RO108239B1 - Derivati de n-cianopiridazinona, procedeu pentru prepararea acestora si compozitii erbicide, care ii contin - Google Patents

Derivati de n-cianopiridazinona, procedeu pentru prepararea acestora si compozitii erbicide, care ii contin Download PDF

Info

Publication number
RO108239B1
RO108239B1 RO93-00185A RO9300185A RO108239B1 RO 108239 B1 RO108239 B1 RO 108239B1 RO 9300185 A RO9300185 A RO 9300185A RO 108239 B1 RO108239 B1 RO 108239B1
Authority
RO
Romania
Prior art keywords
cyanopyridazinone
phenyl
general formula
halogen atom
alkoxy
Prior art date
Application number
RO93-00185A
Other languages
English (en)
Inventor
Harald Leitner
Rudolf Helmut Worther
Horst Korntner
Rudolf Schneider
Engelbert Auer
Dietmar Kores
Hermann Tramberger
Original Assignee
Agrolinz Agrarchemikalien
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Agrolinz Agrarchemikalien filed Critical Agrolinz Agrarchemikalien
Publication of RO108239B1 publication Critical patent/RO108239B1/ro

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D237/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings
    • C07D237/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D237/06Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D237/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D237/14Oxygen atoms
    • C07D237/16Two oxygen atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
    • A01N47/40Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having a double or triple bond to nitrogen, e.g. cyanates, cyanamides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D237/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings
    • C07D237/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D237/06Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D237/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings not condensed with other rings having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D237/14Oxygen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Prezenta invenție se referă la noi derivați de N-cianopiridazinonă, precum și la un procedeu pentru prepararea acestora. Invenția se referă, de asemenea și la o compoziție erbicidă care conține noile N- 5 cianopiridazinone.
Se cunosc 3,5-difenil-4(lH)-piridazinone și -piridazintione erbicide, care sunt substituite la atomul de azot cu grupe alchil cu
1.. .3 atomi de carbon. Procedeul pentru 10 prepararea acestor derivați constă în tratarea unei glioxiloilhalogenuri corespunzător substituită cu stirolamină substituită. Acești derivați prezintă proprietăți erbicide, dar sunt necesare doze foarte mari la aplicare (DE-OS 15 nr. 2628990).
N-cianopiridazinonele, conform invenției, au structura din formula generală I:
® 20 în care R15 R2 și R3, independent unul de altul, reprezintă hidrogen, halogen, grupe amino, 25 nitro, ciano, alchil, arii, aralchil, alcoxi sau ariloxi, fiecare compus cu formula generală I reprezentând o banda IR puternică și intensă între 2220 și 2300 cm'1 în spectrul infraroșu, compusul fiind introdus într-un pelete de 30 bromură de potasiu pentru măsurare.
Prin halogen se înțelege fluor, clor, brom sau iod, mai ales clor sau brom, prin grupe amino se înțeleg grupe amino nesubstituite sau substituite cu grupe alchil sau 35 arii, sau grupe amino în sau pe un inel heterociclic. Grupele alchil sunt nesubstituite sau substituite cu atomi de halogen, cu grupe amino, nitro, ciano, alcoxi sau ariloxi, de preferință, nesubstituite sau substituite cu 40 halogen, cel mai preferabil grupe alchil cu
1.. .4 atomi de carbon, de exemplu metil, etil, izopropil, butii, trifluormetil, trifluoretil. Prin grupe arii se înțeleg grupele fenil nesubstituite sau substituite cu unul sau mai mulți atomi de 45 halogen, cu grupe amino, nitro, ciano, alchil, arii, aralchil, alcoxi sau ariloxi, de preferință grupe fenil nesubstituite sau substituite cu unul sau mai mulți atomi de halogen, una sau mai multe grupe nitro, ciano sau alchil. 50 în grupele alcoxi sau ariloxi, grupele alchil sau arii au semnificația de mai sus. Sunt preferate grupele alcoxi, deosebit de preferate cele cu 1...8 atomi de carbon cel mai preferabil cu 1...6 atomi de carbon. Compușii cu formula generală I, preferați sunt cei în care radicalii R1; R2 și R3 sunt, independent unul de altul, hidrogen, halogen, grupe alcoxi sau arii.
Deosebit de preferat este ca Rj să fie halogen sau o grupă arii, cel mai adesea preferat o grupă fenil nesubstituită sau substituită odată sau de mai multe ori cu halogen, cu grupe nitro, ciano, alchil sau alcoxi, R2 să fie un atom de hidrogen sau halogen și R3 să fie o grupă alcoxi, halogen sau arii, care deosebit de preferat este o grupă fenil nesubstituită sau substituită cu halogen.
Conform invenției, se prezintă un procedeu de preparare a N-cianopiridazinonelor cu formula generală I:
în care Ra R2 și R3, independent unul de altul reprezintă hidrogen, halogen, grupe amino, nitro, ciano, alchil, arii, aralchil, alcoxi sau ariloxi, care constă în aceea că o hidroxipiridazină cu formula generală II:
f A di) ,r_O—
B în care R1; R2 și R3 au semnificațiile de mai sus, se dizolvă sau se suspendă într-o substanță diluată, inertă, în condițiile de reacție și se tratează cu o bază și cu o halocianură, iar după terminarea reacției N-cianopiridazinona formată cu formula generală I se izolează din amestecul de reacție.
Un alt obiect al invenției îl constituie o compoziție erbicidă, alcătuită din 0,5...90% derivați de N-cianopiridazinonă, cu formula generală I și 10...99,5% substanțe ajutătoare și/sau suport.
Invenția prezintă avantaje prin aceea că realizează noi derivați de N-ciano-piridazinonă, compuși care prezintă o activitate erbicidă remarcabilă chiar când se utilizează în doze mici.
Pentru prepararea compușilor cu formula generală I, hidroxipiridazina cu formula generală II se poate dizolva sau suspenda într-o substanță diluantă, inertă, în condițiile de reacție, cum ar fi o hidrocarbură clorurată, ca clorura de metilen, clorura de etilen, tricloretilena, o cetonă ca acetona, dibutilcetona, un eter cu diizopropileterul, dioxanul, o amidă acidă ca dimetilformamida, dialchilsulfoxid ca dimetilsulfoxidul, un alcool ca metanolul, etanolul, diizopropilalcoolul, apă sau amestecuri ale acestor diluanți, după care se lasă să reacționeze cu o bază anorganică sau organică, cum ar fi hidroxidul, hidrura sau carbonatul de sodiu sau de potasiu, amoniacul, o amină ca trietilamina, piridină, de preferință cu amine, în special, cu trietilamina, precum și cu o halocianură ca bromcian, clorcian sau iodcian, în special clorcian sau bromcian. Este cu totul neobișnuit că reacția are loc și în apă sau în amestecuri apoase de diluanți organici.
Halocianura și baza se introduc, in general, într-o proporție cel puțin echimolară sau în exces față de hidroxipiridazina cu formula generală II, însă în unele cazuri poate fi mai avantajos ca hidroxipiridazina, cu formula generală II, să se folosească în exces.
Adăugarea bazei și a halogenurilor se face în funcție de structura chimică a partenerului de reacție întrebuințat, la temperaturi de la circa 70°C până la punctul de fierbere al substanței diluante, utilizate. De preferință, baza și halocianura se adaugă la temperaturi de la -10°C până la 60°C, cel mai preferabil de la O°C până la temperatura camerei. Temperatura amestecului de reacție în general crește la adăugarea halogenurilor. După terminarea adăugării, care se poate eventual efectua sub răcire, se poate lăsa să reacționeze în continuare la temperatura dată, sau amestecul de reacție se încălzește pentru definitivarea reacției, în condițiile date până la punctul de fierbere al substanței diluante. în general, încălzirea nu este totuși necesară. De preferință, baza și halocianura se introduc la temperatura camerei și se lasă să reacționeze fără a răci sau a încălzi din exterior, la temperatura mărită prin adăugarea lor.
Halogenură reacționează astfel diferit de acilhalogenuri, nu în poziția 4, la atomul de oxigen, ci într-un mod neașteptat la atomul de azot din poziția 1 a inelului piridazinic.
Reacția poate fi urmărită în mod obișnuit, de exemplu, pe cale cromatografică.
Când se termină reacția, sarea formată de halogenul din halocianură cu baza se scoate din amestecul de reacție, în mod obișnuit, cum ar fi prin filtrare sau extracție, după care se îndepărtează prin evaporare diluantul organic. Astfel rămâne N-cianopiridazinona dorită, cu formula generală I, ca reziduu uleios sau cristalin. Dacă se dorește, reziduul poate să fie supus unei operații suplimentare de purificare, de exemplu, cromatografiere, recristalizare.
în cazul compușilor, cu formula generală I, în care Rj este o grupă arii și R3 este o grupă halogen, s-a stabilit că poziția 6 în care este legat R3 este deosebit de reactivă, astfel că R3 poate să fie înlocuit cu alte grupe funcționale. Astfel, de exemplu, atomul de clor din compusul l-cian-3-fenil-6-clorpiridazin-4-onă, prin tratarea compusului cu iodură de sodiu într-un solvent organic, se înlocuiește cu iod, dând compusul l-cian-3fenil-iodpiridazin-4-onă. Tot în acest fel, mai este posibil să se obțină compuși cu formula generală I, din alți compuși cu formula generală I, prin înlocuirea unei grupe funcționale din poziția 6 a inelelor piridazinoriice cu altă grupă funcțională.
Prepararea compușilor folosiți ca materie primă, cu formula generală II, este cunoscută, de exemplu, din DE 4013734 și se poate realiza prin tratarea piridazinei corespunzătoare cu un hidroxid alcalin său prin dezalchilarea unei 4-alcoxipiridazine, de exemplu, cu ajutorul unei hidruri alcaline sau a unui alchiltiol într-un mijloc de diluare inert în condițiile de reacție.
Se pot prepara în acest fel diverse 3aril-4-hidroxi-6-brompiridazine prin tratarea 3aril-4,6-dibrompiridazinelor cu hidroxid de sodiu în dioxan/apă și 3-fenil-4-hidroxi-6metoxipiridazine din 4,6-dimetoxi-3-fenilpiridazine prin tratare cu hidrură de sodiu și butantiol în dimetilformamidă. 3-aril-alcoxipiridazinele se pot prepara, de exemplu, din 3arilhalogenpiridazinele, corespunzătoare prin tratare cu alcoolați de metale alcaline. 3arilhalogenpiridazinele, ca 3-(3’-trifluormetilfenil)-4,6-diclorpiridazina, se pot prepara, de exemplu, din 3-arilpiridazin-6-one prin halogenare în oxiclorură de fosfor cu fosfor roșu și halogen elementar. Pentru halogenarea în continuare, se pot halogena în trepte toate pozițiile 4,5 și 6 ale inelului piridazinonei.
N-cianopiridazinonele, conform prezentei invenții, manifestă o activitate erbicidă foarte bună și astfel constituie o îmbogățire a acestui domeniu. Ele se folosesc la distrugerea semințelor buruienilor dicotiledonate, ca și a celor monocotiledonate în culturi ca grâu, porumb, arahide, plante de varză, năut, tomate, ceapă.
Deosebit de active sunt, de exemplu, la combaterea Amaranthus retroflexus (AMARE) - Amarant curbat în spate; Anthemis arvensis (ANTAR) - mușețel câinesc de ogor; Centaurea cyanus (CENCY) - albăstrea; Chenopodium album (CHEAL) - laba gâștii albă; Echinochloa crus-galli (ECHCG) - mei bătut; Galium aparine (GALAP) - drăgaică; Lapsana communis (LAPCO) - varză de răzor; Stellaria media (STEME) - rocoină; în culturile prezentate mai sus.
Conform invenției, se prevede o compoziție erbicidă care constă în aceea că, conține cel puțin o N-cianopiridazinonă, cu formula generală I, de mai sus, asociată cu substanțe ajutătoare și/sau suport. Compoziția se formulează în mod în sine cunoscut, de exemplu, prin amestecarea substanței active cu substanțe de împrăștiere, deci substanțe fluide de dizolvare, gaze fluidizate aflate sub presiune și/sau materiale suport solide, în acest caz, cu utilizarea de tenside, deci emulgatori și/sau substanțe dispersante și/sau substanțe producătoare de spumă. în cazul în care se întrebuințează apa ca mijloc de dispersare, se poate folosi, de exemplu, și un compus de solubilizare organic ca ajutător la formarea soluției. Ca solvent lichid se pot lua în considerație: compuși organici ca xilen, toluen sau al chil naftalină, compuși aromatici clorurați sau hidrocarburi alifatice clorurate, ca diclormetan, triclorbenzen, compuși alifatici ca ciclohexan sau parafine, de exemplu, fracțiuni petroliere, alcooli ca: butanol sau glicol, precum și eteri sau esteri ai lor, cetone ca acetona, metiletilcetona, metilizobutilcetona sau ciclohexanona, solvenți puternic polari ca dimetilformamida sau dimetilsulfoxidul, precum și apa. Ca mijloace de împrăștiere sau materiale suport lichefiate dar care formează gaz, se pot folosi anumite lichide care la temperatura normală și sub presiune normală formează gaze, de exemplu, gazul antrenant aerosol, cum sunt hidrocarburile halogenate, precum și propanul, butanul, azotul și dioxidul de carbon; ca substanțe suport solide pot fi luate în considerație, de exemplu, făina de roci naturale, cum sunt caolina, pământ argilos, talcul, creta, cuarțul, attapulgitul, montmorillonitul sau pământul diatomitic, precum și produse sintetice, cum sunt acidul silicic, înalt dispers, oxidul de aluminiu și silicații; ca substanțe suport solide pentru produsele granulate se pot lua în considerație: de exemplu, roci minerale naturale, sfărâmate sau feracționate, cum sunt cal citul, marmora, piatra ponce, sepiuolitul, dolomita, precum și granulatele sintetice din făinuri anorganice sau organice, cum sunt granulatele din material organic, ca rumegușul, cojile de nucă de cocos, știuleții de porumb și tulpinile de tutun; în calitate de mijloc de emulsionare și/sau mijloc de formare a spumei pot fi luate în considerație, de exemplu, tensidele neionogene și ionogene, ca esterul uleiului de tal cu polioxietilensorbitanul, oleilmetiltaurida de sodiu, ester de acid gras cu polioxietilena, eter de alcool gras cu poliozietilena, de exemplu, eterul alchilarilpoliglicolic, alchilsulfonat, alchilsulfat, arilsulfat și arilalchilsulfonat, precum și hidrolizat de albumină. Ca mijloc de formare a unei rețele se pot întrebuința unii alchilfenoli polioxi-etilați, oleilamină sau stearilamină, poli-oxietilate, alchilsulfomatsau alchilfenil-sulfonat. Drept mijloace de dispersare pot fi luate în considerație de exemplu lignin-sulfonatul sau produse de condensare ale arilsulfonaților cu formaldehida.
în aceste compoziții se pot întrebuința și mijloace de fixare sau de îngroșare, cum sunt carboximetilceluloza, metilceluloza, polimeri naturali sau sintetici pulverulenți, granulați sau care formează latex, cum sunt guma arabică, alcoolul polivinilic, acetatul de polivinil.
Se pot întrebuința și coloranți, cum sunt pigmenții anorganici, de exemplu, oxidul de fier, oxidul de titan, albastrul de ferocian și coloranți organici, cum sunt coloranții de alizarină, coloranții azo și cei metalftalocianinici, precum și urme de substanțe nutritive, ca săruri de fier, mangan, bor, cupru, cobalt, molibden și zinc.
Compozițiile conțin în general între
0,1 și 95% în greutate substanță activă, de preferință între 0,5 și 90% în greutate. Substanțele active pot fi folosite astfel sub forma compozițiilor lor sau a unor forme de întrebuințare,preparate din acestea prin diluare în continuare, cum sunt preparatele finite de soluții, emulsii, suspensii, pulberi , paste și granulate. Pulberile umectabile sunt preparate, capabile să se disperseze constant în apă, care pe lângă substanța activă și dacă este cazul substanțele de diluare, de exemplu, substanțe inerte, mai pot conține un mijloc de formare a unei rețele. Concentratele emulsionabile pot fi preparate, de exemplu, prin dizolvarea substanței active într-un solvent organic, în prezența unuia sau a mai multor agenți emulsionanți. Produsele pulverulente se pot obține prin măcinarea substanței active cu substanțele suport solide, fin măcinate.
Aplicarea se efectuează în mod obișnuit, de exemplu, prin stropire, înmuiere, udare, împrăștiere, formare de ceață, vaporizare, injectare, acoperire cu un nămol, prăfiiire, presărare, macerare uscată, macerare umedă, macerare în lichid, macerare în nămol sau încrustare.
Cantitatea necesară de compoziție, conform invenției, variază in funcție de condițiile exterioare, ca temperatura, umiditatea și altele. Ea poate sa se situeze în intervale largi și este în general între 0,1 și 5 kg/ha substanță activă, de preferință, 0,1...1,7 kg/ha.
Se dau, în continuare, exemple de realizare a N-cianopiridazinonelor și respectiv a compozițiilor, conform invenției, care le conțin:
Exemplul 1.10,36 g 3-fenil-4-hidroxi-
6-clorpiridazina (0,05 mol) se suspendă în 100 ml acetonă și se tratează la temperatura camerei, sub agitare, cu 607 g trietilamină (0,06 mol). După aproximativ o jumătate de oră de agitare, se picură în amestecul de reacție 6,36 g bromcian (0,06 mol), dizolvate în acetonă, când temperatura amestecului de reacție crește ușor. După agitare, peste noapte, bromură de trietilamoniu separată se scoate prin filtrare și solventul se evaporă. Reziduul cristalizat este digerat în 100 ml apă, se filtrează, se spală cu apă și se usucă. în felul acesta se obțin 11,3 g l-cian-3-fenil-6-clorpiridazin-4-onă, reprezentând 97% din teoretic.
După recristalizare, din diizopropileter/acetonă 7:3 se obțin cristale albe cu punct de topire de la 120 la 121 °C.
Un rezultat asemănător se obține prin folosirea a 5,3 g bromcian (0,05 mol) în condiții egale cu cele de mai sus.
Exemplul 2.12,55 g 3-fenil-4-hidroxi-
6-brompiridazină (0,05 mol) se suspendă în 100 ml acetonă și se tratează la temperatura camerei, sub agitare, cu 7,6 g trietilamină (0,075 mol). După jumătate de oră de agitare, se adaugă, în picături, 10,6 g bromcian (0,1 mol) dizolvate în 100 ml acetonă, când temperatura crește ușor. După agitare, peste noapte, bromură de trietilamoniu separată se scoate prin filtrare și solventul organic se evaporă. Reziduul se digeră în 100 ml apă, din care apoi substanța solidă se filtrează, se spală cu apă și se usucă. în acest fel, se obțin 12,6 g l-cian-3-fenil-6-brompiridazin-4-onă, ceea ce reprezintă 91% din randamentul teoretic.
Pentru purificarea în continuare, se supune cromatografiei pe acid silicic cu cloroform, ca mijloc de eluare și în final, se recristalizează dintr-un amestec de acetonă/eter diizopropilic, când se obțin cristale albe cu punct de topire de la 152° până la 155°C.
Exemplul 3. într-o soluție de 80 g hidroxid de sodiu în 1,61 apă se dizolvă 413,3 g 3-fenil-4-hidroxi-6-clorpiridazină (20-moli) și se tratează cu 1,6 1 acetonă. în această soluție se adaugă, la 25°C, sub agitare 211,3 g bromcian (2,0 moli). Acum temperatura crește la 31°C și valoarea pH-ului scade de la 9 la 6. După 2 h de agitare, la temperatura camerei, precipitatul ce se formează este scos prin aspirare, spălat cu acetonă apoasă și uscat. în felul acesta, se obțin 425 g l-cian-3fenil-6-clorpiridazin-4-onă cu un randament de 92% din cel teoretic. După agitarea produsului într-o soluție apoasă 5% de NaHCO3, spălare cu apă și uscare, se realizează un punct de topire al produsului de la 117...120°C.
Exemplul 4. într-o soluție de 10,8 g clorură de sodiu și 1,7 ml acid clorhidric concentrat în 577 ml apă se introduc, între -3°C și O°C, 56,7 g clor gazos și se adaugă 217,7 ml soluție 30% în greutate cianură de sodiu în apă, când se obține o soluție apoasă de clorcian. La această soluție se adaugă la 5°C o soluție de 82,66 g 3-fenil-4-hidroxi-6clorpiridazină (0,4 mol) și 16 g hidroxid de
10
sodiu în 417 ml apă și 667 ml acetonă. După Exemplul 6. Se lucrează la fel ca în
4 h de agitare la temperatura camerei, exemplul 4, dar cu întrebuințarea de apă fără
precipitatul care s-a format se separă prin adaos de acetonă ca solvent. Se obține astfel 1-
absorbție, se spală cu apă și se usucă. în acest cian-3-fenil-6-clorpiridazin-4-ona cu
fel se obțin 90 g l-cian-3-fenil-6-clorpiridazin- 5 randament de 97% din teoretic, cu punct de
4-onă, ceea ce reprezintă 96% din teoretic, cu topire de la 117 la 119°C.
un punct de topire de la 117 la 119°C.
Exemplul 5. Se lucrează la fel ca în Lucrându-se la fel cu modul descris în
exemplul 4, dar cu întrebuințarea de exemplele 1...6, prin utilizarea materiilor
dioxan/apă în loc de acetonă/apă. Se obține 10 prime corespunzătoare, se obțin compușii
astfel 1 -cian-3-fenil-6-clorpiridazin-4-onă cu doriți, prezentați în tabelul 1.
randament de 96% și un punct de topire de la
120 la 121 °C.
Tabelul 1
Exemplul R, R2 r3 Punct de topire
(O°C)
0 1 2 3 4
7 CI H CI 167-169
8 fenil H och3 185-190
9 fenil H oc4h9 162-164
10 fenil H CI 145-146
11 - 4-Br-fenil H CI 122-123
12 2-F-fenil H CI 157-159
13 3Cl,4Cl-fenil H CI 153-157
14 2C1, 3C1, 4Cl-fenil H CI 180-184
15 4-CN-fenil H CI 204-208
16 4-NO2-fenil H CI 205-209
17 4-C2H5-fenil H CI 97- 98
18 4-CF3-fenil H CI 74- 77
19 4-CHj-fenil H CI 153-155
20 4-F-fenil CI CI 138-140
21 3C1, 4Cl-fenil CI CI 162-165
22 CI CI fenil 170-173
23 CI CI 3-Br-fenil 196-200
Exemplul 24. 87,5 l-cian-3-fenil-6- 40 După purificarea prin cromatografiere
clorpiridazin-4-onă (0,378 mol) se dizolvă pe coloană (SiO2, CHC13) și după ce se face
împreună cu 136 g iodură de sodiu în 700 ml apoi recristalizarea din eter diizopropi-
acetonă și se încălzesc la reflux, timp de 88 h. 1 ic: acetonă 7 : 3, se realizează un produs cu
După aceea, solventul se evaporă și reziduul se punctul de topire de la 135 la 137°C.
preia în apă. Substanța solidă obținută se 45 Se dau, în continuare, câteva exemple
filtrează și se usucă. de procedee de obținere a materiilor prime
Astfel se obțin 116 g l-cian-3-fenil-6- necesare:
iodpiridazin-4-onă cu randament de 95% din a) Prepararea 3-fenil-4,6-dibrom-
teoretic. piridazinei
20,6 g 3-fenil-4-hidroxi-6-clorpiridazină, (0,1 mol) se amestecă cu o soluție de 85,8 g oxibromură de fosfor (0,3 mol) în 150 ml toluen, la temperatura camerei, sub agitare, după care timp de 3 h, se încălzește la reflux. A
In acest fel, se formează acid bromhidiric gazos care se scoate. După terminarea reacției, amestecul de reacție se toarnă pe gheață, când se obține un produs de reacție păstos, care prin introducere în eter de petrol se întărește. Produsul solid se filtrează, se spală cu apă și se usucă. Astfel se obțin 27,1 g 3-fenil-4,6dibrompiridazină, cu randament de 88%, cu un punct de topire de la 145-146°C.
b) Prepararea 3-fenil-4-hidroxi-6brompiridazmei
47,0 g 3-fenil-4,6-dibrompiridazină (0,15 mol) se încălzește la reflux în 300 ml dioxan și se aduc în contact cu 17 g hidroxid de sodiu (0,43 mol), dizolvate în 50 ml apă, în interval de 10 min. După 4,5 h la temperatura de reflux, se evaporă dioxanul și reziduul solid se dizolvă în apă fierbinte. După filtrarea unui reziduu în formă de gudron, cu ajutorul cărbunelui activ, se adaugă acid clorhidric până la reacția clar acidă, când se depune un solid. Solidul se separă prin filtrare, se formează un nămol în apă și se dizolvă cu ajutorul amoniacului apos sub încălzire. Printro nouă acidulare cu acid clorhidric, substanța solidă se depune din nou, se filtrează, se spală cu apă și se usucă. în acest fel, se obțin 24,2 g 3-fenil-4-hidroxi-6-brompiridazină, cu randament de 64%, cu un punct de topire de la 210 la 215°C.
c) Prepararea 3-(3’-trifluormetilfenil)4,6-diclorpiridazinei
96,1 g 3-(3’-trifluormetilfenil)-piridazin-6-onă se suspendă în 400 ml oxiclorură de fosfor și se tratează cu fosfor roșu, 12,4 g. în suspensie, se introduce încet clor gazos, când temperatura se ridică, iar apoi prin încălzirea amestecului de reacție din exterior se aduce la circa 95 °C. După 1,75 h reacția se termină. Amestecul de reacție se răcește la temperatura camerei și se toarnă pe gheață, când acidul care se formează se neutralizează, în același timp, prin adăugare de amoniac apos. Solidul care se depune astfel, este filtrat, uscat și recristalizat din hexan. în felul acesta, se obțin 84,4 g 3-(3’-trifluormetilfenil)-4,6diclorpiridazină, cu randament de 72%, cu un punct de topire de la 80 la 81,5°C.
Lucrând așa cum s-a descris mai sus, prin întrebuințarea materiilor prime corespunzătoare, se obțin:
- 3-(4’-bromfenil)-4,6-diclorpiridazina cu un punct de topire de la 170 la 171 °C;
- 3-(3’4’-diclorfenil)-4,6-diclorpiridazina, cu un punct de topire de la 153 la 154,5°C;
- 3-(2’-fluorfenil)-4,6-diclorpiridazina cu un punct de topire de la 96 la 98°C;
- 3-(4’-cianfenil)-4,6-diclorpiridazina cu un punct de topire de la 210 la 222°C;
-3-(4’-etilfenil)-4,6-diclorpiridazinacu un punct de topire de la 35 la 39°C.
d) Prepararea 3,4,5-triclor-6-fenilpiridazinei g 3-fenilpiridazin-6-onă (0,41 mol) se suspendă împreună cu 10 g fosfor roșu în 300 ml oxiclorură de fosfor. în această suspensie se introduce sub agitare clor gazos, când temperatura de reacție, care inițial crește, se menține mai întâi prin răcire și apoi prin încălzirea amestecului de reacție între 70 și 75°C. După 3 h, amestecul de reacție se lasă să se răcească la temperatura camerei și se toarnă pe gheață, când acidul care se formează se neutralizează prin adăugare de amoniac apos. Solidul conținut se separă prin filtrare, se spală cu apă și se recristalizează de două ori din etanol. în acest fel, se obțin 88,9 g 3,4,5triclor-6-fenilpiridazină, cu randament de 84%, având un punct de topire de la 120 la 121,5°C.
Lucrând în același fel, prin întrebuințarea materiilor prime corespunzătoare, se prepară:
- 3,4,5-triclor-6-(4’-bromfenil)-piridazina cu punct de topire de la 164 la 167°C;
- 3,4,5-triclor-6-(4’-clorfenil)-piridazina cu punct de topire de la 155 la 159°C;
- 3,4,5-triclor-6-(4’-flurofeniI)-piridazina cu punct de topire de la 153 la 155°C;
e) Prepararea 3,5-diclor-4-hidroxi-6(4 ’-clorfenil)-piridazinei g 3,4,5-triclor-6-(4’-clorfenil)-piridazină (0,255 mol) se dizolvă la temperatura de topire, în 300 ml dioxan și se amestecă cu
100 ml apă. La această soluție se toarnă în picături, în interval de 30 min, o soluție de
20,4 g hidroxid de sodiu în 150 ml apă.
Solventul se evaporă și reziduul se dizolvă în apă fierbinte. Prin adăugarea de acid clorhidric apos se depune un solid, care se filtrează și pentru a se purifica se dizolvă într-o soluție de amoniac apoasă, diluată și după aceea se adaugă acid clorhidric. Solidul se filtrează și 5 se recristalizează dintr-un amestec de etanol/dimetilsulfoxid, obținându-se 36,6 g 3,5-diclor-4-hidroxi-6-(4’-clorfenil)-piridazină, cu randament de 52%, având un punct de topire de la 272 la 278°C (cu descompunere). 10 Lucrând așa cum s-a descris mai sus, prin întrebuințarea materiilor prime corespunzătoare, se obțin:
-3,5-diclor-4-hidroxi-6-fenilpiridazina cu un punct de topire de la 190 la 193°C; 15
-3,5-diclor-4-hidroxi-6-(4’-flurofenil)piridazina cu un punct de topire de la 266 al 270°C;
-3,5-diclor-4-hidroxi-6-(4’-bromfenil)piridazina cu un punct de topire de la 276 la 20 281 °C.
f) Prepararea 3-fenil-4,6-dimetoxipiridazinei g 3-fenil-4,6-diclorpiridazină (0,2 mol) se dizolvă în 600 ml metanol și se 25 tratează cu o soluție 30% metoxid de sodiu în metanol în cantitate de 108 g (0,6 mol), după care amestecul de reacție se încălzește la reflux, timp de 7 h. După răcirea amestecului de reacție, se separă prin filtrare clorura de 30 sodiu depusă și faza organică se evaporă. Reziduul este preluat în clorură de metilen/apă, faza organică se extrage cu apă, se usucă pe sulfat de sodiu și se evaporă. Reziduul se recristalizează din ciclohexan. Se 35 obțin 39,9 g 3-fenil-4,6-dimetoxipiridazină, cu randament 92%, cu un punct de topire de la 53 la 54°C.
Lucrând în același mod, dar înrebuințând butoxid de sodiu în locul metoxidului de 40 sodiu, se obține 4,6-dibutoxi-3-fenilpiridazina sub forma unui ulei limpede, lipsit de clor.
g) Prepararea 3-fenil-4-hidroxi-6metoxipiridazinei
39,9 g 3-fenil-4,6-dimetoxipiridazină 45 (0,18 mol) se dizolvă în 500 ml dimetilformamidă și se tratează la temperatura camerei cu 4,9 g suspensie 80% de hidrură de sodiu, în ulei mineral. După aceea, se adaugă în picături la amestecul de reacție 18,4 g 50 butantiol (0,2 mol), când se produce o ușoară încălzire. După câteva ore de agitare la temperatura camerei, se încălzește, 5 h la 100°C, apoi solventul se evaporă. Reziduul se preia în apă/ciclohexan, faza apoasă se extrage cu ciclohexan și se acidulează prin adăugare de acid acetic, când se depune un solid, care se filtrează, se spală cu apă și se usucă. Astfel se obține 32,5 g 3-fenil-4-hidroxi-6-metoxipiridazină, cu randament de 87%, care după recristalizare dintr-un amestec de metanol : dimetilformamidă 1 : 1 are punctul de topire
2O4...2O9°C.
Lucrând la fel cum s-a descris mai sus, din 3-fenil-4,6-dibutoxipiridazină se obține 3fenil-4-hidroxi-6-butoxipiridazina cu punct de topire de la 217 la 220°C.
în continuare, se dau exemple, de obținere a unor compoziții erbicide, conform invenției.
Exemplul A. 0,5 părți din compusul 1 se amestecă intim cu 5 părți N-oleil-Nmetiltauridă de sodiu, 3 părți diizobutilnaftalinsulfonat de sodiu, 10 părți lignosulfonat de calciu și 81,5 părți caolină, după care, într-o moară cu bile planetară, timp de o oră, se macină. Astfel se obține o pulbere umectabilă care este adecvată pentru prepararea unui produs de pulverizat erbicid.
Exemplul B. 10 părți compus 1 se dizolvă în 30 părți xilen și 40 părți Nmetilpirolidonă și se amestecă cu un amestec de emulgatori, constând din dodecilbenzensulfonat de calciu și acid gras din ulei de tal etoxilat. Se obține astfel un concentrat emulsionsbil care este adecvat, pentru prepararea unui produs pulverizabil, erbicid.
Exemplul C. 25 părți din compusul 1 se amestecă intim cu 5 părți N-oleil-N-metiltauridă de sodiu, 3 părți diizobutilnaftalinsulofant de sodiu, 10 părți ligninsulfonat de calciu, 25 părți AttaclayR și 32 părți caolină și după aceea se macină timp de o oră într-o moară planetară cu bile. Se obține astfel o pulbere umectabilă, care se poate folosi adecvat la prepararea unei soluții pulverizabile erbicide.
Exemplul D. 60 părți din compusul 1 se amestecă intim cu 5 părți N-oleil-N-metiltauridă de sodiu, 3 părți laurilsulfonat de sodiu, 10 părți lignosulfonat de calciu și 22 părți Attaclay* și apoi se macină timp de o oră într-o moară planetară cu bile.
Se obține astfel o pulbere umectabilă, care este adecvată pentru prepararea unui produs pulverizabil erbicid.
Exemplul E. 90 părți din compusul 1 se amestecă intim cu 4 părți N-oleil-N-metil- 5 tauridă de sodiu, 2 părți diizobutilnaftalinsulfonat de sodiu și 4 părți acid silicic și după aceea se macină timp de o oră într-o moară planetară cu bile.
Se obține astfel o pulbere umectabilă, 10 care este adecvată pentru prepararea unui produs pulverizabil, erbicid.
Pentru verificarea activității noilor Ncianopiridazinone se aplică o cantitate cunoscută de substanță activă în procedeul de postemergență (stadiul de la 3 la 4 frunze) pe plantele de testat. Evaluarea se face de două până la trei ori. Valorile interpretate sunt valorile medii ale tuturor probelor. Evaluarea s-a făcut după schema din tabelul 2, unde este dată o scală de la 1 la 9.
Tabelul 2
Nota Activitatea erbicidă în %
1 excepțională 100
2 foarte bună >97,5
3 bună >95,0
4 satisfăcătoare >90,0
5 încă suficientă >85,0
6 insuficientă <85,0
7 redusă <75,0
8 foarte redusă <65,0
9 nici o activitate <32,5
Drept substanță etalon s-a întrebuințat 25 Lentagran care este 6-clor-3-fenilpiridazin-4-ilS-octiltiocarbonat. Dozarea este dată în grame de substanță activă per hectar. Preparatele au fost răspândite în parte cu Nopon 11E care constă până la 99% din ulei de parafină și din 1% emulgatori.
Preparatul Dozarea Activitatea erbicidă
STEME LAPCO ANTAR
Lentagran 250 8,0 5,0 7,0
Compusul 1 250 6,5 2,0 1,0
Substanțele active au fost fiecare răspândite cu 5,0 1 NOPON 11E per hectar.
Preparatul Doza Activitatea erbicidă în %
Lentagran 600 ECHCG 78
Lentagran 450 38
compusul 1 367 78
compusul 1 275 56
compusul 2 437 75
compusul 2 327 58
compusul 15 406 69
compusul 15 304 66
18
Substanțele active au fost apoi fiecare răspândite cu 2,5 1 NOPON 1 IE per hectar
Preparatul Doza Activitatea CHEAL erbicidă în % AMARE
Lentagran 300 5,0 2,7
Lentatran 225 6,3 3,3
compusul 1 183 4,0 2,7
compusul 1 138 6,3 2,7
compusul 2 218,4 2,3 2,0
compusul 2 163,5 3,3 2,3
compusul 11 246 1,3 2,3
compusul 11 184 2,0 3,7
compusul 13 238 1,3 2,0
compusul 13 178 2,3 2,3
compusul 15 203 1,3 2,0
compusul 15 152 1,3 1,7
Revendicări

Claims (8)

1. Derivați de N-cianopiridazinonă, caracterizați prin aceea că au structura din formula generală I: 25 (I) în care Ru R2 și R3, independent unul de altul, reprezintă un atom de hidrogen sau halogen sau o grupă amino, nitro, ciano, alchil, arii, aralchil, alcoxi sau ariloxi, fiecare compus cu 35 formula I reprezentând o bandă puternică și intensă IR între2220 și 2300 cm'1 în spectrul infraroșu, compusul introdus într-un pelete de KBr pentru măsurare.
2. Derivați de N-cianopiridazinonă, conform revendicării 1, caracterizați prin aceea că, Rn R2 și R3, independent unul de altul, reprezintă un atom de hidrogen sau de halogen, sau o grupă alcoxi sau arii, 45
3. Derivați de N-cianopiridazinonă, conform revendicării 1, caracterizați prin aceea că Rj reprezintă un atom de halogen sau o grupă arii. 50
4. Derivați de N-cianopiridazinonă, conform cu una din revendicările 1 la 3, caracterizați prin aceea că, Rj reprezintă un atom de halogen sau o grupă arii, R^ reprezintă un atom de hidrogen sau de halogen și R3 reprezintă un atom de halogen, o grupă alcoxi sau arii.
5. Derivați de N-cianopiridazinonă, conform cu una din revendicările 1 la 4, caracterizați prin aceea că, grupa arii este o grupă fenil, eventual substituită cu unul sau mai mulți atomi de halogen, cu grupe ciano, nitro sau alchil.
6. Procedeu de preparare a compușilor cu formula generală I, caracterizat prin aceea că, hidroxipiridazina cu formula generală II:
în care Rls R2 și R3 au semnificațiile de mai sus, se dizolvă sau se suspendă într-o substanță diluantă inertă în condițiile de reacție și se tratează cu o bază și cu o halocianură, iar după terminarea reacției N-cianopiridazinonaformată, cu formula generală I, se izolează din amestecul de reacție.
7. Procedeu, conform revendicării 6, caracterizat prin aceea că, în calitate de bază se folosește o amină și în calitate de halocianură se folosește clorcian sau bromcian.
8. Compoziție erbicidă, caracterizată prin aceea că conține cel puțin o N-cianopiridazinonă, cu formula generală I:
în care Rb R2 si R3, independent unul de altul, reprezintă un atom de hidrogen sau halogen, sau o grupă amino, nitro, ciano, alchil, arii, aralchil, alcoxi sau ariloxi, în proporție de 0,5...90% în greutate ca ingredient activ, asociată cu 10...99,5% în greutate substanță ajutătoare și/sau suport.
RO93-00185A 1992-02-17 1993-02-15 Derivati de n-cianopiridazinona, procedeu pentru prepararea acestora si compozitii erbicide, care ii contin RO108239B1 (ro)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AT0025892A AT397085B (de) 1992-02-17 1992-02-17 Herbizide n-cyanopyridazinone

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RO108239B1 true RO108239B1 (ro) 1994-03-31

Family

ID=3485763

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RO93-00185A RO108239B1 (ro) 1992-02-17 1993-02-15 Derivati de n-cianopiridazinona, procedeu pentru prepararea acestora si compozitii erbicide, care ii contin

Country Status (28)

Country Link
US (1) US5462914A (ro)
EP (1) EP0556647A1 (ro)
JP (1) JPH069574A (ro)
KR (1) KR930017878A (ro)
CN (1) CN1075477A (ro)
AT (1) AT397085B (ro)
AU (1) AU647687B2 (ro)
BG (1) BG97448A (ro)
BR (1) BR9300589A (ro)
CA (1) CA2089451A1 (ro)
CZ (1) CZ19693A3 (ro)
EE (1) EE9400149A (ro)
HR (1) HRP930192A2 (ro)
HU (1) HUT64042A (ro)
IL (1) IL104449A0 (ro)
JO (1) JO1744B1 (ro)
LV (1) LV10152A (ro)
MA (1) MA22803A1 (ro)
MD (1) MD940047A (ro)
MX (1) MX9300855A (ro)
NZ (1) NZ245706A (ro)
PL (1) PL297750A1 (ro)
RO (1) RO108239B1 (ro)
SI (1) SI9300085A (ro)
SK (1) SK9593A3 (ro)
TR (1) TR26712A (ro)
TW (1) TW221369B (ro)
ZA (1) ZA93648B (ro)

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5506228A (en) * 1995-02-23 1996-04-09 Merck & Co., Inc. 2,6-diaryl pyridazinones with immunosuppressant activity
US5670504A (en) * 1995-02-23 1997-09-23 Merck & Co. Inc. 2,6-diaryl pyridazinones with immunosuppressant activity
WO1999001436A1 (en) * 1997-07-01 1999-01-14 Mitsubishi Chemical Corporation 3-(substituted phenyl)-4-halopyridazine derivatives, pesticides containing the same as the active ingredient, and intermediates thereof
US9212146B2 (en) 2008-03-18 2015-12-15 Shanghai Institute Of Materia Medica, Chinese Academy Of Sciences Substituted pyridazinones for the treatment of tumors
CN101538245B (zh) * 2008-03-18 2011-02-16 中国科学院上海药物研究所 一类哒嗪酮类化合物及其制备方法和制备药物的用途
CN106316962B (zh) * 2015-07-01 2020-03-10 中国科学院上海有机化学研究所 3-芳基哒嗪酮类化合物、制备方法、农药组合物及用途
CN106831600B (zh) * 2017-03-03 2019-04-12 常州沃腾化工科技有限公司 3-苯基-4-6-二氯哒嗪的制备方法
CN110128352A (zh) * 2018-02-02 2019-08-16 青岛清原化合物有限公司 哒嗪醇类化合物及其衍生物、制备方法、除草组合物和应用
WO2019149260A1 (zh) * 2018-02-02 2019-08-08 青岛清原化合物有限公司 哒嗪醇类化合物及其衍生物、制备方法、除草组合物和应用

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2741615A (en) * 1952-11-22 1956-04-10 Merck & Co Inc N-substituted dihydrodesoxynorcodeine compounds
AT237962B (de) * 1962-11-10 1965-01-25 Chemie Linz Ag Selektiv wirkendes, herbizides Mittel
DE2229758A1 (de) * 1972-06-19 1974-01-17 Lentia Gmbh Neue pyridazinverbindungen, ihre herstellung und verwendung
AT334133B (de) * 1974-12-17 1976-12-27 Chemie Linz Ag Herbizides mittel
US3967952A (en) * 1975-07-03 1976-07-06 Eli Lilly And Company 3,5-Diphenyl-4(1H)-pyridazinones(thiones)
US4013658A (en) * 1975-07-03 1977-03-22 Eli Lilly And Company Synthesis of 3,5-diphenyl-4(1h)-pyridazinones
US4732603A (en) * 1980-10-03 1988-03-22 Rohm And Haas Company 1-aryl-1,4-dihydro-4-oxo-5-carboxypyridazine derivatives and their use as plant growth regulators and hybridizing agents
JPS63264575A (ja) * 1987-04-20 1988-11-01 Daicel Chem Ind Ltd フエノキシピリダジン誘導体、その製造法ならびに植物生長調整剤および除草剤組成物
FR2634199B1 (fr) * 1988-07-13 1990-09-14 Rhone Poulenc Agrochimie Composes herbicides et les compositions les contenant
AT397598B (de) * 1990-04-05 1994-05-25 Agrolinz Agrarchemikalien Herbizides mittel
DE4013734A1 (de) * 1990-04-28 1991-10-31 Agrolinz Agrarchemikalien Muen Herbizides mittel

Also Published As

Publication number Publication date
SK9593A3 (en) 1993-09-08
MX9300855A (es) 1993-08-01
MD940047A (ro) 1995-08-31
HRP930192A2 (en) 1995-12-31
EP0556647A1 (de) 1993-08-25
LV10152A (lv) 1994-10-20
CZ19693A3 (en) 1994-01-19
PL297750A1 (en) 1993-11-02
CN1075477A (zh) 1993-08-25
EE9400149A (et) 1995-12-15
US5462914A (en) 1995-10-31
AU647687B2 (en) 1994-03-24
SI9300085A (en) 1993-09-30
NZ245706A (en) 1994-11-25
BR9300589A (pt) 1993-08-24
AU3302893A (en) 1993-08-19
JO1744B1 (en) 1993-10-30
BG97448A (en) 1994-03-24
HU9300425D0 (en) 1993-05-28
CA2089451A1 (en) 1993-08-18
KR930017878A (ko) 1993-09-20
ATA25892A (de) 1993-06-15
TW221369B (ro) 1994-03-01
AT397085B (de) 1994-01-25
MA22803A1 (fr) 1993-10-01
HUT64042A (en) 1993-11-29
JPH069574A (ja) 1994-01-18
ZA93648B (en) 1993-09-02
TR26712A (tr) 1995-05-15
IL104449A0 (en) 1993-05-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5700940A (en) N-aryl 1,2,4!triazolo 1,5-a!pyridine-2-sulfonamide herbicides
EP0370704B1 (en) Aralkylamine derivatives, preparation thereof and fungicides containing the same
AU616519B2 (en) Alkoxy-1,2,4-triazolo(1,5-c)pyrimidine-2-sulfonamides, process for their preparation and intermediates
AU593945B2 (en) Aminopyrazinone and aminotriazinones
CA1317599C (en) 1,2,6-triphenyl-4(1h)-pyridinone derivatives, production and uses thereof
KR0172947B1 (ko) 헤테로고리 화합물
HU212879B (en) Herbicidal composition containing n-pyrazolyl-1,2,4-triazolo/1,5-c/pyrimidine-2-sulfonamide derivatives, process for applying the same, and process for the preparation of the active ingredients
RO108239B1 (ro) Derivati de n-cianopiridazinona, procedeu pentru prepararea acestora si compozitii erbicide, care ii contin
US5763359A (en) N-(1-ethyl-4-pyrazolyl)triazoloazinesulfonamide herbicides
JPS6117582A (ja) 新規なフエニル‐置換されたスルホンアミド類
US5380701A (en) 3-aryluracil derivatives and the use thereof for weed control
US5461161A (en) N-pyridinyl[1,2,4]triazolo[1,5-c]pyrimidine-2-sulfonamide herbicides
JPS63218662A (ja) ハロゲンシクロプロピル−化合物、その製造および化合物を含有する除草剤
US5614469A (en) N-pyridinyl[1,2,4]triazolo[1,5-c]pyrimidine-2-sulfonamide herbicides
JPH01305089A (ja) トリアゾリルスルホンアミド、その製法および該化合物を含む除草剤
JP3064371B2 (ja) ベンゾオキサジルウラシル誘導体、その製造法およびそれを有効成分とする除草剤
US4033751A (en) 2-(Substituted-phenyl)-hexahydro- and tetrahydro-3-(2H)-cinnolinones as herbicides
CN87103542A (zh) 除草剂
JPH0912551A (ja) イミノチオエーテル系化合物、その製法及び中間体並びに殺菌・殺ダニ剤
CN118221636A (zh) 一类取代二氢异喹啉衍生物、其制备方法及应用
JPH04352782A (ja) ピリジン誘導体及び選択性除草剤
WO1994021640A1 (en) Triazolopyrimidine herbicides
JPH1179915A (ja) アニリン誘導体を含有する除草組成物
JPS62145071A (ja) ピリミジルメルカプト−アシルアニリド類、その製法および用途
DE4207177A1 (de) Herbizide n-cyanopyridazinone