NO147485B - Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 8-aminomethylisoflavonderivater - Google Patents

Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 8-aminomethylisoflavonderivater Download PDF

Info

Publication number
NO147485B
NO147485B NO751567A NO751567A NO147485B NO 147485 B NO147485 B NO 147485B NO 751567 A NO751567 A NO 751567A NO 751567 A NO751567 A NO 751567A NO 147485 B NO147485 B NO 147485B
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
isopropoxy
general formula
isoflavone
morpholinomethylisoflavone
compounds
Prior art date
Application number
NO751567A
Other languages
English (en)
Other versions
NO147485C (no
NO751567L (no
Inventor
Laszlo Feuer
Istvan Dory
Lorand Farkas
Mihaly Nogradi
Maria Polgar
Original Assignee
Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet filed Critical Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Publication of NO751567L publication Critical patent/NO751567L/no
Publication of NO147485B publication Critical patent/NO147485B/no
Publication of NO147485C publication Critical patent/NO147485C/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D311/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings
    • C07D311/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D311/04Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring
    • C07D311/22Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms directly attached in position 4
    • C07D311/26Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms directly attached in position 4 with aromatic rings attached in position 2 or 3
    • C07D311/34Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms directly attached in position 4 with aromatic rings attached in position 2 or 3 with aromatic rings attached in position 3 only
    • C07D311/36Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms directly attached in position 4 with aromatic rings attached in position 2 or 3 with aromatic rings attached in position 3 only not hydrogenated in the hetero ring, e.g. isoflavones
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Obesity (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Foreliggende oppfinnelse angår en analogifreargangsmåte ved fremstilling av terapeutisk aktive 7-substituerte 8-aminomethyl-isoflavonderivater og deres salter.
Det er kjent at 7-alkoxyisoflavonene på grunn av deres metabolske virkning, anvendes som forstofftilsetning (ungarsk patentskrift nr. 162 377).
7-alkoxyisoflavonene forekommer i naturen og har høy biologisk aktivitet. De spiller en viktig rolle ved regulering av stoffskiftet i cellene i plante- og dyreorganismer. Anvendes de på en levende organisme, kan der påvises en signifikant vitamin-aktig virkning. Den praktiske anvendelse av disse forbindelser i den nevnte retning vanskeliggjøres imidlertid ved at forbindelsene er fullstendig uoppløselige i vann og i vandige oppløs-ningsmidler, og deres oppløselighet i organiske oppløsningsmidler er meget innskrenket.
Gjenstand for foreliggende oppfinnelse er fremstilling av forbindelsene med den generelle formel:
hvor
R er alkyl med 1-8 carbonatomer,
R er alkyl med 1-4 carbonatomer,
R 2er alkyl med 1-4 carbonatomer, hydroxyalkyl med 1-4 carbonatomer, fenyl, pyridyl eller picolyl, eller
R 1 og R 2 danner med det nitrogenatom til hvilket de er bundet, en piperazino-, N-methylpiperazino-, morfolino-, piperidino- eller pyrrolidinoring,
såvel som saltene av disse forbindelser med uorganiske eller organiske syrer.
Når R er alkyl med 1-18 carbonatomer, kan denne være rett-kjedet eller forgrenet. Særlig foretrukket er for R betydningen
methyl, isopropyl eller cetyl.
Når R 2 er hydroxyalkyl, er den foretrukne betydning hydroxyethyl.
Foretrukket er slike forbindelser med den generelle
formel (I) hvor R er methyl, isopropyl eller cetyl, R er methyl eller butyl, og R 2 er en methyl-, a-picolyl-a' - eller (3-hydroxy-1 2
ethylgruppe, eller R og R danner sammen med det nitrogenatom til hvilket de er bundet, en morfolino-, pyrrolidino- eller piperi-dinoring.
Særlig foretrukne på grunn av deres aktivitet er de følgende derivater: 7-methoxy-8-(methyl-Ø-hydroxyethylaminomethyl)-isoflavon, 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon,
7-isopropoxy-8- (methyl-fi-hydroxyethyl-aminomethyl) -isof lavon,
såvel som saltene av disse forbindelser.
Forbindelsene med den generelle formel (I) danner salter med uorganiske og organiske syrer. Som foretrukne salter kan nevnes hydrokloridene, hydrogensulfåtene, videre nicotinatene, bitartratene, citratene, gluconatene og lactatene.
De med organiske eller uorganiske syrer dannede salter av forbindelsene med den generelle formel (I) krystalliserer fra vannholdige oppløsningsmidler under opptagelse av krystallvann.
Fra de på denne måte fremstilte hydroklorider kan 4 - 5%-ige vandige oppløsninger fremstilles, mens der fra salter fremstilt med organiske syrer kan fremstilles 0,5 - 1%-ige oppløsninger. Ved tilsetning av 5 - 10% alkohol, glycerol og 4 - 5% glucose til det vandige oppløsningsmiddel kan der også fremstilles konsentrerte oppløsninger.
Forbindelsene med den generelle formel (I) fremstilles
ifølge oppfinnelsen ved fremgangsmåten angitt i karakteristikken til krav 1.
De som utgangsmateriale anvendte forbindelser med den generelle formel (II) er kjent fra litteraturen (ungarsk patentskrift nr. 162 377) .
Utgangsmaterialet med formel (II) kan fremstilles ved å klormethylere en forbindelse med den generelle formel:
Denne reaksjon utføres i nærvær av paraformaldehyd med tørr saltsyregass eller i nærvær av formaldehyd med konsentrert vandig saltsyre. Klormethyleringen utføres fortrinnsvis i nærvær av en Lewis-syre, hensiktsmessig i nærvær av zinkklorid, aluminium-klorid eller tinnklorid. Som reaksjonsmedium kan f.eks. anvendes eddiksyre eller propionsyre. Reaksjonen utføres ved temperaturer mellom 60 og 100°C, fortrinnsvis mellom 85 og 95°C.
De erholdte utgangsmaterialer med den generelle formel (III) kan isoleres på i og for seg kjent vis ved inndampning av reaksjonsblandingen og utfeining med konsentrert saltsyre.
Forbindelsene med den generelle formel (III) omsettes med
et sekundært amin med den generelle formel (IV) til de ønskede forbindelser med den generelle formel (I). Som aminer med den generelle formel (IV) anvendes fortrinnsvis (3-methylaminoethanol, morfolin, piperidin, pyrrolidin eller a-n-butylamino-a'-picolin. Reaksjonen utføres under oppvarmning, fortrinnsvis ved kokepunktet for reaksjonsblandingen. Som reaksjonsmedium kommer fortrinnsvis lavere alkanoler, f.eks. methanol, ethanol eller propanol, eller også et overskudd av aminet med den generelle formel (IV), på tale. Overskuddet av aminet virker samtidig som syreakseptor til å binde den dannede saltsyre.
Forbindelsene med den generelle formel (I) isoleres på i og for seg kjent vis, f.eks. ved å helle reaksjonsblandingen i vann, fjerne oppløsningsmidlet og eventuelt utfelle.
Fra forbindelsene med den generelle formel (I) kan, på i og for seg kjent vis, de ønskede syreaddisjonssalter fremstilles i et oppløsningsmiddelmedium, f.eks. i alkanoler som methanol eller ethanol, ved behandling med den ønskede syre, hensiktsmessig i støkiometrisk mengde.
Forbindelsene med den generelle formel (I) og deres salter kan anvendes i farmasien til behandling av osteopati (alle hjerte- og lungesykdommer ved hvilke symptomene hypoxi og hyperkapni står i midtpunktet, f.eks. cor pulmonale, angina pectoris, emphysema, lungefibrose), videre til behandling av forstyrrelser i den peri-fere blodforsyning. Forbindelsene utviser sin gunstige virkning til dels i den oxydative fosforylerings- og energikonserverings-prosess i form av en "oxygensparing", til dels virker de på sub-cellulært-mitochondrialt nivå i de energikrevende ionetransloka-sjonsprosesser (calciumhusholding, mineralisering av calcium).
8-aminomethylderivatene som fremstilles ifølge oppfinnelsen, øker enzymaktiviteten av det mitochondriale cytochrom c på signfi-kant vis.
Sammenlignet med de kjente 7-alkoxyisoflavoner består de gunstige egenskaper av 8-aminomethylderivatene i deres vannopp-løselighet.
De terapeutisk aktive fremgangsmåteforbindelser ifølge oppfinnelsen kan anvendes som f6rstofftilsetningsmidler og til fremstilling av farmasøytiske preparater, som inneholder forbindelsene med den generelle formel (I) eller deres salter sammen med inerte, faste eller flytende fortynningsmidler. Disse farmasøytiske preparater fremstilles' på den i farmasien vanlige måte.
Preparater inneholdende forbindelsene med den generelle
formel (I) eller deres salter, kan eventuelt også inneholde tilsetningsstoffer, f.eks. biologisk aktive forbindelser. Som sådanne kommer f.eks. vitaminer, aminosyrer, cholinklorid på tale. Videre kan preparatene også inneholde mineralsalter, sporelementer og andre biologisk viktige stoffer. Som forstofftilsetning anvendes forbindelsene fremstilt ifølge oppfinnelsen fortrinnsvis i forbland-inger, hvor de foreligger sammen med andre biologisk aktive kom-ponenter. Som tilsetningsstoffer kan videre anvendes fortynnings-, oppløsnings- og glidemidler, bærestoffer og hjelpestoffer. Forstoff-tilsetningene kan tilsettes til foret i form av pulver, granulat, pulverblandinger, oppløsninger, emulsjoner, eller suspensjoner. Videre kan der anvendes drikkblandinger, som tilblandes dyrenes drikkevann.
For anvendelse i humanmedisinen opparbeides forbindelsene med den generelle formel (I) eller deres salter på de i farmasien vanlige metoder til tabletter, dragéer, pulverblandinger, oppløsninger, emulsjoner, suspensjoner etc. Applikasjonen skjer fortrinnsvis per-oralt . Også ved anvendelse i humanmedisin,- hhv. i nær ingsmiddel-konsentrater, kan forbindelsene med den generelle formel (I) eller deres salter foreligge blandet med andre bestanddeler, i første rekke med vitaminer. De med de vanlige fortynnings- og bæremidler som f.eks. talkum, stivelse, magnesiumstearat osv. fremstilte tabletter inneholder fortrinnsvis lOO - 200 mg virkestoff. Dags-dosen avhenger av pasientens tilstand og kan lett fastsettes av legen.
Virksomheten av forbindelsene som fremstilles ifølge oppfinnelsen, fremgår av de følgende oppgaver.
Farmakologiske og kliniske virkninger
7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon-nicotinat bevirker en betydelig nitrogenretensjon i rotter ved daglig oral administrasjon av 10 mg/kg i 5 uker. Ved den ved hanrotter utførte svømmeprøve viste de med 5 mg/kg av forbindelsen behandlede rotter en betydelig økning i svømmeytelsen i et forsøk som strakte seg over 45 dager.
Videre bevirket forbindelsen en sterk senkning av surstoff-behovet hos hvilende rotter, som det fremgikk av en prøve som varte i 4 uker, idet dyrene daglig ble behandlet med 1 mg/100 g kropps-vekt .
Forbindelsen øket calcium-, kalium- og fosfatretensjonen på signifikant vis. Hverken østrogene eller androgene bivirkninger opptrådte, og ingen virkning ble iakttatt på skjoldbruskkjertelen eller på binyrebarken. Ved virkningen av forbindelsen ble aktiviteten av det glycolytiske enzymsystem øket. På det NAD-vedhengende substrat ble der ved dets oxydasjon iakttatt en virkning, idet intensiteten av oxydasjonen var mindre i hviletilstand, men var større enn ellers i aktiv tilstand. Virkningsgraden av oxydasjonen ble forbedret ved innvirkning på Shuttle-mekanismen (den energikrevende svelling av mytochondrier ble økt, dessuten ble aktiviteten av a-glycerofosfatet økt.) Ved målinger med Warburg-apparatet iakttaes ved levermytochondrier en økning av oxydasjonskapasiteten.
Virkning på vekt søkningen
Fremgangsrnåteforbindelsene er, tilblandet foret i en mengde på 2 g/100 kg, egnet til å øke vekten av husdyr. Dette fremgår av den følgende tabell, hvor følgende betegnelser er anvendt: Forbindelse A = 7-isopropoxy-8~morfolinomethylisoflavon-nicotinat. Forbindelse B = 7-isopropoxy-8-(methyl-(3-hydroxyethylaminomethyl) -
isoflavon-nicotinat.
Forbindelse C = 7-methoxy-8-(methyl-p-hydroxyethylaminomethy1)-isoflavon-nicotinat.
Forsøket ble utført med hver gruppe i 35 dager. Forsøks-dyrene var kastrerte haner. Hver gruppe besto av 30 forsøksdyr. FcSret ble tilsatt forbindelsene som skulle undersøkes, i en mengde på 2 g/lOO kg. Forsøksdyrene fikk i den første uke av oppdrettet og i den første forsøksuke startfor, og derefter hønseoppdrettfor. Forsammensetningen var som følger:
Startfor:
60,0% mais, 45%-ig soya: 20,0%; lucernmel: 2%; 65%-ig fiskemel: 10,0%; gjær: 3,3%; calciumfosfat: 0,6%; kalk: 2,3%; koksalt: 0,3%; vitaminforblanding I: 1,0%; mineralforblanding I: 0,5%.
Oppdrettsfor:
Mais: 50,0%; hvete: 14,9%; 45%-ig soya: 12,5%; malte jordnøtter: 9,0%; lucernmel: 2,0%; 65%-ig fiskemel: 4.5%; 45%-ig kjøttmei: 3,0%; calciumfosfat: 1,0%; kalk: 1,8%; koksalt: O,3%; vitaminforblanding II: 0,5%; vitaminforblanding I: O,5%.
Garantert innhold for begge forstoffer:
Tørrsubstans 86%, stivelsesverdi 69,5 kg/100 kg, råeggehvite 19,5%, beregnet fordøybar eggehvite 17,1%.
De i en mengde på 0,5% tilsatte vitaminforblandinger hadde følgende sammensetning:
Såvel ved fremstilling av startforet som ved fremstilling av oppdrettsforet ble forbindelsene som skulle undersøkes, tilblandet foret i to trinn i pulverform: i det første trinn i en konsentra-sjon på lOOO ppm og i det annet trinn i sluttkonsentrasjonen på 20 ppm. Efter tilblandingen ble jevnheten av fordelingen av virke-stoffet kontrollert analytisk.
Forsøkene ble utført under klimatiserte betingelser, dvs. temperatur og luftfuktighet var kondisjonert. Vekten av forsøks-dyrene ble målt ukentlig.
Oppfinnelsen vil bli illustrert nærmere ved de efterfølgende
Eksempel 1
50.4 g 7-methoxyisoflavon ble suspendert i 500 ml iseddik
og efter tilsetning av 24,0 g paraformaldehyd, oppvarmet til 90°C. Til den dannede klare oppløsning ble tildryppet 1,5 g zinkklorid i 150 ml konsentrert saltsyre. Reaksjonsblandingen ble holdt 'ved 90 - 95°C i ytterligere 2 timer, derpå klaret med 1 g aktivkull og filtrert. Filtratet ble inndampet til 100 ml under nedsatt trykk. Dette residuum ble tilsatt 20 ml konsentrert saltsyre og så filtrert efter isavkjøling.
Bunnfallet ble vasket med 80%-ig eddiksyre og derpå tørret i vakuum. De erholdte 51,8 Q råprodukt ble omkrystallisert fra kokende methylalkohol. Man fikk 7-methoxy-8-klormethylisoflavon som smeltet ved 146 - l48°C.
Eksempel 2
15,0 g 7-methoxy_8-klormethylisoflavon ble suspendert i
150 ml methanol, tilsatt 8 ml (3-methylaminoethanol, og blandingen ble kokt i 3 timer. Reagensene går fullstendig i oppløsning. Oppløsningen helles i 450 ml vann og efter avkjøling frafiltreres det utskilte produkt. Produktet vaskes med 20%-ig methanol og tørres så. Man får 15,2 g 7_methoxy-8-(methyl-(3-hydroxyethy 1-amino)-methylisoflavon , som efter omkrystallisasjon fra methanol smelter ved 72 - 74°C.
Eksempel 3
Til en suspensjon av 60,0 g 7-methoxy-8-klormethylisoflavon
i 600 ml methanol tilsettes 35 ml morfolin, og blandingen oppkokes under løring. I løpet av 20 minutter får man en klar oppløsning. Denne kokes i 3 timer. Den derved erholdte svakt gule oppløsning helles under omrøring i 2400 ml vann. Efter avkjøling avnutsches det utfelte bunnfall, vaskes med 20%-ig vandig methanol og tørres til slutt. Man får 67,1 g 7-methoxy-8-morfolinomethylisoflavon, som efter omkrystallisasjon fra methanol smelter ved 179 - 180°C
Salter av 7-methoxy-8-morfolinomethylisoflavon:
a) 7- methoxy- 8- morfolinomethylisoflavon- hydroklorid
17.5 g 7-methoxy-8-morfolinomethylisoflavon suspenderes i
l6o ml absolutt methanol, og suspensjonen kokes opp under omrøring. Blandingen tilsettes 5 ml konsentrert saltsyre i 15 ml methanol, hvorpå materialet går fullstendig i oppløsning. Efter 15 minutters kokning klares med aktivkull ved koketemperaturen og der filtreres så. Filtratet tilsettes 15 ml, og derpå avdestilleres 2/3 av opp-
løsningsmidlet under atmosfæretrykk. Det saltsure salt krystalliseres ved avkjøling av den gjenværende oppløsning. Den til -10 C avkjølte oppløsning avnutsches, krystallene vaskes med methanol og tørres så. Man får l6,9 g hydroklorid som smelter ved 240 - 24-2 C.
b) 7- methoxy- 8- morfolinomethylisoflavon- nicotinat
3-4,0 g 7-methoxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses i 140 ml
absolutt isopropanol ved kokning. I oppløsningen helles en suspensjon av 5,0 g nicotinsyre i 15 ml isopropanol. Den svakt gule opp-løsning kokes i 15 minutter og avkjøles så, hvorved produktet krystalliserer ut. Efter avkjøling til -10°C filtreres og vaskes med isopropanol. Efter tørring får man 18,3 g nicotinat , som efter omkrystallisasjon fra isopropanol smelter ved 157 - 158°C.
Eksempel 4
56,0 g 7-isopropoxyisoflavon oppløses under svak oppvarmning
1 56o ml eddiksyre. Oppløsningen tilsettes 24 g pa raformaldehyd og oppvarmes til 90°C. Under omrøring tildryppes i løpet av 2 timer 150 ml konsentrert saltsyre som inneholder 1,5 g zinkklorid. Efter ytterligere en times oppvarmning ved 90 - 95°C klares med aktivkull, filtrerers varmt og inndampes til 150 -
160 ml under nedsatt trykk. Den derved erholdte rest fortynnes med 20 ml konsentrert saltsyre og krystalliseres under omrøring og av-kjøling. Efter isavkjøling frafiltreres krystallene og vaskes med 80%-ig eddiksyre. Man får efter tørring 50,6 g 7-isopropoxy-8 - klormethylisoflavon som smelter ved 125 - 126°C.
Eksempel 5
32,8 g 7-isopropoxy-8-klormethylisoflavon oppløses varmt i l64 ml absolutt alkohol under tilsetning av 20 ml morfolin, og kokes i 3 timer. Den kokende oppløsning helles under omrøring meget langsomt i 700 ml vann. Efter avkjøling frafiltreres de utfelte krystaller og vaskes med 20%-ig vandig alkohol. Man får 37,7 g 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon, som efter omkrystallisasjon fra methylalkohol smelter ved 126 - 128°C.
Salter av 7-isopropoxy -8-mor£iinomethylisof lavon'.
a) 7- isopropoxy- 8- morfolinomethylisoflavon- hydroklorid- monohydrat 10,0 g 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses under
kokning i 50 ml absolutt alkohol. Oppløsningen tilsettes en blanding av 2,8 ml konsentrert saltsyre og lo ml absolutt alkohol. Efter 30 minutters kokning klares med aktivkull, filtreres og krystalliseres ved avkjøling. Det erholdte hydroklorid vaskes efter filtrer-
ing med 96%-ig alkohol. Man får 10,1 g hydroklorid-monohydrat som smelter ved 223 - 224°C.
b) 7- isopropoxy- 8- morfolinomethylisoflavon- hydrogensulfat
Til en varm oppløsning av 10,O g 7~isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon i 40 ml methanol tilsettes 1,45 ml konsentrert svovelsyre (spesifikk vekt 1,84) og 10 ml methanol. Blandingen kokes i 15 minutter. Under kokningen begynner produktet allerede å utskilles. Blandingen avkjøles under omrøring, isavkjøles så
og filtreres derpå, og det frafiltrerte produkt vaskes med absolutt methanol. Efter tørring ved 6o°C får man 9,9 g hydrogensulfat som smelter ved 228 - 230°C.
c) 7- isopropoxy- 8- morfolinomethylisoflavon- nicot inat
10,0 g 7_isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses varmt
i 40 ml isopropanol. Til denne oppløsning tilsettes en oppløsning av 3>5 g nicotinsyre i 10 ml isopropanol. Efter 15 minutters kokning klares med aktivkull ved koketemperatur i 30 minutter og filtreres så. Det ved avkjøling til -10°C utkrystalliserte produkt avnutsches og vaskes med isopropanol. Efter tørring i vakuumekssikkator får man 11,5 g av nicotinatet som smelter ved 133 - 134°C.
Hvis nicotinatet av 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon omkrystalliseres fra den firedobbelte mengde 85%-ig isopropylalkohol, opptar forbindelsen 1 mol krystallvann og beholder dette også efter tørring i ekssikkator. Smeltepunktet av 7-isopropoxy -8 -morfolinomethylisoflavon-nicotinat-monohydratet ligger ved 106 - 108°C.
d) 7" isopropoxy- 8- morfolinoisoflavon- bitartrat- hydrat
10,0 g 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses varmt
i 40 m] isopropanol. Under omrøring tilsettes oppløsningen en suspensjon av 4,0 g vinsyre og 10 ml isopropanol. Allerede efter noen sekunder begynner en livlig krystallisasjon av produktet. Efter 15 minutters kokning avkjøles blandingen og filtreres, og krystallene vaskes med isopropanol. Man får 13,3 g av bitartratet, som smelter ved 184 - 186°C.
e) 7- isopropoxy- 8- morfolinomethylisoflavon- eitrat- hydrat
10,0 g 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses under
kokning i 50 ml 85%-ig isopropanol. Oppløsningen tilsettes en suspensjon av 6,5 g sitronsyre i 15 ml 85%-ig isopropanol. Til den efter 15 minutters kokning fullstendig klare oppløsning tilsettes 10 ml vannfri benzen. Under atmosfærer rykk avdestilleres 20 ml destillat. Den gjenværende oppløsning klares med aktivkull, filtreres så og krystalliseres under omrøring. Efter avkjøling med is avnutsches det utskilte produkt, vaskes med vannfri isopropanol og tørres så. Man får 14,1 9 salt som smelter ved 151 - 153°C.
f) 7- isopropoxy- 8- morfolinomethylisoflavon- gluconat
10,0 g 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses varmt
i 50 ml vannfri isopropanol. Til oppløsningen tilsettes 10 ml 50%-ig gluconsyreoppløsning, og blandingen kokes så i 1/2 time. Efter grundig avkjøling avnutsches produktet og vaskes med iskold isopropanol. Efter tørring ved 6o°C får man 13,5 g snehvite krystaller som smelter ved 131 - 133°C.
Eksempel 6
20,0 g 7-isopropoxy-8-klormethylisoflavon og 16 ml (3-methylaminoethanol kokes under tilbakeløp i 100 ml absolutt ethanol i 6 timer. Derefter klares den blekt gule oppløsning med aktivkull, filtreres og inndampes i vakuum til tørrhet. Tilbake blir 31,0 g av en seig masse som blandes med 31 ml aceton. Blandingens pH-verdi innstilles på 8 med konsentrert saltsyre, og produktet krystalliseres ved avkjøling. Efter avkjøling til -10°C filtreres. Produktet vaskes med 50%-ig vandig aceton og tørres i ekssikkator„ Man får 21,7 g 7-isopropoxy-8 - (methyl - (B -hydroxyethy 1 -aminomethyl) - isoflavon, som smelter ved 80 - 81°C.
Salter av 7-isopropoxy-8-(methyl-(3-hydroxyethyl-aminomethyl) - isoflavon: a ) 7-isopropoxy-8-(methyl-(3-hydroxyethyl-aminomethyl) -isof lavon- hydrokiorid- monohydrat 10,0 g 7-isopropoxy-8-klormethylisoflavon omsettes med 8 ml (3-methylaminoethanol i 50 ml absolutt ethanol på den i eksempel 5 beskrevne måte. Den efter inndampning til tørrhet erholdte seige masse (15 g) oppløses varmt i 100 ml 1 N saltsyre, og produktet ut-saltes ved tilsetning av 12,0 g koksalt. Ved avkjøling utskilles krystaller. Disse frafiltreres, tørres og omkrystalliseres fra den dobbelte mengde methanol. Det i en mengde på 6,4 g erholdte salt smelter ved 164 - l66°C. b) 7;isopropoxy-8-(methyl-|3-hydroxyethyl-aminomethyl) -isof lavon-nicot inat 30 ,0 g 7-isopropoxy-8-(methyl-(3-hydroxyethy 1-aminomethyl) -iso-flavon oppløses varmt i 90 ml isopropanol. Oppløsningen tilsettes en suspensjon av 10,2 g nicotinsyre i 32 ml isopropanol. Blandingen kokes i 15 minutter og avkjøles så under omrøring. Det utkrystalliserte salt avnutsches ved -10°C og tørres i vakuumekssikkator. Man får 26,0 g produkt som smelter ved 120 - 121°C.
c) 7-isopropoxy -8-(met hyl-(3 -hydroxyethy 1 -aminomethyl) -isof la von-bitartrat- hydrat
10,0 g 7-isopropoxy-8-(methyl-p-hydroxyethyl-aminomethyl)-isoflavon oppløses varmt i 40 ml isopropanol. Oppløsningen tilsettes en suspensjon av 4,1 9 vinsyre i 10 ml isopropanol. Blandingen kokes i 15 minutter. Krystallisasjonen begynner allerede i den kokende oppløsning. Efter avkjøling avnutsches produktet, vaskes med isopropanol og tørres så. Man får 12,6 g salt som smelter ved 134 - 136°C.
Eksempel 7
Til 10,0 g 7_isopropoxy-8-piperidinomethylisoflavon tilsettes 50 ml absolutt alkohol og 10 ml piperidin, og blandingen kokes under tilbakeløp i 6 timer. Efter klaring med aktivkull filtreres, og fra filtratet krystalliseres basen ved intensiv avkjøling. Der avnutsches ved -10°C, produktet vaskes med absolutt ethanol og tørres så ved 6o°C. Man får 9,06 g krystallinsk 7-isopropoxy-8~ piperidinomethylisoflavon, som smelter ved 138°C.
a) 7~ iSQProPoxy~ 8- piperidinomethylisoflavon- nicotinat
3,8 g 7-isopropoxy-8-piperidinomethylisoflavon oppløses under
kokning i 15 ml isopropanol. Oppløsningen tilsettes under omrøring 1.3 g nicotinsyre suspendert i 5 ml 85%-ig isopropanol. Blandingen kokes i 1/2 time og avkjøles så. De erholdte krystaller frafiltreres, vaskes med 85%-ig isopropanol og tørres i ekssikkator. Saltet som inneholder 1 mol krystallvann, fåes i et utbytte på
4.4 g. Det smelter ved 133 - 134°C.
Eksempel 8
10,0 g 7-isopropoxy-8-klormethyl-isoflavon blandes med 50 ml absolutt alkohol og 6 ml a-n-butylamino-a<*->picolin. Blandingen kokes under tilbakeløp i 2 timer. Derpå klares med aktivkull, filtreres og filtratet inndampes til tørrhet i vakuum. Tilbake blir l6,7 g av en seig masse som oppløses i 33 ml aceton. Oppløs-ningen gjøres sterkt sur med konsentrert saltsyre, og produktet ut-felles ved tilsetning av vann. Efter intensiv avkjøling filtreres, bunnfallet vaskes med vandig aceton og tørres i vakuumekssikkator. Man får 8,6 g 7-isopropoxy-8-: n-but yl-2 '-(-picolyl) -aminomethyl j - isoflavon-hydroklorid, som efter omkrystallisasjon fra methanol smelter ved 108 - 110°C.
E ksempel 9
10,0 g 7-isopropoxy-8-klormethylisoflavon suspenderes i 50 ml absolutt ethanol. Suspensjonen tilsettes 5 ml pyrrolidin og kokes under tilbakeløp i 3 timer. Materialet begynner allerede å opp-løses ved 50°C. Den orangefarve.de oppløsning klares med aktivkull, filtreres så og tilsettes fremdeles varm 100 ml vann. Blandingen opparbeides på den i eksempel 5 beskrevne måte. Man får 10,5 9 7~ isopropoxy-8-pyrrolidinomethylisoflavon som smelter ved 115 - ll6°C.
Salter av 7-isopropoxy-8-pyrrolidinomethylisoflavon:
a) 7- isopropoxy- 8- pyrroiidinomethylisoflavon- hydroklorid- hydrat 10,0 g 7-isopropoxy-8-pyrrolidinomethylisoflavon oppløses
under oppvarmning i 38 ml absolutt ethanol. Oppløsningen tilsettes en blanding av 2,5 ml konsentrert saltsyre (spesifikk vekt 1,19) og 10 ml absolutt ethanol, og derpå kokes blandingen i 15 minutter. Krystallene som utskilles ved avkjøling, isoleres på den i eksempel 5 a) beskrevne måte. Man får 10,25 g av hydroklorid-hydratet som smelter ved 218 - 220°C.
b) 7- isopropoxy- 8- pyrroiidinomethylisoflavon- nicotinat
10,0 g 7-isopropoxy-8-pyrrolidinomethylisoflavon oppløses
under oppvarmning i 30 ml vannfri isopropanol. Oppløsningen tilsettes en suspensjon av 3,4 9 nicotinsyre i 10 ml vannfri isopropanol, og blandingen kokes i 15 minutter. Derpå opparbeides på den i eksempel 5 c) beskrevne måte. Man får 12,60 g nicotinat som smelter ved 156 - 158°C.
c) 7- isopropoxy- 8- pyrroiidinomethylisoflavon- bitart rat- hydrat 10,O g 7-isopropoxy-8-pyrrolidinomethylisoflavon oppløses
under kokning i 40 ml isopropanol. Den kokende oppløsning blandes med en suspensjon av 4,0 g vinsyre i IO ml vannfri isopropanol.
Krystallisasjonen begynner straks. Efter en halv times kokning av-kjøles blandingen, filtreres, og det utskilte krystallinske produkt vaskes med kold, 85%-ig isopropanol. Produktet tørres under atmosfæretrykk ved 6o°C. Man får 14,30 g krystallinsk salt med smelte-punkt 166 - 168°C
Eksempel 10
23,0 g 7-cetyloxyisoflavon og 6,0 g paraformaldehyd oppløses under oppvarmning i 46o ml iseddik. Til oppløsningen tilsettes ved 90 - 95°C 4o ml konsentrert saltsyre som inneholder 0,4 g zinkklorid, i løpet av 2 timer. Efter avsluttet tilsetning omrøres blandingen i nok 2 timer ved 90 - 95°C. Derpå klares i varm til-
stand med aktivkull, derpå filtreres og krystalliseres ved avkjøl-ing. Det silkeglinsende produkt som føles fettaktig, avnutsches, vaskes med 80%-ig eddiksyre og tørres i vakuumekssikkator. Efter omkrystallisasjon fra absolutt alkohol får man 19,0 g 7-cetyloxy-8-klormethylisoflavon.
Eksempel 11
En blanding av 15,6 g 7-cetyloxy-8-klormethylisoflavon, 50 ml absolutt ethanol og 10 ml morfolin kokes under tilbakeløp i 6 timer. Faststoffet går langsomt i oppløsning. Den mørkerøde oppløsning klares varm med aktivkull, derpå filtreres og avkjøles. Efter av-kjøling med is-koksalt-kuldeblanding avnutsches det krystallinske produkt, vaskes med absolutt ethanol og tørres i vakuumekssikkator. Man får 15,5 g 7-cetyloxy-8-morfolinomethylisoflavon som smelter ved 93 - 94°C.
Salter av 7-cetyloxy-8-morfolinomethylisoflavon.
a) 7- cetyloxy- 8- morfolinomethylisoflavon- hydroklorid
11,0 g 7-cetyloxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses varmt
i 20 ml absolutt alkohol, og oppløsningen tilsettes en blanding av 1 ml konsentrert saltsyre og 3 ml absolutt alkohol. Den klare oppløsning kokes i 15 minutter og avkjøles så. Hydrokloridet som utskilles, frafiltreres og vaskes med 96%-ig alkohol. Efter tørr-ing får man 6,3 g hydroklorid som smelter ved 187 - 189°C.
b) 7- cetyloxy- 8- morfolinomethylisoflavon- nicot inat
5,6 g 7-cetyloxy-8-morfolinomethylisoflavon oppløses varmt i 28 ml isopropanol. Oppløsningen blandes med en suspensjon av 1,3 g nicotinsyre i 5 ml isopropylalkohol, og kokes i 15 minutter. Ved avkjøling krystalliserer produktet ut. Efter avkjøling med is avnutsches det, vaskes med isopropanol og tørres i vakuum. Man får 4,8 g nicotinat som smelter ved 97°C.

Claims (4)

1. Analogifremgangsmåte ved fremstilling av terapeutisk aktive forbindelser med den generelle formel hvor R er alkyl med 1-18 carbonatomer, R"<*>" er alkyl med 1-4 carbonatomer, R<2>' er alkyl med 1-4 carbonatomer, hydroxyalkyl med 1-4 carbonatomer, fenyl, pyridyl eller picolyl, eller R 1 og R 2 danner sammen med det nitrogenatom til hvilket de er bundet, en piperazino-, N-methylpiperazino-, morfolino-, piperidino- eller pyrrolidinoring, og de med uorganiske eller organiske syrer dannede salter av disse forbindelser, karakterisertvedat en forbindelse med den generelle formel: ' hvor R er som ovenfor angitt, omsettes med et sekundært amin med den generelle formel: hvor R 1 og R 2 er som ovenfor angitt, og de erholdte forbindelser med den generelle formel (I) eventuelt omsettes til deres salter med organiske eller uorganiske syrer.
2. Fremgangsmåte ifølge krav 1 ved fremstilling av 7-isopropoxy-8-morfolinomethylisoflavon, karakterisert ved at 7-isopropoxy-8-klormethyl-isoflavon omsettes med morfolin.
3. Fremgangsmåte ifølge krav 1 ved fremstilling av 7-methoxy-8-(methyl-&-hydroxyethyl-aminomethyl)-isoflavon, karakterisert ved at 7-nethoxy-8-klormethyl-isoflavon omsettes med f3-methylaminoethanol.
4. Fremgangsmåte ifølge krav 1 ved fremstilling av 7-isopropoxy-8- (methyl-|3-hydroxyethyl-aminomethyl) -isof lavon, karakterisert ved at 7-isopropoxy-8-klor-methyl-isoflavon omsettes med 3-methylaminoethanol.
NO751567A 1974-05-03 1975-05-02 Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 8-aminomethylisoflavonderivater NO147485C (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HUCI1474A HU168753B (no) 1974-05-03 1974-05-03

Publications (3)

Publication Number Publication Date
NO751567L NO751567L (no) 1975-11-04
NO147485B true NO147485B (no) 1983-01-10
NO147485C NO147485C (no) 1983-04-20

Family

ID=10994519

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO751567A NO147485C (no) 1974-05-03 1975-05-02 Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 8-aminomethylisoflavonderivater
NO810931A NO151177C (no) 1974-05-03 1981-03-18 Anvendelse av 7-substituerte 8-aminomethylisoflavon-derivater og deres salter som forstofftilsetning

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO810931A NO151177C (no) 1974-05-03 1981-03-18 Anvendelse av 7-substituerte 8-aminomethylisoflavon-derivater og deres salter som forstofftilsetning

Country Status (18)

Country Link
JP (1) JPS6031831B2 (no)
AR (1) AR205818A1 (no)
AT (1) AT344167B (no)
CH (1) CH611289A5 (no)
CS (1) CS183794B2 (no)
DD (1) DD119587A1 (no)
DE (1) DE2518986A1 (no)
DK (1) DK191375A (no)
FI (1) FI63568C (no)
FR (1) FR2269340B1 (no)
GB (1) GB1482238A (no)
HU (1) HU168753B (no)
IL (1) IL47196A (no)
NL (1) NL7505214A (no)
NO (2) NO147485C (no)
PL (1) PL99666B1 (no)
SU (1) SU576938A3 (no)
YU (1) YU37335B (no)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2516921A1 (fr) * 1981-11-25 1983-05-27 Lipha Haloalkyl-8-4h-(1) benzopyran-4-ones, et procedes de preparation
EP1477178A3 (en) * 1992-05-19 2005-02-16 KELLY, Graham Edmund Health supplements containing phyto-oestrogens, analogues or metabolites thereof
AUPO203996A0 (en) 1996-08-30 1996-09-26 Novogen Research Pty Ltd Therapeutic uses
US6146668A (en) 1997-04-28 2000-11-14 Novogen, Inc. Preparation of isoflavones from legumes
AUPP260798A0 (en) 1998-03-26 1998-04-23 Novogen Research Pty Ltd Treatment of medical related conditions with isoflavone containing extracts of clover
AUPQ266199A0 (en) 1999-09-06 1999-09-30 Novogen Research Pty Ltd Compositions and therapeutic methods involving isoflavones and analogues thereof
AUPR363301A0 (en) 2001-03-08 2001-04-05 Novogen Research Pty Ltd Dimeric isoflavones
CN101429186B (zh) * 2007-11-08 2012-11-21 中国医学科学院药物研究所 松属素外消旋体的拆分方法

Also Published As

Publication number Publication date
NO147485C (no) 1983-04-20
FI751272A7 (no) 1975-11-04
IL47196A0 (en) 1975-06-25
AU8072375A (en) 1976-11-04
DD119587A1 (no) 1976-05-05
NO810931L (no) 1975-11-04
NL7505214A (nl) 1975-11-05
AR205818A1 (es) 1976-06-07
JPS51125082A (en) 1976-11-01
FR2269340A1 (no) 1975-11-28
FI63568B (fi) 1983-03-31
PL99666B1 (pl) 1978-07-31
JPS6031831B2 (ja) 1985-07-24
HU168753B (no) 1976-07-28
DE2518986A1 (de) 1975-11-20
YU111775A (en) 1983-04-27
AT344167B (de) 1978-07-10
GB1482238A (en) 1977-08-10
NO151177C (no) 1985-02-27
YU37335B (en) 1984-08-31
IL47196A (en) 1978-07-31
NO751567L (no) 1975-11-04
CS183794B2 (en) 1978-07-31
NO151177B (no) 1984-11-19
SU576938A3 (ru) 1977-10-15
ATA332075A (de) 1977-11-15
FI63568C (fi) 1983-07-11
FR2269340B1 (no) 1980-01-25
DK191375A (da) 1975-11-04
CH611289A5 (en) 1979-05-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Senga et al. Synthesis and antischistosomal activity of certain pyrazolo [1, 5-a] pyrimidines
US5824683A (en) 2&#39;- 4&#39;-halo- 1,1&#39;-biphenyl!-4-yl!methyl!-5&#39;-methyl-spiro cyclopentane-1,7&#39; (8&#39;H)- 3H! imidazo 2,1-b!purin!-4&#39; (5&#39;H)-ones
KR870000206B1 (ko) 퓨로-(3,4-c)-피리딘 유도체의 제조방법
DE10057751A1 (de) Neue Carbamat-substituierte Pyrazolopyridinderivate
KR880002353B1 (ko) 퀴놀린 화합물 및 그의 제조방법
CH644105A5 (fr) Acides et esters 4-amino-3-quinoleinecarboxyliques, utiles notamment comme agent antisecretoires et anti-ulcere.
JPS6340792B2 (no)
US4735950A (en) Furo-(3,4-C)-pyridine derivatives and therapeutic composition containing the same
PL90015B1 (no)
US4782055A (en) Imidazopyridine compounds useful in the treatment of ulcers
US4407809A (en) N-phenoxy(or thio)hydrocarbon 3,4,5-trihydroxypiperidine derivatives, their use in medicine and in animal nutrition
NO147485B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 8-aminomethylisoflavonderivater
EP0090424B1 (en) New quinolone compounds and preparation thereof
SE431985B (sv) Analogiforfarande for framstellning av imidazo/1,2-a/kinoliner
IL32889A (en) Pyrido(4,3-b)indole derivatives,their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US4497814A (en) 2-(Pyridinyl)-1,2,4-triazolo[1,5-a]pyrimidines and derivatives useful in increasing cardiac contractility
US4109091A (en) Derivatives of 1,4- and 4,10-dihydro-4-oxo-pyrimido[1,2-a]benzimidazole-3-carboxylic acid amides
JPS632979A (ja) 新規キノロン化合物およびその製造法
CS200543B2 (en) Method of producing novel derivatives of pyrido-2,3-b-1,5-benzothiazepine
NO803058L (no) Kinazolinderivater.
CN100457737C (zh) 喹啉酰胺衍生物、其制备方法和用途
DE3023717A1 (de) Neue schwefelhaltige isochinolinderivate, die diese verbindungen enthaltenden pharmazeutischen zubereitungen und verfahren zur herstellung der neuen verbindungen
IE40261B1 (en) Xanthene and thioxanthene derivatives having pharmaceutical activity
US4076714A (en) 1-Methyl-4-(2-carboxy-thioxanthen-9-ylidene)-piperidine an appetite stimulant and antihistaminic agent
US2803627A (en) Therapeutic quinoline compounds