SE416472B - Forfarande for framstellning av 7-(alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(1,2,3-triazolyltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyror - Google Patents

Forfarande for framstellning av 7-(alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(1,2,3-triazolyltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyror

Info

Publication number
SE416472B
SE416472B SE7302579A SE7302579A SE416472B SE 416472 B SE416472 B SE 416472B SE 7302579 A SE7302579 A SE 7302579A SE 7302579 A SE7302579 A SE 7302579A SE 416472 B SE416472 B SE 416472B
Authority
SE
Sweden
Prior art keywords
amino
methyl
acid
compound
preparation
Prior art date
Application number
SE7302579A
Other languages
English (en)
Inventor
G L Dunn
J R E Hoover
Original Assignee
Smith Kline French Lab
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US262903A external-priority patent/US3867380A/en
Priority claimed from US00289499A external-priority patent/US3855213A/en
Application filed by Smith Kline French Lab filed Critical Smith Kline French Lab
Publication of SE416472B publication Critical patent/SE416472B/sv

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • C07D501/247-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids with hydrocarbon radicals, substituted by hetero atoms or hetero rings, attached in position 3
    • C07D501/36Methylene radicals, substituted by sulfur atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/54Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with at least one nitrogen and one sulfur as the ring hetero atoms, e.g. sulthiame
    • A61K31/542Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with at least one nitrogen and one sulfur as the ring hetero atoms, e.g. sulthiame ortho- or peri-condensed with heterocyclic ring systems
    • A61K31/545Compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins, cefaclor, or cephalexine
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/041,2,3-Triazoles; Hydrogenated 1,2,3-triazoles
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

7302579-3 H0- Ö -cHcooH 1 1 NH2 eller ett acylerande eller aktiverat derivat därav, varvid NH -gruppen . _ _ 2 är Skyådad på lämpligt sätt om så erfordras, och att en eventuell skyddsgrupp därefter avlägsnas.
Av de föredragna föreningarna enligt uppfinningen må nämas: 7-(p-hydroxi-a-aminofenylacetamido)-3-(l,2,3-triazol-4- yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra, 7-(p-hydroxi-a-aminofenylaeetamido)-5-(4-metyl-l,2,3- triazol-5-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra.
De antibakteriella föreningarna enligt uppfinningen har över- raskande fördelaktiga egenskaper Jämfört med besläktade föreningar.
Sá är exempelvis föreningen 7-(a-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3- (1,2,3-triazol-4-yltiometyl)-ößcefem-4-karboxylayra (förening 60771) fördelaktig i Jämförelse med föreningen 7-(a-aminofenylacetamido)-3- (l,2,3-triazol-4-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra (förening 60222) när man önskar frambringa högre maximala serumkoneentrationer hos möss och speciellt högre serumhalveringstider. Till följd härav är den aktivitet, som kan iakttagas efter både oral och subkutan admini- stration till möss avsevärt förbättrad, vilket framgår av lägre EDSO.
De erhållna resultaten visas i Tabellerna A och B. 7302579-3 3 . _ TÅBELL A _ Serumkoncentration i möss Förenig, m, Éïïåïšäïïa' Éäåïååmmøn (ng/m) ”alïåïå'fšs“id 60771 20 mg/kg p.°. H 52 ' .'62 60222 20 Ing/kg p.o. 13 48 60771 20 mg/kg s.c. 54 . 71 60222 20 :ng/kg s.c. 35 ' 34 Tmmm.B Studium avseende skydd på möss Förening Testorganism Administrationssätt §Q5° figgzkg) 60771 E. 0011 12140 5.0. <0,8,' 0,8 60222 E. coli 12140 _ s.c. <3, 3,6 60771 E. 0011 12140 13.0. < 0,8, 1,2 60222 E. 0011 121140 pd). 412,5, 1!- 60771 K. pneumoníae 6.0. 0,6, 0,6 4200 - 60222 K. pneumoniae s.c. 4,8 4200 60771 K. pneumcniae p.o. 0,4, 0,5 11200 60222 K. pneumoniae p.o. 12,5 4200 7 _ Förening 60771 är också. fördelaktig i Jämförelse med 7-(01- amino-p-hydroxifenylacetamido )-3-(5-mety1- 1 , 2 , iL-triazol-ö -ylti0mety1)- 3-cefem-4-karboxy1syra (förening 61529), eftersom den har avsevärt lägre ED5O i skyddsprovét. Erhàllna resultat visas i Tabell C. x Ü nozsfze-s 4 TABELL C Studium avseende skydd på möss Förening Testorganism Administrationssätt §Q5O §@g¿k52 60771 E. e°11 12140 s.e. 61529 E. 0011 12140 8.0. 10,7 60771 E. coli 12140 p.o. (0,8, 1,2 61529 E. coli 12140 p.o. 7,5 60771 K. pneumoniae s.c. 0,6, 0,6 4200 261529 K. pneumoniae s.c. 8,6 4200 60771 K. pneumcniae p.o. 0,4, 0,5 4200 61529 K. pneumoniae p.o. 16 4200 , närc111 är föreningen 7¿(u-amino-p-nydroxi-feny1aeecamidø)-3- (4-metyl-1,2,3-triazol-5-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra (61775) fördelaktig i Jämförelse med 7-(a-aminofenylacetamido)-3-(4-mety1- 1,2,3-triazol-5-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra (61348), då denna 5 förening har lägre ED5o 1 skyddsproven. Erhàllna resultat framgår av Tabell D. ' Förenggg Testorganism 61775 61348 51775 :61348 51775 61348 - 1 51775 61348 E. 0011 12140 E. 0011 12140 E. 0011 12140 E. coli 12140 K. pneumoniae 4200 K. pneumoniae 4200 K. pneumoniae 4200 TABELL D 2 §§gdium avseende skydd på möss Aaminiscracionssäzt §g5o g@g¿k51_ s.e. 1,8 s.§. 42, 18,2 p.o. 3,6, 3 p.o. 50, 19 s.c. 2,8 s.c. 20 p.o. 5,2 . 146 7 K. pneumoniae 4200 p.o. 10 5 7302579-3 Vidare är föreningen 7-(2-amino-p-hydroxifenylaoetamido)-3-(1- metyl-1,2,3-triazol-5-yltiometyl)-3-oefem-4-karboxylsyra (60876) fördelaktig i Jämförelse med 7-(a-aminofenylagetamido)-3-(1-mety1- 1,2,3-triazol-5-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra (60637), då den har lägre ED50 och högre maximala serumnivàer och halveringstider, såsom framgår av tabellerna E respektive F. ëgolmsläsL 5,2 21,5 6,2 >50 3.5 40 6 >200 TABELL E Studium avseende skydd på möss Förening Testorganism Administrationssätt 60876 E. 6611 12140 3.0. 60637 E. coli 12140 s.o. 60876 E. coli 12140 p.o. 60637 E. coli 12140 p.o. 60876 K. pneumoniae s.c. 4200 60637 K. pneumoniae s.c. 4200 60876 K. pneumoniae p.o. 4200 60637 K. pneumoniae p.o.
TABELL F Serumkoncentration i möss Administra- Maximal Förening Qgâ tionssätt koncentration §ug¿m1) 60876 20 mg/kg p.o. 14 60637 20 mg/kg p.o. 1,8 60876 20 mg/kg s.c. 44 60637 20 mg/kg s.c. 21 x Alltför kort för att vara meningsfull.
Såsom jämförelse testades besläktade föreningar från den_ svenska patentansökníngen 5262/70, nämligen 7-(M-amínofenylaoetami- do)-3-(2-metyl-1,3,4-triadiazol-5-yltiometyl)-3~cefan-4-karboxyl- syra (förening nr 44065) och 7-(vraminofenylacetamído)-3-(l-metyl- tetrazol-5-yltíometyl)-3-cefan~4-karboxylsyra (förening nr 4629) samt föreningarna 7-(p-hydroxí-Mramínofenylacetamído)cefalospo- ransyra (förening nr 60875) och 7'(P-hydroxi-draminofenylacetamido)- acetoxicefalosporansyra (förening nr 60524) från den amerikanska Halveri stid (min.É 48 _ x 48 12 10 7302579-3 C\ patentskriften 3 H89 752 och därvid erhållna resultat finns sam- manställda i följande tabell G. 0 TABELL G Studiom avseende skydd på möss Förening Testorganism Administrationssätt §§5o (mg/kg) ÄU065 E. coli l2lÄ0 s.c. U UU065 E. coli 12140 p.o. ll üüO65 K. Päeumoniae s.c. 29,U _ Ä200 I U4065 K. pneumoniae p.o. 55 _ 4200 U5029 E. C011 12130 S.C. šlß, 1,4 H6029 E. coli 12140 p.o. 6, l0 Ä6029 K. pneumoniae s.c. 8, ll ^ 0200 ü6029 K. pneumoniae p.o. 9, 13 11200 60875 E. coli l2lü0 s.c. 3,5 50875 E. cøli 12140 p.0. _ 18 60875 K. pneumoniae s.c. 9,2 U200 60875 K. pneumoniae p.o. 17 N200 50523 E. C011 12150 s.c. 32 60520 E. coli l2lU0 p.O. Å 25 6052Ä K. pneumoniae s.c. 56 U200 6052H K. pneumoníae p.o. 33 U200 Av denna tabell framgår att i jämförelse med de däri an- givna föreningarna uppvisar föreningarna nr 60771, 60876 och 61775 som framställes enligt uppfinningen bättre effekt vilket framgår av lägre ED50-värden.
Allmänt kan sägas att föreningarna enligt föreliggande uppfin- ning är överlägsna i så màtto att de tillåter lägre skyddsdoser con/ eller högre och förlängda serumkoncentrationer.
Föreningarna enligt uppfinningen kan framställas genom att 7- aminogruppen i den lämpliga 7-amino-3-heterocykliska tiometylcefalo- sporinkärnan aeyleras med en p-hydroxifenylglycin. Det är önskvärt att skydda aminogruppen på glycinkomponenten med en skyddsgrupp, som lätt kan avlägsnas, såsom t-butoxikarbonyl, bensYl°Xikarb°flY1= Uri- 10 15 20 25 30 35 40 7302579-3 kloretoxikarbonyl eller någon liknande skyddsgrupp. som normalt an- vändes vid peptidsynteser före acyleringen. För att åstadkomma acyle- ring kan karboxylgruppen i acyleringsmedlet aktiveras genom överföring till syrakloriden eller till en blandad anhydrid med t.ex. ett låg- alkylklorformiat. Karboxylgruppen kan också aktiveras genom över- föring till 2,4-dinitrofenyl- eller N-hydroxisuccinimidoylestrar. Om man använder en ester av cefalosporinkärnan, t.ex. benshydryl-, t- butyl-, trikloretyl- eller en bensylester kan den skyddade fenylglycin- föreningen kopplas direkt till 7-aminogruppen genom användning av en karbodiimid, såsom dieyklohexylkarbodiimiden. Alternativt kan den skyddade fenylglycinföreningen aktiveras för kondensation med den lämpliga cefalosporinkärnan genom att den först bringas att reagera med karbonyldiimidazolen eller dess ekvivalent.
Föreningarna enligt föreliggande uppfinning kan också fram- ställas genom att en förening, som skiljer sig från föreningar med formel I därigenom att 3-substituenten betecknar acetoximetyl i stället för R-tiometyl, bringas att reagera med en merkaptohetero- cyklisk förening. Reaktionen genomföres företrädesvis vid nästan neutralt pH. Lösningsmedlet utgöres företrädesvis av vatten eller en blandning av vatten och aceton. Reaktionen kan genomföras vid temperaturer från ca rumstemperatur till lösningsmedlets kokpunkt, varvid reaktionstiden varierar med temperaturen, lösningsmedlet och reaktanterna. Reaktionsprodukten isoleras genom att reaktionsbland- ningen försiktigt surgöres och extraheras med lämpligt organiskt lösningsmedel. d-aminogruppen på fenylglycinföreningen, som användes såsom utgångsmaterial, bör vara skyddad med en gruPD, som lätt kan avlägsnas, såsom t-butoxikarbonyl, karbobensyloxi eller trikloretoxi- karbonyl. Därefter genomföres omgrupperingen 1 5-ställning, varefter skyddsgruppen avlägsnas på konventionellt sätt.
De utgångsmaterial, som användes vid omgrupperingen i 3-ställ- ning av en 7-acylerad cefalosporinsyra, beskrivas i litteraturen eller erhålles på känt sätt. De utgångsmaterial, som användes vid aeylering i 7-ställning av en 5-heterocyklisk tiometylkärna, fram- ställes genom att 3-acetoxigruppen av ett alkalimetallsalt av 7-amino- cefalosporinsyra (7-AGA) undantränges med ett alkalimetallsalt av den heterocykliska tiolen i exempelvis varm vattenhaltig aoeton.
Pa grund av att 7-acetamidogruppen innehåller en asymmetrisk a-kolatom existerar optiska isomerer. D-isomeren är att föredraga, men L-isomeren och den racemiska blandningen faller också inom ramen fw i in 7 för uppfinningen. 10 15 20 25 30 35 i7e302579~3 Föreningarna överföres till injicerbara eller orala beredningar på samma sätt som andra cefalosporin-antibiotika. De administreras vid injektion eller oralt för att förhindra och behandla bakterie- infektioner i doser, som varierar med infektionens karaktär och svårighetsgrad och den behandlades ålder, vikt och kondition. De för- eningar, vari Y betecknar NH2, administreras i allmänhet antingen oralt eller parenteralt, På grund av närvaron av både en aminogrupp och en karboxylsyra- grupp i nägra av cefalosporinföreningarna enligt föreliggande upp- finning är det möjligt att genom standardmetoder framställa både syra- salter och bassalter av farmacevtiskt godtagbara icke toxiska syror och baser liksom zwitterjonformerna av föreningarna. När salterna er- hålles, omvandlas de lätt till zwitterjoner på känt sätt. Salter av föreningar, som endast innehåller en sur funktion, framställes också genom användning av farmacevtiskt godtagbara icke toxiska baser. Alla dessa salter faller inom ramen för föreliggande uppfinning.
Följande exempel avser att åskådliggöra förfarandena och för- eningarna enligt uppfinningen.
EXEMPEL l 7-(a-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(l,2,3-triazol- 4-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra En omrörd lösning av N-t-butoxikarbonyl-p-hydroxifenylglycin (lO,75 g, 0,0375 mol) i torr tetrahydrofuran (150 ml) försattes med trietylamin (5,2 ml, 0,0375 mol). Blandningen kyldes till -lO° och därefter tillsattes isobutylkloroformiatv(Ä,92 ml, 0,0375 mol) dropp- vis under en 10 minuters period. Reaktionsblandningen omrördes vid -l0° i 70 minuter och därefter tillsattes en kall lösning av 7-ACA (l0,l g, 0,0375 mol) i 50-procentig vattenhaltig tetrahydrofuran (140 ml) och trietylamin (6,75 5, 0.048? mol) under en 15 minuters period. Reaktionsblandningen omrördes vid -5° till 0° 1 en timme och i vid rumstemperatur i 2 timmar. De organiska lösningsmedlen förångades och vatten (150 ml) tillsattes till den vattenhaltiga återstoden.
Lösningen extraherades med etylacetat och vattenfasen avskildes, täcktes med nyframställt etylacetat, surgjordes till pH 2,8 och fil- trerades. Faserna separerades och den sura lösningen extraherades åter med etylacetat. Extrakten av den surgjorda vattenhaltiga lös- ningen förenades, torkades och indunstades, varvid man erhöll N-butoxi- karboxylderivatet av 7-(a-amino-p-hydroxifenylacetamido)cefalosporan- syra. '5 10 15 20 25 30 35 40 '7302579-3 9 En blandning av den angivna produkten (3,0 g, 0,00493 mol) 1 30 ml av en fosfatbuffert med pH-värdet 6,4 behandlades med NaHC03 (l,O85 g, 0,0l233 mol) och sedan med 4-merkapto-l,2,3-triazol (O,748 g, 0,0074 mol). Lösningen värmdes till 70° och omrördes vid 70 f 30 1 2,75 timmar. Lösningen kyldes, filtrerades och surgjordes till pH 2,5, varvid erhölls en återstod. Lösningsmedlen dekanterades och återstoden tvättades med vatten. Produkten löstes i etylacetat, tvättades med vatten, torkades och indunstades, varvid erhölls den N-skyddade produkten, som åter utfälldes ur en blandning av aceton och kloroform.
Den skyddade produkten omrördes vid 0 till 5° med en blandning av trifluorättiksyra och anisol i förhållandet 9:1 i 70 minuter. Lös- ningsmedlen avdunstades och återstoden hälldes under snabb omröring i eter (350 ml). Den fasta substansen uppsamlades, löstes i vatten och omrördes med ett basiskt Jonbytarharts (Amberlite IE-45, ett anjoniskt polystyrenaminharts) till dess pflèvärdet blev konstant.
Hartset frånfiltrerades och den vattenhaltiga lösningen lyofiliserades, varvid produkten erhölls.
Beräknat för Cl8H18N605S2.2 H20: C, 43,57; H, 4,45; N, 16,86; Funnet: C, 43,67; H, 4,14; N, 16,62.
EXEMEL 2 7-(D-o-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(4-metyl-l,2,3- triazol-5-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra 5-bensamido-4-metyl-1,2,3-tiadiazol [6,60 3, 0,03 mol, fram- ställs sàsom beskrivits 1 Berichte 22, 1629 (l966)] försattes med 60 ml 2 N Na0H och lösningen upphettades under àterflöde över natten.
Efter ca 25 timmars upphettning kyldes reaktionsblandningen med is och 120 ml 2N HCl tillsattes under omröring. Blandningen fick sedan stå i kylskåp över veckoslutet. Den utfällda fasta substansen (bensoe- syra) frànfiltrerades sedan medan blandningen alltjämt var kall. Den fasta substansen tvättades med en liten mängd vatten och filtratets pH-värde inställdes på 3,0 med 10-procentig Na0H. Den vattenhaltiga lösningen extraherades med etylacetat fyra gånger. Extrakten torkades och filtrerades. Natrium-2-etylhexanoat tillsattes tills utfällningen upphörde. Det fasta natriumsaltet av 5-merkapto-4-metyl-l,2,3-triazol frånfiltrerades och torkades sedan under vakuum.
En omrörd suspension av 6,78 g (0,0l3 mol) 7-(a-t-butoxikarbo- nylamino-p-hydroxifenylacetamido)-cefalosporansyra och 5,82 g (0,02 mol) av natriumsaltet av 5-merkapto-4-metyl-l,2,3-triazol 1 100 ml fosfatbuffert med pH-värdet 6,4 försattes med 1,09 g (0,0l3 mol) NaHC03. 10 wc 20 30 35 7302579-3 _10 Blandningen upphettades vid 70° i 4 l/2 timme och reaktionen styrdes av TLC. Blandningen fick stå för avkylning och det bildade gummit omrördes med vatten och eventuella olösliga substanser frånfiltrerades.
Lösningen täcktes med etylacetat och insattes i kylskåp över natten.
Sedan separerades skikten och dazvattenhaltiga skiktet sur- , gjordes till pH 3,0 med BN Hcl. Det extraherades därefter flera gånger medeylacetat och extrakten torkades och indunstades. Det erhållna gummit triturerades med eter, varvid erhölls 2,69 g fast substans.
Små mängder återutfälldes sedan två gånger ur en blandning av metanol och eter och därefter utfälldes det önskade materialet med petroleum- eter. Den erhållna fasta substansen (l,75 g) kromatograferades på 100 g kiselgel med användning av 90:l0:3 kloroform:metanolzmyrsyra.
Kolonnen gay 0,80 g t-butoxikarbonylderivat av den i rubriken an- givna föreningen.
Det angivna derivatet (0,8O g, 0,00l39 mol) placerades i en liten rundbottnad flaska med torkrör och nedsänktes i ett isbad. Ca l0 ml kall trifluorättiksyra tillsattes och blandningen omrördes i kyla under ca 15 minuter, varefter blandningen indunstades under 15 minuter. Återstoden hälldes i ca 100 ml eter och den erhållna fasta substansen uppsamlades och löstes i ca 15 ml vatten. Den omrördes sedan med IR 45 Amberlite-harts, ett basiskt jonbytarharts av poly- styren (tvättad 3 gånger), till dess lösningen erhållit pH-värdet ca 5,5. Hartset frånfiltrerades och lösningen lyofiliserades över natten, varvid erhölls den i rubriken angivna produkten.
Beräknas för c19H20N6o5s2.2-5/Ä H20: c, 43,38; H, 4,89; N, 15,97; Funnet = c, 43,75; H, 4,80; N, 15,27.
EXEMPEL 3. När t-butoxikarbonylderivatet av 7-(a-amíno-p-hydroxi- fenylacetamido)cefalosporansyra bringas att reagera med den lämpliga merkaptoheterocykliska föreningen enligt förfarandet 1 exempel l, erhålles följande föreningar: 7-(a-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(l-metyl-l,2,3- triazol-4-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra. 7-(a-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(l-metyl-l,2,3- triazol-5-yltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyra EXEMPEL' 4. De föreningar, som beskrivits i ekemplen 1-3, kan också framställas genom att en lämplig 7-amino-3-heterocyklisk tiometyl-5- cefem-4-karboxylsyra bringas att reagera med den blandade anhydrid, som bildas av N-t-butoxikarbonyl-p-hydroxifenylglycin och isobutyl- . ... ...,...._....,_,.,..._..H _ _ 10 15 20 25 30 35 40 7302579-3 ll klorformiat eller trikloracetylklorid. N-skyddsgruppen avlägsnas med trifluorättiksyra eller isättika-H01.
EXEMPEL Q. En farmacevtisk komposition för parenteral administre- ring kan framställas genom att man löser 500 mg natrium-7-(a-amino-p- nydroxifenylacetamido)-3-(1,2,3-triazol-4-yltiometyl)-3-cefem-4-kar- boxylat i 2 ml sterilt vatten eller normal saltlösning. Vilken som helst av de övriga angivna cefalosporinerna kan användas på liknande sätt.
EXEMPEL 6. En kapsel för oral administrering kan framställas genom att man blandar 500 mg av en cefalosporinförening av angivet slag, 250 mg laktos och 75 mg magnesiumstearat. De övriga angivna produk- terna kan beredas på liknande sätt.
EXEMPEL 7. 7-(qramino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(l,2,3-triazol- Ä-yltiometyl)-3-cefem-U-karboxylsyra Till en lösning av N-hydroxisuccinimidyl-M-(t-butoxikarbonyl- amino)-mr(P~hydroxifenyl)ättiksyra (3,64 g, 0,01 mol) i torr pyridin (30 ml) innehållande tríetylamin (l,11 g, 0,011 mol) sattes tri- metylsilylklorid (l,l9 3, 0,011 mol)~ Reaktionsblandningen om- rördes vid rumstemperatur under en timme och filtrerades därefter för avlägsnande av. utfällt salt. Filtratet sattes direkt till en lös- ning av 7-amino-3-(1,2,3-triazol-4-yltiometyl)-3-cefem-ü-karboxyl- syra (3,l3 g, 0,01 mol) i torr pyridin (30 ml) innehållande torr 0,02 mol) och formamid (2,2 ml). Reaktions- blandningen omrördes vid rumstemperatur under 3,5 timmar och filt- rerades därefter för avlägsnande av utfällt salt. Filtratet bälldes långsamt över i eter (600 ml) och erhållen produkt som föll ut i form av dess trietylaminsalt tillvaratogs och torkades. Saltet löstes i vatten, och pH-värdet justerades till 7 med NaHCO3-lös- ning och filtrerades medelst filterhjälpmedel. Filtratet skíktades med etylacetat och pH-värdet justerades till l med 3N HC1. En liten mängd av olösligt material avlägsnades genom filtrering. Den trietylamin (2,02 g, organiska fasen separerades och den vattenhaltiga fasen extrahera- des med etylacetat. De kombinerade etylacetatlösningarna tvättades med vatten, torkades och índunstades i vakuum till l/6-del av volymen. Äterstoden hälldes långsamt över i petroleumeter under omröring och den utfällda fasta substansen tillvaratogs och torka- des (2,6, Hl,2 %).
Ovanstående skyddade produkt (1,ü g, 2U mmcl) sattes till en iskyld lösning av trdfluoroättiksyra (5 ml) innehållande anisol (1 ml). Reaktionsblandningen omrördes under kylning till 0° 730 2.5 '79 " 3 -eu-- , ~~ ---~fl~- 12 under tvâ timmar. Trifluoroättiksyran avlägsnades i vakuum och erhâllen återstod triturerades med eter, vilket gav ett fast tri- fluoroacetatsalt av rubrikföreningen,1nmyte l,U g. Saltet löstes i vatten (100 ml), filtrerades genom filterhjälpmedel och pH-vär- det relgerades till 4 med basiskt jonbytarharts (Amberlite IR-45, ett anjoniskt polystyrenaminharts). Lösningen frystorkades, vil- ket gav zwitterjonen av rubrikföreningen (700 mg, 66,6 %). IR och elementananalys överensstämde med motsvarande för fiñodukten som framställts i exempel 1.

Claims (3)

13 73Û2579~3 Patentkrav l. Förfarande för framställning av en förening med formeln _______.~________ S Ho--cHcoNH-“___T/ _.- I NH » 2 o=._._.N / cnzs R åoon vari R betecknar l,2,3-triezolyl, 1-metyl-1,2,3-triazolyl eller H-metyl-l,2,3-triazolyl, k ä n n e t e c k n a t därav, att en acetoximetylcefalosporinförening med formeln S lNHø-H \' I u' I l an 5 .
1. I. åoon 1 vari R betecknar HO- 4/ “*--CHCO , vari NH2-gruppen är skyddad på __, I N52 lämpligt sätt, om så erfordras, eller H, bringas att reagera med en heterocyklísk tiolförening med formeln HS-R, vari R har angiven be- tydelse, samt att, när Rl betecknar H, den erhållna föreningen acyle- ras med en p-hydroxifenylättiksyraförening med formeln Ho-<2 É>-cacoofl \ - I NH2 eller ett acylerande eller aktiverat derivat därav, varvid NH2-gruppen är skyddad på lämpligt sätt om så erfordras, och att en eventuell skyddsgrupp därefter avlägsnas. ~
2. Förfarande enligt krav l för framställning av 7-GX-amino- p-hydroxifenylacetamido)-3-(1,2,3-triazol-4-yltiometyl)-3-cefem-ß- karboxylsyra, k ä. n n e t e c k n a t därav, att N-t-butoxikarbonyl- derívatet av 7-(bëamino-p-hydroxifenylacetamído)cefalosporansyra bringas att reagera med N-merkapto-1,2,3-triazol, varefter skydds- gruppen avlägsnas med trifluorättiksyra.
3. Förfarande enligt krav l för framställning av 7-(06amino- p-hydroxifenylacetamido)-3'(H-metyl-1,2,3-triazol-5-yltiometyl)-3- cefem-U-karboxylsyra, k ä n n e the c k n a t därav, att N-t-butoxi- karbonylderivatet av 7-(Q-amino-p-hydroxifenylacetamidoÅcefalosporan- syra bringas att reagera med H-metyl-5-merkapto-1,2,3-triazol, var- efter skyddsgruppen avlägsnas med trifluorättiksyra. 7302579-3 11+ H. Förfarande enligt krav 1 för framställning av 7-(®*amino- p-hydroxifenylacebamido)-3-(1-metyl-1,2,3-tríazol-5-yltiometyí)-3- cefem-H-karboxylsyra, k ä n n e t e c k n a t därav, att N-t-butoxi- karbonylderivatet av 7-(Oí-amino-p-hydroxifenylacetamidonefalosporan- syra bringas att reagera med 1-metyl-5-merkapto-1,2,3-triazol, var- efter skyddsgruppen avlägsnas med trifluorättíksyra. ANFÖRDÅ PUBLIKATIONER: Sverige patentansökningar 5 262/70, 7317197-7 US 3 489 752
SE7302579A 1972-06-14 1973-02-23 Forfarande for framstellning av 7-(alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(1,2,3-triazolyltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyror SE416472B (sv)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US262903A US3867380A (en) 1971-02-18 1972-06-14 3-Heterocyclic thiomethylcephalosporins
US00289499A US3855213A (en) 1971-02-18 1972-09-15 3-heterocyclic thiomethyl-cephalosporins

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SE416472B true SE416472B (sv) 1981-01-05

Family

ID=26949532

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE7302579A SE416472B (sv) 1972-06-14 1973-02-23 Forfarande for framstellning av 7-(alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(1,2,3-triazolyltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyror
SE7304545A SE404190B (sv) 1972-06-14 1973-03-30 Forfarande for framstellning av 7 (alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(1-metyl-5-tetrazolyltiometyl)-3-cefem-karboxylsyra och 7 (alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(5-metyl-1,3,4-tiadiazol-2-yltiometyl)-3-cefem...

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE7304545A SE404190B (sv) 1972-06-14 1973-03-30 Forfarande for framstellning av 7 (alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(1-metyl-5-tetrazolyltiometyl)-3-cefem-karboxylsyra och 7 (alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(5-metyl-1,3,4-tiadiazol-2-yltiometyl)-3-cefem...

Country Status (20)

Country Link
JP (2) JPS5518716B2 (sv)
AR (1) AR197237A1 (sv)
AT (1) AT324560B (sv)
AU (1) AU464107B2 (sv)
CA (2) CA1076560A (sv)
CH (2) CH586709A5 (sv)
DD (1) DD105238A5 (sv)
DE (1) DE2316867C2 (sv)
DK (1) DK142913B (sv)
ES (2) ES412207A1 (sv)
FI (1) FI56843C (sv)
FR (2) FR2187298B1 (sv)
GB (2) GB1363833A (sv)
HU (1) HU168689B (sv)
IE (2) IE37409B1 (sv)
IL (1) IL42126A (sv)
NL (2) NL7302817A (sv)
PH (1) PH9941A (sv)
PL (1) PL91074B1 (sv)
SE (2) SE416472B (sv)

Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR780000197B1 (en) * 1972-12-26 1978-05-26 Bristol Myers Co Method for preparing antibacterial agent
PH16419A (en) * 1973-01-31 1983-09-29 Bristol Myers Co 7-(d-alpha-amino-alpha-(3'-methyl-4'-hydroxyphenyl)-acetamido)-3-(1,2,3-triazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carboxylic acid,pharmaceutically acceptable esters and salts thereof
GB1476981A (en) * 1974-06-05 1977-06-16 Bristol Myers Co Substituted penicillanic acids
CA1074784A (en) * 1974-09-06 1980-04-01 Sumitomo Chemical Company N-ACYLAMINO-.alpha.-ARYLACETAMIDO CEPHALOSPORINS
JPS5346995A (en) * 1976-10-12 1978-04-27 Sangyo Kagaku Kenkyu Kyokai Antibacterial agents
NL162387C (nl) * 1977-09-06 1980-05-16 Gist Brocades Nv Werkwijze voor het bereiden van 6-(d-alpha-amino-p- -hydroxyfenylacetamido)penicillanzuur.
JPS6182606A (ja) * 1984-09-29 1986-04-26 東芝ライテック株式会社 昇降装置

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
ZA698494B (en) * 1969-02-26 1971-07-28 Lilly Co Eli Sulfur-containing cephalosporing antibiotics
US3641021A (en) * 1969-04-18 1972-02-08 Lilly Co Eli 3 7-(ring-substituted) cephalosporin compounds

Also Published As

Publication number Publication date
IE37409B1 (en) 1977-07-20
IE37499B1 (en) 1977-08-03
DD105238A5 (sv) 1974-04-12
FI56843C (fi) 1980-04-10
GB1363833A (en) 1974-08-21
ES412207A1 (es) 1976-01-01
DE2316866B2 (de) 1976-10-07
ES413501A1 (es) 1976-07-16
CA999293A (en) 1976-11-02
NL7302817A (sv) 1973-12-18
JPS4931689A (sv) 1974-03-22
CH586709A5 (sv) 1977-04-15
JPS5953274B2 (ja) 1984-12-24
AR197237A1 (es) 1974-03-22
JPS4954393A (sv) 1974-05-27
FR2187298B1 (sv) 1976-12-03
IE37499L (en) 1973-12-14
SE404190B (sv) 1978-09-25
IL42126A0 (en) 1973-06-29
JPS5518716B2 (sv) 1980-05-21
DK142913B (da) 1981-02-23
FI56843B (fi) 1979-12-31
AU464107B2 (en) 1975-08-14
CH589093A5 (sv) 1977-06-30
HU168689B (sv) 1976-06-28
FR2187298A1 (sv) 1974-01-18
IL42126A (en) 1975-12-31
AT324560B (de) 1975-09-10
FR2187299A1 (sv) 1974-01-18
FR2187299B1 (sv) 1976-12-03
DE2316867C2 (de) 1982-05-19
NL7305206A (sv) 1973-12-18
DE2316867A1 (de) 1974-01-03
PL91074B1 (en) 1977-02-28
CA1076560A (en) 1980-04-29
PH9941A (en) 1976-06-14
GB1358027A (en) 1974-06-26
DE2316866A1 (de) 1974-01-03
AU5234573A (en) 1974-08-22
IE37409L (en) 1973-12-14
DK142913C (sv) 1981-09-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3867380A (en) 3-Heterocyclic thiomethylcephalosporins
US3855213A (en) 3-heterocyclic thiomethyl-cephalosporins
KR930007418B1 (ko) 세팔로스포린 화합물, 그의 제조방법
JPS5858354B2 (ja) セフェム誘導体
CA1085822A (en) Cephalosporin compounds
JPS6097982A (ja) セフエム誘導体、その製法および医薬組成物
US4067976A (en) Alpha-amino-alpha-(ureidophenyl)acetamidocephalosporins and their pharmaceutical compositions
SI9200204A (en) Diastereomers of 1-(isopropoxycarbonyloxy)ethylester 3-cephem-4-carboxylic acid and process for their production
EP0264091B1 (en) 3-propenylcephem derivative, preparation thereof, chemical intermediates therein, pharmaceutical composition and use
US3796801A (en) Method of combating enterobacter infections
SE416472B (sv) Forfarande for framstellning av 7-(alfa-amino-p-hydroxifenylacetamido)-3-(1,2,3-triazolyltiometyl)-3-cefem-4-karboxylsyror
US3985739A (en) 3-Heterocyclic thiomethylcephalosporins
US3931160A (en) α-Amino-α-(acylamidophenyl)acetamidocephalosporins
EP0527686A1 (en) New cephalosporin derivatives
GB2178032A (en) Cephalosporanic acid derivatives
US4609654A (en) Derivatives of cephalosporins substituted in 3 position by a thiomethyl heterocycle group; and pharmaceutical compositions containing them
US4018921A (en) Substituted phenylglycylcephalosporins
SU1087076A3 (ru) Способ получени производных цефалоспорина
US3868369A (en) 3-heterocyclicthiomethylcephalosporins
JPH0246037B2 (ja) Sefuemujudotai
US3953439A (en) Substituted phenylglycylcephalosporins
US3943129A (en) 7-Amino-3-(1,3,4-thiadiazolinylthio-methyl) cephalosporins
US4179502A (en) 7[2-Hydroxyiminoacetamido]cephalosporins
US3946005A (en) 7-Amino-3-(1,2,4-triazolinylthiomethyl)cephalosporins
US4107440A (en) Intermediates for preparing substituted phenylglycylcephalosporins