TW200410597A - High work function metal alloy cathode used in organic electroluminescent devices - Google Patents

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TW200410597A
TW200410597A TW092121650A TW92121650A TW200410597A TW 200410597 A TW200410597 A TW 200410597A TW 092121650 A TW092121650 A TW 092121650A TW 92121650 A TW92121650 A TW 92121650A TW 200410597 A TW200410597 A TW 200410597A
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TW
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metal alloy
metal
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anode
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TW092121650A
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English (en)
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Liang-Sheng Liao
Joseph K Madathil
Pranab K Raychaudhuri
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Eastman Kodak Co
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Description

200410597 玫、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於有機場致發光裝置。詳言之，本發明係關
於使用新型陰極材料。 H 【先前技術】 有機場致發光（EL)裝置或有機發光二極體（〇LED)係回應 -所施加之電位而發光之電子裝置。一〇遍之結構依次： 括.陽極、一有機EL媒體及一陰極。配置於陽極與陰極 4間的有機EL媒體通常由一有機空穴傳輸層（HTL)及一有 機電子傳輸層（ETL)組成。空穴及電子在HTL介面附近的 ETL中將光重組並發射。「應用物理學文獻」（AppHed
Letters) 51，913 (1987)中唐（Tang)等人的“有機場致發光二 極體’’及共同讓渡之美國專利第4,769,292號舉例說明了使 用该層體結構之高效OLED。自此，已揭示了大量具有交替 層體結構之OLED。例如，現有包含一位於111^及ETL之間的 有機發光層（LEL)之三層OLED，例如「應用物理學期刊」 (Journal Applied Physics) 65,36 1 〇 (1 989)中唐（Tang)等人的 “摻雜有機薄膜之場致發光，，中所揭示。該LEL通常由一掺雜 了客體材料之宿主材料構成，其中可將該層體結構表示為 HTL/LEL/ETL。此外，存在多層〇led，其包含位於該等裝 置中的一空穴注入層（HIL)，及/或一電子注入層（EIL)，及/ 或一空穴阻擋層，及/或一電子阻擋層。該等結構進一步導 致改良之裝置效能。 相似於該等0LED中的有機層體結構，陰極在〇led總效 87242 200410597 月匕中亦扮、决一重要角色。吾人要求〇leD中的陰極不僅具有 良好電子注入能力，亦具有良好的耐腐蝕性。吾人已知， 苇用的Mg:Ag陰極（Tang及VanSlyke的第4,885,211號美國專 利）及UF/A1陰極（Hung及丁ang之第5,776,622號美國專利）具 有良好笔子/主入能力’但其在周圍條件（ami3ient c〇n(^ti〇n) 下易於被腐蝕。濕氣對OLED之陰極係有害的。儘管對〇LED 進行封裝以防止濕氣，但在封裝後難以完全消除濕氣，且 在每個發光像素之邊緣及頂部仍存在陰極腐蝕，其形成黑 暗邊緣及黑斑以減小有效發射區域。尤其對於位於易彎曲 的聚合體基板上的OLED而言，濕氣之消除更加難以實現。 因此，為了 OLED安定性之改良，需要具有更佳耐腐蝕性之 陰極。 在OLED中為了改良黏附性質或改良電子注入能力，將某 些金屬合金用作陰極，例如前述Mg:Ag、Al:Mg (VanSlyke 及丁 ang的第5,〇59,862號美國專利）、Ai:u (Hung等人的第 6，140,763 號美國專利）及 A1:Li:Cu:Mg:Zr (Nakaya等人的第 Μ 72,45 8號美國專利）。該等金屬合金包含至少一種低工作 函數金屬（“低，，意即工作函數值小於4 () eV)，且該等金屬合 金在周圍條件下仍易受到腐姓。 【發明内容】 本發明的一個目的為提供一具有一高工作函數金屬合金 陰極心OLED，該金屬合金陰極具有增強之耐腐蝕性。 本發明足另一目的為提供一具有低黑暗邊緣增長率之 OLED。 87242 200410597 本&明之#目的為改良OLED之運行安定性。 - 該等目的在—有機場致發光裝置中實現，裝置依次包含： a) 一陽極； b) —場致發光媒體；及 c) 一包含至少兩種仝^ , ®至屬足金屬合金陰極，其中合金之所有 金屬之工作函數均高於4.〇eV。 優勢 本發明的一個優勢為可在〇LED中使一高工作函數金屬 口至陰極叙揮功效以增強耐腐蝕性並減小〇led中發射區 域的黑暗邊緣增長率。 本發，之另一優勢為，藉由在0LED中鄰近-電子注入層 使用㈤工作函數金屬合金陰極，亦可改良之運行安 定性。 【實施方式】 圖1展示一根據本發明之有機場致發光裝置（0LED) 100 j 〇LED 100包含—基板⑻、一陽極層103、-可選用的空 八/王入層（HIL) 1〇5、一空穴傳輸層（htl) ι〇7、一發光層 (H109、一電子傳輸層（肌）m、-電子注入層（EIL)二 及问工作函數金屬合金陰極II5。儘管圖丨作為一實例，但 此員技術中存在大量具有交替層體結構之0LED。本發明適 用=任何包含一有機EL媒體及一陰極w〇led。 藉由在陽極103與陰極115之間施加一由電壓/電流源丨6〇 所^的電位，運行〇LED _，使得陽極1G3相對於陰極115 更阿之正兒叙。電導體1 5〇將陽極1 03與陰極π 5連接 87242 200410597 至電壓/電流源16〇。藉由施加一電位’將空穴(帶正電賴 自陽極i 0 3經由肌i 〇 5注入H T L i 〇 7。同時，將電子（帶备: 載體）自陰極U5經由EIL 113注人饥⑴。空穴與電= LEL 1Q9中重新結合。該空穴_電子重新結合導致光自咖 1 0 9發出。 如則所述’吾人極大地關注如何改良電子注人特性及有 機EL媒體與陰極之間的黏附特性。通常，熔合了若干低工 作函數金屬（例如驗金屬及/或驗土金屬）之高工作函數（〉 4.“V)金屬可有效地改良電子注入特性。然而，當在陰極 中溶合低工作函數金屬後陰極的耐腐錄將會降低。事膏 七吾人要求〇LED中的陰極不僅具有良好電子注入能力貝 還應具有良好耐腐蝕性。 OLED之效能與陰極之耐腐敍性緊密相關。若陰極因曝露 於濕乳或乳氣中而被腐敍’則該陰極之邊緣及陰極表面之 針孔將被很快氧化’形成絕緣氧化層並導致在正常運行過 紅中在该寺邊緣產生非發射帶(黑暗邊緣)且在表面形成非 發射點（黑斑）。蔚愛giL· ^息々矣E +、 …暗坆、·豕增長見度之量測及比較係用以比 較兩個不同陰極之間耐心性之便利方法。假定在同樣的 運行或儲存條件下陰柘A JL古工/、、， —、 一 /、有兩倍於陰極B的黑暗邊緣增長 寬度’且假定將每—像素之兩側(或四側)曝露於渴氣中，則 =Γΐ具有陰極A的像素之發射區域將擁有快於具有陰 - 6’ ·<务射區域2倍（或約4倍）的收縮率。即使該1有 陰極M〇LED之初始發光度高於具有陰極B之OLED之發光 度，但由於發射區诚> ^ ^ 乂快的收縮率，在曝露於濕氣或氧 87242 200410597 氣-足時間《後自具有陰極^0LED之光發射與具 B之OLED相比較差。吾人已知，溶合兩種或更多高工= 數金屬可增強合金之耐腐蝕性。因此，高工作函數 = 金陰極將有助於改良該等〇LED之長期效能。 s 在ETL與陰極之間插入—肌（例如UF層，或驗金屬接雜 Alq層，或鹼金屬化合物摻雜Alq層）可擴大充當陰極的高L 作函數金屬之選擇範圍，但在〇LED巾並非每種具有良好耐 腐蝕性之高工作函數金屬或合金均可用作陰極。例如，: 、Au及Cu具有充當0LED中陰極材料之高工作函數及良好^ 腐蝕性，且若將其與某些EIL合用’則其可具有良好電子注 入特性。然而，Ag、Au&Cu在〇LED中具有擴散性，若= 該等金屬用作陰極，則將導致嚴重發光度抑制且壽命縮= 。同樣地，若將該等擴散性金屬與其他高工作函數金屬^ 合以形成高工作函數金屬合·金陰極，則在一定溶合濃戶下 仍然存在該擴散問題。因為必須考慮其他特性（例如由擴散 導致之發光度抑制），因此並不能選擇高工作函數金屬合金 就直接用於OLED中。 本發明中所選的用作陰極之高工作函數金屬合金之結構 式可為A:E’其中八^自八1、2]1或第4族至第1〇族，且e選自 元素週期表之第4族至第1〇族。a較佳選自A1且E較佳選自元 素週期表第4族至第1 〇族。在結構式A:E中，A更佳為A1且e 為Ni以形成Ai:Ni合金，其中A:E之體積比在10:〇5至1〇:1〇 之範圍内，較佳在10:0.5至1〇:4之範圍内。 本發明中所選的用作陰極之高工作函數金屬合金之結構 87242 -10- 200410597 式亦可為A:E:G，其中A選自Ab Zn或第4族至第10族，且-E 句域自元素過期表之第4族至第1〇族。a較佳選自A1且E 車又佳均選自元素週期表弟4族至第1〇族，其中a.e.g之體 積比在1〇:0.1:0.1至1〇:10:1〇之範圍内，較佳在1〇:〇.5:〇1至 10:5:1之範圍内。 本發明中所選的用作陰極之高工作函數金屬合金具有大 於5〇奈米之厚度。藉由熱蒸發兩種或更多的獨立金屬源， 或猎由電子束蒸發兩種或更多的獨立金屬源，或藉由濺鍍 至屬合金目松，可製作該陰極。較佳使用金屬合金目標 之義鍍製作陰極。為了增強耐腐蝕性，陰極不含工作函數 低於4.0 ev之任何金屬。此外，使陰極鄰近一電子注入層並 與其結合使用。 本發明之〇LED通常位於一支援基板上，其中陰極或陽極 可與該基板接觸。與該基板接觸之電極通常被稱作底電極 居底％極通常為陽極，但本發明並非侷限於該組態。依 據光發射之預定方向，該基板可為透光或不透光。吾人要 求具有透光特性以透過該基板觀察EL發射。在該狀況下通 常採用透明玻璃或塑膠。對於透過頂電極觀察ELs射之應 用，底邵支架之透明特性並不重要，因此其可透光、吸光 或反光。孩種狀況下使用之基板包括（但非侷限於）玻璃、塑 膠、半導體材料、#、陶资及電路板材料。當S，在該等 裝置組態中必須提供一透光頂電極。 當透過陽極103觀察此發#時，胃陽極對於吾人所關心之 發射應為透明或大f#卜日Η , _ π 又又上边明。本發明所用的共同透明陽極 87242 200410597 2為氧化銦錫（IT0)、氧化銦雜⑺及氧化錫，但亦可使 2他金屬氧化物，其包括（但非侷限於）轉雜或銦摻雜氧 化鋅、氧化鎂銦及氧化鎳鶴。除了該等氧化物之外，可將 金屬氮化物(例如氮化鎵)及金屬石西化物(例如晒化鋅)以及全 屬硫化物（例如硫化鋅）用作陽極。在僅經由陰極觀察虹發射 ;愿用中’陽極之透射特性並不重要，且可使用任何透明 不込明或反射性導電材料。用於該應用之示範導體包括 (但非侷限於）金、銀、鈿、免及銘。典型透射或其他陽極材 料具有一4.〗eV或更大的工作函數。通常藉由任意適宜之方 法（例如蒸發、濺鍍、化學氣相沉積或電化學方法）沉積吾人 所要之陽極材料。可使用熟知之微影蝕刻方法將陽極圖案 化。或者，在應用於其他層體之前將陽極拋光以減小表面 粗糙度以便將短路最小化或提高反射率。 儘管並非總須如此，但通常提供一與陽極1〇3接觸之hil 係有效的。該HIL可用於改良隨後有機層之成膜性能並便利 將空穴注入該HIL，減小OLED之驅動電壓。該HIL中適用之 材料包括（但非侷限於）如美國專利第4,72〇,432號中描述的 卟啉化合物、如美國專利6,208,〇75中描述的電漿沉積碳氟 化合物聚合體，及某些芳香族胺，例如m _ μ 丁 d AT A (4，4，，4，，_ 參[(3-甲基冬基）冬基胺基]二私胺）。如美國專利第6,423，429 B2號中所描述，一 p型摻雜有機層（具有充當主要載體之空 穴）對於該HIL係有效的。EP 0 891 121 A1及EP 1 029 909 A 1 中描述了據報告在有機EL裝置中有效的替代性空穴注入材 料0 87242 200410597 OLED中的HTL包括至少一種空穴傳輸化合物，例如芳香 族第二胺’其中後者可被理解為包含至少一個僅與碳原子 結合之二價氮原子（該等碳原子中至少一個為芳香環分子） 。在一形態下，該芳香族第三胺可為芳基胺，例如單芳基 胺、一芳胺、二芳胺或聚合方基胺。Klupfel等人的美國專 利第3，1 80,730號中說明了示範性單體三芳胺。Brantley等人 的美國專利第3,567,4 50號及第3,658,520號中揭示了其他適 宜的以一個或多個乙烯基替代的及/或包含至少一個活性今 氫基團之三芳胺。 更佳類型之芳香族第三胺為包括至少兩個芳香族第三胺 部分之芳香族第三胺，如美國專利第4,720,432及美國專利 第5,061，569中所描述。該HTL可由單一芳香族第三胺化合物 或其混合物形成。有效的芳香族第三胺示例如下： 1，1-雙（4-二-對-甲苯基胺苯基）環已烷 1，1-雙（4 -二-對-甲苯基胺苯基）-4 -苯基環已燒 4,4’-雙（二苯胺基）四苯基 雙（4-二甲胺基-2-甲基苯基甲苯 N，N，N-三（對-甲苯基）胺 4-(二-對甲苯基胺基）-4’-[4(二-對_甲苯基胺基苯乙晞基] 均二苯代已烯 队1^3’，]^’-四-對-甲苯基-4-4’-二胺基聯苯 N，N，N’，N’-四苯基-4,4’-二胺基聯苯 队队>^’^’-四-1-萘基-4,4’-二胺基聯苯 N，N，N’，N’-四-2-萘基-4,4’-二胺基聯苯 87242 -13 - 200410597 N-苯基噚唑 4,4’-雙[N-(l-奈基）-N-麥胺基]聯二本· 4,4’-雙[Ν-(1-奈基）-N-(2 -奈基）胺基]聯二苯] 4,4”-雙[N-(l-萘基）-N-苯胺基]對-三聯苯 4,4’-雙[N-(2-萘基）-N-苯胺基]聯二苯 4,4’-雙[N-(3-苊基）-N-苯胺基]聯二苯 1，5-雙[N-(l-萘基）-N-苯胺基]萘 4,4’-雙[N-(9-蒽基）-N-苯胺基]聯二苯 4,4M-雙[N-(l-蒽基）-N-苯胺基]對-三聯苯 4,4’-雙[N-(2-菲基）-N-苯胺基]聯二苯 4,4’-雙[N-(8-氟蒽基）-N-苯胺基]聯二苯 4,4’-雙[N-(2-芘基）-N-苯胺基]聯二苯 4,4’-雙[N-(2-萘並萘基）-N-苯胺基]聯二苯 4,4’-雙[N-(2-二萘嵌苯基）-N-苯胺基]聯二苯 4,4’-雙[N-(l-coronenyl)-N-苯胺基]聯二苯 2.6- 雙（二-對甲苯基胺基）萘 2.6- 雙[二- (1-奈基）胺基]奈 2.6- 雙[N-(l-萘基）-N-(2-萘基）胺基]萘 N，N，N’，N’-四（2-萘基）-4,4”-二胺基-對三聯苯 4,4’-雙{N-苯基-N-[4-(l-萘基）-苯基]胺基}聯二苯 4,4’-雙[N-苯基-N-(2-芘基）胺基]-聯二苯 2.6- 雙[N，N-二（2-萘基）胺基]芴 1，5-雙[N-(l-萘基）-N-苯胺基]萘 4，4’，4”-參[(3-甲基苯基）苯胺基]三苯胺 R77.4?. -14 - 200410597 另一類有效空穴傳輸材料包括多環芳香烴化合物，如Ep_工 〇〇9 041中所描述。可使用具有兩個以上胺基的第三芳香族 月女，包括低聚合材料。此外，可使用聚合空穴傳輸材料， 例如聚（N-乙烯基哜唑）（PVK)、聚噻吩、聚吡咯、聚苯胺及 共聚物，例如聚^，仁乙埽二羥噻吩穴聚㈠-苯乙烯磺酸鹽） (亦稱為 PEDOT/PSS)。 如美國專利第4,769,292號及第5,935,721號中詳細描述， 有機EL單兀中LEL包括一發光或熒光材料，其中場致發光作 為戎區域電子空穴對重組之結果而產生。該LEL可由一單— 材料構成，但通常由摻雜一客體化合物或若干化合物（其中 光發射王要來自孩摻雜物並可為任何顏色）之宿主材料組成 。LEL中的宿主材料可為如下文所界定之電子傳輸材料，如 上又所界足之空穴傳輸材料，或其他材料或支援空穴電子 重組之材料之組合。摻雜物通常選自高度螢光染料，但亦 可使用鱗光性化合物’例如W〇 98/5556 1、WO 00/1 885 1 、 WO 00/57676及WO 〇〇/7〇655中所描述的過渡金屬錯合物 (complex)。通常將摻雜物以〇 〇1至1〇重量％塗覆入宿主材料 中。亦可將聚合材料，例如聚芴及p〇lyvinyUrylenes [例如， 聚（對次苯基次亞乙晞基），ppv]用作宿主材料。在該種狀況 下，可將小分子摻雜物呈分子狀態散佈於該聚合宿主材料 中’或者可藉由將一微量組份聚合入該聚合宿主材料而加 入該換雜物。 選擇一染料作為摻雜物之重要關係為該帶隙電位之比較 ’將帶隙電位界足為分子之最高佔據分子軌道與最低未佔 87242 -15 - 200410597 據分子軌道之間的能量差異。為眚翊右、 /、 局㈢％有效乏自宿主分子至 摻雜物分子之能量傳輸’—必要條件為接雜物之帶隙小於 宿主材料之帶隙。對於鱗光性發射體，亦較為重要的是宿 王 < 佰王二重能I位準應足夠高以實現能量自宿主至摻雜 物之傳輸。 已知有效之褚主及發射分子包括（但非侷限於）下列專利 中所揭示之分子：美國專利七％^”^^^，”^^“，^^ 、5，151，629、5,405,709、5,484,922、5,593,788、5,645,948 5，6 8 3，8 2 ：>、5，7 5 5，9 9 9、5，9 2 8，8 0 2、5，9 3 5，7 2 0、5 9 3 5 7 2 1 及 6,020,078 ° 8-羥基喹啉（喔星）之金屬錯合物及類似的衍生物構成一 類有效之能夠支援場致發光之宿主化合物。下文說明了有 效之螯合oxinoid化合物： CO-1 ·二喔星錯[別名，三（8-quinolinolato)銘（III)] CO-2:二喔星鎂[別名，二（8 —qUin〇lin〇lato)鎂（π)] C〇-3 :二[苯並{f}-8-quinolinolato]鋅（II) CO-4 ··二（2-甲基-8-quinolinolato)銘（ΙΙΙ)-μ-氧代-二（2-甲 基- 8-quinolinolato)銘（III) C〇-5 :三喔星銦[別名，三（8-qUin〇lin〇lat〇)銦] CO-6:三（5-甲基喔星）銘[別名，三（5-甲基-8-quinolinolato) 鋁（III)] C〇-7 ··喔星鋰[別名，（8-qUin〇linolato)鋰（I)] CO-8:喔星嫁[別名，三（8-quinolinolato)嫁（ΠΙ)] CO-9 :喔星錐[別名，四（8-quinolinolato)錐（IV)] -16- 87242 200410597 /、他類型之有效宿主材料包括（但非侷限於）蒽之衍生物，例 如如美國專利第5,935,721號中描述之9，1〇_二_(2_蔡基）葱及其 衍生物、如美國專利第5，121，〇29號中描述之distyiTlarylene衍 生物，及吲哚衍生物，如2,2，，2，，-(1，3,5-亞苯基）三[1-苯基 1 Η苯並咪唑]。哜唑衍生物為用於磷光性發射體之尤為有 效之宿主。 有放之金光性摻雜物包括（但非侷限於）蒽、並四苯、氧雜蒽 、一奈嵌苯、紅螢晞、香豆素、若丹明及喹吖啶二酮之衍生 物一氰基亞甲基吡喃化合物、噻喃化合物、聚甲川化合物 、pyriluim 及 thiapyrilium化合物、芴衍生物、perinanthene 衍 生物、洋並二萘嵌苯衍生物、二（吖嗪基）胺硼化合物、二 (σ丫嗪基）甲烷化合物及碳苯乙烯基化合物。 用於形成本發明之有機EL單元中的ETL之較佳形成薄膜 材料為金屬螯合〇xinoid化合物，包括喔星螯合物本身（亦通 常％作8-喹啉醇或訌羥基喹啉）。該等化合物有助於注入並 傳輸電子，展示高水準之效能，並易於製成薄膜形態。示 範性oxinoid化合物如上文所列舉。 其他電子傳輸材料包括如美國專利第4,356,429號中揭示 夂各種丁二晞衍生物及如美國專利第4,539,5〇7號中揭示之 各種雜％光學光亮劑。吲哚及三嗪亦為有效之電子傳.輸材 料。 還可使用一與該陰極115接觸之EIL。該EIL可加速將電子 >王入？褒ETL中並提高導電性，導致該〇LED的驅動電壓較低 。用於該EIL之適宜材料為上述具有充當摻雜物之強還原劑 87242 200410597 或具有充當摻雜物之低工作函數金屬（<3 ·〇 e v)以形成一 η型 摻雜有機層（具有充當主要載體之電子）之ETL。替代性無機 電子注入材料在該〇LED中亦有效，例如美國專利第 5,677,572號中所揭示之奈米1^]?層。 在某些狀況下’可視情況將該OLED中的LEL及ETL壓縮 入單一層中，該單一層提供支援光發射及電子傳輸之功 此。此項技術中已知可將發射摻雜物加入該充當宿主之htl 中。例如，藉由將發射藍光及黃光之材料結合、將發射青 光及紅光之材料結合或將發射紅光及綠光及藍光之材料結 合’可將多種摻雜物加入一個或多個層以便製造一發射白 光之OLED。例如，美國專利公開案2〇〇2/〇〇25419幻、美國 專利 5,683,823、5,503,91 0、5,405,709、5,283，182、EP 1 187 23 5及EP 1 182 244中描述了發射白光之裝置。 在本發明之裝置中可應用額外之層體，例如該项技術中 所教示之電子或空穴阻擋層。（例如）在美國專利公開案 2002/001 5859 A1中，通常使用空穴阻擋層來改良磷光性發 射體裝置之效率。 可將本發明用於所謂的堆疊裝置架構中，（例如）如美國專 利 5,703,436及 6,337,492 中所教示。 藉由汽相方式，例如昇華，可將上文提及之右 ^ 〜$钱材料適 萄地沉積，但可自液體沉積，例如自具有用於、 、 、 民成膜之 可選黏合劑之溶劑。若該材料為聚合體，溶劑沉積鲈為 效，但可使用其他方式，例如濺鍍或自一施體薄片=哉有 遞。可自通常由鉦材料構成之“船形，，（boat)昇華哭 …、傳 口口 I如美國專 87242 -18 - 200410597 利6,237,529中所描述）將藉由 受 升举，儿和 < 材枓恶發，或首先 、：w施體薄片上，然後使其在更加接近基板處昇華 等材材料之層體可使用獨立船形昇華器，或可將該 寺材枓預先混合並自單一船形昇華器或施體薄片塗覆。可 制嘻遮罩、積料遮罩（美國專利5,294,87〇)、自一施體 蓴片傳耗之二間界足熱染料（美國專利、 ’ 9及6’06 6’3 57)及噴、1方式（美國專利6，Q66,357)膏 現圖案化沉積。 〃 大Moled裝置對濕氣或氧氣或對兩者敏感，因此通常 將其密封惰性大氣中，例如氮氣或氬氣，㈣具有乾 燥劑，例如氧化銘、銘土礦、硫酸转、黏土、石夕膠、滞石 、鹼金屬氧化物、鹼土金屬氧化物、硫酸鹽、或金屬鹵化 物及高氯酸鹽。用於封裝及乾燥之方*包括（但非侷限於） 美國專利6,226，_中描述之方法。此外，用於封裝之技術 中已知（例如）Si〇x、聚四氯乙烯之障壁層，及替代無機/聚 合層。 一=需要，本發明之〇LED裝置可採用各種熟知光學效應以 增強其性能。其包括最佳化層體厚度以產生最大光透射、 提供介電鏡面結構、以吸光電極替代反射電極、在顯示器 上提供抗閃光或抗反射塗層、在顯示器上提供極化媒體、 或在顯示器上提供彩色、中性密度或色彩轉換濾光器。可 將濾光器、偏振器及，抗閃光或抗反射塗層特別提供於蓋罩 上或使其成為蓋罩之一部份。 可將本發明用於大多數OLED裝置組態中。此包括包含一 87242 -19- 200410597 單一陽極及陰極之極為辩i 、、、間早疋〜構至較為複雜之裝置，-例 如由形成像素之陽極及降太τ 、 一口口 及陰極又正叉陣列構成之無源矩陣顯 示器’及有源矩陣顯示哭， "σσ 其中（例如）利用一薄膜電晶體 (TFT)獨立控制每一像素。 將本發明說明中參考之I子丨 亏足專利及其他公開案之全部内容以 引用方式併入本文。 實例 提出下列實例以進_杳摁妒士 & 里角千本喬明。為簡潔起見，材料 及自其形成的層體將被簡化如下： ΙΤΟ:氧化銦錫；用於在破璃基板上形成透明陽極 CFx·聚合竣氟化合物層；祕在場致發光媒體中形成肌
=:4,4、雙（1•萘基_N_苯胺基）雙苯基；用於在場致發光 媒體中形成HTL
Alq:三㈣基㈣）銘（111);用於在場致發光媒體中形 成LEL及ETL·
CuPc:銅酞菁；用於在場致發光媒體中形成ει[
LiF .氟化鋰；用於在場致發光媒體中形成幻^ AH 10:1至10:4之體積比之銘：鎳；用於形成陰極 ，使用-恒定電流源及-光度計對所有製作的裝置之虹特 :進行計算。在20 mA/cm2之電流密度下對發光效率及驅動 %壓進行量測。在將該裝置在周圍條 ‘ Γ域# —特足時間 〈則及之後，藉由使用一CCD(電荷耦合）昭 ^ ^ ^ 厂、、、像機拍攝場致發 尤衫像以量測並比較黑暗邊緣寬度。在 、 mA/cm〜、攝氏70 度下對某些裝置進行加速安定性測試。 87242 -20- 200410597 t知⑽D之製備如下··使用一可購得之破璃洗藤工且將 塗覆-圖案化透明IT〇導電看之A〜0·7毫米厚玻璃基板清 洗並乾燥。IT〇之厚度約為85奈米且該IT〇之薄層電阻約為 3〇、Ω/平方。隨後以氧化電漿處理該ITO表面以使該表面具 有充當一陽極之條件。藉由在尺1；電漿處理腔室中分解 氣體，在該清潔ιτο表面上沉積—丨奈米厚之cfx層作為該 肌。此後將該基板傳送人-真空沉積腔室以在該基板頂端 沉積所有其他層。藉由在約丨0_6托之直 ^ ΛΛ Λ ^ ^ 工卜自一加熱的船形 昇華器昇華，以下列順序沉積下列層·· (1)以0.4奈米/s之速率沉積厚度為75奈米之HTL，立由 NPB構成； /、 ()以〇·4示米/s之速率沉積厚度為6〇奈米之£丁：（亦作為 發射層），其由Alq構成； ()以0.1示米/s之速率沉積厚度為〇 5奈米之£化，並由 LiF構成； 八 (4)以〇·5奈米/s〈速率沉積厚度為約川奈米之陰極，其 由熱蒸發A1構成。 ’、 該裝置完成時並未被封裝，且其結構表示為it〇/cFx/ NPB(75)/Alq(60)/UF(0.5)/Al(熱）。 該裝置需要一5_9V之驅動電壓以傳輸。其發光 度為668義2且其發光效率為約3.4秦圖2展示攝氏7〇 度下發光度茨減與運行時間之對比及電壓變化與運行時間 之對比° ®3“在㈣條件下儲存HM)小時後的黑暗邊緣 87242 200410597 寬度。 實例2 (發 製備了類似於比較實例丨之〇LED，不同之處在於陰極為 共同熱蒸發之體積比為1():2的A1:Ni。裝置完成時並未被封 裝，且其結構表示為 ITO/CFX/NPB(75)/Alq(60)/LiF(0.5)/ Al:Ni(l〇:2，熱）。 琢裝置需要一 5·8 v之驅動電壓以傳輸2〇 mA/cm2。其發光 度為578 cd/m2且發光效率為約2·9 cd/A。圖2展示攝氏度 下發光度茨減與運行時間之對比及電壓變化與運行時間之 對比。圖3展示在周圍條件下儲存1〇〇小時後的黑暗邊緣寬 度0 f例3 (發明料、 一製備了類似於比較實例r〇led，不同之處在於陰極為 扁共同瘵發足以體積比為10:4wA1:Ni。該裝置完成時並未 被封裝’且其結構表示為IT〇/CFx/NpB(75)/Alq(6〇)化斤㈧ /Al:Ni(l 〇:4，熱）。 、及衣置需要一5.4 V之驅動電壓以傳輸2〇 mA/cm2。其發光 度為571、Cd/m2且發光效率為約2.9 cd/A。112展示攝氏7〇度 :發光度震減與運行時間之對比及電塵變化與運行時間之 对比。圖3展示在周圍條件下儲存1⑼小時後的黑暗邊緣寬 度。 、， 藉由在圖2中比較實例i、 AhNi陰極之優勢。隨著八丨陰 運行時間之增加率降低，且 2及3之間的運行安定性可理解 極中Ni含量之增加，驅動電壓/ 無光度哀減與運行時間之辦加 87242 -22 - 200410597 率亦降低。此表明藉由使 運4干H 使用A1:Nl陰極可顯著提高OLED之總 逆订文疋性。此外，，一 要#、鲁^ 、 圖所7^，具有A1陰極之裝置具有的 …暗邊緣厚度為〇·2毫光，i 用圚伙I 木，、▲、乎為具有Α1··Νί陰極之裝置在 周圍條件下彳諸存約1⑽ W 寺後的黑暗邊緣厚度之兩倍。假定 氏、不咨·中每一發射像+且古 像素具有-〇·5亳米Χ0.5毫米之尺寸且 U㈤器在周圍條件下未被封裝儲存約购、時，則將存 f黑暗邊緣增長。若使用鋁陰極則該等像素可僅留下一0」 見米之條狀區以發射井，Η文/ 土 ΠΠ A 1 ，上 耵尤且右使用Α1··Νί陰極則其將留下一 〇·3'米之條狀區以發射光。儘管具有Μ陰極之裝置之初始 發光度比具有則！陰極之裝置之初始發光度高約2〇%，但 二/、有A1陰極之衣置之貫際發光度減小將比具有八丨以丨陰極 ，、衣置丨夬2 土 4倍。此係因為發射區域之較快收縮。因此， 黑暗邊緣增長為損害〇LED效能的一個參數。 實例4〔比# ) 另一習知OLED之製備如下：使用一可購得之玻璃洗滌工 具將塗覆一圖案化透明1丁〇導電層之厚A〜1;1毫米玻璃基 板清洗並乾燥。1丁〇之厚度約為42奈米且該IT〇之薄層電阻 約為68 Ω /平方。隨後以氧化電漿處理該Ιτ〇表面以使該表 面具有充當一陽極之條件。藉由在RF電漿處理腔室中分解 CHF3氣體，在該清潔ΙΤΟ表面上沉積一 1奈米厚之cj?x層作 為該HIL。此後將該基板傳送入一真空沉積腔室以在該基板 頂部沉積所有其他層。藉由在約1 (Γ6托之真空下自一加熱船 形昇華器昇華，以下列順序沉積下列層： (1)以0.4奈米/s之速率沉積厚度為75奈米之HTL，其由 87242 -23 - 200410597 NPB構成； ⑺以G.4奈米/3之速率沉積厚度為6G奈米之肌（亦作為 發射層），其由Alq構成； (3 )以 〇 . 4 奈米 / s 之速車m ώ： ά ο r\ -h I手"l和厗度為20奈米之有機EIL，其 由CuPc構成； ’ ()ス〇·1 ,丁、米/s之速率沉積厚度為ο」奈米之另一 eil，其 由LiF構成。 ’、 在上述層’儿％之後，藉由在同一沉積腔室内使用一離子 濺鍍槍濺鍍一A1目標，以〜0·7毫米/s之速率沉積一厚度約 60奈米之A1陰極。濺鍍功率為1〇〇 w’且在3〇托之Ar氣體壓 力下進行。 3裝置几成時並未密封，且其結構表示為IT〇/CFx/ NPB(75)/A1q(60)/CuPc(2〇)/LiF(0_5)/Al(賤鍍）。 藏裝置需要一 6.7V之驅動電壓以傳輸20 mA/cm2。其發光 度為562 cd/m2且其發光效率為約2·8 cd/A。圖4展示在周圍 條件下黑暗邊緣增長與儲存時間之對比。 實例5 (發明性、 製備了類似於實例4之OLED，不同之處在於由體積比約 10:1义Al:Ni目標替代該Ai目標。該裝置完成時並未被封裝 ’且其結構表示為 ITO/CFx/NPB(75)/Alq(60)/CuPc(20)/LiF (0.5)/Al:Ni(l〇: 1，濺鍍）。 該裝置需要一 6.2 V之驅動電壓以傳輸20 mA/cm2。其發光 度為497 cd/m2且其發光效率為約2.5 cd/A。圖4展示在周圍 條件下黑暗邊緣增長與儲存時間之對比。 87242 -24- 200410597 類似於實例2及3中的熱蒸發AhNi陰極，用於該等〇LED 之濺鍍沉積AhNi陰極與A1陰極相比亦顯示優越的耐腐蝕性 。藉由封裝該裝置，該Al:Ni陰極將更不易受到來自該等封 裝裝置中殘留濕氣的影響。 【圖式簡單說明】 圖1為根據本發明之具有一鄰近一 EIL之高工作函數金屬 合金陰極之OLED之橫剖面示意圖； 圖2將一具有A1陰極之OLED與具有熱蒸發Al:Ni陰極之 OLED之間白勺運行安定性進行比較； 圖3將一具有A1陰極之OLED與具有熱蒸發Al:Ni陰極之 OLED之間白勺黑暗邊緣增長進行比較；及 圖4將一具有A1陰極之OLED與具有濺鍍沉積Al:Ni陰極之 OI^D之間白勺黑暗邊緣增長進行比較。 將瞭解圖1並非按比例繪製，因為單個層體太薄，且不同 元件的厚度差異太大，不適宜按比例繪製。 【圖式代表符號說明】 100 場致發光裝置 101 基板 103 陽極 105 空穴注入層（HIL) 107 空穴傳輸層（HTL) 109 光發射層（LEL) 111 電子傳輸層（ETL) 113 電子注入層（EIL) 87242 -25 - 200410597 115 高工作函數金屬合金陰極 150 電導體 16 0 電壓/電流源 -26 - 87242

Claims (1)

  1. 200410597 拾、申請專利範圍·· 1 · 一種有機場致發光裝置，其依次包含： a) —陽極； b) —場致發光媒體；及 c) 一包含至少兩種金屬之金屬合金陰極，其中該合 金之所有金屬之工作函數均高於4.〇 eV。 2.如申請專利範圍第1項之有機場致發光裝置，其中該陰 極包含一種金屬合金A:E，其中a選自A：l、Zn或第4族至 第1〇族，且E選自元素週期表之第4族至第1〇族，且其中 A:E之體積比在10:0.5至10:10之範圍内。 3 .如申請專利範圍第1項之有機場致發光裝置，其中該陰 極包含一種金屬合金A1:E’其中E選自元素週期表之第4 族至第10族，且其中A1:E之體積比在1〇:〇 5至1〇:1〇之範 圍内。 •如申巧專利範圍第1項之有機場致發光裝置，其中該陰 極包含一種金屬合金Al:Ni ’且其中A1:Ni之體積比在 10:0.5至10:10之範圍内。 5·如申請專利範圍第丨積之有機場致發 極包含-種金屬合金简，且其中伽之體：二 10:0.5至10:4之範圍内。 6·如申請專利範圍之有機場致發光裝置，其中該陰 極=含一種金屬合〜E:G，其中A選自ai、^或第4族 土罘10狹，且E及G均選自元素週期表之第4族至第1〇族 ’且其中A:E:G之體積比可在1〇:〇.1:〇·κ ι〇:ι〇:ι〇之範 87242 圍内。
    光裝置，其中該陰 8 · —種有機場致發光裝置， 其依次包含： a) —陽極； b) —場致發光媒體； c) 一包含至少兩種金屬之金屬合金陰極，其中該合 金之所有金屬之工作函數均高於4.〇eV;及 - d) 一電子注入層，其與該金屬合金陰極及該場致發 光媒體邵分接觸。 9. 一種製造一〇LED裝置之方法，其包含該等以下步驟·· a) 提供一陽極； b) 形成一場致發光媒體； c) 藉由熱蒸發雨種或更多的獨立金屬源，或藉由電 子束蒸發兩種或更多的獨立金屬源’或藉由錢鍍一金屬 合金目標，形成一金屬陰極，其中該合金之所有金屬之 工作函數均高於4.0 e V ;及 d) —電子注入層，其與該金屬合金陰極及該場致發 光媒體部分接觸。 87242
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