NL1001774C2 - Harssamenstelling. - Google Patents

Description

5 Harssamenstellina

Gebied van de uitvinding

De onderhavige uitvinding heeft betrekking op een verenigbare harssamenstelling die een maleïmide-olefineco-10 polymeer en een acrylonitril-styreencopolymeer omvat en uitstekende optische eigenschappen, waaronder doorschijnendheid en een lage dubbele breking, en een uitstekende warmtebestendigheid en mechanische eigenschappen heeft.

Achtergrond van de uitvinding 15 Polycarbonaten zijn doorschijnende kunststoffen met een uitstekende hittebestendigheid en ze worden voor vele toepassingen gebruikt zoals onderdelen voor auto's waaronder lenzen van koplampen, elektrische en elektronische onderdelen, mechanische onderdelen, bouwmaterialen, 20 etc. In het bijzonder is recentelijk het gebruik van polycarbonaten als optische materialen, bijvoorbeeld compactdisksubstraten en optische lenzen, of als materialen voor autoruiten met een aantrekkelijk uiterlijk of een lager gewicht onderzocht. Omdat polycarbonaten een bre-25 kingsindex hebben die sterk afhankelijk is van de golflengte en omdat ze sterk dubbelbrekend zijn is het gebruik ervan, met name bij optische toepassingen, echter beperkt. Autoruiten die zijn gemaakt van polycarbonaten hebben het probleem dat ten gevolge van hun hoge dubbele breking er 30 vervorming van het zicht optreedt. Bovendien hebben polycarbonaten vele nadelen waaronder een lage stijfheid, een lage hardheid van het oppervlak en dientengevolge een lage weerstand tegen beschadigingen.

Acrylonitril-styreencopolymeren, een goedkope 35 transparante hars, worden op veel gebieden gebruikt waaronder elektrische apparatuur, onderdelen voer voertuigen, kantoorartikelen en verschillende goederen. Omdat acryloni- 1 0 f'1 7 7 4 .i 2 tril-styreencopolymeren ook sterk dubbelbrekend zijn en gelijke nadelen hebben als polycarbonaten, is het gebruik ervan als optische onderdelen beperkt. Bovendien hebben acrylonitril-styreencopolymeren een lage hittebestendigheid 5 en zijn ze daarom ongeschikt om gebruikt te worden als autoruiten. Om de hittebestendigheid van acrylonitril-styreencopolymeren te verbeteren werd de copolymerisatie met een maleïmideverbinding onderzocht. De copolymeren met een maleïmideverbinding zijn niet alleen bros en hebben 10 onbevredigende mechanische eigenschappen, maar hebben bovendien het nadeel dat ze gekleurd zijn. In het Amerikaanse octrooischrift 4.374.951 wordt een verenigbare harssamenstelling beschreven die een acrylonitril-styreen-copolymeer en een styreen-fenylmaleïmidecopolymeer omvat. 15 Deze samenstelling heeft echter als nadeel dat zij een kleur heeft en bros is, hoewel de hittebestendigheid van het acrylonitril-styreencopolymeer is verbeterd. Aan de andere kant hebben maleïmide-olefinecopolymeren een voldoende doorschijnendheid, een hoge hittebestendigheid en 20 een uitstekende mechanische sterkte maar een verdere verkleining van de dubbele breking is gewensu.

Samenvatting van de uitvinding

Een doel van de onderhavige uitvinding is het verschaffen van een harssamenstelling die uitstekende 25 optische eigenschappen, hittebestendigheid en mechanische eigenschappen heeft.

De onderhavige uitvinders hebben uitvoerig onderzoek gedaan naar oplossingen voor de problemen die hiervoor zijn beschreven. Als resultaat is gevonden dat een harssa-30 menstelling die een maleïmide-olefinecopolymeer en een acrylonitril-styreencopolymeer omvat met een specifieke samenstelling voldoende verenigbaarheid heeft tussen de copolymeren en een verlaagde dubbele breking heeft, en dat het hiervoor beschreven doel kan worden bereikt met deze 35 samenstelling. De onderhavige uitvinding is op basis van deze vondst voltooid.

10 0 1 7 74 ü 3

De onderhavige uitvinding voorziet in een harssa-menstelling, omvattende: (a) 1 tot 99 gew.% van een maleïmide-olefinecopo-lymeer omvattende 40 tot 60 mol% van de structuureenheid 5 (I) die hieronder is weergegeven en 60 tot 40 mol% van de structuureenheid (II) die hieronder is weergegeven en met een aantalgemiddeld molecuulgewicht berekend voor standaard polystyreen van 1 x 103 tot 5 x 106 10 -HC—CH— / \ o=c c=o / s h

R

15 waarin R1 een waterstofatoom of een alkylgroep met 1 tot 6 koolstofatomen voorstelt, R2 20 | - CH, - C - (II) A* waarin R2 en R3 elk een waterstofatoom of een 25 alkylgroep met 1 tot 6 koolstofatoraen voorstellen; en (b) 99 tot 1 gew.% van een acrylonitril-styreenco-polymeer dat 21 tot 45% acrylonitrileenheden bevat.

Gedetailleerde beschrijving van de uitvinding

Het maleïmide-olefinecopolymeer dat structuureen-30 heid (I) en structuureenheid (II), die beide hiervoor zijn beschreven, omvat, kan bijvoorbeeld worden verkregen door radikaalcopolymerisatie van maleïmide of een derivaat daarvan met een olefine. Voorbeelden van de verbinding die structuureenheid (I) geeft, omvatten maleïmide en derivaten 35 daarvan zoals N-methylmaleïmide, N-ethylmaleïmide, N-n-propylmaleïmide, N-isopropylmaleïmide, N-n-butylmaleïmide, N-isobutylmaleïmide, N-s-butylmaleïmide, N-c-butylmaleïmi-de, N-n-pentylmaleïmide, N-n-hexylmaleïmide, N-cyclopropyl-maleïmide, N-cyclobutylmaleïmide en N-cyclohexylmaleïmide.

100177Ï.

4

Hiervan heeft N-methylmaleïmide met name de voorkeur vanwege de hittebestendigheid, mechanische eigenschappen en doorschijnendheid. Deze verbindingen kunnen hetzij alleen of als combinatie van twee of meer daarvan worden gebruikt.

5 Voorbeelden van de verbinding die structuureenheid (II) geeft, omvatten olefinen zoals isobutee.i, 2-methyl-l-buteen, 2-methyl-l-penteen en 2-methyl-1-hexeen. Hiervan heeft isobuteen met name de voorkeur vanwege de hittebestendigheid, mechanische eigenschappen en doorschijnend-10 heid. Deze verbindingen kunnen hetzij alleen of als combinatie van twee of meer daarvan worden gebruikt.

Het gehalte structuureenheid (I) in het gehele polymeer is 4 0 tot 60 mol%, bij voorkeur 45 tot 55 mol% vanwege de hittebestendigheid en mechanische eigenschappen. 15 Een hoeveelheid van eenheid (I) groter dan 60 mol% is ongewenst omdat dan een brosse samenstelling ontstaat, terwijl een gehalte eenheid (I) lager dan 40 mol% ongewenst is omdat dan een samenstelling met een lagere hittebestendigheid wordt verkregen. De hoeveelheid structuureenheid 20 (II) in het gehele copolymeer is 60 tot 40 mol%, bij voorkeur 55 tot 45 mol%.

Voor het polymeriseren van deze monomeren kan een bekende polymerisatiewerkwijze worden gebruikt, zoals bulkpolymerisatie, oplossingspolymerisatie, suspensiepoly-25 merisatie of emulsiepolymerisatie. Vanwege de doorschijnendheid en de kleur van de samenstelling die ermee kan worden verkregen, heeft de precipitatiepolymerisatiewerk-wijze met name de voorkeur.

Voorbeelden van geschikte polymerisatieinitiatoren 30 omvatten organische peroxiden zoals behzoylperoxide, laurylperoxide, octanoylperoxide, acetylperoxide, di-t-butylperoxide, t-butylcumylperoxide, dicumylperoxide, t-butylperoxyacetaat en t-butylperoxybenzoaat; en azoini-tiatoren zoals 2,2'-azobis(2,4-dimethylvaleronitril), 2,2'-35 azobis(2-butyronitril), 2,2'-azobisisobutyronitril, dime- thyl-2,2 *-azobisisobutyraat en 1,1'-azobis(cyclohexaan-1-carbonitril).

»0 0 1 77 4J

5

Voorbeelden van een oplosmiddel dat gebruikt kan worden bij de oplossingspolymerisatiewerkwijze omvatten benzeen, cyclohexaan, dioxan, tetrahydrofuran, aceton, methylethylketon, diraethylformamide, isopropylalcohol en 5 butylalcohol. Bij de precipitatiepolymerisatie wordt met name bij voorkeur een gemengd oplosmiddel omvattende een aromatische verbinding en een alcohol gebruikt.

De polymerisatietemperatuur kan geschikt worden gekozen afhankelijk van de ontledingstemperatuur van de 10 gebruikte initiator. In het algemeen wordt de polymerisatie echter bij voorkeur uitgevoerd bij een temperatuur in het gebied van 40 tot 150°C.

Een alternatieve werkwijze voor het verkrijgen van het maleïmide-olefinecopolymeer is het onderwerpen van een 15 copolymeer van maleïnezuuranhydride en een olefine aan post-imidisatie met ammoniak, een alkylamine, etc.

Deze post-imidisatie ter verkrijging van het maleïmide-olefinecopolymeer kan worden uitgevoerd door het laten reageren van hetzij een smelt van, b.v., een maleïne-20 zuuranhydride-isobuteencopolymeer of een oplossing of dispersie van het copolymeer in een alcoholoplosmiddel (bijvoorbeeld methanol, ethanol of propanol) of in een aromatisch oplosmiddel (bijvoorbeeld benzeen of tolueen) met een primaire amine (bijvoorbeeld methylamine) bij een 25 temperatuur van 100 tot 3 50°C. Het aantalgemiddelde mole-cuulgewicht (Mn) van het aldus verkregen copolymeer kan worden bepaald door middel van gelpermeatiechromatografie (GPC). Het molecuulgewicht van het maleïmide-olefinecopolymeer is 1 x 103 tot 5 x 106, bij voorkeur 1 x 104 tot 1 x 30 106, met name vanuit het oogpunt van evenwicht tussen mechanische eigenschappen en vormbaarheid. Maleïmide-olef inecopolymeren met een molecuulgewicht groter dan 5 x 106 geven veelal een samenstelling met een verlaagde vormbaarheid, terwijl maleïmide-olefinecopolymeren met een 35 molecuulgewicht lager dan 1 x 103 vaak een brosse samenstelling geven.

1001774.

6

Het acrylonitril-styreencopolymeer dat wordt gebruikt bij de onderhavige uitvinding heeft bij voorkeur een acrylonitrilgehalte van 21 tot 45 gew.%, met meer voorkeur van 21 tot 30 gew.%, op basis van een hoeveelheid 5 van het gehele copolymeer. Acrylonitrilgehaltes buiten dit gebied zijn ongewenst omdat een dergelijk acrylonitril-styreencopolymeer een lagere verenigbaarheid met het maleïmide-olefinecopolymeer heeft, waardoor de samenstelling die er uit wordt verkregen ondoorschijnend is en een 10 verlaagde hittebestendigheid heeft.

Ook heeft het acrylonitril-styreencopolymeer dat wordt gebruikt bij de onderhavige uitvinding bij voorkeur een aantalgemiddeld roolecuulgewicht van 1 x 103 tot 1 x 106, met meer voorkeur van 1 x 104 tot 1 x 105. Het aantal-15 gemiddelde molecuulgewicht (Mn) van het copolymeer kan worden bepaald met behulp van gelpermeatiechromatografie (GPC). Acrylonitril-styreencopolymeren met een molecuulgewicht groter dan 1 x 106 kunnen een samenstelling geven met een verlaagde vormbaarheid, terwijl acrylonitcil-styreenco-20 polymeren met een molecuulgewicht lager dan 1 x 103 veelal een samenstelling geven met verminderde mechanische eigenschappen.

In de samenstelling van de onderhavige uitvinding is de verhouding tussen het maleïmide-olefinecopolymeer en 25 het acrylonitril-styreencopolymeer 1:99 tot 99:1 op basis van het gewicht, bij voorkeur 10:90 tot 90:10, met meer voorkeur 50:50 tot 90:10, op basis van het gewicht, met name vanuit het oogpunt van evenwicht tussen verwerkbaar-heid en hittebestendigheid. Een hoeveelheid maleïmide-30 olefinecopolymeer kleiner dan 1 gew.% is ongewenst omdat de verkregen samenstelling een lagere hittebestendigheid heeft. Hoeveelheden van het maleïmide-olefinecopolymeer groter dan 99 gew.% zijn ongewenst omdat de verkregen samenstelling dan moet worden verwerkt bij een hogere 35 temperatuur wat thermische afbraak van het acrylonitril-styreencopolymeer veroorzaakt. Een dergelijke lage of hoge hoeveelheid van het maleïmide-olefinecopolymeer is boven- 1 0 0 1 774.’ 7 dien ongewenst omdat de verkregen samenstelling een vergrote dubbele breking heeft.

Hierna wordt een verklaring gegaven voor de verlaagde dubbele breking van het materiaal van de onderha-5 vige uitvinding. Als materiaal met een verlaagde dubbele breking wordt een verenigbaar mengsel van een polymeer met negatieve dubbele breking met een polymeer met positieve dubbele breking voorgesteld (zie Polymer, Deel 26, blz. 1619, 1985 en Kino Zairyo (Functional Material), maart 10 1987, blz. 21). Acrylonitril-styreencopolymeren en maleïmi- decopolymeren zijn beide bekend als materiaal met negatieve dubbele breking (zie Kino Zairyo, maart 1987, blz. 21). Vanwege het voorgaande kan de dubbele breking-compensatie-theorie worden beschouwd als zijnde niet toepasbaar op een 15 combinatie van deze twee soorten copolymeren als in de onderhavige uitvinding. De onderhavige uitvinders hebben echter gevonden dat een maleïmide-olefinecopolymeer een positieve dubbele breking heeft en dat dit copolymeer, wanneer het wordt gemengd met een acrylonitril-styreencopo-20 lymeer met een specifiek acrylonitrilgehalte, een samenstelling geeft waarin de twee copolymeren gced met elkaar verenigbaar zijn en eikaars dubbele breking compenseren.

De harssamenstelling van de onderhavige uitvinding kan andere polymeren en additieven bevatten, bijvoorbeeld 25 een stabilisator, een ultraviolet absorberend middel, een verwerkingshulpmiddel, een vlamvertragend middel en een antistatisch middel, zolang het de uitvinding niet nadelig beïnvloedt.

De harssamenstelling van de onderhavige uitvinding 30 kan worden gevormd door middel van bekende vormtechnieken zoals spuitgieten, extrusiegieten en spuit-persgieten. Er kan een harde bekleding worden gevormd op de aldus verkregen vormstukken, vellen en films en dergelijke met behulp van een siliconen-, acryl- of ander hard bekledingsmiddel. 35 Er kan ook een anti-reflectiebekleding worden gevormd.

De samenstelling van de onderhavige uitvinding, die een maleïmide-olefinecopolymeer en een acrylonitril- 10 Ot 774.1 δ styreencopolymeer omvat, is een materiaal met een hoge hittebestendigheid, voldoende doorschijnendheid, verlaagde dubbele breking en uitstekende mechanische eigenschappen, in het bijzonder een hoge stijfheid. De samenstelling is 5 daarom geschikt voor veel toepassingen op elektrisch en elektronisch gebied, het gebied van automobielen, medisch gebied, voedingsmiddelengebied, etc. De samenstelling van de uitvinding is met name geschikt als optisch onderdeel omdat het een uitstekende doorschijnendheid en verlaagde 10 dubbele breking heeft en omdat de brekingsindex en de dispersiekenmerken ervan kunnen worden geregeld door de samenstelling ervan te veranderen. De samenstelling is ook geschikt als autoruit vanwege haar uitstekende doorschijnendheid, verlaagde dubbele breking en uitstekende stijf-15 heid en hittebestendigheid.

De onderhavige uitvinding zal nu worden toegelicht aan de hand van voorbeelden, maar de uitvinding moet niet worden beschouwd als zijnde beperkt daartoe.

Het molecuulgewicht van elk verkregen polymeer 2 0 werd gemeten met een gelpermeatiechromatogreiaf (GPC; HLC-802A, vervaardigd door Tosoh Corp.) en berekend op basis van polystyreen.

De samenstelling van elk verkregen polymeer werd voornamelijk bepaald met behulp van elementanalyse en 1H-25 NMR spectrometrie.

De glasovergangstemperatuur van elke verkregen samenstelling werd gemeten met behulp van een DSC (DSC200, vervaardigd door Seiko Denshi Kogyo Co., Ltd., Japan) met een snelheid van temperatuurtoename van 10°C/min.

30 De hittevervormingstemperatuur werd gemeten in overeenstemming met ASTM D648 (18,6 kg/cm2) .

De buigsterkte en de buigmodulus werden bepaald volgens ASTM D 790.

De vergeling van elke verkregen samenstelling werd 35 bepaald door het onderzoeken van een gepersc vel met een * dikte van 0,8 mm volgens JIS K5401 door middel van een kleurcomputer (vervaardigd door Suga Shikenki K.K., Japan) 10 017 7 4/ 9 (reflectie-methode; tristimulus waarden van de reflector: x = 79,44; y = 82,22; z = 94,51) (het begrip "JIS" zoals hier gebruikt, betekent "Japanse Industriële Standaard").

De brekingsindex en het Abbe getal werden gemeten 5 met een Abbe-refractometer. De dubbele breking werd gemeten van een vel dat was vervaardigd door middel van spuitgieten (dikte 1,2 mm) met een éénwegs dubbele brekingswaarde onder een invalshoek van 30°.

Referentievoorbeeld 10 Synthese van maleïmide-olefinecopolyroeer:

In een autoclaaf van 30 1 uitgerust met een roerder, een buisje voor de toevoer van stikstof, een thermometer en een evacuatiebuis werden 1,2 kg N-methylma-leïmide, 8 g t-butylperoxyneodecanoaat en 15 1 tolueen/me-15 thanol gemengd oplosmiddel (1/1 op basis van het gewicht) gebracht. Na een aantal keer spoelen met stikstof werd 8,5 1 isobuteen in de autoclaaf gebracht om gedurende 6 uur een reactie bij 60°C uit te voeren. De aldus verkregen deeltjes werden gecentrifugeerd en vervolgens gedroogd. De opbrengst 20 was 1,7 kg.

Resultaten van elementanalyse van het verkregen polymeer (C = 64,7 gew.%, H = 7,8 gew.%; N * 8,4 gew.%) geven aan dat het verkregen polymeer een gehalte maleïmide-eenheden van 50 mol% en een gehalte isobuteeneenheden van 25 50 mol% had. Het molecuulgewicht (Mn) van het verkregen polymeer was 95.000.

Voorbeelden 1 en 2 en vergelijkende voorbeelden 1 tot 5

Het N-methylmaleïmide-isobuteencopolymeer gesyn-30 thetiseerd in het referentievoorbeeld werd gemengd door schudden met dezelfde hoeveelheid van elk van de acryloni-tril-styreencopolymeren met een verschillend gehalte acrylonitril als getoond in tabel 1. Elk mengsel werd gekneed met een dubbelschroefsextruder Labo Plastomill 35 (vervaardigd door Toyo Seiki Seisaku-Sho, Ltd., Japan) in een stikstofatmosfeer en geëxtrudeerd tot korrels. De glasovergangstemperatuur van elk korrelvormige monster werd 10 01 774.

10 gemeten. Ook werd van elk monster een vel met een dikte van 0,8 mm gevormd door heet persen, welk vel werd beoordeeld op de doorschijnendheid. De verkregen resultaten worden getoond in tabel 1. Als acrylonitril-styreencopolymeren met 5 een acrylonitrilgehalte in het gebied van 21 tot 45 mol% werden gebruikt, werden samenstellingen met elk een enkelvoudige glasovergangstemperatuur en een uitstekende doorschijnendheid verkregen. Dit geeft aan dat de twee gemengde copolymeren met elkaar verenigbaar waren als het acryloni-10 trilgehalte in het acrylonitril-styreencopo.lymeer zich in dat gebied bevond. Als daarentegen de acrylonitril-styreen-copolymeren met een acrylonitrilgehalte lager dan 21 mol% of hoger dan 45 mol% werden gebruikt hadden de verkregen samenstellingen elk twee glasovergangstemperaturen en een 15 melkachtig uiterlijk. Dit geeft aan dat wanneer het acrylonitrilgehalte zich in die gebieden bevond de twee copolymeren niet met elkaar verenigbaar waren. De samenstelling van vergelijkend voorbeeld 5 bleek doorschijnend te zijn ondanks het feit dat de twee copolymeren onverenigbaar 20 waren met elkaar. Dit wordt veroorzaakt door het feit dat de brekingsindexen van de twee copolymeren dicht bij elkaar liggen. De samenstelling van vergelijkend voorbeeld 5 heeft een verlaagde hittebestendigheid.

Tabel 1 25 Voorbeeld nr. Acrylonitril- Glasover- Door- gehalte gangstem- schijnend- peratuur heid _ (aew.% ï (°C) _

Voorbeeld 1 25 117 doorschijnend 30 Voorbeeld 2 30 121 transparant

Vergelijkend voorbeeld 1 6 103, 155 ondoorschijnend

Vergelijkend voorbeeld 2 11 102, 151 ondoorschijnend 35 Vergelijkend voorbeeld 3 20 105, 151 ondoorschijnend

Vergelijkend voorbeeld 4 46 107, 147 ondoorschijnend

Vergelijkend 40 voorbeeld 5 57 109, 150 transparant 1 0 0 1 77 4..

11

Voorbeelden 3 tot 5 en vergelijkende voorbeelden 6 en 7

Het N-methylmaleïmide-isobuteencopolymeer gesynthetiseerd in het referentievoorbeeld werd in de smelt 5 gekneed samen met een acrylonitril-styreencopolymeer (acrylonitrilgehalte: 30 mol%) in elk van de verhoudingen getoond in tabel 2 en er werden korrels van gevormd. Van elk korrelvormig monster werden door middel van spuitgieten monsters gevormd, die vervolgens werden onderzocht op hun 10 warmtevervormingstemperatuur, buigsterkte, buigmodulus en vergeling. De verkregen resultaten worden getoond in tabel 2. Het N-methylmaleïmide-isobuteencopolymeer en het acrylonitril-styreencopolymeer werden elk op deze eigenschappen beoordeeld. De warmtevervormingstemperatuur van de hiervoor 15 verkregen samenstellingen nam toe met een toename in de hoeveelheid maleïmide-olefinecopolymeer, en de samenstellingen hadden elk een lage vergeling en uitstekende doorschijnendheid. Deze resultaten tonen dat de twee copolyme-ren in elke samenstelling met elkaar verenigbaar waren. Van 20 de verkregen samenstellingen werd gevonden dat ze een voldoende buigsterkte, een hoge buigmodulus en uitstekende mechanische eigenschappen hadden. De resultaten van de beoordeling van de optische eigenschappen worden getoond in tabel 3. De brekingsindex van de gevormde voorwerpen nam af 25 met een toename van de hoeveelheid van het N-methylmaleïmi-de-isobuteencopolymeer, terwijl het Abbegetal afnam, dat wil zeggen de afhankelijkheid van de golflengte van de brekingsindex nam af, met een toename van de hoeveelheid N-methylmaleïmide-isobuteencopolymeer. Het acrylonitril-30 styreencopolymeer vertoonde de hoogste dubbele breking en de dubbele breking van de gevormde voorwerpen nam af met een toename van de hoeveelheid van het N-methylmaleïmide-isobuteencopolymeer. De gevormde voorwerpen waarin de verhoudingen tussen het N-methylmaleïmide-isobuteencopoly-35 meer en het acrylonitril-styreencopolymeer 75:25 en 50:50 op basis van het gewicht waren hadden een lagere dubbele breking dan het N-methylmaleïmide-isobuteencopolymeer.

1 0 0 1 774.Ï 12

Vergelijkend voorbeeld 8

Er werd een N-fenylmaleïmidestyreencopolymeer gebruikt om een samenstelling daarvan met acrylonitril te vormen. Deze samenstelling werd op dezelfde eigenschappen 5 beoordeeld als in de voorbeelden 3 tot 5. De verkregen resultaten worden getoond in tabel 2. Alhoewel de hittebestendigheid is verbeterd, had deze samenstelling slechte mechanische eigenschappen en was ongeschikt voor praktisch gebruik. De verkregen teststukken waren sterk vergeeld.

10 Vergelijkend voorbeeld 9

Een polycarbonaat (Panlite, vervaardigd door Teijin Chemicals Ltd., Japan) werd op dezelfde eigenschappen beoordeeld als in voorbeeld 3 tot 5. De verkregen resultaten worden in tabel 3 weergegeven. De resultaten 15 tonen dat het polycarbonaat een groter Abbegetal hadden en daarom een grotere afhankelijkheid van de golflengte van de brekingsindex dan de harssamenstellingen volgens de onderhavige uitvinding. Bovendien had het polycarbonaat een veel hogere dubbele breking dan de harssamenstellingen volgens 20 de uitvinding.

10 01 774; 01 c

•H

rH Tj* m H CM If) d) I «- * Ο η η η n co P 0) >

WrT'oOO O O O

3 E O O O O O O

IrHoOOO O O O

* · · · •η Ό &> co vo oo m cm 3 Ο v n r> m η n a e Ξ-

<U CN

P E

l^iUOOO o o o

O' P — (N Φ "i «3· CO CM

•HQJD'nnn n cm 3 -P X · · ·

03 CO rH rH i—I rH rH

P I

0 Π3

> P

P a) cm q) a > e ~

„ ι-H Id) U CM in rH CM 0\ VO

JQ) d) -P 0 CM Η O tJ· CO rH

’"'Λ HJ (0 — Η Η Η Η H

(0 E O' P

Eh P C 3 (0 -H 3

S E -P

1 -V

^ 01 P

P C C Λ

0) fl> ·Η U

I Q) d) Ό -H

0 Ê P 3 >

Ό >i >i O <D

•Η H +J Xi O’

E O to P

:H Qi I d) C

d) Ο Ή > (0 rH ϋ ·Η > <o I p p EC-PtDtotnoin ο o rH ο) -π d> -H cm in r·' ^ o

>,d) C E O rH

x:+JO>(Oinoin o •P3i-HrH,Qr^incM η o i

d) Λ >1 O

E Ο P O 04 1 to O o o

2 -H (0 U

Ο Ό Ό Ό C nrfincvocr'Cco d> d) 0) Ό Ό'ΟΌΛί'σ^Ό^'Ο

rH rH rH rH *r~i rH ·ΓΊ rH T~y rH

d) d) d) d) -H d) Ή d) -H d) d) d)d)d)rHd)rHd)rHd) Λ Λ Λ Λ d) Λ HI Λ ϋ) Λ Ρ ΡΡΡΟ'ΡΟ'ΡΟ'Ρ Ο ΟΟΟΡΟΡΟΡΟ Ο 000<D0d)0d)0 > >>>>>>>>> , _ Λ . _ ιη ο ιη ί ο 0 1 7 7 4.1 trt c

•H

x

<P

u Λ 0 r-* ιΗβοοο in ο o

<P G «-Η co t" η σι rH

XJ w H

X! 3

Q

I rH

<P <0 J3 -P

Λ0) ιο H t-» co cm σι <Dl τί> tj· ro in co cm ώ tn

G

-rH X

<I) <f in id co r- co 0)¾ in in in in in in

Vi G » - «. - - -

oa -I-I i-IHH Η Η H

CO

_» I-1 S <p ^ Λ CÖ

H

I — 'V. 01 4-1 P C C Λ Q) fl) -rH Ü

I (P <P Ό -H

0 Ê P 3 £ n >i >t o <p •rH rH +J XS O'

E O W P

IrH Ou I (PC

II) Ο η > Ιβ Γ-Η ϋ ·Η >

<0 I C M

gC-P<PWif>oin ο o

rH Q) -H <D -H CM in Γ" -- O

>1 CÜ C B 10------ O rH

X3-P O > co in o in o

+J3rHrHXJt^inCM rH Ο I

<P Λ >1 O

E O U Q Ά 1 w o o o S ·<Η (0 O "-r Ο Ό Ό Ό C ro-tfinCiocr-CCh

<U Q) (U

Ό ΌΌΌ.ΧΌ.Χτί,ΧΌ

rH rH rH rH ·ΓΗ I—I -ΓΛ rH ·|—| rH

<D <X) Q) Q) -H <P -rH Q) -rl φ

φ ll)Q)<PrH(PrH(DrH(P

X5 X3X3X5a)ja<L)X5 0)X!

P M^liHOVVHD'jHCT'JH

O OOOJhOCOJhO

0 000<P0<P0<P0 > >>>>>>>>> m o m 1 0 0 1 774.

15

Zoals blijkt uit de voorbeelden heeft de harssamenstelling van de onderhavige uitvinding een lagere dubbele breking, een uitstekende hittebestendigheid en uitstekende mechanische eigenschappen en is zij zeer 5 bruikbaar voor een groot aantal toepassingen, bijvoorbeeld op het gebied van automobielen, op elektrisch en elektronisch gebied, op het gebied van de luchtvaart en scheepvaart, op het gebied van woningbouw, op medisch gebied en op het gebied van voedingsmiddelen.

10 Hoewel de uitvinding aan de hand van specifieke uitvoeringsvormen en in detail is beschreven, zal het duidelijk zijn voor de vakman dat verschillende veranderingen en modificaties kunnen worden gemaakt zonder dat van de geest en het gebied ervan wordt afgeweken.

15 1001774-

Claims (7)

1. Harssamenstelling, omvattende: (a) 1 tot 99 gew.% van een maleïmide-olefinecopo-lymeer omvattende 40 tot 60 mol% van de hierna getoonde structuureenheid (I) en 60 tot 40 mol% van de hierna getoonde structuureenheid (II) en met een aantalgemiddeld 10 molecuulgewicht van 1 x 103 tot 5 x 106 —HC-CH —

7 X (i) O^c C=0

15 N '1 R waarin R1 een waterstofatoom of een alkylgroep met 20. tot 6 koolstofatomen voorstelt, R2 - CH, - C - (II) l3

25 R3 waarin R2 en R3 elk een waterstofatoom of een alkylgroep met 1 tot 6 koolstofatomen voorstellen; en (b) 99 tot 1 gew.% van een acrylonitril-styreenco-polymeer met 21 tot 45 gew.% acrylonitrileenheden.

2. Harssamenstelling volgens conclusie 1, waarbij het maleïmide-olef inecopolymeer (a) 45 tot 55 mol% van structuureenheid (I) en 55 tot 45 mol% van structuureenheid (II) omvat.

3. Harssamenstelling volgens conclusie 1, waarbij 35 het maleïmide-olefinecopolymeer (a) een aantalgemiddeld molecuulgewicht van 1 x 104 tot 1 x 106 heeft.

4. Harssamenstelling volgens conclusie 1, waarbij het maleïmide-olefinecopolymeer (a) aanwezig is in een hoeveelheid van 10 tot 90 gew.% en het acrylonitril-sty- 1001774* reencopolymeer (b) aanwezig is in een hoeveelheid van 90 tot 10 gew.%.

5. Harssamenstelling volgens conclusie 1, waarbij R1 in de structuureenheid (I) en R2 en R3 in de structuur- 5 eenheid (II) elk een methylgroep voorstellen.

6. Optisch onderdeel omvattende de harssamenstelling volgens één van de conclusies l tot 5.

7. Materiaal voor autoruit omvattende de harssamenstelling volgens één van de conclusies 1 tot 5. 10 01 774».