PL148689B1 - Method of obtaining novel carbocyclic nucleosides - Google Patents

Method of obtaining novel carbocyclic nucleosides Download PDF

Info

Publication number
PL148689B1
PL148689B1 PL1987264459A PL26445987A PL148689B1 PL 148689 B1 PL148689 B1 PL 148689B1 PL 1987264459 A PL1987264459 A PL 1987264459A PL 26445987 A PL26445987 A PL 26445987A PL 148689 B1 PL148689 B1 PL 148689B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
formula
compound
protected
hydroxyl group
Prior art date
Application number
PL1987264459A
Other languages
English (en)
Other versions
PL264459A1 (en
Original Assignee
Takeda Chemical Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP62025074A external-priority patent/JPS6310787A/ja
Application filed by Takeda Chemical Industries Ltd filed Critical Takeda Chemical Industries Ltd
Publication of PL264459A1 publication Critical patent/PL264459A1/xx
Publication of PL148689B1 publication Critical patent/PL148689B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D473/00Heterocyclic compounds containing purine ring systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych karbocyklicznych nukleozydów purynowych, nadajacych sie do stosowania zamiast nukleozydów purynowych w biologii, medy¬ cynie, inzynierii genetycznej i jako srodki przeciwwirusowe.Pochodne zwiazków o ogólnym wzorze 3, w którym Y oznacza guaninyl-9 lub adeninyl-9 sa przykladami dwudezoksy-analogów nukleozydów purynowych stosowanych w celu okreslania sekwencji zasad w DNA /Proc. Nat. Acad. Sci. St.Zjedn.Am. 74, 4563 /l977//. Jednakze 2, 3* -dwudezoksy-analogi nukleozydów purynowych sa tak wrazliwe na dzialanie kwasów, ze pod ich wplywem bardzo latwo zachodzi rozszczepienie wiazania glikozylowego, a zatem synte¬ za tych zwiazków jest bardzo utrudniona.Ostatnio doniesiono, ze 2', 3*-dwudezoksy-analogi nukleozydów purynowych moga dzia¬ lac jako inhibitory transkryptazy odwrotnej pochodzenia wirusowego, totez zwrócono uwa¬ ge na te analogi jako na srodki terapeutyczne w leczeniu chorób wywolywanych przez RNA- wirusy /Chemical and Engineering News, 27 stycznia, nr 28 /1986//.Jak wspomniano, dwudezoksynukleozydy i ich analogi karbocykliczne zostaly do pewne¬ go stopnia zbadane, jednak wiele problemów z tej dziedziny oczekuje jeszcze wyjasnienia.Dlatego tez wazne jest zsyntetyzowanie i ocenienie wlasciwosci róznych analogów.Sposobem wedlug wynalazku wytwarza sie nowe karbocykliczne nukleozydy purynowe o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza grupe hydroksylowa, ewentualnie zabezpieczona gru¬ pa tritylowa lub grupa tritylowa podstawiona co najmniej jedna grupa alkoksylowa, a Y oznacza adeninyl-9, hipoksantynyl-9 lub guaninyl-9, w których grupy aminowe moga byc zabezpieczone grupa benzoilowa, izobutyrylowa lub acetylowa, a takze sole tych zwiazków, zas cecha tego sposobu jest to, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym R i Y maja wy¬ zej podane znaczenie, zas jeden z podstawników R, i R2 oznacza grupe hydroksylowa, a drugi z nich oznacza atom wodoru, poddaje sie reakcji redukcji grupy hydroksylowej2 148 689 obecnej w pozycji 2 lub 3' przez tiokarbonylowanie, a nastepnie redukcje za pomoca wodor¬ ku trójbutylocyny w obecnosci oC , oC ' -azobisizobutyronitrylu, po czym ewentualnie usu¬ wa aie grupe zabezpieczajaca lub grupy zabezpieczajace ewentualnie obecne w podstawnikach R i Y.Tak wiec, dla wytworzenia zwiazku o wzorze 1 ze zwiazku o wzorze 2 grupe hydroksylo¬ wa znajdujaca sie w pozycji 2' lub 3' zwiazku o wzorze 2 tiokarbonyluje sie w temperatu¬ rze 0 - 80°C, korzystnie w temperaturze pokojowej, po czym prowadzi sie redukcje przy uzy¬ ciu wodorku trójbutylocyny, w obecnosci równowaznej ilosci lub nadmiaru 06, o^ '-azobisi¬ zobutyronitrylu, w temperaturze 0 - 100°C, w ciagu od 30 minut do 2 godzin. Otrzymuje sie 2', 3'-dwudezoksy-zwiazek o wzorze 1. Tiokarbonylowanie mozna korzystnie prowadzic z uzy¬ ciem tiokarbonylodwuimidazolu, zas fenoksytiokarbonylowanie z uzyciem chlorotioweglanu fenylu. S-metylodwutiokarbonylowanie mozna prowadzic stosujac mieszanine dwusiarczku weg¬ la i jodku metylu. Po redukcji grupe zabezpieczajaca grupe hydroksylowa w pozycji 6', np. grupe 4,4'-dwumetoksytritylowa, usuwa sie latwo w warunkach kwasowych, np. dzialajac kwa¬ sem octowym lub In HC1 w temperaturze pokojowej. Grupe zabezpieczajaca obecna w ugrupowa¬ niu zasady purynowej mozna usunac w warunkach zasadowych /np. dzialajac stezona woda amo¬ niakalna, In NaOH lub In etanolanem sodowym/.Zwiazki o wzorze 2, w którym Y oznacza ewentualnie zabezpieczony adeninyl-9 mozna otrzymac sposobami podanymi w wylozeniowym japonskim opisie patentowym nr 62992/1975, Chemical and Pharmaceutical Bulletin, 24, 2624 A976/ lub Nucleic Acids Symposium Series, No. 16, 141 /1985/. Zgodnie ze sposobem opisanym w dwu pierwszych z powyzszych publi¬ kacji, zwiazek o wzorze 2, w którym Y oznacza adeninyl-9, R oznacza grupe hydroksylowa, a jeden z R, i R2 oznacza grupe hydroksylowa, zas drugi z nich oznacza atom wodoru, wytwa¬ rza sie stosujac jako zwiazek wyjsciowy aristeromycyne. Sposobem opisanym w trzeciej z powyzszych publikacji wytwarza sie zwiazek o wzorze 2, w którym Y oznacza N -benzoiloade- ninyl-9, R oznacza grupe hydroksylowa zabezpieczona 4,4 '-dwumetoksytritylem, R, oznacza atom wodoru, a R2 oznacza grupe hydroksylowa. Zwiazek o wzorze 2, w którym Y oznacza guaninyl-9 lub hipoksantynyl-9, ewentualnie zabezpieczone, R oznacza ewentualnie zabez¬ pieczona grupe hydroksylowa, R, oznacza atom wodoru, a Rp oznacza grupe hydroksylowa, mozna wytworzyc sposobem opisanym w japonskim zgloszeniu patentowym nr 236858/1985 i od¬ powiadajacy mu zgloszeniu patentowym St. Zj.Ameryki nr 920116 /patrz przyklady I - VIII/.Z kolei zwiazek o wzorze 2, w którym Y oznacza 2,6-dwuaminopurynyl-9, Rt oznacza atom wodoru, a R2 oznacza grupe hydroksylowa, mozna wytwarzac nastepujaco. Grupe hydro¬ ksylowa zwiazku, w którym Y oznacza adeninyl-9 zabezpiecza sie, po czym prowadzi sie N -utlenienie za pomoca nadtlenku wodoru lub kwasu m-chloronadbenzoesowego, a nastepnie prowadzi sie dezaminacje w pozycji 6 za pomoca kwasu azotawego, a potem ogrzewanie z tle¬ nochlorkiem fosforu /japonski opis patentowy nr 4347/1967/, otrzymujac odpowiednia po¬ chodna 2,6-dwuchloropurynylowa-9. Atom chloru w pozycji 6 podstawia sie grupa aminowa, po czym prowadzi sie dezaminacje z uzyciem azotynu sodowego w wodnym roztworze kwasu octowego. Powstaly zwiazek 2-chloro-6-hydroksypurynylowy-9 poddaje sie amidowaniu w po¬ zycji 2 i po schlorowaniu pozycji 6 atom chloru w tej pozycji podstawia sie grupa aminor wa, otrzymujac zadany zwiazek.Do soli zwiazków o wzorze 1 naleza sole utworzone w reakcji grupy aminowej ugrupowa¬ nia zasady purynowej i kwasu mineralnego /np. kwasu solnego, siarkowego lub azotowego/, organicznego kwasu karboksylowe go, /np. kwasu octowego, mlekowego, winowego, maleinowe¬ go lub bursztynowego/ lub organicznego kwasu sulfonowego /np. kwasu metanosulfonowego, etanosulfonowego lub benzenosulfonowego/.Zwiazki o wzorze 1 wytwarzane sposobem wedlug wynalazku stanowia zwiazki wyjsciowe do wytwarzania substancji uzytecznych w procesach klonowania genów. Analogi bedace po¬ chodnymi zwiazków o wzorze 1, zawierajace pierscien cyklopentylowy, sa analogami puryno- 2', 3'-dwudezoksynukleotydu, które latwo jest zsyntetyzowac dzieki nieobecnosci wiazania glikozylowego, zas ich pochodne trójfosforanowe mozna stosowac jako srodki zatrzymujace148689 3 wzrost lancucha DNA w procesie okreslania sekwencji DNA.Ponadto, jak juz wspomniano, zwiazki o wzorze 1 dzialaja przeciwwirusowo wobec DNA- wirusów i RNA-wirusów. Jako DNA-wirusy mozna wymienic wirusy z grupy herpes /np. wirus Herpes sinplex typu I lub II, cytomegalowirus, wirus Epstein-Barra/, adenowirus /np. ty¬ pu III/, wirus Hepatitis B i wirus ospy, zas do RNA-wirusów naleza wirus wywolujacy brak odpornosci u ludzi /HIV/, bedacy patogenem powodujacym nabytego braku odpornosci /AIDS/, wirus pecherzykowatego zapalenia jamy ustnej, wirus bialaczki kociej i wirus kon¬ skiej anemii zakaznej. Zwiazki o wzorze 1 dzialaja szczególnie silnie wobec RNA-wirusów, a zwlaszcza wobec HTLV-III /human T-cell lymphotropic virus type III, Hl^jjTLy-TjiA beda¬ cego jednym z wirusów HIV, prawdopodobnie jako inhibitory transkryptazy odwrotnej.Tak wiec zwiazki wytwarzane sposobem wedlug wynalazku mozna stosowac jako leki w le¬ czeniu chorób wirusowych, w tym AIDS, opryszczki /typ I i II/, krowianki, zapalenia ro¬ gówki, zapalenia spojówki lub ostrego zapalenia watroby, róznych infekcji oportunistycz- nych, nowotworów zlosliwych lub róznych schorzen osrodkowego ukladu nerwowego wywolanych przez wirusy i niedoborów odpornosciowych.Zwiazki o wzorze 1 mozna zatem stosowac w leczeniu róznych chorób wirusowych u zwie¬ rzat, zwlaszcza ssaków /zwierzat laboratoryjnych, takich jak króliki, szczury i myszy, zwierzat domowych, takich jak psy i koty, zwierzat hodowlanych, takich jak bydlo, konie, owce i trzoda chlewna/ i u ludzi.Dawka skuteczna zwiazku o wzorze 1 wynosi 30 - 500 mg/kg, a korzystnie 100 - 300 mg/ kg dziennie. Zadana dawke na ogól podaje sie w 2, 3, 4 lub wiekszej liczbie dawek podzie¬ lonych, w odpowiednich odstepach czasowych w ciagu dnia. Zwiazki mozna podawac doustnie, doodbytniczo, donosowo, miejscowo /np. podpoliczkowo, pod jezykowo/, dopochwowo i poza- jelitowo /np. podskórnie, domiesniowo, dozylnie, poprzez skóre/. Korzystna droga podawa¬ nia zalezy od stanu i wieku pacjenta.Zwiazki o wzorze 1 mozna podawac jako takie, lecz korzystnie podaje sie je w postaci srodków farmakologicznych zawierajacych co najmniej jeden zwiazek o wzorze 1 jako sub¬ stancje czynna, oraz co najmniej jeden farmakologicznie dopuszczalny nosnik i ewentual¬ nie dodatkowe srodki terapeutyczne.Srodkom farmakologicznym korzystnie nadaje sie forme postaci dawkowanych np. wyodreb- nialnych postaci dawkowanych do podawania doustnego, takich jak kapsulki lub tabletki, proszków i granulatów, roztworów i zawiesin albo cieklych emulsji typu olej w wodzie lub woda w oleju, itd.Tabletki wytwarza sie metoda prasowania lub formowania, przy czym moga one zawierac substancje pomocnicze. Tabletki prasowane mozna otrzymywac z uzyciem odpowiednich tablet- karek, w których sprasowywuje sie zwiazek o wzorze 1 w postaci proszku lub granulatu, z ewentualnym dodatkiem spoiwa /np» hydroksypropylocelulozy/, srodka poslizgowego /np. ste¬ arynianu magnezu/, obojetnego rozcienczalnika /np. skrobi/, konserwanta, srodka powierzch- niowo-czynnego lub dyspergatora.Do preparatów przeznaczonych do podawania pozajelitowego naleza wodne i niewodne jalowe roztwory do iniekcji, które moga zawierac antyutleniacze, bufory i bakteriostaty¬ ki, a takze wodne i niewodne jalowe zawiesiny, które moga zawierac dyspergatory i zagesz¬ czacze. Preparaty moga byc pakowane w pojemniki zawierajace jedna dawke lub dawke wielo¬ krotna, np. w szczelnie zamkniete ampulki lub fiolki, przy czym mozna je przechowywac w postacji zliofilizowanej, wymagajacej dodania bezposrednio przed uzyciem jalowego ciekle¬ go nosnika, np. wody do iniekcji. Roztwory i zawiesiny do iniekcji mozna takze przyrza¬ dzic w razie naglej koniecznosci z jalowych proszków, granulatów lub tabletek.Do preparatów przeznaczonych do podawania miejscowego naleza tabletki pod jezykowe, zawierajace zwiazek o wzorze 1 zmieszany z podstawa smakowa, zwykle sacharoza i zywica tragakantowa lub guma arabska, pastylki, zawierajace zwiazek o wzorze 1 zmieszany z obo¬ jetna podstawa, taka jak zelatyna lub gliceryna albo sacharoza lub guma arabska, a takze plukanki do ust, zawierajace zwiazek o wzorze 1 w odpowiednim cieklym nosniku.4 148 689 Preparaty do podawania doodbytniczego moga miec postac czopków sporzadzonych z uzy¬ ciem odpowiedniej podstawy, np. masla kakaowego* Preparaty do podawania doodbytniczego moga miec postac pessariów, tamponów, kremów, zeli, past, pianek lub aerozoli, zawierajacych obok substancji czynnej odpowiednie, zna¬ ne w farmacji nosniki.Wsród zwiazków o wzorze 1 najsilniej inhibituja rozwój wirusa AIDS 2,' 3 '-dwudezoksy- aristeromycyna i 9-^~/lS,4R/-4-hydroksymetylocyklopentylo-l_7-guanina, totez one sa szczególnie uzyteczne.Badanie dzialania farmakologicznego zwiazków o wzorze 1 prowadzono stosujac materia¬ ly i metody opisane w Antimicrob. Agents Chemother., 30, No. 6, grudzien 1986, 933-937.Do badan posluzyly linia komórek nosicieli wirusa HTLV typu I /MT-4/ oraz linia komórek wytwarzajaca h1vhtLV-III //^ol't ^^IVKTLV-III^- KolQórki utrzymywano w srodowisku RPMI 1640 wzbogaconym 10 % surowica z plodu bydlecego i zawierajacym w 1 ml 100 miedzynarodo¬ wych jednostek penicyliny i 100 jug streptomycyny, w inkubatorze o temperaturze 37°C, w atmosferze C0p» Wirus h1vutlv-III otrzymywano z supernatentów hodowli Molt-4/HIVHTL„ y^j w sposób opisany w Virology, 146, 272 /1985A Miano preparatu wirusowego wynosilo ¦ 6 x 10 PFU/ml. Zakazenia komórek MT-4 wirusem Hl^urpTrr ttt dokonano przy wielokrotnosci zakazenia 0,002.Komórki zmieszano z roztworem wirusa i inkubowano je przez 1 godzine w 37°C. Po za- adsorbowaniu wirusa przez komórki przemyto je i ponownie zdyspergowano w swiezym srodo¬ wisku do uzyskania stezenia komórek w 1 ml wynoszace 3 x 10 • Hodowle prowadzono w inku¬ batorze z COp, w 37°C, przez 6 dni, przy róznych stezeniach karbocyklicznych 2', 3'-dwu- dezoksynukleozydów lub bez tych zwiazków.Efekt cytopatyczny wywolany przez h1vhTLV-III analizowano mierzac wzrost liczby zy¬ jacych komórek. Zywe komórki liczono metoda odejmowania komórek martwych zabarwionych blekitem trypanowym.Komórki MT-4 zarazone H1VHTLV-III zawieraJ3ce specyficzne dla wirusa antygeny zli¬ czano posrednia metoda immunofluorescencyjna. Komórki unieruchomiono metanolem inkubowa¬ no w ludzkiej surowicy pozytywnej an¦ty~HIVHTLV-III, w *^°c» Przez 30 minut. Nastepnie preparaty przemywano przez 15 minut solanka zbuforowana fosforanem. Nastepnie komórki inkubowano w skonjugowanej z fluoresceina-izotiocyjanianem króliczej immunoglobulinie G przeciw bialkom ludzkim /Dakoppatts A/S, Kopenhaga, Dania/, w 37°C, przez 30 minut, a potea przemyto je ponownie solanka zbuforowana fosforanem. Ponad 500 komórek zliczono pod mikroskopem fluorescencyjnym i obliczono procent komórek wyznakowanych immunofluorescen¬ cy jnie.Powyzsza próba potwierdzila fakt, iz zwiazki wytwarzane sposobem wedlug wynalazku maja wyrazne dzialanie przeciw wirusowi HIVHTt„ jjj. W przypadku 2', 3 '-dwudezoksy- aristeromycyny skuteczne stezenie wynosilo 50 - 100 yumoli, a cytotoksycznosc zaobser¬ wowano przy stezeniu 500 - 1000 yumoli.Wynalazek ilustruja ponizsze przyklady, w których skrót "t.t." oznacza temperature topnienia, zas skróty s, m i bs w opisach pików w widmach NMR oznaczaja odpowiednio sin¬ gle t, multiplet i szeroki singlet.Przyklad I. Wytwarzanie 2', 3 '-dwudezoksyaristsromycyny • A. W 10 ml bezwodnego dwuchlorometanu rozpuszcza sie 2,5 g N -benzoilo-6'-0-/4,4'- dwumetoksytritylo/-2 '-dezoksyaristeromycyny, dodaje sie 8,0 g tiokarbonylodwuimidazolu i calosc miesza sie w temperaturze pokojowej przez 20 godzin. Mieszanine reakcyjna zate- za sie do sucha i poddaje oczyszczaniu metoda chromatografii na zelu krzemionkowym /Kieselgel 60, Merck 60., 50 g, rozpuszczalnik: octan etylu/. Otrzymuje sie 2,2 g jasno- zóltej szklistej substancji, N -benzoilo-6'-0-/4,4'-dwumetoksytritylo/-3 '-O/imidazolilo- -l/tiokarbonylo-2 '-dezoksyaristeromycyny.NMR /90 MHz, CDC13/ cT ppm: 3,80 /6H, s, 2 CH30-/, 8,35 /1H, s, Hg/, 8,76 /1H, s, H2/.B. W 20 ml bezwodnego dioksanu rozpuszcza sie 2,0 g N -benzoilo-6 '-0-/4,4'-dwumeto- ksytritylo/-3'-0-/imidazolilo-l/tiokarbonylo-2'-dezoksyaristeromycyny, po czym w trakcie148 689 5 ogrzewania w temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna wkrapla sie roztwór 4,5 g wodor¬ ku trójbutylocyny w 10 ml bezwodnego dioksanu, W miedzyczasie malymi porcjami dodaje sie ogólem 500 mg, °^ , oc -azobisizobutyronitrylu. Wkraplanie trwa 20 minut, po czym ogrze¬ wanie w temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna kontynuuje sie przez 2 godziny. Po odparowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym cisnieniem oleista pozostalosc chromatogra¬ fu je sie na zelu krzemionkowym /40 g, rozpuszczalnik: CHC1-/. Otrzymuje sie 1,1 g bezbarw¬ nego proszku N -benzoilo-6 '-0-/4,4 '-dwumetoksy tri tylo/-2 ', 3 '-dwudezoksyaristeromycyny.NMR /90 MHz, CDCl^/ cT ppm: 3,80 /6H, s, 2 CHyD-/, 4,80-5,20 /1H, m, H{/, 3,15 /2H, d, 2H£/, 8,76 /1H, s, H2/, 9,10 /l H, s, -NH-C/=0/-/.C. W niewielkiej ilosci pirydyny rozpuszcza sie 1,0 g N -benzoilo-6'-0-/4,4'-dwu¬ metoksytri ty lo/-2 ', 3'-dwudezoksyaristeromycyny i po dodaniu 50 ml stezonej wody amonia¬ kalnej calosc ogrzewa sie w szczelnie zamknietej rurze" w 60°C przez 5 godzin. Mieszani¬ ne reakcyjna zateza sie do sucha i po dodaniu 100 ml 80 % kwasu octowego ogrzewa sie w 60 C przez 2 godziny i zateza ponownie do sucha pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc rozpuszcza sie w 100 ml wody i przemywa dwukrotnie woda. Warstwe wodna zateza sie do su¬ cha, a pozostalosc rozciera w eterze. Otrzymuje sie 0,23 g zwiazku tytulowego.UV ?l H2° /nm/ : 260 max Analiza elementarna dla C^H-jcNcO.H^O /masa czasteczkowa 251, 29/ w %: Obliczono: G 52,57 H 6,82 N 27,87 Stwierdzono: C 52,83 H 6,95 N 27,54 D. Powstala 2', 3'-dwudezoksyaristeromycyne rozpuszcza sie w równowaznej ilosci 1 n HC1. Po zatezeniu roztworu dodaje sie don etanol i calosc zateza sie do sucha.Zabieg ten powtarza sie kilkakrotnie. Pozostalosc rekrystalizuje sie z goracego eta¬ nolu, otrzymujac krystaliczny chlorowodorek o t.t. 173 - 175°C.Analiza elementarna dla C^H^NcO.HCl.1/2 HpO /masa czasteczkowa 278,73/ w %: Obliczono Stwierdzono: c 47,40 47,98 H H 6,15 6,06 N 25,12 N 24,87 Cl 12,72 Cl 12,71 C^J^ = -6,79 /C = 0,61 H20/ Przyklad II. Wytwarzanie 9-/" /lS,4R/-4-hydroksyme tylocyklopentylo-1/guaniny Na 2,5 g 9-^~/lR,3S,4R/-4-hydroksymetylo-3-hydroksycyklopentylo-l_7guaniny dziela sie w sposób podobny do opisanego w przykladzie I. Otrzymuje sie 0,3 g tytulowego zwiazku w postaci krystalicznego proszku o t.t. 269°C UV pIJZ X /nm/: 255, 280 /pasmo boczne/; UV A H2° /nm/: 253, 270 /pasmo boczne/; max max UV X PH1° /^/: 258 /pasmo boczne/, 270. max Analiza elementarna dla cnHi5D2N2 ^masQ czasteczkowa 249,27/ w %: Obliczono C 53,00 H 6,07 N 28,10 Stwierdzono: C 52,71 H 5,86 N 27,83 C'oCj2^ = -4,74 /C = 0,57, DMF/ Przyklad III. Wytwarzanie 9-^"/lS,4R/-4-hydroksymetylocyklopentylo-l_7 hipoksantyny 9-/"/lS,4H/-4-hydroksymetylocyklopentylo-l_7hipoksantyne otrzymuje sie stosujac za¬ miast N -benzoilo-6'-0- /4, 4'-dwume toksy tritylo/-3 '-0-/imidazolilo-l/tiokarbonylo-2 '-de- z oksy aria te romy cyny z przykladu I pochodna hipoksantyny i dzialajac na nia w sposób po¬ dany w przykladzie I.Analiza elementarna dla cnHi4N402 /masa czasteczkowa ^ii^ia^aPo^ w ^2 Obliczono: C 56,40 H 6,02 N 23,926 148 689 Stwierdzono: C 56,81 H 6,33 N 24,25 Przyklad IV. Wytwarzanie 9-^~/lS,4R/-4-metoksytrityloksymetylocyklopentylo- -1_7hipoksantyny W 100 ml pirydyny rozpuszcza sie 2,3 g /9,2 mmola/ krystalicznej 9-^~/lR,3S,4R/-4- hydroksymetylo-3-hydroksycyklopentylo-l_7hipoksantyny, dodaje sie 3,1 g /10 mmoli/ chlor¬ ku jednometoksytritylu i calosc miesza sie w temperaturze pokojowej przez 5 godzin. Roz¬ twór reakcyjny oczyszcza sie chromatograficznie na 80 g zelu krzemionkowego /rozpusz¬ czalnik: CHCl^/CH^OH, od 40:1 do 6:1/. Otrzymuje sie 4,3 g 9-^"/1R,3S,4R/-4-jednometoksy- trityloksymetylo-3-hydroksycyklopentylo-l_7hipoksantyny w postaci proszku. Czesc produktu rekrystalizuje sie z mieszaniny chloroformu i eteru. Produkt wykazuje t.t. 244 - 246°C.Analiza elementarna dla C^H-cN-O^.I^O /masa czasteczkowa 531,60/ w %: Obliczono: C 70,04 H 5,88 N 10,54 Stwierdzono: C 70,39 H 5,77 N 10,38 W 70 ml toluenu rozpuszcza sie 4,32 g /8,27 mmola/ 9-^"/lR,3S,4R/-4-jednometoksy- trityloksymetylo-3-hydroksycyklopentylo-l_7hipoksantyny, dodaje sie 2,2 g /12,4 mmola/ tiokarbonylodwuimidazolu i calosc miesza w temperaturze pokojowej przez 5 godzin. Roz¬ twór reakcyjny zateza sie do sucha, a pozostalosc oczyszcza chromatograficznie na 80 g zelu krzemionkowego /rozpuszczalnik: CHCl^/CH-OH od 100:1 do 60:1/. Otrzymuje sie 5,2 g bladozóltego proszku. Produkt ten rozpuszcza sie w 90 ml toluenu i poddaje reakcji z 3,4 ml /12,4 mmola/ wodorku trójbutylocyny i 270 mg /l,6 mmola/oc , oc '-azobisizobu- tyronitrylu. Po 3 godzinach ogrzewania i mieszania rozpuszczalnik usuwa sie pod zmniej¬ szonym cisnieniem. Po oczyszczeniu chromatograficznym na 100 g zelu krzemionkowego /roz¬ puszczalnik: octan etylu /CH~0H, 9:1/ otrzymuje sie 1,63 g zadanego produktu. Czesc te¬ go produktu rekrystalizuje sie z mieszaniny metanolu i eteru etylowego, otrzymujac zwia¬ zek o t.t. 175 - 177°C.Analiza elementarna dla C-^^oN.0^.1/2 HpO /masa czasteczkowa 515,60/ w %: Obliczono: C 72,21 H 6,06 N 10,87 Stwierdzono: C 72,69 H 5,88 N 10,92, Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych karbocyklicznych nukleozydów purynowych o ogólnym wzo¬ rze 1, w którym R oznacza grupe hydroksylowa, ewentualnie zabezpieczona grupa tritylowa lub grupa tritylowa podstawiona co najmniej jedna grupa alkoksylowa, a Y oznacza adeni- nyl-9, hipoksantynyl-9 lub guaninyl-9, w których grupy aminowe moga byc zabezpieczone grupa benzoilowa, izobutyrylowa lub acetylowa, a takze ich soli, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym R i Y maja wyzej podane znaczenie, zas jeden z podstawników R^ i Rp oznacza grupe hydroksylowa, a drugi z nich oznacza atom wodoru, poddaje sie reakcji redukcji grupy hydroksylowej obecnej w pozycji 2' lub 3' przez tiokarbonylowanie, a nastepnie redukcje za pomoca wodorku trójbutylocyny w obec¬ nosci oc , 06 '-azobisizobutyronitrylu, po czym ewentualnie usuwa sie grupe zabezpiecza¬ jaca lub grupy zabezpieczajace ewentualnie obecne w podstawnikach R i Y. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze stosuje sie zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym R oznacza grupe hydroksylowa zabezpieczona grupa metoksytri¬ tylowa lub dwumetoksytrityIowa.148 689 Y R 6' 41 LI V Wzort Y 3' 2' 1' Wzór 3 PL PL

Claims (2)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych karbocyklicznych nukleozydów purynowych o ogólnym wzo¬ rze 1, w którym R oznacza grupe hydroksylowa, ewentualnie zabezpieczona grupa tritylowa lub grupa tritylowa podstawiona co najmniej jedna grupa alkoksylowa, a Y oznacza adeni- nyl-9, hipoksantynyl-9 lub guaninyl-9, w których grupy aminowe moga byc zabezpieczone grupa benzoilowa, izobutyrylowa lub acetylowa, a takze ich soli, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym R i Y maja wyzej podane znaczenie, zas jeden z podstawników R^ i Rp oznacza grupe hydroksylowa, a drugi z nich oznacza atom wodoru, poddaje sie reakcji redukcji grupy hydroksylowej obecnej w pozycji 2' lub 3' przez tiokarbonylowanie, a nastepnie redukcje za pomoca wodorku trójbutylocyny w obec¬ nosci oc , 06 '-azobisizobutyronitrylu, po czym ewentualnie usuwa sie grupe zabezpiecza¬ jaca lub grupy zabezpieczajace ewentualnie obecne w podstawnikach R i Y.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze stosuje sie zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym R oznacza grupe hydroksylowa zabezpieczona grupa metoksytri¬ tylowa lub dwumetoksytrityIowa.148 689 Y R 6' 41 LI V Wzort Y 3' 2' 1' Wzór 3 PL PL
PL1987264459A 1986-03-06 1987-03-05 Method of obtaining novel carbocyclic nucleosides PL148689B1 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP4939586 1986-03-06
JP62025074A JPS6310787A (ja) 1986-03-06 1987-02-05 ヌクレオシド類縁体、その製造法および抗ウイルス剤

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL264459A1 PL264459A1 (en) 1988-02-04
PL148689B1 true PL148689B1 (en) 1989-11-30

Family

ID=26362670

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1987264459A PL148689B1 (en) 1986-03-06 1987-03-05 Method of obtaining novel carbocyclic nucleosides

Country Status (12)

Country Link
US (1) US4968674A (pl)
EP (1) EP0236935A3 (pl)
CN (1) CN87101691A (pl)
AU (1) AU596400B2 (pl)
DK (1) DK108987A (pl)
FI (1) FI870977A (pl)
HU (1) HU195657B (pl)
IL (1) IL81719A0 (pl)
IN (1) IN164556B (pl)
NO (1) NO870897L (pl)
PL (1) PL148689B1 (pl)
YU (1) YU34587A (pl)

Families Citing this family (56)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA1293727C (en) * 1986-08-26 1991-12-31 Catherine Rose Kostlan 9-deazaguanines
US5063233A (en) * 1986-11-14 1991-11-05 Ciba-Geigy Corporation N9 -cyclopentyl-substituted adenine derivatives useful as adenosine receptor agonists
DE3739366A1 (de) * 1987-04-10 1988-10-27 Boehringer Mannheim Gmbh Desaza-purin-nucleosid-derivate, verfahren zu deren herstellung sowie deren verwendung bei der nucleinsaeure-sequenzierung sowie als antivirale mittel
US5567703A (en) * 1988-01-20 1996-10-22 Regents Of The University Of Minnesota Method for treating HIV infections with dideoxycarbocyclic nucleosides
US4950758A (en) * 1988-01-20 1990-08-21 Regents Of The University Of Minnesota Optically-active isomers of dideoxycarbocyclic nucleosides
AT397801B (de) * 1988-01-20 1994-07-25 Univ Minnesota Didesoxydehydrocarbocyclische nucleoside und deren verwendung
US5631370A (en) * 1988-01-20 1997-05-20 Regents Of The University Of Minnesota Optically-active isomers of dideoxycarbocyclic nucleosides
US4916224A (en) * 1988-01-20 1990-04-10 Regents Of The University Of Minnesota Dideoxycarbocyclic nucleosides
US5175292A (en) * 1988-01-20 1992-12-29 Regents Of The University Of Minnesota Intermediates for the preparation of dideoxycarbocyclic nucleosides
US4931559A (en) * 1988-01-20 1990-06-05 Regents Of The University Of Minnesota Optically-active isomers of dideoxycarbocyclic nucleosides
US5130462A (en) * 1988-03-30 1992-07-14 E. R. Squibb & Sons, Inc. Cyclobutane derivatives
US5126345A (en) * 1988-03-30 1992-06-30 E. R. Squibb & Sons, Inc. Bis (hydroxymethyl) cyclobutyl triazolopyrimidines
US5185459A (en) * 1988-03-30 1993-02-09 E. R. Squibb & Sons Inc. Bis protected (hydroxymethyl)cyclobutanols
US5723609A (en) * 1988-03-30 1998-03-03 E. R. Squibb & Sons, Inc. Bis (hydroxymethyl) cyclobutyl purines
US5015739A (en) * 1988-04-22 1991-05-14 Schering Corporation Processes for preparation of cyclopentyl purine derivatives
GB8815265D0 (en) * 1988-06-27 1988-08-03 Wellcome Found Therapeutic nucleosides
US5369098A (en) * 1988-07-18 1994-11-29 E. R. Squibb & Sons, Inc. Hydroxymethyl cyclobutyl purines
GB8822546D0 (en) * 1988-09-26 1988-11-02 Wellcome Found Antiviral combinations
JPH02164881A (ja) * 1988-10-24 1990-06-25 Wellcome Found Ltd:The 治療用ヌクレオシド化合物
US5744600A (en) * 1988-11-14 1998-04-28 Institute Of Organic Chemistry And Biochemistry Of The Academy Of Sciences Of The Czech Republic Phosphonomethoxy carbocyclic nucleosides and nucleotides
EP0452360A4 (en) * 1988-12-12 1992-05-20 Peter M. Palese Methods and compositions for the prophylaxis and treatment of hepatitis b virus infections
US4999428A (en) * 1989-04-14 1991-03-12 Schering Corporation Process for preparing cyclopentyl purine derivatives
GB8916479D0 (en) * 1989-07-19 1989-09-06 Glaxo Group Ltd Chemical process
US5100896A (en) * 1989-07-24 1992-03-31 Glaxo Group Limited Carbocyclic analogues of 7H-1,2,3-triazolo [4,5-d]pyrimidine furanosides
US6346627B1 (en) * 1990-02-01 2002-02-12 Emory University Intermediates in the synthesis of 1,3-oxathiolane nucleoside enantiomers
US6001840A (en) * 1990-03-06 1999-12-14 Southern Research Institute Methods of treatment of viral infections using carbocyclic deoxyguanosine analogs
WO1991013549A1 (en) * 1990-03-06 1991-09-19 Virachem, Inc. Methods and compositions for the prophylaxis and treatment of cytomegalovirus infections
US5144034A (en) * 1990-04-06 1992-09-01 Glaxo Inc. Process for the synthesis of cyclopentene derivatives of purines
US5126452A (en) * 1990-04-06 1992-06-30 Glaxo Inc. Synthesis of purine substituted cyclopentene derivatives
AU647822B2 (en) * 1990-09-14 1994-03-31 Marion Merrell Dow Inc. Novel carbocyclic adenosine analogs useful as immunosuppressants
US5514688A (en) * 1990-09-14 1996-05-07 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. Carbocyclic adenosine analogs useful as immunosuppressants
US5206244A (en) * 1990-10-18 1993-04-27 E. R. Squibb & Sons, Inc. Hydroxymethyl (methylenecyclopentyl) purines and pyrimidines
US5340816A (en) * 1990-10-18 1994-08-23 E. R. Squibb & Sons, Inc. Hydroxymethyl(methylenecyclopentyl) purines and pyrimidines
US5180824A (en) * 1990-11-29 1993-01-19 Berlex Biosciences Inc. 6-azido-2-fluoropurine, useful in the synthesis of nucleosides
US5444063A (en) * 1990-12-05 1995-08-22 Emory University Enantiomerically pure β-D-dioxolane nucleosides with selective anti-Hepatitis B virus activity
US5817667A (en) * 1991-04-17 1998-10-06 University Of Georgia Research Foudation Compounds and methods for the treatment of cancer
US5817660A (en) * 1991-12-06 1998-10-06 Hoechst Marion Roussel, Inc. Trans cyclopentanyl purine analogs useful as immunosuppressants
US5817672A (en) * 1991-12-06 1998-10-06 Hoechst Marion Roussel, Inc. Trans cyclopentanyl purine analogs useful as immunosuppressants
US5723466A (en) * 1991-12-06 1998-03-03 Hoechst Marion Roussel, Inc. Trans cyclopentanyl purine analogs useful as immunosuppressants
US5817661A (en) * 1991-12-06 1998-10-06 Hoechst Marion Roussel, Inc. Trans cyclopentanyl purine analogs useful as immunosuppressants
GB9204015D0 (en) * 1992-02-25 1992-04-08 Wellcome Found Therapeutic nucleosides
US5360714A (en) * 1992-08-28 1994-11-01 Fox Chase Cancer Center Hepadnavirus polymerase gene product having RNA-dependent DNA priming and reverse transcriptase activities and methods of measuring the activities thereof
US5334525A (en) * 1992-08-28 1994-08-02 Fox Chase Cancer Center Hepadnavirus polymerase gene product having RNA-dependent DNA priming and reverse transcriptase activities and methods of measuring the activities thereof
CN1041631C (zh) 1993-06-21 1999-01-13 默里尔药物公司 用作炎症前细胞因子选择性抑制剂的新的碳环核苷药物
KR960705825A (ko) * 1993-11-12 1996-11-08 게리 디. 스트리트 면역억제제로서 유용한 6-옥소-뉴클레오시드(6-Oxo-nucleosides useful as immunosuppressants)
US5587362A (en) * 1994-01-28 1996-12-24 Univ. Of Ga Research Foundation L-nucleosides
US5994361A (en) * 1994-06-22 1999-11-30 Biochem Pharma Substituted purinyl derivatives with immunomodulating activity
IL115156A (en) * 1994-09-06 2000-07-16 Univ Georgia Pharmaceutical compositions for the treatment of cancer comprising 1-(2-hydroxymethyl-1,3-dioxolan-4-yl) cytosines
US5703058A (en) * 1995-01-27 1997-12-30 Emory University Compositions containing 5-fluoro-2',3'-didehydro-2',3'-dideoxycytidine or a mono-, di-, or triphosphate thereof and a second antiviral agent
US6391859B1 (en) 1995-01-27 2002-05-21 Emory University [5-Carboxamido or 5-fluoro]-[2′,3′-unsaturated or 3′-modified]-pyrimidine nucleosides
US5808040A (en) * 1995-01-30 1998-09-15 Yale University L-nucleosides incorporated into polymeric structure for stabilization of oligonucleotides
US5753789A (en) * 1996-07-26 1998-05-19 Yale University Oligonucleotides containing L-nucleosides
US6436948B1 (en) 2000-03-03 2002-08-20 University Of Georgia Research Foundation Inc. Method for the treatment of psoriasis and genital warts
WO2002074910A2 (en) * 2001-03-15 2002-09-26 Trustees Of Boston College, The Selective anti-viral nucleoside chain terminators
DE102006059678A1 (de) 2006-12-18 2008-06-19 Bayer Materialscience Ag Verfahren zur Herstellung von aromatischen Aminen
DE102009025374A1 (de) 2009-06-18 2010-12-23 Bayer Materialscience Ag Verfahren zur Herstellung von aromatischen Aminen

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5062992A (pl) * 1973-10-08 1975-05-29
US3917837A (en) * 1974-10-21 1975-11-04 American Cyanamid Co Method of using trans-2-(6-amino-9H-purin-9-yl)-cyclopentanol
JPS60215685A (ja) * 1984-04-11 1985-10-29 Takeda Chem Ind Ltd 2’−デオキシアリステロマイシン誘導体およびその用途
US4543255A (en) * 1984-05-10 1985-09-24 Southern Research Institute Carbocyclic analogs of purine 2'-deoxyribofuranosides
US4605659A (en) * 1985-04-30 1986-08-12 Syntex (U.S.A.) Inc. Purinyl or pyrimidinyl substituted hydroxycyclopentane compounds useful as antivirals
US4742064A (en) * 1985-09-10 1988-05-03 Regents Of The University Of Minnesota Antiviral carbocyclic analogs of xylofuranosylpurines
EP0219838A3 (en) * 1985-10-22 1988-04-06 Takeda Chemical Industries, Ltd. Carbocyclic purine nucleosides, their production and use
IL84414A0 (en) * 1986-11-14 1988-04-29 Ciba Geigy Ag N9-cyclopentyl-substituted adenine derivatives
US4782062A (en) * 1987-05-11 1988-11-01 Merck & Co., Inc. 9-(2-hydroxymethyl)cycloalkylmethyl) guanines
US4916224A (en) * 1988-01-20 1990-04-10 Regents Of The University Of Minnesota Dideoxycarbocyclic nucleosides

Also Published As

Publication number Publication date
EP0236935A2 (en) 1987-09-16
HU195657B (en) 1988-06-28
FI870977A0 (fi) 1987-03-05
EP0236935A3 (en) 1989-02-22
PL264459A1 (en) 1988-02-04
AU6972187A (en) 1987-09-10
HUT43608A (en) 1987-11-30
NO870897D0 (no) 1987-03-04
NO870897L (no) 1987-09-07
IN164556B (pl) 1989-04-08
YU34587A (en) 1989-02-28
FI870977A (fi) 1987-09-07
CN87101691A (zh) 1987-10-07
DK108987D0 (da) 1987-03-03
US4968674A (en) 1990-11-06
DK108987A (da) 1987-09-07
AU596400B2 (en) 1990-05-03
IL81719A0 (en) 1987-10-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL148689B1 (en) Method of obtaining novel carbocyclic nucleosides
Lin et al. Synthesis and antiviral activity of various 3'-azido analogs of pyrimidine deoxyribonucleosides against human immunodeficiency virus (HIV-1, HTLV-III/LAV)
AU597483B2 (en) Desazapurine-nucleoside derivatives, processes for the preparation thereof, pharmaceutical compositions containing them and the use thereof for nucleic acid sequencing and as antiviral agents
CA1336088C (en) 1-(3'-substitued-2', 3'-dideoxy-d-ribofuranosyl) thymine and uracil
US6573247B1 (en) Anti-viral pyrimidine nucleoside analogues
AU607840B2 (en) 2',3'-dideoxy-2',2'-difluoronucleosides
WO1990001036A1 (en) Nucleoside derivatives
PT821690E (pt) Análogos de nucleotídeos para tratamento de infeções virais
JPH08501071A (ja) 1,5−アンヒドロヘキシトールヌクレオシド類似体および該類似体の医薬としての使用
JP2829737B2 (ja) 新規なアセチレン、シアノ及びアレンアリステロマイシン/アデノシン誘導体類
JP2722215B2 (ja) 新規なアリステロマイシン/アデノシン誘導体類
WO1991019713A1 (en) Pyrimidine nucleoside derivative
US5459256A (en) Lipophilic, aminohydrolase-activated prodrugs
CS264290B2 (en) Process for preparing carbocyclic nucleosides of purine
IE903519A1 (en) Therapeutic nucleosides
EP0356166B1 (en) Therapeutic nucleosides
JPH06228186A (ja) 2’−デオキシ−(2’s)−アルキルピリミジンヌクレオシド誘導体
JPH0680688A (ja) 4’−メチルヌクレオシド誘導体
JPH0267295A (ja) プリン誘導体
US5574021A (en) Methods of treatment using 2',3'-dideoxy-2',2'-difluoronucleosides
US5198539A (en) 5'-esters of 2',3'-dideoxy-3'-fluoro-5-ethynyluridine
US5126347A (en) Isomeric dideoxynuclesides
PT98167A (pt) Processo para a preparacao de derivados da pirimidina e de composicoes farmaceuticas que os contem
JPWO2003068796A1 (ja) 4’−c−シアノ−2’−デオキシプリンヌクレオシド
CZ18093A3 (en) Novel derivatives of phospholipid nucleosides, process of their preparation as well as their use as antiviral medicaments