LU84367A1 - Verfahren zur herstellung von kernreaktorbrennstoffen - Google Patents

Description

Λ r I/2C57 EUROPASISCHE ATCXCdTSIXSCHAFï (EUHÂTOIi) P at eutanseldung

Verfahren zur Herstellung von Kernreskrorbrennstoffen

Erfinder : K. RICHTER

k G. KRAHER

Die Erfindung "betrifft ein Verfehren zur Herstellung von Kernreaktor-brennstoffen vom Typ I-TX7 wobei I·' ein Actinidemetall und X Stickstoff und/oder Kohlenstoff darstellt.

Für schnelle Brutrealotoren wird allgemein Brennstoff vom Typ XX (.z.B. Uran-Plutoniunkarbide) wegen einer höheren Brutrate und kürzerer. Verdoppelungzeit im Vergleich mit Oxydbrennstoff eine grosse Bedeutung beigemessen. Ebenfalls gemischte Careouitride kommen in Trage.

A/ Λ / /Λ r - c. -

Die technologische Herstellung geschieht hauptsächlich durch karbothermische Reduktion von Uranoxyd-Plutoniumosyd-ICohlenstoffgemischen. Diese Oxyd-Kohlenstoffpulvergenische werden zu Tabletten, Scheiben, etc verpresst und unter Vakuum, Inertgas oder Stickstoff bei Temperaturen von ca. 1400°C bis 1800°C mehrere Stunden erhitzt. Dabei entstehen Sinterkörper der gewünschten chemischen Zusammensetzung mit einer Dichte von 40 - 6θ'_ theoretischer Dichte (TD).

Mir den Sinsatz im Reaktor werden jedoch Tablettendieilten > 8O7Î TD verlangt. Deshalb werden die Sinterkörper mit Δ0 - cQ)o TD zerkleinert und gemahlen ( Hammermühl en, Kugelmühlen, Vibrationsmühlen, etc). Durch das Hahlen wird die Oberfläche der Pulver vergrössert, die Reaktivität der Pulver erhöht. Diese Pulver werden anschliessend in die gewünschte Form verpresst und gesintert. Die Tablettendichten liegen zwischen 80 - 97¾ TD.

Der Verfahrensschritt des Zerkleinerns und Hahlens führt neben einem gewissen Geräte- und Zeitaufwand zu einer starken Staubbildung innerhalb des produict-berührten ArbeitsVolumens (Handschuhkasten-Gerate). Der hohe Staubanteil innerhalb des Arbeitsvolumens führt einmal zu einer beachtlichen Strahlenbelastung des Personals und beinhaltet zum anderen ein Sicherheitsrisiko, da feine Pulver von KX-Srennstoffen pyrophor sind.

Ausserdem muss dieser Verfahrensschritt, wegen der hohen Affinität der erzeugten Pulver gegenüber Sauerstoff, unter Inertgasatmosphäre mit sehr geringen 0o- und HgO-Restgehalten (im allgemeinen < 50 PP^O ausgeführt werden.

Die meisten technologisch relevanten Verfahren beruhen auf dem Prinzip der karbothernischen Reduktion von Ouyden und basieren auf Press—Sinxertechnik (mischen von MOg + C, pressen; karbothermische Reduktion; orechen-mahlen des Reaktionsproduktes HX; pressen; sintern).

'dir haben gefunden, dass man das Reaktiorsprodukt direkt, also onne vorhergehendes Zerkleinern und Kehlen, nachverdichten und dann, tnemiscr. oehar.deln kann bei hoher Temperatur, 3.3. IhOO - 1800°C.

. Das "Direkt-Fressverfahren" beruht, wie die meisten lüC-Kernbrennstcfi-ner- st eilungsverfahren, auf der karbothermi scheu Reduktion der Ouyde ozw. wer er.

r /·/ y - 3 -

Gemische. Sie Ox.yd-Xohlenstoffgemische werden in einer bestimmten, der Geometrie des Brüproduktes angepassten Form verpresst und thermisch behandelt (bei 1300-l800°C unter Vakuum oder Inertgas oder Stickstoff bzw. Stickstoff-Inertgc sgeraischen). Nach der thermischen Behandlung liegt das Eeaktionsprodukt in der gewünschten chemischen Zusammensetzung in Form von j Tabletten mit vorgegebenen Dimensionen und einer Materialdichte von 40 - 60fo vor. Die einzelnen Tabletten Vierden in einer normalen Kaltpresse direkt, d.h. im Gegensatz zu üblichen Verfahren ohne vorhergehendes Zerkleinern und Mahlen, chargiert und nachverdichtet. Anschliessend werden «·» die Presslinge durch Nachsintern bei 1400 - 180Q°C unter Vakuum oder Inertgas oder Stickstoff bzw. Inertgas-Stickstoffgemisch auf die gewünschte Dichte und Dimension gebracht.

Durch dieses Verfahren entfällt der Verfahrensschritt "Zerkleinern-Kahlen" (siehe Verfehrensschema, SeiteA'., der in den bisherigen Verfahren verwendet "wird.

Dadurch ergeben sich gegenüber den bisherigen Herstellungsverfahren folgende Vorteile: - geringerer Aufwand an Geräten und Zeit - die Handhabung von KX-Typ Pulver mit ihrer grossen Affinität gegenüber Sauerstoff entfällt - ein auf praktisch Hüll reduzierter Staubanteil.

Die beiden vorhergehenden Punkte ergeben einen geringeren Aufwand für die zur Handhabung notwendige Schutzgasatmosphäre (die Affinität gegenüber Sauerstoff der KX-Brennstoffe ist abhängig von ihrer spezifischen Oberfläche). Das Risiko der Selbstentzündung durch Pulver bzw. Staub wird vermieden.

Die Strahlenbelastung des Personals wird 'wesentlich reduziert. Die Spaltstoff-Flusskontrolle wird erleichtert.

Vielter kann man die Matrizen der Pressen durch Presslinge, ansmelle von Pulvern chargieren, d.h.

- einfaches und schnelles Chargieren der Matrizen - einfacher und gut kontrollierbarer Haterialfluss /·/ κ .-4- - kurze und. billigere Matrizen aufgrund des geringen Verdichtungsverhältnisses - keine metallischen Verunreinigungen, die hei dem' bisher üblichen Zerkleinern und Mahlen entstehen - grosse Variationsmöglichkeiten ir bezug auf Brennstoff Struktur (z.B. Porengrösse, 11 achsinterverkalüen) durch Mahl der entsprechenden Parameter der Ausgangsaaterialien.

Bas neue Verfahren v.urde bereits praktisch erprobt. Es wurden z.B. IJran-

Plutoniuiakarbidbrennstoffe eit verschiedenen Brennstoffdichten und Sauerstoffrestgehalten hergestellt und charakterisiert.

Pelletdichte: 7S;1 - 86f_- TB. Bs liegen sogar Proben vor mit 90?» TB

Sauerstoffgehalt: < 100 ppm und ca 2000 ppm

Keramographische Schliffe der Brennstoffe liegen vor.

/·/ « r .-

Verfahrensschema Herstellung von MX-Brennstoffen durch Karbothermische Reduktion der Oxyde ^a"0XJ,d Kohlen- I I “ranoxyd Kohlen.

MISCHEN olyd°nlul"" stoff MISCHEN ^’^ornu,n' stoff

Jt ____ _____ PRESSEN. Tabletten! Scheiben PRESSEN SbîSS* KARBOTHERM, }!£** I KARBOTHERM. ™i*; " ACTION 1300 . I800 ,c REDUKTION ,^00 . ,800 „c ZERKLEINERN [ MAHLEN Vibrati onsmiihl e PRESSEN Tabletten6 NACH- Kaltpresse VERDICHTEN Tabletten______

Vakuum, Inertgas Vakuum, Inertgas SINTERN N2 bzw. Inertgas/N2 NACH- bzw. Inertgas/N2

1400 - 1800 % SINTERN 1400 - 1800 °C

bisher übliches Verfahren neues Verfahren

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung von Xernreaktorbrennstoffen vos Typ 3K, wobei Γ·ϊ ein Actinidenmetsll und /1 Kohlenstoff ur.d/cder Stichstoff darstellt, wobei das Actinidécria oder die .Actinide Oxyden ait Kohlenstoff vermischt, verpresst und karbothermisch reduziert werden, dadurch gekennzeichnet, dass das Redulctionsprodulct direkt nachverdichtet wird und dann thermisch behandelt bei hoher Temperatur.

2. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die thermische Behandlung bei einer Temperatur von 1400 - 1800°C stattfiudet. * #L_ \ • θ' nu V - . Luxembourg, le h »te Umm-mi : , ] ' ~ y* ~^c\ '