PL148361B1 - Method of obtaining optically active carnitin nitrile chloride - Google Patents

Method of obtaining optically active carnitin nitrile chloride Download PDF

Info

Publication number
PL148361B1
PL148361B1 PL1985252722A PL25272285A PL148361B1 PL 148361 B1 PL148361 B1 PL 148361B1 PL 1985252722 A PL1985252722 A PL 1985252722A PL 25272285 A PL25272285 A PL 25272285A PL 148361 B1 PL148361 B1 PL 148361B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
chloride
tartrate
chloro
methanol
hydroxypropyltrimethylammonium
Prior art date
Application number
PL1985252722A
Other languages
English (en)
Other versions
PL252722A1 (en
Inventor
Leander Tenud
Jacqes Gosteli
Original Assignee
Lonza Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Lonza Ag filed Critical Lonza Ag
Publication of PL252722A1 publication Critical patent/PL252722A1/xx
Publication of PL148361B1 publication Critical patent/PL148361B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C59/00Compounds having carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups
    • C07C59/235Saturated compounds containing more than one carboxyl group
    • C07C59/245Saturated compounds containing more than one carboxyl group containing hydroxy or O-metal groups
    • C07C59/255Tartaric acid

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania optycznie czynnego chlorku nitrylu kar¬ nityny, zwlaszcza chlorku nitrylu /-/-karnityny. Poniewaz rozszczepienie racematu wolnej karnityny stwarza trudnosci wskutek malej stabilnosci wolnej grupy kwasowej, to do roz¬ szczepiania racematu stosuje sie przede wszystkim nitryle lub amidy karnityny. Z opisu pa¬ tentowego Niemieckiej Republiki Demokratycznej nr 23 217 wiadomo, ze chlorek nitrylu karni¬ tyny, który na drodze traktowania tlenkiem srebrowym przeprowadzono w wodorotlenek lub na drodze traktowania weglanem srebrowym przeprowadzono w weglan, mozna za pomoca optycznie czynnego kwasu przeprowadzic w diastereoizomery, z których odpowiedni diastereoizomer od¬ dziela sie, a z niego wyodrebnia sie zadana pochodna karnityny. Na innej drodze wedlug belgijskiego opisu patentowego nr 660 039 stosuje sie jako substrat chlorowodorek amidu karnityny, który poddajac reakcji z kwasem kamforowym w obecnosci AgN0~ przeprowadza sie w mieszanine diastereoizomerów. Odpowiedni diastereoizomer oddziela sie i rozszczepia.Powyzsze sposoby wykazuja jednak powazne niedogodnosci. Do nich zaliczaja sie obficie otrzymywane, trudno usuwalne zanieczyszczenia solne, które utrudniaja rozszczepianie race¬ matu, oraz liczne etapy postepowania, które sa niezbedne dla uzyskania amidu lub nitrylu karnityny stosowanych do rozszczepiania racematu i które tym samym czynia technicznie stosowanie zbyt kosztownym. Trudnosci te zwiekszaja sie jeszcze, gdyz wskutek stosowania soli srebrowych nalezy prowadzic postepowania wobec wykluczenia dostepu swiatla, by uniknac zaczernien szarzy reakcyjnej.Celem wynalazku jest wyeliminowanie tych niedogodnosci i opracowanie sposobu, który pozwolilby na latwe uzyskiwanie optycznie czynnego chlorku nitrylu karnityny, zwlaszcza chlorku nitrylu /-/-karnityny. Stwierdzono, ze mozna ten cel osiagnac na drodze wczes¬ niejszego rozszczepienia nowego, racemicznego substratu, a wiec nie jak dotychczas na drodze rozszczepienia racemicznego produktu koncowego, przy czym w odpowiednio prowadzo- 148 3612 148 361 nych obecnie reakcjach nastepczych wyodrebnionego, wyjsciowego izomeru optycznie czynne¬ go nieoczekiwanie juz nie zachodzi jego racemizacja. Osiaga sie ten cel za pomoca sposo¬ bu wytwarzania optycznie czynnego chlorku nitrylu karnityny, polegajacego wedlug wyna¬ lazku na tym, ze racemiczny chlorek 3-chlcro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy, ko¬ rzystnie w srodowisku wodnym, poddaje sie reakcji z optycznie czynnym kwasem winowym w obecnosci trójalkiloaminy lub z jego sola, z otrzymanej diastereoizomerycznej mieszaniny nowego winianu dwu-^3-chloro-2-hydroksypropylotrójraetyloamoniowego_7 wyodrebnia sie na znanej drodze, korzystnie na drodze krystalizacji frakcjonowanej, zadany optycznie czyn¬ ny izomer winianu dwu-/3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego_7 który znana droga rozszczepia sie na kwas winowy i na optycznie czynny chlorek 3-chloro-2-hydroksy- propylotrójmetyloamoniowy, ten zas na drodze reakcji z cyjankami nieorganicznymi w roz¬ puszczalniku, korzystnie w metanolu, w podwyzszonej temperaturze przeprowadza sie w optycznie czynny chlorek nitrylu karnityny.Korzystnie do wytwarzania chlorku nitrylu /-/-karnityny stosuje sie L-/+/-winian dwu-^~/-/-3-chloro-2-hydroksypropylot ró jmetyloamoniowy_7w skrócie zwany winian-COP/. Te nowe zwiazki sa objete wzorem przedstawionym na rysunku. Winian-COP mozna wytwarzac róz¬ nymi metodami. Korzystnie winian-COP wytwarza sie na drodze reakcji racemicznego chlorku 3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego z kwasem L-/+/-*inowyuj, zwlaszcza v» obec¬ nosci trójslkiloamin. Najpierw z epichloryhydryny i trójmetyloaminy wytwarza sie race¬ miczny chlorek 3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy, zas chlorek ten za pomoca kwasu L-/+/-winowego w obecnosci trójalkiloamin przeprowadza sie w winian-COP. Jako trój- alkiloaminy wchodza korzystnie w rachube aminy o 2-12 atomach wegla. Takimi sa trójety- loamina, trójbutyloamina, trójpropylcamina, trójpentylcamina, trójcktyloamina. Korzyst¬ nie stosuje sie trójbutyloamine. Winian-COP mozna od jego diastereoizomeru oddzielic droga krystalizacji* Korzystna postac wykonania wytwarzania winianu-COF w sposobie wedlug wynalazku pole¬ ga na tym, ze 1 mol wyjsciowego prawoskretnego kwasu winowego dla otrzymania mieszaniny diastereoizomerów poddaje sie reakcji w obecnosci 1,6-3 moli, korzystnie 1,8-2,5 mola trój-n-butyloaminy, z 1,6-3 moli, korzystnie z 1,8-2,2 mola racemicznego chlorku 3-chlo- ro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego. Postepowanie prowadzi sie korzystnie w sro¬ dowisku wody i/lub mieszajacego sie z woda rozpuszczalnika, takiego jak chlorek metylenu, chloroform, i w temperaturze 0-30 C, korzystnie w temperaturze 15-25 C.Po oddzieleniu chlorowodorku trój-n-alkiloaminy na drodze ekstrakcji obojetnymi roz¬ puszczalnikami, takimi jak chlorek metylenu, chloroform, wyodrebnia sie zadany izomer na drodze krystalizacji frakcjonowanej pod zmniejszonym cisnieniem, po odparowaniu warst¬ wy wodnej. Mieszanine diastereoizomerów celowo rozpuszcza sie w rozpuszczalnikach, np. w wodzie lub w nizszych alkoholach, takich jak metanol, etanol, a zwlaszcza metanol. Kry¬ stalizacje zadanego izomeru, czyli winianu-COP, osiaga sie w ten sposób, ze dodaje sie rozcienczalnik, korzystnie aceton. Dalsza metoda wytwarzania winianu-COP polega na tym, ze z azotanu srebrowego i winianu litowca najpierw wytwarza sie sól srebrowa kwasu wi¬ nowego, ten winian srebrowy przeprowadza sie w zawiesine w wodzie i poddaje reakcji z racemicznym chlorkiem 3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowym. Zadany winian-COP mozna na drodze krystalizacji uzyskac lub oddzielic od diastareoizomerycznej soli.W odróznieniu od znanych sposobów stosowanie soli srebrowej kwasu winowego w poczat¬ kowej, a nie w koncowej, fazie postepowania, czyli w etapie wytwarzania diastareoizome¬ rycznej mieszaniny winianu dwu^~3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego_7f nie prowadzi do wystepowania zaczernien w koncowym, otrzymywanym w nastepczych reakcjach produkcie, t j. w optycznie czynnym chlorku nitrylu karnityny. Stad tez wykluczenie dostepu swiatla w przypadku stosowania soli srebrowych w sposobie wedlug wynalazku nie jest potrzebne.L-/+/-*inian dwu-^~/-/-3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy_7, wytworzony podczas przeprowadzania sposobu wedlug wynalazku, ma nastepujace wlasciwosci: tempera¬ tura topnienia 159°C /po przekrystalizowaniu z ukladu metanol-acetcn/; skrecalnosc148361 3 C^J-ft s -10,8° /c=l,04 w wodzie/; odczyn 1%-owego roztworu ma wartosc pH=7; analiza elementarna zwiazku /521,14/ wykazuje: obliczono: C 42,39% H 7,56% N 6,18% znaleziono: C 42,36% H 7,99% N 6,18%; widmo /KBr/ w podczerwieni: 3,15; 6,30; 7,20; 9,15; 10,35/U.W celu wytworzenia D-/-/-winianu dwu ^~A/-3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamo- niowego_7 prowadzi sie rozszczepianie za pomoca kwasu D-/-/-winiowego. Ten otrzymany D-/-/-winian wykazuje temperature topnienia 159°C /po przekrystalizowaniu z ukladu meta- nol-aceton/ oraz skrecalnosc (^-J^ = +10,8 /c=l,04 w wodzie/. Dzieki sposobowi wedlug wynalazku rozszczepianie racematu nastepuje bardzo wczesnie* Tym samym mozliwe jest prowa¬ dzenie dalszych etapów postepowania, az do otrzymania chlorku nitrylu karnityny i karni- tynyf Juz tylko z enancjomerem, w nastepstwie czego unika sie obciazenia dalszymi reak¬ cjami z drugim enancjomerem• Nie mozna bylo przewidziec, ze w przypadku reakcji nastep¬ czych, ostatecznie prowadzacych do karnityny, nie wystapi juz zadna racemizacja produktów.Otrzymany podczas przeprowadzania sposobu wedlug wynalazku L-/+/-winian dwu-^~/-/-3- -chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy /czyli winian-COP/ mozna latwo przeprowadzac w chlorek nitrylu /-/-karnityny i w /-/-karnityne. Alternatywnie mozna winian-COP naj¬ pierw poddac reakcji z CaClp, oddzielic winian wapniowy i wyodrebnic chlorek /-/-3-chlo- ro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy. Ten ostatni mozna za pomoca cyjanków litowców przeprowadzic w chlorek nitrylu /-/-karnityny. Jako cyjanki litowców stosuje sie LiCN, KCN, NaCN, korzystnie NaCN. Mozna tez rozpad winianu-COP, tj. reakcje podwójnej wymiany soli, i reakcje podstawiania cyjankami przeprowadzac w jednym etapie. Stosuje sie przy tym celowo cyjanki wapniowców, korzystnie Ca/CN/2* Kwas winowy straca sie przy tym w po¬ staci soli wapniowej, a z roztworu reakcyjnego mozna wyodrebniac chlorek nitrylu /-/-kar¬ nityny* Uwalnianie lub reakcje, niezaleznie od stosowanej metody, przeprowadza sie ko¬ rzystnie w wodzie jako rozpuszczalniku. Oczyszczanie produktu mozna skutecznie osiagac droga zwyklej krystalizacji z rozpuszczalników, takich jak nizsze alkohole. Otrzymuje sie dzieki temu produkty o optycznej czystosci wiekszej od 98%.Sposobem tym mozna wytwarzac odpowiedni chlorek nitrylu A/-karnityny, przeksztalca¬ jac D-/-/-winian dwu-^~A/-3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy_7» Przyklad I. Wytwarzanie chlorku nitrylu /-/-karnityny a/ Wytwarzanie L-/+/-winianu dwu-/3-chlcro-2-hydroksypropylotrójmetyloamonicwego/.Do 7,50 g /50 mmoli/ kwasu L-A/-winowego, rozpuszczonego w 50 ml wody, mieszajac wkrap- la sie 18,54 g /100 mmoli/ trój-n-butyloaminy, przy czym roztwór ogrzewa sie do tempera¬ tury 30°C. Nastepnie wprowadza sie 18,81 g /100 mmoli/ chlorku 3-chloro-2-hydroksypropy- lotrójmetyloamoniowego, rozpuszczonego w 100 ml wody. Klarowny roztwór ekstrahuje sie za pomoca 8 porcji po 150 ml chlorku metylenu, a ekstrakty odparowuje sie pod próznia; otrzy¬ muje sie 21,65 g /97,6% wydajnosci teoretycznej/ chlorowodorku trójbutyloeminy /dwa ostat¬ nie z ekstraktów razem zawieraja jeszcze tylko 0,14 g substancji/. Warstwe wodna odparo¬ wuje sie na wyparce obrotowej do sucha, otrzymujac 23,22 g bardzo lepkiego oleju /102,52/» Rozpuszcza sie go na goraco w 30 ml metanolu, powoli zadaje za pomoca 93 ml acetonu az do zmetnienia, a zmetnienie to dodatkiem kilku kropli metanolu ponownie doprowadza sie do znikniecia. Po uplywie 72 godzin lug' macierzysty dekantuje sie, krystaliczna skorupe przemywa sie ukladem aceton/metanol = 3:1 i suszy pod próznia. Otrzymuje sie 7,20 g krysz¬ talów /31,8% lub 63,6% wydajnosci teoretycznej/ o temperaturze topnienia 147-170°C. Suro¬ wy winian rozpuszcza sie w 10 g goracego metanolu i stopniowo dodaje sie 45 ml acetonu, przy czym krystalizacja rozpoczyna sie natychmiast. W ciagu nocy naczynie krystalizacyj- ne przechowuje sie w lodówce, lug macierzysty dekantuje sie, placek krystaliczny przemy¬ wa sie acetonem i suszy. Otrzymuje sie 5,78 g /J2% wydajnosci teoretycznej/ krysztalów o temperaturze topnienia 150-152°C i o skrecalnosci C^J^ = -7,5° /c=l,04 w wodzie/.Z pozostalosci w chlorku metylenu /surowy chlorowodorek trójbutyloaminy/ przez rozpusz¬ czanie w chlorku metylenu, wytrzasanie z In lugiem sodowym i usuniecie rozpuszczalnika pod próznia odzyskuje sie trójbutyloamine z wydajnoscia 96%.4 148 361 b/. Wytwarzanie L-/V-winianu-dwu-^V-/-3~chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamonio- wego_7. Z 46,25 g/l27 miaoli/ L-/+/-winianu dwusrebrowego sporzadza sie zawiesine w 350 ml wody i zadaja roztworem 47,75 g /254 mrnoli/ chlorku 3-chloro-2-hydrok9ypropylotrcj~ metyloamoniowego w 175 ml wody. Zawiesine te miesza sie w ciagu 4 godzin, a utworzony chlorek srebrowy odsacza sie na nuczy i/w celu szybszego suszenia/ przemywa sie metano¬ lem oraz eterem i suszy. W rezultacie otrzymuje sie 36,21 g chlorku srebrowego /99,5% wydajnosci teoretycznej/. Przesacz calkowicie odparowuje sie w wyparce obrotowej. Otrzy¬ muje sie 62,43 g /teoretycznie: 57,58 g/ pozostalosci po suszeniu w wysokiej prózni ole¬ jowej /w ciagu 5 godzin w temperaturze pokojowej/. Placek krysztalów rozpuszcza sie w 80 ml goracego metanolu i do goracego roztworu stopniowo dodaje sie 260 ml acetonu. Pow¬ stajace zmetnienia doprowadza sie dodatkiem 2 ml metanolu do znikniecia, naczynie zamyka sie i pozostawia do ochlodzenia. Po uplywie kilku minut na sciankach naczynia rozpoczy¬ na sie krystalizacja. Po uplywie 48 godzin calosc przechowuje sie jeszcze w ciagu 3 go¬ dzin w lodówce o temperaturze H C, a lug macierzysty zlewa sie znad skorupy krysztalów.Krysztaly te przemywa sie za pomoca okolo 20 ml ukladu aceton/metanol /l:5/ 1 niewiel¬ kiej ilosci acetonu oraz suszy pod próznia, otrzymujac 19,33 g krystalicznych lusek o temperaturze topnienia 159 C /po krystalizacji z ukladu aceton-metanol/ i o skrecalnosci ^c*/£4= +10,8° /c=l,04 w wodzie/. c/. Wytwarzanie chlorku /-/-3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego. Do 18,35 g /40,5 mmola/ winianu z przykladu la /lub b/ w 65 ml wody, poruszajac naczynie ruchem kolowym, wkrapla sie 4,50 g /40,5 mmola/ chlorku wapniowego, rozpuszczonego w 15 ml wody.Winian wapniowy natychmiast wytraca sie w postaci krystalicznej. Po uplywie 5 minut za¬ wiesine /roztwór ma odczyn o wartosci pH=7/ chlodzi sie na lazni lodowej, a winian wap¬ niowy odsacza sie na nuczy. Przemywa sie go metanolem i suszy na powietrzu, otrzymujac 10,08 g /teoretycznie dla czterowodzianu: 10,54 g; wydajnosc teoretyczna 95,6%/. Prze¬ sacz /i popluczyny metanolowe/ odparowuje sie w wyparce obrotowej na lazni o temperatu¬ rze 50°C. Otrzymuje sie 17,0 g /teoretycznie: 15,24 g/ stalej pozostalosci, która na ciep¬ lo w temperaturze 70 C przemywa sie za pomoca 25 ml absolutnego etanolu. Zawiesine te chlodzi sie na lazni lodowej, a krysztaly odsacza sie na nuczy i po przemyciu ukladem etanol/aceton=l:l i acetonem suszy na powietrzu, otrzymujac 10,24 g /67,2# wydajnosci teoretycznej/ bezbarwnych krysztalów o temperaturze topnienia 214 C i o skrecalnosci C^J^ = -28,76° /c=0,97 w wodzie/. d/. Wytwarzanie chlorku nitrylu /-/-karnityny. 8,61 g /45,78 mmola/ wytworzonego wed¬ lug przykladu Ic produktu, w srodowisku 9 ml metanolu i 1 ml wody zadaje sie na lazni o temperaturze 55°C w ciagu 3 minut kroplami 3,43 g /47,0 mmoli/ cyjanku sodowego w 8 ml wody. Roztwór reakcyjny, który natychmiast metnieje, pozostawia sie na lazni w ciagu 20 minut /pH=8-9/, po czym za pomoca 5,5n kwasu solnego /okolo 3,0 ml kwasu/ doprowadza sie odczyn do wartosci pH=5» Po chlodzeniu szarzy na lazni o temperaturze -10°C w cia¬ gu kilku minut odsacza sie wytracona sól i przemywa metanolem chlodzonym w lodzie oraz suszy. Otrzymuje sie 1,89 g soli.Przesacz zateza sie na lazni o temperaturze 40°C pod próznia. Pozostalosc, czyli 10,6 g zóltawo zabarwionej stalej masy, rozpuszcza sie w 23 g goracego metanolu, a ciep¬ ly roztwór o temperaturze 40 C saczy sie, usuwajac 0,60 g nierozpuszczonych czastek.Przesacz ten ponownie saczy sie /oddzielnie okolo 0,1 g soli/ i ogrzewa az do wyklarowa¬ nia /masa roztworu równa 24 g/ i chlodzi do temperatury 0 C. Stracone krysztaly odsacza sie na nuczy, przemywa niewielka iloscia metanolu /o temperaturze -10 C/ i eteru oraz suszy. Otrzymuje sie 4,62 g /56,5% wydajnosci teoretycznej/ prawie bezbarwnych kryszta¬ lów o temperaturze topnienia 244°C i o skrecalnosci Z"^t7^ = -28,30° /c=l,06 w wodzie/.Produkt ten zawiera substrat /wedlug chromatografii cienkowarstwowej/. Po dwukrotnym przekrystalizowaniu z etanolu /955&-owego/ otrzymuje sie krysztaly w postaci dlugich igiel o temperaturze topnienia 256°C /z rozkladem/ i o skrecalnosci ^"°^7j) =-25,9 /c=l,05 w codzie/.148361 5 Przyklad II. Wytwarzanie chlorku nitrylu A/-karnityny a/ Wytwarzanie D-/-/winianu dwu-^W-3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowago_7f Do 7,50 g /50 mmoli/ kwasu D-/-/-winowego, rozpuszczonego w 50 ml wody, mieszajac wkrap- la sie 18,54 g /100 mmoli/ trój-n-butyloaminy, przy czym roztwór ogrzewa sie do tempera¬ tury 30°C. Nastepnie wprowadza sie 18,81 g /100 mmoli/ chlorku 3-chlcro-2-hydroksypropy- lotrójmetyloamoniowego, rozpuszczonego w 100 ml wody. Klarowny roztwór ekstrahuje sie za pomoca 8 porcji po 150 ml chlorku metylenu, a ekstrakty odparowuje sie pod próznia; otrzy— muje sie 21,75 g /98,0% wydajnosci teoretycznej/ chlorowodorku trójbutyloaminy /dwa ostatnie z ekstraktów razem zawieraja jeszcze tylko 0,10 g substancji/. Warstwe wodna odparowuje sie na wyparce obrotowej do sucha, otrzymujac 23,1 g bardzo lepkiego oleju /101,9&^ Rozpuszcza sie go na goraco w 30 ml metanolu, powoli zadaje za pomoca 95 ml acetonu az do zmetnienia, a zmetnienie to dodatkiem kilku kropli metanolu ponownie dopro¬ wadza sie do znikniecia. Po uplywie 72 godzin lug macierzysty dekantuje sie krystaliczna skorupe przemywa sie ukladem aceton/metanol = 3:1 i suszy pod próznia. Otrzymuje sie 7,65 g krysztalów /33,7% lub 67,4$ wydajnosci teoretycznej/ o temperaturze topnienia 142-155°C Surowy winian rozpuszcza sie w 10 g goracego metanolu i stopniowo dodaje sie 45 ml ace¬ tonu, przy czym krystalizacja rozpoczyna sie natychmiast. W ciagu nocy naczynie krystali- zacyjne przechowuje sie w lodówce, lug macierzysty dekantuje sie, placek krystaliczny przemywa sie acetonem i suszy. Otrzymuje sie 5,95 g/52,5% wydajnosci teoretycznej/ krysz¬ talów o temperaturze topnienia 149,5-151°C i o skrecalnosci Cc^j\ +8,0° /c = 1 w wodzie/. Z pozostalosci w chlorku metylenu /surowy chlorowodorek trójbutyloaminy/ przez rozpuszczanie w chlorku metylenu, wytrzasanie z In lugiem sodowym i usuniecie rozpusz¬ czalnika pod próznia odzyskuje sie trójbutyloamine z wydajnoscia 97$. b/ Wytwarzanie I-/-/-winianu dwu-^"/+/-3-chloro-2-hydroksypropylotró jmetyloamonio¬ wego^* Z 18,2 g /50 mmoli/ D-/-/-winianu dwusrebrowego sporzadza sie zawiesine w 150 ml wody i zadaje roztworem 18,8 g /100 mmoli/ chlorku 3-chloro-2-hydroksypropylotróJmetylo¬ amoniowego w 50 ml wody. Zawiesine te miesza sie w ciagu 3 godzin, a utworzony chlorek srebrowy odsacza sie na nuczy i/w celu szybszego suszenia/ przemywa sie metanolem oraz eterem i suszy. W rezultacie otrzymuje sie 14,3 g chlorku srebrowego /99,6% wydajnosci teoretycznej/. Przesacz calkowicie odparowuje sie w wyparce obrotowej. Otrzymuje sie 23,2 g /teoretycznie: 22,7 g/ pozostalosci po suszeniu w wysokiej prózni olejowej /w cia¬ gu 5 godzin w temperaturze pokojowej/. Placek krysztalów rozpuszcza sie w 30 ml goracego metanolu i do goracego roztworu stopniowe dodaje sie 100 ml acetonu. Powstajace zmetnie¬ nia doprowadza sie dodatkiem 2 ml metanolu do znikniecia, naczynie zamyka sie i pozosta¬ wia do ochlodzenia. Po uplywie kilku minut na sciankach naczynia rozpoczyna sie krysta¬ lizacja. Po uplywie 48 godzin calosc przechowuje sie jeszcze w ciagu 3 godzin w lodówce o temperaturze +4°C, a lug macierzysty zlewa sie znad skorupy krysztalów. Krysztaly te przemywa sie za pomoca okolo 10 ml ukladu aceton/metanol /l:5/ i niewielkiej ilosci aceto¬ nu oraz suszy pod próznia, otrzymujac 5,85 g krystalicznych lusek o temperaturze topnie¬ nia 150-152°C /po krystalizacji z ukladu aceton-metanol/ i o skrecalnosci C^J^ = +9,6 /c=l w wodzie/. c/ Wytwarzanie chlorku /+/-3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego. Do 22,7 g /50 mmoli/ D-/-/-winianu dwu-^"/+/-3-chloro-2-hydroksypropylotró jmetyloamoniowego z przy¬ kladu Ilb w 45 ml wody, poruszajac naczynie ruchem kolowym, wkrapls sie 5,55 g /50 mmoli/ chlorku wapniowego, rozpuszczonego w 15 ml wody. Winian wapniowy natychmiast wytraca sie w postaci krystalicznej. Po uplywie 15 minut zawiesine /roztwór ma odczyn o wartosci pH=7/ chlodzi sie na lazni lodowej, a winian wapniowy odsacza sie na nuczy. Przemywa sie go metanolem i suszy na powietrzu, otrzymujac 12,85 g /teoretycznie dla czterowodzianu: 13,0 g; wydajnosc teoretyczna 98,6$/. Przesacz /i popluczyny metanolowe/ odparowuje sie w wyparce obrotowej na lazni o temperaturze 50°C. Otrzymuje sie 19,7 g /teoretycznie: 18,85 g/ stalej pozostalosci, która na cieplo w temperaturze 70°C przemywa sie za pomoca 45 ml absolutnego etanolu. Zawiesine te chlodzi sie na lazni lodowej, a krysztaly odsa¬ cza sie na nuczy i po przemyciu ukladem etanol/aceton=l:l i acetonem suszy na powietrzu,6 148 361 otrzymujac 14,05 g /74,6% wydajnosci teoretycznej/ bezbarwnych krysztalów o temperaturze topnienia 209-211°C i o skrecalnosci C^J^' +29,2° /c=l w wodzie/. d/ Wytwarzanie chlorku nitrylu A/-karnityny• 18,85 g /100 mmoli/ wytworzonego wedlug przykladu lic produktu, w srodowisku 18 ml metanolu i 2 ml wody zadaje sie na lazni o temperaturze 50-55°C w ciagu 3 minut kroplami 5,4 g /108 mmoli/ cyjanku sodowego w 20 ml wody* Roztwór reakcyjny, który natychmiast metnieje, pozestawia sie na lafni w ciagu 20 minut /pH=8-9/, po czym za pomoca 5,5n kwasu solnego /okolo 5,8 ml kwasu/ doprowadza sie odczyn do wartosci pH=5. Po chlodzeniu szarzy na lazni o temperaturze -10°C w ciagu kil¬ ku minut odsacza sie wytracona sól i przemywa metanolem chlodzonym w lodzie oraz suszy* Otrzymuje sie 2,05 g soli.Przesacz zateza sie na lazni o temperaturze 40°C pod próznia. Pozostalosc, czyli 23,2 g zóltawo zabarwionej stalej masy, rozpuszcza sie w 50 g goracego metanolu, a cieply roztwór o temperaturze 40°C saczy sie, usuwajac 1,60 g nierozpuszczonych czastek. Prze¬ sacz ten ponownie saczy sie /oddzielenie okolo 0,1 g soli/ i ogrzewa az do wyklarowania /masa roztworu równa 52,4 g/ i chlodzi do temperatury 0°C. Stracone krysztaly odsacza sie na nuczy, przemywa niewielka iloscia metanolu /o temperaturze -10°C/ i eteru oraz suszy.Otrzymuje sie 9,8 g /54,8% wydajnosci teoretycznej/ prawie bezbarwnych krysztalów o tem¬ peraturze topnienia 242-244°C i o skrecalnosci ^"o67p4- *27,30° /crl * rccdzicA Prodiict ten zawiera eubstrat /wedlug chromatografii cienkowarstwowej/. Po dwukrotnym przekrysta- lizowaniu z etanolu /95#-cwego/ otrzymuje sie krysztaly w postaci dlugich igiel o tempe¬ raturze topnienia 256°C /z rozkladem/ i o skrecalnosci C°^7 j^ ~ +26,2° /c=l w wodzie/.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania optycznie czynnego chlorku nitrylu karnityny, znamien¬ ny tym, ze racemiczny chlorek 3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy, korzyst¬ nie w srodowisku wodnym, poddaje sie reakcji z optycznie czynnym kwasem winowym w obec¬ nosci trójalkiloaminy lub z jego sola, z otrzymanej diastereoizomerycznej mieszaniny nowego winianu dwu-^3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego_7 wyodrebnia sie na znanej drodze, korzystnie na drodze krystalizacji frakcjonowanej, zadany optycznie czyn¬ ny izomer winianu dwu-^3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowego7, który znana dro¬ ga rozszczepia sie na kwas winowy i na optycznie czynny chlorek 3-chlorc-2-hydroksypropy- lotrójmetyloamoniowy, ten zas na drodze reakcji z cyjankami nieorganicznymi w rozpusz¬ czalniku, korzystnie w metanolu, w podwyzszonej temperaturze przeprowadza sie w optycznie czynny chlorek nitrylu karnityny. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze racemiczny chlorek 3-chloro-2-hydroksypropylotrójmetyloamoniowy przeprowadza sie na drodze rozszczepiania racematu kwasem L-/+/-winowym w nowy L-A/-winian dwu-^~/-/-3-chloro-2-hydroksypropylo- trójmetyloamoniow^7| winian ten rozszczepia sie na kwas winowy i na chlorek /-/-3-chlo- ro-2-hydroksypropylotrójmetylcamoniowy, chlorek ten zas poddaje sie reakcji z cyjankami nieorganicznymi, otrzymujac chlorek nitrylu /-/-karnityny. 3» Sposób wedlug zastrz.l, znamienny tym, ze rozszczepianie racematu przeprowadza sie za pomoca soli srebrowej kwasu L-/+/-winowego« CH3 C00e CH3- I)J®- CH2- CH-CH£l HC-OH CH5 ÓH HO-CH CH3 ^e CHj-ljl^-CHj-CH-CHjCl Pracownia Poligraficzna UP PRL. Naklad 100 egz.Cena 400 zl CH, OH PL PL PL PL PL PL PL PL

Claims (1)

1.
PL1985252722A 1984-04-04 1985-04-02 Method of obtaining optically active carnitin nitrile chloride PL148361B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1704/84A CH658857A5 (de) 1984-04-04 1984-04-04 Optisch aktives di-(3-chlor-2-oxy-propyltrimethylammonium)-tartrat.

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL252722A1 PL252722A1 (en) 1985-12-03
PL148361B1 true PL148361B1 (en) 1989-10-31

Family

ID=4216650

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1985252722A PL148361B1 (en) 1984-04-04 1985-04-02 Method of obtaining optically active carnitin nitrile chloride

Country Status (28)

Country Link
US (4) US4692543A (pl)
EP (1) EP0157315B1 (pl)
JP (1) JPS60231632A (pl)
CN (1) CN85101426A (pl)
AR (1) AR240309A1 (pl)
AT (1) ATE34738T1 (pl)
AU (1) AU570780B2 (pl)
BG (2) BG43863A3 (pl)
BR (1) BR8501627A (pl)
CA (1) CA1238923A (pl)
CH (1) CH658857A5 (pl)
CS (1) CS266568B2 (pl)
DD (2) DD232036A5 (pl)
DE (1) DE3563044D1 (pl)
DK (1) DK153185A (pl)
ES (1) ES541848A0 (pl)
FI (1) FI850682A7 (pl)
HU (1) HU195764B (pl)
IL (1) IL74553A (pl)
IN (1) IN164370B (pl)
MX (1) MX160765A (pl)
NO (1) NO162717C (pl)
PL (1) PL148361B1 (pl)
RO (1) RO92320B (pl)
SU (2) SU1329616A3 (pl)
TR (1) TR22235A (pl)
YU (2) YU53485A (pl)
ZA (1) ZA851960B (pl)

Families Citing this family (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA1289973C (en) * 1986-08-26 1991-10-01 Kazuhiko Katayama Process for preparing 3-halogeno-2- hydroxypropyltrimethylammonium halide
CH668964A5 (de) * 1987-02-04 1989-02-15 Lonza Ag Verfahren zur herstellung von optisch aktivem beta-methylcholin.
DE3735757A1 (de) * 1987-10-22 1989-05-03 Degussa Optisch aktive salze aus einem substituierten thiazolidin-4-carboxylat und 3-chlor-2-hydroxypropyltrimethylammonium, deren herstellung und verwendung
DE4015573A1 (de) * 1990-05-15 1991-11-21 Degussa Optisch aktive salze aus einem substituierten thiazolidin-4-carboxylat und 3-cyano-2-hydroxypropyltrimethylammonium, deren herstellung und verwendung
DE4111913A1 (de) * 1991-04-12 1992-10-15 Degussa Verfahren zur herstellung von l-carnitin aus d,l-carnitinnitrilsalzen
US5576459A (en) * 1994-02-02 1996-11-19 Sachem, Inc. Quaternary nitrogen or phosphorus chirates
KR100255039B1 (ko) 1997-07-28 2000-05-01 박영구 L-카르니틴의제조방법
EP2325164A1 (en) * 2009-11-18 2011-05-25 Lonza Ltd. Methods for the production of l-carnitine
CN102329243B (zh) * 2011-10-12 2013-11-20 浙江工业大学 L-(-)-3-氯-2-羟基丙基三甲铵氯化物的管式反应方法
CN113214093B (zh) * 2021-05-21 2022-11-29 济南亚西亚药业有限公司 酒石酸氢胆碱废母液中回收氯化胆碱和酒石酸盐的方法
CN115850113B (zh) * 2022-12-16 2024-10-01 山东阳谷华泰化工股份有限公司 一种l-卡内腈的合成方法

Family Cites Families (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DD23217A (pl) *
US2303602A (en) * 1940-08-03 1942-12-01 Standard Brands Inc Calcium tartrate production
US2692285A (en) * 1951-05-07 1954-10-19 Searle & Co Di-sec-alkyl-dialkylammonium salts and processes for preparing the same
GB717476A (en) * 1951-12-12 1954-10-27 Ciba Ltd Manufacture of new quaternary ammonium salts
GB752681A (en) * 1953-04-25 1956-07-11 Recip Ab Quaternary ammonium compounds
US3151149A (en) * 1959-01-31 1964-09-29 Berlin Chemie Veb Production of pure d-and l-carnitinenitrile-chloride
US3135788A (en) * 1959-09-28 1964-06-02 Nihon Zoki Seiyaku Kabushikika Preparation of dl-carnitine hydrochloride from trimethylamine hydrochloride and epihalogenohydrin
BE660039A (pl) * 1965-02-22 1965-08-23
ES332080A1 (es) * 1965-10-15 1967-10-01 Otsuka Pharma Co Ltd Procedimiento para obtencion de complejos de sales opticamente activas de hidroxido de nitrilo,carnitina y acidos glutamicos n-acilos.
NL6801823A (pl) * 1968-02-08 1969-08-12
US3808254A (en) * 1971-06-10 1974-04-30 Syntex Corp Resolution-racemization of alpha-amino-alpha-phenylacetonitrile
JPS5212688B2 (pl) * 1973-08-23 1977-04-08
US4070394A (en) * 1976-01-23 1978-01-24 Ethyl Corporation Carnitine nitrile halide preparation
US4062698A (en) * 1976-11-03 1977-12-13 International Business Machines Corporation Photoelectrical converter
US4072698A (en) * 1976-12-02 1978-02-07 The Upjohn Company Resolution of aminonitriles
NL7804880A (nl) * 1978-05-05 1979-11-07 Zaltbommel Chem Fab Werkwijze voor het bereiden van 3-halogeen-2- -hydroxyalkyltrialkylammoniumchloriden.
IT1156852B (it) * 1978-07-10 1987-02-04 Sigma Tau Ind Farmaceuti Procedimento industriale per la preparazione del d'canforato della l carnitinammide e del d canforato della d carnitinammide e sue applicazioni

Also Published As

Publication number Publication date
ES8603379A1 (es) 1985-12-16
HU195764B (en) 1988-07-28
EP0157315B1 (de) 1988-06-01
PL252722A1 (en) 1985-12-03
DD236922A5 (de) 1986-06-25
SU1491332A3 (ru) 1989-06-30
RO92320B (ro) 1987-10-02
DE3563044D1 (en) 1988-07-07
ES541848A0 (es) 1985-12-16
FI850682L (fi) 1985-10-05
BR8501627A (pt) 1985-12-03
NO162717C (no) 1990-02-07
CH658857A5 (de) 1986-12-15
HUT39412A (en) 1986-09-29
EP0157315A2 (de) 1985-10-09
YU53485A (en) 1988-02-29
DK153185A (da) 1985-10-05
CS266568B2 (en) 1990-01-12
IL74553A (en) 1990-06-10
NO162717B (no) 1989-10-30
US4692543A (en) 1987-09-08
MX160765A (es) 1990-05-09
EP0157315A3 (en) 1986-07-02
CA1238923A (en) 1988-07-05
FI850682A7 (fi) 1985-10-05
ZA851960B (en) 1985-11-27
SU1329616A3 (ru) 1987-08-07
AU570780B2 (en) 1988-03-24
DK153185D0 (da) 1985-04-03
US4732709A (en) 1988-03-22
DD232036A5 (de) 1986-01-15
FI850682A0 (fi) 1985-02-19
AU4019185A (en) 1985-10-10
CS248785A2 (en) 1989-04-14
TR22235A (tr) 1986-10-10
JPS60231632A (ja) 1985-11-18
YU142287A (en) 1988-04-30
BG44373A3 (bg) 1988-11-15
US4732999A (en) 1988-03-22
US4670192A (en) 1987-06-02
IN164370B (pl) 1989-03-04
AR240309A1 (es) 1990-03-30
BG43863A3 (bg) 1988-08-15
IL74553A0 (en) 1985-06-30
ATE34738T1 (de) 1988-06-15
CN85101426A (zh) 1986-09-24
RO92320A (ro) 1987-09-30
NO851388L (no) 1985-10-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL148361B1 (en) Method of obtaining optically active carnitin nitrile chloride
CS220790B2 (en) Method of separation of the -6-methoxy-alpha-methyl-2-naphtalene vinegar acid from the mixtures of the a/-/-6-methoxy-alpha-methyl-2/naphtalene vinegar acid or salts thereof
KR960004185B1 (ko) 새로운 레보도파 합성방법
DE1938513B1 (de) Verfahren zur Herstellung von D-threo-1-p-Methylsulfonyl-phenyl-2-dichloracetamido-propan-1,3-diol
US4914208A (en) Optically active salts of a substituted thiazolidine-4-carboxylate and 3-chloro-2-hydroxypropyltrimethyl ammonium, their preparation and use
EP1377544B2 (en) Purification of 2-nitro-4-methylsulphonylbenzoic acid
EP0499376A1 (en) Precipitation-induced asymmetric transformation of chiral alpha-amino acids and salts thereof
GB2098981A (en) Preparataion of d-2-(6-methoxy-2-naphthyl) propionic acid
US4305887A (en) Process for obtaining the enantiomeric forms of 4-cyano-1-[N-methyl-N-(2'-{3",4"-dimethoxyphenyl}-ethyl)-amino]-5-methyl-4-(3',4',5'-trimethoxyphenyl)-hexane and of salts thereof
FI79833B (fi) Foerfarande foer framstaellning av dibensoyl-d(-)tartrat av l(-)karnitin.
EP0052094A1 (en) N-isopropoxycarbonylphenylglycines and their production
US3527776A (en) Optical resolution of dl-lysine
US4226803A (en) Process for production of optically active bases
JP2971291B2 (ja) 光学活性2−アミノ酪酸の製法
US4347374A (en) Acid addition salts of N-trityl-α-fluoromethylhistidine enantiomer derivatives
US4167522A (en) Guanidine pantoate
US4115439A (en) Process for the preparation of optically active α-phenylglycine and intermediates thereof
EP3260442B1 (en) Process for preparation of optically pure n-substituted-3-methoxypropionic acid derivatives
US5334766A (en) Process for the resolution of racemic diphosphine oxides
US4038284A (en) N-acylation of oxazolidines
JP4728548B2 (ja) 光学活性アミノアルコールの製造方法
US3975527A (en) Agricultural plant protection compositions containing isomers of triforine method of use
US4370500A (en) Compound: d-N-(2-amino-2-phenethyl)-2-methoxyethylamine and process for preparing the same by selective crystallization
US2429937A (en) Tetraacetyl ribonic acid and a process for its preparation
JPWO2001017944A1 (ja) 光学活性アミノアルコールの製造方法