PL199774B1 - Kompozycja do przerywania polimeryzacji i sposób przerywania polimeryzacji - Google Patents

Kompozycja do przerywania polimeryzacji i sposób przerywania polimeryzacji

Info

Publication number
PL199774B1
PL199774B1 PL342437A PL34243700A PL199774B1 PL 199774 B1 PL199774 B1 PL 199774B1 PL 342437 A PL342437 A PL 342437A PL 34243700 A PL34243700 A PL 34243700A PL 199774 B1 PL199774 B1 PL 199774B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
nitrosamine
polymerization
chain shortening
inhibitor
nitrosamines
Prior art date
Application number
PL342437A
Other languages
English (en)
Other versions
PL342437A1 (en
Inventor
Jianfeng Lou
Thomas S. Buszta
Michael D. Gernon
Original Assignee
Arkema Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Arkema Inc filed Critical Arkema Inc
Publication of PL342437A1 publication Critical patent/PL342437A1/xx
Publication of PL199774B1 publication Critical patent/PL199774B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2/00Processes of polymerisation
    • C08F2/38Polymerisation using regulators, e.g. chain terminating agents, e.g. telomerisation
    • C08F2/42Polymerisation using regulators, e.g. chain terminating agents, e.g. telomerisation using short-stopping agents
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2/00Processes of polymerisation
    • C08F2/12Polymerisation in non-solvents
    • C08F2/16Aqueous medium
    • C08F2/22Emulsion polymerisation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F236/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds
    • C08F236/02Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds
    • C08F236/04Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds conjugated

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
  • Electrical Discharge Machining, Electrochemical Machining, And Combined Machining (AREA)

Abstract

Przedmiotem wynalazku jest kompozycja do przerywania polimeryzacji, zawieraj aca alkilohy- droksyloamin e o wzorze ogólnym R 1 R 2 N-OH, w którym R 1 i R 2 mog a by c takie same lub ró zne, R 1 i R 2 mog a oznacza c wodór, alkil, hydroksyalkil, alkoksyalkil i sulfonowane grupy alkilowe, gdzie grupy alki- lowe mog a zawiera c 1 do 20 atomów w egla, by c liniowe, rozgalezione lub cykliczne, przy czym R 1 i R 2 nie mog a jednocze snie oznacza c wodoru, lub H i grupy metylowej jako czynnik skracaj acy lancuch (przerywacz polimeryzacji) oraz mono-(C2-C16)alkiloamin e, polietylenoimin e, pirol, indol, kwas askor- binowy lub polioksymetylen jako inhibitor(y) nitrozoamin, oraz sposób przerywania polimeryzacji z u zyciem tej kompozycji. PL PL PL PL PL PL PL PL PL PL PL

Description

Opis wynalazku
Wynalazek niniejszy dotyczy kompozycji do przerywania wolnorodnikowej polimeryzacji emulsyjnej, posiadającej także zdolność hamowania tworzenia się nitrozoamin, oraz sposobu przerywania polimeryzacji przy użyciu takich kompozycji.
Stan techniki w tej dziedzinie ujawnia sposoby zmniejszania poziomu nitrozoamin zarówno w lateksach kauczukowych jak i w sieciowanych produktach kauczukowych. Dla lateksów kauczukowych wysiłki skupione były na stosowaniu alternatywnych czynników skracających łańcuch (inhibitorów albo przerywaczy polimeryzacji, ang. short-stopping agents), które nie zawierają ani nie generują prekursorów nitrozoamin (np. amin drugorzędowych lub trzeciorzędowych). Do takich czynników skracających łańcuch należą N-izopropylohydroksyloamina (NiPHA) lub jej sole, ewentualnie zmieszana ze związkami polisiarczkowymi. Stosowanie przerywaczy na bazie NiPHA znacznie zmniejsza poziom nitrozoamin w lateksach kauczukowych, ale stwarza nowe problemy, zwykle brak ochrony przed tworzeniem niepożądanego polimeru typu popcorn. W przypadku sieciowanych kompozycji kauczukowych, proponowano alternatywne przyspieszacze wulkanizacji, które zapewniają zmniejszenie tworzenia nitrozoamin, a także wprowadzano różne inhibitory nitrozoamin do składu wulkanizatów kauczukowych. Te poprzednie wynalazki obejmują następujące:
Chasar D. W. w opisie patentowym USA nr 5070130 w roku 1991 (The B. F. Goodrich Company) ujawnia stosowanie tlenku lub wodorotlenku metalu ziem alkalicznych do zmniejszania poziomu nitrozoamin w sieciowanych kompozycjach kauczukowych.
Bao T. B i Loeppky R. N w Chem. Res. Toxicol. 4, 382-9, 1991, opisują stosowanie polimerów zawierających grupy funkcyjne reaktywne w reakcji nitrozowania do blokowania nitrozowania morfoliny przez kwas azotowy. Przykłady takich polimerów obejmują polietylenoiminę i jej pochodne.
Eisenbrand G. w opisie patentowym Niemiec nr 3939474, 1991 ujawnia stosowanie polietylenoiminy do hamowania tworzenia nitrozoamin, takich jak N-nitrozodietanoloamina, w płynach hydraulicznych oraz w preparatach kosmetycznych i w smarach.
Schmieder H, Naundorf D, Huehn G. i Bertram M. w opisie patentowym NRD nr DD 295646, 1992 (Buna A.G.) opisują sposób wytwarzania kauczuków syntetycznych o znacznie zmniejszonym poziomie karcynogennych nitrozoamin. Takie kauczuki lateksowe wytwarza się przez polimeryzację emulsyjną butadienu i ewentualnie akrylonitrylu lub styrenu w obecności redukującego związku sulfonylowego.
Thoermer J. i Scholl T. w europejskim opisie patentowym nr 0482470, 1992 (Bayer A.G.) opisują sposób hamowania tworzenia nitrozoamin podczas wulkanizacji kauczuku. Sposób polega na stosowaniu półe-strów kwasu maleinowego lub fumarowego lub ich soli jako inhibitorów nitrozoamin.
De Vries S. M. i Willemsen J. A. M. w opisie patentowym USA nr 5177164 (Shell Oil Company) ujawniają sposób przerywania polimeryzacji wolnorodnikowych przy użyciu polisiarczków metali alkalicznych. Takie czynniki skracające łańcuch nie prowadzą do tworzenia karcynogennych nitrozoamin w produkcie polimerycznym.
Lattime R. R. w opisie patentowym USA nr 5384372, 1995 (The Goodyear Tire & Rubber Company) ujawniają sposób przerywania wolnorodnikowych polimeryzacji emulsyjnych, który nie prowadzi do tworzenia lotnych nitrozoamin. Jako czynnik skracający łańcuch stosowano izopropylohydroksyloaminę lub jej sole. Zastrzeżono stosowanie takich czynników skracających łańcuch w procesach emulsyjnych wytwarzania syntetycznych lateksów kauczukowych, w których tworzenie nitrozoamin w lateksach kauczukowych było stłumione.
Maestri P. i Presti A.L. w opisie patentowym USA nr 5504168, 1996 (Enichem Elastomeri S.r.l.) opisują sposób przerywania polimeryzacji emulsyjnej sprzężonych dienów i ewentualnie winylowych związków aromatycznych. W ujawnionym sposobie jako czynnik skracający łańcuch stosuje się materiał złożony z izopropylohydroksyloaminy (lub jej soli) i polisiarczku sodu, który nie powoduje tworzenia nitrozoamin w produkcie polimerycznym.
Stein G. i von Arndt E.-M. w opisie patentowym EP 0727458, 1996 (Firma Carl Freudenberg) ujawniają stosowanie mono- lub poliizocyjanianu do tłumienia tworzenia nitrozoamin podczas przetwarzania kauczuku. Takie związki izocyjanianowe hamują tworzenie amin i zatem także nitrozoamin.
Gibbs H. W., Butcher D. M. E., Tate P. E. R. i Sexton G. P. w opisie patentowym WO 97/32927, 1997 (Rhone-Poulenc Chemicals Ltd.) opisują sposób hamowania tworzenia nitrozoamin podczas wulkanizacji kauczuku przy użyciu karboksylanu lub fenylanu metali ziem alkalicznych. Związki takie inkorporuje się do formulacji wulkanizatów kauczukowych w celu tłumienia tworzenia nitrozoamin.
PL 199 774 B1
Ponadto ze stanu techniki znane jest stosowanie w większości procesów emulsyjnych, zwłaszcza lateksów styrenowo-butadienowych (SBR), dietylohydroksyloaminy DEHA (często z drugim czynnikiem skracają cym ł a ń cuch, takim jak SDDC) ze wzglę du na jej wyją tkową skuteczność przerywania polimeryzacji. Głównym problemem związanym ze stosowaniem DEHA jest możliwość tworzenia nitrozoamin, ponieważ DEHA może zawierać (jako zanieczyszczenie) lub generować aminy drugorzędowe/trzeciorzędowe, będące prekursorami nitrozoamin. Dla przezwyciężenia tego problemu proponowano zamienniki, takie jak NiPHA, które nie wytwarzają nitrozoamin w lateksach kauczukowych. Zamienniki takie jednak nie zapobiegają tworzeniu polimeru typu popcorn w fazie parowej, dlatego więc DEHA jest często suplementowany dla zwiększenia ochrony przed tworzeniem polimeru popcorn w fazie parowej. Nowość technologii przerywania polimeryzacji według wynalazku polega na tym, że do czynników skracających łańcuch dodaje się inhibitory nitrozoamin, tak że do przerywania polimeryzacji emulsyjnej można stosować standardowe czynniki skracające łańcuch bez generowania nitrozoamin.
Ponieważ DEHA i związki podobne są najczęściej stosowanymi czynnikami skracającymi łańcuch w nowoczesnym przemyśle kauczukowym, możliwość tworzenia nitrozoamin może być poważnym problemem. Niniejszy wynalazek stanowi postęp w technologii przerywania polimeryzacji poprzez to, że obecność inhibitorów nitrozoamin umożliwia wykorzystanie wielu doskonałych cech DEHA i innych czynników skracających łańcuch bez tworzenia nitrozoamin w lateksach kauczukowych.
Celem wynalazku jest zatem opracowanie ulepszonych kompozycji do przerywania polimeryzacji, oraz sposobu przerywania polimeryzacji, które pozwalają na wykorzystanie tradycyjnych dialkilohydroksyloamin, takich jak DEHA, ale hamują tworzenie nitrozoamin. Kompozycje takie są oparte na stosowaniu inhibitorów nitrozoamin, które skutecznie usuwają cząstki nitrozowe z układu polimeryzacji, i inhibitory te mogą być zatrzymane w lateksie kauczukowym w celu tłumienia tworzenia nitrozoamin nie tylko w emulsji ale także w późniejszych fazach przetwórstwa.
Wynalazek niniejszy ujawnia zaawansowaną technologię przerywania polimeryzacji, w której do kompozycji do przerywania polimeryzacji wprowadza się inhibitory nitrozoamin. Do takich inhibitorów należą związki oparte na aminach pierwszorzędowych i polimery zawierające grupy aminowe; umożliwiają one stosowanie standardowych czynników skracających łańcuch, takich jak DEHA, bez tworzenia nitrozoamin.
Do ujawnionych inhibitorów należą mono-(C2-C16)alkiloaminy, polietylenoimina (PEI), pirol (lub indol), kwas askorbinowy oraz polioksymetylen.
Wynalazek niniejszy odróżnia się od rozwiązań znanych ze stanu techniki tym, że do kompozycji do przerywania polimeryzacji wprowadza się inhibitory nitrozoamin i że inhibitory te wprowadza się do lateksów kauczukowych podczas polimeryzacji, a nie do mieszanek do wulkanizowania podczas przetwórstwa kauczuku. Obecność inhibitorów nitrozoamin w kompozycjach do przerywania polimeryzacji pozwala na stosowanie standardowej dietylohydroksyloaminy (DEHA), jak również niektórych innych czynników skracających łańcuch bez tworzenia nitrozoamin. Stanowi to olbrzymi postęp w technologii przerywania polimeryzacji, pozwalając na wykorzystanie wielu zalet takich czynników skracających łańcuch.
Kompozycja do przerywania polimeryzacji zgodnie z wynalazkiem charakteryzuje się tym, że alkilohydroksyloaminę o wzorze ogólnym R1R2N-OH, w którym R1 i R2 mogą być takie same lub różne. R1 i R2 mogą oznaczać wodór, alkil, hydroksyalkil, alkoksyalkil i sulfonowane grupy alkilowe, gdzie grupy alkilowe mogą zawierać 1 do 20 atomów węgla, być liniowe, rozgałęzione lub cykliczne, przy czym R1 i R2 nie mogą jednocześnie oznaczać wodoru, lub H i grupy metylowej jako czynnik skracający łańcuch (przerywacz polimeryzacji) oraz mono-(C2-C16)alkiloaminę, polietylenoiminę, pirol, indol, kwas askorbinowy lub polioksymetylen jako inhibitor(y) nitrozoamin.
Szczególnie korzystnie kompozycja jako czynnik skracający łańcuch zawiera dietylohydroksyloaminę (DEHA) i/lub dibutylohydroksyloaminę (DBHA).
Przedmiotem wynalazku jest także sposób przerywania wolnorodnikowej polimeryzacji emulsyjnej monomerów winylowych, w tym sprzężonych dienów i ewentualnie monoolefinowych monomerów winylowych, polegający na tym, że do układu reakcyjnego polimeryzacji dodaje się czynnik skracający łańcuch oraz inhibitor nitrozoamin, przy czym inhibitor nitrozoamin stanowi substancję pojedynczą lub złożoną. Jako inhibitor nitrozoamin stosuje się mono-(C2-C16)alkiloaminę, polietylenoiminę, pirol, indol, kwas askorbinowy lub polioksymetylen, zaś jako czynnik skracający łańcuch stosuje się alkilohydroksyloaminę o wzorze ogólnym: R1R2N-OH, w którym R1 i R2 mogą być takie
PL 199 774 B1 same lub różne. R1 i R2 mogą oznaczać wodór, alkil, hydroksyalkil, alkoksyalkil i sulfonowane grupy alkilowe, gdzie grupy alkilowe mogą zawierać 1 do 20 atomów węgla, być liniowe, rozgałęzione lub cykliczne, jednakże R1 i R2 nie mogą jednocześnie oznaczać wodoru, lub H i grupy metylowej.
Korzystnie jako czynnik skracający łańcuch stosuje się dietylohydroksyloaminę (DEHA) i/lub dibutylohydroksyloaminę (DBHA).
W jednym wariancie sposobu czynnik skracają cy ł a ń cuch oraz inhibitor nitrozoamin dodaje się jednocześnie, w postaci jednej kompozycji lub oddzielnie, przy założonej konwersji monomerów.
W innym wariancie sposobu czynnik skracają cy ł a ń cuch oraz inhibitor nitrozoamin dodaje się w różnych punktach czasowych reakcji polimeryzacji. Przykładowo, inhibitor nitrozoamin można dodać na początku reakcji polimeryzacji lub podczas trwania polimeryzacji zanim osiągnie ona żądany stopień konwersji.
Przypuszczalnie chemizm reakcji leżący u podłoża działania takich inhibitorów nitrozoamin może obejmować: (1) konwersję cząstek nitrozujących do małych cząsteczek pozbawionych zdolności nitrozowania, (2) konwersję cząstek nitrozujących do ciężkich nitrozoamin, które nie są karcynogenne, i (3) redukcję poziomów prekursorów nitrozoamin.
Kompozycje według wynalazku są przeznaczone do stosowania do przerywania wolnorodnikowej polimeryzacji emulsyjnej sprzężonych dienów (takich jak butadien) i ewentualnie monomerów winylowych (takich jak styren i akrylonitryl).
Szczególną korzyścią ujawnionej technologii przerywania polimeryzacji jest wykorzystanie różnych zalet standardowych czynników skracających łańcuch z hamowaniem nitrozoamin. Standardowo stosowana DEHA, na przykład, wykazuje wyjątkową skuteczność jako czynnik skracający łańcuch. W porównaniu z alternatywną NiPHA, DEHA jest znacznie bardziej efektywna pod względem hamowania tworzenia „pop-cornu w fazie parowej, bardziej stabilna i mniej korozyjna. Rozpuszczalność DEHA w wodzie («85% wagowych) jest znacznie większa niż rozpuszczalność NiPHA («15% wagowych), co przekłada się na niższe koszty transportu DEHA niż NiPHA, ponieważ związki te są zwykle transportowane w postaci roztworów wodnych. Obecność inhibitorów nitrozoamin umożliwia także stosowanie innych alkilohydroksyloamin.
Inną zaletą strategii przerywania polimeryzacji według wynalazku jest to, że wprowadzenie inhibitorów nitrozoamin będzie tłumić tworzenie nitrozoamin przez cały proces wytwarzania kauczuku, od lateksu kauczukowego do usieciowanego produktu kauczukowego.
Korzystnie, inhibitor nitrozoamin wprowadza się do czynników skracających łańcuch, i sformułowany czynnik skracający łańcuch, zwykle w rozpuszczalniku, wprowadza się do układu polimeryzacji przy założonej konwersji. Inhibitor nitrozoamin może zawierać jeden lub więcej niż jeden związek, każdy w stężeniu 0,01-2 części na sto (pph) czynnika skracającego łańcuch. Czynnik skracający łańcuch jako taki może być jednym lub więcej niż jednym związkiem i ewentualnie jednym lub więcej niż jednym dodatkowym czynnikiem skracającym łańcuch, takim jak dimetyloditiokarbaminian sodu (SDDC). Typowo czynnik skracający łańcuch stosuje się w ilości między 0,02 a 0,5 pph w stosunku do monomeru początkowo załadowanego do układu polimeryzacji. Rozpuszczalnikiem jest zwykle woda i ewentualnie jeden lub więcej niż jeden rozpuszczalnik organiczny, taki jak metanol.
W wariancie sposobu według wynalazku inhibitory nitrozoamin mogą być wprowadzone do układu polimeryzacji oddzielnie od czynników skracających łańcuch. Inhibitory nitrozoamin mogą być załadowywane na początku reakcji lub mogą być dodawane podczas trwania polimeryzacji zanim osiągnie ona żądany stopień konwersji. W przypadku kiedy stosuje się złożony inhibitor nitrozoamin, każdy ze składników można także dodawać oddzielnie.
Sposób przerywania polimeryzacji według wynalazku ma zastosowanie do różnych procesów emulsyjnych, w tym do lateksów kauczukowych. Procesy emulsyjne, w których znajduje zastosowanie obejmują polimeryzację sprzężonych dienów, zwłaszcza 1,3-butadienu, izoprenu, chloroprenu i podobnych, i kopolimeryzacje takich dienów ze związkami monoolefinowymi, na przykład styrenem, akrylonitrylem, kwasem akrylowym, chlorkiem winylu i podobnymi.
Ujawniona technika przerywania polimeryzacji może być rozszerzona na dowolne układy polimeryzacji, w których stosuje się czynniki skracające łańcuch, które mogą zawierać lub wytwarzać prekursory nitrozoamin.
P r z y k ł a d l
Zsyntetyzowano lateksy SBR na drodze wolnorodnikowej polimeryzacji emulsyjnej, stosując
NipHA do przerwania procesów emulsyjnych.
PL 199 774 B1
Polimeryzacja była oparta na recepturze dla SBR typu „cold soap podanej poniżej
Substancja Częścia
Styren 28
1,3-butadien 72,0
Woda dejonizowana 200,0
Surfaktant 4,5
Elektrolit 0,30
NaFe (chelatowany kompleks żelaza) 0,02
Formaldehydolsulfoksylan sodowy 0,08
TDMb 0,30
Nadtlenek organiczny 0,05-0,10
KOHC zmienne
a Części wagowe na 100 gramów załadowanego monomeru b Trzeciorzę dowy merkaptan dodecylowy c pH ustawiono na 10,5-10,9 za pomocą KOH
Polimeryzacje prowadzono w temperaturze 10-12°C do konwersji ~60%, następnie do reaktora dodawano NiPHA w celu przerwania reakcji polimeryzacji. Nieprzereagowany butadien i styren usuwano przed wyodrębnieniem lateksu SBR, a obecność nitrozoamin w lateksie analizowano za pomocą chromatografii gazowej, stosując analizator energii termicznej. Lateksy takie koagulowano stosując rozcieńczony kwas siarkowy i mieszaninę metanol/flexzone, a otrzymany rozdrobniony kauczuk suszono i walcowano pod nieobecność innych dodatków. Końcową próbkę kauczuku analizowano ponownie na obecność nitrozoamin.
Przeprowadzono trzy próby polimeryzacji SBR, stosując monoetyloaminę (MEA) i PEI jako inhibitory nitrozoamin. Próba 1 była eksperymentem kontrolnym, w którym do przerwania polimeryzacji użyto 400 ppm NiPHA (w stosunku do ilości lateksu kauczukowego), zaś próba 2 i próba 3 były podobne do próby 1, poza tym że do NiPHA wprowadzono odpowiednio 1000 ppm MEA i 1000 ppm PEI (w stosunku do ilości NiPHA). Nitrozoaminy analizowano zarówno w próbkach lateksu (po usunięciu nieprzereagowanych monomerów) i kauczuku (walcowanego), a wyniki przedstawiono w tabeli 1. Tabela 1 pokazuje, że NiPHA nie prowadzi do nitrozoamin w kauczuku SBR, oraz że zarówno MEA jaki i PEI hamują tworzenie nitrozoamin w kauczuk SBR. Tworzenie nitrozoamin w kauczuku SBR jest prawdopodobnie związane z tworzeniem prekursorów nitrozoamin podczas procesów koagulacji lateksu i przetwarzania kauczuku.
T a b e l a 1
Czynnik skracający łańcuch Inhibitor w NiPHA Inhibitor w lateksie Nitrozoamina w lateksie Nitrozoamina w kauczuku
400 ppm NiPHA 0 0 NDb 7 ppb NDMA c
400 ppm NiPHA 1000 ppm MEA « 400 ppb MEA ND 7 ppb NDBAd
400 ppm NiPHA 1000 ppm PEI « 400 ppb PEI ND 7 ppb NDBA
a Granica detekcji wynosi 1ppb b Nie wykryto c N-nitrozodimetyloamina d N-nitrozodibutyloamina
P r z y k ł a d 2
Procedury eksperymentalne były podobne jak w przykładzie 1, ale jako czynnik skracający łańcuch zastosowano DEHA i DBHA zamiast NiPHA. Przeprowadzono trzy próby polimeryzacji, w których utrzymywano stężenie dietyloaminy (DEA, prekursor nitrozoaminy) na poziomie «450 ppb (w stosunku do ilości lateksu), i badano MEA i PEI jako inhibitory nitrozoamin. W tabeli 2 przedstawiono wyniki, które wskazują że obecność MEA i PEI znacznie zmniejsza poziom nitrozoamin w kauczuku SBR. PEI dała kauczuk SBR wolny od nitrozoamin.
T a b e l a 2
Czynnik skracający łańcuch Inhibitor w czynniku skracającym łańcuch Inhibitor w lateksie Nitrozoamina w lateksie Nitrozoamina w kauczuku
1 2 3 4 5
200 ppm DEHA 200 ppm DBHA 0 0 NA b 6 ppm NDBA c 3 ppb NDMA d
PL 199 774 B1 cd. tabeli 2a
1 2 3 4 5
350 ppm DEHA 1250 ppm MEA « 450 ppb MEA 1 ppm NDMA 2 ppb NDEAe 3 ppb NDBA
200 ppm DEHA 200 ppm DBHA 1125 ppm PEI « 450 ppb PEI NA ND f
a b
c d
e f
Granica detekcji wynosi 1 ppb Nie dostę pny N-nitrozodibutyloamina N-nitrozodimetyloamina N-nitrozodietyloamina Nie wykryto
P r z y k ł a d 3
Szczegóły eksperymentalne były podobne jak w przykładzie 2, ale jako czynnik skracający łańcuch zastosowano DEHA z wyższą zawartością prekursorów nitrozoamin (1900 ppm dietyloaminy DEA i 400 ppm trietyloaminy, TEA). Przeprowadzono siedem prób polimeryzacji, w których jako inhibitory nitrozoamin użyto MEA, monoizopropyloaminę (MiPA), monobutyloaminę (MBA), monoamyloaminę (MAA) i PEI. W tabeli 3 przedstawiono wyniki oznaczenia nitrozoamin, które wskazują, że obecność takich inhibitorów na bazie amin znacznie zmniejsza zawartość nitrozoamin, i że można wytworzyć wolne od nitrozoamin lateksy SBR i produkty kauczukowe, stosując różne kombinacje wyżej wymienionych inhibitorów.
T a b e l a 3
Czynnik skracający łańcuch Prekursor nitrozoamin w czynniku skracającym łańcuch Inhibitor w czynniku skracającym łańcuch Nitrozoamina w lateksie Nitrozoamina w kauczuku
400 ppm DEHA 1900 ppm DEA 400 ppm TEA 0 1,3 ppb NDEA a 17 ppb NDEA 72 ppb NDPAb 110 ppb NDBAc 86 ppb NPIP d <100 ppb NPYR e 62 ppb NMOR f
400 ppm DEHA 1900 ppm DEA 400 ppm TEA 1%wag. MEA 1% wag. MBA 1%wag. MAA NDg NDh
400 ppm DEHA 1900 ppm DEA 400 ppm TEA 1%wag. MiPA 1%wag. MBA 1% wag. MAA NDg NDg
400 ppm DEHA 1900 ppm DEA 400 ppm TEA 0,8% wag. PEI NDg NDh
400 ppm DEHA 3000 ppm DEAi 400 ppm TEA 1% wag. MEA 1% wag. MBA 1% wag. MAA 1,5 ppb NDEA NDh
400 ppm DEHA 3000 ppm DEAi 400 ppm TEA 0,3% wag. PEI 1% wag. MBA NDg NDh
400 ppm DEHA 3000 ppm DEAi 400 ppm TEA 1% wag. MiPA 1% wag. MBA 1% wag. MAA 0,1% wag. PEI NDg NDh
a c
d e
f g h
i
N-nitrozodietyloamina
N-nitrozodiizopropyloamina
N-nitrozodibutyloamina
N-nitrozopiperydyna
N-nitrozopirolidyna, granica detekcji wynosi 100 ppb ze względu na interferencje N-nitrozomorfolina
Nie wykryto, granica detekcji wynosi 1 ppb Nie wykryto, granica detekcji wynosi 2 ppb poziom DEA podniesiono do 3000 ppm

Claims (8)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Kompozycja do przerywania polimeryzacji, znamienna tym, że zawiera alkilohydroksyloaminę o wzorze ogólnym R1R2N-OH, w którym R1 i R2 mogą być takie same lub różne, R1 i R2 mogą oznaczać wodór, alkil, hydroksyalkil, alkoksyalkil i sulfonowane grupy alkilowe, gdzie grupy alkilowe mogą zawierać 1 do 20 atomów węgla, być liniowe, rozgałęzione lub cykliczne, przy czym R1 i R2 nie mogą jednocześnie oznaczać wodoru, lub H i grupy metylowej jako czynnik skracający łańcuch (przerywacz polimeryzacji) oraz mono-(C2-C16)alkiloaminę, polietylenoiminę, pirol, indol, kwas askorbinowy lub polioksymetylen jako inhibitor(y) nitrozoamin.
  2. 2. Kompozycja według zastrz. 1, znamienna tym, że jako czynnik skracający łańcuch zawiera dietylohydroksyloaminę (DEHA) i/lub dibutylohydroksyloaminę (DBHA).
  3. 3. Sposób przerywania wolnorodnikowej polimeryzacji emulsyjnej monomerów winylowych, w tym sprzężonych dienów i ewentualnie monoolefinowych monomerów winylowych, znamienny tym, że do układu reakcyjnego polimeryzacji dodaje się jako czynnik skracający łańcuch alkilohydroksyloaminę o wzorze ogólnym R1R2N-OH, w którym R1 i R2 mogą być takie same lub różne, R1 i R2 mogą oznaczać wodór, alkil, hydroksyalkil, alkoksyalkil i sulfonowane grupy alkilowe, gdzie grupy alkilowe mogą zawierać 1 do 20 atomów węgla, być liniowe, rozgałęzione lub cykliczne, przy czym R1 i R2 nie mogą jednocześnie oznaczać wodoru, lub H i grupy metylowej oraz jako inhibitor nitrozoamin mono(C2-C16)alkiloaminę, polietylenoiminę, pirol, indol, kwas askorbinowy lub polioksymetylen, przy czym inhibitor nitrozoamin stanowi substancję pojedynczą lub złożoną.
  4. 4. Sposób według zastrz. 3, znamienny tym, że czynnik skracający łańcuch oraz inhibitor nitrozoamin dodaje się jednocześnie, w postaci jednej kompozycji lub oddzielnie, przy założonej konwersji monomerów.
  5. 5. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że czynnik skracający łańcuch oraz inhibitor nitrozoamin dodaje się w różnych punktach czasowych reakcji polimeryzacji.
  6. 6. Sposób według zastrz. 5, znamienny tym, że inhibitor nitrozoamin dodaje się na początku reakcji polimeryzacji lub podczas trwania polimeryzacji zanim osiągnie ona żądany stopień konwersji.
  7. 7. Sposób według zastrz. 3 albo 4, albo 5, albo 6, znamienny tym, że jako czynnik skracający łańcuch stosuje się dietylohydroksyloaminę (DEHA) i/lub dibutylohydroksyloaminę (DBHA).
  8. 8. Sposób według zastrz. 3 albo 4, albo 5, albo 6, znamienny tym, że sprzężonym dienem jest butadien a monoolefinowym monomerem winylowym jest styren.
PL342437A 1999-09-09 2000-09-08 Kompozycja do przerywania polimeryzacji i sposób przerywania polimeryzacji PL199774B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US15315099P 1999-09-09 1999-09-09
US09/631,756 US6495065B1 (en) 1999-09-09 2000-08-03 Nitrosamine-inhibiting compositions for shortstopping of free radical emulsion polymerizations

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL342437A1 PL342437A1 (en) 2001-03-12
PL199774B1 true PL199774B1 (pl) 2008-10-31

Family

ID=26850220

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL342437A PL199774B1 (pl) 1999-09-09 2000-09-08 Kompozycja do przerywania polimeryzacji i sposób przerywania polimeryzacji

Country Status (12)

Country Link
US (1) US6495065B1 (pl)
EP (1) EP1083185B1 (pl)
JP (1) JP4846897B2 (pl)
KR (1) KR100730904B1 (pl)
CN (1) CN1288014A (pl)
AT (1) ATE430764T1 (pl)
BR (1) BR0004048A (pl)
CA (1) CA2317087C (pl)
DE (1) DE60042145D1 (pl)
ES (1) ES2325200T3 (pl)
PL (1) PL199774B1 (pl)
TW (1) TWI265936B (pl)

Families Citing this family (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6723255B2 (en) * 2000-03-07 2004-04-20 Atofina Chemicals, Inc. Compositions for shortstopping free radical emulsion polymerizations and stabilizing latices made therefrom
AU2002225840A1 (en) * 2000-11-07 2002-05-21 Dow Global Technologies Inc. Method for shortstopping polymerization processes in the manufacture of synthetic rubbers
US6761833B2 (en) * 2001-03-20 2004-07-13 Atofina Chemicals, Inc. Stabilization of monomers by compositions based on alkylhydroxylamines
US7374711B2 (en) * 2002-10-10 2008-05-20 Apex Medical Technologies, Inc. Accelerator-free thin-walled rubber vulcanizates from latex
EP1944604A1 (en) 2007-01-09 2008-07-16 Total Petrochemicals Research Feluy Process to monitor formation of a polymer having internal strain by acoustic emission analysis
FR2986003B1 (fr) * 2012-01-24 2015-01-16 Arkema France Procede de preparation de polymeres halogenes
EP2841470B1 (en) * 2012-06-14 2017-03-15 ANGUS Chemical Company Alkyl hyroxylamine compounds and their use for shortstopping free radical polymerizations
WO2014052212A1 (en) * 2012-09-28 2014-04-03 Dow Global Technologies Llc Alkyl hydroxylamine compounds and their use for shortstopping free radical polymerizations
CN108203486A (zh) * 2016-12-20 2018-06-26 中国石油天然气股份有限公司 一种环保型充油丁苯橡胶的制备方法
CN112830996B (zh) * 2019-11-25 2022-11-01 中国石油天然气股份有限公司 用于终止乳液聚合反应的组合物及其应用
US12409255B2 (en) 2020-10-22 2025-09-09 Thai Nippon Rubber Industry Public Company Limited Synthetic polyisoprene latex condoms with reduced nitrosamine

Family Cites Families (25)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE295646C (pl)
NL131752C (pl) * 1960-09-08
US6090414A (en) * 1970-05-20 2000-07-18 Life Science Labs, Inc. Method and composition to reduce cancer incidence
DE2301158A1 (de) * 1973-01-11 1974-07-18 Bayer Ag Emulsionspolymerisation von chloropren mit diaethylhydroxylamin als desaktivator
CA1135450A (en) * 1979-08-01 1982-11-09 Ahti A. Koski Short-stop
US4456526A (en) * 1982-09-24 1984-06-26 Atlantic Richfield Company Method for minimizing fouling of heat exchangers
DE3836777A1 (de) * 1988-10-28 1990-05-03 Bunawerke Huels Gmbh Verfahren zum desaktivieren von radikalen
DE3939474A1 (de) 1989-11-29 1991-06-06 Gerhard Prof Dr Eisenbrand Verwendung von polyethylenimin zur verhinderung oder hemmung der nitrosaminbildung
GB9000436D0 (en) 1990-01-09 1990-03-07 Shell Int Research Process for shortstopping an emulsion polymerization
US5087671A (en) * 1990-06-25 1992-02-11 The Curators Of The University Of Missouri Polymers for scavenging nitrosating agents
KR100193146B1 (ko) * 1990-07-20 1999-06-15 월터 클리웨인, 한스-피터 위트린 안정화된 단량체 조성물
US5290888A (en) * 1990-07-20 1994-03-01 Ciba-Geigy Corporation Process for stabilizing ethylenically unsaturated compounds and stabilized monomer compositions
US5070130A (en) 1990-09-19 1991-12-03 The B. F. Goodrich Company Alkaline earth oxides and hydroxides to reduce nitrosamine formation from vulcanization accelerators
DE4033903A1 (de) 1990-10-25 1992-04-30 Bayer Ag Verwendung von maleinsaeurehalbestern und ihren salzen zur verminderung der nitrosaminbildung bei der schwefelvulkanisation
GB9102311D0 (en) * 1991-02-02 1991-03-20 Albright & Wilson Nitrosamine inhibition
GB9301836D0 (en) * 1993-01-29 1993-03-17 Albright & Wilson Nitrosamine inhibition
WO1995014457A1 (en) * 1993-11-27 1995-06-01 Knoll Ag Compositions comprising iminium ion scavengers and/or nitrite scavengers
IT1265250B1 (it) * 1993-12-03 1996-10-31 Enichem Elastomers Procedimento per la terminazione di polimerizzazione in emulsione che non genera nitrosammine
US5384372A (en) * 1994-03-30 1995-01-24 The Goodyear Tire & Rubber Company Shortstopping of free radical polymerizations
DE19505649C2 (de) 1995-02-18 2002-11-14 Freudenberg Carl Kg Verwendung von blockierten Isocyanaten zur Verhinderung oder Verringerung der Entstehung von Aminen und N-Nitrosaminen bei Fertigung und Gebrauch von Elastomeren
GB2310858A (en) 1996-03-04 1997-09-10 Rhone Poulenc Chemicals Inhibiting nitrosamine formation in rubber
EP0915133B1 (en) * 1996-07-23 2011-07-13 Nippon Zeon Co., Ltd. Dipping latex composition and rubber articles made therefrom by dipping
AU7281998A (en) * 1997-05-16 1998-12-08 Angus Chemical Company N-ethylhydroxylamine as a shortstopping agent for free radical polymerization
US5880230A (en) * 1997-12-31 1999-03-09 Nalco/Exxon Energy Chemicals, L.P. Shortstop agents for vinyl polymerizations
JP2000248008A (ja) * 1999-03-01 2000-09-12 Mitsubishi Chemicals Corp 乳化重合ゴムの製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
PL342437A1 (en) 2001-03-12
DE60042145D1 (de) 2009-06-18
JP2001122913A (ja) 2001-05-08
US6495065B1 (en) 2002-12-17
KR100730904B1 (ko) 2007-06-22
ATE430764T1 (de) 2009-05-15
EP1083185A1 (en) 2001-03-14
EP1083185B1 (en) 2009-05-06
CA2317087A1 (en) 2001-03-09
JP4846897B2 (ja) 2011-12-28
ES2325200T3 (es) 2009-08-28
CA2317087C (en) 2009-08-11
TWI265936B (en) 2006-11-11
KR20010067164A (ko) 2001-07-12
CN1288014A (zh) 2001-03-21
BR0004048A (pt) 2001-04-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL199774B1 (pl) Kompozycja do przerywania polimeryzacji i sposób przerywania polimeryzacji
CA2077156C (en) Process for the preparation of diene rubber vulcanisates
US6723255B2 (en) Compositions for shortstopping free radical emulsion polymerizations and stabilizing latices made therefrom
EP2516476B1 (en) Method for the preparation of low odour copolymer latexes
CA2124148A1 (en) Shortstopping of free radical polymerizations
EP2912109B1 (en) Quinone compounds for inhibiting monomer polymerization
JP4631999B2 (ja) 天然ゴムの製造方法
US3341487A (en) Process for stopping emulsion polymerizations by the addition of dithiocarbamate salts and alkyl hydroxyl amines
CA1206688A (en) Succinic anhydride derivatives as a scorch inhibitor for carboxylated rubbers
CN105732847A (zh) 终止乳液聚合且不产生亚硝胺的组合物
MXPA00008794A (en) Compositions for shortstopping of free radical emulsion polymerizations
JPH04211403A (ja) 乳化重合の停止方法
EP4273178B1 (en) Chloroprene-based polymer latex, chloroprene-based polymer latex production method, chloroprene-based polymer, adhesive agent composition, compound composition, and vulcanized molded article
WO1998051714A1 (en) N-ethylhydroxylamine as a shortstopping agent for free radical polymerization
CZ20033185A3 (cs) Způsob a kompozice pro inhibici polymerace vinylových monomerů
US20040019165A1 (en) Method for shortstopping polymerization processes in the manufacture of synthetic rubbers
WO2002038617A1 (en) Method for shortstopping polymerization processes in the manufacture of synthetic rubbers
US6761833B2 (en) Stabilization of monomers by compositions based on alkylhydroxylamines
US4435535A (en) Adipic acid as a scorch inhibitor for carboxylated rubbers
CN112830996B (zh) 用于终止乳液聚合反应的组合物及其应用
CN104364276B (zh) 烷基羟胺化合物以及它们在速止自由基聚合中的应用
JP2000248006A (ja) 乳化重合ゴムの製造方法
JP2000248007A (ja) 乳化重合ゴムの製造方法
EP0080861A1 (en) Deodorized rubber additives
EP0470041A1 (en) Process for the preparation of a rubber having polymer bound functionality

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20130908