TW200535230A - Process to make a sulphur containing steam cracker feedstock - Google Patents
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Description
200535230 九、發明說明: 【發明所屬之技術領域】 本發明係針對一種經由將剛於費雪-托崔 (Fischer-Tropsch)法中獲得的鏈烷烴原料與來自另〆個來 源的含硫原料合併而自天然氣製造含硫蒸汽裂化原科的方 法。 【先前技術】 候在垣原料被送入加熱爐之前,係將 起注入旋管中來形成硫化物膜。 °原料中的硫含量通常足以在實際; 持硫化物水平。如果在進料中已經:; 在蒸Ά裂化方法技術領域中具有通常知識者皆知,要 將硫添加到進料中以降低焦炭的生成。焦炭在蒸汽裂化加 熱爐官中的生成原則上係經由二種機制形成,即熱解反應 和催化脫氫反應。熱解反應係藉由使用低操作壓力、具有 高蒸汽對烴的比例、在30%至6〇%的程度及避免過度管金 屬溫度和讓未蒸發進料進入高溫區的可能性而降到最小。 為了承受高的管金屬溫度,高達21〇〇〇F,係使用含高錄與 鉻的合金,例如35%鎳與25%鉻的合金。這些金屬會催化 脫氫^應,因此必須被鈍化。硫化是解決鈍化的典型方法。 對方、衣化插作者的常見實行方式是在脫焦炭操作之後 馬上注:焦炭抑制劑。亦即當管壁金屬催化活性最高的時 ’係將DMS或DMDS隨蒸
200535230 使用剛在費雪-托崔法中獲得之輕油鏈烷烴產物作為蒸 A裂化產物亦為眾所周知者。例如,,,The Markets f〇r Shell
Middle Distillate Synthesis Products’’,Presentation of Peter J.A. Tijm5 Shell International Gas Ltd., Alternative
Energy ’95, Vancouver,Canada,May 2,4, 1995 在第 5 頁提 到·· SMDS輕油,即Shell MDS法中費雪_托崔衍生的輕油 館份’係在例如新加坡用作蒸汽裂化原料。 因為費雪-托崔衍生的產物含有幾乎檢測不到含量的 硫,因此將必須將硫添加到此原料中,然後它才可被用作 瘵汽裂化原料。這可藉由添加硫添加劑如二甲基二硫醚 (DMDS )或藉ώ將費雪_托t進料與高硫含量物質推合來 進行,如,Preliminary Survey on GTL 如如⑽⑽ smds technology,June 2001,Japan 心㈣丨 τ仙 〇rganization (JETR0),secti〇n 6·2 3 中更詳細說明者。 在蒸汽裂化方法中將硫添加到費雪_托崔衍生的進料亦 敘述於最近的專利公開案US_A_2〇〇3/〇135〇77中。此公開案 敘述在遠距離位置製造低硫費雪_托崔衍生的輕油,將i產 物運送到蒸汽裂化位置,以及在使用該輕油作為蒸汽裂化 進料之前將硫化合物添加到該輕油中。 WO-A-9937736揭示-種方法,其中係將剛自粗天然氣 分離的現場冷凝物(field _densate)加氯處 量。根據此公開案,必須要除去硫以便使用它作為 或用來與其他烴類混合而作為化學方法的原料。 根據WW之方法的—個缺㈣㈣ 200535230 加氫處理單元。 【發明内容】 ^發明之目的是要從天然氣製造含硫蒸汽裂化原料。 此目的係經由下述方法達成。經由進行下列步 粗製天然氣製造含硫蒸汽裂化原料的方法: 攸 ⑷將含硫液體現場冷凝物顧份自天,然氣分離, 八乂b)進—步將包含具有3或更多個碳原子之烴化合物的 各I餾份自天然氣分離以獲得設備冷凝物, ⑷自步驟⑻中獲得的氣體製備—氧化碳 物, 〃此口 ⑷使用得自步驟⑷的一氧化碳與氯進行費雪汍崔反 應來製備鏈烷烴產物,以及 八⑷將鏈烷烴產物或部分的該產物與步驟⑻中所獲得包 2有3或更多個碳原子之煙化合物的含硫德份合併,以 獲得含有硫的含硫蒸汽裂化原料。 、申明人已經發現到,以根據本發明之方法,部分剛自 天然乳分離所獲得的C3 +化合物可有利地與剛在費雪-托崔 法中獲得的鏈烷烴產物合併。申請人發現到,此物流可助 於蒸汽裂化原料的體積及其硫含^,因此使其成為符合直 接使用規格的極佳蒸汽裂化進料。這是有利的,因為它節 省在費夺-托崔法生產場所的裝罐貯存設施,而且一種產物 可運送到海外客戶而非兩種分開的產物。 【實施方式】 發明詳細說明 9 200535230 步驟(a)可根據為人所 是彳之地下井採得。1至5個碳原子的氣態烴類通常是在氣體 到達表面後自C5 +烴類分離出來,例如在所謂的未蒸發燃料 液滴捕收器(slug catchers)巾。如是獲得的液體產物亦稱 為現場冷凝物且可有非常高的硫含量,例如在ΐ5〇〇ρ-以 上’甚至在19G() ppm以上。典型的較低含量是麵啊 硫。從中分離出現場冷凝物的天錢將稱為預清洗天然氣。 此剛在步驟⑷中獲得的液體冷凝物可具有非常高的最 終/弗點,甚至在3〇〇γ以上,同時大部分的產物在綱% 以下沸騰。藉由例如你出_ ^ φ 一& 、、二由一個閃蒸步驟或蒸餾步驟優先分 離出向彿點餾份,可得到含 3有瓜化合物且符合用作蒸汽裂 化原料的沸點範圍潘^ # 圍要求的低沸點餾份。此餾份不需進一步 脫石爪處理以便用於士叉义 .^ ^ ^月的較佳具體實例中作為步驟(e)中 的額外摻合成分來製備墓、★列 ; m ^ ^ ^ v “、、,飞衣化原料。較佳而言,此剛從 現%冷凝物分離的低沸 且較佳在M0 * 21—5〇(; 具有在120與230〇c之間, 存在於液體現場冷凝物中之的間=終沸點:。起始沸點符合仍 點可依b ^5、二類。低/弗點鶴份的最終沸 J依據現%冷凝物中的妒八旦 餾份和步驟(e)中費带;11· 3 I、在步驟(b)與(a)中所獲得 所欲硫含量而改變Γ最t'產物的摻合比及所得混合物的 硫化合物與有機酸的較言^可使用一般技巧決定。富含 精煉器中處理。柄、、*阿'弗點餾份可在所謂的局部冷凝物 -’弗點|留份輪^ 的硫。 ^佳含有200與6000 ppm之間 在進行步驟(b)之前 分的硫係藉由各種可能的技 10 200535230 術從剛在步驟(a)中獲得的預清洗天然氣中分離出來。較佳 而言,硫係藉由所謂的吸收型程序從天然氣除去。這些著 名程序包括一個步驟,其中天然氣係與含有物理與化學吸 收的液體混合物接觸。在這種程序中,氣體混合物係在 起σ十大氣壓下在二個步驟中連績用含有物理吸收劑與化學 吸收劑的二種不同液體混合物處理。典型的化學吸收劑為 二級胺類’特別是含有至少一個羥烷基的三級胺類。三乙 酵胺、二乙基乙醇胺(DEMEA)及甲基二乙醇胺(MDEa) 是非常適合的。典型的物理吸收劑為碳酸丙二酯甲基姐 咯:):兀酮、二甲基甲醯胺、聚乙二醇的二甲醚、四伸乙基二 醇二甲基醚及環丁碾是非常適合的。這類程序的實例係詳 細敘述於US-A-4372925及教科書如Gas Purificati〇n,艸 ed./Arthur Kohl and Richard Nielsen, 1 9975 Gulf Publishing Company,ISBN 〇·88415-22㈣ 丨中。 在步驟(b)中,具有3或更多個碳原子的烴化合物係在 將天然虱轉化成合成氣之前,先自天然氣分離出來。較佳 ^ 刀離係經由將氣體冷卻到這些烴類會液化的某溫度 I力條件來進行。液體產物然後可容易地自氣體分離。 冷卻較佳可經由間接對液態氮熱交換來進行。_較佳 ^為在分離空氣獲得純化氧供用於步驟⑷時剛獲得的過剩 氣。較佳的方法係經由降低壓力、分離冷凝的C3+烴類及視 需要增加壓力水平,妙、你 干^後利用該氣體製備合成氣。較佳而 言,該氣體係從超過50巴的壓力降低到低於4q巴的壓力, 較佳係低於30巴。在、、存轉卩一 * 在液體烴類的分離之後,將氣體壓力增 200535230 加到50巴以卜沾 得之C 、7平,較佳係在50與80巴之間。如是獲
產物摻八4 ^類可與剛從步驟(d)所製得產物離析的LPG 中所托崔反應的合成氣係在步驟⑷中由步驟⑷ 物經由部分氧化及/或蒸汽/甲烷重整而製得。 為凋整合成氣中的H2/C〇 送入部分氧化萨皮士 肝一乳化奴及/或瘵汽 刀乳化矛王序中。合成氣的h2/c〇比宜在13與2 3之 整广係在1 _6與2·1之間。若需要,可經由蒸汽曱烷重 佳係與水煤氣轉移反應合併來製得(小量)額外量 的虱。額外的氫亦可用於其他程序如加氫裂化中。 5在另-個具體實例中,在催化氧化步驟中所獲得合成 氣的h2/co t匕可藉由從合成氣除去氯而降低。這可婉由習 ^技術如壓力擺動吸附或低溫程序進行。較佳的選擇工是以 ㈣技術為主的分離。部份的氫可用於尤其是費雪-托崔反 應最重烴餾份的加氫裂化步驟中。 以上述方式獲得的合成氣,通常具有在9〇〇與14㈧。C 之間的溫度者,係被冷卻到100與500C>C之間,宜在 與450。。之間,較佳在3〇〇與4〇〇〇c之間的溫度較佳係 在同時產生動力的情況下,例如以蒸汽形式。$_步冷卻 到40與130。(:之間,較佳在⑽與⑽%之間的溫度\系 在習知熱交換器中進行,尤其是管式熱交換器。為從合成 氣除去任何雜質,可使用防護床。特別為了要除去所有微 量的HCN及/或簡3,可使用特定的催化劑。可能仍存在於 步驟(c)所用氣體中的微量硫可藉由使用鐵及/或氧化鋅的 12 200535230 吸收程序除去。 /純化的氣態混合物’主要包含氫、一氧化碳及視情況 的II,係在催化轉化階段中與適當的催化劑接觸,其中生 成一般為液體的烴類。 用於在步驟⑷中將包含氫與—氧化碳之混合物催化轉 化成烴類的催化劑為此技藝中為人所知者,且通常被稱為 費雪-托崔催化劑。用於此程序的催化劑常包含作為催化上 有效成分之元素週期表第VIII族的金屬。特別的催化上有 效的孟屬包括釕、鐵、鈷及鎳。就可製得的重質費雪-托崔 餾份而言,姑為較佳的催化上有效的金屬。如先前所討論 者#乂 it的類it料為天然氣或伴隨的氣冑。因為這些原 料通常產生H2/C0比約2的合成氣,故銘為非常好的費一雪-托崔催化劑’ ID為這類型催化劑的使用者比值也是約2。 催化上有效的金屬較佳係承載於多孔載體上。多孔載 體可選自於任何此技藝中已知的適當耐高溫金屬氧化物或 石夕酸鹽或其組合。較佳多孔載體的特定例子包括二氧化 碎、氧化I呂、二氣化名大、g /卜力生 、 乳化鈦乳化錯、二氧化鈽、氧化鎵及其 犯口物,尤其是二氧化石夕、氧化銘及二氧化欽。 催化上有效的金屬在載體上的量較佳係㈣100pbw 載體材料有3至則pbw ’較佳從1〇至8〇咖,尤其是從 20至60 pbw的範圍内。 若需要,催化劑亦可包含—或多種金屬或金屬氧化物 料促進劑。適當金屬氧化物促進劑可選自於元素週期表 弟HA、IIIB、iVB、VB&⑽族,或釣系和鋼系。詳言之, 13 200535230 鎂、鈣、鏍、鋇、銳、釔、鑭、鈽、鈦、錯、铪、鉦、 減的氧化物為非常適當的促進劑。對於用以^由備 '發明之爾化劑而言’特佳的金屬氧化 為乳化錳和氧化鍅。適當的金 ^ 第或_。鍊和第族貴重金屬== 而以師㉟尤佳。促進劑存在於催化财的量宜在每° _ 載體有0.01至_ pbw,較佳為〇1至4〇咖,更佳 ”:、1至20 pbw的乾圍内。最佳的促進劑係選自於釩、錳、
錄、錯和翻。
催化上有效的金屬和促進劑,如果存在,可藉由任何 =田的處理如&潰、捏合及㈣而被沉積於載體材料上。 &金屬,若適當,以及促進劑沉積在载體材料上之後,通 吊使μ載的载體接受锻燒。锻燒處理的作用是要除去灶 =水、分解揮純分解產物及將有機和無機化合物轉化成: :、個別的氧化物。在锻燒之後,所得催化劑可經由使催化 制與氫或含氫氣體接觸,通常在約·至3,c的溫度進 ^。其他製備費雪-托崔催化劑的方法包括捏和/研糊,通常 接著擠壓、乾燥/煅燒及活化。 〜催化轉化方法可在此技藝中已知的習知合成條件下進 :。通常’催化轉化可在150至300〇c,較佳從18〇至26〇〇c 圍内的/皿度進行。催化轉化方法的典型總壓力係在五至 2⑽絕對巴’更佳從10至70絕對巴的範圍内。在催化轉化 方法-中’尤其有超過75重量%的c5+,較佳超過85重量% C5 + fe類形成。視催化劑與轉化條件而^,重質蝶(〜+) 14 200535230 的量可'達60重量% ’有時高達7〇重量%,有時甚至高 達曰85重置%。最好是使用始催化劑,使用低的H2/C比(尤 其是K7或甚至更低者),並使用低溫(19〇_24〇。〇,視 需要與高Μ結合。為避免任何焦炭生成,最好使用至少W 的h2/cg比。尤佳的是在τ述條件下進行費雪托崔反應: ASF-α^ (Anderson-Schulz-Flory^±*s^) ,
具有至少2〇個碳原子的產物而言,為至少0.925,較佳為 至少曰0.935,更佳為至少〇.945,甚至更佳為至少〇奶。較 佳的是’曰費雪-托崔烴類物流包含至少4〇重量糾。+,較佳 為50重量%,更佳為55重量% ’且重量比為至 少0.35 ’較佳為〇·45,更佳為〇.55。 較佳而言,係使用費雪_托崔催化劑,其產生實質量的 鏈烷k ’更佳為f質上無分支的鏈烷烴。帛適合此目的之 催化劑為含鈷費雪-托崔催化劑。這類催化劑係斂述於文獻 中,簽見例如 AU 698392 和 WO-A-9934917。
費雪-托崔方法可為淤漿FT方法或固定床FT方法,尤 其是多管式固定床。 鏈烷烴產物可自步驟⑷所獲得的產物中藉由蒸餾離析 出來。較佳的是,這種餾份係先經氫化,以便除去任何會 負面影響所得用作蒸汽裂化原料之摻合物性質的烯烴及& 化產物。鏈烷烴產物亦可自加氫裂化步驟的流出物中離析 出來,如在步驟(d)中所獲得產物的整體或部分上所執行 者。這種鏈烷烴產物將包含較大含量的異鏈烷烴。較佳的 疋,鏈烷烴產物中的異對正比係小於〇5,較佳為小於〇 3。 15 200535230 鏈烷烴產物較佳係包含超過90重量%的c5到在37〇QC 沸騰的化合物。更佳的是,鏈烷烴產物在輕油範圍内沸騰, 較佳包含超過90重量%化合物從(:5開始而高達於2〇4〇c 沸騰的化合物。 鏈烧烴產物係在步驟(e)中與步驟(b)中獲得的以上 餾份或I以上餾份合併。步驟(d)產物對步驟(b)產物的重量 比較佳係在30 :丨和5 :丨之間。所得摻合物較佳具有下列 性質: 比重量在0.65與0.74之間, 賽波特色度(Colour Saybolt )超過+2〇, 不飽和物< 1體積%, 鏈烧烴含量在65%與1〇〇體積%之間。 異-正鏈烧烴比小於〇. 5, 硫含量在50與650 ppm之間,較佳在1〇〇與65〇 ppm 之間, 最終沸點在150與204°C之間,以及 ❿ 37.8°C時的雷德(Reid)蒸氣壓不超過i3psi。 本發明亦針對藉由根據本#明之方法獲得之換合物作 為蒸汽裂化原料來製造低級稀烴,尤其是丙稀及/或乙烯的 用途。 圖1說明根據本發明的方法。從高硫天然氣11,在未 蒸發燃料液滴捕收器i中分離出現場冷凝物12。該現場卜 :物12係在分離器2中分離成低沸點館份13和高沸點館 4知伤Η係供應到選用的冷凝物精煉器中。硫係在薩 16 200535230 非努爾(Sulfmol)單元4中自天然氣15中除去,其在冷凝 2很少。C3 +烴類17係在分離單元5中自少硫氣體16中 ^出來。烴類17係、進—步藉由蒸餾單元6分成C3與匕 < 1 9和主要含C5 +烴類的物流1 8。 成5鉍清洗的氣體20係用於合成氣製造單元7中以獲得合 於,21。此合成氣係用作費雪-托崔反應步驟8中的原料, ^驟中獲得鏈烷烴類產物22。此產物係分離成各種不 l〇J餘 <八 , 巧’,、係在輕油餾份24以下沸騰(餾份23 )和以上沸 C會刀/八 田物25和26) 〇此輕油餾份24係與餾份13和18 混合單_ ^ 兀10中混合,以獲得根據本發明的蒸汽裂化原料27。 【圖式簡單說明】 圖1說明根據本發明從天然氣製造含硫蒸汽裂化原料 的方法。 【主 1 2 要元件符號說明】 未蒸發燃料液滴捕收器 分離器 3 冷凝物精煉器 4 薩非努爾單元 5 分離單元 6 蒸餾單元 7 合成氣製造單元 8 費雪-托崔反應步驟 9 分離器 1〇 混合單元 17 200535230 π 高硫天然氣 12 現場冷凝物 13 低沸點餾份 14 高沸點餾份 15 天然氣 16 少硫氣體 17 C3 +烴類 18 主要含C5 +烴類的物流 19 C3與C4物流 20 經清洗的氣體 21 合成氣 22 鏈烷烴類產物 23 在輕油餾份以下沸騰的餾份 24 輕油餾份 25 在輕油餾份以上沸騰的餾份 26 在輕油餾份以上沸騰的餾份 27 蒸汽裂化原料 18
Claims (1)
- 200535230 十、申請專利範圍: L—種從粗製天然氣製造含硫蒸汽裂化原料的方法,复 係經由進行下列步驟: ’ ’ U)將含硫液體現場冷凝物餾份自天然氣分離, · (b)進-步將包含具有3或更多個碳原子之碳氫化合物 的含硫餾份自天然氣分離以獲得設備冷凝物, ⑷自步驟(b)中獲得的氣體製備一氧化碳與氣的混人 物, 此σ (d) 使用得自步驟(c)的一氧化碳與氫進行費雪-托崔 應來製備鏈烷烴產物,以及 (e) 將鏈錢產物或部分該產物與步驟⑻中所獲得包含 3或更多個碳原子之碳氫化合物的含硫餾份合併,以獲得硫 含量在50與1000 ppm之間的含硫蒸汽裂化原料。 现 2·根據申請專利範圍第丨項的方法,其中步驟(b)係藉 由將氣體冷卻到C 3及更高級烴類會液化的溫度和壓力條件 來進行。 3. 根據申請專利範圍第2項的方法,其中該冷卻係藉由 # 對液態氮間接熱交換來進行。 4. 根據申請專利範圍第3項的方法,其中該液態氮係在 分離空氣以獲得純氧供用於步驟⑷中製備一氧化碳與氫之 混合物時獲得。 5 ·根據申4專利範圍第2項的方法,其中步驟(b)係藉 由降低麼力、分離冷凝的C3+烴類及視需要在步驟(c)中利 用该氣體製備合成氣之前增加壓力水平來進行。 19 200535230 方法’其中在步驟(b)中, 40巴以下的壓力。 方法’其中該壓力係降低 6. 根據申請專利範圍第5項的 氣體係自超過50巴的壓力降低到 7. 根據申請專利範圍第6項的 到3 0巴以下。 9.根據申請專利範圍帛項中任勺人且古1斗、貝的方法,其中名 包3具有3或更多個碳原子之烴化合物的館份 c 和C4烴類的餾份,並將立愈 I肘具與從步驟(d)所製 LPO產物摻合,且1中剩 ㈣才斤乾 、中剩餘的C5 +烴類係用於步驟(e)中。 1〇.根據中請專利範圍第η射任—項的方法,直中 §玄步驟⑷中離析的氣體現場冷凝物或部分該氣體現場^ 物係與步驟(e)中獲得的產物合併。 1车 11. 根據申請專利範圍第丨_7項中任一 在步驟⑷中獲得且用於步驟⑷的輪產物含,其中重量%化合物從^始到高達於赠沸騰心人超: 12. 根據申請專利範圍第 °物。 判乾心1-7工頁中任一項的方法, 該步驟⑷中剛獲得的蒸汽裂化原料的硫含量係 :、 佳係〉100 ppm。 ; 父 13.根據巾料㈣㈣η射任—項的 在步驟⑷中剛獲得的蒸汽裂化原料具打列性質\ ” 比重量在0.65與〇·74之間, 、 賽波特色度超過+20, 20 200535230 不飽和物<1體積% , 鏈烷烴含量在65%與1〇〇體積%之間。 - 異-正鏈烧烴比小於〇.5, · 硫含量在50與650 ppm之間,較佳在1〇〇與65〇 ppm 之間, 最終沸點在150與204〇C之間,以及 374QC時的雷德蒸氣壓不超過n psi。 14·一種藉由根據申請專利範圍第卜13項中任一項之方 去技得之摻合物的用途,其係用作製造丙烯及/或乙烯的蒸春 A裂化原料。 、圖式: 如次頁。21
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