KR960000419B1 - 폴리이미드 수지 조성물 및 그로 캡슐화되는 반도체장치 - Google Patents

Abstract

내용 없음.

Description

폴리이미드 수지 조성물 및 그로 캡슐화되는 반도체장치

본 발명은 성형재료, 분체도장용 재료로 사용하고, 특히 반도체 캡슐화 재료로 유용한 폴리이미드수지 조성물 및 그것으로 캡슐화되는 반도체 장치에 관한 것이다.

무기 충전제가 배합된 폴리이미드 수지조성물은 그것의 내열성, 접착성, 전기특성, 기계특성 및 내습성으로 인하여 각종 성형재료, 분체 도장용 재료 및 전기절연재료로 광범위하게 사용되어 왔다. 최근에 반도체 캡슐화 재료로서 더 큰 주목을 받고있다.

그러나, 종래의 폴리이미드 수지 조성물 대부분은 경화시에 크랙이 발생하여 성형품과 도장의 표면에 손상이 생기게 된다. 특히, 반도체 장치를 캡슐화하는데 사용될 경우, 반도체소자 및 관련 성분에 결함을 가져오게 된다.

따라서, 본 발명의 목적은 내크랙성을 가진 경화물을 생성할수 있기 때문에 반도체 캡슐화 재료로 적당한 신규하고 개선된 폴리이미드 수지 조성물을 제공하는 것이다.

본 발명의 또다른 목적은 폴리이미드 수지 조성물의 경화물로 캡슐화되는 반도체 장치를 제공하는 것이다.

본 발명자들은 개선된 내크랙성, 기계적강도, 낮은 굽힘 탄성 및 높은 유리전이 온도를 가진 제품으로 경화되는 폴리이미드 수지 조성물은 경화성 폴리이미드 수지에 (A)에폭시기와 아미노기로부터 선택된 관능기를 가진 유기 실리콘 화합물 및 (B)방향족 중합체와 유기 실리콘 화합물의 공중합체, 특히 알케닐기- 함유 에폭시드화 노볼락수지의 알케닐기와 일반식 ;

HaRbSiO(4-a-b)/2 ……………………………………………… (1)

의 오르가노 히드로겐폴리실록산 ≡SiH기 사이의 첨가 반응으로 생성되는 공중합체로 이루어지는 군으로부터 선택된 첨가제를 배합하여 얻어진다는 것을 발견하였다.

상기 식에서 R은 치환 또는 비치환 1가 탄화수소기이고, a는 0.01 내지 0.1이고, b는 1.8 내지 2.2이고, 1.81≤a+b≤2/3이고, 실리콘 원자수가 분자당 20 내지 400이고 ≡SiH기의 수가 분자당 1 내지 5이다. 이 폴리이미드 수지 조성물의 경화물로 캡슐화되는 반도체 장치는 매우 신뢰성이 높다.

에폭시 수지조성물에 관해서, 방향족 중합체와 오르가노 폴리실록산의 공중합체를 배합하는 것이 종래 기술에서 제안되었다(일본 특개소 58-21417호 공보).

방향족 중합체로서 알케닐기 함유 노볼락형 에폭시 수지를 사용하는 것도 공지되어 있다(일본특개소 62-84147호 공보).

일본 특개소 62-84147호 공보에 기재되어 있는 것처럼 알케닐기 함유 노볼락형 에폭시 수지와 오르가노 폴리실록산의 공중합체에는 경화성 에폭시 수지에 있는 것과 동일하거나 또는 유사한 에폭시 수지 세그먼트가 함유되기 때문에 공중합체는 친화성이 높고 따라서 경화성 에폭시 수지에 미시적으로 분산 가능하므로 내크랙성이 비약적으로 향상된다 뜻밖에도 본 공중합체는 또한 폴리이미드 수지의 내크랙성을 향상시키는데 효과적임을 발견하였다.

본 발명에 따르면, 경화성 폴리이미드 수지 및 (A) 에폭시 수지와 아미노기로부터 선택된 관능기를 가진 유기 실리콘 화합물과 (B) 방향족 중합체와 유기 실리콘 화합물의 공중합체로 이루어지는 군으로부터 선택한 첨가제로 이루어지는 폴리이미드 수지 조성물이 제공된다.

본 발명의 폴리이미드 수지 조성물은 일반적으로 분자당 적어도 2개의 이미도 결합과 알케닐기와 아미노기로부터 선택되고 동일하거나 상이한 적어도 2개의 기를 함유한 경화성 폴리이미드 수지에 기초하고 있다. 그러한 수지들중에서 융점이 150℃ 이하 바람직하게는 50 내지 120℃인 폴리이미드 수지가 바람직하다.

가장 바람직한 것은 폴리말레이미드 수지와, 아미노기-함유 화합물로 개질된 폴리말레이미드 수지이다.

폴리이미드 수지의 구체적인 예로는 N,N′-디페닐메탄비스말레이미드, N,N′-페닐렌비스말레이미드, N,N′-디페닐에세르비스말레이미드, N,N′-에틸렌비스말레이미드, N,N′-크실렌비스말레이미드 및 다음식의 화합물을 들수 있다.

[화학식 1]

폴리이미드 수지는 단독으로 또는 둘 또는 그 이상의 혼합물로 사용될 수 있다.

본 발명의 폴리이미드 수지 조성물은 (A) 에폭시기와 아미노기로부터 선택된 관능기를 가진 유기 실리콘 화합물과 (B) 방향족 중합체와 유기 실리콘 화합물의 공중합체로 이루어지는 군으로부터 선택한 첨가제가 배합되어, 뛰어난 내크랙성을 가진 경화물을 얻을 수 있다.

첨가제 (A)는 에폭시기와 아미노기로부터 선택한 관능기를 가진 유기실리콘 화합물이다. 바람직하게는 분자당 적어도 하나의 R1 치환기, 특히 2 내지 10개의 R1 치환기와 20 내지 1,000개의 실리콘 원자, 특히 20 내지 400개의 실리콘 원자를 가지는 일반식 ;

R¹ _xR² _ySiO_(4-x-y)/2

의 오르가노 폴리실록산이다.

상기 식에서, 치환기 R1은 아미노기 또는 에폭시기를 가진 1가의 탄화수소기(바람직하게는 탄소수가 1 내지 9)이다.

R1의 예로는 -(CH₂)₃-NH₂, -(CH₂)₃-NHCH₂CH₂NH₂,

을 들수 있다.

치환기 R²는 1가의 탄화수소기이고 바람직하게는 탄소수가 1 내지 8이다. R2의 예로는 메틸, 에틸, 프로필 및 부틸기같은 탄소수가 1 내지 8인 알킬기, 페닐기와 톨릴기 같은 탄소수가 6 내지 8인 아릴기, 및 ClCH₂-, CF₃CH₂CH₂-, 및 Cl

같이 하나 또는 그 이상의 수소원자가 할로겐 원자로 치환된 치환 알킬 및 아릴기를 들수 있다.

x와 y는 다음 범위의 양수이다 : 0.002≤x≤0.2, 바람직하게는 0.01≤x ≤0.1 ;1.9≤y≤2.1, 바람직하게는 1.95≤y≤2.05; 1.9≤x+y＜2.2, 바람직하게는 1.96≤ x+y ≤2.1.

오르가노 폴리실록산의 비제한적인 몇몇 예는 다음과 같다.

[화학식 2]

[화학식 3]

첨가제 (B)는 방향족 중합체와 유기 실리콘 화합물의 공중합체이다. 방향족 중합체의 예는 다음과 같다.

[화학식 4]

상기 식에서 p는 1 내지 20인 수이다.

이러한 방향족 중합체와 유기 실리콘 화합물의 공중합체의 예는 다음과 같다.

[화학식 5]

상기 식에서, p,q,r,m 및 n은 양수이고, X는 수소원자 또는 글리시딜기이고, R1과 R2는 탄소수가 1 내지 8인 1가의 탄화수소기이다. 바람직하게는 p는 1 내지 20인 수이고, q는 10 내지 400인 수이고 r은 1 내지 20인 수이고 m은 10 내지 400인 수이고, n은 1 내지 3인 수이고, R₁은 메틸, 에틸, 부틸 또는 페닐기이고, R₂는 수소원자 또는 메틸, 에틸 또는 부틸기이다.

바람직한 공중합체(B)는 폴리이미드 수지와 그의 경화제와 반응할수 있는 적어도 하나의 기를 가진 공중합체이다. 공중합체(B)는 자체 특히 방향족 중합체가 페놀 또는 에폭시 수지일 경우 경화제의 일부로서 작용한다.

첨가제 (A)와 (B)는 단독으로 또는 둘 또는 그 이상의 혼합물로 사용할 수 있다.

가장 바람직한 것은 알케닐기-함유 에폭시드화 노볼락수지의 알케닐기와 일반식 :

H_aR_bSiO_(4-a-b)/2……………………………………………… (1)

을 가지고, 분자당 실리콘 원자수가 20 내지 400, 바람직하게는 20 내지 300, 더욱 바람직하게는 30 내지 200이고, ≡SiH기 수가 1 내지 5, 바람직하게는 2시간 3인 오르가노히드로겐 폴리실록산의 실릴리딘(≡SiH)기 사이의 첨가 반응으로부터 결과되는 공중합체이다.

상기 식(1)에서 R은 치환 또는 비치환 1가 탄화수소기이고, (바람직하게는 탄소수가 1 내지 10) 예를 들면, 메틸, 에틸, 프로필 및 부틸기 같은 탄소수가 1 내지 10인 알킬기, 페닐과 톨릴기 같은 탄소수가 6 내지 10인 아릴기, 메톡시와 에톡시같은 탄소수 1 내지 5인 알콕시기, -CH₂CH₂Si(OCH₃)₃, -CH₂CH₂COOCH₂Si(OCH₃)₃, -CH₂CH₂CH₂OCH₂

, -CH₂CH₂CH₂NH

, 및 ClCH₂-, CF₃H₂CH₂-, 및 Cl

같이 하나 또는 그 이상의 수소원자가 할로겐 원자로 치환된 치환 알킬 및 아릴기가 있다. R에 도입되는 알콕시기의 함량은 0 내지 10몰%이다. 상기한 기들중에서 틸, 페닐 및 2-트리메톡시실릴에틸기가 가장 바람직하다. a는 0.01 내지 0.1, 바람직하게는 0.01 내지 0.08, 더욱 바람직하게는 0.01 내지 0.07인 양수이고, b는 1.8 내지 2.2, 바람직하게는 1.9 내지 2.2, 더욱 바람직하게는 2.0 내지 2.1인 양수이고, 1.8≤a+b≤2.3, 바람직하게는 1.91≤a+b≤2.3, 더욱 바람직하게는 2.0 1 ≤ a +b ≤2.05이다.

이러한 공중합체를 더욱 상세히 설명할 것이다. 공중합체를 형성하는 알케닐기 -함유 에폭시드화 노볼락 수지는 알케닐기-함유 페놀수지를 에피클로로히드린으로 에폭시드화하거나 또는 에폭시 수지를 2-알릴페놀 또는 알릴 아코올로 부분적으로 반응시켜 얻을 수 있다. 구체적으로는 일반식(2) 내지 (4)의 화합물을 예로 들 수 있다.

[화학식 6]

일반식, (2) 내지 (4)에서, p와 q는 1≤p≤10이고 1≤q≤3인 양수이다.

차례로 일반식(1)의 오르가노 폴리실록산에는 분자당 20 내지 400개의 실리콘원자와 1 내지 5개의 ≡SiH기가 들어있다.

바람직한 오르가노 폴리실록산으로는 양말단이 수소인 디메틸폴리실록산, 양말단이 수소인 메틸페닐폴리실록산 및 양말단이 수소인 메틸(2-트리메톡시실릴에틸) 폴리실록산을 들수 있다.

구체적으로 일반식(5)내지 (9)의 화합물을 예로 들수 있다.

[화학식 7]

일반식(9)에 대해 나타낸 것처럼 측쇄로서 -CH₂CH₂Si(OCH₃)₃, -CH₂CH₂COOCH₂Si(OCH₃)₃, -CH₂CH₂CH₂OCH₂

, 및 -CH₂CH₂CH₂NH

, 와 같은 기를 오르가노 폴리실록산에 도입하는 것을 분산성과 접착성면에서 추천된다.

일반적으로 오르가노 폴리실록산은 그 중합도가 증가함에 따라 내크랙성과 유리전이 온도는 개선되는 반면 반도체 소자에 대한 분산성과 접착성은 저하된다. 그러나 상기한 기를 측쇄로서 오르가노 폴리실록산에 도입하면 중합도가 증가하여 내크랙성과 유리전이온도가 개선될 뿐만 아니라 분산성과 접착성도 좋아진다. 도입율은 측쇄에서의 총 치환기를 기준으로 하여 0 내지 10몰%가 바람직하다.

일반식(1)의 오르가노 폴리실록산은 중합도가 바람직하게는 20 내지 400, 더욱 바람직하게는 20 내지 300, 가장 바람직하게는 30 내지 200이다. 중합도가 20 미만인 오르가노 폴리실록산이 결과의 조성물에 연성과 높은 유리 전이온도를 부여하기는 어렵다.

중합도가 400보다 큰 오르가노 폴리실록산으로부터 공중합체를 제조하기는 곤란하고, 만약 얻어진다하더라도 분산성이 부족하다.

공중합체는 공지의 첨가 촉매, 예를 들면 염화 백금산과 같은 백금촉매 존재하에서 반응물질을 가열함으로써 알케닐기-함유 에폭시드화 노볼락 수지의 알케닐기와 일반식(1)의 오르가노히드로겐 폴리실록산의 ≡SiH기 사이의 첨가 반응을 통하여 제조될 수 있다. 공중합체의 용해도 변수는 7.3 내지 8.5, 특히 7.6 내지 8.2로 조절하는 것이 바람직하다.

그러한 용해도 변수를 가진 공중합체를 제조하기 위해, 반응물질을 0.7＜A/ B＜7, 더욱 바람긱하게는 1≤A/B≤5인 조건하에서 반응시키는 것이 바람직한데, 여기서 A는 오르가노히드로겐 폴리실록산의 ≡SiH기의 당량이고 B는 알케닐기 함유 에폭시 수지의 분자량이다.

여기서 사용되는 용해도 변수(SP)는 다음식으로 정의된다 :

(SP)2=△E/V(cal/cc)

여기서, △E는 증발 에너지(cal/mol)이고 V는 몰부피(cc/mol)이다. (A)와 (B)로부터 선택한 첨가제는 바람직하게는 경화성 폴리이미드 수지 100중량부에 대해 1 내지 80중량부, 더욱 바람직하게는 2 내지 50중량부의 양으로 경화성 폴리이미드 수지와 배합된다.

더욱이, 본 발명의 조성물은 그속에 배합되는 공지의 경화제를 함유할 수 있다.

경화제는 디시안디아미드, 4,4′-디아노디페닐메탄 및 m-페닐렌디아민같은 아민 화합물 및 크레졸 노볼락 수지와 페놀 노볼락 수지 같은 페놀 화합물로부터 선택된다.

경화제는 바람직하게는 경화성 폴리이미드 수지 100중량부에 대해 0 내지 100중량부, 더욱 바람직하게는 0 내지 30중량부의 양으로 배합된다. 전술한 것처럼 첨가제가 페놀 또는 에폭시 수지 형태의 방향족 중합체로 이루어지는 공중합체(B)인 경우, 공중합체 자체가 경화제로 작용하기 때문에 부가의 경화제가 필요하지 않다.

또한, 필요에 따라 경화 촉진제를 본 발명의 조성물에 배합할 수도 있다. 경화 촉진제는 과산화 벤조일같은 과산화물, 2-메틸이미다졸, 1,8-디아자비시클로운데센-7 및 트리페닐포스핀 같은 염기성 화합물로부터 선택된다.

바람직하게는 경화 촉진제는 경화성 폴리이미드 수지 100중량부에 대해 0 내지 30중량부, 더욱 바람직하게는 1 내지 5중량부의 양으로 배합된다.

본 발명의 폴리이미드 수지 조성물에 무기 충전제를 혼합하는 것이 바람직하다. 무기 충전제는 폴리이미드 수지 조성물의 특정 적용용도에 따라 예컨대 결정성 실리카 및 비결정성 실리카 같은 천연 실리카, 합성 고순도실리카, 합성 구형실리카, 탈크, 운모, 질화규소, 질화붕소, 및 알루미나, 및 그의 혼합물로 이루어지는 군으로부터 적당하게 선택될 수 있다.

무기 충전제는 첨가제(A) 및/또는 (B)와 경화제가 첨가된 경화성 폴리이미드 수지의 총량 100중량부에 대하여 100 내지 1000중량부, 더욱 바람직하게는 200 내지 600중량부의 양으로 혼합되는 것이 바람직하다.

더 적은 양의 무기 충전제를 사용하면, 폴리이미드 수지 조성물을 강도가 저하될 것이고, 내크랙성 같은 만족할만한 물리적 성질을 보다적게 나타낼 것이다.

너무 많은 양의 충전제를 사용하면,조성물의 유동성은 적어지게되며, 분산은 더 어려워진다.

원한다면, 각종 공지의 첨가제가 그의 목적 및 용도에 따라 본 발명의 폴리이미드 수지 조성물에 혼합될 수 있다. 유용한 첨가제로는 예컨대 왁스류, 스테아린산 같은 지방산 및 그의 금속염류등의 이형제, 카본블랙 같은 안료, 염료, 항산화제, 난연제, 및 γ-글리시드옥시프로필트리메톡시실란같은 표면 처리제가 있다.

본 발명의 조성물은 적절한 양의 상기 언급한 성분들을 혼합하는 단계, 그 혼합물을 70 내지 95℃의 온도에서 예비 가열된 분쇄기, 예컨데 니아더(반죽기), 로울 및 및 엑스트루더에서 혼연, 냉각한 후 조성물을 분쇄하는 단계에 의하여 제조될 수 있다. 성분들의 혼합순서는 중요하지 않다.

본 발명의 폴리이미드 수지 조성물은 유익하게도 성형 재료 및 분체도장용 재료로서 사용되며, 인쇄된 회로기판의 제조뿐만 아니라, IC, LSI, 트랜지스터, 사이리스터 및 다이오드같은 반도체 장치의 캡슐화에도 효과적이다.

반도체장치는 본 발명의 조성물을 사용하여, 트랜스퍼 성형, 사출성형, 및 주형법을 포함하여 통상 사용되는 성형법중 어느것에 의해서도 캡슐화될 수 있다. 전형적으로, 폴리이미드 수지 조성물은 150 내지 220℃의 온도에서 약 1 내지 10분동안 성형되며, 150 내지 220℃의 온도에서 약 2시간 내지 16시간동안 후 경화된다.

경화성 폴리이미드 수지와 특정 첨가제로 이루어지며, 개선된 내크랙성, 기계적 강도, 저 굴곡탄성률, 및 고유리 전이온도의 개선된 제품으로 경화되는 폴리이미드 수지 조성물에 대하여 기재하였다.

이 조성물은 성형 재료 및 분체 도장용재료로서 적당하며, 특히 반도체 캡슐화 재료로서 유용하다.

본 발명의 조성물로 캡슐화된 반도체 장치는 매우 신뢰할만하다.

[실시예]

아래에 본 발명의 실시예를 제한이 아닌 예시로서 제공한다. 모든 부 및 퍼센트는 다른 언급이 없는한 중량에 의한 것이다.

실시예의 기술에 앞서, 실시예에 사용된 경화성 폴리이미드 수지 및 공중합체의 제조방법을 설명한다.

[참고예 1]

경화가능 폴리이미드 수지의 합성

2리터용 4-구 플라스크에 198g의 4,4′-디아미노디페닐메탄 및 200g의 N-메틸-2-피롤리돈을 채워 넣었다.

내용물을 1시간용안 120℃의 온도에서 교반하였다.

그런다음 N-메틸-2-피롤리돈중의 50% N,N′-4,4′-디페닐메탄비스말레이미드 용액 860g을 30분에 걸쳐 적가하였고, 반응을 추가의 20분동안 계속하였다.

반응 용액을 교반하면서 물에 적가하여 폴리이미드 수지가 침강하도록 하였다. 침전물을 여과한후, 물로 세척하고, 진공건조하여 530g의 다음식의 경화성 폴리이미드 수지를 얻었다.

이 수지를 폴리이미드 수지 II로 표시한다.

[화학식 8]

외관 : 갈색 고체

용융점도 : 150℃에서 5.6센티포이스

가열손실 : 150℃/hr에서 0.42%

[참고예 2]

공중합체의 제조

환류응축기, 온도계, 교반기 및 적하 깔때기가 구비된 1리터용 4-구 플라스크에 에폭시 당량이 195이고 연화점이 80℃인 에폭시드화 페놀 노볼락 수지 300g을 채워 넣었다.

110℃의 온도에서 교반하면서, 32g의 2-아릴페놀과 1g의 트리부틸아민의 혼합물을 10분에 걸쳐 적가하였다.

110℃ 온도에서 추가로 2시간 동안 교반하였다.

미반응 2-아릴페놀과 트리부틸아민을 반응 생성물로부터 진공하에 증류제거하여, 알릴 당량이 1490이고 에폭시 당량이 235인 알릴기-함유 에폭시 수지를 얻었다.

상기 사용한 것과 동일한 4-구 플라스크에 상기 제조한 알릴기-함유 에폭시 수지 120g, 메틸이소부틸 케논 100g, 톨루엔 200g, 및 백금 농도가 2%인 2-에틸 헥사놀-변성 염화백금산 용액 0.04g을 채워넣었다. 한시간동안 공비탈수시킨후, 표 1에 제시한 오르가노 폴리실록산 80g을 30분에 걸쳐, 환류온도에서 적가하였다.

반응을 동일 온도에서 교반하면서 추가로 4시간동안 계속하였다. 내용물을 물로 세척한후, 진공하에 용매를 제거하여 표 1에 제시한 공중합체 I, II 또는 III으로 표시된 반응 생성물을 얻었다.

[표 1]

[실시예 1-5 및 비교예 1-3]

폴리이미드 수지 조성물은 다음식 ;

[화학식 9]

을 갖는 N,N′-디페닐메탄비스말레이미드(폴리이미드 수지 I), 참고예 1에서 제조된 폴리이미드 수지 II, 4,4′-디아미노디페닐메탄 및 참고예 2에서 제조된 공중합체 I 내지 III를 표 2에 나타낸 양으로 혼합함으로써 제조하였다. 혼합물에 분쇄된 석영 260부, 3-글리시드옥시프로필트리 메톡시실란 1.5부, 왁스 E 1.5부, 트리페닐포스핀 2.0부, 카아본블랙 1.0부를 첨가하였다.

혼합물을 고온 2-롤 밀에서 균일하게 용융 혼합시켰다.

이들 폴리이미드 수지 조성물에 대해 다음의 시험들을 수행하였다.

(a) 스파이럴 플로우(spiral flow)

EMMI 표준에 따른 금형을 사용하여 175℃ 및 70kg/cm2에서 스파이럴 플로우를 측정하였다.

(b) 기계적강도(굴곡강도 및 굴곡탄성율)

175℃ 및 70kg/cm2에서 5분간 조성물로부터 10×4×100mm의 막대를 성형하고 200℃에서 4시간동안 후경화시켰다.

JIS K 6911에 따라 굴곡강도와 굴곡탄성율을 측정하였다.

(c) 열팽창 계수 및 유리전이온도

직경 4mm 길이 15mm의 시험편을 딜라토미터(dilatometer)를 사용하여 5℃/분의 속도로 가열하면서 열팽창계수 및 유리전이온도(Tg)를 측정하였다.

(d) 내크랙성

9.0×4.5×0.5mm 크기의 실리콘 칩을 42알로이(alloy)의 14-pin IC 프레임에 접착하였다.

폴리이미드 수지 조성물을 175℃에서 5분간 어셈블리에서 성형하고 200℃에서 4시간동안 후경화하였다.

캡슐화된 어셈블리를 -195℃/1분과+260℃/30초 사이의 반복된 열 순환을 받게하였다.

20순환후 균열된 수지의 발생백분율을 구하였다. 값은 50개의 샘플의 평균이다.

결과를 표 2에 나타내었다.

[표 2]

표 2에 나타낸 바와 같이, 특정 공중합체가 혼합된 본 발명의 폴리이미드 수지 조성물은 개선된 내크랙성, 높은 굴곡강도, 바람직한 팽창계수, 낮은 굴곡탄성율, 및 높은 유리전이온도를 갖는 경화된 생성물을 가져온다.

몇가지 바람직한 구체예들을 기술하였다.

명백하게 상기한 가르침베 비추어 본 발명의 많은 수정 및 변동이 가능하다.

그러므로 본 발명은 첨부 특허청구의 범위내에서 구체적으로 기술된 것과는 달리 실시될 수 있음이 이해될 것이다.

Claims (3)

1. 경화성 폴리이미드 수지를 함유하는 수지 조성물에, 알케닐기 함유 에폭시드화 노볼락 수지와 다음식 :

   H_aR_bSiO_(4-a-b)/2……………………………………………… (1)

   (상기 식에서 R은 치환 또는 비치환된 1가 탄화수소기이며, a는 0.01 내지 0.1의 범위의 수이고, b는 1.8 내지 2.2의 범위의 수이며, 1.81≤a+b≤2.3)을 가지고 분자당 20 내지 400개 규소 원자 및 1 내지 5개의 ≡SiH기 를 갖는 오르가노히드로겐 폴리실록산간의 부가 반응으로부터 생성되는 공중합체를 배합한 것을 특징으로 하는 폴리이미드 수지 조성물.
2. 제1항에 있어서, 상기 폴리이미드 수지는 폴리말레이미드 수지 또는 개질된 폴리말레이미드 수지인 것을 특징으로 하는 조성물.
3. 제1항 또는 제2항에 제시된 폴리이미드 수지 조성물의 경화된 제품으로 캡슐화된 반도체 장치.