LU84367A1 - METHOD FOR PRODUCING CORE REACTOR FUELS - Google Patents

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LU84367A1
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Karl Richter
Gerard Kramer
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Description

Λ r I/2C57 EUROPASISCHE ATCXCdTSIXSCHAFï (EUHÂTOIi) P at eutanseldungΛ r I / 2C57 EUROPEAN ATCXCdTSIXSCHAFï (EUHÂTOIi) P at eutanmeldung

Verfahren zur Herstellung von KernreskrorbrennstoffenProcess for the production of nuclear refractory fuels

Erfinder : K. RICHTERInventor: K. RICHTER

k G. KRAHERk G. KRAHER

Die Erfindung "betrifft ein Verfehren zur Herstellung von Kernreaktor-brennstoffen vom Typ I-TX7 wobei I·' ein Actinidemetall und X Stickstoff und/oder Kohlenstoff darstellt.The invention relates to a process for producing nuclear reactor fuels of the I-TX7 type, where I * 'is an actinide metal and X is nitrogen and / or carbon.

Für schnelle Brutrealotoren wird allgemein Brennstoff vom Typ XX (.z.B. Uran-Plutoniunkarbide) wegen einer höheren Brutrate und kürzerer. Verdoppelungzeit im Vergleich mit Oxydbrennstoff eine grosse Bedeutung beigemessen. Ebenfalls gemischte Careouitride kommen in Trage.For fast breeder realotors, type XX fuel (e.g. uranium-plutoniunkarbide) is generally used because of a higher breeding rate and shorter. Doubling time in comparison with oxide fuel is of great importance. Mixed Careouitride come in stretcher.

A/ Λ / /Λ r - c. -A / Λ / / Λ r - c. -

Die technologische Herstellung geschieht hauptsächlich durch karbothermische Reduktion von Uranoxyd-Plutoniumosyd-ICohlenstoffgemischen. Diese Oxyd-Kohlenstoffpulvergenische werden zu Tabletten, Scheiben, etc verpresst und unter Vakuum, Inertgas oder Stickstoff bei Temperaturen von ca. 1400°C bis 1800°C mehrere Stunden erhitzt. Dabei entstehen Sinterkörper der gewünschten chemischen Zusammensetzung mit einer Dichte von 40 - 6θ'_ theoretischer Dichte (TD).Technological production mainly takes place through the carbothermal reduction of uranium oxide-plutonium ozone-carbon mixtures. These oxide-carbon powder mixtures are compressed into tablets, disks, etc. and heated under vacuum, inert gas or nitrogen at temperatures from approx. 1400 ° C to 1800 ° C for several hours. This produces sintered bodies of the desired chemical composition with a density of 40-6θ'_ theoretical density (TD).

Mir den Sinsatz im Reaktor werden jedoch Tablettendieilten > 8O7Î TD verlangt. Deshalb werden die Sinterkörper mit Δ0 - cQ)o TD zerkleinert und gemahlen ( Hammermühl en, Kugelmühlen, Vibrationsmühlen, etc). Durch das Hahlen wird die Oberfläche der Pulver vergrössert, die Reaktivität der Pulver erhöht. Diese Pulver werden anschliessend in die gewünschte Form verpresst und gesintert. Die Tablettendichten liegen zwischen 80 - 97¾ TD.With the insert in the reactor, however, tablet diameters> 8O7Î TD are required. The sintered bodies are therefore crushed and ground with Δ0 - cQ) o TD (hammer mills, ball mills, vibration mills, etc.). The surface of the powders is increased by grinding, the reactivity of the powders is increased. These powders are then pressed into the desired shape and sintered. The tablet densities are between 80 - 97¾ TD.

Der Verfahrensschritt des Zerkleinerns und Hahlens führt neben einem gewissen Geräte- und Zeitaufwand zu einer starken Staubbildung innerhalb des produict-berührten ArbeitsVolumens (Handschuhkasten-Gerate). Der hohe Staubanteil innerhalb des Arbeitsvolumens führt einmal zu einer beachtlichen Strahlenbelastung des Personals und beinhaltet zum anderen ein Sicherheitsrisiko, da feine Pulver von KX-Srennstoffen pyrophor sind.In addition to a certain amount of equipment and time, the process step of shredding and grinding leads to strong dust formation within the product-affected working volume (glove box equipment). The high proportion of dust within the working volume leads to considerable radiation exposure for the personnel and also involves a safety risk, since fine powders of KX separants are pyrophoric.

Ausserdem muss dieser Verfahrensschritt, wegen der hohen Affinität der erzeugten Pulver gegenüber Sauerstoff, unter Inertgasatmosphäre mit sehr geringen 0o- und HgO-Restgehalten (im allgemeinen < 50 PP^O ausgeführt werden.In addition, because of the high affinity of the powders produced for oxygen, this process step must be carried out under an inert gas atmosphere with very low residual Oo and HgO contents (generally <50 PP ^ O).

Die meisten technologisch relevanten Verfahren beruhen auf dem Prinzip der karbothernischen Reduktion von Ouyden und basieren auf Press—Sinxertechnik (mischen von MOg + C, pressen; karbothermische Reduktion; orechen-mahlen des Reaktionsproduktes HX; pressen; sintern).Most technologically relevant processes are based on the principle of carbothermal reduction by Ouyden and are based on press-sinxer technology (mixing MOg + C, press; carbothermal reduction; ore-grinding of the reaction product HX; press; sinter).

'dir haben gefunden, dass man das Reaktiorsprodukt direkt, also onne vorhergehendes Zerkleinern und Kehlen, nachverdichten und dann, tnemiscr. oehar.deln kann bei hoher Temperatur, 3.3. IhOO - 1800°C.'You found that the reaction product was directly compacted, i.e. without previous crushing and throat, and then, tnemiscr. oehar.deln can at high temperature, 3.3. IhOO - 1800 ° C.

. Das "Direkt-Fressverfahren" beruht, wie die meisten lüC-Kernbrennstcfi-ner- st eilungsverfahren, auf der karbothermi scheu Reduktion der Ouyde ozw. wer er.. The "direct feeding process", like most lüC nuclear fuel generation processes, is based on the carbothermally shy reduction of the Ouyde ozw. who he.

r /·/ y - 3 -r / · / y - 3 -

Gemische. Sie Ox.yd-Xohlenstoffgemische werden in einer bestimmten, der Geometrie des Brüproduktes angepassten Form verpresst und thermisch behandelt (bei 1300-l800°C unter Vakuum oder Inertgas oder Stickstoff bzw. Stickstoff-Inertgc sgeraischen). Nach der thermischen Behandlung liegt das Eeaktionsprodukt in der gewünschten chemischen Zusammensetzung in Form von j Tabletten mit vorgegebenen Dimensionen und einer Materialdichte von 40 - 60fo vor. Die einzelnen Tabletten Vierden in einer normalen Kaltpresse direkt, d.h. im Gegensatz zu üblichen Verfahren ohne vorhergehendes Zerkleinern und Mahlen, chargiert und nachverdichtet. Anschliessend werden «·» die Presslinge durch Nachsintern bei 1400 - 180Q°C unter Vakuum oder Inertgas oder Stickstoff bzw. Inertgas-Stickstoffgemisch auf die gewünschte Dichte und Dimension gebracht.Mixtures. The ox.yd-x-carbon mixtures are pressed in a specific shape adapted to the geometry of the brewing product and thermally treated (at 1300-l800 ° C under vacuum or inert gas or nitrogen or nitrogen inert gas). After the thermal treatment, the reaction product is in the desired chemical composition in the form of j tablets with predetermined dimensions and a material density of 40-60fo. The individual tablets are directly in a normal cold press, i.e. in contrast to conventional processes without previous grinding and grinding, charged and post-compacted. Subsequently, "·" the compacts are brought to the desired density and dimension by re-sintering at 1400 - 180 ° C under vacuum or inert gas or nitrogen or an inert gas / nitrogen mixture.

Durch dieses Verfahren entfällt der Verfahrensschritt "Zerkleinern-Kahlen" (siehe Verfehrensschema, SeiteA'., der in den bisherigen Verfahren verwendet "wird.This method eliminates the step "shredding-balding" (see procedural scheme, page A '., Which is used in the previous methods ".

Dadurch ergeben sich gegenüber den bisherigen Herstellungsverfahren folgende Vorteile: - geringerer Aufwand an Geräten und Zeit - die Handhabung von KX-Typ Pulver mit ihrer grossen Affinität gegenüber Sauerstoff entfällt - ein auf praktisch Hüll reduzierter Staubanteil.This has the following advantages over previous manufacturing processes: - less equipment and time required - handling of KX-type powder with its great affinity for oxygen is eliminated - a dust content reduced to practically shell.

Die beiden vorhergehenden Punkte ergeben einen geringeren Aufwand für die zur Handhabung notwendige Schutzgasatmosphäre (die Affinität gegenüber Sauerstoff der KX-Brennstoffe ist abhängig von ihrer spezifischen Oberfläche). Das Risiko der Selbstentzündung durch Pulver bzw. Staub wird vermieden.The two previous points result in less effort for the protective gas atmosphere required for handling (the affinity for oxygen of the KX fuels depends on their specific surface). The risk of self-ignition from powder or dust is avoided.

Die Strahlenbelastung des Personals wird 'wesentlich reduziert. Die Spaltstoff-Flusskontrolle wird erleichtert.The radiation exposure of the staff is' significantly reduced. Fission flow control is made easier.

Vielter kann man die Matrizen der Pressen durch Presslinge, ansmelle von Pulvern chargieren, d.h.It is much more possible to charge the dies of the presses by means of compacts, instead of powders, i.e.

- einfaches und schnelles Chargieren der Matrizen - einfacher und gut kontrollierbarer Haterialfluss /·/ κ .-4- - kurze und. billigere Matrizen aufgrund des geringen Verdichtungsverhältnisses - keine metallischen Verunreinigungen, die hei dem' bisher üblichen Zerkleinern und Mahlen entstehen - grosse Variationsmöglichkeiten ir bezug auf Brennstoff Struktur (z.B. Porengrösse, 11 achsinterverkalüen) durch Mahl der entsprechenden Parameter der Ausgangsaaterialien.- simple and quick loading of the matrices - simple and easily controllable material flow / · / κ.-4- - short and. cheaper matrices due to the low compression ratio - no metallic impurities, which are the result of the usual grinding and grinding - great variation options in terms of fuel structure (e.g. pore size, 11 axis intercalcifications) by grinding the corresponding parameters of the starting materials.

Bas neue Verfahren v.urde bereits praktisch erprobt. Es wurden z.B. IJran-The new process has already been tested in practice. For example, IJran

Plutoniuiakarbidbrennstoffe eit verschiedenen Brennstoffdichten und Sauerstoffrestgehalten hergestellt und charakterisiert.Plutonic acid carbide fuels are manufactured and characterized with various fuel densities and residual oxygen levels.

Pelletdichte: 7S;1 - 86f_- TB. Bs liegen sogar Proben vor mit 90?» TBPellet density: 7S; 1 - 86f_- TB. Bs even have samples at 90? » TB

Sauerstoffgehalt: < 100 ppm und ca 2000 ppmOxygen content: <100 ppm and approx. 2000 ppm

Keramographische Schliffe der Brennstoffe liegen vor.Ceramic cuts of the fuels are available.

/·/ « r .-/ · / «R .-

Verfahrensschema Herstellung von MX-Brennstoffen durch Karbothermische Reduktion der Oxyde ^a"0XJ,d Kohlen- I I “ranoxyd Kohlen.Process scheme Production of MX fuels by carbothermal reduction of the oxides ^ a "0XJ, d coal I I“ ranoxyd carbons.

MISCHEN olyd°nlul"" stoff MISCHEN ^’^ornu,n' stoffMIX olyd ° nlul "" fabric MIX ^ ’^ ornu, n 'fabric

Jt ____ _____ PRESSEN. Tabletten! Scheiben PRESSEN SbîSS* KARBOTHERM, }!£** I KARBOTHERM. ™i*; " ACTION 1300 . I800 ,c REDUKTION ,^00 . ,800 „c ZERKLEINERN [ MAHLEN Vibrati onsmiihl e PRESSEN Tabletten6 NACH- Kaltpresse VERDICHTEN Tabletten______Jt ____ _____ PRESS. Tablets! DISCS PRESSES SbîSS * KARBOTHERM,}! £ ** I KARBOTHERM. ™ i *; "ACTION 1300. I800, c REDUCTION, ^ 00., 800" c CRUSH [GRIND Vibrati onmahlhl e PRESSING tablets6 AFTER- cold press COMPRESSING tablets______

Vakuum, Inertgas Vakuum, Inertgas SINTERN N2 bzw. Inertgas/N2 NACH- bzw. Inertgas/N2Vacuum, inert gas Vacuum, inert gas SINTERN N2 or inert gas / N2 Nach- or inert gas / N2

1400 - 1800 % SINTERN 1400 - 1800 °C1400 - 1800% SINTER 1400 - 1800 ° C

bisher übliches Verfahren neues Verfahrenpreviously common procedure new procedure

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung von Xernreaktorbrennstoffen vos Typ 3K, wobei Γ·ϊ ein Actinidenmetsll und /1 Kohlenstoff ur.d/cder Stichstoff darstellt, wobei das Actinidécria oder die .Actinide Oxyden ait Kohlenstoff vermischt, verpresst und karbothermisch reduziert werden, dadurch gekennzeichnet, dass das Redulctionsprodulct direkt nachverdichtet wird und dann thermisch behandelt bei hoher Temperatur.1. A process for the preparation of Xernreaktorfosels of type 3K, wherein Γ · ϊ represents an Actinidenmetsll and / 1 carbon ur.d / cderststoff, wherein the Actinidécria or the .Actinide Oxyden ait carbon mixed, pressed and carbothermally reduced, characterized in that that the Redulctionsprodulct is directly densified and then thermally treated at high temperature. 2. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die thermische Behandlung bei einer Temperatur von 1400 - 1800°C stattfiudet. * #L_ \ • θ' nu V - . Luxembourg, le h »te Umm-mi : , ] ' ~ y* ~^c\ '2. The method according to claim 1, characterized in that the thermal treatment takes place at a temperature of 1400 - 1800 ° C. * #L_ \ • θ 'nu V -. Luxembourg, le h »te Umm-mi:,] '~ y * ~ ^ c \'
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