MXPA04012384A - Metodo y dispositivo para reducir nox y n2o en gases. - Google Patents

Metodo y dispositivo para reducir nox y n2o en gases.

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MXPA04012384A
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Abstract

El metodo comprende los siguientes pasos: conduccion del gas que contiene N2O y NOx a traves de una serie de dos lechos catalizadores que consisten de una o mas zeolitas cargadas con hierro; adicion de un agente reductor de NOx entre los lechos catalizadores; establecimiento de una temperatura menos a 500 degree C en el primer y segundo lecho catalizador; establecimiento de una presion de gas de por lo menos 2 bar en los dos lechos catalizadores; y la seleccion de una velocidad de espacio en el primer y segundo lecho catalizador que logre una degradacion del contenido de N2O del gas en el primer lecho catalizador en un maximo de hasta 90% con respecto al contenido de N2O a la entrada del lecho catalizador y una degradacion adicional del contenido de N2O del gas en el segundo lecho catalizador en por lo menos 30% con respecto al contenido de N2O a la entrada del segundo lecho catalizador; la primera zona de reaccion se utiliza para degradar el N2O, mientras que la segunda zona de reaccion reduce el NOx y divide por lo menos parte del N2O remanente; el dispositivo de la invencion comprende por lo menos un lecho catalizador atravesado radialmente.

Description

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Ge aJt am Eingang des ersien Kataysalorbettes, erfolgt, und dass im zweiten Katalysatorbett ein weitercr Abbau des NjO-Gehalts des Gases um mindestens 3() %, bezogen aut' den N2O Gehalt am Eingang des zweiten Katalysatorbcttes, erfolgt. Die erste Reaktionszone dient zum Abbau von N;0 und in der zweiten Reaktionszone wird das NOj reduziert und zumindest ein Teil des verbliebenen N20 wird zersetzl. Dic beschriebene Vorrichtung umlasst mindestens ein radial durchstromtes Katalysatorbett.
METODO Y DISPOSITIVO PARA REDUCIR NO* Y N,0 EN GASES MEMORIA DESCRIPTIVA La presente invención se refiere a un procedimiento para reducir el contenido de óxidos de nitrógeno en gases, en particular en gases de proceso y gases de salida, así como también a un aparato adecuado para realizar este procedimiento. Muchos procedimientos, por ejemplo los procedimientos de combustión o para la preparación industrial de ácido nítrico, producen un gas de salida cargado con monóxido de nitrógeno NO, bióxido de nitrógeno O2 (conjuntamente denominados NOx) y óxido nitroso N2O. Aunque se sabe desde hace mucho tiempo que el NO y NO2 son compuestos que tienen relevancia ecotóxica (lluvia ácida, formación de esmog) y se han establecido internacionalmente valores límite para las emisiones máximas permitidas de los mismos, el óxido nitroso se ha vuelto cada vez más el centro de atención de la protección ambiental en los últimos años, pues contribuye a un grado nada desdeñable a la degradación del ozono estratosférico y al efecto de invernadero. Por razones de protección ambiental, existe una urgente necesidad de contar con soluciones técnicas que permitan que las emisiones de óxido nitroso se eliminen junto con las emisiones de NOx. Se conocen numerosas formas posibles de eliminar por separado primero el N2O y posteriormente NOx.
En el caso de la reducción del NOx, puede mencionarse particularmente la reducción catalítica selectiva (SCR, por sus siglas en inglés) del NOx por medio de amoniaco en presencia de catalizadores ???2 con contenido de vanadio (véase, por ejemplo, G. Erti, H. Knózinger J. Weitkamp: Handbook of Heterogeneous Catalysis, Vol. 4, páginas 1633-1668, VCH Weinheim (1997)). Dependiendo del catalizador, esto puede realizarse a temperaturas de entre aproximadamente 150 °C y aproximadamente 450 °C y hace posible reducir la concentración de NOx en más del 90%. Es la variante más ampliamente utilizada para la eliminación de NOx de los gases de salida de los procedimientos industriales. También se conocen procedimientos para reducir el NOx que se basan en catalizadores de zeolitas y proceden utilizando toda una serie de agentes reductores. Además de los zeolitas intercambiadas con Cu (véase, por ejemplo, el documento EP-A-0914866), los zeolitas que contienen hierro parecen ser de interés particular para el uso práctico. Por lo tanto, el documento US-A-4,571 ,329 reivindica un procedimiento para reducir el NOx en un gas que comprende por lo menos 50% de NO2 por medio de amoniaco en presencia de una zeolita de Fe. La proporción de NH3 con respecto a N02 es de por lo menos 1.3. De conformidad con el procedimiento descrito en esta patente, se dice que los gases que contienen NOx se reducen por medio del amoniaco sin la formación de N20 como ocurrencia de subproducto.
El documento US 5,451 ,387 describe un procedimiento para la reducción catalítica selectiva de NOx por medio de NH3 a través de zeolitas intercambiadas con hierro a temperaturas de aproximadamente 400 °C En contraste con la eliminación de NOx de los gases de salida, que se encuentra establecida industrialmente durante muchos años, existen sólo pocos procedimientos industriales para eliminar el N20. Generalmente éstos se basan en la degradación térmica o catalítica del N20. Se proporcionan las generalidades de catalizadores cuya idoneidad inherente para la degradación y eliminación del óxido nitroso ha sido demostrada, en Kapteijn et al. (Kapteijn F. et al., Appl. Cat. B : Environmental 9 (1966) 25-64). Los catalizadores de zeolitas de Fe y Cu, que realizan ya sea una descomposición pura del N20 en N2 y O2 (documento US-A-5,171,553) o que reducen catalíticamente el N20 sin la ayuda de NH3 o hidrocarburos a N2 y H20 o C02, parecen ser particularmente útiles. Por lo tanto, el documento JP-A-07 060 126 describe un procedimiento para reducir el N20 por medio de NH3 en presencia de zeolitas con contenido de hierro de tipo pentasil a temperaturas de 450 °C. La reducción de la concentración de N20 que puede lograrse a través de este procedimiento es del 71%. En Catal. Lett 62 (1999) 41-44, Mauvezin et al. proveen generalidades para la idoneidad de distintas zeolitas intercambiadas con hierro de los tipos MOR, MFI, BEA, FER, FAUM MAZ y OFF para este propósito. De conformidad con esta fuente de referencia, puede lograrse una reducción de más del 90% del N2O añadiendo NH3 a menos de 500 °C exclusivamente en el caso de Fe-BEA. Además de los procedimientos mencionados para la eliminación por separado del N20 y NOx> también existen procedimientos para la eliminación combinada, que pueden realizarse utilizando un único catalizador. El documento WO-A-00/48715 describe un procedimiento en el que un gas de salida que contiene NOx y N02 se hace pasar a temperaturas de entre 200 y 600 °C a través de un catalizador de zeolita de hierro de tipo beta (= tipo BEA), en donde el gas de salida contiene además NH3 en una proporción de entre 0.7 y 1.4 con base en la cantidad total de NOx y N2O. Aqui, el NH3 sirve como agente reductor tanto para el NOx como para el N20. Aunque el procedimiento opera a temperaturas menores a 500 °C, éste presenta, al igual que el procedimiento mencionado anteriormente, la desventaja inherente de que se requiere una cantidad aproximadamente equimolar de agente reductor (aquí NH3) para eliminar el contenido de N20. El documento WO-A-01/51 ,181 describe un procedimiento para la eliminación de NOx y N20, en donde un gas de proceso o gas de salida se hace pasar a través de dos zonas de reacción que contienen zeolitas cargadas de hierro como catalizadores. En la primera zona de reacción, se elimina el N20, se añade amoniaco a la mezcla de gas entre la primera y la segunda zona de reacción y el NOx se reduce en la segunda zona de reducción.
Ahora se ha encontrado sorpresivamente que la efectividad del procedimiento mencionado anteriormente puede incrementarse considerablemente cuando la reducción del contenido de N20 al grado deseado de eliminación no se produce exclusivamente en la primera zona de reacción, sino que en lugar de ello la zona de reacción para la reducción de NOx puede también utilizarse para reducir el contenido de N2O. Esto se ha hecho posible dado que se ha establecido sorpresivamente que es posible la reducción simultánea de NOx (por ejemplo, por medio de NH3) y la descomposición de N20 utilizando catalizadores de zeolita cargada de hierro. La contribución del segundo paso de reacción para la descomposición del N20 es particularmente importante cuando el procedimiento se realiza a presiones elevadas, es decir a presiones superiores a 2 bar, de preferencia superiores a 4 bar. Uno de los propósitos de la presente invención es proveer un procedimiento simple pero económico que proporcione buenas conversiones tanto para la eliminación de NOx como para la eliminación de N20 y presente costos mínimos de capital y operación. Lo anterior incluye no sólo la energía para determinar la temperatura de operación necesaria, sino también el consumo de agente reductor y las pérdidas de energía debidas a resistencias al flujo en el lecho catalizador (caídas de presión). Los costos de capital se determinan básicamente a través de las cantidades requeridas de catalizador y los volúmenes del aparato asociados con ello.
Además, existe el problema de introducir el agente reductor que debe mezclarse íntimamente con el flujo de gas a ser tratado, con el fin de asegurar una muy alta eficiencia del agente reductor (evitar reacciones secundarias y paso sin reacción). El mezclador necesario para este propósito debe ocupar el menor espacio posible debido a consideraciones de instalación y economía. Estos propósitos se logran a través del procedimiento de la invención y del aparato de la invención. La invención provee un procedimiento para reducir el contenido de NOx y N20 en gases, en particular en los gases de proceso y gases de salida, lo cual comprende las medidas de: a) hacer pasar el gas que contiene N20 y ??? a través de una secuencia de dos lechos catalizadores que comprenden una o más zeolitas cargadas de hierro; b) añadir un agente reductor de NOx entre los lechos catalizadores; c) establecer una temperatura de menos de 500 °C en el primer lecho catalizador y segundo lecho catalizador; d) establecer una presión de gas de por lo menos 2 bar en las dos lechos catalizadores; e) seleccionar una velocidad de espacio en el primer y segundo lecho catalizador, de modo que una reducción en el contenido de N2O del gas no mayor al 90%, con base en el contenido de N2O a la entrada del primer lecho catalizador, se produzca en el primer lecho catalizador y que una reducción adicional en el contenido de 2O del gas en por lo menos 30%, con base en el contenido de N2O a la entrada al segundo lecho catalizador, se produzca en el segundo lecho catalizador.
En el primer lecho catalizador para la descomposición pura del N20, el NOx que aún se encuentra presente en el gas acelera, como es esperado, la descomposición deseada del N2O por medio de una acción de activación, como se ha descrito para distintas proporciones de N20/NOx por Kógel et al. en Catal. Comm. 2 (2001 ) 273-6. Sin embargo, una reducción apreciable en la concentración de N20 por descomposición en nitrógeno y oxígeno, puede activarse en el segundo lecho catalizador también. Esto fue sorprendente dado que, en primer lugar, el contenido de NOx que activa la descomposición del N2O se reduce al añadir el agente reductor y, en segundo lugar, se esperaba que el agente reductor fuera absorbido temporalmente en la superficie catalizadora y que, por lo tanto, bloqueara los sitios activos para la descomposición del N20. Bajo las condiciones de procedimiento elegidas, es decir presiones elevadas y, en particular, una proporción reducida de Nh NOx, estas influencias obviamente no ocurren. Por lo tanto, el procedimiento de la invención hace posible realizar tanto la descomposición de N2O como la reducción de NOx a una baja temperatura de operación y velocidades de espacio económicas, al mismo tiempo que logra altos grados de eliminación de N20 y NOx. Para los propósitos de la presente invención, la velocidad de espacio es el volumen de la mezcla de gas (medido a 0o y 1.014 bar) por hora, dividido entre el volumen del catalizador. Por lo tanto, la velocidad de espacio puede determinarse a través del flujo de volumen del gas y/o a través de la cantidad de catalizador. El gas cargado con óxidos de nitrógeno generalmente se hace pasar a través del catalizador a una velocidad de espacio de entre 200 y 200,000 h"\ de preferencia de entre 5,000 y 100,000 h'\ de mayor preferencia de entre 5,000 y 50,000 h"\ con base en el volumen total de catalizador de los dos lechos catalizadores. Después de abandonar el primer lecho catalizador, el contenido de N20 es de preferencia, de conformidad con el procedimiento de la invención, superior a 200 ppm, de mayor preferencia superior a 300 ppm. Una reducción no mayor al 90%, de preferencia no mayor al 80%, en el contenido de N2O presente al inicio del primer lecho catalizador, se produce en el primer lecho catalizador. Después de abandonar el primer lecho catalizador, el gas que contiene N20 y NOx se mezcla primero con un agente reductor gaseoso, de preferencia con NH3 y, subsiguientemente, se hace pasar a través del catalizador a una temperatura que, de preferencia, sea menor a 450 °C y a la velocidad de espacio elegida para lograr la eliminación simultánea del N20 (por descomposición) y NOx (por reducción). En el segundo lecho catalizador, se produce una reducción adicional de por lo menos 30%, de preferencia de por lo menos 40%, en el contenido de N20 presente al inicio del segundo lecho catalizador.
En el procedimiento de la invención, las zeolitas con contenido de hierro se utilizan en el primer y segundo lecho catalizador. Los catalizadores utilizados en los lechos catalizadores respectivos pueden ser distintos o pueden, de preferencia, ser el mismo catalizador. La separación física de los lechos catalizadores hace posible establecer la temperatura del segundo lecho catalizador o del flujo de gas que se introduce en el mismo por eliminación o introducción de calor, de modo que sea mayor o menor que aquella del primer lecho catalizador. La temperatura del flujo de gas en el primer lecho catalizador en donde sólo N20 se elimina y también en el segundo lecho catalizador en donde N2O y NOx se eliminan es, de conformidad con la invención, menor a 500 °C, de preferencia dentro de la escala de entre 250 y 500 °C, de mayor preferencia de entre 300 y 450 °C y, de mayor preferencia aún, entre 350 y 450 °C. La temperatura en el segundo lecho catalizador corresponde, de preferencia, a la temperatura en el primer lecho catalizador. La temperatura en el lecho catalizador puede determinarse ventajosamente como la media aritmética de la temperatura del flujo de gas a la entrada y a la salida del lecho catalizador. La elección de la temperatura de operación se realiza, al igual que para la velocidad de espacio seleccionada, por el grado deseado de eliminación de N20. La temperatura, flujo de volumen y cantidad de catalizador en el primer lecho catalizador se seleccionan, de preferencia, de modo que no más del 90%, de preferencia no más del 80% y, de mayor preferencia no más del 70%, del N20 presente al inicio del primer lecho catalizador se descomponga en el primer lecho catalizador. La temperatura, flujo de volumen y cantidad de catalizador en el segundo lecho catalizador se seleccionan, de preferencia, de modo que una reducción adicional en el contenido de N20 del gas de por lo menos 30%, con base en el contenido de N20 a la entrada del segundo lecho catalizador, ocurra en el segundo lecho catalizador. El procedimiento de la invención se realiza a una presión elevada de por lo menos 2 bar, de preferencia de por lo menos 3 bar, de mayor preferencia de 4 a 25 bar. La introducción del agente reductor entre el primer lecho catalizador y el segundo lecho catalizador, es decir corriente abajo del primero y corriente arriba del segundo lecho catalizador, se realiza por medio de un dispositivo adecuado, por ejemplo una válvula de presión apropiada o boquillas configuradas apropiadamente. En la primera zona de reacción, se prefiere generalmente una concentración de agua relativamente baja, dado que un contenido de agua muy alto haría que fueran necesarias temperaturas de operación altas (por ejemplo, > 500 °C). Dependiendo del tipo de zeolita utilizado y del momento de la operación, esto podría superar los límites de estabilidad hidrotérmica del catalizador. Sin embargo, el contenido de NOx desempeña un papel esencial aquí, pues puede detener la desactivación por agua.
En el caso de la reducción de NOx en la segunda zona de reacción, el alto contenido de agua desempeña un papel menor, pues aquí se logran altos grados de eliminación de NOx, incluso a temperaturas relativamente bajas, El agente reductor se utiliza en la cantidad requerida para reducir el NOx. Para los propósitos de la presente descripción, ésta es aquella cantidad de agente reductor que es necesaria para reducir el NOx presente en la mezcla de gas, ya sea por completo o a la concentración final deseada, sin que ocurra una reducción evidente del N20. Como agentes reductores para los propósitos de la invención, resulta posible utilizar sustancias que tienen una alta actividad y selectividad para la reducción del 2O y cuya selectividad y actividad bajo las condiciones de reacción seleccionadas es mayor que aquella para la posible reducción de N20. Los agentes reductores que pueden utilizarse para los propósitos de la invención son, por ejemplo, hidrocarburos, hidrógeno, monóxido de carbono, amoniaco o mezclas de los mismos, por ejemplo gas de síntesis. Se da particular preferencia al amoniaco o sustancias que liberan amoniaco cuando se introducen, por ejemplo urea o carbamato de amonio. La cantidad de agente reductor añadido no debe ser notablemente mayor a aquella requerida para la reducción del NOx bajo las condiciones de reacción seleccionadas.
En el caso del amoniaco como agente reductor, se utiliza, dependiendo del grado deseado al que el contenido de NOx debe reducirse, hasta un máximo de 1.2, de preferencia de 1.0 a 1.2 moles de amoniaco por mol de NOx. Si se desea un grado relativamente bajo de eliminación de NOx, la cantidad máxima de amoniaco es de 1.2* y moles por mol de NOx; y es el porcentaje de NOx que debe consumirse en la reducción. Cuando se eligen los catalizadores y condiciones de procedimiento adecuados, el NH3 añadido no actúa como agente reductor del N20, sino que en lugar de ello reduce selectivamente el NOx presente en el gas de salida. Por lo tanto, el procedimiento de la invención hace posible la eliminación del N20 y NOx a una temperatura de operación más baja, con un consumo pequeño de agente reductor gaseoso, por ejemplo NH3, que hasta ahora no ha sido posible por medio de los procedimientos descritos en la técnica anterior. Se presenta una ventaja particularmente importante cuando deben eliminarse cantidades grandes de N2O. La forma en que se introduce el agente reductor gaseoso en el flujo de gas a ser tratado puede elegirse libremente para los propósitos de la invención, siempre y cuando la introducción se realice corriente arriba del segundo lecho catalizador. El agente reductor puede introducirse, por ejemplo, en la línea de entrada corriente arriba del contenedor para el segundo lecho catalizador o inmediatamente antes del lecho catalizador. El agente reductor puede introducirse en forma de un gas o de otro modo, como un líquido o solución acuosa que se vaporice en el flujo de gas a ser tratado. Los catalizadores utilizados de conformidad con la invención comprenden básicamente una o más zeolitas cargadas con hierro, de preferencia en una cantidad de > 50% en peso, de mayor preferencia > 70% en peso. Por lo tanto, por ejemplo, no sólo la zeolita Fe-ZSM-5, sino también una zeolita que contenga hierro además, por ejemplo una zeolita que contenga hierro del tipo MFI o FER, puede encontrarse presente en el catalizador utilizado de conformidad con la invención. Además, el catalizador utilizado de conformidad con la invención puede también comprender otros aditivos que son conocidos por el experto en la técnica, por ejemplo agentes ligantes. Los catalizadores utilizados de conformidad con la invención se basan, de preferencia, en zeolitas en las que se ha introducido hierro por intercambio de iones en estado sólido. Las zeolitas de amonio disponibles en el mercado (por ejemplo, NH4-ZSM-5) y sales de hierro apropiadas (por ejemplo, FeS04 x 7 H20) generalmente se utilizan como materiales de partida para este propósito y se mezclan intensivamente entre sí a través de medios mecánicos en un molino de bolas a temperatura ambiente (Turek et al.; Appl. Catal. 184, (1999) 249-256; documento EP-A-0 955 080). Las referencias se incorporan por medio de la presente de manera expresa por referencia. Los polvos catalizadores obtenidos se calcinan subsiguientemente en aire a temperaturas en la escala entre 400 y 600 °C en un horno de recocer.
Después de la calcinación, las zeolitas que contienen hierro se lavan intensivamente en agua destilada, se filtran y secan. Las zeolitas que contienen hierro obtenidas de esta forma se añaden subsiguientemente a agentes ligantes adecuados y se mezclan y, por ejemplo, se extruyen para formar cuerpos catalizadores cilindricos. Los agentes ligantes adecuados incluyen todos los agentes ligantes que se acostumbra utilizar. Los más ampliamente utilizados aquí son los silicatos de aluminio como el caolín. De conformidad con la presente invención, las zeolitas que pueden utilizarse están cargadas con hierro. El contenido de hierro puede ser de hasta 25%, pero es de preferencia entre 0.1 y 10%, con base en la masa de zeolita. Las zeolitas cargadas de hierro son de preferencia de tipo MFI, BEA, FER, MOR, FAU y/o MEL, en particular del tipo ZSM-5. En una modalidad preferida, zeolitas cargadas de hierro cuya estructura de cristales no tiene poros o canales con diámetros cristalográficos mayores o iguales a 7.0 angstrom, se utilizan por lo menos en el segundo lecho catalizador. Estas incluyen zeolitas cargadas con hierro del tipo MFI, FER y/o MEL, de preferencia del tipo ZSM-5. El procedimiento de la invención también puede realizarse utilizando zeolitas en las que parte del aluminio de estructura de cristales se ha reemplazado isomórficamente con uno o más elementos, por ejemplo por uno o más elementos seleccionados de entre B, Be, Ga, Fe, Cr, V, As, Sb y ??. Igualmente se incluye el uso de zeolitas en las que la estructura de cristales de silicio se reemplaza isomórficamente por uno o más elementos, por ejemplo por uno o más elementos seleccionados de entre Ge, Ti, Zr y Hf. Se proporcionan detalles precisos sobre la configuración o estructura de las zeolitas utilizadas de conformidad con la invención en Atlas of Zeolita Structure Types, Elsevier, 4a edición revisada 1996, que se incorpora expresamente por medio de la presente por referencia. En el procedimiento de la Invención, se da muy particular preferencia al uso de los catalizadores de zeolitas definidos anteriormente que se han tratado con vapor de agua (catalizadores vaporizados). Dicho tratamiento elimina el aluminio de la estructura de cristales de la zeolita y es conocido como tal por el experto en la técnica. Estos catalizadores de zeolitas tratados hidrotérmicamente despliegan de manera sorpresiva una actividad particularmente alta en el procedimiento de la invención. Se da preferencia al uso de catalizadores de zeolita tratados hidrotérmicamente que han sido cargados con hierro y en los que la proporción del aluminio extra a la estructura de cristales con respecto al aluminio de estructura de cristales es de por lo menos 1:2, de preferencia de 1 :2 a 20:1. El contenido de agua del gas de reacción se encuentra, de preferencia, en la escala de < 25% en volumen, de preferencia en la escala de < 15% en volumen. Generalmente debe preferirse un contenido de agua bajo.
En general, se prefiere una concentración de agua relativamente baja, dado que un contenido de agua relativamente alto haría que las temperaturas de operación fueran relativamente altas. Dependiendo del tipo de zeolita utilizada y del tiempo de operación, esto podría superar los límites de estabilidad hidrotérmica del catalizador, por lo que debe adaptarse al caso particular elegido. La presencia de CO2 y de otros constituyentes de desactivación del gas de reacción que son conocidos por el experto en la técnica, también debe minimizarse si es posible, pues tendría un efecto adverso sobre la eliminación del N2O. El procedimiento de la invención también funciona en presencia de 02, pues los catalizadores utilizados de conformidad con la invención tienen selectividades apropiadas que suprimen la reacción del agente reductor gaseoso, por ejemplo NH3, con O2 a temperaturas de < 500 °C. Todos estos factores de influencia y también el rendimiento final elegido para el catalizador, por ejemplo la velocidad de espacio, deben tomarse en cuenta al elegir la temperatura de operación apropiada de la zona de reacción. De preferencia, el procedimiento de la invención puede utilizarse en la producción de ácido nítrico, para gases de salida de centrales generadoras o para turbinas de gas. Los gases de proceso y gases de salida que contienen óxidos de nitrógeno y de los que pueden eliminarse los óxidos de nitrógeno de manera poco costosa por medio del procedimiento descrito en la presente, se obtienen en estos procedimientos. El procedimiento de la invención se utiliza de preferencia para el gas de cola de la producción de ácido nítrico corriente abajo de la torre de absorción. La configuración de los lechos catalizadores puede elegirse libremente para los propósitos de la invención. Por lo tanto, por ejemplo, el catalizador o catalizadores pueden disponerse en un lecho catalizador a través del cual el gas fluye axialmente o, de preferencia, radialmente en uno o más contenedores. La invención provee además un aparato para reducir el contenido de NOx y N2O en gases, de preferencia en gases de proceso y gases de salida, que comprende: A) dos lechos catalizadores que se conectan en serie y en donde cada uno comprende uno o más zeolitas cargadas con hierro y a través de los cuales fluye el gas que contiene NOx y N20; B) un dispositivo para introducir un agente reductor gaseoso en el flujo del gas que contiene NOx y N20 localizado entre los lechos catalizadores, en donde C) el gas que contiene NOx y N20 fluye radialmente a través de por lo menos uno de los lechos catalizadores. En una modalidad preferida, ambos lechos catalizadores se disponen en un contenedor que reduce considerablemente los costos del aparato. De conformidad con la invención, el gas a ser purificado fluye radialmente a través de por lo menos un lecho catalizador, de preferencia ambos lechos catalizadores, lo que produce una reducción considerable de la caída de presión. Los lechos catalizadores a través de los cuales fluye el gas radialmente se configuran, por ejemplo en forma de cilindros huecos, pero también pueden presentar otras formas. Los lechos catalizadores a través de los cuales fluye el gas radialmente pueden disponerse uno por arriba de otro o puede elegirse una combinación de lechos catalizadores a través de los cuales se produce el flujo axial y radial. La ruta del gas es prescrita por separadores dispuestos adecuadamente entre los lechos catalizadores, de modo que el gas fluya en primer lugar a través del primer lecho catalizador y después a través del segundo lecho catalizador. En el caso de los lechos catalizadores a través de los cuales el gas fluye radialmente, éstos también pueden presentar la forma de cilindros huecos dispuestos concéntricamente uno dentro del otro. También en esta modalidad, debe asegurarse que la ruta del gas sea prescrita por separadores dispuestos adecuadamente entre los lechos catalizadores, de modo que el gas fluya en primer lugar a través del primer lecho catalizador y después a través del segundo lecho catalizador. La dirección del flujo del gas en el reactor radial puede ser de adentro hacia fuera o de afuera hacia adentro. En una modalidad preferida, hay dos lechos catalizadores a través de los cuales el gas fluye radialmente, por ejemplo en forma de dos cilindros huecos, que tienen distintas dimensiones, en donde la dimensión externa de un lecho catalizador es menor que la dimensión interna del otro lecho catalizador y en donde ambos lechos catalizadores se encuentran dispuestos concéntricamente y en donde la ruta del gas es prescrita por separadores dispuestos adecuadamente entre los lechos catalizadores, de modo que el gas fluya en primer lugar a través del primer lecho catalizador y después a través del segundo lecho catalizador. En una modalidad preferida adicional del aparato de la invención, el gas que ha pasado a través del primer lecho catalizador se hace pasar a un mezclador que, de preferencia, se ubica en el centro del aparato, y se provee una línea de alimentación para el agente reductor que se abre hacia el espacio corriente abajo del primer lecho catalizador y antes o, de preferencia, hacia el mezclador, en donde el gas a ser purificado se hace pasar a través del segundo lecho catalizador antes de abandonar el mezclador. El mezclador sirve para distribuir el agente reductor íntimamente en el flujo de gas. Para los propósitos de la invención, el mezclador puede configurarse libremente, por ejemplo como un mezclador estático con internos apropiados o como un mezclador dinámico. La forma más simple de un tubo a través del cual el flujo es de preferencia turbulento, también es posible como mezclador para los propósitos de la invención. Las figuras 1 a 6 muestran modalidades preferidas del aparato de la invención en una sección longitudinal. La figura 1 describe un aparato de conformidad con la invención con la entrada de gas 1 y la salida de gas 2. En el espacio interior superior más cercano a la entrada de gas 1 , el primer lecho catalizador se encuentra dispuesto en forma de un cilindro hueco 4 y se ubica en una pared divisoria que divide el interior del aparato en dos mitades. Además, la cara del extremo superior del cilindro hueco 4 se encuentra cerrada por una pared divisoria. El gas a ser purificado fluye a través de la entrada de gas 1 y, a través de la brecha anular de la entrada 7, al primer lecho catalizador, fluye radialmente a través del primer lecho catalizador hacia la brecha anular de la salida 8 del primer lecho catalizador. A partir de ahí, fluye hacia el mezclador 6 en cuyo extremo de entrada se encuentra una abertura de una línea de entrada 3 para el agente reductor. El mezclador 6 atraviesa la pared divisoria y entonces el gas fluye, a través de la brecha anular de la entrada 9, al segundo lecho catalizador 5 ubicado por debajo del primer lecho catalizador 4, radialmente a través del segundo lecho catalizador hacia la brecha anular de la salida 10 del segundo lecho catalizador 5. De ahí, el gas purificado abandona el aparato a través de la salida de gas 2. La figura 2 muestra una modalidad similar a aquella de la figura 1 , con las diferencias de que el primer lecho catalizador 4 se ubica por debajo del segundo lecho catalizador 5 y de que la entrada de gas 1 y la salida de gas 2 se disponen lateralmente en el aparato. Los demás números de referencia tienen los significados proporcionados en la descripción de la figura 1. La figura 3 describe una modalidad adicional del aparato de la invención con la entrada de gas 1 y la salida de gas 2. Aquí, el primer lecho catalizador 4 y el segundo lecho catalizador 5 se configuran como dos cilindros huecos dispuestos concéntricamente uno dentro del otro. El primer lecho catalizador 4 se ubica fuera de una pared divisoria concéntrica 11 que cierra la cara del extremo inferior del lecho catalizador 4, las brechas anulares 7 y 8, así como también el interior del aparato y la cara de extremo superior del segundo lecho catalizador 5. El gas a ser purificado se introduce al aparato a través de la entrada de gas 1 y fluye radialmente a través del primer lecho catalizador desde la entrada de la brecha anular externa 7 hacia adentro a la salida de la brecha anular 8. Desde ahí fluye hacia el mezclador 6 en cuyo extremo de entrada se encuentra la abertura de una línea de entrada 3 para el agente reductor. El mezclador 6 se abre hacia el interior del segundo lecho catalizador 5, que es cerrado en la parte inferior por una pared divisoria. El gas fluye entonces, a través de la brecha anular de la entrada 9, al segundo lecho catalizador 5, radialmente hacia afuera a través del segundo lecho catalizador hacia la brecha anular de la salida 10 del segundo lecho catalizador 5. De ahí el gas purificado abandona el aparato a través de la salida de gas 2. La figura 4 muestra una modalidad similar a aquella de la figura 3, con la diferencia de que el primer lecho catalizador 4 conforma el cilindro hueco interno y el segundo lecho catalizador 5 conforma el cilindro hueco externo. Los demás números de referencia tienen los significados proporcionados en la descripción de la figura 3.
La figura 5 muestra una modalidad en la que se proveen un lecho catalizador a través del cual el gas fluye axialmente y un lecho catalizador a través del cual el gas fluye radialmente. El gas fluye a través de la entrada de gas 1 axialmente a través del primer lecho catalizador 4 y hacia el mezclador 6. El aparato tiene una pared divisoria que divide el interior del aparato en dos mitades. En el extremo de entrada del mezclador 6, se encuentra la abertura de una línea de entrada 3 para el agente reductor. Desde el mezclador 6, el gas fluye hacia la brecha anular de la entrada 9 al segundo lecho catalizador 5 y radialmente a través de éste hacia la brecha anular de la salida 10. De ahí, el gas purificado abandona el aparato a través de la salida de gas 2. La figura 6 muestra una modalidad similar a aquella de la figura 5, con la diferencia de que el gas fluye radialmente a través del primer lecho catalizador 4 y axialmente a través del segundo lecho catalizador 5. Los demás números de referencia tienen los significados proporcionados en la descripción de la figura 3. El procedimiento de la invención se ilustra con el siguiente ejemplo. El catalizador utilizado era una zeolita cargada con hierro del tipo ZSM-5. El catalizador Fe-ZSM-5 se preparó a partir de intercambio de iones en estado sólido comenzando con una zeolita disponible en el mercado en forma de amonio (ALSI-PENTA, SM27). Los detalles concernientes a la preparación pueden tomarse de: M. Rauscher, K. Kesore, E. Mónnig, W.
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CUADRO *) añadido entre el primer reactor y el segundo reactor

Claims (21)

25 NOVEDAD DE LA INVENCION REIVINDICACIONES
1.- Un procedimiento para reducir el contenido de NOx y N2O en gases, en particular en gases de proceso y gases de salida, que comprende las medidas de: a) hacer pasar el gas que contiene N2O y NOx a través de una secuencia de dos lechos catalizadores que comprenden una o más zeolitas cargadas con hierro; b) añadir un agente reductor de NOx entre los lechos catalizadores; c) determinar una temperatura menor a 500 °C en el primer lecho catalizador y el segundo lecho catalizador; determinar una presión de gas de por lo menos 2 bar en los dos lechos catalizadores; seleccionar una velocidad de espacio en el primer y segundo lecho catalizador, de modo que una reducción en el contenido de 2O del gas en no más del 90%, con base en el contenido de N20 a la entrada del primer lecho catalizador, se produzca en el primer lecho catalizador y un contenido de N20 mayor a 200 ppm se establezca y que una reducción adicional en el contenido de N20 del gas en por lo menos 30%, con base en el contenido de N2O a la entrada al segundo lecho catalizador, se produzca en el segundo lecho catalizador.
2.- El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1, caracterizado además porque se utiliza el mismo catalizador en el primer y segundo lecho catalizador. 26
3. - El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque la zeolita o zeolitas cargadas con hierro es/son del tipo MFI, BEA, FER, MOR, FAU y/o MEL.
4. - El procedimiento de conformidad con la reivindicación 3, caracterizado además porque la zeolita cargada con hierro es del tipo MFI. 5. - El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque la zeolita es un Fe-ZSM-
5.
6. - El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1, caracterizado además porque el procedimiento se realiza a una presión en la escala de 4 a 25 bar.
7. - El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque se utiliza amoniaco como agente reductor del NOx y se emplea en una cantidad de 1.0 a 1.2 moles por mol del NOx a ser eliminado.
8.- El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1, caracterizado además porque el gas que contiene NOx y N20 se hace pasar a través de cada uno de los lechos catalizadores a una velocidad de espacio de 5,000 a 50,000 h'\ con base en el volumen total de catalizador de los lechos catalizadores.
9.- El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque la temperatura en la primera y segunda zona de reacción es de 350 a 450 °C. 27
10.- El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque las zeolitas cargadas con hierro que se han tratado con vapor de agua se utilizan en por lo menos uno de los lechos catalizadores.
11.- El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque las zeolitas cargadas con hierro en las que la proporción de aluminio extra a la estructura de cristales con respecto al aluminio de estructura de cristales es de por lo menos 0.5 se utilizan en por lo menos uno de los lechos catalizadores.
12.- El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque se integra en el procedimiento para la producción de ácido nítrico.
13. - El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque se integra en el procedimiento de operación de una turbina de gas.
14. - El procedimiento de conformidad con la reivindicación 1 , caracterizado además porque se integra en el procedimiento de operación de una central generadora.
15. - Un aparato par reducir el contenido de NOx y 2O en gases, en particular gases de proceso y gases de salida, que comprende: A) dos lechos catalizadores que se conectan en serie y en donde cada uno comprende una o más zeolitas cargadas con hierro y a través de los cuales fluye el gas que contiene NOx y N20; B) un dispositivo para introducir un 28 agente reductor gaseoso en el flujo del gas que contiene NOx y N2O ubicado entre los lechos catalizadores, que comprende un mezclador a través del cual atraviesa el gas que ha fluido a través del primer lecho catalizador y una línea de alimentación para el agente reductor que se abre hacia el espacio hacia abajo del primer lecho catalizador y antes o hacia el mezclador, en donde el gas a ser purificado se hace pasar a través del segundo lecho catalizador después de abandonar el mezclador, en donde C) por lo menos uno de los lechos catalizadores se configura como un cilindro hueco a través del cual fluye radialmente el gas que contiene NOx y N20.
16.- El aparato de conformidad con la reivindicación 15, caracterizado además porque ambos lechos catalizadores se disponen en un contenedor.
17. - El aparato de conformidad con la reivindicación 15, caracterizado además porque el gas que contiene NOx y N2 fluye radialmente a través de ambos lechos catalizadores.
18. - El aparato de conformidad con la reivindicación 15, caracterizado además porque dos lechos catalizadores a través de los cuales el gas fluye radialmente se disponen uno arriba del otro o porque se encuentra presente una combinación de lechos catalizadores a través de los cuales el gas fluye axialmente y radialmente y que se encuentran dispuestos uno por arriba del otro, en donde la ruta del gas es prescrita por separados dispuestos adecuadamente entre los lechos catalizadores, de modo que el gas fluya 29 primero a través del primer lecho catalizador y después a través del segundo lecho catalizador.
19. - El aparato de conformidad con la reivindicación 15, caracterizado además porque se encuentran presentes dos catalizadores a través de los cuales el gas fluye radialmente y que presentan distintas dimensiones, en donde la dimensión externa de uno de los lechos catalizadores es menor a la dimensión interna del otro lecho catalizador y ambos lechos catalizadores se encuentran dispuestos concéntricamente, y en donde la ruta del gas es prescrita por separadores dispuestos adecuadamente entre los lechos catalizadores, de modo que el gas fluya primero a través del primer lecho catalizador y después a través del segundo lecho catalizador.
20. - El aparato de conformidad con la reivindicación 15, caracterizado además porque el gas que ha pasado por el primer lecho catalizador se hace pasar a un mezclador ubicado en el centro del aparato.
21.- El aparato de conformidad con la reivindicación 15, caracterizado además porque el mezclador se configura como un mezclador estático o como un mezclador dinámico, de preferencia en forma de un tubo a través del cual fluye el gas.
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