PL88926B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL88926B1
PL88926B1 PL1970144387A PL14438770A PL88926B1 PL 88926 B1 PL88926 B1 PL 88926B1 PL 1970144387 A PL1970144387 A PL 1970144387A PL 14438770 A PL14438770 A PL 14438770A PL 88926 B1 PL88926 B1 PL 88926B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
carbon atoms
formula
acid
oxygen
Prior art date
Application number
PL1970144387A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL88926B1 publication Critical patent/PL88926B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • C07D501/247-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids with hydrocarbon radicals, substituted by hetero atoms or hetero rings, attached in position 3

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób odszczepiania gru¬ py 7-karboksyamidowej cefalosporyny o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza grupe aminoadypoilowa, grupe alkanoilowa o 2-8 atomach wegla, grupe o ogólnym wzorze 2, w którym Y oznacza atom tlenu lub siarki lub wiazanie 5 pomiedzy atomami wegla, a n oznacza liczbe calkowita 0-3, przy czym gdy Y oznacza atom tlenu lub siarki, n oznacza liczbe co najmniej 1, grupe o ogólnym wzorze 3, w którym m oznacza liczbe calkowita 1-3, lub grupe o ogólnym wzorze 4, w którym Q oznacza grupe aminowa io lub hydroksylowa, X oznacza grupe alkanoiloksylowa o 2- 6 atomach wegla, grupe tioalkanoiloksylowa o 2-6 ato¬ mach wegla, grupe tioaroiloksylowa o 6-12 atomach we¬ gla, grupe hydroksylowa, grupe merkapto, atom wodoru, grupe alkoksylowa lub alkilotio o 1-6 atomach wegla.W procesie wytwarzania kwasu 7-aminocefalosporano- wego w którym wczasteczce cefalosporynyzabezpiecza sie grupy karboksylowe, aminowe, hydroksylowe i merkapto, tak zabezpieczony zwiazek poddaje sie reakcji ze srodkiem chorowcujacym, w celu przeprowadzenia grupy 7-karbo- ksyamidowej w grupie chorowcoiminowa, która nastepnie poddaje sie reakcji z nizszym alkanolem lub z alkoholem benzylowym i otrzymany iminoester poddaje sie hydroli¬ zie, otrzymujac zwiazek z grupa aminowa w pozycji 7.Cefalosporyny stanowia znana grupe antybiotyków sze¬ roko stosowanych w lecznictwie. Przeprowadzajac mody¬ fikacje zwiazków nalezacych do tej grupy, czesto zachodzi koniecznosc odszczepiania grupy 7-karboksyamidowej, w celu otrzymania wolnej grupy aminowej w pozycji 7.Reakcja ta ma szczególne znaczenie przy usuwaniu bocz- 30 nego lancucha aminoadypoilowego w cefalosporynie C, gdyz w wyniku tego procesu otrzymuje sie kwas 7-amino- cefalosporanowy.Przeprowadzanie grupy amidowej w wolna amine jest znane. Sposób opisany przez Landera w Journal of Chemi¬ cal Society nr. 83, 320(1903) polega na poddaniu amidu reakcji z czynnikiem chorowcujacym, w wyniku której otrzymuje sie halogenek iminy, którypoddajesie nastepnie reakcji z alkoholem, po czym otrzymany iminoeterpoddaje sie reakcji hydrolizy w celu otrzymania wolnej aminy, Zastosowanie tego sposobu do przeprowadzania cefalo¬ sporyny C w kwas 7-aminocefalosporanowy zostalo opisa¬ new kanadyjskim opisie patentowym nr 770 125 i w brytyj¬ skim opisie patentowym nr 1 041 985.Aby z dobrym skutkiem zastosowac wyzej wymieniony sposób do cefalosporyny, trzeba uprzednio zabezpieczyc grupy karboksylowe w czasteczce zwiazku. Szczególnie istotne jest zabezpieczenie grupy karboksylowej znajduja¬ cej sie w pozycji 4 pierscienia cefalosporyny. Dotychczas zabezpieczano te grupy przezprzeprowadzenie ich w estry.Z wyjatkiem estrów sililowych, estry te zazwyczaj sa trwale w warunkach reakcji, totez w celu otrzymania wolnej grupy kwasowej trzeba je nastepnie poddawac dalszemu przerobowi dla otrzymania wolnego kwasu. Na ogól przeprowadza sie hydrolize kwasowa albo zasadowa, a w niektórych przypadkach wodorolize.Te dodatkowe reakcje powodujauboczne reakcje hydro¬ lizy grupy acetoksylowej wpolozeniu 3 pierscienia metylo- cefalosporyn, w wyniku czego powstaja dezacetylocefalo- sporyny, a takze stwarzaja niebezpieczenstwo i izomeryza- 88 9263 cji podwójnego wiazania w pierscieniu cefalosporyny.Wiele reakcji wykorzystywanych do przeprowadzenia grup kwasowych w estry powoduje izomeryzacje podwój¬ nego wiazania wpierscieniu, w wyniku czego otrzymuje sie '-cefalosporyny czyli izocefalosporyny. Estry sililowe sa wrazliwe na dzialanie sladów wody i mniej trwale w wa¬ runkach reakcji od estrów pochodnych wegla, przy czym w niektórych przypadkach ulegaja usunieciu zbyt latwo.Ponadto substraty sluzace do otrzymywania estrów sili- Iowyeh sa drogie i nie zawsze dostepne w ilosciach wystarr czajacych do produkcji na wieksza skale.Sposobem wedlug wynalazku grupy karboksylowe za¬ bezpiecza sie przeprowadzajac je w mieszany bezwodnik, pochodzacy od kwasu o ogólnym wzorze R'-COOH, w któ¬ rym R' oznacza rodnik alkilowy, alkenyIowy lub alkinyIo¬ wy o 1-8 atomach wegla, ewentualnie chlorowcowany, grupe o ogólnym wzorze 5, w którym Y i n 'maja wyzej podane znaczenie, lub grupeo ogólnym wzorze 6, wktórym m ma wyzej podane znaczenie, a Z oznacza atom tlenu, siarki lub grupe =NM.Zaleta sposobu wedlug wynalzku jest to, ze podczas lagodnej reakcji hydrolizy iminoeteru nie zachodzi izome¬ ryzacja podwójnego wiazania pierscienia cefalosporyny, podczas gdy przy hydrolizie estrów w warunkach ostrzej¬ szych takie zjawisko jest mozliwe. W reakcji hydrolizy sposobem wedlug wynalzku otrzymuje sie wolny kwas 7-aminocefalosporanowy i nie jest konieczne stosowanie innych sposobów na odblokowanie grupy kwasowej.Sposób wedlug wynalzku moze byc stosowany do wszel¬ kich zwiazków cefalosporynowych zawierajacych grupe karboksyamidowa w polozeniu 7. Jezeli we wzorze 1 R oznacza grupe 5-aminoadypoilowa, a X oznacza £rupe acetoksylowa, zwiazek jest cefalosporyna C. Symbol P, mo¬ ze równiez oznaczac inne grupy, takie jak acetylowa, butrylowa, fenyloacetylowa, heptanoilowa, fenoksyacety- lowa, fenylotioacetylowa, tienyloacetylowa, fenyloglicylo- wa lub mandelilowa. Poza grupa acetoksylowa X moze oznaczac ponadto atom wodoru, grupe hydroksylowa, pro- pionoksylowa, metoksylowa, etoksylowa, heksoksylowa, metylotio, propylotio, tioacetylowa, tiobutyrylowa, tio- benzoilowa lub p-metylotiobenzoilowa.W przypadku, gdy czasteczka cefalosporyny zawiera grupe hydroksylowa, aminowa lub merkapto, to grupy te trzeba w znany sposób zabezpieczyc przed reakcja od- .szczepiania. Jesli w lancuchu bocznym znajdujacym sie w polozeniu 7 istnieje grupa, która nalezy zabezpieczyc, wówczas nie jest istotne, czy zabezpieczenie jest latwo usuwalne, czy tez nie, poniewaz grupa taulegaodszczepie- niu razem z lancuchem.Grupami zabezpieczajacymi grupy aminowe sa grupy alkanoilowe, aroilowe, alkiloksykarbonylowe lub arylo- ksykarbonylowe, ewentualnie podstawione atomem chlo¬ rowca, grupa nitrowalub grupa alkoksylowa. Przykladami grup zabezpieczajacych grupy aminowe moga byc takie grupy jak grupa acetylowa, formylowa, chloroacetylowa, benzoilowa, p-nitrobenzoilowa, ftaloilowa, tolueno-4-sul- fonylowa, 2,4-dwunitrofenylowa, Illrzed.-butyloksykar- bonylowa lub benzyloksykarbonylowa. Grupy hydroksy¬ lowe zazwyczaj zabezpiecza sie przezprzeprowadzenie ich w estry, zwlaszcza w ester formylowy. Grupy merkapto moga byc zabezpieczone przez przeprowadzenie ich w sia¬ rczki, takie jak siarczek benzylowy, benzylohydrylowy, tritylowy albo siarczek Illrzed.-butylowy, albo przez prze¬ prowadzenie w dsusiarczki, tioestry lub w grupy tiokarba- mylowe i S-acetamidometylowe. Wyzej podane grupy za- 1926 4 ' ,- bezpieczajace stanowia jedynie przyklady, gdyz moimi wykorzystac równiez inne grupy zabezpieczajace.Zgodnie ze sposobem wedlug wynalzku, grupy karbo¬ ksylowe znajdujace sie w czasteczce cefalosporyny zabez- piecza sie przez przeprowadzenie ich w mieszane bezwod¬ niki. Przykladami takich mieszanych.bezwodników sa bezwodniki z kwasem octowym, chlorooctowym, propio- nowym, walerianowym, krotonowym, propargilowym, 3- chloro-2-butanokarboksylowym-l, 4-bromo-2-propano- io karboksylowym-1, fenylooctowym, fenoksyoctowym, ben¬ zoesowym, furylooctowym i tienylooctowym. Korzystne jest orzymywanie mieszanych bezwodników z kwasem octowym i propionowym ze wzgledu na prostote i latwosc ich otrzymywania. Wyzej podane kwasy sluzace do otrzy- is mywania mieszanych bezwodników stanowia jedynie przyklady, poniewaz istnieja jeszcze inne mozliwosci otrzymywania bezwodników mieszanych.Sposoby otrzymywania mieszanych bezwodników sa znane i kazdy ze znanych sposobów moze byc stosowany przy zabezpieczeniu grupy karboksylowej cefalosporyny.Nie jest istotnysposób w jaki sie zabezpieczagrupyz utwo¬ rzeniem bezwodnika mieszanego. Szczególnie dobre wyni¬ ki osiaga sie jednakprzezpoddawaniecefalosporyny reak¬ cji z halogenkiem kwasowym, a zwlaszcza z chlorkiem kwasowym w obecnosci czynnika wiazacego chlorowco¬ wodór na przyklad trzeciorzedowej aminy. Mieszany bez¬ wodnik pochodny kwasu octowego mozna otrzymac przez poddawaniereakcji cefalosporyny z ketanem. Otrzymywa¬ nie mieszanych bezwodników wyjasniono blizej w przy- kladach.Zabezpieczona cefalosporyne poddaje sie nastepnie rea¬ kcji ze srodkiem chlorowcujacym w sposób poprzednio opisany w celu przeprowadzenia grupy 7-amidowej w ha¬ logenek iminy. Stosuje sie w tym celu znane srodki chlo- rowcujace, takie jak pieciochjorek fosforu, tlenochlorek fosforu, trójchlorek fosforu i chlorek tionylu. Korzystnie stosuje sie pieciochlorek fosforu i prowadzi sie reakcje w obecnoscitrzeciorzedowej aminy, na przykladchinoliny, pirydyny, dwumetylosaniliny lub dwuetyloaniliny. 40 Zazwyczaj reakcje chlorowcowania prowadzi sie w ni¬ skiej temperaturze, a czas trwania reakcji i temperatura zaleza od rodzaju srodka chorowcujacego. Zaleca sie pro¬ wadzenie reakcji w temperaturze ponizej 30°C, a na przy¬ klad chlorowanie za pomoca bardzo szybko reagujacego 45 pieciochlorku fosforu korzystnie prowadzi sie w tempera¬ turze okolo 0°C, zas w przypadku tlenochlorku fosforu, który reaguje wolniej, mozna stosowac temperatury wyzsze.Chlorek iminy przeprowadza sie w iminoeter w reakcji 50 z alkoholem lub fenolem. Reakcje prowadzisie wtempera¬ turze ponizej 30°C, w obecnosci trzeciorzedowej aminy, której zadaniem jest zwiazanie chlorowcowodoru wydzie¬ lajacego sie w czasie reakcji. Korzystne jest prowadzenie reakcji w temperaturze 0°C, w srodowisku alkoholu, zwla- 55 szcza nizszego alkoholu alifatycznego zawierajacego do 6 atomów wegla w lancuchu lub alkoholu abenzylowego.Szczególnie odpowiednie sa alkohole: metylowy, etylowy i n-propylowy.Mozliwe jest równiez stosowanie fenoli, ale nie daje ono tak dobrych wyników, jakie uzyskuje sie fio stosujac nizsze alkanole. Mozna równiez z powodzeniem stosowac zwiazki sulfohydrylówe.Wiazanie iminowe iminoeteru latwo ulega rozerwaniu podczas reakcji hydrolizy alkalicznej lub kwasowej albo alkoholizy. Jezeli w fazachpoprzedzajacych hydrolize do- 65 datek kwasu jest dostatecznie dokladniewymierzony, wó-5 wczas mieszanina reakcyjna posiada kwasowosc wystar¬ czajaca do hydrolizy jedynie przez dodanie wody.Reakcja hydrolizy moze byc równiez prowadzona w srodowisku umiarkowanie zasadowym, jak na przyklad w obecnosci soli metalu alkalicznego i slabego kwasu.Mieszane bezwodniki kwasowe cefalosporyn otrzymy¬ wane jako zwiazki posrednie w sposobie wedlug wynalzku sa zwiazkami nowymi, dotychczas nieopisanymi. Przykla¬ dem takiego bezwodnika jest zwiazeko wzorze 7, w którym R' ma wyzej podane znaczenie, a R" oznacza grupe zabez¬ pieczajaca grupe aminowa.Poniewaz korzystniejszymi mieszanymi bezwodnikami celosporyny sa pochodne kwasu octowego ipropionowego, R' maze oznaczac rodnik metylowy albo etylowy. Sposób zabezpieczania grup aminowych nie jest nowy, a grupy zabezpieczajace grupy aminowe sa powszechnie znane i zostaly opisane powyzej. Najkorzystniejsza grupa zabez¬ pieczajaca grupe aminowa jest grupa chloroacetylowa.Sposób wedlug wynalzku jest wyjasniony w nizej poda¬ nych przykladach.Przyklad I. Do zawiesiny 3,6 g (4,9 milimola o czystosci 87,5%) jednowodnej soli monochinolinowej N-chloroace- tylocelosporyny C w 38 ml swiezo przydystylowanego chloroformu dodano 2,08 g (17,1 milimola) N,N-dwumety- loaniliny, 1,72 g (22 milimola) chlorku acetylu i 4 krople dwumetyloformamidu. Mieszanine reakcyjna mieszano w temperaturze pokojowej w czasie 45 minut. Po uplywie minut od rozpoczecia mieszania zawiesina przechodzi w roztwór barwy intensywniezóltej, Mieszanine ocnlodzo- no w kapieli z suchego lodu i czterochlorku wegla w czasie okolo 10 minut i dodano 2,08 (17,7 milimola) N,N-dwume- tyloaniliny i 2,4 g (11,6 milimola) pieciochlorku fosforu.Mieszanine mieszano na zimno w ciagu 2 godzin, po czym dodano okolo 12 ml alkoholu n-propylowego, mie¬ szano przez nastepne 2 godziny w tej samej temperaturze i dodano 20 ml wody, po czym podgrzewano w ciagu 30 minut do temperatury pokojowej. Rozdzielono warstwy, a warstwe chloroformowa przemyto dwukrotnie 5 ml wo¬ dy. Warstwe wodna i wode uzywana do przemywania fazy chloroformowej polaczono i przemyto, najpierw chlorofor¬ mem, a nastepnie octanem etylu. Wartosc pH fazy wodnej ustalono za pomoca stezonego wodorotlenku amonu na 3,6 i mieszanine pozostawiono na noc w lodówce. Wytracony osad odsaczono i suszono w ciagu 24 godzin pod zmniejszo¬ nym cisnieniem. Otrzymano 1,075 g kwasu 7-aminocefalo- sporanowego. Przesacz zawieral dalsze ilosci tego kwasu, co mozna bylo stwierdzic za pomoca cienkowarstwowej analizy chromatograficznej.Przyklad II. Postepowano tak jak podano w przykla¬ dzie I, lecz zamiast dwumetyloaniliny stosowano 2,2 g chi¬ noliny z pieckochlorkiem fosforu oraz zamiast wodorot¬ lenku amonu stosowano 25% wodny roztwór wodorotlen¬ ku sodu w celu ustalenia wartosci pH, otrzymano 1,14 g kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad III. Do zawiesiny 3,3 g (4,9 milimola o czys¬ tosci 94,7%) jednowodzianu soli monochlinolinowej N- chloroacetylocefalosporyny C w 38 ml swiezo przedestylo¬ wanego chloroformu dodano 2,55 g (17,1 milimola) N,N- dwuetyloaniliny, 1,72 g (22 milimola) chlorku acetylu i 4 krople dwumetyloformamidu. Mieszanine reakcyjna mie¬ szano w ciagu 45 minut w temperaturze pokojowej i ochlodzono na lazni solno-lodowej do temperatury od -5°C do -10°C. Do oziebionej mieszaniny dodano 2,55 g (17,1 milimola) dwuetyloaniliny i 2,4 g (11,6 milimola) pieciochlorku fosforu. (926 6 Mieszanine mieszano w ciagu 30 minut w tej samej temperaturze i dodano 12 ml alkoholumetylowegopo czym mieszano dalej przez okres 30minut. Do mieszaninydoda¬ no 20 ml zimnej wody, usunieto laznie lodowa i mieszano bardzo energicznie w czasie 10 minut. Oddzielono warstwe wodna, przemyto choroformem i dodano tyle nasyconego roztworu wodnego dwuweglanu amonu, aby wartosc pH roztworu wyniosla 3,6. Po uplywie 30 minut odsaczono osad kwasu 7-aminocefalosporanowego, przemyto zim- nym acetonem i suszono w temperaturze 50°C w eksykato- rze prózniowym. Otrzymano 1,12 gkwasu7-amino-cefalo- sporanowego.Przyklad IV. Postepujac w sposób opisany w przykla¬ dzie I, lecz stosujac zamiast chlorku acetylu 2,04 g chlorku propionylu, otrzymano 1,07 g kwasu 7-aminocefalospora¬ nowego.Przyklad V. Postepujac w sposób opisany w przykla¬ dzie I, lecz stosujac zamiast chlorku acetylu 2,48 g chlorku choroacetylu, otrzymano 700mgkwasu 7-aminocefalospo- ranowego.Przyklad VI. Postepujac analogicznie jak w przykla¬ dzie I, lecz stosujac zamiast chloroformuchlorekmetylenu, otrzymano 1,01 g kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad VII. Postepujac w sposób opisany w przy- kladzie VI, lecz stosujac zamiast dwumetyloformamidu N,N-dwumetylobenzyloamine, otrzymano 1,02 g kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad VIII. Postepujac w sposób w przykladzie II i stosujac zamiast N,N-dwumetyloaniliny 2,2 g swiezo przedestylowanej chinoliny przy syntezie mieszanego bez¬ wodnika octowego, otrzymano 790 mg kwasu 7-aminoce¬ falosporanowego.Przyklad IX. Postepujac w sposób analogiczny do opisanego w przykladzie I, lecz zastepujac, we wszystkich fazach procesu, N,N-dwumetyloaniline osuszona pirydy¬ na, otrzymano 300 mg kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad X. Przezzastapienie wprzykladzie I chlorku acetylu 3,4 g chlorku fenyloacetylowego, otrzymano 584 mg kwasu 7-aminocefalosporanowego. 40 Przyklad XI. Przez zastapienie w przykladzie I chlor¬ ku acetylu 3,0 g chlorku fenoksyacetylowego, otrzymano 310 mg kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad XII. Postepowano tak jak w przykladzie I, ale zamiast chlorku acetylu uzyto chlorek tiofenoacetylo- 45 wy-2, otrzymano 210 mg kwasu 7-aminocefalosporano¬ wego.Przyklad XIII. Przez zastapienie w przykladzie I jed¬ nowodnej soli monochinolinowej N-chloroacetylocefalo- sporyny C 2,4 g N-p-toluenosulfonylocefalosporyny C, 50 otrzymano 200 mg kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad XIV.Dozawiesiny 3,3 g (4,9 milimola o czys¬ tosci 94,7%) jednowodnej soli monochinolinowej N-chlo- roacetylocefalosporyny C w 80 ml swiezo przedestylowa¬ nego chloroformu dodano 8 kropli dwumetyloacetoamidu 55 i przepuszczono przez mieszanine reakcyjna, mieszajac w ciagu 35 minut w temperaturze pokojowej, gazowy keton. W czasie przepuszczaniaketonu zawiesina calkowi¬ cie rozpuscila sie.• Nastepnie przez mieszanine reakcyjna przepuszczano 60 azot, w celu usuniecianadmiaru ketonu, po czym mieszani¬ ne oziebiono do temperatury -20°C i dodano 2,07 g (17,7 milimola) N,N-dwumetyloaniliny i 2,4 g (11,5 milimola) pieciochlorku fosforu. Nastepnie mieszano w ciagu 2 go¬ dzin w temperaturze -20°C, dodano 12 ml alkoholu n-pro- 65 pylowego i mieszano dalej w ciagu 2 godzin w tej samej88926 temperaturze, po czym dodano 20 ml wody, usunieto laznie lodowa, i mieszanine mieszano wciagu 15 minut. Nastepnie oddzielono warstwe wodna, przemyto chloroformem i do¬ prowadzono wartosc pH do 3,6. Stracony osad oddzielono przez odsaczenie i suszono go pod zmniejszonym cisnie¬ niem w temperaturze 50°C. Otrzymano 1,01 g kwasu 7- aminoeefalosporanowego.Przyklad XV. Postepujac w sposób opisany w przy¬ kladzie I, lecz stosujac zamiast chlorku acetylu chlorek heptanoilu, otrzymano produkt, w którym metoda chro¬ matografii cienkowarstwowej stwierdzono obecnosc kwa¬ su 7-aminocefalosporanowego.Przyklad XVI. Stosujac zamiast chlorku acetyl u chlo¬ rek piwaloilu i postepujac w sposób podany w przykladzie I, otrzymano produkt, w którym metoda chomatografii cienkowarstwowej i bioautografii stwierdzono obecnosc kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad XVII. Do zawiesiny 2,4 g (5 milimoli) soli monooctowej cefalosporyny C w 38 ml chlorku metylenu dodano 3,26 g (27 milimoli), N,N-dwumetyloaniliny, 1,73 g (22 mole) chlorku acetylu i 6 kropli dwumetyloformami- du. Mieszanine mieszano w temperaturzepokojowej w cia¬ gu 2 godzin, to jest az do calkowitego rozpuszczania sie substratów. Roztwór oziebiono do temperatury -20°C, do¬ dano 2,07 g (17,1 milimola) N,N-dwumetyloaniliny i 2,4 g (11,5 milimola) pieciochlorku fosforu i mieszano w ciagu 2 godzin w temperaturze -20°C. Nastepnie dodano 12 ml alkoholu n-propylowego, mieszano w ciagu 2 godzin w tej samej temperaturze, po czym dodano 10 ml wody i miesza¬ no w ciagu 10 minut. Oddzielono warstwe wodna, przemy¬ to ja chloroformem i ustalono warstosc pH na 3,6 za pomoca zimnego stezonego wodorotlenku amonowego.Otrzymano 600 mg kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklad XVIII. Przez zawiesine 2,4 g (5 milimoli) soli monooctowej cefalosporyny C w 40 ml swiezo przedes¬ tylowanego chloroformu przepuszczono w ciagu 1 godziny w temperaturze pokojowej strumien gazowego ketonu.Nadmiar ketonu usunieto przepuszczajac przez mieszani¬ ne osuszony azot. Nastepniemieszanine reakcyjna oziebio¬ no do temperatury -20°C, dodano 2,07 g (17,1 milimola) N,N-dwumetyloaniliny i 2,4 g (11,5 milimola) pieciochlor¬ ku fosforu, mieszano w ciagu 2 godzin w tej samej tempera¬ turze, dodano 12 ml alkoholu n-propylowego i mieszano w ciagu 2 godzin. Reakcje hydrolizy przeprowadzono do¬ dajac 20 ml wody i ogrzewajac mieszanine do temperatury pokojowej. Oddzielono warstwe wodna, przemyto chloro¬ formem i ustalono wartosc pH na 3,6. Otrzymany osad krystaliczny oddzielono i suszono w ciagu 3 godzin w tem¬ peraturze 50°C pod zmniejszonym cisnieniem. Otrzymano 758 mg kwasu 7-aminocefalosporanowego.Przyklady XVII i XVIII wskazuja sposób jednoczesne¬ go zabezpieczania grup karboksylowych i wolnych grup aminowych. Wobu przykladach grupy karboksyloweprze¬ prowadza sie w mieszane bezwodniki octowe, a grupy aminowe w tym samym czasie acetyluje sie.Przyklad XIX. Do zawiesiny 1,75 g (5 milimoli) kwasu 7-fenoksyacetoamidodesacetoksycefalosporanowego w 40 ml osuszonego benzenu dodano 10 milimoli N,N-dwume- tyloaniliny, 10 milimoli chlorku acetylu i 10 kropli dwume- tyloformamidu. Mieszanine mieszano az do calkowitego rozpuszczenia sie substratów, to jest przez okolo 75 minut.Nastepnie mieszanine ogrzano do temperatury 45°C na lazni wodnej i dodano 7,5 milimola N,N-dwumetyloaniliny i 7,5»mola pieciochlorku fosforu.Calosc mieszano w ciagu 90 minut w temperaturze 43°C, ochlodzono do temperatury pokojowej, dodano 20 ml alko- holu n-propylowego i mieszano w ciagu 1 godziny w tem¬ peraturze pokojowej. Rozpuszczalnik odparowano pod zmniejszonym cisnieniem i do mieszaniny dodano 40 ml chloroformu i 20 ml wody. Reakcja hydrolizy zakonczy¬ la sie w czasie 20 minut, po czym oddzielono faze wodna, przemyto chloroformem i na zimno ustalono wartoscpH na 3,5. Po krystalizacji otrzymano 100 mg kwasu 7-aminode- sacetoksycefalosporanowego.Cienkowarstwowa analiza chromatograficzna oraz wid¬ ma w utrafiolecie i widmo jadrowego rezonansu magnezy- cznego otrzymanego zwiazku odpowiadaja widmom uzy¬ skanym przyuzyciupróbkisprawdzonego kwasu7-amino- desacetoksycefalosporanowego. PL

Claims (1)

1. Zastrzezenie patentowe Sposób odszczepienia grupy 7-karboksyamidowej cefa¬ losporyny o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupe aminoadypoilowa, grupe alkanoilowa o 2-8 atomach we¬ gla, grupe o wzorze 2, w którym Y oznacza atom tlenu lub 25 siarki lub wiazanie pomiedzy atomami wegla a n oznacza liczbe calkowita 1-3, przy czym gdy Y oznacza atom tlenu lub siarki n oznacza liczbe o wartosci co najmniej 1, grupe o wzorze 3, w którym m oznacza 1-3 lub grupe o wzorze 4, w którym Q oznacza grupe aminowa lub hydroksylowa, 30 X oznacza atom wodoru, grupe alkanoiloksylowa o 2-6 atomach wegla, grupe tioalkanoiloksylowa o 2-6 atomach wegla, grupe tioaroiloksylowa ; o 6-12 atomach wegla, gru¬ pe hydroksylowa, grupe merkapto, grupe alkoksylowa o 1-6 atomach wegla lub grupe alkilotio o 1-6 atomach 35 wegla, w procesie wytwarzania kwasu 7-aminocefalospo¬ ranowego na drodze zabezpieczania w czasteczce grup karboksylowych, aminowych, hydroksylowych i merkap¬ to, traktowania zabezpieczonej cefalosporyny czynnikiem chlorowcujacym w celu przeksztalcenia grupy 7-karbo- 40 ksyamidowej na grupe iminohalogenkowa, traktowania imidohalogenku nizszym alkanolem lub alkoholem benzy¬ lowym w celu utworzenia iminoeteru, hydrolizy iminoete- ru dla otrzymania grupy aminowej w pozycji 7 znamienny tym, zeochrania sie grupy karboksylowe przez utworzenie 45 mieszanego bezwodnika z grupa pochodzaca od kwasu o wzorze R'-C02H, w którym R' oznacza grupe alkilowa, alkenylowa lub alkinylowa o 1-8 atomach wegla, grupe chlorowcoalkilowa, chlorowcoalkenylowa lub chlorowco- alkenylowa o 1-8 atomach wegla, grupe o wzorze 5, w któ- 50 rej Yoznacza atom tlenu lub siarki lub podwójne wiazanie pomiedzy atomami wegla, n oznacza liczbe calkowita 1-3, przy czym gdy Y oznacza atom tlenu lub siarki n ma wartosc co najmniej 1, lub grupe o wzorze 6, w którym Z oznacza atom tlenu, atom siarki lub grupe = NH 55 a m oznacza liczbe calkowita 1-3, a takze ochrania sie w czasteczce grupy aminowa, hydroksylowa lub merkapto, cefalosporyne, ochronionymi grupami traktuje sie czynni¬ kiem chlorowcujacym w celu przeprowadzenia grupy 7- karboksyamidowej w iminohalogenkowa, iminohalogenek 60 traktuje sie nizszym, alkanolem lub alkoholem benzylo¬ wym tworzac iminoeter, który poddaje sie hydrolizie zna¬ nym sposobem otrzymujac grupe aminowa w pozycji 7.88 926 R-NH-CH-CH CH2 0=C-N r-CH2X I C02H 0 CMCH^C- Wzór 4 .? ? , 7 A R-C-0-C-CH(CH2)CNH-CH-CH CH2 0 I I \ I II NHR" 0=C — N C -CH20CCH, C _ C-O-C-R' fc77v"Tf II . II c^. 0 0 Urzedu StW&r 7 PL
PL1970144387A 1969-11-13 1970-11-12 PL88926B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US87659769A 1969-11-13 1969-11-13

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL88926B1 true PL88926B1 (pl) 1976-10-30

Family

ID=25368102

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1970144387A PL88926B1 (pl) 1969-11-13 1970-11-12

Country Status (24)

Country Link
JP (1) JPS4940479B1 (pl)
AT (1) AT301027B (pl)
BE (1) BE758800A (pl)
BR (1) BR6915070D0 (pl)
CA (1) CA977747A (pl)
CH (1) CH550200A (pl)
CS (1) CS167298B2 (pl)
CY (1) CY798A (pl)
DE (1) DE2056491A1 (pl)
ES (1) ES385395A1 (pl)
FR (1) FR2067278B1 (pl)
GB (1) GB1302015A (pl)
HK (1) HK17576A (pl)
IE (1) IE34699B1 (pl)
IL (1) IL35522A (pl)
MY (1) MY7500099A (pl)
NL (1) NL171899C (pl)
NO (1) NO143318C (pl)
PL (1) PL88926B1 (pl)
RO (1) RO58347A (pl)
SE (1) SE380808B (pl)
SU (1) SU501676A3 (pl)
YU (1) YU36183B (pl)
ZA (1) ZA707137B (pl)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5248993B1 (pl) * 1971-07-29 1977-12-14
US4008231A (en) * 1975-09-15 1977-02-15 Eli Lilly And Company Preparation of 3-methoxymethylcephalosporins
GR70261B (pl) * 1977-12-12 1982-09-02 Takeda Chemical Industries Ltd

Also Published As

Publication number Publication date
FR2067278B1 (pl) 1973-02-02
RO58347A (pl) 1975-09-15
NL7016199A (pl) 1971-05-17
IL35522A0 (en) 1970-12-24
MY7500099A (en) 1975-12-31
CH550200A (de) 1974-06-14
FR2067278A1 (pl) 1971-08-20
SU501676A3 (ru) 1976-01-30
CS167298B2 (pl) 1976-04-29
SE380808B (sv) 1975-11-17
NO143318C (no) 1981-01-14
BE758800A (fr) 1971-05-12
AT301027B (de) 1972-08-25
NL171899C (nl) 1983-06-01
DE2056491A1 (de) 1971-08-26
JPS4940479B1 (pl) 1974-11-02
CY798A (en) 1976-12-01
IL35522A (en) 1974-09-10
YU36183B (en) 1982-02-25
ZA707137B (en) 1972-05-31
YU276270A (en) 1981-06-30
NO143318B (no) 1980-10-06
NL171899B (nl) 1983-01-03
IE34699B1 (en) 1975-07-23
ES385395A1 (es) 1973-04-16
BR6915070D0 (pt) 1973-07-17
GB1302015A (pl) 1973-01-04
HK17576A (en) 1976-04-02
CA977747A (en) 1975-11-11
IE34699L (en) 1971-05-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4053468A (en) Process for preparing 7-oxo cephalosporins and 6-oxo penicillins
PL88926B1 (pl)
EP0018546B1 (en) Process for the production of phenylglycyl chloride hydrochlorides
FI75165B (fi) Foerbaettrat foerfarande foer framstaellning av penicillansyraklormetylestrar.
KR830001968B1 (ko) 페니실린 설폭사이드의 제조방법
US3975385A (en) 7-Trichloroacetamido-3-desacetoxy-cephalosporanic acid esters
EP0022326B1 (en) Process for chemically removing the acyl sidechain from cephalosporins and penicillins
HU212782B (en) Water-free acylating process for stereospecifical producing antibioticum cephepim-dihydrochloride-hydrate
PL83446B1 (pl)
US4068072A (en) Process for production of 6-aminopenicillanic acid or 7-aminocephalosporanic acid derivatives
US4091026A (en) Thiazoleneazetidinones from dithiazeneazetidinones
US5254680A (en) Process for the preparation of 7 alpha-alkoxycephem derivatives
DE2455358A1 (de) In 2-stellung thiosubstituierte cephalosporinsulfoxide
KR830001969B1 (ko) 6―{D―(―) α-(4―에틸-2. 3-디옥소-1 피페라지노카보닐아미노) 페닐(또는 하이드록시페닐)아세트아미도 페니실란산 및 그 염의 제조방법
CA1069499A (en) Cephalosporin esters
US4160086A (en) 3-Heterocyclicthio-7-α-carboxy 2-aryl acetamido cephalosporanic acid
US4183850A (en) Process for preparing 2-acyloxymethylpenams and 3-acyloxycephams
IE841870L (en) Preparing acids from esters
EP0397212A1 (en) Process for preparing cephalosporin compounds
FI72521C (fi) Foerfarande foer framstaellning av cefalosporinderivat.
FI89925B (fi) Foerfarande foer framstaellning av cefalosporinfoereningar
KR800000412B1 (ko) 세팔로스포린 에스텔의 제조방법
CA1071621A (en) Process for preparing 7-aminocephalosporanic acid derivatives
FI72122C (fi) Foerfarande foer framstaellning av derivat av kefalosporin.
CA1157850A (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF .beta.-LACTAM ANTIBIOTICS