萘基甲基、β-萘基甲基的任一種。X為 SbF6、AsF6、PF6、BF4的任一種。]
另外，作為可藉由加熱而在短時間內使環氧樹脂硬化的聚合起始劑，提出有含有下述通式(X)或下述通式(XI)所示的鋶鹽化合物的陽離子聚合起始劑(專利文獻2)。
[式(X)中，Re表示氫原子、烷基、鹵素原子、羧基或烷氧基羰基，Rf表示烷基，Rg表示可經取代的苯基或可經取代的萘基，X表示SbF6、AsF6、PF6或BF4。]
[式(XI)中，Rh表示氫原子、烷基、鹵素原子、羥基、烷氧基、羧基或烷醯基，Ri表示烷基，Rj表示烯基、α-烷基苄基、α,α-二烷基苄基、α-苯基苄基或茀基，X表示SbF6、AsF6、PF6或BF4。]
[專利文獻1]日本專利特開平3-237107號公報
[專利文獻2]日本專利特開平6-345726號公報
然而，本發明者等人進行了銳意研究，結果發現，若使用專利文獻1或專利文獻2所記載的陽離子聚合起始劑，則存在所得的異向導電性接著劑容易腐蝕金屬及半導體配線的問題。其原因推測是，在上述聚合起始劑中，雖然具有SbF6、AsF6、PF6或BF4作為X，但在X中，中心原子與氟原子的鍵結弱，而氟離子容易脫離。另外，為了製備可低溫快速硬化的(例如100℃~170℃、10秒鐘以內)接著劑，作為X，在SbF6、AsF6、PF6及BF4中，SbF6的活性最高而較佳，但就環境安全性的觀點而言，SbF6存在問題。
本發明是鑒於上述情況而成，目的是提供一種可在低溫短時間內接著、連接可靠性優異、且保存穩定性優異的異向導電性接著劑組成物及將這些組成物形成為膜狀而成的膜狀接著劑。另外，目的是提供一種使用這些異向導電性接著劑組成物的連接結構體及其製造方法以及半導體裝置。
本發明提供下述(1)~(10)所述之異向導電性接著劑組成物及將這些組成物形成為膜狀而成的下述(11)所述之膜狀接著劑。另外，提供使用這些異向導電性接著劑組成物的連接結構體及其製造方法以及半導體裝置。
(1)一種異向導電性接著劑組成物，其含有下述成分而成：(A)下述通式(I)所示的鋶鹽化合物、(B)陽離子聚合性物質、及(C)導電粒子：
[式中，R1表示經取代或未經取代的芳基甲基、或經取代或未經取代的烯丙基，R2及R3分別獨立地表示烷基、或經取代或未經取代的芳基，Y-表示[P(R4)a(F)6-a]-(式中，R4表示氫原子的至少一部分被氟原子取代的烷基，a表示1~6的整數；在a為2以上的整數時，多個存在的R4可彼此相同亦可不同)、或[C((R5)SO2)3]-(式中，R5表示氫原子的至少一部分被氟原子取代的烷基，多個存在的R5可彼此相同亦可不同)；其中，R2及R3可鍵結在一起而形成環，在R1為經取代或未經取代的芳基甲基時，R2及R3的至少一個為經取代或未經取代的芳基，在R1為經取代或未經取代的烯丙基時，R2及R3為烷基、或R2及R3為R2與R3鍵結在一起形成的環]。
(2)如上述(1)所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有下述通式(II)所示的鋶鹽化合物：
[式中，Ar1及Ar2分別獨立地表示經取代或未經取代的芳基，Y-與上述同義]。
(3)如上述(2)所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有下述通式(III)所示的鋶鹽化合物：
[式中，Y-與上述同義]。
(4)如上述(1)所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有下述通式(IV)所示的鋶鹽化合物：
[式中，A1及A2分別獨立地表示烷基，R6、R7及R8分別獨立地表示氫原子、烷基、或經取代或未經取代的芳基，Y-與上述同義；其中，A1及A2可鍵結在一起而形成環]。
(5)如上述(4)所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有通式(V)、通式(VI)、通式(VII)或通式(VIII)所示的鋶鹽化合物：
[式中，Y-與上述同義]。
(6)如上述(1)至(5)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有在對與縮水甘油醚型環氧化合物的混合物的示差掃描熱量測定中給出峰值溫度為40℃~150℃的鋶鹽化合物。
(7)如上述(1)至(6)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(B)成分，含有選自由環氧化合物、氧雜環丁烷化合物(oxetane compound)及乙烯醚化合物所組成的組群的至少一種。
(8)如上述(1)至(7)中任一項所述之異向導電性接著劑 組成物，其中進一步含有(D)膜形成性聚合物。
(9)如上述(1)至(8)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其用作電路連接用接著劑。
(10)如上述(1)至(9)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其藉由加熱而硬化。
(11)一種膜狀接著劑，其將如上述(1)至(10)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物形成為膜狀而成。
(12)一種連接結構體，其具備：具有第一電路電極的第一電路構件，具有第二電路電極的第二電路構件，以及配置於上述第一電路構件及上述第二電路構件之間、且將上述第一電路電極與上述第二電路電極進行電性連接的電路連接構件；上述電路連接構件包含如上述(1)至(10)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物的硬化物。
(13)一種連接結構體的製造方法，其具備以下步驟：在具有第一電路電極的第一電路構件、與具有第二電路電極的第二電路構件之間，配置如上述(1)至(10)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，經由上述異向導電性接著劑組成物，將上述第一電路構件及上述第二電路構件加熱及加壓，而將上述第一電路電極及上述第二電路電極進行電性連接。
(14)一種半導體裝置，其具備：半導體元件，具有電路圖案的基板，以及配置於上述半導體元件及上述基板之間、且將上述半導體元件與上述電路圖案進行電性連接的半導體元件連接構 件；上述半導體元件連接構件包含如上述(1)至(10)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物的硬化物。
本發明進而可關於一種作為如上述(1)至(10)中任一項所述之異向導電性接著劑組成物或如上述(11)所述之膜狀接著劑的電路連接用接著劑的應用、或用以製造該異向導電性接著劑組成物或膜狀接著劑的電路連接用接著劑的應用。
根據本發明，可提供一種能在低溫短時間內接著、連接可靠性優異、且保存穩定性優異的異向導電性接著劑組成物及將這些組成物形成為膜狀而成的膜狀接著劑。另外，可提供一種使用這些異向導電性接著劑組成物的連接結構體及其製造方法以及半導體裝置。
1‧‧‧膜狀接著劑
2‧‧‧半導體裝置
5‧‧‧接著劑成分
7‧‧‧導電粒子((C)成分)
10‧‧‧電路連接構件
11‧‧‧絕緣性物質
20‧‧‧第一電路構件
21‧‧‧電路基板(第一電路基板)
21a‧‧‧主面
22‧‧‧電路電極(第一電路電極)
30‧‧‧第二電路構件
31‧‧‧電路基板(第二電路基板)
31a‧‧‧主面
32‧‧‧電路電極(第二電路電極)
50‧‧‧半導體元件
60‧‧‧基板
60a‧‧‧主面
61‧‧‧電路圖案
70‧‧‧密封材
80‧‧‧半導體元件連接構件
A、B‧‧‧箭頭
圖1是表示膜狀接著劑的一個實施形態的示意剖面圖。
圖2是表示連接結構體的一個實施形態的示意剖面圖。
圖3中的(a)~(c)分別是製造連接結構體的一系列的步驟圖。
圖4是表示半導體裝置的一個實施形態的部分剖面圖。
圖5是表示硬化率測定試驗中所得的實施例1~實施例4、以及比較例1及比較例4的膜狀接著劑的硬化溫度與硬化率的關係的圖表。
以下，對本發明的較佳的實施形態進行詳細地說明。但本發明並不限定於以下實施形態。
[異向導電性接著劑組成物]
本實施形態的異向導電性接著劑組成物(以下，亦簡稱為「接著劑組成物」)含有：(A)通式(I)所示的鋶鹽化合物(以下，根據情況稱為「(A)成分」)、(B)陽離子聚合性物質(以下，根據情況稱為「(B)成分」)、及(C)導電粒子。
上述鋶鹽化合物為下述通式(I)所示的化合物。
式中，R1表示經取代或未經取代的芳基甲基、或經取代或未經取代的烯丙基，R2及R3分別獨立地表示烷基、或經取代或未經取代的芳基，Y-表示抗衡陰離子。其中，R2及R3可鍵結在一起而形成環。
作為烷基，例如可列舉：碳數1~6的烷基。更具體而言，可列舉：甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、第三丁基、戊基、己基。這些可具有取代基，取代基的取代位置並無特別限定，可為任一位置。
作為芳基，例如可列舉：碳數6~12的芳基。更具體而 言，可列舉：苯基、1-萘基、2-萘基。這些可具有取代基，取代基的取代位置並無特別限定，可為任一位置。
作為芳基甲基，例如可列舉：甲基中的氫原子的1個被上述芳基取代而成者。更具體而言，可列舉：苄基、1-萘基甲基、2-萘基甲基。這些可具有取代基，取代基的取代位置並無特別限定，可為任一位置。
作為R2及R3可鍵結在一起而形成的環，可列舉：下述式(α)所示者。這些可具有取代基，取代基的取代位置並無特別限定，可為任一位置。
作為上述各基團可具有的取代基，例如可列舉：甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、第三丁基、戊基、己基等烷基；苯基、萘基等芳基；甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基等烷氧基；乙醯氧基、丙醯氧基、癸基羰氧基、十二烷基羰氧基等烷氧基羰基；甲氧基羰基、乙氧基羰基、苯甲醯氧基等酯基；氟、氯、溴、碘等鹵素原子；氰基、硝基、羥基。這些取代基的取代位置並無特別限定，可為任一位置。
另外，在具有取代基的烯丙基中，在具有順反異構物(cis-trans isomer)時，可為任意的異構物。
Y-所示的抗衡陰離子為[P(R4)a(F)6-a]-(式中，R4表示氫原子的至少一部分被氟原子取代的烷基，a表示1~6的整數。a為2以上的整數時，多個存在的R4可彼此相同亦可不同)、或[C((R5)SO2)3]-(式中，R5表示氫原子的至少一部分被氟原子取代的烷基，多個存在的R5可彼此相同亦可不同)。Y-較佳為親核性低。
另外，作為[P(R4)a(F)6-a]-，較佳為R4的烷基中的氫原子的80%以上被氟原子取代，更佳為R4的烷基中的氫原子的90%以上被氟原子取代，尤佳為R4為直鏈或支鏈的全氟烷基。具體而言，可列舉：[P(CF3)3(F)3]-、[P(C2F5)3(F)3]-及[P(n-C3F7)3(F)3]-等。這些抗衡陰離子可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
另外，作為[C((R5)SO2)3]-，較佳為R5的烷基中的氫原子的80%以上被氟原子取代，更佳為R5的烷基中的氫原子的90%以上被氟原子取代，尤佳為R5為直鏈或支鏈的全氟烷基。具體而言，可列舉：[C(CF3SO2)3]-、[C(C2F5SO2)3]-及[C(n-C3F7SO2)3]-等。這些抗衡陰離子可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
作為鋶鹽化合物，較佳為上述R1為經取代或未經取代的芳基甲基、上述R2為經取代或未經取代的芳基、R3為甲基的通式(II)所示的鋶鹽化合物。含有此種鋶鹽化合物而成的接著劑組成物，保存穩定性與低溫快速硬化性優異。
另外，亦較佳為上述R1為經取代或未經取代的烯丙基、上述R2及R3為烷基、或R2及R3為R2與R3鍵結在一起形成的環 的通式(IV)所示的鋶鹽化合物。含有此種鋶鹽化合物而成的接著劑組成物，保存穩定性與低溫快速硬化性優異。
作為鋶鹽化合物的具體例，可列舉：α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、聯苯甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、苯基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、1-甲基-苯基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、2-甲基-苯基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、茀基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、α-萘基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、聯苯甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、苯基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、1-甲基-苯基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、2-甲基-苯基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、茀基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、α-萘基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、聯苯甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、苯基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、1-甲基-苯基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、2-甲基-苯基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、茀基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、2-丁烯基二甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、3-甲基-2-丁烯基二甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、肉桂基二甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、2-丁烯基四亞甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸 鹽、3-甲基-2-丁烯基四亞甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、肉桂基四亞甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、聯苯甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、苯基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、1-甲基-苯基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、2-甲基-苯基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、茀基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、α-萘基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、聯苯甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、苯基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、1-甲基-苯基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、2-甲基-苯基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、茀基甲基-4-乙醯基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、α-萘基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、聯苯甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、苯基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、1-甲基-苯基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、2-甲基-苯基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、茀基甲基-4-甲氧基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、2-丁烯基二甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、3-甲基-2-丁烯基二甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、肉桂基二甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、2-丁烯基四亞甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、3-甲基-2-丁烯基四 亞甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、肉桂基四亞甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物等。作為(A)成分，可單獨使用鋶鹽化合物中的一種，亦可組合二種以上而使用。
特別是含有α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、3-甲基-2-丁烯基二甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、肉桂基二甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、3-甲基-2-丁烯基四亞甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、肉桂基四亞甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽、α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、3-甲基-2-丁烯基二甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、肉桂基二甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、3-甲基-2-丁烯基四亞甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物、肉桂基四亞甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物而成的接著劑組成物，保存穩定性與低溫快速硬化性更優異。
就含有(A)成分而成的接著劑組成物的保存穩定性的觀點而言，作為(A)成分，較佳為在對(A)成分與縮水甘油醚型環氧化合物YL980(日本環氧樹脂(Japan Epoxy Resins)股份有限公司製品名、雙酚A型環氧樹脂)的混合物的示差掃描熱量測定中給出發熱峰值為40℃~150℃者。特別是給出發熱峰值為70℃~130℃者更佳。
本實施形態的接著劑組成物中的(A)成分的含有比例，以(B)成分的總量基準計，較佳為0.5質量%~50質量%，更佳為設為2質量%~25質量%。若(A)成分的含有比例為0.5質量 %以上，則有獲得更充分的硬化的傾向，若為50質量%以下，則有接著力進一步提高的傾向。
作為(B)成分，可列舉：環氧化合物、氧雜環丁烷化合物、乙烯醚化合物等，作為環氧化合物，可例示：縮水甘油醚型環氧化合物、脂環式環氧化合物。
作為縮水甘油醚型環氧化合物，只要為在分子中具有縮水甘油醚基的化合物、且在硬化劑的存在下或不存在下藉由活性光線的照射或加熱而硬化者即可。其中，在1分子中具有2個以上環氧基者，進行硬化時的交聯密度變高，因此較佳。作為縮水甘油醚型環氧化合物，若為具有縮水甘油醚基的化合物，則並無特別限制，可使用公知者。更具體而言，可列舉：由表氯醇與雙酚A或雙酚F等衍生的雙酚型環氧樹脂及具有將這些雙酚型環氧樹脂的芳香族結構進行氫化而得的脂環結構的縮水甘油醚型環氧化合物，甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂等酚醛清漆型縮水甘油醚化合物，縮水甘油胺系環氧化合物，縮水甘油酯系環氧化合物，聯苯二縮水甘油醚，異三聚氰酸三縮水甘油酯，聚甲基丙烯酸縮水甘油酯或甲基丙烯酸縮水甘油酯，可與其共聚合的乙烯系單體的共聚物等。這些可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
作為脂環式環氧化合物，只要為在分子中具有包含構成環狀烴骨架的碳原子中的二個與氧原子的環氧基的化合物、且在硬化劑的存在下或不存在下藉由活性光線的照射或加熱而硬化者 即可。其中，在1分子中具有2個以上環氧基者，進行硬化時的交聯密度變高，因此較佳。作為脂環式環氧化合物，若為具有脂環式環氧基的化合物，則並無特別限制，可使用公知者。例如可列舉：將含有環己烯環的化合物氧化而得的含有環氧環己烷(cyclohexene oxide)的化合物、及將含有環戊烯環的化合物氧化而得的含有環氧環戊烷的化合物。更具體而言，可列舉：2-(3,4-環氧環己基-5,5-螺-3,4-環氧)環己烷-間二噁烷、3,4-環氧-1-甲基己烷甲酸3,4-環氧-1-甲基環己酯、3,4-環氧-3-甲基環己烷甲酸3,4-環氧-3-甲基環己基甲酯、3,4-環氧-5-甲基環己烷甲酸3,4-環氧-5-甲基環己基甲酯、3,4-環氧-6-甲基環己基甲酸酯、3,4-環氧環己烷甲酸3,4-環氧環己基甲酯、6-甲基-3,4-環氧環己烷甲酸6-甲基-3,4-環氧環己基甲酯、伸乙基二(3,4-環氧環己烷甲酸酯)、二環戊二烯二環氧化物、己二酸雙(3,4-環氧環己基甲基)酯、亞甲基雙(3,4-環氧環己烷)等。這些可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
作為氧雜環丁烷化合物，只要為分子中具有氧雜環丁基的氧雜環丁烷化合物、且在硬化劑的存在下或不存在下藉由活性光線的照射或加熱而硬化者即可。其中，具有2個以上氧雜環丁烷環的化合物，進行硬化時的交聯密度變高，因此較佳。而且，在分子中具有2個~6個氧雜環丁烷環、且具有1個~6個羥基的脂肪族系或脂環系化合物，就硬化性優異的觀點而言較佳。
作為氧雜環丁烷化合物，可列舉：下述通式(XII)所示的化合物。
式中，R9表示氫原子、氟原子或1價烴基，R10表示氫原子、n價脂肪族烴基或n價芳香族烴基，n表示1~6的整數。其中，在R10為氫原子時，n為1。在n為2以上的整數時，與R10鍵結的多個氧原子可彼此與R10的同一碳原子鍵結，亦可與R10的不同的碳原子鍵結。
作為氧雜環丁烷化合物，更具體而言，可列舉：1,4-二[(3-氧雜環丁基-正丁氧基)甲基]苯、4,4'-雙[(3-氧雜環丁基-正丁氧基)甲基]聯苯、3-乙基-3{[(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)甲氧基]甲基}氧雜環丁烷、3-乙基-3-羥基甲基氧雜環丁烷、2-乙基己基氧雜環丁烷等。
作為乙烯醚化合物，只要為在分子中具有乙烯醚基的化合物、且在硬化劑的存在下或不存在下藉由活性光線的照射或加熱而硬化者即可。其中，在1分子中具有2個以上乙烯醚基者，進行硬化時的交聯密度變高，因此較佳。
作為乙烯醚化合物，可列舉：下述通式(XIII)所示的化合物。
式中，R11表示m價脂肪族烴基或m價芳香族烴基，m表示1~4的整數。在m為2以上的整數時，與R11鍵結的多個氧原子可彼此與R11的同一碳原子鍵結，亦可與R11的不同的碳原子鍵結。
作為乙烯醚化合物，更具體而言，可列舉：1,4-丁二醇二乙烯醚、環己烷二甲醇二乙烯醚、二乙二醇二乙烯醚、三乙二醇二乙烯醚等。
(B)成分的陽離子聚合性取代基當量較佳為43~1000，更佳為50~800，尤佳為73~600。若陽離子聚合性取代基當量為43~1000，則有在後述的電極的連接時，接著強度進一步提高傾向。另外，所謂陽離子聚合性取代基當量，是指將所含有的陽離子聚合性物質的一分子的平均分子量除以陽離子聚合性物質的一分子中的陽離子聚合性取代基數而得的值、即每單位陽離子聚合性取代基的平均分子量。
作為(B)成分，就防腐蝕的觀點而言，較佳為使用將雜質離子(Na+、Cl-等)及水解性氯等的含量降低至300ppm以下的高純度品。
本實施形態的接著劑組成物中的(B)成分的含有比例， 以接著劑組成物的總量基準計，較佳為10質量%~90質量%，更佳為25質量%~75質量%。若(B)成分的含有比例為10質量%以上，則有製成硬化物時的物性(彈性模數等)進一步提高的傾向，若為90質量%以下，則有硬化收縮小、且接著力進一步提高的傾向。
本實施形態的接著劑組成物中，(B)成分可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
本實施形態的接著劑組成物進一步含有(C)導電粒子。作為導電粒子，例如可列舉：Au、Ag、Ni、Cu、焊料等金屬粒子及碳。另外，亦可為將非導電性的玻璃、陶瓷、塑膠等作為核，並在該核上被覆上述金屬、金屬粒子或碳者。在導電粒子為將塑膠作為核、並在該核上被覆上述金屬、金屬粒子或碳而成者及熱熔融金屬粒子時，藉由加熱加壓而變形，而在連接時與電極的接觸面積增加，並且連接可靠性提高，因此較佳。另外，將這些導電粒子的表面進一步藉由高分子樹脂等被覆而成的微粒子，在增加導電粒子的調配量時，可抑制因粒子彼此的接觸引起的短路，並提高電極電路間的絕緣性。因此，可適當單獨使用將導電粒子的表面藉由高分子樹脂等被覆而成的微粒子，或與導電粒子混合而使用。
該導電粒子的平均粒徑可藉由掃描型電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope，SEM)觀察而求出。就分散性及導電性變得良好的觀點而言，導電粒子的平均粒徑較佳為1μm~ 18μm。本實施形態的接著劑組成物中的導電粒子的含有比例並無特別限制，相對於接著劑組成物100體積%，較佳為0.1體積%~30體積%，更佳為0.1體積%~10體積%。若導電粒子的含有比例為0.1體積%以上，則有導電性進一步提高的傾向，若為30體積%以下，則可進一步防止電路的短路。另外，「體積%」是根據硬化前的各成分在23℃時的體積而確定，各成分的體積亦可利用比重將質量進行轉換而算出。另外，各成分的體積亦可在量筒等中加入適當的溶劑(水、醇等)而成者中，投入上述成分根據所增加的體積量而求出。另外，所謂適當的溶劑，是指不將上述成分溶解或膨潤、而充分潤濕者。
為了防止被黏接體的腐蝕，本實施形態的接著劑組成物可添加、混合包含金屬氫氧化物或金屬氧化物的防腐蝕劑。作為防腐蝕劑，更具體而言，較佳為選自由氫氧化鋁、氫氧化鎂、氫氧化鈣、氧化矽、氧化鋁、氧化鎂、氧化銻、氧化錫、氧化鈦、氧化錳及氧化鋯所組成的組群的至少一種以上。在防腐蝕劑為粒子狀時，就在接著劑組成物中的分散、在被黏接體上的高接著化及被黏接體的防腐蝕能力的觀點而言，其粒徑較佳為10μm以下。
本實施形態的接著劑組成物中的防腐蝕劑的含有比例，以(A)成分的總量基準計，較佳為0.1質量%~60質量%，更佳為1質量%~30質量%。若防腐蝕劑的含有比例為0.1質量%以上，則可充分地發揮出防腐蝕效果，若為60質量%以下，則有分散性提高、且接著劑組成物的連接可靠性進一步提高的傾向。
本實施形態的接著劑組成物可進一步含有：在1分子中具有2個以上醚鍵的鏈狀醚化合物或環狀醚化合物。特別是在含有脂環式環氧化合物作為(B)成分時，藉由進一步含有鏈狀或環狀醚化合物，而可更容易且更可靠地控制脂環式環氧化合物的硬化行為。
作為鏈狀或環狀醚化合物，若為在1分子中具有2個以上醚鍵者，則並無特別限制，可使用公知者。作為鏈狀醚化合物，可列舉：三乙二醇、四乙二醇等聚乙二醇類；藉由醚鍵或酯鍵將聚乙二醇類的末端羥基進行官能化的衍生物；環氧乙烷、環氧丙烷、環氧環己烷等單官能環氧化合物的聚合物；多官能環氧化合物的聚合物；單官能或多官能氧雜環丁烷化合物的聚合物；單官能或多官能四氫呋喃類的聚合物等。另外，作為環狀醚化合物，可列舉：12-冠-4-醚、14-冠-4-醚、15-冠-5-醚、18-冠-6-醚、21-冠-7-醚、24-冠-8-醚、30-冠-7-醚、苯并-18-冠-6-醚、二苯并-18-冠-6-醚、三苯并-18-冠-6-醚、聚乙二醇類的環化物、環氧化合物的聚合物的環化物等。這些可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。
上述中，就反應調節能力的觀點而言，較佳為環狀醚化合物，更佳為12-冠-4-醚、14-冠-4-醚、15-冠-5-醚、18-冠-6-醚、21-冠-7-醚、24-冠-8-醚、30-冠-7-醚、苯并-18-冠-6-醚、二苯并-18-冠-6-醚、三苯并-18-冠-6-醚。
相對於(A)成分，本實施形態的接著劑組成物中的鏈 狀或環狀醚化合物的含量，較佳為設為0.005莫耳%~10莫耳%，更佳為設為0.01莫耳%~5莫耳%。若鏈狀或環狀醚化合物的含量為0.005莫耳%以上，則接著強度進一步提高，若為20莫耳%以下，則有促進硬化、且交聯密度進一步提高的傾向。
若為不損害本發明的效果的範圍內，則本實施形態的接著劑組成物亦可含有公知的各種添加劑，例如：無機填充劑；強化劑；著色劑；穩定劑(熱穩定劑、耐候性改良劑等)；增量劑；黏度調節劑；以萜烯苯酚共聚物、萜烯樹脂、松香衍生物及脂環族系烴樹脂等為代表的黏著賦予劑；阻燃劑；紫外線吸收劑；抗氧化劑；抗變色劑；抗菌劑；防黴劑；抗老化劑；抗靜電劑；塑化劑；潤滑劑；發泡劑；脫模劑等。
作為上述著色劑，可列舉：直接染料、酸性染料、鹼性染料、金屬錯鹽染料等染料；碳黑、雲母等無機顏料；偶合偶氮系、縮合偶氮系、蒽醌系、硫靛藍系、二噁酮系及酞菁系等有機顏料等。另外，作為上述穩定劑，可列舉：受阻酚系、肼系、磷系、二苯甲酮系、苯并三唑系及草酸醯替苯胺(oxalic acid anilide)系等化合物。作為上述無機填充劑，可列舉：玻璃纖維；石棉纖維；碳纖維；二氧化矽纖維；氧化鋁(alumina)纖維；氧化鋯(zirconia)纖維；氮化硼纖維；氮化矽纖維；鹼性硫酸鎂纖維；硼纖維；不鏽鋼纖維；鋁、鈦、銅、黃銅及鎂等無機質及包含這些的金屬纖維；銅、鐵、鎳、鋅、錫、鉛、不鏽鋼、鋁、金及銀等金屬粉末；木粉；矽酸鋁；滑石；黏土；碳酸鹽；硫酸鹽；磷 酸鹽；硼酸鹽；硼矽酸鹽；鋁矽酸鹽；鈦酸鹽；鹼性硫酸鹽及鹼性碳酸鹽等鹼性鹽；玻璃中空球及玻璃碎片(glass flake)等玻璃材料；碳化矽；氮化鋁；富鋁紅柱石(mullite)；堇青石(cordierite)等。
為了增黏化及膜化，本實施形態的接著劑組成物可適當含有各種聚合物。作為所含有的聚合物，若為不會大大阻礙(B)成分的硬化者，則並無限制，可使用公知的聚合物。作為此種聚合物，可使用：苯氧樹脂類、聚甲基丙烯酸酯類、聚丙烯酸酯類、聚酯類、聚乙烯縮丁醛類、SBS(苯乙烯丁二烯苯乙烯(Styrene-Butadiene-Styrene)嵌段共聚物)及其環氧改質體、以及SEBS(苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯(Styrene-Ethylene-Butylene-Styrene)嵌段共聚物)及其改質體等。這些聚合物可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。而且，這些聚合物中可含有矽氧烷鍵或氟取代基。這些聚合物若為所混合的樹脂彼此完全相溶、或產生微相分離而產生白濁的狀態，則可較佳地用作接著劑組成物。特別是在以膜化為目的時，較佳為含有苯氧樹脂類、聚乙烯縮丁醛類等膜形成性聚合物。
若上述聚合物的分子量大，則容易獲得膜形成性，且可將對接著劑組成物的流動性造成影響的熔融黏度設定在寬範圍。上述聚合物的重量平均分子量並無特別限制，較佳為5000~150000，更佳為10000~80000。在重量平均分子量為5000以上時，有膜形成性更優異的傾向，在重量平均分子量為150000以下 時，有與其他成分的相溶性變得更佳的傾向。此處所謂重量平均分子量，是指根據下述所示的條件，藉由凝膠滲透層析法(Gel Permeation Chromatography，GPC)，使用藉由標準聚苯乙烯的校準曲線而測定的值。
(測定條件)
裝置：東曹(Tosoh)股份有限公司製造的GPC-8020
檢測器：東曹股份有限公司製造的RI-8020
管柱：日立化成工業股份有限公司製造的Gelpack GL-A-160-S+GL-A150
試樣濃度：120mg/3mL
溶劑：四氫呋喃
注入量：60μL
壓力：2.9MPa(30kgf/cm2)
流量：1.00mL/min
相對於(B)成分100質量份，本實施形態的接著劑組成物中的上述聚合物的含量，較佳為20質量份~320質量份，更佳為50質量份~150質量份。若上述聚合物的含有比例為20質量份~320質量份，則有接著劑組成物的流動性及接著性進一步提高的傾向。
本實施形態的接著劑組成物在常溫下為液狀時，能以膏狀使用。本實施形態的接著劑組成物在室溫下為固體時，除了進行加熱而使用外，亦可使用溶劑進行膏化。作為可使用的溶劑， 若為與接著劑組成物及添加劑無反應性，且表現出充分的溶解性者，則並無特別限制，較佳為在常壓下的沸點為50℃~150℃者。沸點為50℃以上的溶劑，即便在常溫下放置亦難以揮發，在開放體系中使用時的限制少。另外，沸點為150℃以下的溶劑，有容易使溶劑揮發，接著後的連接可靠性進一步提高的傾向。
本實施形態的接著劑組成物可藉由加熱而硬化。加熱溫度較佳為40℃~180℃、更佳為50℃~150℃，加熱時間較佳為0.1秒鐘~10小時、更佳為1秒鐘~1小時。若加熱溫度為40℃以上，則有硬化速度進一步提高的傾向，若為180℃以下，則有抑制不理想的副反應、且連接可靠性進一步提高的傾向。另外，若加熱時間為0.1秒鐘以上，則有硬化反應容易進行的傾向，若為10小時以下，則有硬化物的生產性進一步提高，並且不理想的副反應難以進行，連接可靠性進一步提高的傾向。
本實施形態的接著劑組成物可併用加熱及加壓而使被黏接體接著。併用加熱及加壓而接著時的加熱溫度並無特別限制，較佳為50℃~190℃的溫度。壓力若為不對被黏接體造成損傷的範圍，則並無特別限制，在TCP及覆晶薄膜(Chip on Flex，COF)時，通常較佳為0.1MPa~30MPa。另外，在COG安裝時，較佳為10MPa~100MPa。這些加熱及加壓較佳為在0.5秒鐘~120秒鐘的範圍內進行。
本實施形態的接著劑組成物可用作熱膨脹係數不同的不同種類的被黏接體的接著劑，亦可形成為膜狀而使用。具體而 言，可用作：以銀膏及銀膜等為代表的將具有電路電極的電路構件間接著的電路連接用接著劑，以及以晶片尺寸封裝(Chip Size Package，CSP)用彈性體、CSP用底部填充(under fill)材料及引線覆晶(Lead On Chip，LOC)膠帶等為代表的將半導體元件與具有電路圖案的半導體元件搭載用指示構件接著的半導體元件連接用接著劑。
[膜狀接著劑]
圖1是表示膜狀接著劑的一個實施形態的示意剖面圖。圖1所示的膜狀接著劑1是包含接著劑成分5及導電粒子7、且將上述接著劑組成物形成為膜狀者。根據該膜狀接著劑1，操作容易，可容易地設置在被黏接體上，並可容易地進行連接作業。
另外，膜狀接著劑1亦可設為包含使用不同種類的接著劑組成物的2層以上的層的多層構成(未圖示)。在上述2層以上的層中，可將各層的Tg(玻璃轉移溫度)設為例如5℃以上的不同溫度者。
膜狀接著劑1例如可藉由以下方式製作：使用塗敷裝置將在溶劑中溶解有接著劑組成物而成者塗佈於支撐體(聚對苯二甲酸乙二酯(Polyethylene Terephthalate，PET)膜等)上，在接著劑組成物不硬化的溫度下熱風乾燥特定時間。另外，膜狀接著劑1的厚度例如可設為10μm~50μm。
[連接結構體]
圖2是表示連接結構體的一個實施形態的示意剖面圖。如圖2 所示，本實施形態的連接結構體具備彼此對向的第一電路構件20及第二電路構件30，在第一電路構件20與第二電路構件30之間，設置將這些電路構件連接的電路連接構件10。第一電路構件20或第二電路構件30可包含無機材料。另外，與連接構件的被黏接面的至少一部分可包含無機材料。
第一電路構件20具備：電路基板(第一電路基板)21、及形成於電路基板21的主面21a上的電路電極(第一電路電極)22。另外，在電路基板21的主面21a上，根據情況可形成絕緣層(未圖示)。
另一方面，第二電路構件30具備：電路基板(第二電路基板)31、及形成於電路基板31的主面31a上的電路電極(第二電路電極)32。另外，在電路基板31的主面31a上，亦可根據情況形成絕緣層(未圖示)。
作為第一電路構件20及第二電路構件30，若為形成有必須電性連接的電極者，則並無特別限制。具體而言，可列舉：可用於液晶顯示器的由氧化銦錫(Indium Tin Oxide，ITO)等形成電極的玻璃或塑膠基板、印刷配線板、陶瓷配線板、軟性配線板、半導體矽晶片等，這些根據需要可組合而使用。如此，在本實施形態中，可使用以印刷配線板或包含聚醯亞胺等有機物的材質為代表，如包含銅、鋁等金屬或ITO(Indium Tin Oxide)、氮化矽(SiNx)、二氧化矽(SiO2)等無機材料的材質般，具有各種各樣的表面狀態的電路構件。
電路連接構件10藉由上述接著劑組成物的硬化物而形成，含有絕緣性物質11及導電粒子7。導電粒子7不僅配置於對向的電路電極22與電路電極32之間，而且亦配置於主面21a與主面31a之間。在連接結構體中，電路電極22及電路電極32經由導電粒子7而電性連接。即，導電粒子7與電路電極22及電路電極32這兩者直接接觸。
在該連接結構體中，如上所述般，對向的電路電極22與電路電極32經由導電粒子7而電性連接。因此，可充分地降低電路電極22及電路電極32間的連接電阻。因此，可使電路電極22及電路電極32間的電流的流通順暢，並可充分地發揮出電路所具有的功能。
[連接結構體的製造方法]
繼而，對上述連接結構體的製造方法進行說明。
首先，準備上述第一電路構件20、與膜狀接著劑1(參照圖3中的(a))。
膜狀接著劑1的厚度較佳為10μm~50μm。藉由將膜狀接著劑1的厚度設為10μm以上，而能可靠地填充電路電極22及電路電極32間的電路連接材料。另一方面，藉由將膜狀接著劑1的厚度設為50μm以下，而可進一步高度地防止電路電極22及電路電極32間的電路連接材料溢出。
繼而，將膜狀接著劑1載置於第一電路構件20的形成有電路電極22的面上。另外，在膜狀接著劑1附著於支撐體(未 圖示)上時，將膜狀接著劑1側以面向第一電路構件20的方式載置於第一電路構件20上。此時，膜狀接著劑1為膜狀，而操作容易。因此，可使膜狀接著劑1容易介在於第一電路構件20與第二電路構件30之間，並可容易地進行第一電路構件20與第二電路構件30的連接作業。
繼而，將膜狀接著劑1朝著圖3中的(a)的箭頭A及箭頭B方向加壓，使膜狀接著劑1與第一電路構件20暫時連接(參照圖3中的(b))。此時，可一邊加熱一邊加壓。
繼而，如圖3中的(c)所示般，將第二電路構件30以使第二電路電極32面向第一電路構件20的方式(即，以第一電路電極22與第二電路電極32對向配置的狀態)，載置於膜狀接著劑1上。另外，在膜狀接著劑1附著於支撐體(未圖示)上時，將支撐體剝離後將第二電路構件30載置於膜狀接著劑1上。
繼而，一邊加熱膜狀接著劑1，一邊朝著圖3中的(c)的箭頭A及箭頭B方向，經由第一電路構件20及第二電路構件30加壓。如此，將膜狀接著劑1進行硬化處理，並進行正式連接，而獲得如圖2所示的連接結構體。
若以如上述的方式製造連接結構體，則在所得的連接結構體中，可使導電粒子7與對向的電路電極22及電路電極32這兩者接觸，並可充分地降低電路電極22及電路電極32間的連接電阻。
另外，藉由膜狀接著劑1的加熱，而在充分地減小電路 電極22與電路電極32之間的距離的狀態下，接著劑成分5發生硬化而成為絕緣性物質11，並且第一電路構件20與第二電路構件30經由電路連接構件10而牢固地連接。即，在所得的連接結構體中，電路連接構件10包含含有上述接著劑組成物的電路連接材料的硬化物，因此電路連接構件10對於第一電路構件20或第二電路構件30的接著強度充分地提高，特別是在高溫高濕條件下接著強度充分地提高。另外，在連接結構體中，接著強度充分高的狀態可長期地持續。因此，所得的連接結構體可充分地防止電路電極22及電路電極32間的距離的經時的變化，電路電極22及電路電極32間的電氣特性的長期可靠性優異。
另外，在上述實施形態中，使用膜狀接著劑1製造連接結構體，但亦可使用未形成為膜狀的接著劑組成物代替膜狀接著劑1。該情況下，若使接著劑組成物溶解於溶劑，並將該溶液塗佈於第一電路構件20或第二電路構件30的任一電路構件上進行乾燥，則可使接著劑組成物介在於第一電路構件20及第二電路構件30間。
[半導體裝置]
繼而，對本發明的半導體裝置的實施形態進行說明。圖4是表示本發明的半導體裝置的一個實施形態的概略剖面圖。如圖4所示般，本實施形態的半導體裝置2具備：半導體元件50、及成為半導體元件的支撐構件的基板60，在半導體元件50及基板60之間，可設置將這些進行電性連接的半導體元件連接構件80。另 外，半導體元件連接構件80積層於基板60的主面60a上，半導體元件50進一步積層於該半導體元件連接構件80上。
基板60具備電路圖案61，電路圖案61在基板60的主面60a上經由半導體元件連接構件80或直接與半導體元件50進行電性連接。繼而，藉由密封材料70將這些進行密封，而形成半導體裝置2。
作為半導體元件50的材料，並無特別限制，可使用：矽、鍺的4族的半導體元件，GaAs、InP、GaP、InGaAs、InGaAsP、AlGaAs、InAs、GaInP、AlInP、AlGaInP、GaNAs、GaNP、GaInNAs、GaInNP、GaSb、InSb、GaN、AlN、InGaN、InNAsP等的III-V族化合物半導體元件，HgTe、HgCdTe、CdMnTe、CdS、CdSe、MgSe、MgS、ZnSe、ZeTe等的II-VI族化合物半導體元件，以及CuInSe(CIS)等各種者。
半導體元件連接構件80藉由上述本發明的接著劑組成物的硬化物形成，含有絕緣性物質11及導電粒子7。導電粒子7不僅配置於半導體元件50與電路圖案61之間，而且亦配置於半導體元件50與主面60a之間。在本實施形態的半導體裝置2中，半導體元件50與電路圖案61經由導電粒子7而電性連接。因此，可充分地降低半導體元件50及電路圖案61間的連接電阻。因此，可使半導體元件50及電路圖案61間的電流的流通順暢，並可充分地發揮半導體所具有的功能。另外，藉由將該導電粒子7設為上述的調配比例，而亦可表現出電性連接的各向異性。
半導體元件連接構件80包含含有上述本發明的接著劑組成物的電路連接材料的硬化物。因此，半導體元件連接構件40對於半導體元件50及基板60的接著強度充分地提高，且可充分地降低半導體元件50及電路圖案61間的連接電阻。並且，可使該狀態長期地持續。另外，可藉由低溫短時間內的加熱而形成半導體元件連接構件，因此可減小對半導體元件等的影響。因此，可充分地提高半導體元件50及基板60間的電氣特性的長期可靠性。
以上，對本發明的較佳的實施形態進行了說明，但本發明並不限定於上述實施形態。
以下，根據實施例及比較例對本發明進行更具體地說明，但本發明並不受實施例任何限定。
(實施例1)
使用TA-60(三亞普羅(San-Apro)股份有限公司製品名、α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽)作為(A)成分、縮水甘油醚型環氧化合物YL980(日本環氧樹脂股份有限公司製品名、雙酚A型環氧樹脂)作為(B)成分。使用苯氧樹脂(YP-70、東都化成股份有限公司製商品名)作為膜形成性聚合物。另外，製作使用平均粒徑為3μm、比重為2.5的導電粒子，上述導電粒子是在以聚苯乙烯為核的粒子的表面，設置厚度為0.2μm的鎳層，並在該鎳層的外側設置厚度為0.02μm的金層而成。另外，使用氫氧化鋁粉末作為防腐蝕劑。
以表1所示的混合比調配(A)成分、(B)成分及膜形成性聚合物，繼而調配分散8體積%的導電粒子，並使用塗敷裝置塗佈於厚度為40μm的PET樹脂膜上，在70℃下藉由5分鐘的熱風乾燥，而獲得接著劑層的厚度為20μm的膜狀接著劑。
(實施例2)
使用α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶三(三氟甲磺醯基)甲基化物(PMNS TFSM)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。
(實施例3)
使用3-甲基-2-丁烯基四亞甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸酯(MBTS TFEP)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。
(實施例4)
使用肉桂基四亞甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸酯(CMS TFEP)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。
(比較例1)
使用SI-60(三新化學工業股份有限公司製品名、α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶六氟銻酸鹽)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。
(比較例2)
使用CPI-100A(三亞普羅股份有限公司製品名、4-苯基苯硫基二苯基鋶六氟銻酸鹽)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。
(比較例3)
使用CPI-200K(三亞普羅股份有限公司製品名、4-苯基苯硫基二苯基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸鹽)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。
(比較例4)
使用四亞甲基α-萘基甲基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸酯(MPS TFEP)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。
(比較例5)
使用4-羥基苯基甲基肉桂基鋶三(全氟乙基)三氟磷酸酯(PMCS TFEP)作為(A)成分，除此以外，以與實施例1相同的方法獲得膜狀接著劑。表1表示各成分的混合比。另外，表1中混合比以質量份表示。
將實施例及比較例中所用的(A)成分的鋶鹽化合物表示於表2。
[示差掃描熱量測定]
進行實施例及比較例中所得的膜狀接著劑的示差掃描熱量測 定，調查發熱峰值的有無。
在比較例2及比較例3中所得的膜狀接著劑中，未辨認出發熱峰值。另外，比較例5中所得的膜狀接著劑在測定前硬化。實施例1~實施例4以及比較例1及比較例4中所得的膜狀接著劑給出發熱峰值。將此時的溫度表示於表3。
在示差掃描熱量測定中，在(A)成分為具有α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶的TA-60(Y-=[P(C2F5)3F3]-、實施例1)及PMNS TFSM(Y-=[C(CF3SO2)3]-、實施例2)時，與SI-60(Y-=[SbF6]-、比較例1)同樣地在110℃左右觀測到發熱峰值，並辨認出同等的低溫硬化性。
另外，在示差掃描熱量測定中，在(A)成分為具有3個芳基的鋶鹽化合物(比較例2及比較例3)時，未辨認出發熱峰值，但在(A)成分為具有經取代的芳基甲基與經取代的芳基的鋶鹽化合物(實施例1及實施例2以及比較例1)時，在110℃左右 存在發熱峰值，在(A)成分為具有經甲基或苯基取代的烯丙基與烷基的鋶鹽化合物(實施例3及實施例4)時，在120℃左右存在發熱峰值，並分別辨認出同等的低溫硬化性。另一方面，在(A)成分為具有經取代的芳基甲基及烷基的鋶鹽化合物(比較例4)時，在150℃左右存在發熱峰值，與實施例的(A)成分相比，在高溫下辨認出硬化性。在(A)成分為具有經取代的烯丙基與經取代的芳基的鋶鹽化合物(比較例5)時，確認到在測定前進行硬化，並且保存穩定性差。
[硬化率測定試驗]
在加熱板上、在100℃~160℃下，將實施例1~實施例4以及比較例1及比較例4的膜狀接著劑分別加熱10秒鐘使其硬化。藉由紅外線吸收光譜，求出將加熱前後的環氧基的訊號強度的面積值的差除以加熱前的訊號強度的面積值而得者作為硬化率。將結果表示於圖5。
使用作為α-萘基甲基-4-羥基苯基甲基鋶鹽化合物的TA-60(Y-=[P(C2F5)3F3]-)的實施例1及使用PMNS TFSM(Y-=[C(CF3SO2)3]-)的實施例2，與使用SI-60(Y-=[SbF6]-)的比較例1同樣，在10秒鐘的短時間內表現出高的硬化率，並辨認出同等的低溫快速硬化性。
使用具有經甲基或苯基取代的烯丙基與烷基的鋶鹽化合物的實施例3及實施例4，表現出與實施例1及實施例2以及比較例1同樣的低溫快速硬化性。另一方面，使用具有經取代的芳 基甲基與烷基的鋶鹽化合物的比較例4，幾乎未進行硬化。
[保存穩定性試驗]
將實施例1~實施例4及比較例1~比較例5的膜狀接著劑在40℃的恆溫裝置中放置5天。藉由紅外線吸收光譜，求出放置後的硬化率。將結果表示於表3。
在實施例1~實施例4及比較例1~比較例4中，幾乎未進行硬化而保存穩定性良好。另一方面，比較例5在試驗前硬化而保存穩定性低。
[氟離子濃度的測定]
藉由純水將實施例1~實施例4及比較例1~比較例5的膜狀接著劑稀釋至100倍後，在121℃/100%RH的環境下加熱15小時並萃取。將萃取水過濾後藉由陰離子層析儀(戴安(DIONEX)公司製造的IC-20)測定氟離子濃度。將結果表示於表3。
在使用具有[P(C2F5)3F3]-或[C(CF3SO2)3]-作為Y-的鋶鹽化合物的實施例1~實施例4及比較例3~比較例5中，氟離子濃度小於100ppm而低，但在使用具有[SbF6]-的鋶鹽化合物的比較例1及比較例2中，確認到氟離子濃度分別為10500ppm、6800ppm而極高。
[連接結構體的製作]
在玻璃基板(康寧(Corning)#1737、外形38mm×28mm、厚度為0.5mm、表面具有ITO(氧化銦錫)配線圖案(圖案寬度為50μm、間距為50μm)者)上，以2mm×20mm的大小，自 PET樹脂膜轉印實施例1~實施例4及比較例1~比較例5的各膜狀接著劑。在表4所示的安裝條件(溫度與時間)下，對IC晶片(外形1.7mm×17.2mm、厚度為0.55mm、凸塊(bump)的大小為50μm×50μm、凸塊的間距為50μm)，施加80MPa(凸塊面積換算)負荷進行加熱加壓而安裝。另外，保存穩定性試驗後的膜狀接著劑亦同樣地安裝。
[連接電阻的評價]
測定以如上述方式製作的連接結構體的鄰接電路間的電阻值(14個端子測定中的最大值)。將所得的結果表示於表4。
在使用實施例1~實施例4及比較例1的膜狀接著劑時，在保存穩定性試驗前後均小於5Ω而表現出良好的值。在使用比較例2及比較例3的膜狀接著劑時，未進行硬化而無法連接。另外，在使用比較例4的膜狀接著劑時，成為高的電阻值。在比較例5中，在連接結構體的製作前進行了硬化。
[連接結構體的配線腐蝕的觀察]
觀察將以如上述方式製作的連接結構體(使用未進行保存穩定性試驗的膜狀接著劑者)在85℃85%RH的環境下處理24小時後的ITO配線的外觀。將所得的結果表示於表4。
在使用具有[SbF6]-作為Y-的鋶鹽化合物的比較例1及比較例2中，辨認出了顯著的配線的腐蝕的產生，但在使用具有[P(C2F5)3F3]-或[C(CF3SO2)3]-作為Y-的鋶鹽化合物的實施例1~實施例4及比較例3~比較例5中，未辨認出腐蝕。
根據以上所述判明，含有Y-以[P(R4)a(F)6-a]-或[C((R5)SO2)3]-表示、特別是[P(C2F5)3F3]-或[C(CF3SO2)3]-的上述通式(I)所示的鋶鹽化合物而成的接著劑組成物，與含有[SbF6]-而成者具有同等的低溫快速硬化性及保存穩定性，而且氟離子難以脫離，因此可抑制腐蝕的產生，並且連接可靠性優異。另外判明，上述通式(I)所示的鋶鹽化合物在為R1為經取代或未經取代的芳基甲基、R2為經取代或未經取代的芳基、R3為甲基時，或在R1為經取代或未經取代的烯丙基、R2及R3為烷基、或R2及R3為R2與R3鍵結在一起形成的環時，適合於可在低溫短時間內連接的接著劑組成物的聚合起始劑。
1‧‧‧膜狀接著劑
5‧‧‧接著劑成分
7‧‧‧導電粒子

Claims (14)

  1. 一種異向導電性接著劑組成物，其含有(A)下述通式(I)所示的鋶鹽化合物、(B)陽離子聚合性物質以及(C)導電粒子而成： [式中，R1表示經取代或未經取代的芳基甲基、或經取代或未經取代的烯丙基，R2及R3分別獨立地表示烷基、或經取代或未經取代的芳基，Y-表示[P(R4)a(F)6-a]-(式中，R4表示氫原子的至少一部分被氟原子取代的烷基，a表示1~6的整數；a為2以上的整數時，多個存在的R4可彼此相同亦可不同)、或[C((R5)SO2)3]-(式中，R5表示氫原子的至少一部分被氟原子取代的烷基，多個存在的R5可彼此相同亦可不同)；其中，R2及R3可鍵結在一起而形成環，在R1為經取代或未經取代的芳基甲基時，R2及R3的至少一個為經取代或未經取代的芳基，在R1為經取代或未經取代的烯丙基時，R2及R3為烷基、或R2及R3為R2與R3鍵結在一起形成的環]。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有下述通式(II)所示的鋶鹽化合物： [式中，Ar1及Ar2分別獨立地表示經取代或未經取代的芳基，Y-與上述同義]。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有下述通式(III)所示的鋶鹽化合物： [式中，Y-與上述同義]。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有下述通式(IV)所示的鋶鹽化合物： [式中，A1及A2分別獨立地表示烷基，R6、R7及R8分別獨立地表示氫原子、烷基、或經取代或未經取代的芳基，Y-與上述同義；其中，A1及A2可鍵結在一起而形成環]。
  5. 如申請專利範圍第4項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有通式(V)、通式(VI)、通式(VII)或通式(VIII)所示的鋶鹽化合物： [式中，Y-與上述同義]。
  6. 如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(A)成分，含有在對與縮水甘油醚型環氧化合物的混合物的示差掃描熱量測定中給出峰值溫度為40℃~150℃的鋶鹽化合物。
  7. 如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其中作為上述(B)成分，含有選自由環氧化合 物、氧雜環丁烷化合物及乙烯醚化合物所組成的組群的至少一種。
  8. 如申請專利範圍第1項至第7項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其中進一步含有(D)膜形成性聚合物。
  9. 如申請專利範圍第1項至第8項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其用作電路連接用接著劑。
  10. 如申請專利範圍第1項至第9項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，其藉由加熱而硬化。
  11. 一種膜狀接著劑，其將如申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物形成為膜狀而成。
  12. 一種連接結構體，其包括：具有第一電路電極的第一電路構件；具有第二電路電極的第二電路構件；以及配置於上述第一電路構件及上述第二電路構件之間、且將上述第一電路電極與上述第二電路電極進行電性連接的電路連接構件，上述電路連接構件包含如申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物的硬化物。
  13. 一種連接結構體的製造方法，其包括：在具有第一電路電極的第一電路構件、與具有第二電路電極的第二電路構件之間配置如申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物，經由上述異向導電性接著劑組成物，將上述第一電路構件及上述第二電路構件加熱及加壓， 而將上述第一電路電極及上述第二電路電極進行電性連接的步驟。
  14. 一種半導體裝置，其包括：半導體元件；具有電路圖案的基板；以及配置於上述半導體元件及上述基板之間、且將上述半導體元件與上述電路圖案進行電性連接的半導體元件連接構件，上述半導體元件連接構件包含如申請專利範圍第1項至第10項中任一項所述之異向導電性接著劑組成物的硬化物。
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