PL195829B1 - Sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu - Google Patents

Sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu

Info

Publication number
PL195829B1
PL195829B1 PL98341053A PL34105398A PL195829B1 PL 195829 B1 PL195829 B1 PL 195829B1 PL 98341053 A PL98341053 A PL 98341053A PL 34105398 A PL34105398 A PL 34105398A PL 195829 B1 PL195829 B1 PL 195829B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
water
propanol
weight
hydrogenation
catalyst
Prior art date
Application number
PL98341053A
Other languages
English (en)
Other versions
PL341053A1 (en
Inventor
Jerry D. Unruh
Debra A. Ryan
Shannon L. Dugan
Original Assignee
Oxea Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Oxea Corp filed Critical Oxea Corp
Publication of PL341053A1 publication Critical patent/PL341053A1/xx
Publication of PL195829B1 publication Critical patent/PL195829B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/132Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group
    • C07C29/136Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group of >C=O containing groups, e.g. —COOH
    • C07C29/14Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group of >C=O containing groups, e.g. —COOH of a —CHO group
    • C07C29/141Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of an oxygen containing functional group of >C=O containing groups, e.g. —COOH of a —CHO group with hydrogen or hydrogen-containing gases
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12CBEER; PREPARATION OF BEER BY FERMENTATION; PREPARATION OF MALT FOR MAKING BEER; PREPARATION OF HOPS FOR MAKING BEER
    • C12C11/00Fermentation processes for beer
    • C12C11/02Pitching yeast

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Food Science & Technology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Mycology (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Microbiology (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Abstract

1. Sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu, obejmujacy kontaktowanie w strefie uwo- dorniania aldehydu propionowego i wodoru z katalizatorem, w warunkach uwodorniania pod wzgle- dem temperatury i cisnienia odpowiednich dla wytwarzania alkoholi z aldehydów i oczyszczanie pro- duktu droga destylacji frakcjonowanej, znamienny tym, ze prowadzi sie reakcje uwodorniania w obecnosci katalizatora kobaltowego, w ilosci od 2 do 20% wagowych w przeliczeniu na mase wsa- du, w temperaturze od 100°C do 160°C, pod cisnieniem wodoru od 689,5 kPa do 4826 kPa nadci- snienia, albo bez dodatku wody w obecnosci wody reakcyjnej, albo w obecnosci wody w ilosci do 3% wagowych w stosunku do masy cieklego produktu reakcji uwodorniania, z wytworzeniem produktu reakcji zawierajacego n-propanol, który oczyszcza sie droga destylacji frakcjonowanej w zasadniczej nieobecnosci wody, albo w obecnosci wody w ilosci do 3% wagowych wody w stosunku do calkowitej masy wsadu do kolumny do frakcjonowania. PL PL PL PL PL

Description

Wynalazek dotyczy ulepszonego sposobu wytwarzania oczyszczonego n-propanolu drogą uwodorniania aldehydu propionowego i frakcjonowanej destylacji uzyskanego surowego n-propanolu.
Znany jest sposób wytwarzania n-propanolu przez uwodornianie aldehydu propionowego otrzymanego na przykład przez hydroformylowanie etylenu drogą reakcji z monotlenkiem węgla i wodorem. Jednakże, aby nadawał się on do różnych zastosowań, np. jako rozpuszczalnik dla olejów roślinnych, wosków, żywic oraz estrów i eterów celulozy przy wytwarzaniu związków nadających połysk, płynów hamulcowych i różnych związków propylowych, n-propanol musi wykazywać wysoki stopień czystości włącznie ze szczególnie niskim poziomem różnych zanieczyszczeń wytwarzanych w reakcjach hydroformylowania i uwodorniania. W celu rozwiązania tego problemu surowy n-propanol otrzymywany drogą reakcji uwodorniania należy oczyszczać, zazwyczaj drogą frakcjonowanej destylacji. W przypadku stosowania konwencjonalnych katalizatorów, takich jak nikiel Raneya, w procesie uwodorniania aldehydu propionowego do n-propanolu występuje tendencja do powstawania niepożądanie dużych ilości niektórych zanieczyszczeń w obecności niewielkiej ilości lub w nieobecności wody jako wynik reakcji ubocznych procesu uwodorniania, przy czym dwoma najbardziej znaczącymi zanieczyszczeniami są propionian n-propylu (prpr) i eter di-n-propylowy (DPE). Dla zmniejszenia ilości takich zanieczyszczeń utworzonych w wyniku tych reakcji ubocznych, surowy aldehyd propionowy wprowadzany do reakcji uwodorniania, gdy nikiel Raneya stosuje się jako katalizator uwodorniania, doprowadza się do zawartości określonej ilości wody, np. co najmniej około 4,0% wagowych i do około 10% wagowych, w stosunku do wagi wsadu do reakcji uwodorniania, przy czym w wyniku uzyskuje się w przybliżeniu taki sam procent wody w surowym produkcie n-propanolu z reakcji w stosunku do wagi takiego produktu. Jednakże, podczas gdy ta ilość wody powoduje zmniejszone wytwarzanie produktów ubocznych prpr i DPE w procesie uwodorniania, to z kolei czyni trudniejszym oddzielanie prpr od n-propanolu w kolumnie do frakcjonowania pomimo temperatury wrzenia prpr około 122°C, ponieważ azeotrop prpr/woda wykazuje temperaturę wrzenia około 88°C, powodując zwiększoną obecność ciekłego prpr powyżej punktu oddzielania oczyszczonego n-propanolu w kolumnie. Ponadto obecność takiej dużej ilości wody w kolumnie do frakcjonowania sprawia, że odzyskiwanie oczyszczonego n-propanolu z kolumny do frakcjonowania staje się trudniejsze, ponieważ n-propanol tworzy z wodą podwójny azeotrop o temperaturze wrzenia około 87°C oraz potrójny azeotrop z wodą i DPE o temperaturze wrzenia około 74°C, które to azeotropy należy usuwać z kolumny jako strumienie oddzielone od strumienia oczyszczonego n-propanolu o temperaturze wrzenia około 97°C i które muszą być oddzielnie oczyszczane. Wreszcie obecność względnie dużej ilości wody powoduje duże zużycie energii, zasadniczo wskutek użycia pary w celu odparowania obecnej wody i może również powodować konieczność stosowania do oczyszczania większej kolumny niż byłoby to niezbędne w innym przypadku do przeprowadzania oczyszczania. Tak więc, pożądane są wszelkie zmiany w tym procesie, powodujące obniżenie ilości wody niezbędnej w reaktorze i kolumnie do frakcjonowania i w ten sposób powodujące obniżenie zużytkowania energii i stosowanie mniejszych wymiarów kolumny, bez podwyższania ilości prpr obecnych w produkcie, co jest zazwyczaj skutkiem zmniejszonej ilości wody w procesie uwodorniania.
Następujący stan techniki bierze się pod uwagę przy omawianiu wynalazku.
Opis patentowy USA nr 4263449 z dnia 21 kwietnia 1981 dla Saito i innych omawia sposób wytwarzania alkoholi, np. propanolu, drogą hydroformylowania związków alkenylowych, np. etylenu, i uwodorniania uzyskanego aldehydu w obecności katalizatora uwodorniania, np. kobaltu Raneya. Wodę dodaje się w ilości 0,5 do 30 krotnej wagowo w stosunku do aldehydu otrzymanego przez hydroformylowanie przed uwodornianiem.
Opis patentowy USA nr 4826799 z dnia 2 maja 1989 dla Cheng i innych opisuje sposób wytwarzania katalizatorów metodą Raneya, przy czym stosuje się etap tabletkowania stopu metali Raneya, np. kobaltu i glinu, w matrycy z polimeru i plastyfikatora, po czym usuwa się plastyfikator albo plastyfikator i polimer i ługuje się glin za pomocą wodorotlenku sodu. Katalizator można stosować do uwodorniania aldehydu do odpowiedniego alkanolu.
Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu, obejmujący kontaktowanie w strefie uwodorniania aldehydu propionowego i wodoru z katalizatorem, w warunkach uwodorniania pod względem temperatury i ciśnienia odpowiednich dla wytwarzania alkoholi z aldehydów i oczyszczanie produktu drogą destylacji frakcjonowanej, charakteryzujący się tym, że prowadzi się reakcję uwodorniania w obecności katalizatora kobaltowego, w ilości od 2 do 20% wagowych
PL 195 829 B1 w przeliczeniu na masę wsadu, w temperaturze od 100°C do 160°C, pod ciśnieniem wodoru od 689,5 kPa do 4826 kPa nadciśnienia, albo bez dodatku wody w obecności wody reakcyjnej, albo w obecności wody w ilości do 3% wagowych w stosunku do masy ciekłego produktu reakcji uwodorniania, z wytworzeniem produktu reakcji zawierającego n-propanol, który oczyszcza się drogą destylacji frakcjonowanej w zasadniczej nieobecności wody, albo w obecności wody w ilości do 3% wagowych wody w stosunku do całkowitej masy wsadu do kolumny do frakcjonowania.
Korzystnie w sposobie reakcję uwodorniania i destylację frakcjonowaną prowadzi się bez dodatku wody w obecności wody reakcyjnej.
Korzystnie reakcję uwodorniania i destylację frakcjonowaną prowadzi się w obecności wody w ilości do 3% wagowych odpowiednio ciekłego produktu reakcji uwodorniania albo wsadu do kolumny do frakcjonowania.
W sposobie korzystnie wytwarza się produkt reakcji uwodorniania zawierający mniej niż lub równo 100 ppm propionianu n-propylu.
W sposobie korzystnie stosuje się aldehyd propionowy otrzymany drogą hydroformylowania etylenu.
W sposobie korzystnie stosuje się katalizator kobaltowy zawierający więcej niż lub równo 80% wagowych kobaltu, zwłaszcza stosuje się wysoko porowaty katalizator wytworzony drogą traktowania stopu kobaltu i co najmniej jednego innego metalu wybranego spośród glinu, żelaza, niklu, chromu i ich kombinacji, środkiem chemicznym, w którym ten inny metal jest rozpuszczalny, ekstrahującym ten inny metal ze stopu.
Korzystnie w sposobie stosuje się katalizator wytworzony drogą traktowania stopu kobaltu i glinu środkiem chemicznym stanowiącym wodorotlenek sodu.
Korzystnie stosuje się nieosadzony na nośniku katalizator o wielkości cząstek od 15 do 60 mikrometrów, o gęstości względnej od 6,5 do 7,5 i gęstości nasypowej od 1,68 do 2,16 kg/dm3 w przeliczeniu na masę zawiesiny katalizatora zawierającej 56% substancji stałych w wodzie.
Sposób korzystnie charakteryzuje się tym, że uwodornianie prowadzi się w sposób ciągły z mieszaniem zwrotnym.
Korzystnie sposobem wytwarza się oczyszczony n-propanol zawierający co najmniej 99,9% wagowych czystego n-propanolu.
Wobec tego według wynalazku oczyszczony n-propanol wytwarza się w ten sposób, że w strefie uwodorniania kontaktuje się aldehyd propionowy i wodór z aktywnym porowatym katalizatorem kobaltowym, np. kobaltem Raneya, w warunkach uwodorniania pod kątem temperatury i ciśnienia odpowiednich dla wytwarzania alkoholi z aldehydów, albo zasadniczo w nieobecności wody albo w obecności wody w ilości nie większej niż około 3% wagowych w stosunku do wagi otrzymywanego surowego n-propanolowego produktu reakcji uwodorniania i produkt reakcji oczyszcza się drogą destylacji frakcjonowanej zasadniczo w nieobecności wody albo w obecności wody w ilości do około 3% wagowych wody w stosunku do całkowitej wagi surowego n-propanolu stanowiącego wsad do kolumny do frakcjonowania.
Zastosowanie aktywnego porowatego katalizatora kobaltowego w procesie uwodorniania nieoczekiwanie powoduje, że uzyskuje się znacznie mniejsze ilości różnych zanieczyszczeń, włączając prpr i DPE, w porównaniu z przypadkiem, gdy stosuje się katalizatory takie jak nikiel Raneya. Pozwala to na stosowanie znacznie mniejszej ilości wody w kolumnie do frakcjonowania, w której oczyszcza się produkt n-propanolowy z procesu uwodorniania, ponieważ mniejsza ilość wody jest potrzebna do zmniejszenia tworzenia się prpr i DPE w czasie reakcji uwodorniania, a zmniejszona ilość wody ułatwia oddzielanie prpr od n-propanolu w kolumnie, ze względu na fakt, że mniejsza ilość azeotropu prpr/woda powstaje w kolumnie. To z kolei zmniejsza zapotrzebowanie na energię niezbędną do odparowania wody w kolumnie i/lub może również pozwolić na zastosowanie mniejszej kolumny albo na wyższą produkcję n-propanolu przy użyciu istniejącej kolumny.
Aldehyd propionowy stosowany w sposobie według wynalazku można otrzymywać z dowolnych źródeł, np. drogą hydroformylowania etylenu katalizowanego za pomocą ligandu metal szlachetny-fosfina. Jeśli wsad otrzymuje się za pomocą tego ostatniego procesu, to nie jest konieczne poddawanie go ekstensywnemu oczyszczaniu przed wprowadzaniem do uwodorniania, chociaż taki wsad na ogół poddaje się traktowaniu w celu usunięcia ligandu fosfinowego.
Katalizatory kobaltowe nadające się do stosowania w reakcji uwodorniania według wynalazku wytwarza się drogą traktowania stopu kobaltu i co najmniej jednego innego metalu, np. glinu, środkiem chemicznym, np. wodorotlenkiem sodu, w celu ekstrakcji innego metalu ze stopu i uzyskania
PL 195 829 B1 kobaltu w postaci wysoko porowatej. Takie aktywne katalizatory kobaltowe są znane w technice i można je uzyskać w handlu, np. z firmy W.R. Grace & Co. pod nazwą handlową Raney. Mogą one nie być osadzone na nośniku albo mogą być osadzone na nośniku, na przykład na nośniku porowatym, takim jak tlenek glinu albo krzemionka, przy czym udział metalu wynosi na przykład co najmniej około 80% wagowych kobaltu, a pozostałymi metalami mogą być na przykład glin, żelazo, nikiel i/lub chrom, przy czym chrom, jeśli jest obecny, może działać jako aktywator kobaltu. Dla celów wyłącznie ilustracyjnych, katalizatory bez nośnika mogą mieć średnią wielkość cząstki na przykład około 15 do około 60 mikrometrów, gęstość względną wynoszącą na przykład około 6,5 do około 7,5, a gęstość nasypową na przykład około 1,68 do 2,16 kg/dm3 (około 14 do 18 Ib/gal) w przeliczeniu na wagę zawiesiny katalizatora zawierającej około 56% substancji stałej w wodzie.
Uwodornianie prowadzi się na ogół w warunkach uwodorniania stosowanych podczas wytwarzania alkoholi z aldehydów, np. w temperaturze około 100 do około 160°C i pod ciśnieniem wodoru około 689,5 kPa do około 4826 kPa nadciśnienia (około 100 do około 700 psig), a katalizator stosuje się w ilości około 2 do około 20% wagowych, korzystnie około 8 do około 10% wagowych w stosunku do wagi ciekłego wsadu. Dodatkowo ciekły wsad nie powinien na przykład zawierać zasadniczo żadnej wody albo wodę w ilości na przykład do około 3% wagowych, korzystnie około 0,0 do około 1,0% wagowych, w stosunku do wagi surowego produktu reakcji uwodorniania. Określenie zasadnicza nieobecność wody stosowane w tym opisie oznacza, że do reaktora uwodorniania i/lub kolumny do frakcjonowania nie dodaje się wody i że woda występująca w reaktorze i ewentualnie w kolumnie jest tylko wodą utworzoną w czasie procesu uwodorniania i w reakcjach poprzednich, np.w procesie hydroformylowania. Ilość taka może zawierać się w zakresie około 0,01 do około 0,5% wagowych w przeliczeniu na wagę surowego n-propanolu stanowiącego odciek z procesu uwodorniania bez dodatkowego dodawania wody.
Reakcję uwodorniania można prowadzić w sposób ciągły, pół-ciągły albo partiami, korzystnie z pewnym mieszaniem zwrotnym w czasie reakcji, np. ciągły układ ze złożem zawiesinowym. Obracający się element mieszający nie jest niezbędny, lecz jeśli jest stosowany, to może działać przy szybkości rotacji na przykład około 1000 do 2000 rpm. Czas przebywania reagentów uwodorniania w strefie reakcyjnej może wynosić na przykład od około 10 do około 120 minut. W wielu przypadkach produkt reakcji uwodorniania zawiera nie więcej niż około 100 ppm propionianu n-propylu (prpr) albo 150 ppm eteru di-n-propylowego (DPE), co wynosi znacznie mniej niż ilość takich zanieczyszczeń zwykle uzyskiwana, gdy uwodornianie prowadzi się przy użyciu katalizatora z niklu Raneya, nawet gdy surowe produkty n-propanolowe zawierają co najmniej 4% wagowych wody, przy czym pozostałe warunki reakcji są takie same.
Jak już wspomniano, oczyszczanie surowego n-propanolu uzyskanego ze strefy uwodorniania prowadzi się za pomocą destylacji frakcjonowanej zasadniczo w nieobecności wody albo w obecności wody w ilości do około 3% wagowych, korzystnie około 0,1 do około 1% wagowych, w przeliczeniu na wagę wsadu do kolumny do frakcjonowania. Ilość wody wprowadzana do kolumny jest zasadniczo taka sama, jak w wycieku z uwodorniania, chociaż w niektórych przypadkach może być pożądane dodawanie dodatkowej niewielkiej ilości wody w wyżej wspomnianym zakresie do kolumny dla działania chłodzącego. Dla uzyskania takiego efektu chłodzącego większość wody poddaje się cyrkulacji w kolumnie albo za pomocą wewnętrznej flegmy, przy czym para wodna ulega kondensacji u szczytu kolumny i spływa z powrotem na dół, gdzie absorbuje ciepło i ulega ponownemu odparowaniu, znów rozpoczynając cykl, albo za pomocą zewnętrznego skraplania, przy czym zawierające wodę strumienie cieczy wycofuje się z kolumny, większość wody w strumieniu oddziela się od substancji organicznych, np. drogą dekantacji, a ciekłą wodę zawraca się do punktu w górnej części kolumny.
Destylację prowadzi się korzystnie pod ciśnieniem atmosferycznym, choć jest też możliwe prowadzenie procesu pod ciśnieniem niższym lub wyższym od atmosferycznego, jeśli to pożądane w pewnych okolicznościach.
Na ogół liczba półek w kolumnie i ilość ciepła przekazywana do oczyszczanego materiału w kolumnie są wystarczające do uzyskania ciekłego strumienia oczyszczonego n-propanolu zawierającego co najmniej około 99,5% wagowych n-propanolu. Zazwyczaj strumień w postaci cieczy lub pary zawierający aldehyd propionowy, który wykazuje temperaturę wrzenia pod ciśnieniem atmosferycznym około 48-49°C, odbiera się na albo przy szczycie kolumny; skondensowany DPE jako związek nie tworzący kompleksu albo mieszanina związku nie tworzącego kompleksu z azeotropem DPE z n-propanolem i/lub z wodą i n-propanolem oraz podwójne azeotropy wody z n-propanolem lub prpr, wszystkie o temperaturze wrzenia w zakresie około 74,8 do około 91°C, odbiera się w górnej części kolumny
PL 195 829 B1 w punkcie poniżej punktu dla aldehydu propionowego; oczyszczony n-propanol wykazujący temperaturę wrzenia pod ciśnieniem atmosferycznym około 97,3°C odbiera się w punkcie poniżej punktu odbierania DPE; a większość prpr o temperaturze wrzenia około 122,3°C odbiera się wraz z frakcjami ciężkimi w punkcie lub w punktach poniżej punktu dla oczyszczonego n-propanolu. Jednakże, ponieważ prpr tworzy azeotrop z wodą o temperaturze wrzenia około 88,9°C, część prpr we wsadzie do kolumny odparowuje jako kompleks z wodą i para podnosi się do punktu odbierania oczyszczonego n-propanolu. W zależności od profilu cieplnego kolumny część prpr może zostać zaabsorbowana przez n-propanol, a część w postaci kompleksu z wodą może podnosić się jako para powyżej punktu odbioru n-propanolu do punktu, gdzie ulega kondensacji wraz z nisko wrzącymi związkami oczyszczanego strumienia. Następnie może spływać w dół jako skroplina do punktu odbierania oczyszczonego n-propanolu, gdzie jego część może być zaabsorbowana przez n-propanol. Działania te są bezpośrednio skorelowane z ilością wody w kolumnie, przy czym większa ilość wody powoduje mniej skuteczne oddziałanie prpr od n-propanolu, a mniejsze ilości wody powodują bardziej skuteczne oddzielanie. Ponieważ ilość prpr, DPE i innych zanieczyszczeń w odcieku po uwodornianiu są znacznie niższe, gdy stosuje się katalizator kobaltowy niż katalizator taki jak nikiel Raneya, a wszystkie inne warunki reakcji są takie same, ilość wody, która musi być obecna w reakcji uwodorniania w celu uzyskania pożądanego zmniejszenia tworzenia się takich zanieczyszczeń i w związku z tym w surowym n-propanolu stanowiącym wsad do kolumny, jest znacznie zmniejszona. Ponadto obecność mniejszej ilości wody w kolumnie powoduje tworzenie mniejszej ilości skondensowanego azeotropu n-propanolu i wody odbieranego z kolumny, z którego należy odzyskiwać n-propanol, co dalej obniża koszty oczyszczania.
Następujące przykłady wyjaśniają wynalazek nie ograniczając jego zakresu.
P r z y k ł a d y 1 do 3. W przykładach tych strumień surowego aldehydu propionowego otrzymanego przez hydroformylowanie etylenu w obecności ligandu metal szlachetny-fosfina jako katalizatora uwodornia się z zastosowaniem nieosadzonego na nośniku katalizatora kobaltowego dostarczanego przez Grace Davison Division firmy W.R. Grace & Co. jako Raney 2700 o zawartości co najmniej około 93,0% wagowych kobaltu i nie więcej niż 6,0% wagowych glinu, 0,7% wagowych żelaza i 0,8% wagowych niklu, przy czym średnia wielkość cząstek wynosi około 20 do 50 mikrometrów, gęstość względna wynosi około 7, a gęstość nasypowa wynosi około 1,8 - 2,04 kg/dm3 (około 15-17 Ibs/gal) w przeliczeniu na wagę zawiesiny katalizatora zawierającej 56% substancji stałych w wodzie. Surowego aldehydu propionowego nie traktuje się przed uwodornianiem. Uwodornianie prowadzi się w sposób ciągły w mieszanym, mieszającym zwrotnie reaktorze w temperaturze około 135-138°C, pod ciśnieniem wodoru około 2758 kPa nadciśnienia (400 psig), szybkości zasilania około 20 g/minutę i przy szybkości mieszania około 1750 rpm. Ilość katalizatora wynosi około 8-10% wagowych w stosunku do wagi ciekłej mieszaniny reakcyjnej w reaktorze, zawartość wody w ciekłym odcieku z uwodorniania ogranicza się do wody utworzonej w reakcji hydroformylowania i uwodorniania, a strumienie do i od reaktora kontroluje się tak, aby czas przebywania w reaktorze wynosił około 40 minut.
Próbki analityczne surowego produktu reakcji uwodorniania pobiera się ze strumienia po upływie całego procesu w czasie około 8 do 20 godzin i analizuje się pod kątem procent wagowych wody metodą miareczkowania Karla-Fischera i mierzy się w częściach na milion (ppm) za pomocą chromatografii gazowej następujące zanieczyszczenia: frakcje lekkie obejmujące etylen, aldehyd propionowy; (C3 aldehyd); benzen; cykloheksan; eter di-n-propylowy (DPE); 2-metylo-pentanal; toluen; propionian n-propylu (prpr); 2-metylo-pentanol i dipropylo-propylal. Surowy produkt n-propanolowy bez dodatku wody oprócz tej już obecnej poddaje się następnie frakcjonowanej destylacji w celu usunięcia większości zanieczyszczeń i uzyskania oczyszczonego n-propanolu.
Wyniki analizy zanieczyszczeń uwodornionych próbek uzyskanych po upływie różnego całkowitego czasu reakcji uwodorniania do chwili odebrania próbki (Czas) w czasie reakcji według przykładów 1 do 3 są przedstawione w tabeli 1.
PL 195 829 B1
T a b el a 1
Wyniki analizy zanieczyszczeń
Warunki reakcji: temperatura 135°C. Ciśnienie: 4758 kPa nadciśnienia (400 psi). Szybkość zasilania C3: ~ 20 g/minutę.
Składnik Przykład 1 Przykład 2 Przykład 3
Woda (%) 0,16 0,22 0,16
Frakcje lekkie (ppm) 228,00 316,00 187,00
Aldehyd C3 (ppm) 280,00 347,00 175,00
Propanol (%) 99,60 99,60 99,30
Benzen (ppm) 2,40 2,50 3,10
Cykloheksan (ppm) 365,00 161,00 100,00
Eter dipropylowy (ppm) 131,00 39,00 27,00
2-Metylopentanal (ppm) < 1,00 < 1,00 < 1,00
Toluen (ppm) 9,00 7,00 5,00
Propionian propylu (ppm) 55,00 52,00 47,00
2-Metylopentenal (ppm) 5,00 2,00 1,00
2-Metylopentenol (ppm) 361,00 287,00 267,00
Dipropylo-propylal (ppm) 196,00 158,00 130,00
Jak wynika z ilości zanieczyszczeń podanych w tabeli, sposób z przykładów 1-3 według wynalazku z zastosowaniem aktywnego porowatego kobaltowego katalizatora uwodorniania daje surowy produkt reakcji uwodorniania zawierający względnie niskie ilości propionianu n-propylu (prpr), to jest znacznie poniżej 100 ppm. Ilości te są niższe od ilości powstających w reakcji uwodorniania w przypadku stosowania konwencjonalnego niklu Raneya jako katalizatora uwodorniania. Z tego względu nie jest konieczne dodawanie wody do tej już obecnej w surowym aldehydzie propionowym wprowadzanym do reakcji uwodorniania, którą następnie przeprowadza się do kolumny do frakcjonowania w celu uzyskania oczyszczonego produktu n-propanolowego z dostatecznie niską zawartością prpr, aby spełnić wymagania. Ponadto obecność niewielkich ilości wody w kolumnie polepsza efektywność odzyskiwania n-propanolu, ponieważ tworzy się mniejsza ilość azeotropu woda/n-propanol, który należy usunąć z kolumny i traktować oddzielnie w celu odzyskania czystego n-propanolu. W przeciwieństwie do tego produkt uwodorniania z procesu z zastosowaniem niklu Raneya, ze względu na znacznie większą zawartość prpr, wymaga znacznie większej ilości wody w reakcji uwodorniania, np. powyżej około 4% wagowych, w celu zasadniczego zmniejszenia ilości prpr i innych zanieczyszczeń utworzonych w reakcji. Ponadto większość wody dodanej do procesu uwodorniania katalizowanego niklem Raneya w celu zmniejszenia tworzenia się zanieczyszczeń jest ostatecznie przenoszona do kolumny do frakcjonowania, gdzie oczyszcza się surowy n-propanolowy produkt uwodorniania. Tak więc znacznie większa ilość wody jest nieuchronnie obecna w kolumnie do frakcjonowania, gdy stosuje się jako katalizator nikiel Raneya, w porównaniu ze stosowaniem katalizatora kobaltowego. Skutkiem zastosowania katalizatora kobaltowego według wynalazku jest więc mniejszy koszt energii i/lub możliwość stosowania mniejszej kolumny w związku z obecnością mniejszej ilości wody w kolumnie, a także możliwość bardziej wydajnego wytwarzania oczyszczonego n-propanolu zawierającego mniej zanieczyszczeń prpr wobec tworzenia się
PL 195 829 B1 mniejszych ilości podwójnych azeotropów woda/n-propanol i woda/prpr w porównaniu z przypadkiem, gdy stosuje się konwencjonalny nikiel Raneya jako katalizator uwodorniania.

Claims (11)

1. Sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu, obejmujący kontaktowanie w strefie uwodorniania aldehydu propionowego i wodoru z katalizatorem, w warunkach uwodorniania pod względem temperatury i ciśnienia odpowiednich dla wytwarzania alkoholi z aldehydów i oczyszczanie produktu drogą destylacji frakcjonowanej, znamienny tym, że prowadzi się reakcję uwodorniania w obecności katalizatora kobaltowego, w ilości od 2 do 20% wagowych w przeliczeniu na masę wsadu, w temperaturze od 100°C do 160°C, pod ciśnieniem wodoru od 689,5 kPa do 4826 kPa nadciśnienia, albo bez dodatku wody w obecności wody reakcyjnej, albo w obecności wody w ilości do 3% wagowych w stosunku do masy ciekłego produktu reakcji uwodorniania, z wytworzeniem produktu reakcji zawierającego n-propanol, który oczyszcza się drogą destylacji frakcjonowanej w zasadniczej nieobecności wody, albo w obecności wody w ilości do 3% wagowych wody w stosunku do całkowitej masy wsadu do kolumny do frakcjonowania.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję uwodorniania i destylację frakcjonowaną prowadzi się bez dodatku wody w obecności wody reakcyjnej.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję uwodorniania i destylację frakcjonowaną prowadzi się w obecności wody w ilości do 3% wagowych odpowiednio ciekłego produktu reakcji uwodorniania albo wsadu do kolumny do frakcjonowania.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że wytwarza się produkt reakcji uwodorniania zawierający mniej niż lub równo 100 ppm propionianu n-propylu.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się aldehyd propionowy otrzymany drogą hydroformylowania etylenu.
6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się katalizator kobaltowy zawierający więcej niż lub równo 80% wagowych kobaltu.
7. Sposób według zastrz. 6, znamienny tym, że stosuje się wysoko porowaty katalizator wytworzony drogą traktowania stopu kobaltu i co najmniej jednego innego metalu wybranego spośród glinu, żelaza, niklu, chromu i ich kombinacji, środkiem chemicznym, w którym ten inny metal jest rozpuszczalny, ekstrahującym ten inny metal ze stopu.
8. Sposób według zastrz. 7, znamienny tym, że stosuje się katalizator wytworzony drogą traktowania stopu kobaltu i glinu środkiem chemicznym stanowiącym wodorotlenek sodu.
9. Sposób według zastrz. 7, znamienny tym, że stosuje się nieosadzony na nośniku katalizator o wielkości cząstek od 15 do 60 mikrometrów, o gęstości względnej od 6,5 do 7,5 i gęstości nasypowej od 1,68 do 2,16 kg/dm3 w przeliczeniu na masę zawiesiny katalizatora zawierającej 56% substancji stałych w wodzie.
10. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że uwodornianie prowadzi się w sposób ciągły z mieszaniem zwrotnym.
11. Sposób według zastrz. 9, znamienny tym, że wytwarza się oczyszczony n-propanol zawierający co najmniej 99,9% wagowych czystego n-propanolu.
PL98341053A 1997-12-11 1998-11-03 Sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu PL195829B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US08/989,144 US5866725A (en) 1997-12-11 1997-12-11 Process for the production of n-propanol
PCT/US1998/023389 WO1999029643A1 (en) 1997-12-11 1998-11-03 Process for the production of n-propanol

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL341053A1 PL341053A1 (en) 2001-03-26
PL195829B1 true PL195829B1 (pl) 2007-10-31

Family

ID=25534805

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL98341053A PL195829B1 (pl) 1997-12-11 1998-11-03 Sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu

Country Status (17)

Country Link
US (1) US5866725A (pl)
EP (1) EP1053217B1 (pl)
JP (1) JP4061023B2 (pl)
KR (1) KR100570407B1 (pl)
CN (1) CN1139562C (pl)
AU (1) AU753583B2 (pl)
BR (1) BR9813493A (pl)
CA (1) CA2313199C (pl)
DE (1) DE69814925T2 (pl)
DK (1) DK1053217T3 (pl)
ES (1) ES2199476T3 (pl)
MY (1) MY114496A (pl)
PL (1) PL195829B1 (pl)
PT (1) PT1053217E (pl)
TW (1) TW513397B (pl)
WO (1) WO1999029643A1 (pl)
ZA (1) ZA9811382B (pl)

Families Citing this family (25)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6376708B1 (en) * 2000-04-11 2002-04-23 Monsanto Technology Llc Process and catalyst for dehydrogenating primary alcohols to make carboxylic acid salts
AU2002362929B2 (en) 2001-10-18 2007-08-09 Monsanto Technology Llc Process and catalyst for dehydrogenating primary alcohols to make carboxylic acid salts
CN1774297B (zh) * 2003-04-11 2011-05-18 埃克森美孚研究工程公司 费-托催化剂生产
US7041857B1 (en) 2005-09-07 2006-05-09 Air Products And Chemicals, Inc. Hydrogenation of acetone
US7799958B2 (en) * 2007-10-04 2010-09-21 Barclays Bank Plc Process for the production of iso-propanol by liquid phase hydrogenation
DE102008026583A1 (de) 2008-06-03 2009-12-24 Bayer Technology Services Gmbh Verfahren zur Herstellung von Kraftstoffadditiven aus Glycerin
US20130095542A1 (en) 2009-09-09 2013-04-18 Gonçalo Amarante Guimarães Pereira Engineered microorganisms and integrated process for producing n-propanol, propylene and polypropylene
CN101774887B (zh) * 2010-02-11 2012-11-07 淄博诺奥化工有限公司 一种丙醛加氢制备正丙醇的清洁生产工艺
EP2495231A1 (en) 2011-03-01 2012-09-05 Celanese Chemicals Europe GmbH Process for producing highly purified n-propanol by azeotropic distillation
CN102304019B (zh) * 2011-07-12 2013-09-11 南京荣欣化工有限公司 一种丙醛加氢制备正丙醇工艺中丙酸丙酯的去除方法
EP3976661A4 (en) 2019-05-24 2023-03-29 Eastman Chemical Company CELLULOSIC ESTERS WITH RECYCLED CONTENT
US11946000B2 (en) 2019-05-24 2024-04-02 Eastman Chemical Company Blend small amounts of pyoil into a liquid stream processed into a gas cracker
WO2020247192A1 (en) 2019-05-24 2020-12-10 Eastman Chemical Company Recycle content cracked effluent
US11365357B2 (en) 2019-05-24 2022-06-21 Eastman Chemical Company Cracking C8+ fraction of pyoil
WO2021021847A1 (en) 2019-07-29 2021-02-04 Eastman Chemical Company Recycle content (c4)alkanal
WO2021021855A1 (en) 2019-07-29 2021-02-04 Eastman Chemical Company Recycle content cyclobutane diol polyester
WO2021087057A1 (en) 2019-10-31 2021-05-06 Eastman Chemical Company Pyrolysis method and system for recycled waste
US12528995B2 (en) 2019-10-31 2026-01-20 ExxonMobil Product Solutions Company Pyrolysis method and system for recycled waste
US11319262B2 (en) 2019-10-31 2022-05-03 Eastman Chemical Company Processes and systems for making recycle content hydrocarbons
US11945998B2 (en) 2019-10-31 2024-04-02 Eastman Chemical Company Processes and systems for making recycle content hydrocarbons
WO2021092306A1 (en) 2019-11-07 2021-05-14 Eastman Chemical Company Recycle content alpha olefins and fatty alcohols
EP4054998A4 (en) 2019-11-07 2024-04-03 Eastman Chemical Company PROPANOL WITH RECYCLED CONTENT
CN114728868B (zh) 2019-11-07 2024-09-03 伊士曼化工公司 回收成分羰基合成醇和羰基合成增塑剂
US12104121B2 (en) 2019-11-07 2024-10-01 Eastman Chemical Company Recycle content mixed esters and solvents
US12195674B2 (en) 2021-09-21 2025-01-14 Eastman Chemical Company Using spent caustic solution from pygas treatment to neutralize halogens from liquified waste plastic

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2628987C3 (de) * 1976-06-28 1981-10-22 Basf Ag, 6700 Ludwigshafen Verfahren zur Herstellung von C&darr;3&darr;-C&darr;5&darr;-Alkanolen
JPS55151521A (en) * 1979-05-15 1980-11-26 Toyo Soda Mfg Co Ltd Preparation of alcohol
US4762817A (en) * 1986-11-03 1988-08-09 Union Carbide Corporation Aldehyde hydrogenation catalyst
US4826799A (en) * 1988-04-14 1989-05-02 W. R. Grace & Co.-Conn. Shaped catalyst and process for making it

Also Published As

Publication number Publication date
DK1053217T3 (da) 2003-09-15
EP1053217A1 (en) 2000-11-22
CA2313199C (en) 2008-03-18
AU753583B2 (en) 2002-10-24
TW513397B (en) 2002-12-11
US5866725A (en) 1999-02-02
KR100570407B1 (ko) 2006-04-11
JP2001525383A (ja) 2001-12-11
PT1053217E (pt) 2003-10-31
BR9813493A (pt) 2000-10-10
CN1139562C (zh) 2004-02-25
MY114496A (en) 2002-10-31
DE69814925T2 (de) 2004-05-19
CA2313199A1 (en) 1999-06-17
ZA9811382B (en) 2000-06-12
EP1053217B1 (en) 2003-05-21
WO1999029643A1 (en) 1999-06-17
CN1281423A (zh) 2001-01-24
KR20010032884A (ko) 2001-04-25
DE69814925D1 (de) 2003-06-26
JP4061023B2 (ja) 2008-03-12
PL341053A1 (en) 2001-03-26
AU1377499A (en) 1999-06-28
ES2199476T3 (es) 2004-02-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL195829B1 (pl) Sposób wytwarzania oczyszczonego n-propanolu
JP5663632B2 (ja) 光学活性ラセミメントールを製造するための方法
WO2007053705A2 (en) Method of producing lower alcohols from glycerol
PL195828B1 (pl) Sposób wytwarzania oczyszczonego n-butanolu
US8013192B2 (en) Process for preparing 1,3-propanediol
RU2203264C2 (ru) Способ получения уксусной кислоты
EP2240429B1 (en) Method of producing lower alcohols from glycerol
JPS63307832A (ja) アルキノールからのアルカノールの製法
MXPA00005756A (en) Process for the production of n-propanol
JPH04282338A (ja) ヒドロキシケトン類の製造
WO2010120259A1 (en) Process for preparing 1,3-propanediol
Noreen et al. A review of pentaerythritol Synthesis; industrial manufacturing and separation processes
MXPA00004057A (en) Process for the production of n-butanol
WO2004058670A1 (en) Method for the addition of formaldehyde to olefins
JP2002053503A (ja) ジアルコールの精製方法