JP2005163046A - 水蒸気分解器硫黄含有供給原料の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】(a)粗天然ガスから硫黄含有液体ガス田凝縮物フラクションを分離する工程、(b)該天然ガスから炭素原子数3以上の炭化水素化合物を含む硫黄含有フラクションを更に分離して、プラント凝縮物を得る工程、(c)工程(b)で得られたガスから一酸化炭素及び水素の混合物を製造する工程、(d)工程(c)の一酸化炭素及び水素を用いてフィッシャー・トロプシュ反応を行うことにより、パラフィン生成物を製造する工程、及び(e)パラフィン生成物又はその一部を、工程(b)で得られた炭素原子数3以上の炭化水素化合物を含む硫黄含有フラクションとブレンドして、硫黄含有量50〜1000ppmの硫黄含有水蒸気分解器供給原料を得る工程を行うことによる、粗天然ガスからの硫黄含有水蒸気分解器供給原料の製造方法。
【選択図】なし
Description
本発明は、フィッシャー・トロプシュ法で得られるようなパラフィン系供給原料と他の供給源からの硫黄含有供給原料とを組合せることにより、天然ガスから水蒸気分解器硫黄含有供給原料を製造する方法に向けたものである。
水蒸気分解法の技術分野では、コークスの形成を減少させるため、原料に硫黄を添加することは周知である。水蒸気分解炉の管内でのコークス形成は、原理的に熱分解反応及び接触脱水素化反応の2つの機構により形成される。熱分解反応は、操作圧力を低くし、30%〜60%オーダーの高い水蒸気対炭化水素比を用い、また過剰な管金属温度及び不揮発原料が高温帯に入る可能性を防止することにより最小になる。2100°Fの高い管金属温度に耐えさせるため、高ニッケル及びクロム含有量、例えばニッケル35%及びクロム25%の合金が使用される。これらの金属は、脱水素化反応を触媒するので、不動態化する必要がある。硫化は、不動態化の通常の解決法である。水蒸気分解の操作者にとって、脱コークス操作の直後にコークス禁止剤を注入することは通常のやり方である。これは、管壁金属の触媒活性が最高の時点である。炭化水素原料を炉に供給する前に、DMS又はDMDSを水蒸気と一緒にコイルに注入して、硫化膜を形成する。一般の液体供給原料では、供給原料中の硫黄含有量は、通常、実際の水蒸気分解プロセス中、硫化物水準を維持するのに十分な量である。原料中に十分な硫黄が元々なければ、原料に硫黄を添加してよい。この場合、コークス及びCOの生成を最小にするため、硫黄は、恐らく20ppm〜100ppm添加される。
WO−A−9937736の欠点は、別の水素化処理ユニットを必要とすることである。
本発明の目的は、天然ガスから水蒸気分解器硫黄含有供給原料を製造することである。
(a)粗天然ガスから硫黄含有液体ガス田凝縮物フラクションを分離する工程、
(b)該天然ガスから炭素原子数3以上の炭化水素化合物を含む硫黄含有フラクションを更に分離して、プラント凝縮物を得る工程、
(c)工程(b)で得られたガスから一酸化炭素及び水素の混合物を製造する工程、
(d)工程(c)の一酸化炭素及び水素を用いてフィッシャー・トロプシュ反応を行うことにより、パラフィン生成物を製造する工程、及び
(e)パラフィン生成物又はその一部を、工程(b)で得られた炭素原子数3以上の炭化水素化合物を含む硫黄含有フラクションにブレンドして、硫黄含有水蒸気分解器供給原料を得る工程、
を行うことによる、粗天然ガスからの硫黄含有水蒸気分解器供給原料の製造方法。
工程(a)は、周知の方法に従って実施できる。通常、粗天然ガスは、地下の井戸から得られる。炭素原子数1〜5のガス状炭化水素は、通常、ガスが表面に到達した後、例えばいわゆるスラグ捕獲器内で、C5+炭化水素と分離される。こうして得られた液体生成物は、ガス田凝縮物とも言われ、極めて高水準の、例えば1500ppmを超え、更には1900ppmを超える硫黄を含有する可能性がある。通常、低い方の硫黄水準は、1000ppmである。ガス田凝縮物を分離した天然ガスは、予備浄化天然ガスと言われる。
合成ガス中のH2/CO比を調節するため、部分酸化法に二酸化炭素及び/又は水蒸気を導入してよい。合成ガスのH2/CO比は、好適には1.3〜2.3、好ましくは1.6〜2.1である。所望ならば、水蒸気メタン改質により、好ましくは水ガスシフト反応と組合せて、(少量)追加量の水素を作ってよい。追加の水素は、他の方法、例えば水素化分解にも使用してよい。
工程(d)において、水素及び一酸化炭素を含む混合物の炭化水素への接触転化に使用される触媒は、当該技術分野で公知であり、通常、フィッシャー・トロプシュ触媒と言われている。この方法に使用される触媒は、触媒活性成分として、元素の周期表第VIII族の金属を含むことが多い。特に触媒活性の金属としては、ルテニウム、鉄、コバルト及びニッケルが挙げられる。製造可能な重質フィッシャー・トロプシュ炭化水素の点から、コバルトが好ましい触媒活性金属である。前述のように、好ましい炭化水素質原料は、天然ガス又は随伴ガスである。これらの供給原料では、通常、H2/CO比が約2の合成ガスが得られ、またこの種の触媒に対するユーザー比も約2なので、コバルトは、非常に良いフィッシャー・トロプシュ触媒である。
担体上の触媒活性金属の量は、担体材料100重量部当り好ましくは3〜300重量部、更に好ましくは10〜80重量部、特に20〜60重量部の範囲である。
フィッシャー・トロプシュ法は、スラリーFT法又は固定床FT法、特に多管固定床法であってよい。
パラフィン生成物は、C5の化合物から沸点370℃の化合物までの化合物を90重量%よりも多く含有する。更に好ましくは、パラフィン生成物は、ナフサの範囲の沸点を有し、好ましくは、C5の化合物から始まって沸点204℃の化合物までの化合物を90重量%より多く含む。
比重 0.65〜0.74、
セイボルト色度 +20より大、
不飽和物 <1容量%、
パラフィン含有量 65%〜100容量%、
イソ−ノーマルパラフィン比 0.5未満、
硫黄含有量 50〜650ppm、好ましくは100〜650ppm、
最終沸点 150〜204℃、
37.8℃でのリード蒸気圧 13psi以下、
を有する。
2 分離器
4 スルフィノールユニット
5 分離ユニット
6 蒸留ユニット
7 合成ガス製造ユニット
8 フィッシャー・トロプシュ反応工程
10 混合ユニット
11 硫黄化合物を含む天然ガス
12 ガス田凝縮物
13 低沸点フラクション
14 高沸点フラクション
15 凝縮物の少ない天然ガス
16 硫黄の少ないガス
17 C3+炭化水素
18 C5+炭化水素を主成分とする流れ
19 C3及びC4流
20 浄化ガス
21 合成ガス
22 パラフィン系生成物
23 ナフサフラクションの沸点未満のフラクション
24 ナフサフラクション
25 ナフサフラクションの沸点を超えるフラクション
26 ナフサフラクションの沸点を超えるフラクション
27 水蒸気分解器供給原料
Claims (14)
- (a)粗天然ガスから硫黄含有液体ガス田凝縮物フラクションを分離する工程、
(b)該天然ガスから炭素原子数3以上の炭化水素化合物を含む硫黄含有フラクションを更に分離して、プラント凝縮物を得る工程、
(c)工程(b)で得られたガスから一酸化炭素及び水素の混合物を製造する工程、
(d)工程(c)の一酸化炭素及び水素を用いてフィッシャー・トロプシュ反応を行うことにより、パラフィン生成物を製造する工程、及び
(e)パラフィン生成物又はその一部を、工程(b)で得られた炭素原子数3以上の炭化水素化合物を含む硫黄含有フラクションとブレンドして、硫黄含有量50〜1000ppmの硫黄含有水蒸気分解器供給原料を得る工程、
を行うことによる、粗天然ガスからの硫黄含有水蒸気分解器供給原料の製造方法。 - 工程(b)が、前記ガスを、C3以上の炭化水素が液化する温度及び圧力条件まで冷却することにより行われる請求項1に記載の方法。
- 冷却が、液体窒素に対する間接熱交換により行われる請求項2に記載の方法。
- 前記液体窒素が、一酸化炭素及び水素の混合物を製造する工程(c)で使用する純酸素を得るため、空気を分離する際に得られる請求項3に記載の方法。
- 工程(b)が、圧力を低下させ、凝縮したC3+炭化水素を分離し、次いで任意に、前記ガスを工程(c)の合成ガス製造に利用する前に、圧力水準を高めることにより行われる請求項2に記載の方法。
- 工程(b)において、前記ガスが、50バールを超える圧力から40バール未満の圧力に低下される請求項5に記載の方法。
- 前記圧力が、30バール未満に低下される請求項6に記載の方法。
- 前記液体炭化水素の分離後、ガスの圧力が、50〜80バールの水準に高められる請求項5〜7のいずれか1項に記載の方法。
- 前記炭素原子数3以上の炭化水素化合物を含有するフラクションから、C3及びC4炭化水素のフラクションが単離されて、工程(d)の生成物から単離されたLPG生成物とブレンドされると共に、残りのC5+炭化水素が工程(e)に使用される請求項1〜8のいずれか1項に記載の方法。
- 工程(a)で単離された前記ガス田凝縮物又はその一部が、工程(e)で得られた生成物とブレンドされる請求項1〜9のいずれか1項に記載の方法。
- 工程(d)で得られ、工程(e)で使用されるパラフィン生成物が、C5の化合物から始まって沸点204℃の化合物までの化合物を90重量%より多く含む請求項1〜10のいずれか1項に記載の方法。
- 工程(e)で得られた水蒸気分解器供給原料の硫黄含有量が、50ppmを超え、好ましくは<100ppmである請求項1〜11のいずれか1項に記載の方法。
- 工程(e)で得られた水蒸気分解器供給原料が、以下の特性:
比重 0.65〜0.74、
セイボルト色度 +20より大、
不飽和物 <1容量%、
パラフィン含有量 65%〜100容量%、
イソ−ノーマルパラフィン比 0.5未満、
硫黄含有量 50〜650ppm、
最終沸点 150〜204℃、
37.8℃でのリード蒸気圧 13psi以下、
を有する請求項1〜12のいずれか1項に記載の方法。 - 請求項1〜13のいずれか1項に記載の方法で得られたブレンドを、プロピレン及び/又はエチレン製造用水蒸気分解器供給原料として使用する方法。
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