NL8002545A - Isothioureido-isoindooldionderivaten, werkwijzen ter bereiding ervan, middelen voor het regelen van de plantengroei, alsmede werkwijzen ter bereiding van dergelijke middelen. - Google Patents

Description

,. 1 f, N.O. 29.026

Isothioureido-isoindooldionderivaten, weekwijzen ter bereiding ervan , middelen /voor bet regelen van de plantengroei, alsmede werkwijzen ter bereiding, van dergelijke middelen._

De onderhavige uitvinding heeft betrekking op isothio-ureido-isoindooldionderivaten, werkwijzen ter bereiding ervan, middelen voor het regelen van de plantengroei, alsmede werkwijzen ter bereiding van dergelijke middelen.

5 Groei regelende effecten zijn waargenomen bij toepas sing van vele chemische produkten op planten. In het algemeen kunnen zeer weinig van deze produkten met voordeel op de planten, die beroerd worden, worden gebruikt. In de meeste gevallen zijn de eventuele gunstige effecten onder-10 geschikt en de hoofdeffecten zijn zo drastisch, dat de verbindingen alleen gebruikt kunnen worden voor de vernietiging van de planten. Voorbeelden van verbindingen met drastische effecten, die bruikbaar zijn geworden als herbiciden zijn 2.4-D, EPIC en alachlor. Hoewel een relatief 15 klein aantal groei regelingsmiddelen technisch geschikt is gebleken, zijn er vele toepassingen voor actieve verbindingen, waaronder de volgende:

Vergroting of opwekking van bloesem (ananas), vergroting van de bloemzetting, peulvorming, zaadvor-20 ming en/of vruchtzetting (voorkomt afvallen van bloe men of verwelkte bloesem), toename in grootte van vruchten, planten, zaad en/of uitlopers (druiven, sojabonen, suikerbieten, enz.), vermindering in grootte van vruchten, groenten, zaad 25 en/of uitlopers (aardappelen en pompelmoenen), vergroting van het aantal uitlopers (granen), toename van het aantal scheuten uit de kroon (alfalfa) en vergroting van de vertakking (sojabonen) of verrui-50 ming van de takken (appelen).

Er werd nu een groep nieuwe verbindingen gevonden, die een grote verscheidenheid groei regelende effecten vertoont, hetgeen wijst op een gebruiksmogelijkheid voor vele doeleinden, inclusief de hiervoor vermelde toepassingen.

800 2 5 45 * 4'

De nieuwe groep groei regelingsverbindingen heeft de 0 algemene structuurformule 6, waarin R een alkyl-, alkenyl- of alkynylgroep met 1 tot 4 koolstof atomen, waaraan fenyl-, pyridyl-, benzoyl-, fenoxy-, 5 halogeenfenoxy-, halogeenbenzoyl-, N-fenylcarbamyl-, E-alkylcarbamyl-, N-trifluormethylthiadiazolylcarbamyl-, carboxy-, carbalkoxy- of halogeensubstituenten gebonden kunnen zijn, voorstelt, Λ R waterstof, alkyl, alkenyl of alkynyl met 1 tot 3 kool-10 stofatomen, waaraan fenyl-, halogeenfenyl-, of fenoxy- groepen gebonden kunnen zijn, of acetyl voorstelt, of waarin E en E tezamen een alkyleengroep met 2 tot 4 koolstofatomen kunnen zijn,

Ar fenyl of benzoyl voorstelt, p 15 E alkyl, alkoxy, alkyleen, alkylamino of alkylthio met 1 tot 4 koolstofatomen, fenoxy, benzyloxy, carbalkoxy, acetyl, methyleendioxy, trifluormethyl, nitrof halogeen of cyaan voorstelt, n 0 of een geheel getal van 1 tot 4 kan zijn, met dien 20 verstande, dat ten minste een plaats ortho-standig ten opzichte van de fenylring van de Ar structuur niet gesubstitueerd dient te zijn, en R^ alkyl met een klein aantal koolstofatomen of halogeen en n' 0 of een geheel getal van 1 tot 4 voorstellen.

25 Krachtens hun chemische base eigenschappen kunnen de nieuwe verbindingen ook bestaan in de vorm van zouten, door toevoeging van een sterk zuur, zoals HBr of HC1. In de zoutvorm worden de verbindingen gemakkelijker geformuleerd in water oplosbare en water dispergeerbare formule-30 ringen.

Door keuze van de substituent R kunnen de lipofiele eigenschappen van de nieuwe verbindingen gemodificeerd worden voor het verkrijgen van gewenste verbeteringen in het formuleringsgemak, in het bijzonder als emulgeerhare 35 concentraten, en tevens verbeteringen in de activiteit op vele plantensoorten.

De aard van de substituentgroep R is belangrijk voor de intensiteit van het groei regelingseffect. Voor de hoogste activiteit verdienen alkyl- of alkenylgroepen met 40 1 tot 3 koolstofatomen de voorkeur.

800 25 45 2 3

De aard van de E substituenten is niet zo kritisch 0 als de hiervoor vermelde groepen. Echter kunnen zowel de activiteit als de selectiviteitswerking enigermate ingesteld worden door keuze van deze groepen. In het algemeen 5 verdienen alkyl- of alkoxygroepen met 1 tot 4- koolstofatomen, halogeen- of cyaansubstituenten de voorkeur en is Ar bij voorkeur fenyl.

•x

In het algemeen vergroten de substituenten Br niet merkbaar de activiteit van de groeiregelingsmiddelen. Door x 10 keuze echter van type en plaats van de substituenten E^ kan de chemische houdbaarheid verbeterd worden en kan het groei regelingseffect verlengd worden. Verlenging van het effect kan in sommige gevallen de noodzaak elimineren van ' een tweede toepassing, zodat de verbindingen meer doelmatig 15 kunnen worden gebruikt. Tenzij dit economisch voordelig is, verdienen echter verbindingen, waarin n’ 0 is, de voorkeur. Bereiding van de de groei regelingsmiddelen

De nieuwe verbindingen van de onderhavige uitvinding kunnen bereid worden door middel van de algemene methode, 20 die bestaat uit de omzetting van een verbinding met formule 7 in een niet-reactief polair organisch oplosmiddel met een verbinding met de formule E-X, waarin X een splitsbare groep voorstelt, bijvoorbeeld een chloor-, broom-, jood- of sulfaat substituent. Specifieke methoden, die ge-25 schikt zijn voor de bereiding van de onderhavige verbindingen, worden gegeven in fig. 1 en de volgende voorbeelden.

Het zal duidelijk zijn, dat wanneer het gewenst is Λ dat E en E verschillend zijn, de alkylering op de zwavelen aminoplaatsen doelmatig in gescheiden reactietrappen 50 wordt uitgevoerd. De volgende specifieke methoden lichten de algemene bereidingsmethoden toe.

Bereiding van methylwaterstofftalaat 500 ml Methanol werden in één keer toegevoegd aan 14-8 g (1,00 mol) ftaalzuuranhydride en de verkregen suspen-55 sie werd 56 uren geroerd en onder terugvloeikoeling gekookt; oplossing had tijdens de verhitting plaats. Het oplosmiddel werd verwijderd en het produkt werd gekristalliseerd uit een mengsel van ethylacetaat en hexaan, waarbij 114-,6 g van de bovengenoemde verbinding verkregen werden (Lit.: 4-0 Beilstein, % 797, smeltpunt 82,5°, 84-°).

800 25 45

Bereiding van methylftaloylchloride 110,0 g (0,611 mol) Methylwaterstofftalaat en 77»4· S (0,650 mol) thionylchloride werden in 200 ml chloroform gemengd, waarbij de temperatuur beneden 50°C werd gehou-5 den. Ha 2 uren roeren bij omgevingstemperatuur werd het systeem 5 uren onder terugvloeikoeling gekookt. Het oplosmiddel werd bij een verminderde druk verdampt en het onzuivere produkt (120,9 g) werd zonder verdere zuivering gebruikt (Lit.: Beilstein, % 797» geen constanten).

10 Bereiding van 2-(2-carboxvbenzoyl)-1-methy 1-N-f enyl-hydrazinethiocarboxamide (1)

Deze verbinding werd bereid door omzetting van ftaal-zuuranhydride met 1-methyl-N-fenylhydrazinethiocarboxamide volgens gebruikelijke methoden en wel als volgt: 15 Het hydrazinethiocarboxamide werd opgelost in ongeveer 75 ml dimethylformamide en in een driehalsrondbodemkolf gebracht, welke kolf voorzien was van een magnetische roer-der, een koeler, een poedertrechter en een thermometer.

Het anhydride werd in gedeelten bij’ 20°C toegevoegd. De 20 inhoud werd een nacht bij omgevingstemperatuur geroerd en vervolgens de volgende morgen in ijswater gegoten. De verkregen vaste stof werd herkristalliseerd uit hexaan en ethanol (smeltpunt 155 - 156°C).

Eventueel in de ring gesubstitueerde ftaalzuuranhy-25 dride en gesubstitueerde 2-carbomethoxybenzoylchloriden kunnen gecondenseerd worden met gesubstitueerde 1-methyl-hydrazinethiocarboxamiden, waarbij de gewenste tussenpro-dukten verkregen worden volgens het reactieschema met fig. 2.

50 Deze werkwijzen worden toegelicht in de volgende spe cifieke methoden. De identiteit van het produkt werd in elk geval bevestigd door middel van infrarood en kernmagnetische resonantiespectra. Alle smeltpunten zijn niet gecorrigeerd bepaald (graden C).

35 N-Methyl-N-(fenylthiocarbamoyl)-2-amino-1H-isoindool-1.3-(2H)dion (2) •Aan een ijskoude oplossing van 8,25 g (0,025 mol) 2-(2-carboxybenzoyl)-1-methyl-N-fenylhydrazinethiocarbox-amide in 225 ml 1.2-dimethoxyethaan bij ongeveer 2°C, werd 40 druppelsgewijze een oplossing van 5»5 g (0,027 mol) N.N'- 800 25 45 5 dicyclohexylcarbodiimide beneden 5°C onder roeren toegevoegd. Het mengsel werd in het ijsbad geroerd en vervolgens een nacht bij kamertemperatuur bewaard. Het mengsel werd gefiltreerd ter verwijdering van Ν.ΙΓ-dicyclohexylureum en 5 het filtraat werd onder een verminderde druk beneden 40°C verdampt, waarbij een gele amorfe vaste stof verkregen werd, die werd geroerd in 100 ml droge ether en voorzichtig werd verwarmd. De etheroplossing werd enkele uren bewaard en gefiltreerd, waarbij' 4,6 g (59 %) witachtig gele kristallen 10 met een smeltpunt van 142 - 144°C werden verkregen.

Herkristallisatie uit ethylacetaat-hexaan gaf wit-schtige kristallen met een smeltpunt van 151 - 153°C. Massa-spectrum: M+ 311 33-Methvl-N-( fenvlthiocarbamovl)-2-amino-4-methvl--1H-iso-15 indool-1.5-(2H)dion

Aan een oplossing van 6,8 g (0,037 mol) 1-methyl-N-fenylhydrazinethiocarboxamide en 3,0 g pyridine in 100 ml droge dimethoxyethaan, werden 8,0 g (0,037 mol) 2-carbo-methoxy-6-methylbenzoylchloride toegevoegd en het verkre-20 gen mengsel werd 60 uren bij omgevingstemperatuur geroerd. Het oplosmiddel werd gedestilleerd en het residu werd opgenomen in ethylacetaat, gefiltreerd en met watervrij mag-nesiumsulfaat gedroogd. Verwijdering van het oplosmiddel gaf 10 g (83 %) van het gewenste produkt, smeltpunt 110 -25 115°C (ontleding).

2-Amino-1H-isoindool-1,5-(2H)dion

Aan een ijskoude suspensie van 14,7 S (0»^ mol) ftaalimide in 100 ml 95-procents ethanol werden bij 5°C onder roeren 3,6 ml (0,11 mol) 96,8 % hydrazine druppels-30 gewijze toegevoegd. Een geringe exotherme reactie werd waargenomen en het mengsel werd 2 uren bij 5°C geroerd.

Het mengsel werd met 200 ml ijswater verdund, geroerd, gefiltreerd, met water gewassen en gedroogd, waarbij 12,2 g (75 %) wit poeder met een smeltpunt van 199 - 202°C werden 33 verkregen.

Herkristallisatie uit methanol-water gaf witte naalden met een smeltpunt van 201 - 203°C.

N-(Fenvlthi o c arbamoy1)-2-amino-1H-i s oindoo1-1.3-(2H)di on (4) 40 Aan een suspensie van 8,2 g (0,05 mol) 2-amino-1H- 800 25 45 b isoindool-1,3-(2H)dion in 50 ml droge 2-propanol werden 6 ml (0,05 mol) fenylisothiocyanaat toegevoegd. Het mengsel werd geroerd en 3 uren onder terugvloeikoeling gekookt, gekoeld tot omgevingstemperatuur en in 300 ml 50-procents 5 ethanol gegoten. Na 1 uur roeren werd de vaste stof, die gevormd was, gefiltreerd, met water gewassen en gedroogd, waarbij 12,1 g (81 %) van het gewenste produkt als een wit poeder met een smeltpunt van 180 - 181°C werden verkregen. Ter bereiding van verbindingen, waarin Ar benzoyl voor-10 stelt, kunnen benzoylisothiocyanaten worden toegepast bij de hiervoor beschreven methoden.

Voorbeeld I

Bereiding van 2-(1.2-dimethyl-3-fenylisothioureido)-1H-isoindool-1,5-(2H)-dion (3)

15 Methode A

Aan een suspensie van 3i3 g (0,01 mol) 2-(2-carboxy-benzoyl)-1-methyl-N-fenylhydrazinethiocarboxamide en 4,1 g (0,03 mol) kaliumcarbonaat in 100 ml aceton werden 4,3 g (0,03 mol) methyljodide toegevoegd. Na 16 uren roeren bij 20 omgevingstemperatuur werden 500 ml ijswater toegevoegd en de pH werd met verdund zoutzuur op 3 ingesteld. Een olie scheidde af, die gekristalliseerd werd onder voortgezet roeren, werd verzameld en met water gewassen, waarbij 1.2 g (opbrengst 37 %) produkt met een smeltount van 88 - 25 90°C werden verkregen.

Methode B

6 g (0,019 mol) N-Methyl-N-(fenylthiocarbamoyl)-2-amino-1H-isoindool-1,3-2H-dion werden in 2 ml dimethyl-formamide en 5 ml methyljodide opgelost en vervolgens 30 16 uren bij omgevingstemperatuur geroerd. Aan de vaste massa werd ethylacetaat toegevoegd en de kristallen werden verzameld, met ethylacetaat gewassen en gedroogd, waarbij 7.3 g hydrojodidezout met een smeltpunt van 145 - 148°C (ontleding) werden verkregen.

35 De vrije base werd verkregen door het zout te suspen deren in verdunde NH^OÏÏ en te extraheren met chloroform, waarna met water en vervolgens met een verzadigde oplossing Van natriumchloride in water werd gewassen en met na-triumsulfaat werd gedroogd. Verwijdering van de chloroform 40 bij verminderde druk in een roterende verdamper gaf een 800 2 5 45 7 olieresidu, dat werd gekristalliseerd uit ether-petroleum-ether, gewiciit 4,6 g, smeltpunt 90 - 91^3 (75 %)*

Voorbeeld II

Bereiding van 2-(2-methyl-5-fenylisothioureido)-1H-iso-5 indool-1.5-(2H)dion (5)

Aan 100 ml droge aceton werden 5,0 g (0,018 mol) N-(fenylthiocarbamoyl)-2-amino-1H-isoindool-1·3-(2H)dion en 2,5 6 (0,018 mol) poedervormig watervrij kaliumcarbo-naat toegevoegd. Aan deze suspensie werden 1,1 ml 10 (0,018 mol) methyljodide toegevoegd en het mengsel werd een nacht big omgevingstemperatuur geroerd. Het mengsel werd in ongeveer 500 ml water gegoten, geroerd, gefiltreerd, met water gewassen en gedroogd,’ waarbij 4,4 g (78 %) van een geel poeder met een smeltpunt van 161 - 164°C werden 15 verkregen. Massaspectrum: M+311.

Voorbeeld III

Bereiding van 2-(1-allyl-2-methyl-3-fen;7lisothioureido)- 1-H-isoindool-1.5-(2H)dion

Aan 50 ml droge aceton werden 4,0 g (0,013 mol) van 20 het produkt van voorbeeld II, 2,2 g (0,016 mol) poedervormig watervrij kaliumcarbonaat en 1,4 ml (0,016 mol) allyl-bromide achtereenvolgens toegevoegd en het mengsel werd een nacht bij omgevingstemperatuur geroerd. Het mengsel werd in 300 ml ijswater onder roeren gegoten. De water bevat-25 tende laag werd gedecanteerd en het residu gesuspendeerd in vers ijskoud water, geroerd en gefiltreerd, waarbij een geel ten dele vast produkt werd verkregen. Dit werd gezuiverd door roeren in hexaan, waarbij een geel poeder verkregen werd, 1,8 g (39 %)» smeltpunt 78 - 81°G.

30 Voorbeeld IV

Bereiding van 2-(1.2-diallyl-5-fenylisothioureido)-1-H-isoindool-1.5-(2H)dion

Een mengsel van 100 ml droge aceton, 5*0 6 (0,018 mol) H-(fenyl thi oc arbamoyl)-2-amino-1-H-i soindo o1-1.3-(2H)di on, 35 6,9 g (0,05 mol) poedervormig watervrij kaliumcarbonaat en 4,3 ml (0,05 mol) allylbromide werd een nacht bij omgevingstemperatuur geroerd en tot droog ingedampt. Het residu werd in 50 ml koud water gesuspendeerd en het produkt werd met ether geëxtraheerd. Het etherextract gaf na ver-40 dere verwerking 4,7 g (69 %) van een dikke gele vloeistof.

A λ λ OC Λ K

♦

Gebruik van de groei-regelingsmiddelen

De groei van planten kan geregeld wbrden door toepassing van de groei-regelingsverbindingen op de planten, hetzij op zaad, de grond of direkt op de planten in een 5 doelmatige hoeveelheid. Wanneer het oogmerk is ongewenste groei te bestrijden is een hoeveelheid voor het teweeg brengen van een ernstige beschadiging of abnormaliteit van groeivorm gewoonlijk voldoende. Soms gaat de ongewenste vegetatie voort te leven gedurende een tijd, maar is in de 10 groei belemmerd of vervormd, zodat de vegetatie niet kan concurreren met gewassen en eventueel bezwijkt·. tengevolge schiet van overschaduwing door het gewas, of te kort/voor het verkrijgen of assimileren van voedingsmiddelen op de wijze van een normale plant. Een effect, dat soms wordt waargeno-15 men na voor-opkomst toepassing is een verlies van geotrope oriëntatie na kieming van het zaad. In extreme gevallen kunnen wortels opwaarts groeien tot boven de grond, terwijl bladeren beneden het oppervlak blijven. Natuurlijk overleven de planten deze omgekeerde oriëntatie niet lang. 20 Echter kunnen zij overgeplant worden en overlevend worden gemaakt, hetgeen erop wijst, dat het groei-regelingsmiddel in één zin niet zeer fytotoxisch is. De mate van overleving van aangetaste planten is veel gróter, wanneer de groei-regelingsmiddelen na-opkomst worden toegepast, omdat 25 de planten reeds de kritieke stadia van opkomst en groei van gebladerte en een wortelsysteem heeft doorstaan. Vertraagde groei met enige vorm abnormaliteiten, vergezeld van een toename in chlorofyl-concentratie in de bladeren wordt soms waargenomen na na-opkomst toepassing. Deze com-30 binatie van eigenschappen is bijzonder gewenst voor gebruik op een grastapijt voor het verkrijgen van een goede kleur en het verminderen van de maai-frequentie.

Bij sterk actieve verbindingen zijn vaak fytotoxische effecten van voor-opkomst en na-opkomst toepassingen gemak-35 kelijk zichtbaar. Deze effecten kunnen aangetoond worden door middel van de volgende illustratieve methoden. Voor-opkomst toepassing

Wegwerp papieren schotels met een hoogte van ongeveer 6,35 cm werden met grond gevuld en besproeid met water be-40 vattende sproeimengsels in een hoeveelheid van 5»6 kg werk- 800 2 5 45 9 zaam produkt per ka besproeid oppervlak, werden ingezaaid met zes soorten plantenzaden en vervolgens bedekt met ongeveer 0,6 cm grond. De sproeimengsels werden bereid door de geschikte hoeveelheid van de groei-regelingsverbinding 5 op te lossen in 15 ml aceton, 4 ml van een oplosmiddel-emulgeermiddelmengsel toe te voegen bestaande uit 60 gew.% van een gepolyoxyethyleerd plantaardige olie emulgeermid-del uit de handel (96 gew.% werkzaam bestanddeel, Emulphor EL-719)» 20 gew.% xyleen en 20 gew.% gedeodoriseerde ben-10 zine, vervolgens het totale volume op 60 ml te brengen door toevoeging van warm water. 21 dagen na het inzaaien en de behandeling werden de beplantingen onderzocht en de plantenbeschadiging werd gewaardeerd volgens de volgende schaal: 15 0 = geen effect, 1 = gering effect, planten herstelden, 2 = middelmatig effect, beschadiging 26 tot 73 5 = ernstig effect, beschadiging aan 76 tot 99 % van de bladeren, 20 4· = maximum effect (alle planten gedood).

Na-ookomst toepassing

Verschillende plantensoorten werden gekweekt in potgrond in wegwerp polystyreen schuimschotels en tomaten werden in de kas gekweekt in potten van 10 cm. Water bevatten-25 de spuitformuleringen werden bereid en de groeiende planten werden besproeid met een spuitvolume van 10 1/ha en een toegepaste hoeveelheid van 5>6 kg/ha, Sproeimengsels werden op de hiervoor beschreven wijze bereid. Voor vergelijkings-doeleinden werden de planten eveneens besproeid met 10 1/ha 50 sproeimengsel, dat geen groei-regelingsmiddel bevat. De plantenbeschadiging werd opnieuw gewaardeerd volgens het hiervoor vermelde schema en waarnemingen van de groei-rege-lingseffecten bij voor- en na-opkomst proeven werden waargenomen en als volgt geregistreerd: 35 Effect Afkorting in de _ tabellen_

vormingseffect op nieuwe groei E

epinastie E

groeivermindering G

40 necrose Ν’

geen-opkomst K

In de volgende tabel zijn verschillende verbindin- ê gen opgesomd, die bereid zijn volgens de hiervoor vermelde toelichtende methoden, alsmede waarnemingen van voor- en na-opkomst herbicide en groei-regelende effecten. Sommige 5 van de verbindingen werden onderzocht in de vorm van de waterstofhalogenidezouten, verkregen door alkylering met alkylhalogeniden. Deze verbindingen zijn aangeduid volgens de kolom getiteld zout-type.

800 2 5 45 11 I i I © Φ d Ό Ό cö , cö cd cd ‘h

CÖ H H rH T3 +3 +3 -P -P

p p p cö *H tj'dfd 'ö P <H p ooo o

•HÖPJH OOO O

d -Η ·Η CÖ &0 P ft ft ft

£_j jH

Ρ H Htd Ή *_?* 1 hi ^Vrl -P ö ö d fi d ft «H ft 43 Φ Φ Φ © φοοφ ooo ο

h d d® N -P-P -P-P -P-P -P-P

0 O ΟΉΗ cö Φ CÖ Φ CÖ Φ W Φ Η HP 2 ^lO ÜO AIO ,yo d ft ft m © h h h > Φ o O cö PU -ΡΦ-ΡΦ-ΡΦ -P ® bO öö d N d N d N d «

d 43 43.Η43Φ φ d Φ d Φ f=j ® S

. ·η o o ft O d Ό cö Ό cö ό cö ό ®

i4 O Ofjq O O cö bO cd bO cd bO cdbO

d d d d ft HHH H

ΦΌ bO b0 < bD cö p φ ρ φ ft © ft ©

S-HddddfH-O -P -Ö -PP p p PP

ft φ φφφφφο doriodo do OP > d h d h w o d o d O d O d d

CVJ

5 o ^ % IO <D o 43 * O v lA OJ v /--k H 43 Qs φ φ I ID 00 Φ ® J ®

/\ Φ d I ·Η ·Η V" I I Ή ·Η *H

<[)> idcö Η H V£) OJ Ο Η Η Ο Η \V / / cQftlco ο ο v id οο Ο ο^-ο J -Ρ Φ ^ d ft \ P? οΝ \\ I tq 43 Φ 0-0 3 r* / I «-* <ή Ο V? ^ ο ο ο οο ο ο οοο <aj ft ^—Η fA II II II Μ II II 11 11 11 11 φ η 43 _ / S "d ~d "d d d d d d d d ρ φ φ o =% cd © Ö \ ”! ψ -s d - 0

•h d d Y

d ia OJ oOOOWOWW-^-O

Φ M W ii 11 11 11 I 11 I 1 · II

h ^ '-'ddddrAdfAfAOJd ΙΑ ΙΑ ΙΑ iA ΙΑ ΙΑ ΙΑ IA K\

id Μ K MWWWWW

A o O o wo 0 0 oo o

pH I I I 11 I I III

rH

ΓΑ hi f—I W η Pi H Ο H h> Ο IA h; « IA IA OJ hi NIAd M H d W W W H dtdft O rH Φ ΟΟ Ο Η ΦΟΙ ft I dp 11 I cö p I d 1 0 d d

•H

ft b£ CO Ο V- OJ CA Ο V OJ-^-iA

d d IN ID (D VO CA Ο O OOO

Φ -H CO CA (T OO v r- r-^v-

i>Ö (\| OJ OJ fA ΙΑ ΙΑ ΙΑ fA tA fA

800 2 5 45 u ^ u I Φ -P φ U j> to > cö at S g cd -p ft O Ρ P P ft ρ φ m -0 0)¾ ft O d ft OOO d •H>cd o ο > o 2 3 φ j> I ft Φ ft ί> P N 0Ö 5

ft Ö Ö Ö · d · W

CÖ Φ ^ d ® d ω ^ w ft φ bo φ ft φ O -P o o o

> φ Η Φ ΡΡ Φ PP H

O ft P Ο Φ Φ ft Φ Φ P

O -rl S> 4*1 Ο Ο ^*4 Ο -H

d d d φ !> d > d φ N P φ P Φ ho P P Ö R N P ^ N p Ö ft d Φ Φ d ft Φ d d •r-l T3 φ bO ft £Ö T3 ft £0 Φ ft .H ft ® tiO ft ® hO ft ft ft Fh P H d H d φ ft p o ft ρ φ p ρ φ p s-hcq > o p ft ra p ft l> a, φ φ φ o d o © d ο φ

o ft P P ft o d ft O d P

d

OJ

o COO ^ CO 00 00

IO fP

13» TV V V V V O V

/— —\ I—( -P φ || ΦΙΙ II COCO

/>·ν\ φ ö ft IPO- W ft OJ P 0-0- II

(()) 0 d Η ΚΛ P aj ft OJ it V it IP CO

\W / copjo vv £ O v r- V V 0-0- / P Φ fe5 d ft d d d ^ I £p w ft w w Φ o-co Sft H / V / e 05-¾ ^ o \ ? /¾ o oo oooooooo ^ ^ £ 1¾ —L |>c\ ii u ii ii u ii « u ii n « φ H +3 / 5 ~d "d d d "d "d d d d d d p φ φ ° =% aJ Φ a \ ,

& ^ Ö >-\ si fP

μ (O) °j ^ ^ p> ö \Vy/ m in ^

2 '--' ΚΛ o O IP

£ id I w m d . ο i w ι o •H d d ^ it O P ^

*£ ro? cvp o OOfPWitPOOOOO

® C· C- d dcu lojcuddddd

«Λ p K\ ΚΛ Κλ P P P P H

a μκ KidtdK ns id t >» v Ο ΙΟιϋ o o o o o oo in « 1^11 I I 1 I I I OJrj P id ® H id Ό O »

N 'ft C\J

do W

Φ I O

p o ^ * |Q Η P3

kOJ P fOifAPPf>sN fP

pq in id idtutdidPd a

ft I ο ο ΟΟΟΟΗΦ O

^ it I I I I I I ® P I

I o d d

*H

'S § Or- O P τ- P vvp

^ .3 v V CVJ fCNPPit ii IN IN

v v v r- v v v vv v- v

^ fOiKN ΚΛ ΚΛ ΚΛ ΚΛ «Λ ΚΛ P P

800 2 5 45 13 fj τ>—\

3 .Ή-P -H

£0 P -Η &

S bO§ M

•h 3^3 3 ·Η ‘Π

S P &β -P

ο -P -Η -P

^ φ a ω L· n η ν φ -p o -p > a > -3 O O -P o d d ? a ö ® È φ t> rCi P* bO ^ .2 o e o ö t ss y

Is if a §1

Is as as d

^~N

CM

S o CM CO O ^

w ΙΟ vO VO

p » [V- r- <ζ— Ο V V" V V"

---- Γ-1-P <T\ | φ I C^-ΦΦ IIlflJVD

ΓΖ Γ\ Φ d I ON -Η CD I -Η -Η r Φ r ·Η I

/ /T\ \ g 3 LA ΙΑ H CD IN Η H LT\C\ir"HO

UJ ) W p| ON T- o V- VO ο Ο Γ Γ r o ^

1 -P ® P

S3 3 p. fH

\\ (¾ Oh ffl ^ I N-P «

φ O-CQ

r-ι / 3 V / a «-a £ \ 9 oooo oooooooo ^ ^ 5¾-y fO\ II II II II II li _« } } J' J1 J1 J H / 5 d d ti d ö d d d d d d d rQ φ Φ O ==( £0 Φ Ö \ ** g /^λ 3 I ° g § 5 "ö d Yap p >; κλ φ I w w m w Λ •g nC rT .«höo oooooooo 5 s 5 ÏUS SJSiilia

I—I H

tf\ fC\ ΙΛ ΙΛ fOW h> p}

ffitdatd WOH JXJH

r· OOO O o III H affiOrHid

*a iiii I o ei I I I cö I

CM

w o

O - -P ιΗ Η H

ΓΑ ΙΑ ΚΛ I H fAh JAh ΚΛ ΚΛ h a a a c=o μ h a h a w h

OOO I = Ο Η OHOOH

qj ill cm leb icölicö w a o

. I

I o d d

0 be CM ΚΛ LA VO LA VO CO^OrW

1 d σ> ^ ο ο V v Γ r ^ ^

fl,.3v-r-T-CVJ CM CM CM CMCMCMOJOJ

j® ,g ΙΑ KN ΙΑ tA !A [A ΓΑ ΓΑ ΙΑ IA fA K\ 800 25 45 Ί4

I β β β P

β to 0) to φ TOO) 0) 3 Ή > *H f> iH > > 40 3 42 3 42 3 3 fit 43 Λ 43 Λ Μ ω bD t£) •H β β ÖÖ-PÖÖ-PÖ 3 *h3 ·η 3 cq *h 3 gq 3 in 43 > 43 > β +3 > β > n +3 -P <D -P © Φ β Φ β -H Φ β ·Η β β N φ KJ Φ bO N Φ hG Φ φ +i ft +3 ft>d -P PW Pi > wo 43 ο φ 43 ο φ o

o OH OHO OHO H

34i 3 43 Η 3-PH-P

d β ·Η fn r) P fH ·γ1 (Ο ·Η φ > 3 > 3 > 3 3 hO -P Ρ»

3 40 *· 43 «•'d P> •‘•d -P

•H Ο β ΟβτοΟβτοΟ AJ ΟΦ Ο Φ ·Η Ο Φ ·Η Ο β Ρ-Ρ β 43 β β +3 β β

φ το M3 hO 3 +3 hO 3 -Ρ hD

S-H β S β S W β β m β ο. φ φο φοφφοφφ Οί >Ρ> >+343 >Ρ>43 > β

OJ

Γ'ι Λ- <Τ Τ~ IN Ο ΚΝ w ΙΟ V (Λ ij- CM Ο 00 Ο 4J » ν ν ν CM r (Μ r r

,--. η 43 I Φ |φ Φ I θ' Φ I I II

/>-ν \ Φ31ΛΗ CO-HHOI-H CO CM CM

/ [ l\ \ Β 3 Γ Η ΙΛΗ Η if Ο Η CM (Τ' C0 Ο \kJ / w ρ| Γ ο Τ-Ο ο Γ Φ ο V- Τ- 'Γ Γ- I +3 Φ » ^ 3 Ρ £

\\ W ο >ο W

νι I Ν -Ρ W

φ O-CQ

Η / 3 Γ" / I «-a ^ η \ ? ^ Ο Ο ΟΟΟΟΟΟ Ο Ο Ο Ο

^ <J <S W-L ΙΛ II II H Μ Η Η II Η II II jl J

$ Η 43 _/ 5 β "β Ö Ö Ö Ö Ö Ö β β β β 40 φ φ Ο =( 3 φ a \ •Η ^ ^ 'S _ ΚΛ ΚΛ ΚΛ Ο Ο 5 d β Μ Μ W Η I Η I Η

Λ /-Γ Λ Ο Ο Ο Ρ Ρ Ο ij-Oij-O

Τ. κ\ CM ΟΟ II I I I I · I · I

η, ^Λ-· γη II II ΓΛ ΝΛ ΙΛ IP ΙΟ ΙΛ (Λ ΙΑ ΙΛ ΙΛ

£ Ο S ti Ü II III I III

0-43 Η I & |Ρι Η ΙΛ ΓΛ KN K\ hi I w 0=0 _ w haww KhhhhI!

r- I I Wo HOOO O 33 33 H

ÖJ CM II Hill 1113 W 1 I W 3 Η Ü

h I

43 $ m w

Φ O O

a h hi iii •Η ΙΛ K> ΙΛ h Ο Ο ΙΛ ΚΛ ΓΛ ΚΛ ΚΛ >d h a aw h cm cm m w « w w iho oo HWWO oooo

rw KNH I II 3 0 0 1 I I I I

” · H II

ΝΛ 3 •

I O

β β n w Γ if ID N 00 CM ΓΛ if lA(OCN00

LdlA X ININ IN- O' (Τ' (T <T <Τ <Τ <Τ

mScM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM (M

^ . _ tSrdfA ΚΛ ΚΝΙΛ Κ\ ΚΛ K\ K\ (Λ 1Ά KN K\ 800 2 5 45 15 d •Η 9 ai •8 ω ω &ο &ο ω 5 d ö ö ö ö 13 ·Η ·Η ·Η ·Η ·Η £ .μ .μ Ρ Ρ Ρ « Ρ Ρ +3+0+3 ·“ ο φ φ φ φ

r. SS SUN

s P -P -p P -p > Λ Λ Λ Λ Λ g ο ο ο ο ο ° d d d d d d H b ^ b h § > > > > >

¥ p p p P P

5 o o o o o 'm o o o o o

p h k k R

" bö bD bo ÜD bD

2 h h fn & fn 5 φ φ Φ Φ Φ § [>}>{>>> S-? o o r- O CO tn o O ^ ΙΛ1Λ CU io IO ft IN ΙΛ .4- KN A C\J K\ IN V O 4" « +3# r-ovcO^-T-o 'T ^ ^ ^ O Ij .3 lol I I I O Φ I I I ΙΦΙ I md ^hC'IOCOO ^·Η(ΓιΟΟ)ΙΑ·γ||ΛΙΛ m ____ Sg WdlöCOKMCi'riHWO^rHO^ η /“Γλ fflp] Γ ® Γ vv- Μ Ον-'Γ-'Γ-ν- O rr rr 8 <ö> « / U u n a

p fs; n pj WWW

i \ *?

<$ * O-CQ W <M

Η Φ v / KN 'J0' CU

ί i S O g g ^ H

iï ,5 S \._|j z"? Y Y [ΞμΗΗΗΗΗΗΙ Γ CU tAlAftftAOOOOOOOOO^ .3 / ai . · I | I 11 tl I I I I I I I · 3 0=\ O cuoj^^-rod ? <Ö>

fCN |O\ [b ΙΛ KY IA ft N P

MM HMM Wpd<D

τ- 00= = = MH00 M O ^ 0) O

|| ICÖII llft^CÖ

OJ

1Λ 1Λ 1Λ I

(¾ K |xj CU Η Η Η H

Hr-I OJ CU CU ΙΛ U'S W h h h h

k> fc> O O O W K KN KNO N N N N KN

HHOOO CU CU W K CUddödW rHHOOOOOOOW <1) <1) ® ® O

Ori cdoJOOO I I I lO^PPP I

OJ OJ OJ CU

ffl ffl K W

o o o o

III I

I o d d

'o bC lAENCT'Or-CNOC'-OOONr-CUKNU'NIN

dö COiOOrrOO(Mait\l^lAKYNYK\ φ.Η J> r^j κυκλκλκλκλκνκνκλκυκλκλκλκλκλκλ 800 2 5 45 $ * U3 to η d Ö w ·Η ·Η •Η -Ρ 43 3 -Ρ -Ρ U <ΰ Φ 5 Ν « ^ -Ρ -Ρ U Λ Λ Φ ο ο 3 3

Ο fH U

° ί> t> φ -Ρ -Ρ g> § § .9 d d ^ S° d d d Φ-d I g a-π > > a φ ö ® θΓ * o'"

ffi r- ΙΑ (N r- 3- Φ O

O' li) ® Ο O CO fO £N

Λ, OJ r-T-dr-cOr* v OJ

---- Ij 13 Ο) Ο) CA Φ <D I I Φ I I ΙΦΙΙ

/”! Γλ -Η I -Η -H fO LO > CO ΕΝ Ο -H Lf\ LO

//TN \ 2 S Η H OHiHCr'vD'HCT'CNCOHrCNVD

\\^J ) § p] O O (TnOOt-^-S Γ O r W

/ +> ®i ° S

\\ "? °S H

« § 'ij _ / tó a W—^ - ^P jjP fcP+3 - p \? A o o ooooooooooo®

^ O ¢5_L JA II II II II II H II II u U I I I -P

< *d , ^ - - ------- - ΚλΚΛΚΛΙ

/ ® d d ddddddddiliiN

2 ® ® o=( J

tö ω a \ .

en -d )-s, IT\ ! to) *

ö \__/ OJ OJ OJ OJ OJ

*H rH I—I r—I I-1 fH

Ό O O O O O

5 "L, _iiHH III I rH I rH

•H ö Ö 0 c ^.^-^0^03-00000

•9 JA rCT' I I . · . II · I · I II II II II

d ^ re, fo κ^κλκλ d κλγλκλκλ d d dd <D (¾ W I· }> w 11

-P

ffi o-w w

ο I Ο ΚΛ ΚΛ KN fCN

_ III 0=0 III H WM iUW

*V, Ο I Η O h> KWOOWOOW

OJ OJ h.OJNIIIIIIIII

W W H W d OJ

ο ο η ο φ td

I I Φ IPO

OJ

K κλ to

o rH a Η M

(Mhü h> O

ΚΛ fTs (Ο, ΚΛ K\ffi -Ρ I -Ρ I ΙΟ ΙΟ ΙΛ td K MWffiOdOdCQWWffitd _ O O 000 1,0 1.0 10000

« I I III I OJ I OJ I I I I

d w d w o o . o 11 d d Ή f Ϊ (JN o OJ fO, (A CO O OJ 4· ij) 00 O r c\i d d (J\ Ο ΟΟΐΌ3·3·3-3·3-ΟΙΟ)Κ\ΙΟι

ω ·η fxj rc\ rc,fotoiOiotoiOfOioiOfOKN

> "0 to, |Oj fO ΙΟ fO fO K\ lOi fO KN (Οι ΙΟ ΝΛ 800 25 45 17 u «ö ® •Η φ 2 Λ ö ω * Λ k φ Ρ ^ Φ g Η ö Φ Ο Φ ® S § Φ ω bp ω bp ω •Η bO Ρ 3 S 5 .3 3 3 φ ·Η ·Η Ή ·Η ·Η fco ^ -Ρ -Ρ -Ρ ^ rtjj φ -Ρ -Ρ -Ρ "Ρ +5 +3 +3 Ο Φ φ φ Φ Φ

Cjö ο ΟΝΝΝΝΝ h ft bO bO Λ fis Λ Λ Ο Ο bO Ü ο ο ο ο η ö ö ^ ? g g g ο 0Φ·Η © Φ d g Η « ö φ Ü3-P '-P Φ > h »> „ r* r* fcn ij H fcQ 03 0 5 ΐ § -p -p -p -p -p •H dN Η Φ Ο Ο Ο Φ Ο © M 43 ft+3 «Η O O p ft Ο p P F-l rd Φ rl h H Hi 9 ui öi

Φ (uo ΦΦ © bO bO bOH bD bD

1 Sd HS <h d d d-P d £

ft 5 5 HO H © Φ ® *H © S

ο Λί> © -p Φί> >>dl> > Λ.

H

/-N OlAd-OJ 00 UN fC\ Lf\ in O' OJ ΙΟ tA SlAr-CN ίΟ O OJ IN i£> ©7 2}^ « -P · Τ' Γ Γ ¢0 r 'Γ ^ *7 Φ *7 m 7 w _j ij I III! { I I | | Φ II» φ £ Of OJ (Τ' (Τ' (Ω fA O AJ ^ 1Λ Η £^^λ? φ ---- 03 1Λ 00-φΙΝΙΝ Ο Ο OJ CT> Ο Η (T'O^'CVl Η /7 7~\ raft ν τ~ ν ν K-r-v T- Ο τ-ντ- a <©> Ο >- -Ρ φ «η / d ft • Oh -Ρ S3 ν -ρ| φ \\ (¾

a ^ I

χφ Ο -CQ

«*5 d / Η Φ τ- / Φ Η bD PS -¾ fC\ fo\

III \1 ^ 0« ow oWoW B B hbT

I 0V 5 5 S f ? f ΐ f Ai ΐ f i 4 AA

d \ Φ \ i ” <Q> % bT bTo bT M1 w

rH H <M H

I h> h I £j> KI ft d n o d o o d ΙΛΗ Ο Φ d O Φ

B ^ Η P ft H ,Q

HiOdfd τί h» d τ' ^ T* irN

h> Ö Φ O hM hhO h LTN

fO\ ^0-Ρ·ΗΗ3ηΟΝΝ·ΗΗΛ

Sxj dodOh-PdddOh-P w ©J w

O Φ OJ Φ ΙΝΦΦΦΦ |ΝΦ O O O

pd 1 pwftvoöa^^pvoga iii

w o I · φ 1 1 · Φ I

I ^ Olfl 4 tCi Ojp^ 800 25 45 o d ö

’oW r c\l ΙΛ 4 ΙΛ ^ IN 00 (Τ' O

Π O OOOO OOO OO j-

m2 O N IN IN IN !N IN IN IN IN IN IN IN EN

^ ‘JJ IN fO, KN Κλ ΙΟ KN ΚΛ ΝΛ fOi KN KN NNNNKN

_ ^ u NN

d •Η Φ *S 4 aj α) η S Φ bo Η) bO bO bO bü d ft d ÖÖÖÖÖ d Ο Ή 'Η i~l Ή rl ·Η d Η -P +J43+34*d P 43 43 +J434J+3d .j-{ φ φ φ φ φ Φ

(4 J3 N NNNNN

φ +> 43 +3 43 +3 +3

> h a a W a W W

ο φ££)ϋ Ο Ο Ο Ο Ο >ö d dd dd d 0 ώ ·η fj £ £ £ £ £ φ a 43 |> >>>>> W3 43 Ö 43Φ43 43+3434343

•Η ONO OOOOO

M OPO Op PP P

É4 ^ ^ d d ί-f k k

© 3)0 &0 bD bD bO bO bO

0 d d d d d d d d ft Φ d Φ Φ Φ © ® ® O >>> >>>·>!> d LA ^ _

-'-N OCOU3 ï}- 00 00 U5 EN CO

OJ ΙΟ cO O <M KA O co O KA v £

Ρί +3*r-T-C0 TT · v 00 v r- r CO

O ï-H 43 I II I Η I I ΙΦΙΦΦΙΙ

© d CO ij- O OJ 43 ΙΛ ΙΛ ij- ·Η LA ·Η Ή CO CM

φ j--v 03 iD O CO !A d O 00 O Η ΚΛ Η H v CO

rH //N\ ra pj r r r-Ot- O v O O r- I <Q) 0 )—' 43 Φ M / gp 43 a n 43 Φ N\ P3

^ Ö Xv I

<4 O “03 *4 d / Η Φ v / ® H M ¢1-¾ _ ._

η Φ d V O KA KA

00Φ.Η \ I d ka WW

£H d d «23_- ^~n rl d OOI “W Μ M W Η H

/ OJ 00 OOHOOOOOOPh .3 / aj 11 a w a w 1 1 o 1 1 1 1 » j 1 'Q q:—/ v_^ (A if- 1 I I l.^ij'IOvij’CMCVOJCMCV]·^' 1 <é 'bl kn ιλ (Λ ka ia ka ka ka

h MWW W M W W W

r- a a ή a o o o o o a o o a o « lid I I I I I I I I I I I

H r—I

ΙΛ h h ftft LA LA lA LA LA

a ftft 00 kab w kab w kab ka "ai OO d d a cm cm a cm cm a cm a ü d d ft ft o o 0000000 CCS I ftft OOII lllllll ra ra 1 800 2 5 45 O d d

"o hr -+ CAO r ΛΙ O r Al ff\ if LA Φ A CO

Ïh ^ 4 ΙΛ IA LA 00 00 CO CO CO CO O) « CO

Φ-Η IN IN IN A A A A A A A A A A A

{>5 KA IA KA ΙΛ LA (A (A KA KA KA KA KA KA KA

19 '

W

•Η 0)

A

u cd cd

P

M 60 60 W 60 *H 0 0 0 0 J* 0 ·Η ·Η ·Η ·Η ? U +3 -P P -P ^ P P P P -P 5 φ φ φ C!) 0 N N N N o © p p p p τι

O ·δ o O o -HM

000 ? 3 5 0 0 0 0 h _,

© i> ^ j> t> ÖP

60 ^ ©P

0 P P P P S ©

•H O O O O ON

^ O O O o ÖP

0 0 f4 0 0 ® Λ φ tfj 60 ίώ 60 600 Ö 0 0 0 £ ® g O t> > > ^ ^ * 0 ^ O Lf\ (X) 00 O ^ 4 ^ 5 ^ MO Z~.

OJ IO CO O UD ff\ O r 4 o INvOPJ

« P » v CV] v v v v v v T- CA 'a

w H~P I I 0) 0) I III I II I

© d Λ^-.Η-ηΛ N r W IÜ OJ IA CA

Φ t--v 00 00OHHU0 OJOv^-O IN <T 00 V

Η Α--Ά ® W v OJ O O v VVVVV v v v \ <©> O )— P © w / § g

p W N P

Φ v\ W ,

0 I H

<sj ü -CQ £> <l Ö / g* OHM «*l3 ^ ^ »

ο Φ d \ O r’sPaPi £N

Cd m .¾ \ I d KA P P O W V KA rjA

£ fë rö k— ^ H WH 0 0 ra KAHW HW

Ö / CM {^^Ο^ΟΟΡΡ-ΗΟ ΟΟΟΟ

.3 / W | I l | | | I I I I I I I I W W W

p 0=( v-' ^-KACVl-^CUKAif-if'-^'^'CVIvÖ CVIcX) I I I

0 \ Φ \— * <Q)

H

KA KA KA KA h> WW WW 1—1 V WWOOWWWOWO W WH w w T 1 t t I I 1 I 1 t i ictfl ri

H

Lf\ LfA LfA UA LfA A |>) ft H

w KAW W KA KAW KAW KA w NO i>5 OJWCMOJW W WW <MW CM 0 0 p OOOOOOOOOO O ©Ph 0

ptj I I I I I I I I I I 1 P O P

•H

1 o 0 0

!om CA O V CM KA 4 ‘A li) IN CO ca o cm KA

Pd COCACACACA CA CA CA (A CA CA O V V

©H A A A A A A A A A A IN 00 00 CO

fc> Η ΚΑΚΑΚΑΚΑΚΑΚΑΚΑΚΑΚΑΚΑ KA ΚΑΚΑ KA

800 2 5 45 •Η Φ Λ d 2 f ψ. r·

® bo MM

-2 d d d η Μ ·Η Μ bO bQ ·Η ·Η

*3 * fl -p Ö d d -P -P

2 M *H +3 ·Η ·Η ·Η +5 -P

g Pl 43 Φ 43 -P -P Φ Φ '“φ-ρΝ-Ρ +3-P63t9

£,ΡίΦ-ΡΦ Φ Φ -P -P

Γ,ΟΝΛΝ ΗΝΛΛ

£ Η 43 O -P 4> -P O O

g +3 £ d Λ a -d a d ° -H bO O do oo d d 0 d d a > a ad i>!> S’Hd d d d S, 0p öp >> d d Φ +3 φ CQ Φ CQ Φ m H ö Φ 43 g d 43 43-P 6 d β d ti OHO O Φ O OO ΟΦΟΦ T. d430 ddiO 00 d ft d ft b Φ ,3 d φ O d d d ΦΟΦΟ

5 M O M bOH M bD bQ bOH bDH

1 odd Φ 43 d dd Φ+3Φ-Ρ

jr1 o d Φ O *H Φ ΦΦ O'HO'H

o .p > > -pa> _ > > -Pd 43 a d ^-N r> A LA Φ 4· _

Ai lrP LX) (A CD H v CO A A A (Τ'

°L ,'° pu A A Φ O CA CA A EN A

S -I j.i · O τ- · vD Ό · <r <r v r- CA t-

® d H O I Η I 43 Η I I I I I I

2 S 43 d EN 43 C\JdM43(DLrOJOlA' CO

® /--V §od -Η A ti CD ΦΦ d O CA CA A CA A

//K\ ® r O 43 |> O V v r- T- Γ- i \py w / gg 43 5¾ N 43 Φ \\ Pu ö 1 ^

<«} O -CQ η M

·«» d / O O

Η Φ r- ' H H

J) ri M «-S |>S [>s ,Q®d \ p _ N 63 ΦΦ·Η \ d β CM CM ti I ^ B Φ ^ S—y ^ φ o O Φ ArH |ï|

ö / W OPaaaftOO

•h / « a WKW a W a I I I I O I I

fit 0=\ ^ I III I 1 d A A A ^ A^ CM

d \ φ V— ' <Q)

1—I H

A i>> A !>i A A

tti H Üd H M Κ τ- o h w o h a o a a a a o a a 1 <xi 1 1 « 1 1 1 1 1 1 1 1

rl H rH A

a

43 43 43 C\J

η h d a d 0 a

t>s h. P & O ^ A AW A A A

43 43 0 0 0 0=0 a a a cvja a a d d w 03 03 cuo 00000 0 a p p -π -η ·η a I I I I I I 1 0 800 2 5 45

0 d d •H

fltt 4 AvDCA Ο V IN CN (A Ο V A A

ddr* AA EN v V CM CM OJ CM

Φ-ri ¢0 OOCX3CO COCO CAOOOOO 0 ί> Ό A AAA AA A 4· >f it 4· 4 21 d •Η 3 « d „ „ φ φ Μ) tflbObDhpbOra 3 Ö Ö Ö Ö Ö Ö £ Μ ·Η ·Η ·Η *Η ·Η Ή ® 5 5 -μ-Ρ-Ρ-Ρ-ΡΡι 3 43 43 -Ρ +3 -μ -ρ Ο Ρι Ο) φ Φ Φ Φ Φ Η ο ta 69 69 69 69 69 4* ^ ψ5 43-Ρ-Ρ-Ρ-Ρ-Η ρ d d W W Λ W d φ ϋ ·Η ο ο ο Ο <Η Ο κ. d φ pd d 3 ® ? * Ο £ Ο Ρ ρ Ρ Ρ Ο d Ö0 ί> d ί>> Ι> ϊ> & > ^ W) οΟ ·Η

φ d dflririö-P

S, φφ φ m φ φ φφφμ-ρ d ö ^ 8 8 S d 8 d Φ 3 δω ο φ ο ο obD ο® ν

A*1 d d d W d d ö Ö m η H

t, ΦΦ Φ o Φ Φ φ φ Φ O d

S bOH §ÖH δ 60 ÖOH bflH O

ö ΦΡ Φ43Φ Φ ΦΡΦ-Pp 5 ΟΦ O-HO O O Φ O-H d § 43 > +> d -P -P 43 > 43 d i> o CO O LA CM v O O1'

OJ lotAOO vDOOIAvCO^OI

en n , oo r <T v-'rOJr-r- 00 ^ r

O ij jj || | φ φ I I I I I I II

φΰίλιΛ tN-H-H 0D ΙΛ O σ' E «£ JT

Φ 0 § CO o COHH IAOOCMO CO CTCM

h /T7\ rap] V o o Γ r CJ Γ Γ V

i <S) 0 )- 43 Φ * / gg 43 Ï3 _ 69 43

1 )>-<A II

Η Φ T- / T* bl OJ tcPirT1 3 Φ d *“*1 O S & Η™ fA KNO O JA ΚΜΛ

ΐ ? ” \ P fH d C\J CO ΙΛ M W ^ ^ W WW

3 3 '3 s-3 8 o β I h OOII O O o EH -d -d w—I 'p 3 a w co o o o HMAO o coca

5 / 1/V II | · | | | · · II I II

'3 0=( O IA K\ ij- CM OJ K\ ITi Κ\ ΙΛ Ö tA fA ΓΑ d \ Φ \_ ' <©>

ro ΙΟ ΙΛ ΙΛ (Λ JA JA JA

td tri WWW WWW^, O O OOO a w w W O o O a

¢5 tl III I I I 1 I I II

d o

O

rH pH

W h 0 a

LA IA-H43 IA

ΝΛ fA fA IA KS IAW KNW 'd Φ JA jAtti a a a w w w oia oj i^ a w oj OO OOO O O O O ^ h> O o o « II III 1 1 1 1 cm'g 1 11 'w' d 1 Φ

CM<P

» I o d d

Λ m vo ts CO σ O tAd-lA(£)OJ ΓΑ 4 lO

P * w CM CM CM fA (A fO fA fA 10 CD CO vjD

•1 § S 3 S S §§§§? § SS

800 25 45 d •Η 4) Μ ft 2 co co ra ta bü n ft ft ft ft Ö 5 Ο) Φ Φ Φ ·Η

□ pH ft ft ft 4J

g o O O O -P

£ Η Η Η Η Φ ω

SfaO-P 43 P ft N fl P I Ή ·Η ‘Η Ή -Ρ Ή h -Η Ö Ρ Ρ Ρ d -Ρ Φ -Ρ Ü +» *>·«·* a φ ft ©bO ÜDbDbO bDbDbOft Ν&β ° «Ö ft! ft! P ÖÖÖ> -P Ö t-ι -P H *H ·Η *H ·Η ·Η *H Λ ·Η

£ Λ +3 Ρ Ρ P Ρ Ρ P Ö λ Ü-P

® o -Ρ Ρ Ρ P Ρ Ρ P ® ? ® PP

2, a φ φφφ φ©φ0ΡΡ ft φ

□ ft tq NNN IS fc5 N O Φ Φ t>N

M >-P Ρ Ρ P ft ft ft fift ft P

-Γ Μ Λ Λ d Λ^ίΛΦΟΟ <|> -d s ft O O O O O O O ÜDH H d o 2 Sa aaa aaa pp p ® p α, Φ ft ftftft ft ft ft O -H -H O fj § g > !>>> > > > -p a p boi>

^ V IA CO 00 A IN o Lf\ <j- V- C\J

ru .i3 OJ V .^-INOQACOs-lOA Φ 4 4 r cd Λ°, (J\ r- rrrroOrCOr a τ- τ~ τ~

C- f J, I I I I I I I I I I I I I I © d o CA cd-lACS^vOd-d-OO Oi OJ <£ O

2 9 o ^-[NcotAoorcaoj ώ ^ v- * /;r\ la <- ^ ï <ö> O )- +3 Φ ^ / gg

-P M N -P

Φ \\ W

a i f\i i <4 0-03 ^ é

, Ö / IA OJ

* _j & *"rv fc/ IA M M OJ OJ

® d ¥ W A M OJ IOHH

θ ® 3 \ Ρ H V IA in O O IA (AO o O p p .

® ® P j_ I ö HK O I I WHftHr ^ d d M— /p 000=0 00125004··^-·^ o O I ft

fi / °Α lil } | 1 I I · · · I 1 OJ I

•H 0=( ^ OJ ·ς(- A ^-4·4·4·ΟΙΚΝθΙΟΙ 4 4- I ^ ft \ Φ \- " © A IA IA IA ΙΑΙΑΙΑΙΑ g g gg«§ggg« a«a»

A, | I I I I I I I I I I I I I

la la la

A A tA IA A IA IA A AM JAM JAM Μ Μ MMMMMMM OJ M O] M OJ

O O OOOOOOOO O O O O

m I I III..... I I I I

I o 9 ft!

P .. ld 00 OtAvDINOOCAOr- OJ, IA ^ ^A

i m lo (NrrrrrftJftl OJ Ol Ol OJ

®| § § §5555555 5555 800 2 5 45 23 x) •Η α> ft · u ai tó 03 ft rap ft Ρ Φ •η φ ft Ö ft ο Ρ ο η ft Η ρ Ρ ·Η Ρ ·Η ft φ ft ο © ft) Ü3 t£> faO b0 bflfao öfiödö fl Ö Ö Ö © ·Η -Η -Η -Η -Η Η ·Η

Φ 0 ρ p p p P PP

b0 d Ρ Ρ Ρ P +5 PP

d &0 φ φ φ Φ Φ ΦΦ

•H N N N N N N N

ft p-pPPP P PP

Ρ φ ft ft ft ft Λ Λ Λ Φ ft Ο Ο Ο Ο ο Ο Ο g dftftftft ? 3 ? ft ο ρ ρ ρ Ρ B bp O ft r> r* i> r" r* r'r" * d φ /-s OVD VD H CO v ^ 5Γ CU IO v CT^ CO O K- © 4- Ο ΕΝ Ο ΚΛ « p r Γ 00 CO Γ CO ^ 'r ^7°? °? ^ HP I I 1 I I ΡΙΦΙΙΦΦ ©I i ®d 4 !N VD Λ! Φ Ö ID KV ·Η CO ΙΛ ·Η ·Η ‘BS 9

φ ---- gd r CO CO Ο IN Φ cd Η «Τ' CO Η H H CTn CO

h /~ -Tv. ra pj v p ί> V- o 00 o i <P> ^ / §£

P S NP

Φ N\ W II

a /°'“ ' w" w" 4 • ί I o h™ s a™s η™ 1

'SmS \rci-P O-P oOOOOï^N O W

,2 5 Uj H I W CU o CV O I ft I O

a^d /S c\l O ft i O ft « OWO^-Oft ^ ft O

H / ft 11*110 I O I · I I, · 1 I

£ 0=( C* 4· ΟΙ (Μ ί ΛΙ I ΙΛ I (Λ OJ ^ 0J ^ ^ ft b \ ? /-\ K\ K\ <Q> ΙΛ KV KV ίΟ ΙΛ K\ KV KV KV KV KV KV K\ WffiftMMM ixJftftWKM W ft

r- O O O O O O O O O O O O Oft O

ftj I I I I I I I I I I I 1 II «

B I

° 'B'B

o ^ h H H O ft

ft l>s NP

H CV O ft CV ft Φ

UV ΙΛ ΙΛ lAUVhW-H-Pft φ H

KV KV ft ft ft KV KVft ft ft o ft 0) o ft h.

ftft cv CV CV ft ft cv CV O « I'T' 1^.0

OOOOOO OOO B K ft ft» W OH N

ft 1 1 1 1 1 1 » 1 1 °ΛΙ^ S

m CV CV O CV H ft Φ

ft d ft 'H P ft o I Φ O I φ I

I CV «H I -3- S Κ Ι o Ö Ö

O bL CD EN 00 O r CV KV 4 O Γ SS S

d d CV CV CV CV KV tf\ vDvDcpvDO^av O) O) S

t— τρ ν' v K- cv CV CV CV CV CV CV CV CV KV

800 2 5 45 ><ö ****** ****** * * «b « s •g ® S o ® h ra +3 k -¾ ·η © *d 5 ft ? o

o h H

•° Φ -P

e r* *H

« Φ 3 r* * o botc^o bDbObQtt H fi Pi g fi a a g g Ή ·Η ·Η ·Η ·Η ·Η ·Η ® +3 +3 +3 -Ρ -Ρ +> -Ρ bO +3+3+3 CO CQ+J +3+3+3 Ö φφΦί+^ΦΦΦΦ •Η ΝΝΝΦΦΝΝΝΝ φ +3+3+3 ^ρ,+3+3+3+3 £ Ρ Ρ a Ο Ο Ρ Ρ Ρ Ρ

® ο ϋ Ο (Η (Η Ü Ü ÜO

§ 3 3 3+>-Ρ3 3 33 ft f+ fL, Fh bt4 O f> |> > fi 3 |> ^ t> >> 3 •Ο O U)0 CA CO ΟΙ ΙΛ r ΙΛ

f'J IO CO IA CO CM ^ IN CO CN O

W -P ' CO [n UD v v r- · r r r r N

^ r-j -ft» I J I I ICO I H CQ I I I I I

Φ fi CO LA O jtf- lA Cti tN-P Cti vD O IA 00 CM

Φ /--v. S3 o. [>. vD CO t~H ^flHrlNCOlDO

H //'"n\ w ft v v bO TO bO r r r r· OJ

I <P/ <M / 3 ft fi • o k pq

+> Ö N +3] M

Φ V\ K

S

O -CO

<1 d / Η Φ V f Φ rH bo ¢3-¾

P ® fi \ .O

m φ ή \ fi k\ B Ό Ό J25—U /-N jxj h _

fi / OJ ooftOOOOOOOOOO

•H _/ Pi I I I Η II 11 H « u a a a a P 0==( ^ CM CM CM fi fid fi fifififififi u \ φ \-1 ^ /f0m\\ * AJ a \( ) / h> a >3

\V_y / MON

'-' O U Ö Η H

fi H W Φ k> k fC\ lA lA ΙΛΦ |>) O P ft ft a a jxj a «η a o fi ο o _ Γ- ο ο O a OIPCMOfifiaaa a I I I j I cm φ a o ft ft

Η Ο Η Ο O

I k> CM a η o I I I Φ a a ϋ -Η ·Η

fi H fi H ÖH 'H +3 Ο I H

Φ k ® k ® k I ® I *A k pa aa aa a a d+)fi+3fi+3iHO a ΟΦΟΦΟΦΗί>ϊΟ ,®

fi S fi S fi S k S O IAS

^^HHpCti CM ΙΑ ΙΑ IA IC\K H

<Hk>eHh.£Hk.aaaa a aa cm k io ίο i o © fi ο o o oooas =

a N 4· N ^ N I Cti I I I I I l-H

5“ fc (i& ill

. p CM IA

I o ti fi

P bC O V- CM IA lAK\ Lf\ CA O CD N CO

fifilA IA IA IA lA EN A- IN CM K\ O' O' O'

Φ ·Η IA IA IA IA IA fA ΙΑ ΝΛ CM

800 2 5 45 * * * * * * * 25 •Η φ si u cd CÜ (£| fit Pi Μ ·Η •Η Χ5 β +3

Fh φ & Ν +3 = = = - F4 Λ Φ Ü > ΰ

Ο U

Β *" Φ d

bD φ WW

dg Fh Fh ri o £ £ m d ft ft

Fh φ o o Φ bfl : : s ï r-i r-1 e φ -p -p ft o ’d 'd o -p s d ^ O vO 1Λ CM lf\ lf\ ΚΩ fT*

Oi ÏO OCTvOOr-v^-INr; CO ΣΙ

Ph -P* cOrrrCOrriM v ^ H -P | | | | I I I I · ® ® · J, <u d ΐΛίΛ^οσ'σ'Ο^ ’d ül ,9 2

Φ J--V 03 OCT'OO'rtNOtNj- ^ “d ί> !I

Η /s \ w PJ r-^-r* v* O O v V

I <©> o )- -P φ M / gg

•P J25 N -P

Φ \\ P3 5 | o-m ^ ö / Η <D r~ ' Φ i—I bO Ph -¾ 9 Φ β \ ,o cd Φ -Η \ β pj fH rj Sa—-U ✓—n ^

d / CM PqfrpqOOPHfrO O O O

•H / Ph I 1 | || f| | I II II II f*4 1*4 II

6 0=^ ^ ΚΝΙΌ\Κ\ββΚ\ΚΝβ d β (Os NN β 5 €>>

(Λ (Λ (Λ KN JP

a a a a a _ r- o o o o a a o a a a a a a a i ι i · ι ι ι i « i H ,

t>s ΙΟ» Η H

χ} 1*4 1*3

43 o o O

Φ I tq N CM

S V d r-I i~I β f*4

Jq \ ω 1¾ h> ® ο 02 >Ω rH *-l >9 I* rö s s 5 s s s _/ I Η Η I Pm .H a—/ CM cd cd OJ o

Qri d 1 ^ Η H /-n OJ

ε. a κλ >5 roc a ft a a β β a o

I I 1 I 1 I I 0 = 0 Ο Φ Φ o CM

if OJ (Λ j· ΙΟ (Μ (Λ OJ ^ a . ^ a ο ι ι ο o

I ο Ο I KN KN I I

β β ι

d b[ ΦΟγΛ1[Λ4·ΙΛιΛ O C- CO O

fH Ö CT'OOOOOOiA

φ <h ϊΙΓιΙΛΙΛΙΛΙΛΙΛ^ λ λ λ v t c F> a β- =}· β· β· β· 800 2 5 45 Ό Ή Φ r3 g 3 <d CQ 03 ¢0 60 P 3 3 3 rM φ φ φ Ή

Ή ft ft ft -P

3 0 0 0 -P

«4 Η Η Η Φ ρ -μ -p -p n

•Η *H ·Η -P

3 3 3 3 Λ φ υ }> «> r> ·> 3 Ο &} bD bD &0 3 3 3 3 3 3 l> G «Η ·Η *ri Ή Ή © +3 -Ρ -Ρ -Ρ -Ρ 3 43 -Ρ -Ρ -Ρ -Ρ Φ

G Φ 0) Φ Φ Φ S

•η ν ca ca ca ca ο Μ +3 ρ +3 -Ρ -Ρ 3 3 p .3 Α Λ ,3 φ φ ο ο ο ο ο ω a 3 3 3 3 3 Φ ft 3 3 3 3 3 0 Ο ί> > r* > > -Ρ

G

'-ν ο 00 \Ω 00 CM

(Μ |θ CM Κ\ r Ο IN

Ρ3 ρ » 10 Γ-'Γ-^-ν

^ |Η Ρ Φ I Φ I I I I

φ 3 ·γΙ Ο ·Η1 fth 4- CN CT> φ J--- a 3 Η φ Η fCi r Ο ΐΰ Η 03 ρ| Ο Οντ-τ-τ I <Ρ> ^ / gg ft Ρ Js; ca ρ I ο φ \\ W ν θ ν I 3 <1 O-CQ ® 3 / 5 Η Φ ΐΓ- / τ! Φ Η ίί W -¾ b> Ρ Φ 3 \ ,Ο 5 3 Φ ·Η \_ 3 +? G Γ oj pq^ooooa

.2 / « I I II II II » I

p o=( C/ KN ro, 3 3 3 3 to* 1 ©

Lf\ lT\

fC\ |O\ K\ KNffi K KN

w UI w W cm CM M r- o OOOÜOO

« I I I I I I I

iH

• h φ Hi

<H P

I Φ CM CM

1¾^ P>4 Ê4 I Η Ο O

H f>3 II II JA

h> ö P>4 PH IO> KMxJ KN

p co ο o w ffi CM ns pp CM CM Ο Ο Ο O

ptj φ 3 Hi W I I « I

w I cd ο o

& O CM CM

v-'H HI W I h. O O . CM 3 I I

I o 3 3 ‘obf V CM K\ ΝΛ CT> O 00 ua co ud md V- lp\ x) ir\

5,,.2 it -3-itfO\lO\lO><M

80 0 2 5 45 27 +9 5 κ\ cm cm o cm to r- v- cm cm ^ Ώ ° £) Φ |i| |i| Ö ftipHÖÜlilPlIiia ·*» 0 KN r· CM tO, JO, 0 pq 1¾ Pq Pq É·

1 J +* CU CM CM (M to, CM CM CM τ CM CM CM o CM

•ηηΦγκιλ c5 ciJ ci) cïj ciJ c5 ö cö c3 Ο ^ (q 3 Φ-Η ^ r- r-CM<c-CM CM CM CM CM CM CM o W-MrOpcIpq Pq pq Pq |s, pq pq N |q W W (¾

« r- CM CM to, O CM CM CM s" CM CM V CM r- CM O

ITS ü PHÜ CD Ö PqCtJ pqO CÖ Pq O O O CÖ ·Η (\| r r· K\ Γ Γ CM T T CM

-P k-d j2| 1¾ pq pqjZiiSipq 1¾ W ^ © 'Η Φ O t Γ- W O r Γ CM v <r y T pj oo Φ ^ pq ÜJ CiJ 0¾ pq W 01¾ CÏJ pq <0 τ~ (\1 T C" T" V x~ y

-ΡΛ S pq Pq Pi 15 S ^ S

CO

0

O I

r&d rH *·

P <0 CM CM CM O CM CM CM CM rr J-CM CM CM O CM

0 rh cÏJ CÖ CÖ C5 pq CÖ O Pi CD Ö CD 1¾

1 H CÖ KN CM CM to, tO CM CM tO,CMKN

rtCÖS> pq Pq pq pqpq iZ5 Pq fqpqpq

H

P

CO

Ö fH if\ rCM (Μ O CM CMr (Mr rr r £\£, τ CM CM CM O

φ Φ Ci3 pq O CÖ CÏJ PqCiJ pq CÜ pq cö 1¾ pq ciJ Pq O pq ciJ

+3 *H CM CM CM Γ- r* ΞΓ £ £ £ £" P üd 1¾¾¾ Pq S S S iziizils; o o r- ti I ,Μ3 d- O d“ d- CM y y 3 5t $ °

<} φ ·Η P Φ m i*i h£j MW ci) Pq WW W W

pq 43 3 ©-H w CM

H Ö Φ W pq © «Η flj

'ΦΦΛ Φ CMCMCMOWCMccrWNrO

EH tj I Ό cö cö CÖ O CiJ CiJ ciJ pqci3 CÖ O

pq CÖ ·Η Κλ ΚΛ CM IO, CM CM V (ONCMCM

O P pq pq pq Pq pq pq pq pqpqpq

P

O -P

© +9 ffl ^

«Η Ο P rc fO, (Ο, Ο KN to, IO, CM CM tO, IO, tP> O

*h © Φ cöciJciJ cijcijcijcijpqcijciicij W (Η ·Η IO, tO\ KN (O, fO\ CM KN IO, JO, tO,

*h bO feMPq Pq Pq pq Pq PqPqW

Φ

•P M

03 ·Η fif> to, IO, to, o to, IO, to, CM CM to, CM to, o

ocö ocbciJ ciJOciJPqPqciJCiJciJ

W P to, to, to, ιο,ιο,ιο, to to, to, p-d pc, Pi Pq Pq Pq W PqPqpq 0

sow KwatAOtMN r r Or c c O

Ό ·Ρ Pi O CiJ CiJ CiJ O CiJ CÏJ O O CÏJ

t> O © ro, to, to, CM CM CM v CM CM CM

« M pq pq pq PqPqpqpq pqPqpq I +9 "b tn , Λ _

Φ P d- to, 4 O K\ ^ CM τ r- to d t£ O

οφ ω c!j W ciJ W c5 O ciJcö W O

H-H to, to, to, cm v to, ,050 pq W PqPqpqpq pq 1 o ö a

p bO COO r CM (Τ' Ο v CM d"1·^ Ο v* O

p Ö (NvD vO cD Ο Ο O OO v- <r CM to, Φ·Η cO (Τ' O' Ο Ο V r- v ov* v~ t~ τ τ t>tD CM CM CM to, to, to, to, to, ιο,ιο, to, to, (O to, 800 2 5 45

-P

5 OJ CO cO v CO CM CO CM Ο O CO CO T“ OJ

« |zi |x| pn Ci3 ft ft N Pq * fa fa Oft 0 KN ^ +> ft ft

„L i m r Λ1 ΛΙΚΝ r CM V CO OJ Γ KMA CO OJ CO

3®.ri Ö ΰ he C5 o fa c5 ü> ft e> cb cö ö ü

mïïrt CM CM CM CM OJ CM CM CM CM CM CM

fa fa & fa fa fa fa fa fa fa fa fa

1 .2, O <r OJ CO OJ C\|CM rr Γ CM Ο Γ CM CM OJ CM

(K ft ft (Λ CS> ft CD ft Ö ft ft ft Ü3 ÜJ ftft

43 SrH CM CM r· Γ" OJ CM

o ^ aft a a ftft ©

«S τ-τ-OJ r· r- V- C\J r O r W O r W

S5ftCiJftftaftft ft O ftft

43 rt Γ- Ό JT V

t Λ ft a a ft e

0 I

,Μ H

£ ¢2 V- OJ COCO CM OJ V- CM OJ o r- CO(Ό, co CO JO

1 rial ft ft ftci CiJ Φ ft o ft fa faO Φ ft ft g®> aft ft ft fa o

-P

01 S & ο V- CM CO OJ co 'TV O CM r Ο O COCO CMOJ Ο Γ S .2 Φ fa Φ fa Φ fa Φ fa fa fa Φ fa Φ fa T a CM CO CM CM V JO £ g 60 ft a a a a aa o

CQ

5 m i i m Ο O if if f o CO CM Ο O CO if COCO

< ® Ti Ö 2 awe> oe e> w cö cb

(P 2 m Μ 'λ CM COCO, CO COCO

ΦΗ§Β3'^,° ft ftft ft ftft rQ Φ Ή

® ® a , ® O OJ CO CM OJ O OJ OJ Ο O CM OJ CMOJ

E-< 'ö Λ i ^ cSciJüiü» c5c5 cb cb cb cb

ft "ij cO OJ OJ OJ CO CO CO OJ CO

O HO pqpq^ ftft ftftftft

P

Ü -P

a) -P ra O CM 4 CO CO O to CO O O CO CO OJ CO ft ,® ® cb w cb cb O CiJ cb cb cb cb ft ft ·£}, cm ro co coco co co coco 'HOD (i, ftft ftft ftftftft

+3 M

01 *rl g l> o <c- if co co O CO V O CM co co co if 2® ftweo o eb ft cb cb cb w

-¾ ij COCO COCO CO COCO

P·1® ftft ftft ftftft

U I

*2 ® o O to CM if O CO r O O 4 CO Γ- CO

'p -p ft cb cb a cb ft a cb cb cb >o® co OJ co co OJ co ΝΛ1 fa fa ft ftftft

I -P

xj 01

® P O ^ if CO if O CO T- O O if CO CM CO

°® cb W cb W ü ΰ a cb cb cb

Η -H ro CO Γ CO COCO

6 bO (i) (X, ftft ftftft I o Ö Ö

•H

2 bO 4 if\ r co if v jJ) r CM cc\ ΐΛ cO O ID

p Ö CO CO if if 4- (N IN (Τ' CO CO Ο O v r-

®*H V- r~ r- r- r· r* ο o r- t~ OJ OJ OJ OJ

p> tj rococo co co co co co co co co co coco 800 2 5 45 29

"S Ο Γ" r· r Ο Ο r Ο W Ο ΛΙ r-OJO

cö Pr Ü> Pr f=t Fr PR PR

Ö ΙΌ V* Γ- * 0 Pr Pr Ö

-P

ii-pcvj oj ro oiftioKNOjajK)ajK} w .Jti® ϋ c!3Ci3 ÜJ CiJ Φ O |i|6 ü Ó d> CÏJ Ü>

Ei <ü ·Η tO OJ IO t\J r CVJ CM OJfOOJ fOl^OJ

ra Pr PrPr Pr Pr l=t Fr SI^Pr PrPrPr

cq v* c r~ OJ O O Γ" v V" O OJ OJ OJ O

i- B & £53 O 'e δ se. te fH to

O

Φ

SS O *- Γ- r* O O O O v* r- N W r O

φ S Pr Fr l*i üj Pr Pr Fr Fr aJ y P Λ ^ 03 s

O I

p 3 OJOIOIOJ r r r r W to, Jü ΰ Γ

0 <£ feci: CiJ t5 OcSpRpRpRÜJ O & CiJCiJpR

? h aJ ^ to to rWHr to OJ to toto irtt» ö Fr Fr PrPr Pr PR PR te Ö

P

d £ O V- tOOJ r- O O r· O r; O OJ y O O

§ S SPRCiJPR ^ e> & & p 50 fe Pr S Pr

O

o _ 2 ||.pO O OJ OJ O O O O oj Γ- tO k4 V- o S J 3S.S 53 53 £ “ £ M * te ® B ίΙ,Μ,α toto te te te φ H cö

-2 ! a 03 O OIO Ol O O V- O OJ 't- K} OJr-O

® ® ^ ” üj c£s Pr ü ΰ ώ dJ Fr AZ? toto to V to oj §* Pr Pr Fr & ^ &

P

O P

«2«2 o O to fO O O OJ OJ to T- tO w r r CÖ d> Pi Pt ϋ dJ d? d> Fr Fr

g 2 5 to to to OJ to tO

PrPr Fr Fr Fr Ρ=< Φ

P M

2 'd r- w 4· Ol r O OJ ΟΙ (Λ OllO fOOJ^- 1 ë h» & *h 3 ,g Pr Pr Pr Fr 0 »ora o O Ol IOOOOOOJ JNOJ *ΐΓ0 ° “ O Cö Ö ϋ Pi ΰ dJ Fr ΟΙ ΓΟ OJ tooi > gjS PR PR PR Ρή p^

1 P

'g 2 O vtO tO v O v O tO v- tO Oj OJ O

oS ώ Φ es Pr Pr dJ dJ Ö dJ Fr

° ® r-toto tO OJ (O OJ

3 ’3) PR PR PR (^PqPqPR 1 800 2 5 45 o ö ö ’rfhn co O O T- OJ V (X) tN CO OJ tO 4; O id -P ¥ r- v- OJ OJOJtOtNCNCN (NCT'CT'C^CT'Ö^

£ « OJ OJ OJ OJ OJ OJ Ol OJ Ol OJ Ol Ol OJ OJ OJ

J® 3 to toto totototototo to to to to IO PO

h V τ- ro\ KN KN ιλ (M CM rA r O W v CU

nj pq |g È5 N Fq O Fq Pq Fq Fq Pq Ü è Pq

A CU , KN KN

0 Pq Fq Fq -p

1 I _p r- IA OJ W KN KN rrOJOJAinirrOI

„j i m o o O O c±j O OOOOFqFqOOO

3m.Hr· CM r A KN CU A A A A A A CM

M ,ο Pq fc» Pq Fq Fq 1¾ Fq Fh Pq Fq Fq ft Pq m o r O A CU r· KN v'T'c-^-r-O^r-r· , J. O O O ftO és ft O O ft ΰ Pi Pq

Air V KN OJ cu oj CU r- 43 ft ft ft 1¾ Fq pq ft 0 Φ m O Or· r- r· CU r* 0r"T-^“00r"00

m2 ft Piö Oft O O ft O

m v CU r r C\l

43 ^ ft O Fq Fq O

01 S

0 I

n d r· O O A KN CU v v v ~ KN Γ r A (M c\l S1^ Fq 0-0 O Öc5c5c!)PqiiiPqlq|q

γ U H KN KN KN OJ CU OJ KN

(Jirtb FqpqFqFqFqFqFq ti

P

rt S Ο Ο O cucu CUOJ KN Or-Or-OOv-OO

§ S PqO ftO O O ft o

£ Ü0 1¾ !S| & pq O

o o _ Ïï 11J3O r-'c-^- 4· 4· rOIOIAOONr r Ü m JitLm pq Ó W W OOOO 00(34

Hmö SSS ft ft ft ft ft FqFq <D 1—I CÖ θ®7* „ O v v KN KN it cWOlWOOWWr ® ® ft FqOO Ο M OOOO OOFq

A !? r A KN Γ CM CM A KN KN

^ ft ft ft lq Fq Pq Pq FqFq +5 0 -p ® £ £ o CU V- KN KN KN r-CMr-KNOOCUs-

^ S OOOOOOOOO OOO

^ ® ® CU CU KN KN KN A CM r A A CM

Fq Fq Fq Fq Fq Pq Pq f^q E=q ft ft v

P M

S Tj O CM r t it it rCMAtCMCMtACM

§ ^ Pq fq W M W OOOMFqpqMOFq

g « KN KN KN KN

,g Pq Fq Fq Fq 0 ft * O r r t it it r-r-itKNOOfUr-r- S Sp, h h Μ Μ W 1¾¾¾¾ ^ O jjj Pq Pq Fq Pq

I -P

'S ? 0 r“OKN KN KN CUr'r'KNOOKNCUO

Fq OOO OOOO OO

o® KN KN KN (Μ r Γ A KN KN

2'5q pq ft ft ft ft ft ft ft ft 2 800 2 5 45 2 0 d d

•H EN CO KN EN ON Ο V ENO EN 00 ON Γ" CU A A

(Τ' ON 00 00 Ο v r- ONOCUCUCUKNKNKNKN

H fl CM CM CM CM t it it tAcDii)c£lcflcD(flcD

®’H KN KN KN KN KN KN KN KNKNKNKNKNKNKNKNKN

p» Ό 31 "8 OOOOOr-s-vOj-fVIO'rjrOCVIv;

CÖ Pq É4 ÉR NS

Ö £ 0 ^

P

1 1+3 (\J Γ<Λ ΚΛ V T- T~ V V Γ<Λ K\ K\ C" W C\J V W W

•H <D ixcOciJÜJÜIpEiPRf^CÜC^Ü'f^^^^^^ d φ·Η oj ai r r {Γ* ^ ^ £ aIMP pq pq pq l^H PH « W rrOOOOOOrWrOWWOWr i5 Sh sfts ?i3 +> S'd h S ft ^ ϋ φ

£ ® OOOOOOOOOO^O^rjOgO

8 ™ P A ^ 09 § , 13 S5SSS0005SS0^S°£g 4 3?* N * * * ti> Ö

P

Ö 2 OOT-OOOOOOOCVJOCVJKNOOO

s ® * h ? s gw * * o o v- 8 Iipo^-oooooor-gv^oggooo

<*} Φ ·Η μ <D pH ^ X M S

23ί £ E s E

I·” °^000000S58§8c5000 g* S3 ftft ^

P

111 o£ooooooo£goggooo

w Ö *0, EE

<D

1 '1 o g ο ο ο ο ο o g ggo ££θ £ o

S2 ΚΛ ΚΛ ΓΛ KN

P pq i3q pq pq 0 £ A o^oooooov-^gog^ooo 'OPP, ^ ^ c3 w & & ^ S5 * * *

I P

φ” 0*-0000000r-[£0CVddj000

r! in pq O CÖ Ο M

J2 2 r k\ w 2» pq Pq Ü, 1 o Ö Ö

Qfan ESCJNOfMrfNChCOOOJij-VDCOÖ^T-OJOv- mS Φ(\Ι rOKNtOifO^IOlOt^KNtCiKN^fAO'O' ^Κ\ΙΛΐΛΚ\ΐΛΚΑΚ>ίΛ(Λ^(ΛίΤ\Λ^ΙΛ(Λ 800 2 5 45

P

5 r- O OJ v- rrWOWrWOWOOWr^ 5 S ftO pni Pr ft p ft £c p Ö ft

B OJ V CM

0 ¢3 ft Ï3 IIP ia fA O rrOICMC\iaiiC\(\Jrrrrrr

•H Ρ ® [iiii ftOOftOOftftOftOOftO

ft ® Ή r" (A OJ ΙΑ (A fA (A fA OJ

® Pd P >Z pR Pr ft ft ft ft ft ft

, ® Ο O ^-vt_^_^-OJ\“OOJOOt"OOJ

I'rp (¾ Pr Pr Pr Pr ft O ft ft O ft

Co ·Η Oj OJ

p P'd ft ft o Φ

*ΗΦ t- <r I OOOOOOJs-OOOOt-O’T

® ζ Pr Pr ft ft S3 a

CÜ V

P si ft ra

S

0 I

Pd H - P d r (\| o (\J(\lrOrrOIOrOOOJr rc\ oft. ft O pRpRpR ο o ft PR e;pRü>

1 h d c\j oj fA OJ OJ

d d i> Pr PrPr Pr Pr d Ρ m

d P OOO r-OOOOtrOOOOOOOKN

Φ Φ ζ Ο O

+3 -H OJ r- P Ö0 Pr Pr o o

CO

V d IIP OOO OOOO^fOOJOOOOs-Od-

<5 Φ ·Η P ® Ο O ft ft W

pQ 43 d Φ ·Η OJ fA

H d ro rM rQ Pr Pr

a> h cö ,Ο Φ H

d Φ A « OOO OOOOfAAvOOOOr-O OJ

|t-d OOO PrO

ft d-H ΙΛ (Λ OJ

O P'd Pr Pr ft

P

O P

(D +3 03

«Hod OOO OOOOr-OJOOOOOOJOOJ

«*Η © Φ o o o o

(3 ft -H r KN OJ OJ

ft Ü3 Pr Pr ft Pr φ P Pd

03 -H

g > r-OO OOOOCMKNOIOOOOK>0<t

O d ft PrOPr OM

Pd P fA tc\ ft τ) Pr ft 0

P I

so W OOO OOOO^-OJ'rOOOOj-O T"

>0 P A OOft ft O

£> O d OJ tA y N Pd ft ft ft

1 P

T) to „ φ p OOO OOOO'rfAOOOOO-r-Od- Ο Φ O O ft w

Η-Η OJ lA

pa 60 ft ft I o d d

Ω t£ οι ΓΑ -d- lAlD^OO(T'OrOJK\d-(J'Or OJ

Pd OOO OOOOO^AtAiAA^LALALA

φ -H ΕΝ (N D>- 0~l>.[>-tNO-CNO-CSO-[N[NtN!N£N

> rid fA fA fA fAIAfAtAfAfAfAfAfAfAfAfAfAfA

800 25 45 33 r- CM r OJ r r W r CM Ο ^ ν' C\J Ο O v- 5 fm pq Pq Pq cö Pq a Pq £ g 125 1¾ ft É3 ^ (^

-P

, , 13 v ra i^CMrCMrrrWrOJOJCMrrr * J +1 ?tj (¾ pqCÖCÖCÖCÖCÖPqCÖCÖCÖCÖCÖCÖCÖpq 'dm? ia W W W KN tCi CM r CM r CM ΛΙ ΛΙ r j£ ftfrPqPqpq jg ^ fq fq |x| ^

„ CMCMCVK\lCMrOCMC\JrCMK\OOrKNrrO

, ™ pq CÖ Pq CÖ pq C5 CÖ pq to pq CÖ cö cö CÖ Pq I ,- cm v- OJ v ΤΓ ra r- .p gig & & to to 5 0 α> ?-1 £ r· CM Ον-Οτ-ΙΟ<Μ Ο Ο <Γ Ο Ο Ο ® £ S 5 5 CÖ Ο Pq ® ζ ^ V Γ- Ρ jzj CÖ -Ρ Λ ^ 09 § , 1 « g g ft a ° S £ ° ο El? ft ο ° ft ° i^gpHPq toto 1 Ρ Ρ

OJ _ Q o Γ O CM r Γ CM O O O CM O O O

0¾ ^ cö cö cö a cö c5 g ‘gjj a S pq Ph ^ o o s . . ., r- CM r CM O CM (Μ O ί ° ° ^ Γ ° Σ, Ö I ü cU lq pq cö cö W gWPqpq 2» <D 2j ® cm ai ΝΛ ΝΛ ia fl +> ί OtI ^ pqfxt Pq (—I Ρ Φ,Μ,ο mm M ^ Φ rl CÖ rO φ m oj cm o r- o ra ra o 4· ooaiiaooo m o Pi w cö cö cö cö cö W cö cö B'd 1/1-3 ai ra cm ra ra ai ra ft Pt pq 111 Pq Pq toto +5

O · -P

ω-pra CM O CM O CM CM O CM OOCMtaoOO

q o P rh cö cö cö cö cö cö cö •Η- φ ® cm ai cm ra ai ra aiia W M -H pqpq Pq ft Pq ft lm Pq

+3 fW

« 1H ia ij- ai ai r KN fo, r 4 r-aiajia^-ajo

Sr1 CÖ W pq cö Pq cö cö Pq W Pr Ph cö cö Pq pq oaj fo, ia ra ta ra ra X fj Pq fopqpq Pqpq p Ό 0

ft l i v 'r O ai ra o cf o aj r1 O O O

'OW cö pqpq cö cö M pq cö <ΰ 'O-pAcm ai ia aiaj ^ o ® Pq pqpq lm Pq N pq

( -P

XJW OvO'T'c-Ora O O <r O O O

Φ ft Gei cö pq cö cö cö cö cö οφ cm ai r ra air η ·η pq to to Pq ft ft 6 to 800 2 5 45 2

1 o P P

•h O v ai ra ij- ia vo CN co cjn o r (M ra | ir\ pbD co co 00 00 co 00 CO 00 co 00 Φ (Τ' ^ Φ

pp O- c^- IN IN N IN IN IN O-D-INlNO-tNCN

φ -H ro> ra ra ra ra ra ra ra ra ra ra ra ra ra ra ra t> Ό 54 aj 01000r(\l0r(\10rtf\r^rrr0 rrt fx, (23Ë4 Ci3 pq CÖ Pq pq Pq pq P4 Pq ÏÏ fC\ ΝΛ

0 ÊH P-H

P

1 in (\l r r r |C\|C\l^rOK\rrtOrrrO

ρώω cïj pq pq pq cb Pq cS ci> <3 ct> Pq Pq Pq Pq Pq

5®,J w ΚΛ K\ tA KN CM

03 ,Μ pq I*| pE| fz| |3^

in (MOO^-Ov-r-CMvOOJvOr-OOOO

1-0 pBf Pq Pq Pq Φ Pq CÜ pq Pq .2¾ » a 0 03

£1¾ OOOOOr-OCVJr-OOJvOOJOOOO

s g eoocupqo

® % r CM r C\J <M

43 ^ pq Pq (X| Pq fe 03

S

0 I

Qri ΟΟΟΟΟγ««\(\ΙγΚΜΓΤγ(\ΙΝγΟΟ £ <2 C5pqCÖÜ3PqC!3Pn|il(xtPq|i( T Ij Crt N"\ KN (Λ fC\ 1 rt s ^ ^ ^

Pi

P

-, 2 O O O O O r- OJ'ï-OOJr-OOOOOO

a S oooei cij pq

® .2 v C\J KN

bO (i, (x, pq 0 0 _ 3 . , 43 r^OOrK}rtf)^OWrOCyOrrr

5 g Jl i Φ PH Ö N^PqOW CiPq Pq Pqi^S

H " S 353 M h PH * φ rl CÖ θ ® ^ to 00000CM0K\(0\0CM00j-0000 ® ® ft . “ O OO ΰ Pq

CM KN ΚΛ CM

& 23 (34 Pq Pq Pq

P

Ü P

® g oOOOOCMOCMrCNOCMr-OOOOOT- O 0 Ci3 ΰ 0

M i2 2 CM ΝΛ K\ V

w ^ ’ζβ Pq fe (¾ Pq Φ

P M

2‘d rc\ <r O CM ^-CM^-^-v-K>r“0,r0000

5 δ cU OPqMPqMWOciJO O

g g K\ PON CVJ fC\ k\ cm •g 5 M ft ft ft ft 0

OOOOOKNr-^J-^- I CM -r O r- Ο O J- I

^ “a 0 h Μ M cöcö Pq Pq '£ +? ft pc\ ΚΛ r- ^ Pq Pq Pq

I P

'S g OOO^rOCMOKN^-OCMOOOOOOO

® a 0 e> ο h e> 2¾ (X, (X, pq 1 0 ά fl nhn iflMD^OWlA^iAiDO^Or^CJ'Or «? ¥ ffNtT'CT'C^Orrrrr 4iAiAlNrrW(\l wti INENINCNOOCOOOaDOOCOCOCOCOCr'OOOq ®·Η ΚΜΟΐΛΚ\1ΛΙΛΐΛ(0\ΙΟ\Κ\Κ\ΚΝΐΛΝλ4·^4·4·

> tJ

800 2 5 45 35

-P

Cö Cq pq Pq -ft pq cbPqPqPqPqWOCb fepq 0 M ΝΛ K\ S^KNtOi 0 fa fa Pq pq fa

«P

1 I -P rWrWrONrrrrrK}t\IOrr y

•H t* a> cb Cb Pq Cb Cb cbpqpqpqpqcbcbcb fa fa fa 3 0) -Η CVI (OyCVJ K\ Oi CVJ KN KN

pq pq fa fa .fa isipql^pq

03 v-^-OJv-OJOOJOOOOOJCVJOJOOt-O

l*i-5 cb pq pq cb Pq cb cb cb cb pq 03 .Η ίο, α] γλ KNCMCVi -P^-dpq fa fa pq Pq Pq o 0)

«H 0) v-^-^-vvOOJOOOOj-v-v-OO^-O

cb Pq pq cb Pq cb Pq cb cb m cö cm v cm cm r -P Xi fa Pq pq pq pq

m S

0 I

M (—| * p cö v-^rur-'rOv-'^Ov-OOJOJOJr-T-Cvlv- ΟΉ cbcbpqcbcb cb ft ft cb cb cb ft ft ft ft 1 c-H CÖ CM CM KN K\ ΚΛ JCN ff* F" cbcdr* pqp=4 pq Pq £*4

-P

ö p T-Tr'T’r'rOr-OOOOyCVt-OOOO

Φ Φ ft cb ft cb ft cb ^ ώ ö -P -H v CM OJ *5^ *5^ P fcÖ pq pq pq P=< o o r- ö ll-P oirWr(Mr(OiOOrOK)WrOrrr <5 o> *Hiq<D cb ft ft cb ft ft cb pq ώώώ ώώ(ΐ) pq+3 d ω·Η κ\ ojfo, kn ίΓ'^Γ ^ Γ r-l Ö MAiP pq Cb ft Pq Pq ft Pq ft ft β) H cö

oiiöp, W ^-OO’rr-OKNOOOOOJKNv-Oj-v'O

q ^ l-o δ cb pq cb & £ cb ^ ώ

Pi CÖ ·Η CM CM fT\ ff' ff* £M

o P Tb ft Pq Pq Pqpqpq

-P

Ü +3

«HüS ^-OOCMOOv-OOOOOJfOrO^-r-O

(μφφ cb cb cb cb cb cb ft cb fvi (u .q r- CM v K's KN CM 'C- W £q S) ft ft pq pqpqpq Pq

<D

•P JW

a’> rOlW^fMr^OOOOtAiOJOWNr o cd cb ft ft S ft ft cb cb M cb pqpqpq ^ p CM fC\ rc\ p Tb pq pq pq pq 0

b I

OCQ NrriOOiMOOOOWOjiOrrO

HO-Pft cb ft ft S? Cb ö O S Pqcb

fc» O CÖ CM CM £°> ff* T

taM pq ft Pq Pq pq

I -P

« U T-OOCMOO^-OOOOCMKNiOiOOCMv- o S Pq cb cb cb cb cb cbcb JS .H CM ^ CM K\ ΚΛ CM r- pfaO Pq Pq pqpqpq pqpq 1 o ö d

!οω (AlAlölNODCT'OfP^LrNCDOiifP^lA^COO

Tjd CMCMCMCMCMCMtC\rC\fT\KNK\Vi)cD<X)CDcDvDC> ®-H §??§§??§§§§§?§??§§ 800 2 5 45 tö (\1γ(ΛΙΛγιΛ(\1γΟγγΚ\γΙΛΙΛΙΛγ ¢0 PqPqfopqCiJpqpqCiJ Pq Pq CiJ , O Pq PM P< <3

q KN tA IA IA IA

0 Pq pq Pi Pi Pq

-P

ll-p rr4r(MC\lt\l(\lrrrrrrC\Jt\lÓl *Λ ά Φ |i||i|i3ÜÜC!3!i||i|Pi|ïilqc!JOCi|i|Ü|i| 3 £.h cm ia ia t” cm c\i cvj oq »£t Pi Pi Pt Pm pq Pq Pq η rrrftlNOIrrOrOüIrWrrr | ·£ (x,PqCiJPqPqCiJPqPq Pq Ö Ö Ö h Ö Ö 0J.H CM CM CMr-CMCVJj-

4a Pq Pq P P Pi PP

O 0) &jo> trOr-^-T-r-r-vOT-^T-^rv-Ov-T- α S pq pq c!j ciJ cis c!j ciJ pq pq O cö Pq pqpq

®3 (\J W W r r cm CM

4a 43 pqpqpqpqpq Pq Pq 02 a

O I

Q rONrNWOlWOrrr/WrWrr g ¢2 pq CiJ CiJ CÏJ CiJ Pq CiJ |Χ||ί|ϋΰώΡ0ΰ

Tijm (M OJ ΙΛ 1Λ IA ΙΛ rc\ OJ CM CM

Pq pq Pq Pq Pq (ïipqpq pqpq ti

P

d 2 'rOv-CMvv-'^vOOO'^OJT-^C\Jv- S ft pq Ö Ö CÜ O P cü Ö Ü ώ Ρι ΰ ώ S .2 r CM r CM v Γ CM r OJ r

gyj p p P P P P P P PP

O

o

_ 2 1143 rrrWrCMrrOrOrrrWrCiO

31 £ JiilnCiJPqciJciJpqciJciJciJ (** cij ciJ ciJ cis cï> ^ m ae^H^ CMCM lOCMCM IA CM CM CM ΚΛ

H^ö 332 ^ ^ Pq Pq Pq P P P P P

Φ H cö

6 ! 1 03 CMOCMCMT-r-V-OOOOr;K}CMCMlAO

® 9 — CiJ CiJ ÜJ Pq CÏJ Pq ÜJ CiJ Cij O CÜ ^ ^ cl Kil? CM CM CM CM CM KV CM CM ΙΛ

g1 g,jj Pq pqPq Pq P P P P P

P

O P

£ 2 v"OCMCMOvOOOOO'r‘CMCMxrCMO

2 ï O cij ciJ ciJ cïj ciJ ei cij ciJ

cm cm ia cm cm k\ ja CU ja w ω Pq Pqpq Pq ^ pq pq pq pq φ

P M

2*d CMO'r-CMr-vr'r-Oc-OvrACMtAlAv' § ζ pci o cis Pq cis cis cij Pq cö eb cij cö es pq

S S CM IA tA-c-CM KV KV IA IA KV

pqpq Pq P P |jq piq Pq pq pq 0

JjJ, r-OCM'r'r'r-^rs-OOOCMCMv-iACMO

I” h * & S & ft

^ g jjj pq P P P P

1 P

'SS vO’rCM’rr-Or-OOOK-CMc-r-CMO

5¾ ciJ ciJciJciJcö ciJ P c5 O ü ü

° 5 V CM CM V- cm r- CM CM

2'SoPqPqPqpq P P P P

« 1 o ö (j owi liUDNOOÖvOrCMlA^lfUfl^cpa'OÖ' f1 “ rrrrrCMCMCMCVICMCMCMCMCMCM KV ΙΛ S-S 5555555555555555¾ 800 2 5 45 37

-P

cd o (A O r κ\ (Λ (^o^i^WHNrrWrW

rt pq (5 Ö H pq pqpqpqpqpq&ipqpqpq

0 fT\ fCi K\ * OJ

0 Pq Pq Pq 1*1

-P

j I -P r* v r- v rOi ΝΛ (MrtMWWWrifrrCM

•HhOJPqCÖpqCiJtÖCjJ CjJpqpqpqpRCiJCiJKCiJpqCÖ 3ω.η oj κ\ κ\ ro οι ff\0J r- k\ 03 Pd jft p4 |xj p4 Pq P4 Pq Pq pq Pq cq o r O r ΛΙ C\jfC\ rOrrrOJOJrr O r- v

| TS Φ Ü> Cj5 &CiJ Pq |i) !q ji) Pr pq Ü (X) CigR

aS -H r r ΛΙ ΟιΛ r- OJ

-p d >0 Pq Pq pq Pq S S

o Φ

Cp p

r-ι a) OOlfl I vOr’^-T-v-^v-'rOO

©> Pq (ij fxj fxj C3 |i) pq Pq

CÖ OJ

p ,d Pq

CO

0

O I

id f—f *

Qai o r- O c· OJ fO OJ OJ OJ r fA 0d ιλ r v oj o «H Pq Ó Ó Ü ÖpqCiJPqPqCÜciJCiJPqpqFq f r—I 0$ OJ ΚΛ KN ΚΛ fC\ ΚΛ ΚΛ ΚΛ as aj Pq pq Pq Pq Pq pqpqfr d -p

CO

d Cj ΟΟΟννΚΝ v-Ov^'rOJvOJOOr· S S c5 ö b Pi ciJcöcööciJciJ 1¾ _p ,_j r PM ΙΟ ΛΙ r r OJ r Λ1 p {£ pqpqpq S Pi Pi Pi Pi Pi o o ,- H I I ±3 O OJ o OJ (\J 4- ΟΟγγγιΛγΚ^γΡΜγ 5 § ·Ηί-ιω Pq pq Ο M cöciJciJöcöciJciJ^üi

3φ·η rok KNKNOJKNOIKNOJ OJ

H d Μ^,α Pq Pq pq Pq Pq Pq Pq Pq Pq

<b r—1 aS

'S S ft 03 O OJ O v OJ 4· OO-r-v-r-fOv-OJOOv-

1 o Pq P) ώ M Pq ciJ Pq c5 Fq ciJ O

p, ά·Η ™ OJ KN tfs τ ο d Pq ... pq pq Pq Pq

P

O -P

<2od O r O r ΛΙ ΙΛ rOrC\Jrt\lr(\lrOr £3φφ ÜJ pqCÖCiJ Pq Ó Ó Ö Ö ώ Ö ΰ Pq

r3 .!q r- ΙΛ KN r ΙΛ CM KN CM fO (M

^_){i0 Pq pqpq 1¾ pq Pq Pq pq Pq 0) -P Pil e s o OJ O IO\ ΚΛ OJ V'r'VVvOJvlOOJO'r· gg pq pqCiJCi? ΡιΡ|ώΰώώώϋ|Χ| pq

SS KSfO OJ fO ΙΛ ΙΛ (Λ fO

p.r^ Pqpq Pq Pq Pq Pq pq Pq 0 m O Γ O r (\l ΙΛ rOii-CMrrOJtOOJrO! *q -p fft PR ώ Ci3 Pq MPqpqCÜpqCiJÜCiJpq

S o erf 01 KN OJ ΚΛ OJ

* Pq Pq Pq Pq Pq

I -P

m2 OOOO OJ fO OOrOJOJOIrK>rrO

2S Ci3 ci> ÜcSciÜÜCÜPqÖ

Jij .S Κ\(Ό OJ KN OJ ΙΟ ΟΙ (Λ ^ £g Pqpq pqpqpqpqpqpq 1 9, d d ‘dhn r ΟΙ (Λ cf O Γ ajl^OOrCMffNiAOcflfi

τ; UD UD v£> ιΌ cr* O C^CT'OJ KAhOtOyfOLACNO-EN

fr. OJ OJ OJ OJ OJ OJ OJOl ΚΛΝΛΚΛΚΛΚΛΚΝΚΝΚΛΚΛ 4 4 4 4 4 4 800 2 5 45 Ρ cd γγγγγ(Μ(\ΙΛΚ\Κ\Κ\ 0 Ο Ρ IIP ΟγγγγγγγΛΙγγ •Η Ρ Φ (3^Ci3(i4(i)(5c)Ci>C5Ci3Ci3C!3 Ö Φ·Η C\J CM CM ΚΝ CM ΚΝ 03 Λ1 Ρ (Χ4 1=1 Ρ<Η Ν Ρ«4 Ρ** co OrrrrOr(\IK\(\lr |·Γ3 |23 fi) pq ÜJ Φ Ö

ώ ·Η Κ\ CM CM

Ρ Ρ ^ (X) (Ϊ) (5q Ο Φ £^_| p

Ch φ OOvOr-Ov-CM^^-v

φ|> (3=, (x, Pq Pq Ü> ÜJ

δ οι cm cm

Pp Pq Pq Pq φ 0

Ο I

^ Η «.

ρ Cd ΟγΛΙΟ^Ο^ΙΑΙΛΚΝ^ Ο Ch (χ, Ü7 Φ Φ φ φ φ φ I Η cd ΓΟ\ PC\ Κ\ ΙΌΝ Κ\ Κ\ Κ\ cdcdt> [χ» ft ft ft ft ft ft ti

P

0] d ρ ΟγΟΟγΟγγΛΙΛΙΑ) ® <U (25 ft ft ÜJ Ü> CÖ C5

43.Η V- CM ΚΛ CM CM

ρ &0 ft ή Pr ft

O

o

CQ

V Ö IIP (MO^rOOOOOT-^tCsOJOj-l^KNj-<S φ ·Η Ρ φ ft ft Ü> ft Ci) CÏ3 ft pq ft ft pq p 3 ©·Η τ- k*\ cm HÖOl^dP ft ft ft <D H cd

'SSft ra (\10000000NfO>K\Wrrr(UC\J

I T3 (5=4 ÜJÜJCÏJÜJftPqCÏIpqft

^ ^ P, Cd-H OJ rc\ K\ CM

opp ft ft ft ft l*i

P

O P

cp o p rOOOO°°O()JK)K}0Jrrcyrr «Ηφφ ft CÜCiJCiJÜJftftftftft

W «M ® ΚΛ ΚΛ ΚΛ KN

ρ ()0 ft ft ft ft Φ

P X

e’d oO^-OOOOr-CMitKNtO\OOCMCMO

θδ ft ft <3 W O CÖ ft ft M Cj K\ fO\ ΚΛ P nj ft ft ft 0 1 , »oM vOT-OOOOOCMrA^-^-'rCMCMNAv ^ pa ft ft cSöMMhüöüh 2 off CM tc\ (Μ (Λ tOi ^64,y ft ft ft ft ft

I P

gg o O O O O O O O Oj g g g, o o 5 5 o

9 9 CM K> CM CM

P So ft ft ft ft I o d d nbo C^OcDC^OOCT'OT-CMKN^CAiAcDINOOCr' p ü (ΜΛίΜΤ'ί^σΌΟΟΟΟΟίΛΐΛΐΛΐΛΐΛ £.3 P- CM ^^·4·^-ίΡ\ΐΑΙΧΝΐΑΐΤ\ΐΛ^-4·4·^-^- 54-3-33-4-4-4-4-4-4-4-4-4-4-4-4- 800 2 5 45 59 +» Λ cö Ο r r r (Ö ft ft , Ο ft -Ρ 11+3 r r r (\Ι irl h Φ ft Ο ft ft si Φ·Η r- ft cq O v r- ι·ο Ö ft ci> α5·Η Γ Γ +5 ft ft ϋ 0)

{u Cj V

<4-1 © 0 0 0 ¾ Φ > cd Ρ Λ ra Ö o ι M rl * p © O X- r- <r O <ïï ΰ pq Ö ? HdJ £ £ et ol l> ft ft ö

P

g g ° ° ° 5 t *5o ft o o

_ S 11+3 OvOJ'rv'r^O

5 © .ii i φ O ft O O O ft ^ m 2 dg.ï rA ΙΛ OJ (Λ H m ö SW ft ft ft ft © H cd 'SSa ra t-cmojcmov-oo fSrrt^ I·” pqü>00 pq ft i-H £ £ o m-d Pq Pq ft +3

O -P

(® o S v-(MOJrrWrO

£1 © £ ft O ft O O O O

rj λ [ I IA CM CM CM

W £j gó ft ftftftft © +3 ,±d 2’d OWWrOWrr oS ft ft O ft ft ft | S g 0

*nm Γ ΙΛ (O ΙΛ r t O

5 2 O, OOOOO ft 'g -g S* CM KN fA K\ ^ §5 ftftftft I 43

£ v-CMt-t-vvOO

SS OOOOOft fj Zi r CM r r r 3 5o S3 }S5 1¾ 5 ft

1 O

6 Ö

nhn Or-CMlAKVCT'OOO

£ ö iflifliiMi)riIUDLr\ ¢3 SS3SSSS3 800 2 5 45 40

Het gebruik van vele van de groei regelende verbindingen kan worden toegelicbt door behandeliiig van sojabonen (So.ia max) voor bet vergroten van bet aantal zaadpeulen en door behandeling van tomaten-planten (Lycopersicum esculentum) 5 voor bet vergroten van de vruchtzetting. In een illustratief experiment werden So,ia max (variëteit Evans) en Lycopersicum esculentum (variëteit Tiny Tim) gekweekt in potten van 10 cm (een plant per pot) gevuld met kaspotgrond (2 delen goede bovengrond, 1,5 delen bouwzand, 1,5 delen 10 turf, bemest met 2 kg 12 - 12-6 meststof en 2 kg fijn verdeelde kalk per 0,765 m^). Water bevattende spuitformule-ringen werden bereid en de gepotte planten werden besproeid met een spuitvolume van 6,8 1/ha en toepassingsboeveelbeden o van 112, 28, 7 en 1,8 mg/m . De spuitmengsels werden bereid 15 door oplossing van de geschikte hoeveelheid van de groei regelende verbinding in 15 ml aceton, toevoeging van 2 ml van een oplosmiddel-emulgeermiddel-mengsel bestaande uit 60 gew.% van een gepolyoxyethyleerd plantaardige olie han-delsemulgeermiddel (96 gew.% werkzaam bestanddeel, 20 Emulphor EL-719)» 20 gew.% xyleen en 20 gew.% gedeodoriseer-de benzine, en het brengen van het totale volume op 80 ml door toevoeging van een 0,156 gew.procents oplossing van een vloeibaar niet-ionogeen dispergeermiddel (90 gew.% werkzaam trimethylnonylpolyethyleenglycolether, Tergitol TMN-10) 25 in water. Twee herhalingen werden besproeid bij alle toe-passingshoeveelheden. Voor vergelijkingsdoeleinden werden planten eveneens besproeid met 6,8 1 water per ha- Het aantal zaadpeulen en van vruchten als percentage rekenkundig gemiddelde van de aantallen op onbehandelde planten werden 50 waargenomen binnen ongeveer 3 weken na de spuitbehandeling en de resultaten zijn hierna in een tabel opgenomen. De mate van groei-regelingseffect op de planten werd gewaardeerd op een schsal van 0 tot 10 en is eveneens in de volgende tabel opgenomen.

800 25 45 4-1 t

I -P

α> o

t£<3) fl a>«H

Cd in *H A A A AA A

^ Φ ^ ^ I» ^ ^ •H <a<A^- (ANCM CAOQ <j- (ALD & (AlDA CANA CANA NAv Φ Φ *d

§P O pv-v cd Ρ ®<M

p S MHv

P

Φ

rH

P

o 03 Φ ω a ρ <d Ρ ·Η I -ΡΌ

O r—I φ Φ I—I

•Η H 60S Φ 03 © p Td ο o h -PObflfiPl » ο ^ Λ p © P > p cd φ cd cd cd © d φ cd Ό © cd Ό © ρ φ ρ ,ρ ·η ,Ρ -Ρ ρ Ο Ο Ö4 φ Ö Ad-N COCOA- OJOLD (Μ CM A LO CM lf\ Av V AOJ A COrr

p Ο p-HV),Ocd INCOCM wCM COOA 0OCOLA A 00 A p-CA(A LA CO Ncf A

Ο Ρ*. P rlfjH AA CVJCLIA v -if 4· A A V ΓΑΙΑ C\lrr ACM VVV

o i4l >I^.h o pj

CO

Φ Φ £

-P

P

O I -P

Φ o p boo φ p φ «Η

Ρ φ p ‘h la ALA lala A AA

Φ ^ -H (A LO A (ALD lD CAlD C\J (AlD P" ÖMN^· (AlDCM (AACM CU O O

ch φ Φ <τ) «M PO Ρ'"'»

φ Φ Ρ Φ CM

03 g fcÖrH v—/ bC P •H r—i Φ Φ t* b£J I Ρ Φ ρ φ Φ rl v Ρ ·γ) 60S Φ''-' *> I «| Η Ρ Ό Ο Ο Ο Ο Ο Ο Ο Ο Ο •Η Φ Η Φ &0 Ρ Ρ «· » * ·* ** ·* " Γ _Γ Φ0|Φ>·0ΦΦΦΦ cd cd cd cd cd cd cd

o P -Hd-P

P cdl Η Ρ Μ Φ P aan O CO a AN ld LDlDlD A v A LOCAN <ANN v cd- A

O -rd p -H -op cd lDOON lDAA CO NCO LD LD-4- CONp- LD LD A CA A A rOCl· O Φ Ή ö H rrr vvv vvv vvv vvv vvv vvv vv D2I PtiSRH O Pj

H P

© -H

Φ CM

> Ό a CM CO N CM 00 N CM 00 N CM CO N CM 00 N (MOON CM 00 N CM GD N

φ ·Η\ v- OJ vCM v CM v CM v CM V CM vCM vCM

O Φ bO v v v v v v v v w ,p a I o P p

pho coOCAOAAp-LO

PP NLDCAOO ^-^-n Φ-H COCAO vv v v v

> fp CVIOJAAAAAA

800 2 5 45 a I p ® o Ul © fl φ Λ P <H LfS ΙΛ1ΛΙΛ LT\ IfNLfS LTMALTN lf\ ΙΛ ^ Φ r- ο · » » · > · » « ** f*

•H OOO OOO COlAr· OOO CO iJ-CM P-K\CM CO ΚΛ v OOO

© ©>d g P O 3 © P ©CVJ

-P a bDHw © ©

iH

3 o ra © ω S d ® 3 *rl I •P't Ο Η © © H •Η H bO Ö © © © p xl Ρ Ρ © bOd d d Φ Ρ ί> d © © ,Ο rQ Xi & © p Λ ·Η Λ Ρ Ρ Ο Ü 0^ © Ö CTV-^-ch £ΝΟ<Χ) CNCJvCM Ο ίΝ-Η" V CO Κ\ CNOvCM OcOCT'' hC\CM ct P Ü 3·Η·^3Ρ© OJvOO O LA 00 CT'VOOJ LfNOcO ^ CN v C^vOCM v CO O T-OJC0 O fh Ρ ·Η d H rr r~ v v v- v vvv-v‘r-v“CMr*vr',r· o |4| >feS.rH O p| m © © is

P

P

0 I P © Ü Ö bO ©

© Ö ®«H

p ©PH Lf\ 1ΛΙΛ LTstA LfNLTMfN

J> (p #» i« i« r ^ r* #» #*

© Ή OOO OrO v£)^-C\J OOO CNtOiV IN^fv CO ^CU rOO

«Η © © xJ

H P O 0-^

© © P ©C\J

03 2 bOH^

bC

d

•H

rH

Φ © he bfl I P 'd'-' © Ö © ©Hr p ·η bO 6 Φ'-' 1 Ml Η P X3 H © H © bO d Ö

© S © i> d © © ©O

Ο Ρ ·ΗίΐΡ ρ ©I Η 0ΛΙ « d lOlAr ^-ΙΛΟ ιΑτ-Ο 4Ό v ^r~ if OLfSlA CM if O -rd 3 -H tjP © 00 (Τ'(Τ' v O CO ififtA (TOO LTNITnCM (ACM IA KVD-if ΚνΚΛΓ" θ | © ·Η Ρ Η r~ r- r-r- ν r* r~ ν-v v r~ v r-vr- vr v~ v 021 CPtëRH O pj

H Ö ©•H © CVJ

><d S CMCOP-CMCOD-CMCOtNCMCOD*-CM0O£>-CMCOI>-CM0OINCMCO[N

© ·Η\ r- CU V-OJ vCVl v CM v CM r~ CM Γ* CM v CM

0 © bO T- r- v v r~ r- r* c ΜΛ 0

1 O

d d

]ot£) <r 4· (N 00 KN if tA CN

Pd lAlNP-P'-CT'CT'C^av

φ·Η CMCMCMCMCMCMCMCM

> <p ΚΛΚΛΝΛΚΝΚλΚλΚΛΚλ 800 2 5 45 43 - £

I P Φ O Κ5Φ fl Φ 'M

£ A A A

ΦΦ<0 woo WOO ooo ^00 ooo ooo ooo ooo §p o d"-' cd d Φ CM +3 S bQHw d φ

rH

d o 03 φ bq a d a?

d ·η I PxJ

OH Φ ΦΗ •ri H bQ β Φ m Φ d x) d -P Φ bDd d d φ -p > d <d φ Φ P Λ ·Η rd +3

£ £ A*-A CA4-r- COCAIN ININcO AAIN 4" A Ο T" A OOO

5 £ S j 2 x- 4-0 INlOCM CO CM Ο Ο O CO 0^0 CAAO A INCA OO

O Hl >Uh O pj ™ r- r- rr rrr

CO

Φ Φ

IS

P

----------- P

O I -P

Φ o d bO Φ φ d φ'η P d d<d A LA AA tA la

Or® rs fk ^

H φο-d OOO τ-ΟΟ r-OO v-OO τ-vO OOO OOO AOO

CH P O d^

Φ cd d PCM CO S bDH'wy bC d •H H

φ Φ b£ bfl I P xfs·^ φ fl Φ 0)Hr d <H bOg Ow

I Ml Ή ^ 'd η d η φ bod d φ al φ > d d φ o p ·η ,d P

,¾ .¾ d S IN CO IN OOCAcD CA 4-VO CD CNCO CO A A ENv 4" A A 4" Ο A4"

° H 5 -H If-d f OrO r-OOO Οτ-co CO CM r- χ- CM CVJ Οχ-r- Ο O r- 4-OCA

wl fl&HOpj 'Τ'Τ'ΤΤ-Τ-ΗΤ-Η^Κ-^Χ-'Τ

H d Φ -H

Φ CM

CM CO CN CM CO N CM CO N CM 00 EN CM CO IN CM CO N CM CO IN CM 00 N

ώ X- CM v” CM v CM v CM v CM r* CM <r CM v CM

Sis I o d d COCAOCMACAOCM HÖ CACAOOOA4-4-

CM CM A A A A A A

> Ό AAAAAAAA

ant) 7 »5 A5 β I -Ρ Ο) Ο {ΛΦ

§ ρ«Η ΙΑ lAlA LA LA LA lALA LAlA LA

k φ #» ^ r #« ι» ** ^ ** #· ^ #^

•Η Jj-ajcvj 4-OJv 00 00 2- COINiA Γ-ΟΟ OJCVJr· CO ΙΝΙΆ OOO

φ φ 'd §P O 2^> cd Ph φ c\J P s bDH^ Φ i—I 2 O CQ Φ ω 0 Ö φ 3 Ή I Pt) ^ .

O Η Φ Φ H P 'Ö P *P «dV P-d

d Φ Ρ!>2ίΰΦ if-t-O CTOOCT' OCJN4· INf^r r* KNOJ COf f (ΓΌΟ <T> CM^KN

Φ D £ p .Η P P VDOJO LO CO lA o IN (o O-2 O] 2OOJ LA 2" 2- LA CO LD OJ 00 O

P o o d » φ Ö ΓΑΚΜΆ t~ f r* fAOJ fC\ ^·ΚΛΚΝ t- r-1- r* t- r· tr-1- r- r*

Ph O 2 -Η *π> P 3

O |>! Ph ·Η ÖH

O p| >fe5.H O P|

CQ

Φ Φ 0

P

p - ...

O I P

Φ o 2 bö Φ

£ S S2ll ΙΛ ΙΛ LA LALA LA LALA LA LA LA

~ φΝΛν LAlOir INLAOJ (NLAfA OOO 4" AJ t“ L0 L0 CM f O O

p ®«t) «H PO 2^

Φ cd U Φ OJ

ra s bDriw i£ 2

•H

rH —. —

φ <D

fci b£J I P x)s~^ J” J”, J”, Φ 2 Φ O H r·

I ° CdOCdO CdO

§ al 3 * g J J SS 1 2 K5Sf SSS Si?? SS8 SSo

Ο η 2Ή ·πιΡ 2 0| Φ Ή2Η CQI Ρπβ£.Η O PI

H 2 Φ *H

P ^°Ö OJ 00 IN OJ 00 N 03 00 IN OJ 00 EN OJ 00 IN OJ CO IN OJ 00 EN OJ 00 IN

« f OJ Nr OJ v OJ tt OJ x~ OJ r- OJ rOl v OJ

ΟΦ0 W P Ö 800 2 5 45 o 2 2 ‘rfhn LA LO O N IN 00 T-

P JP ^-4-^r-C^OJOJLA

^ 3 ^J-KNKN^-^-LDlDlD

P [ΑΚΛΚΛΝΛΚΝίΑΚΛΚΛ K\ 45 » I -p 0) o © §££ “i “i “i“i “i “i “i“i ^ ® O-vD d AOO OOO d Av OOO A r~ O C\J v Ο CO LA 4" © © -d a -p o p © d ΦΛΙ +s S bOHs—' d Φ r—i d

O

03 Φ

M

a ö ® d -π I -P'd Ο Ή φ ΦΗ

•H HMfie η- (UP

m © d <d η ό

d-PJDbpdd gO vO CA Ο O C'-CAvD ffOr r OOCA O OOO

d Φ -p > d d φ OO O OJ CO AAd CM VO CO OLACM Ο O CM OOO

® g ·§035| C^dO fV ^ vr- AAA OMMN

d o d -H *ro,o 3

O ^ d Ή dH

o HI >|ïRrH O PM

CQ

Φ Φ *

P

P

0 I -P

Φ o pj faD Φ

Φ d © LAlAlA LAlA LA lA LA LA LA LA LA

P aJd*H > r <· r o r· *· *> ~ *

Ü > φ £N^-CM (MOO V O O dCMO OOO CM v O AdO CO AA

<D *H

«η φ ©'d <d -p o d^

Φ ai d © CM

φ S bOt—is—' bC d

•H

iH

© Φ & bCj I -P -d^ φ d φ φ H v

d -H boa Φ'-' cö Ü CÖ O

1 lj|

•H 8 Η ® bo d ti OJ VQ A ACT* CM A-lD A ΙΛγ 4" ACACM AO O (7^ A d C^VD A

Φ al ©>dd© Ad· 4· d-CMr- CM ACT' dCM Ο Ο O CO CM A A O^r VO Ad ? ίπ'ΐΐΐί r-v d © h d M © d

Ü) -rd d ·Η T5P oj Ο Φ -H dH col fdt^H o fM

i h d Φ ·Η __

Φ cm ojCOCNCMOOCNCMoOINCMCOINCMCOtNCMCOC^CMcpiNCMCOtN

}> >d a Γ- OJ ν' CM v CM r-cm r- CM r- CM v CM CM

Φ -H\ v- r- v- r- r- r·

0 Φ bO

κλ a 1 o d d

•H oj AO-O VO

^ ω aaaoooov- dd ΚΩ vO VO O- O- A-

Φ·Η A A A A A A A A

i>'d 800 2 5 45 Λ I Ρ

4) O

. W) Φ UN UN UN UN UN UN UN UN

β ® π «« r> » #» I» *»

g* OOO 0^00 UN OOO CMN-d- r- r* v 00 VO cj- KNCM v OOO

^ Φ •H

φ ®>cf §p o d'-s a d <d cm -P 3 ÜDrH'-' d Φ rH d Ü m Φ

M

S d ® d ·Η I P Td f\j Ο Η Φ ΦΗ »> rj n

•Η H MS Φ ^ CM CM

Μ Φ ^ UNO U\ UNO UN UN UNO UNO UN CM UNCT' ^-OJOO ENUNCT CTCT^ Ρ P ® bOd d NON CMON ENEN UN CM UNEN CTC0 O UNCTKN ENOO CO CM CM IÜ

d 4) P > d d Φ KN CM CO CT V UNO VD KN-d-KN CM t£> ifr CM 4" KN V V

Φ Ρ Ρ -Η Ρ Ρ Γ- P Ο Οβ^Φβ d o d ·η op cd

O d Ή dH

O nil >feRH O pi ra 0) <v *

P

P

O I P

© o

d _ bO Φ UN UN UN UN UN

Φ d φ <H r r «· *>

P cdd'H OOO C04-CM OOO CO^tCM KNr* O ENUNKN CM Ο O CM Ο O

Ü > Φ φ ·Η «η φ φ p «η ρ ο d^

φ Φ d Φ CM

ra 3 bOH w bC d

•H

rH

φ Φ ω i p φ d Φ ® H v cöo d -H bDÖ φ^

| Ml H d Ρ OKNKN KNKNv* KNENKN UNNNEN CD UNvD O VD EN KNKNO CMUNUN

•H ffll Η Φ bO d d CTONCT CO U\(o CTr- (Τ' ij- CM v OCNO O MD CM Γ c- CM 00 O O

Φ ö Φ > d Cö Φ v v v v τ- v v v v v v* v r- 'r v O Ρ ·ΗβΡ d cdl H d Μ Φ d O 'd d'H OP cd O © rldH Ml PhIïRH O Pi h d

Φ-H CM CO IN CM 00 EN CM CO EN CM CO EN CM 00 EN CM 00 EN CM 00 IN- (M 00 EN

Φ CM v CM CM v CM r-CM v CM τ~ CM V CM v CM

r’tJ S V V V V V V V V

© -H\

O Φ bO

WPS

♦ I o

d d t“CM(T'CMCM<T'OCM

•H UN UN CO <T T* ^j-UNUN

P bO ENENENINCOOOOO^

dd NNKNKNNNKNKNKNKN

Φ ·Η t> P

800 2 5 45 4-7 Μ •ri I -p o ©o °

fl Φ «Η LA LALA LT\ LA LA LA LALA bD

rr< Cj (u r r ^ ^ £> <j) ^C\lr 4rr rOO rrO OOO rOO OOO ft •H 2 © © ft 5 a -p o §

$ a Sw- I

S 8 d 43 Ü « ft © bq a ft ® d ·η i -p ft ö

Oft© ©ft λ £

•H Htoaaj ^ . H

2 £ © bod Ö OOO OOr" 4-00 OD-lD 03 03 0 O'03 O OOO ö)r C> U 3 rj φ +3 > d £0 Φ O LALA ΓΑΙΑ03 v tACVj CM O 03 OOIA KNrIA PACM ΓΑ CM 03 O ft © © p ft -H ft -P O LA CM CMrr (Mrr rr -H ft +3 0 0drM©dv q ©

d o d-H-oft 3 2 V

o h ^ ·Η0Η ^ 5 O (4] >I^H Oft] φ g

m ft -H

2 -P H

te ° ^ 5 45 __________ p = 0

O I -P

© O 40

S d © ® LA LA IAIA LA LALA LALA LA O

Ο ® © LAT-O ENLACM 4" CM T- ΓΑΟ O LA CM O OOO ^OO v O O ^ ft

© *H Ü -P

<N © © ft © 5 «H 43 O ft"~\ 6_I c) © d d ©cm 2 ra S bCft'--' © ^ “ a > •H ¢) fl* H © ft; S um-8~ 00 g 8 5§)i©^ ©ο ©ο o 8 .H SI ft © bod d C^OCM fACMOD O CM CN CO CM v 1ACNO -4 Ο ΓΑ tAtACO H m

© § © t> d d © Κ3ΓΓ fA 4· 4· 04r LA4-CM CMrO OOr CM ^ Ο ά ά 00 d -H

5 Bl rrr t-^-Γ- t-r-r- r-r-r- v ά ά v v γγγ v v d a p ©ι h ft ft © ft © O T-3 d *H Oft d W J3 +3 ol © -H d <H ^ ri CO] fth&H Oft] ft Ü o d , O d ft ft r— d bfi !>e £8^ .1 ΐί .5 §> |3< - <- -- ^ - <- ^ - « 3 .21¾ °®“ ft d ft d W ft S o d d o d d ft > -P £ O d . * ft ra to © ip - o d © © 5C A- CM Ο V CM IA 4- LA oWftft

'Sbn IN 03 CM CM CM CM CM CM ^ O

T, ri Ο O r- v V- ά r- 'a ^ ^ 4- 4- 4- 4- 4- 4- 4-'~''~'d© > ft 800 2 5 45

De informatie voorgesteld in tabelvorm zal bet voor een deskundige mogelijk maken te kiezen tilt de groei-rege-lingsverbindingen volgens de uitvinding en enige beoordeling te doen met betrekking tot toepassingshoeveelheden af-5 hankelijk van bet effect, dat gewenst wordt. Het kan bijvoorbeeld worden gezien, dat de totale dodingen van sommige vegetatiesoorten kan plaats bebben bij toegepaste hoeveelheden van tot 11,2 kg/ha, terwijl gunstige effecten kunnen worden waargenomen bij levende planten bij toepas-10 singsboeveelbeden van 1,12 kg/ba of minder.

De groei-regelende verbindingen worden gewoonlijk toegepast in combinatie met inerte dragers of verdunningsmid-delen, zoals water bevattende spuitvloeistoffen, granules en stuifformuleringen volgens gevestigde praktijk in de 15 techniek. Een water bevattende spuitvloeistof wordt gewoonlijk bereid door een spuitpoeder of emulgeerbaar concentraat van een groeiregelingsmiddel te mengen met een relatief grote hoeveelheid water voor het vormen van een dispersie.

20 Spuitpoeders,bestaan uit innige, fijnverdeelde mengsels van groei-regelende verbindingen, inerte vaste dragers en oppervlak-actieve middelen. De inerte vaste drager wordt gewoonlijk gekozen uit de attapulgiet-kleisoorten, de kaolien-kleisoorten, de montmorilloniet-kleisoorten, de 25 diatomeeenaarden, fijnverdeeld siliciumoxide en gezuiverde silicaten. Werkzame oppervlak-actieve middelen, die een bevochtigend, penetrerend en dispergerend vermogen hebben, zijn gewoonlijk aanwezig in een spuitpoederformulering in hoeveelheden van 0,5 tot ongeveer 10 gew.%. Tot de opper-30 vlakactieve middelen, die gewoonlijk gebruikt worden voor dit doel, behoren de gesulfoneerde ligninen, naftaleensul-fonaten en gecondenseerde naftaleensulfonaten, alkylbenzeen-sulfonaten, alkylsulfaten en niet-ionogene oppervlak-actieve middelen zoals condensatieprodukten van epoxyethaan met 35 alkylfenolen.

Emulgeerbare concentraten van de groei-regelende verbindingen bevatten in elk geval een oplossing van de groei-regelende verbinding in een vloeibare drager, die een mengsel is van met water niet mengbaar oplosmiddel en opper-40 80025 45 49 vlakactieve middelen, met inbegrip van emulgeermiddelen.

9

Tot geschikte oplosmiddelen behoren aromatische koolwaterstof oplosmiddelen zoals de xylenen, alkylnaftalenen, aard-oliedestillaten, terpeenoplosmiddelen, ether-alcoholen en 5 organische ester oplosmiddelen. Geschikte emulgeermiddelen, dispergeermiddelen en bevochtigingsmiddelen kunnen gekozen worden uit dezelfde groepen produkten, die worden toegepast bij het formuleren van spuitpoeders.

Gewoonlijk worden de groei-regelingsmiddelen toege-10 past door verdunning met waterhoudende landbouwkundige preparaten, die gewoonlijk 0,1 tot 95 gew.% werkzame verbinding en 0,1 tot 75 gew.% van· een drager of oppervlak-actief middel bevatten. Echter kan een direkte toepassing op plantenzaden voorafgaande aan het planten in sommige geval-15 len worden bewerkstelligd door een verpoederd vast groei-regelingsmiddel te mengen met zaad voor het verkrijgen van een gelijkwaardige bekleding, die zeer dun is en slechts een of twee gewichtsprocent of minder uitmaakt, betrokken op het zaadgewicht. In de meeste gevallen echter wordt een 20 niet-fytotoxisch oplosmiddel, zoals methanol, toegepast als drager voor het vergemakkelijken van de gelijkmatige verdeling van groei-regelingsmiddel over het oppervlak van het zaad.

Wanneer een verbinding wordt toegepast op de bodem, 25 zoals bij een voor-opkomst-toepassing, zijn granulaire formuleringen soms gemakkelijker dan spuitmiddelen. Een gebruikelijke granulaire formulering bevat de groeiregelen-de verbinding gedispergeerd op een inerte drager, zoals grof gemalen klei, of klei, dat is omgezet tot granules 30 door behandeling van een rollend bed van het poedervormige materiaal met een kleine hoeveelheid vloeistof in een gra-nuleringstrommel. Bij de gebruikelijke werkwijzen voor de bereiding van granulaire formuleringen wordt een oplossing van de werkzame verbinding op de granules gesproeid, ter-35 wijl deze geroerd worden in een geschikte menginrichting, waarna de granules worden gedroogd met een luchtstroom onder voortgezet roeren.

80025 45

Claims (9)

1. 4
2. 1. Verbinding met formule 6, waarin B alkyl, alkenyl of alkynyl met 1 tot 4 koolstofatomen voorstelt, waaraan fenyl-, pyridyl-, benzoyl-, fenoxy-, 5 halogeenfenoxy-, halogeenbenzoyl-, N-fenylcarbamyl-, N-alkylcarbamyl-, N-trifluormethylthiadiazolylcarbamyl-, carboxy-, carbalkoxy- of halogeen-substituenten gebonden kunnen zijn, Λ E waterstof, alkyl, alkenyl of alkynyl met 1 tot 3 kool- 10 stofatomen, waaraan fenyl-, halogeenfenyl- of fenoxygroepeh η gebonden kunnen zijn, of acetyl voorstelt, of B en E tezamen een alkyleengroep met 2 tot 4 koolstofatomen kunnen vormen, Ar fenyl of benzoyl voorstelt, p 15. alkyl, alkoxy, alkyleen, alkylamino of alkyl thio. met 1 tot 4 koolstofatomen, fenoxy, benzyloxy, carbalkoxy, acetyl, methyleendioxy, trifluormethyl, nitro, halogeen of cyaan voorstelt, n 0 of een geheel getal van 1 tot 4 voorstelt, met dien 20 verstande, dat ten minste8plaats ortho-standig ten opzichte van de fenylring van de Ar structuur niet gesubstitueerd dient te zijn, B^ alkyl met een klein aantal koolstofatomen of halogeen en n' 0 of een geheel getal van 1 tot 4 voorstelt.
3. 2. Werkwijze voor het regelen van de plantengroei, met het kenmerk, dat men op de planten, het zaad of de grond een werkzame hoeveelheid van een verbinding volgens conclusie 1 toepast.
4. 3. Werkwijze voor het regelen van de groei van plan-30 ten, met het kenmerk, dat men op de planten voor- of na de opkomst een werkzame hoeveelheid van een preparaat toepast, dat 0,1 tot 95 gew.% van een verbinding volgens conclusie 1 in combinatie met 0,1 tot 75 gew.% van een drager of oppervlakactief middel bevat.
5. 4. Werkwijze voor het vergroten van de vruchtzetting van gewassen, met het kenmerk, dat men op de bladeren van de plant een werkzame hoeveelheid van een verbinding volgens conclusie 1 in combinatie met een inerte drager en een oppervlak-actief middel toepast. 40 5· Werkwijze volgens conclusie 4, met het 800 2 5 45 51 * kenmerk, dat men als gewassen de soorten g Lycouersicum esculentum toepast.
6. 6. Werkwijze volgens conclusie 4-, met het kenmerk, dat men als gewassen So,ia max soorten toe- 5 past. 7. 2-[1-Methyl-2-allyl-3-(3-fluorfenyl)i sothi ourei-do]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 8. 2-(1-Methyl-2-propyl-3-fenylisothioureido)-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 10 9. 2-[l-Methyl-2-(4-broombenzyl)-3-fenylisothio- ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 10. 2-(1-Methyl-2-piwalylmethyl-3-fenylisothiourei-do}-1H-isoindool-1.3-(2E)dion. 11. 2-(1.2-Dimethyl-3-fenylisothioureido)-1H-iso- 15 indool-1,3-(2H)dion hydrojodide. 12. 2-(1-Methyl-2-allyl-3-fenylisothioureido)-1H-isoindool-1.3-(2H)dion hydrobromide. 13. 2-(1-Methyl-2-benzyl-3-fenylisothioureido)-1H-isoindool-1,3-(2ïï)dion hydrobromide. 20 14. 2-(1-Allyl-2-methyl-3-fenylisothioureido)-1H- isoindool-1.3-(2H)dion. 15. 2-(1.2-Diallyl-3-fenylisothioureido)-1H-isoin-dool-1.3-(2H)dion. 16. 2-[1.2-Dimethyl-3-(3-methylfenyl)isothioureido]- 25 1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 17. 2-[1 -Methyl-2(2-propynyl)-3-(3-f1uorfenyl)-i so-thioureido]-1H-isoindool-1.3-(2ïï)dion hydrobromide. 18. 2-[1.2-Dimethyl-3-(3-chloorfenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 30 19. 2-[1.2-Pimethy1-3-(3.4-dichloorfenyl)isothio- ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 20. 2-(1-Methyl-2-allyl-3-fenylisothioureido}-1H-isoindool-1,3-(2ïï)dion. 21. 2-(1.2-Dimethyl-3-fenylisothioureido)-1H-iso- 35 indool-1.3-(2H)dion. 22. 2-(1-Me thyl-2-benzyl-3-fenylisothi o ureido)-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 23. 2—[1.2-Dimethyl-3-(3-fluorfenyl)-isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 40 800 25 45 24. 2-(1-Methyl-2-ethyl-3-fenylisothioureido)-1H- isoindool-1.3-(2H)dion. * 25. 2-[l-Methyl-2-butyl-3-(3.4—dichloorfenyl)-iso-thioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 5 26. 2-[l-Methyl-2-methylthiomethyl-3-(3-chloorfenyl)- isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 27. 2-(1.2-Dimethyl-3-fenylisothioureido)-4-methyl-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 28. 2-(1.2-Dimethyl-3-fenylisothioureido)-4-methyl-10 1H-isoindool-1,3-(2H)dion hydrojodide. 29. 2-[1-Me thyl-2-c arbe thoxymethyl-3-(4-fluorfenyl)-isothioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion hydrobromide. 30. 2-[1-Methyl-2-carbethoxymethyl-3-(4-fluorfenyl)-isothioureido]-1H-isoindool-1*3-(2H)dion. 15 31. 2-[1-Methyl-2-carbethoxymethyl-3-(3-fluorfenyl)- isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion hydrobromide. 32. 2-(2-Ethyl-3-fenylis0thioureido)-1H-isoindo01- 1.3-(2H)dion. 33. 2-(1-Allyl-2-ethyl-3-fenylis0thi oureido)-1H-20 isoindool-1.3-(2H)dion. 34· 2-[l,2-Dimethyl-3-(3-trifluormethylfenyl)-iso-t hi 0 ure i do 3 -1 H-i so indoo 1-1 · 3- ( 2H ) di on. 35· 2—[1.2-Dimethyl-3-(4-chloorfenyl)-isothioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 23 36. 2-[1-Methyl-2-benzyl-3-(4-chloorfenyl)-isothio- ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 37· 2-[l-(2-Propynyl)2-benzyl-3-(4-chloorfenyl)-iso-thi 0 urei do]-1H-i s0indool-1.3-(2H)dion. 38. 2-[1-Methyl-2-(2.6-dichloorbenzyl)-3-fenyliso-30 thioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 39. 2-[1-Methyl-2-(4-methylbenzyl)-3-fenylisothio-ureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 40. 2-(1-Allyl-2-propyl-3-fenylisothioureido)-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 35 41. 2-(1-Methyl-2-isopropyl-3-fenylisothioureido)- 1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 42. 2-[1.2-Dimethyl-3-(4-methoxyfenyl)iso thi 0ureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 43. 2- [ 2-Ethyl-1 -me thyl-3- ('4-me thoxyf enyl) i so thio- 40 ureido]-1H-isoindoo1-1,3-(2H)dion. 800 2 5 45 53 ‘ * 44. 2-[1,2-Dimethyl-3-(2-methylfenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 45· 2-[2-Ethyl-1-methyl-3-(2-methylf enyl)isothiourei-do]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 5 46. 2-[1.2-Dimethyl-3-(2-chloorfenyl)-isothioureido]- 1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 47· 2-[1.2-Dimethyl-3-(4-fluorfenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 48. 2-[2-Ethyl-1-methyl-3-(2-chloorfenyl)isothiourei-10 do]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 49. 2-[2-Ethyl-1-methyl-3-(4-i*luorfenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 50. (2-(1-Allyl-2-isopropyl-3-fenylisothioureido-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 15 51. 2-(2-Butyl-1-methyl-3-fenylisothioureido)-1H- isoindool-1,3-(2H)dion. 52. 2-(1-Allyl-2-butyl-3-fenylisothi oureido)-1H-iso-indo o1-1. 3- ( 2H ) di on. 53* 2-(2-Isobutyl-1-methyl-3-fenylisothioureido)-1H-20 isoindool-1,3-(2H)dion. 54. 2-[1.2-Dimethyl-3-(4-chloor-3-trifluormethyl-fenyl)isothioureido-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 55. 2-[1.2-Dimethyl-3(2-trifluormethylfenyl)isothio-ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 25 56. 2- {'2-[2-(2.4-Dichloorfenoxy)ethyl]-1-methyl- 3-fenylisothioureido } -1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 57. 2-[1.2-Dimethyl-3-(3-niethoxyfenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 58. 2-[l.2-Dimethyl-3-(3-2iethylthiofenyl)-isothio-30 ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 59. 2-[1,2-Dimethyl-3-(4-chloor-2-methylfenyl)-iso-thioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 60. 2-[1.2-Dimethy1-3-(2,4-dichloorfenyl)isothio-ureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion, 35 61, 2-[1,2-Dimethyl-3-(4-ethoxyfenyl)isothioureido]- 1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 62. 2-[1.2-Dimethyl-3-(2-fluorfenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 63· 2-[2-Ethyl-1-methyl-3-(2.4-dichloorfenyl)isothio-40 ureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 80025 45 64. 2-[2-Ethyl-1-methyl-3-(4-ethoxyfenyl) i s ot hi o-ureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 65. 2-[2-Allyl-1-methyl-3-(4-trifluormethylfenyl)-isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 5 66. 2- f2-[2-(2.4-DichlooΓfenoxy)ethyl]-1-methyl- 3-(2-fluorf enyl)isothioureido } -1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 6?. 2-[2-(1-Benzoyl)ethyl-1-methyl-3-(4-methoxy-fenyl)-isothiourei do]-1H-i soindoo1-1.3-(2ÏÏ)dion. 68. 2-[2-(4-Eluorbenzoylmethyl)-1-methyl-3-(2-methyl- 10 fenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 69. 2-[2-^-Eluorbenzoylmethyl)-1-methyl-3-(2-fluor-fenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 70. 2-(2-Carboxymethyl-1-methyl-3-fenylisothiourei-do)-1H-isoindool-1,3-(2H)dion hydrobromide. 15 71. 2-[1-(3-Chloorbenzyl)-2-methyl-3-fenylisothio- ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 72. 2-[2-(3-Eenyl-2-propenyl)-3-(3-fluorfenyl)-iso-thioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 73. 2- { 2-[2-(N-Ethyl-N-fenylcarbamyl)ethyl]-1-methyl- 20 3-(3-fluorfenyl)isothioureido} -1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 74. 2-[1-Methyl-2-(3.4.4-trifluor-3-butenyl)-3-(3-fluorfenyl)isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 75· 2-[1-Methyl-2-(3.4.4-trifluor-3-butenyl)-3-fenyl-isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 25 76. 2-[1-Methyl-2-(4-pyridylmethyl)-3-fenylisothio- ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 77. 2-[1-Methyl-2-(3-pyridylmethyl)-3-fenylisothio-ureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 78. 2-[1-Methyl-2-(2-pyridylmethyl)-3-(3-fluorfenyl)- 30 isothioureido]-1H-isoindool-1.3-(2H)dion. 79. 2-[1-Methyl-2-(3-pyridylmethyD-3-(3-fluorf enyl)-isothioureido]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion. 80. 2—[1,2-Dimethyl-3-(3-methylbenzoyl)isothiourei-do]-1H-isoindool-1,3-(2H)dion.
7. 81. Werkwijze ter bereiding van isoindooldionverbin- dingen, met het kenmerk, dat men verbindingen met formule 6, waarin de symbolen de bij conclusie 1 vermelde betekenissen bezitten, op een op zichzelf bekende wij'ze bereidt.
8. 82. Werkwij'ze ter bereiding van isoindooldionverbin- 800 2 5 45 .55 ' dingen, met het kenmerk, dat men verbindingen met formule 6, waarin de symbolen de bij conclusie 1 vermelde betekenissen bezitten bereidt, doordat men een verbinding met formule 7 in een niet-reactief polair orga-5 nisch oplosmiddel omzet met een verbinding met formule R-X, waarin X een splitsbare groep voorstelt, in het bijzonder een chloor-, broom-, j'ood- of sulfaat substituent.
9. 83. Werkwijze volgens conclusie 82, met het kenmerk, dat men de verbindingen omzet bij omge-10 vingstemperatuur bij aanwezigheid van een sterk basische verbinding, die als een zuur bindend middel fungeert. * * * * * * * 800 25 45