KR20230131932A - 반도체 전사용 플럭스 시트 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 과제는, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 플럭스 활성을 갖고, 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공하는 것이다. 상기 과제를 해결하기 위하여, (A) 수용성 점착제 및 (B) 수용성 가소제(상기 성분 (A)를 제외함.)를 포함하는 반도체 전사용 플럭스 시트를 제공한다. 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트에 따르면, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 땜납 접합성 및 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
Description
본 발명은, 반도체 전사용 플럭스 시트에 관한 것이다.
반도체 소자 및 표시 소자 등의 전자 부품의 제조에 있어서, 이물질 부착 방지 또는 반도체 칩 혹은 화상 표시 장치의 효율적인 제조를 목적으로 하여, 점착제층(감압 접착제층)을 갖는 재료가 사용된다.
예를 들어, 특허문헌 1에는, 발광 다이오드(LED)를 사용한 표시 장치의 제조 방법이 제안되어 있다. 그 제조 방법에서는, 하나의 웨이퍼 상에 화소가 되는 LED 소자를 다수 형성한 후, 다이싱 및 점착제층(감압 접착제층)을 갖는 일시 보유 지지용 부재를 사용한 확대 전사를 거치는 방법이 기재되어 있다.
또한, 특허문헌 2에는, 확대 전사가 행해질 때 레이저광을 이용하여, LED 소자를 기재로부터 이격시키는 방법이 제안되어 있다.
그러나, 레이저광을 이용한 전사에서는, LED 소자가 표면에 접착된 기재에 레이저광을 조사하면, LED 소자가 급격하게 이격되는 경우가 있었다. 이로 인해, 이격된 LED 소자가 전사처의 부재와의 충돌에 의해 파손되는 경우가 있었다. 또한, LED 소자가 전사처의 부재와 충돌하여 튀어 나옴으로써 LED 소자를 원하는 위치에 배치할 수 없는 경우가 있었다.
이 때문에, LED 소자가 충돌해도, 소자가 파손 또는 위치 어긋남이 발생하지 않는 플럭스 시트가 요망된다.
또한, 전사 후, 각 LED 소자와 기판 사이의 전기적 접속을 리플로우 솔더링에 의해 행함으로써, 제조 효율을 향상시킬 수 있다.
이로 인해, 반도체 소자의 제조에 있어서, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 리플로우 후의 물 세정에 의한 제거 및 취급이 용이한 부재가 요망된다.
본 발명의 과제는, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 땜납 접합성 및 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 형태에 따르면, (A) 수용성 점착제 및 (B) 수용성 가소제(상기 성분 (A)를 제외함.)를 포함하는 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 (B) 수용성 가소제의 점도는, 상온(25℃에서 50000mPa.s 이하이고, 상기 (A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 상기 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율((B)/(A))이 0.2 이상인 것을 특징으로 하는 반도체 전사용 플럭스 시트가 제공된다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트에 따르면, 점도가 상온(25℃에서 50000mPa.s 이하의 수용성 가소제를, 수용성 점착제의 함유량에 대하여 소정의 비율로 함유하므로, 반도체 전사용 플럭스 시트의 충격 흡수성이나 점착·접착성이 향상되고, 반도체 소자의 제조 시에 소자의 파손 또는 위치 어긋남의 발생을 억제할 수 있다. 또한, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트에 따르면, 양호한 땜납 접합을 행할 수 있고, 리플로우 후의 물 세정에 의한 제거 및 취급이 용이하게 된다.
본 발명의 일 형태에 따르면, (A) 수용성 점착제 및 (B) 수용성 가소제(상기 성분 (A)를 제외함.)를 포함하는 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 (B) 수용성 가소제는 상온(25℃에서 액상이며, 또한, 분자량이 5000 이하이고, 상기 (A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 상기 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율((B)/(A))이 0.2 이상인 것을 특징으로 하는 반도체 전사용 플럭스 시트가 제공된다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트에 따르면, 액상이고, 또한, 분자량 5000 이하의 수용성 가소제를, 수용성 점착제의 함유량에 대하여 소정의 비율로 함유하므로, 반도체 전사용 플럭스 시트의 충격 흡수성이나 점착·접착성이 향상되고, 반도체 소자의 제조 시에 소자의 파손 또는 위치 어긋남의 발생을 억제할 수 있다. 또한, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트에 따르면, 양호한 땜납 접합을 행할 수 있고, 리플로우 후의 물 세정에 의한 제거 및 취급이 용이하게 된다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, (C) 플럭스제(상기 성분 (A) 및 상기 성분 (B)를 제외함.)를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 또한 플럭스 활성을 갖고, 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트가 있어서, 상기 (A) 수용성 점착제가, 비닐알코올계 중합체, 비닐피롤리돈계 중합체, 아크릴계 중합체 및 당류로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 수용성 점착제를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 끈적임성 및 점착성이 우수한 동시에, 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다. 또한, 비닐알코올계 중합체를 선택하면, 상기 (A) 수용성 점착제가 플럭스 활성을 갖게 되므로, 끈적임성, 점착성 및 물 세정성이 우수한 동시에, 플럭스 활성을 갖는 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 비닐알코올계 중합체가, 옥시알킬렌 구조를 갖는 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 점착성 및 저온의 물에 대한 용해성의 향상에 의한 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 (B) 수용성 가소제가, 상온(25℃에서 액상인 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 상기 (B) 수용성 가소제가 상온(25℃에 있어서 액상이므로, 고체의 상기 (B) 수용성 가소제와 비교하여, 상기 (A) 수용성 점착제와의 혼합이 용이하고, 제조성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 (B) 수용성 가소제가, 120℃ 이상의 비점인 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 전사 공정 시에 증발하기 어려우므로, 전사 시에 있어서의 물성이 변화되기 어려운 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 (B) 수용성 가소제가, 글리세린, 디글리세린, 폴리에틸렌글리콜, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 폴리프로필렌글리콜로부터 선택되는 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 글리세린, 디글리세린, 폴리에틸렌글리콜, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 폴리프로필렌글리콜은 모두 고비점이라는 점에서, 리플로우 시에 증발하기 어려우므로, 플럭스 시트에 증기의 기포(소위, "보이드")의 형성을 억제할 수 있다. 또한, 리플로우 후의 물 세정성이 우수하다고 하는 효과도 발휘한다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 (A) 수용성 점착제로서 당류를 포함하고, (B) 수용성 가소제(상기 성분 (A)를 제외함.)의 비점이 200℃ 이상인 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 끈적임성 및 점착성이 우수한 동시에, 땜납 접합성 및 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다. 또한, 리플로우 솔더링 공정에 있어서도 가소제가 증발하지 않고, 양호한 땜납 접합성을 나타내는 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 (C) 플럭스제가, 카르복실기를 갖는 화합물인 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 상기 (C) 플럭스제가 물에 녹기 쉬워지므로, 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서, 상기 반도체는, 발광 다이오드(LED)인 것이 바람직하다.
상기 실시 형태에 따르면, 전사 공정에서의 LED 소자의 전사처의 부재와의 충돌에 의한 파손, 튀어 나옴에 의한 LED 소자의 원했던 위치에의 탑재 불량을 방지할 수 있는 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 세정 공정에서의 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따르면, 상기 반도체 전사용 플럭스 시트를 사용하는 것을 특징으로 하는, 전자 부품의 제조 방법이 제공된다.
본 발명의 전자 부품 제조 방법에 따르면, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 사용하는 점에서, 땜납 접합의 불량 등이 발생하지 않는다고 하는 효과를 발휘할 수 있다. 또한, 플럭스 시트 자체에 플럭스 활성을 갖고 있는 경우에는, 전자 부품을 제조하는 경우에 별도의 플럭스제를 기판 등에 도포할 필요가 없어지므로, 제조 공정의 단축이라고 하는 효과를 발휘한다.
본 발명에 따르면, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 땜납 접합성 및 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
도 1은 비접촉형 전사 공정을 도시하는 개략도이다.
도 2는 접촉형 전사 공정을 도시하는 개략도이다.
도 3은 플럭스 활성 평가를 위한 리플로우 솔더링 공정에서의 JEDEC의 권장 조건을 도시하는 도면이다.
도 2는 접촉형 전사 공정을 도시하는 개략도이다.
도 3은 플럭스 활성 평가를 위한 리플로우 솔더링 공정에서의 JEDEC의 권장 조건을 도시하는 도면이다.
[반도체 전사용 플럭스 시트]
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는, 에너지선(레이저 등) 등에 의해, 전사원 기판으로부터 이격된 LED 소자 등의 반도체 소자를 받아 들이는 충격 흡수성을 가짐과 함께, 받아 들인 반도체 소자를 기판의 원하는 위치에 임시 고정하는 점착성·끈적임성과 기판에 대한 점착성·접착성을 갖는다. 또한, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는, 리플로우 공정에 있어서, 리플로우 온도에서 연화 용융됨과 함께, 땜납 표면에 있는 산화물을 제거 또는 환원하는 플럭스 활성을 가져, 반도체 소자와 회로와의 접합 불량을 방지한다. 또한, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는, 물 세정 공정에 있어서, 리플로우 공정에서 용융된 플럭스 시트 잔사가 물에 용해되어 제거할 수 있다.
시트로 함으로써, 액상 플럭스를 사용한 경우와 비교하여, 배선용 기판에의 도포 및 건조 공정을 생략할 수 있고, 취급이 용이해지는 점에서, 작업 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 액상 플럭스와 비교하여, 시트는 액체 성분의 양을 현저하게 저감할 수 있는 점에서, 운반 효율이 향상되고, 보존 안정성도 양호하게 할 수 있다.
또한, 시트에서는, 기판의 각 전극에 플럭스를 균등 공급할 수 있으므로, 각 전극에서 안정적으로 플럭스 활성을 발현하여 양호한 땜납 접합성을 나타낸다. 또한, 시트의 부착에서는, 액상 플럭스의 도포와 비교하여, 부품 등의 탑재면(시트 상면, 액상 플럭스 상면)이 평탄하므로, 부품을 안정적으로 놓을 수 있다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 형상은, 특별히 제한되지 않는다. 평면에서 본 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 형상으로서는, 예를 들어 다각형(예를 들어, 직사각형, 직사각형 및 삼각형 등), 원형, 타원형 및 부정형 등을 들 수 있다. 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 형상은, 피착 기판의 형상에 맞춘 형상 등, 원하는 형상으로 해도 좋다. 또한, 절단 등의 공지의 방법을 사용하여, 원하는 형상으로 가공해도 좋다. 또한, 롤 형상으로 한 후, 필요한 양을 절단하여 사용할 수도 있다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께는, 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어 1μｍ 이상이 바람직하고, 3μｍ 이상이 보다 바람직하고, 5μｍ 이상이 더욱 바람직하다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께가 1μm 이상이면 충격 흡수성이 향상되므로 바람직하다.
또한, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께 상한값은, 500μm 이하가 바람직하고, 100μm 이하가 보다 바람직하고, 50μm 이하가 더욱 바람직하다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께가 500μm 이하이면, 플럭스 시트의 연화 용융 시간을 짧게 할 수 있고, 플럭스 시트 잔사의 양도 적으므로, 플럭스 공정 및 세정 공정의 시간을 단축할 수 있으므로, 바람직하다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께는, 반도체 소자에 형성되는 범프의 높이와의 관계에 의해, 적절히 선택되는 것이 바람직하다. 범프의 높이보다도 플럭스 시트가 두꺼운 경우에는, 반도체 소자의 저면 및 측면이 플럭스 시트와 접촉하므로 반도체 소자의 튀어 나옴을 억제할 수 있다.
반도체 소자의 고속 탑재에서는, (1) 반도체 소자의 플럭스 시트에의 침강, (2) 반도체 소자의 범프 기판 전극에의 충돌, (3)충돌한 충격에 의한 반도체 소자의 튀어 나옴, 이 일어난다. 또한, 플럭스 시트의 두께가 반도체 소자의 범프 높이와 비교하여 매우 두꺼운 경우나 플럭스 시트가 단단한 경우에는, 상기 (2)의 현상은 일어나지 않고, 반도체 소자의 범프가 기판 전극에 도달하기 전에 플럭스 시트 내에서 멈추거나, 또는 플럭스 시트 내에서 튀어 나온다. 상기한 거동에 있어서, 반도체 소자가 플럭스 시트 내에서 멈추는 이외의 거동에서는, 플럭스 시트에 튀어 나옴을 억제하는 효과가 없을 경우, 반도체 소자의 위치 어긋남이 발생하여 탑재 불량이 된다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는, (B)수용성 가소제를 포함하고 있으나, 당해 (B)수용성 가소제가 액상 성분이며 높은 비율의 경우에는, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는 액적 특성이 강해지므로, 반도체 소자의 침강 후의 튀어 나옴의 초기 단계에서는, 플럭스 시트의 상면은, 반도체 소자 범프의 측면이나 반도체 소자 측면에 있어서 젖어 있고, 그 젖음에 의한 표면 장력이나 점착력에 의해 반도체 소자의 튀어 나옴이나 반도체 소자의 파손을 억제하는 효과를 발휘한다.
또한, 반도체 소자가 플럭스 시트에 깊게 침강한 경우에는, 반도체 소자의 상면을 플럭스 시트가 덮어 튀어 나옴의 저항이 더욱 커지므로, 고속 탑재에서의 위치 어긋남은 극히 작아진다.
반도체 소자의 튀어 나옴 억제 효과는, 튀어 나옴 초기 단계에서, "반도체 소자의 범프 측면에서 플럭스 시트가 젖어 있다(반도체 소자의 범프에서 젖어 있다)", "반도체 소자 측면에서 플럭스 시트가 젖어 있다(반도체 소자의 범프, 반도체 소자 저면, 반도체 소자 측면에서 젖어 있다)", "반도체 소자 상면이 플럭스 시트로 덮여 있다(반도체 소자의 범프, 반도체 소자 저면, 반도체 소자 측면, 반도체 소자 상면에서 젖어 있다)"의 순서로, 튀어 나옴 억제 효과는 증대된다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께와 반도체 소자의 범프 높이와의 비율(플럭스 시트의 두께/범프의 높이)은, 반도체 소자 탑재에서의 위치 어긋남이나 반도체 소자 파손의 관점에서, 1.0 이상이 바람직하고, 1.2 이상이 보다 바람직하고, 1.5 이상이 더욱 바람직하다. 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께와 범프의 높이와의 비율이 1.0 이상이면, 반도체 소자 탑재 공정에서 반도체 소자의 범프가 기판의 전극의 원하는 위치로부터 어긋나는 것이 발생하기 어려워 바람직하다.
또한, 반도체 소자의 위치 어긋남 없이 탑재한 후의 리플로우 솔더링 공정에서는, 플럭스 시트의 연화에 의해 반도체 소자가 (다시) 아래로 가라앉아 반도체 소자의 범프와 기판 전극이 접촉하고, 융점 이상의 온도에서, 반도체 소자의 범프가 전극에 젖을 필요가 있다. 플럭스 시트의 두께가 반도체 소자 높이(반도체 소자의 범프 하면과 반도체 소자 상면의 최단 거리)과 비교하여 현저하게 두꺼운 경우에는, 반도체 소자의 (재) 침강 거리가 길게（오래）, 침강 동안에 반도체 소자가 흔들려 기판 전극으로부터의 어긋남이 커질 우려가 있다. 상기 위치 어긋남이 커지면, 리플로우 솔더링 공정에서의 셀프 얼라인먼트 효과에서는, 위치 보정을 할 수 없어져 접합 불량이 된다.
이러한 점에서, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께와 범프의 높이와의 비율(플럭스 시트의 두께/반도체 소자의 범프 높이)은, 반도체 소자의 위치 어긋남 없이 탑재한 후의 리플로우 솔더링 공정에서의 반도체 소자의 침강에 의한 위치 어긋남의 관점에서, 5.0 이하가 바람직하고, 3.6 이하가 보다 바람직하고, 2.3 이하가 더욱 바람직하다. 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 두께와 반도체 소자의 범프 높이와의 비율이 3.0 이하이면, 반도체 소자를 원하는 위치에 탑재한 후의 리플로우 솔더링 공정에서의 침강에 의한 반도체 소자의 범프와 기판 전극과의 위치 어긋남을 억제할 수 있다.
반도체 소자에 형성되는 범프의 높이는, 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어 1μｍ 이상, 50μm 이하이다. 범프의 높이 하한값은, 1μｍ 이상이 바람직하고, 2μｍ 이상이 보다 바람직하고, 3μｍ 이상이 더욱 바람직하다. 범프의 높이 상한값은, 50μm 이하가 바람직하고, 30μm 이하가 보다 바람직하고, 20μm 이하가 더욱 바람직하다.
본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는, (A) 수용성 점착제, (B) 수용성 가소제 및 필요에 따라 (C) 플럭스제를 포함하는 것이 바람직하다.
성분 (A)의 함유량은, 플럭스 시트 전체를 기준으로 하여, 예를 들어 10 질량% 이상, 75 질량% 이하이다. 성분 (A)가, 10 질량% 이상이면 시트의 성형성 때문에 바람직하다. 성분 (A)가, 75 질량% 이하이면, 점착성이나 접착성 때문에 바람직하다.
성분 (A)의 함유량의 하한값은, 시트의 성형성 향상의 관점에서, 20 질량% 이상이 바람직하고, 25 질량% 이상이 보다 바람직하고, 30 질량% 이상이 더욱 바람직하다.
또한, 성분 (A)의 함유량의 상한값은, 점착성이나 접착성의 관점에서, 70 질량% 이하가 바람직하고, 60 질량% 이하가 보다 바람직하고, 55 질량% 이하가 더욱 바람직하다.
성분 (B)의 함유량은, 성분 (A)를 기준으로 하여 30 질량% 이상이 바람직하고, 40 질량% 이상이 보다 바람직하고, 50 질량% 이상이 더욱 바람직하다.
성분 (B)의 함유량이, 30 질량% 이상이면 점착력, 접착력, 표면 장력, 리올로지 특성의 관점에서, 반도체 소자의 탑재 공정에서의 위치 어긋남 방지를 향상시키므로 바람직하다. 상기 범위로 함으로써, 액으로서의 특성이 높아지고, 반도체 소자에의 젖음성이 향상된다. 그 결과, 우수한 표면 장력을 발현하여 반도체 소자의 튀어 나옴을 억제할 수 있다. 또한, 상기 범위에서는, 수용성 점착제의 고분자쇄가 자유롭게 움직일 수 있으므로 충격 흡수성이 우수하다. 이는, 주파수 의존에 의한 리올로지 특성이, 고주파로됨에 따라서, G'(Ｅ')의 값은 대략 일정한 것에 비해 G"(E")이 상승하는 경향이 있고, 그 결과, 충격 흡수의 지표인 tanδ가 상승하는 점으로부터도 충격 흡수성이 우수한 것을 알 수 있다.
또한, 성분 (B)의 함유량은, 성분 (A)를 기준으로 하여 300 질량% 이하가 바람직하고, 250 질량% 이하가 보다 바람직하고, 200 질량% 이하가 더욱 바람직하다.
성분 (B)가, 300 질량% 이하이면, 시트 성형성의 관점에서 바람직하다.
성분 (C) 플럭스제의 함유 비율은, 성분 (A) 또는 성분 (B)가 플럭스 작용을 갖는지 여부 및 그들의 함유 비율에 의해, 적절히 선택할 수 있다.
플럭스 작용을 발현시키고, 소자와 배선용 기판을 접합시키기 위하여, 예를 들어 성분 (C) 플럭스제의 함유 비율의 하한값은, 플럭스 시트 전체를 기준으로 하여 1.0 질량% 이상이 바람직하고, 2.0 질량% 이상이 보다 바람직하고, 3.0 질량% 이상이 더욱 바람직하다. 성분 (C) 플럭스제의 함유 비율의 하한값이, 1.0 질량% 이상이면 땜납 표면의 산화 피막의 제거를 위하여 바람직하다.
성분 (C) 플럭스제의 함유 비율의 상한값은, 플럭스 시트 전체를 기준으로 하여 20.0 질량% 이하가 바람직하고, 15.0 질량% 이하가 보다 바람직하고, 10.0 질량% 이하가 더욱 바람직하다. 성분 (C) 플럭스제의 함유 비율의 상한값이, 20.0 질량% 이하이면, 기판 중에 플럭스제가 잔류하는 것을 억제할 수 있고, 금속의 부식이나 이온 마이그레이션을 방지하므로 바람직하다.
이하, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트를 구성하는 각 성분에 대하여, 설명한다.
또한, 반도체 전사용 플럭스 시트를, 간단히, "플럭스 시트"라고도 한다.
[성분 (A) 수용성 점착제]
성분 (A) 수용성 점착제는, 플럭스 시트를 구성하는 주된 성분이며, 중합체를 주된 구성 성분으로 한다. 또한, 성분 (A) 수용성 점착제는, 수용성을 갖는 성분이며, 단독 또는 수용성 가소제의 첨가에 의한 점착성을 발현하는 성분이다. 여기서, 수용성이란, 상온(25℃하에서, 1 질량%의 수용액으로 한 경우에, 탁함이 없이 용해되는 것이다. 또한, 점착성이란, 성분 (A) 수용성 점착제 단독 또는, (B) 수용성 가소제를 30 질량부 또는 50 질량부 첨가하여 제작한 시트에 있어서, 상온(25℃에서, 시트(1cmХ5cmХ10μm)를 PET 필름(비 이형 처리면)에 갖다 댄 후에, 상기 시트가 부착된 PET 필름을 스트립 형상으로 잘라내어, 상기 스트립 형상으로 잘라낸 PET 필름을 수직으로 늘어뜨렸을 때에 시트와 PET 필름이 박리되지 않는 것이다. 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는, 성분 (A)를 함유함으로써, 반도체 소자에 대한 끈적임성 및 점착성(감압 접착성), 기판에 대한 점착·접착성, 리플로우 온도에서의 분해 억제성 또는 용융성 및 수용성이 향상된다.
성분 (A)를 구성하는 중합체는, 중합체 자체에 끈적임성 및 점착성을 갖는 것 외에, 또는 겔을 형성함으로써 끈적임성 및 점착성을 발현하는 것을 포함한다.
본 발명의 플럭스 시트는, 리플로우 공정에 있어서, 용융되여, 반도체 소자의 범프와 기판의 전극을 접촉시킨다. 이 때문에, 플럭스 시트의 성분 (A)를 구성하는 중합체는, 리플로우 솔더링 공정의 온도에서 용융된다. 성분 (A)를 구성하는 중합체의 연화점은, 리플로우 솔더링 공정에 있어서 플럭스 시트가 용융되면, 특별히 제한은 없다.
예를 들어, 리플로우 솔더링 공정 중에 (B) 수용성 가소제(액상 성분)의 증발 등에 의해, 플럭스 시트에 있어서의 (A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 상기 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율(B/A)이 현저하게 감소하는 경우를 생각한다고 하면, 성분 (A)를 구성하는 중합체의 연화점은, 리플로우 솔더링 공정 중에 (B) 수용성 가소제가 없어졌다 해도, (A) 수용성 점착제의 연화에 의한 반도체 소자의 플럭스 시트에의 침강이 일어나도록 이라고 하는 관점에서, 200℃ 이하가 바람직하고, 150℃이하가 보다 바람직하고, 100℃이하가 더욱 바람직하고, 80℃이하가 가장 바람직하다.
한편, 예를 들어 성분 (A)를 구성하는 중합체의 연화점은, (B) 수용성 가소제를 많이 함유해도 시트화할 수 있다고 하는 관점에서 보면, 40℃이상이 바람직하고, 100℃이상이 보다 바람직하고, 150℃이상이 더욱 바람직하고, 200℃이상이 가장 바람직하다.
성분 (A)를 구성하는 중합체는, 물에 용해된다는 점에서, 리플로우 공정 후의 물 세정에 의해 기판으로부터 용이하게 제거할 수 있다.
성분 (A)를 구성하는 중합체의 용해도는, 물에 의해 세정할 수 있으면, 특별히 제한은 없다. 예를 들어, 성분 (A)를 구성하는 중합체의 물에 대한 용해도는, 90℃에 있어서, 0.05g/g-H2O 이상이 바람직하고, 0.10g/g-H2O 이상이 보다 바람직하고, 0.30g/g-H2O 이상이 더욱 바람직하다.
0.05g/g-H2O 이상이면, 상온에서도 단시간에 세정할 수 있고, 세정 잔사를 없애거나 또는, 극히 적게 할 수 있기 때문에 바람직하다.
또한, 성분 (A)가, 예를 들어 중량 평균 분자량이 5.0Х105을 초과하는 경우, 세정에 의한 물에의 용해에 오랜 시간을 필요로 하게 되고, 세정 잔사가 발생하기 쉬워진다. 그로 인해, 세정 시간의 단축과, 세정 잔사 저감의 관점에서, 성분 (A)의 분해로 저분자화하여 용해 속도를 향상시키는 것이 바람직하다. 저분자화하는 방법으로서는, 반도체 소자나 기판 등의 워크에 손상을 주지 않는 방법이라면 특별히 제한은 없다. 예를 들어, 성분 (A)가, 천연 고분자인 경우에는, 각종 공지의 가수 분해 효소를 들 수 있다.
예를 들어, 성분 (A)가, 전분, 풀루란, 등의 α-글루코오스 또는/또한 그 유도체의 중합체를 포함하는 경우, 아밀라아제, 글루코아밀라아제, 풀루라나제 등의 가수 분해 효소를 들 수 있다. 또한, 예를 들어 카르복시메틸셀룰로오스(CMC) 등의 β-글루코오스 또는/또한 그 유도체의 중합체를 포함하는 천연 고분자의 경우, 셀룰라아제 등을 들 수 있다. 또한, 예를 들어 실크 등의 아미노산 유래의 천연 고분자의 경우, 프로테아제 등을 들 수 있다. 당해 가수 분해 효소를 사용할 때에는, 높은 효소 활성을 발현하는 최적의 pH, 온도 영역에서 세정하는 것이 바람직하고, 효소에 따라서는, Ca2+ 등의 첨가제 등을 부가함으로써, 보다 효소 활성을 높일 수도 있다.
성분 (A)를 구성하는 중합체의 중량 평균 분자량(Mw)은, 시트 성형성 향상의 관점에서, 3.0Х103 이상이 바람직하고, 1.0Х104 이상이 보다 바람직하고, 1.0Х105 이상이 더욱 바람직하다. 시트 성형성은, (A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 상기 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율(B)/(A)에 크게 의존하므로, 예를 들어 (B)/(A)가 0.5 이상인 경우는, 시트 성형성의 악화를 방지하기 위하여, 1.0Х105 이상이 바람직하다. 또한, 성분 (A)를 구성하는 중합체의 중량 평균 분자량(Mw)이, 예를 들어 5.0Х105을 초과하는 경우, 전술한 바와 같이, 세정 시간의 단축화와, 세정 잔사의 저감 관점에서, 성분 (A)를 가수 분해 등에 의해 저분자화하여 물에의 용해 속도를 향상시키는 것이 바람직하다.
또한, 성분 (A)를 구성하는 중합체의 중량 평균 분자량(Mw)은, 수용성 점착제의 연화에 의한 반도체 소자의 플럭스 시트에의 침강에 의해, 빠르게 반도체 소자의 범프가 기판 전극에 접하기 쉽다라고 하는 관점과, 물에서의 세정성이 우수하다고 하는 관점에서, 5.0Х104 이하가 바람직하고, 4.0Х104 이하가 보다 바람직하고, 3.0Х104 이하가 더욱 바람직하다.
성분 (A)를 구성하는 중합체의 분자량 분포(Mw/Mn)(여기서, Mn은 수 평균 분자량을 나타낸다.)는, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 분자량 분포(Mw/Mn)는, 1.5 이상이 바람직하고, 1.8 이상이 보다 바람직하다.
분자량 분포(Mw/Mn)는, 30 이하가 바람직하고, 15 이하가 보다 바람직하고, 8 이하가 더욱 바람직하다.
분자량 분포(Mw/Mn)를 상기 범위로 함으로써, 양호한 성막을 얻을 수 있고, 시트면 내에서의 물성 편차를 낮게(균일한 물성 발현) 할 수 있다.
중합체의 중량 평균 분자량은, 겔 투과 크로마토그래피(GPC법)를 사용하였다.
측정 조건은, 겔 투과 크로마토그래피법(GPC법)에 의해 측정하고, 용리액은 테트라히드로푸란(THF), 검출기는 RI를 사용하였다. 또한, 수지(A)의 분자량은 폴리스티렌 환산값이다.
성분 (A)를 구성하는 중합체로서, 끈적임성 및 점착성이 우수한 비닐알코올계 중합체, 비닐피롤리돈계 중합체 및 아크릴계 중합체 및 당류로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종이 바람직하게 사용된다.
또한, 성분 (A)를 구성하는 중합체가, 산성기(카르복실기 등), 염기성기(아미노기 등) 또는 알콜성 수산기를 갖는 경우, 중합체 자체에 플럭스 활성을 갖는다.
이로 인해, 성분 (A)로서는, 플럭스 활성을 갖는 점에서, 비닐알코올계 중합체가 보다 바람직하게 사용된다.
<비닐알코올계 중합체>
본 발명에 있어서, 비닐알코올계 중합체는, 일반식 (1)로 표현되는 히드록시 에틸렌 반복 단위를 갖는 중합체를 말한다.
이하, 일반식 (1)로 표현되는 구조를, 비닐알코올 반복 단위라고도 한다.
[화학식 1]
비닐알코올계 중합체는, 반복 단위가, 비닐알코올 반복 단위만으로 이루어지는 단독 중합체 구조이어도 좋고, 다른 반복 단위를 갖는 공중합체 구조이어도 좋다.
이하, 비닐알코올 반복 단위만으로 이루어지는 단독 중합체 구조의 비닐알코올계 중합체를, 간단히 "단독 중합체"라고도 하고, 다른 반복 단위를 갖는 공중합체 구조의 비닐알코올계 중합체를, 간단히 "공중합체"라고도 한다.
비닐알코올계 중합체는, 일반적으로, 비닐알코올의 수산기를 보호한 단량체(예를 들어, 비닐아세테이트 등)를 단독 또는 공중합한 후, 보호기를 탈리하는 변성(예를 들어, 가수 분해 등)을 거쳐서 제조한다.
이로 인해, 비닐알코올 반복 단위 이외의 다른 반복 단위로서는, 변성 전의 반복 단위가 잔존한 단위를 들 수 있다. 변성 전의 반복 단위로서, 예를 들어 포름산 비닐, 아세트산 비닐, 프로피온산 비닐, 부티르산 비닐, 이소부티르산 비닐, 피발산 비닐, 버사트산 비닐, 카프로산 비닐, 카프릴산 비닐, 라우르산 비닐, 팔미트산 비닐, 스테아르산 비닐, 올레산 비닐, 트리플루오로아세트산 비닐, 벤조산 비닐, 부틸비닐 에테르 및 트리메틸실릴 비닐에테르로부터 유도되는 반복 단위를 들 수 있다.
이하, 변성되지 않고 변성 전의 관능기가 잔존한 상태에서, 비닐알코올계 중합체 중의 반복 단위로 되는 것을, "미변성 반복 단위"라고도 한다.
비닐알코올계 중합체에 있어서, 잔존한 미변성 반복 단위는 1종 또는 2종 이상이어도 좋다.
비닐알코올계 중합체는, 일반적으로, 아세트산 비닐계 중합체의 비누화에 의해 제조한다. 이로 인해, 입수가 용이한 변성 전체 반복 단위가 아세트산 비닐로부터 유도되는 아세트산 비닐 중합체를 변성한 비닐알코올계 공중합이 바람직하게 사용된다.
비닐알코올 반복 단위 및 미변성 반복 단위로 이루어지는 비닐알코올계 중합체에서는, 물에 대한 용해성과 점착성(감압 접착성)은, 비누화도 및 중합도에 영향을 받는다.
여기서, 비닐알코올 반복 단위 및 미변성 반복 단위로 이루어지는 비닐알코올계 중합체에 있어서의 비누화도는, 전체 반복 단위수에 대한 비닐알코올 반복 단위수의 비율([비닐알코올 반복 단위수]/{[비닐알코올 반복 단위수]+ [미변성 반복 단위수]}비)이다.
비닐알코올 반복 단위 및 미변성 반복 단위로 이루어지는 비닐알코올계 중합체는, 비누화도가 너무 높은 경우라도, 너무 낮은 경우라도 물에 대한 용해성은 저하된다. 또한, 중합도가 높은 경우에 있어서도 물에 대한 용해성은 저하된다.
이로 인해, 미변성 반복 단위로 이루어지는 비닐알코올계 중합체에서는, 미변성 반복 단위의 종류에 따라, 비누화도 및 중합도가 선택된다.
예를 들어, 비누화도는, 30% 이상이 바람직하고, 40% 이상이 보다 바람직하고, 50% 이상이 더욱 바람직하다.
또한, 예를 들어 비누화도는, 90% 이하가 바람직하고, 80% 이하가 보다 바람직하고, 70% 이하가 더욱 바람직하다.
상기 범위 내이면, 결정화되어 물에 녹기 어려워지는 것이나 친수성기가 적어 물에 녹기 어려워지는 것이 없기 때문에 바람직하게 사용할 수 있다.
또한, 비닐알코올계 중합체는, 비닐알코올 반복 단위 및 미변성 반복 단위 이외의 다른 반복 단위를 1종 또는 2종 이상 포함할 수 있다. 비닐알코올 반복 단위 및 미변성 반복 단위 이외의 다른 반복 단위로서, 예를 들어 에틸렌, (메트)아크릴산, 말레산, 비닐피롤리돈, (메트)아크릴산의 아미노알킬 에스테르, 일반식 (2)로 표현되는 단량체(예를 들어, 옥시에틸렌 모노알릴에테르 및 (메트)아크릴산 에틸 카르비톨 등) 등으로부터 유도되는 반복 단위를 들 수 있다.
이하, 비닐알코올 반복 단위 및 미변성 반복 단위 이외의 다른 반복 단위를, "제3 반복 단위"라고도 한다.
비누화도의 측정은, 제3 반복 단위(옥시알킬렌 구조 등)가 있는 경우에는, 1H-NMR에서, 상기 제3 반복 단위가 없는 경우에는, JIS K6726에 준거하여 측정할 수 있다.
[화학식 2]
(식 중 R1 및 R3은, 독립적으로, 수소 원자 또는 유기기를 나타내고, R2는 에테르 결합, 에스테르 결합, 아미드 결합, 탄소수 1 내지 6의 알킬렌 혹은 이들의 복합기 또는 단결합을 나타내고, A는 탄소수 2 내지 22의 알킬렌기를 나타낸다. n은 1 이상의 정수를 나타낸다.)
일반식 (2)에 있어서의 R1은, 수소 원자 또는 탄소수 1 내지 20의 유기기를 나타내고, 유기기는, 당연히 O, N, S, Si 및 P의 각 원소에 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 좋다.
R1의 유기기로서, 예를 들어 알킬기, 아실기, 아실옥시기, 알콕시카르보닐기, 알킬에스테르기(아실옥시 치환 히드로카르빌기 및 알콕시 카르보닐 치환 히드로카르빌기), 알킬아미드 알킬렌기, 술폰산 염기를 들 수 있다.
알킬기로서는, 예를 들어 메틸기, 에틸기, n-프로필기, i-프로필기, 부틸기, 펜틸기 및 헥실기 등을 들 수 있다.
아실기로서는, 메틸 카르보닐기, 에틸 카르보닐기, n-프로필 카르보닐기, i-프로필 카르보닐기, 부틸 카르보닐기, 펜틸 카르보닐기 및 헥실 카르보닐기 등을 들 수 있다.
알킬에스테르기로서는, 메틸 옥시카르보닐 메틸렌기, 메틸 카르보닐옥시 메틸렌기, 에틸옥시 카르보닐 에틸렌기 및 에틸 카르보닐옥시 에틸렌기 등을 들 수 있다.
알킬아미드 알킬렌기로서는, N, N'-디메틸아미드 알킬렌기 및 N, N'-디에틸아미드 알킬렌기 등을 들 수 있다.
R1로서, 수소 원자 또는 알킬기, 아실기, 알킬에스테르기 혹은 알킬아미드 알킬렌기에 있어서의 탄소수 1 내지 10의 것이 바람직하고, 수소 원자 또는 메틸기가 보다 바람직하고, 수소 원자가 더욱 바람직하다.
R1이 수소 원자이면, 중합체의 유리 전이 온도를 낮게 할 수 있으므로 바람직하다.
일반식 (2)에 있어서의 R2는, 에테르 결합(-O-), 에스테르 결합(-COO-, -OCO-), 아미드 결합(-NHCO-, -OCNH-), 탄소수 1 내지 6의 알킬렌 혹은 이들의 복합기 또는 단결합을 나타낸다.
일반식 (2)에 있어서의 R3은, 수소 원자 또는 탄소수 1 내지 20의 유기기를 나타내고, 유기기는, 당연히 O, N, S, Si 및 P의 각 원소에 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있어도 좋다.
R3의 유기기로서, 예를 들어 알킬기, 아실기, 알콕시카르보닐기, 알킬에스테르기(아실옥시 치환 히드로카르빌기 및 알콕시 카르보닐 치환 히드로카르빌기), 알킬아미드 기, 알킬아미드 알킬렌기, 술폰산 염기를 들 수 있다.
알킬기로서는, 예를 들어 메틸기, 에틸기, n-프로필기, i-프로필기, 부틸기, 펜틸기 및 헥실기 등을 들 수 있다.
아실기로서는, 메틸 카르보닐기, 에틸 카르보닐기, n-프로필 카르보닐기, i-프로필 카르보닐기, 부틸 카르보닐기, 펜틸 카르보닐기 및 헥실 카르보닐기 등을 들 수 있다.
알킬에스테르기로서는, 메틸 옥시카르보닐 메틸렌기, 메틸 카르보닐옥시 메틸렌기, 에틸옥시 카르보닐 에틸렌기 및 에틸 카르보닐옥시 에틸렌기 등을 들 수 있다.
알킬아미드 알킬렌기로서는, N, N'-디메틸아미드 알킬렌기 및 N, N'-디에틸아미드 알킬렌기 등을 들 수 있다.
R3로서, 수소 원자 또는 알킬기, 아실기, 알킬에스테르기 혹은 알킬아미드 알킬렌기에 있어서의 탄소수 1 내지 10의 것이 바람직하고, 수소 원자 또는 메틸기가 보다 바람직하다.
일반식 (2)에 있어서의 A는, 직쇄상 또는 분기한 탄소수 2 내지 22의 알킬렌기를 나타낸다.
일반식 (2)에 있어서, n이 2 이상인 경우는, 복수의 A는, 서로 동일해도 좋고, 상이해도 좋다.
A의 탄소수는, 10 이하가 바람직하고, 4 이하가 보다 바람직하고, 3 이하가 더욱 바람직하고, 2가 특히 바람직하다.
A로서, 예를 들어 디메틸렌(에틸렌), 트리메틸렌, 메틸 에틸렌, 테트라메틸렌, 1-메틸프로필렌, 2-메틸프로필렌 및 1- 에틸 에틸렌 등을 들 수 있다.
옥시알킬렌 구조에 있어서, 소수성기로서 작용하는 알킬렌기의 탄소수가 적은 옥시알킬렌기는, 탄소수가 많은 옥시알킬렌기와 비교하여, 친수성이다.
따라서, 일반식 (2)에 있어서, "AO"로 표현되는 옥시알킬렌 구조는, 옥시에틸렌 구조가 가장 바람직하다.
일반식 (2)에 있어서의 반복수(n)는, 친수성기인 "AO"로 표현되는 옥시알킬렌 구조의 수를 나타낸다. 이로 인해, 일반적으로, n의 수가 증가하면, 일반식 (2)로 표현되는 반복 단위의 친수성이 향상된다.
따라서, 일반식 (2)에 있어서의 반복수(n)는, 2 이상이 바람직하고, 5 이상이 보다 바람직하고, 6 이상이 더욱 바람직하다. 또한, 일반식 (2)에 있어서의 반복수(n)는, 300 이하가 바람직하고, 200 이하가 보다 바람직하고, 65 이하가 더욱 바람직하고, 20 이하가 특히 바람직하다.
옥시알킬렌기의 반복 단위수(n)를 상기 범위 내로 함으로써, 저온의 물에 대한 용해성을 향상시킬 수 있고, 또한, 점착성을 향상시킬 수 있다.
제3 반복 단위의 함유 비율은, 비닐알코올계 중합체가, 끈적임성 및 점착성(감압 접착성)을 나타내고, 물에 녹을 수 있으면, 특별히 제한은 없다.
따라서, 제3 반복 단위의 종류에 따라, 끈적임성 및 점착성(감압 접착성)과 수용성의 관점에서, 제3 반복 단위의 비율은 선택된다.
예를 들어, 비닐알코올계 중합체에 있어서의 제3 반복 단위의 비율("제3 반복 단위"Х100/"비닐알코올 반복 단위"+ "미변성 반복 단위"+ "제3 반복 단위")은, 0.5 mol% 이상이 바람직하고, 3.0 mol% 이상이 보다 바람직하고, 5.0 mol% 이상이 더욱 바람직하다.
0.5 mol% 이상이면, 저온에서의 물에 대한 용해성, 수용성 가소제(B)와의 혼화성이 양호하기 때문에 바람직하게 사용할 수 있다.
또한, 비닐알코올계 중합체에 있어서의 제3 반복 단위의 비율은, 20 mol% 이하가 바람직하고, 10 mol% 이하가 보다 바람직하고, 5 mol% 이하가 더욱 바람직하다.
20 mol% 이하이면 시트 성형성이 양호하기 때문에 바람직하게 사용할 수 있다.
또한, 비닐알코올계 중합체에 있어서의 비닐알코올 반복 단위의 함유 비율은, 비닐알코올계 중합체가, 점착성(감압 접착성)을 나타내고, 물에 녹을 수 있으면, 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어, 비닐알코올계 중합체에 있어서의 비닐알코올 반복 단위의 비율은, 20 mol% 이상이 바람직하고, 30 mol% 이상이 보다 바람직하고, 40 mol% 이상이 더욱 바람직하다.
20 mol% 이상이면, 점착성이 양호하기 때문에 바람직하다.
또한, 비닐알코올계 중합체에 있어서의 비닐알코올 반복 단위의 비율은, 90 mol% 이하가 바람직하고, 80 mol% 이하가 보다 바람직하고, 60 mol% 이하가 더욱 바람직하다.
90 mol% 이하이면 점착성이 양호하기 때문에 바람직하다.
비닐알코올계 중합체는, 카르복실기를 갖는 단량체로부터 유도되는 반복 단위를 포함하는 중합체는 플럭스 활성이 향상된다. 또한, (폴리)옥시알킬렌 구조를 갖는 단량체로부터 유도되는 반복 단위를 포함하는 중합체는, 수용성이 향상된다.
이로 인해, 제3 반복 단위로서, 카르복실기 또는 (폴리)옥시알킬렌 구조를 갖는 단량체로부터 유도되는 반복 단위가 바람직하다.
또한, 제3 반복 단위가 수용성일 경우, 비닐알코올 반복 단위에 의하지 않더라도 비닐알코올계 중합체의 수용성을 향상시킬 수 있다. 이로 인해, 물에 대한 용해성의 관점에서는, 비닐알코올계 중합체의 비누화도를, 제3 반복 단위를 포함하지 않는 비닐알코올계 중합체의 비누화도와 비교하여 낮게 할 수 있다.
또한, 결정성의 비닐알코올 반복 단위의 비율이 낮아지는 결과, 비닐알코올계 공중합체의 유리 전이 온도를 낮게 할 수 있고, 끈적임성 및 점착성을 향상시킬 수 있다.
따라서, 제3 반복 단위는, (폴리)옥시알킬렌 구조를 갖는 단량체로부터 유도되는 반복 단위가 보다 바람직하고, 일반식 (2)로 표현되는 반복 단위가 더욱 바람직하다.
비닐알코올 단독 중합체 또는 비닐알코올계 공중합체는, 일반식 (3)으로 표현되는 구조를 중합체의 적어도 1 말단에 갖고 있어도 된다.
[화학식 3]
(식 중 R4는, 에테르 결합, 에스테르 결합, 아미드 결합, 탄소수 1 내지 6의 알킬렌 혹은 이들의 복합기 또는 단결합을 나타내고, R5 및 R6은, 독립적으로, 수소 원자 또는 탄소 원자수 1 내지 10의 알킬기를 나타내고, R7은, 수소 원자 또는 탄소수 1 내지 20의 유기기를 나타낸다. m은 1 이상의 정수를 나타낸다.)
일반식 (3)에 있어서의 R4, R7 및 m은, 각각, 일반식 (2)에 있어서의 R2, R1 및 n에 대하여 기재한 내용과 같다.
R5 및 R6은, 독립적으로, 수소 원자 또는 탄소 원자수 1 내지 10의 알킬기이며, m이 2 이상의 경우는, 복수의 R5 또는 복수의 R6은, 동일해도 좋고, 상이해도 좋다.
R5 및 R6에 있어서의 알킬기로서, 예를 들어 메틸기, 에틸기, n-프로필기, i-프로필기, 부틸기, 펜틸기 및 헥실기 등을 들 수 있다.
비닐알코올계 중합체의 수용성을 향상시키는 관점에서, 수소 원자가 바람직하다.
비닐알코올계 중합체는, 비닐알코올 단독 중합체, 비닐알코올계 공중합체 또는 적어도 1 말단에 일반식 (3)으로 표현되는 구조를 갖는 비닐알코올계 중합체로부터 선택되는 중합체를 1종 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 사용해도 좋다. 또한, 2종 이상을 사용하는 경우에 있어서, 비닐알코올계 공중합체로부터 선택되는 2종 이상 또는 적어도 1 말단에 일반식 (3)으로 표현되는 구조를 갖는 비닐알코올계 중합체로부터 2종 이상을 사용해도 좋다.
<비닐피롤리돈계 중합체>
본 발명에 있어서, 비닐피롤리돈계 중합체는, 일반식 (4)로 표현되는 구조를 주된 반복 단위로서 갖는 중합체를 말한다.
[화학식 4]
비닐피롤리돈계 중합체는, 비닐피롤리돈 단독 중합체이어도 좋고, 공중합체이어도 좋다.
공중합 성분으로서는, 예를 들어 에틸렌, (메트)아크릴산, 말레산, 비닐피롤리돈, (메트)아크릴산의 아미노알킬 에스테르, 일반식 (2)로 표현되는 단량체(예를 들어, 옥시에틸렌 모노알릴에테르 및 (메트)아크릴산 에틸 카르비톨 등) 등을 들 수 있다.
상기 다른 반복 단위로서, 카르복실기를 갖는 단량체로부터 유도되는 반복 단위를 포함하는 중합체에 플럭스 활성을 부여할 수 있으므로, 바람직하다.
비닐피롤리돈계 중합체에 있어서의 공중합 성분의 비율은, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 한, 특별히 제한은 없다. 예를 들어, 공중합 성분의 비율은, 30 mol% 이하가 바람직하고, 10 mol% 이하가 보다 바람직하고, 5 mol% 이하가 더욱 바람직하다.
30 mol% 이하이면 발열을 수반하는 물과의 강한 수소 결합의 형성을 저해하지 않고 물에 대한 용해성이 양호하기 때문에 바람직하다.
수용성 및 점착성이 우수한 점에서, 비닐피롤리돈 단독 중합체인 것이 바람직하다.
<아크릴계 중합체>
아크릴계 중합체는, (메트)아크릴로일옥시 구조를 갖는 단량체가 부가 중합한 구조를 주된 반복 단위로서 갖는 중합체를 말한다.
수용성을 갖는 아크릴계 중합체로서는, 수산기, 카르복실기(카르복실기의 염, 예를 들어 카르복실산 나트륨, 카르복실산 암모늄 등의 관능기도 포함한다), 옥시알킬렌기(예를 들어, 옥시에틸렌 구조 또는 옥시프로필렌 구조 등) 또는 아미노기(아미노기의 염, 예를 들어 염산 암모늄, 황산암모늄 등의 관능기도 포함한다)을 갖는 것이 바람직하다.
아크릴계 중합체가, 수산기, 카르복실기 또는 아미노기를 가지면, 플럭스 작용을 가지므로 보다 바람직하다.
또한, 본 발명에서 사용하는 아크릴계 중합체는, 단독 또는 수용성 가소제(B)를 포함함으로써, 점착성(감압 접착성)을 갖는 점에서, 유리 전이 온도는, 120℃ 이하가 바람직하고, 80℃이하가 보다 바람직하고, 50℃이하가 더욱 바람직하다.
유리 전이 온도의 측정 방법으로서는, JIS K6240(DSC법)에 준거하였다.
아크릴계 중합체로서는, 예를 들어 친수성의 아크릴산계 단량체(아크릴산, 아크릴산 카르복시 에틸, 아크릴산 히드록시에틸, 아크릴산 2- (2-에톡시에톡시) 에틸, 아크릴산 폴리옥시에틸렌, 아크릴산 폴리옥시프로필렌 및 아크릴산 폴리옥시에틸렌 폴리옥시프로필렌 등)으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상과, 아크릴산 알킬에스테르(아크릴산 메틸, 아크릴산 에틸, 아크릴산 프로필렌, 아크릴산 부틸, 아크릴산 2-에틸헥실 등) 등, 메타크릴산계 단량체(메타크릴산, 메타크릴산 알킬에스테르, 메타크릴산 히드록시알킬 에스테르 및 메타크릴산 폴리(옥시알킬렌) 등) 및 아크릴로니트릴로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상을 공중합한 것을 들 수 있다.
아크릴계 중합체는, 친수성의 아크릴산계 단량체 이외의 단량체의 비율은, 물에 녹을 수 있고, 유리 전이 온도가 바람직하게는 120℃이하이면 특별히 제한은 없다. 예를 들어, 30 mol% 이하가 바람직하고, 10 mol% 이하가 보다 바람직하고, 5 mol% 이하가 더욱 바람직하다.
아크릴계 중합체로서는, 예를 들어 낮은 유리 전이 온도의 단독 중합체를 유도하는 친수성의 아크릴산계 단량체에, 금속과의 점착성(감압 접착성)을 향상시키는 극성기(카르복실기 및 수산기) 등을 갖는 (메트)아크릴산계 단량체 및 (메트)아크릴산 알킬에스테르를 조합하여 공중합한 것을 들 수 있다.
<당류>
본 발명에 있어서, 당류는, 상기 수용성 점착제의 특성을 구비하는 중합체를 말한다.
예를 들어, 일반식 (5)로 표현되는 반복 단위인 풀루란, 일반식 (6)로 표현되는 반복 단위인 히드록시에틸셀룰로오스, 일반식 (7)로 표현되는 반복 단위인 카르복시메틸셀룰로오스 및 전분 등을 들 수 있다.
[화학식 5]
[화학식 6]
(식 중 R8은, 독립적으로, 수소 원자 또는 말단에 수소 원자를 갖는 모노 또는 폴리옥시알킬렌기를 나타낸다.)
[화학식 7]
(식 중 R9은, 독립적으로 수소 원자 또는 CH2COONa또는 CH2COONH4을 나타낸다.)
[성분 (B) 수용성 가소제]
(B) 수용성 가소제는, 성분 (A)의 가소제로서 작용하고, 본 발명의 플럭스 시트의 주성분인 성분 (A)를 보다 연화시키는 작용을 갖는다. 이에 의해, 전사원의 기판으로부터 이격된 반도체 소자가 본 발명의 플럭스 시트와 접촉했을 때의 충격을 흡수하고, 반도체 소자의 손상 및 튀어 나옴에 의한 위치 어긋남을 방지할 수 있다.
이로 인해, (B) 수용성 가소제는, 성분 (A)를 보다 연화시키기 위하여, 전사 공정에 사용하는 온도에 있어서, 액상인 것이 바람직하다. 예를 들어, 상온(25℃에서 액상인 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서의 (B) 수용성 가소제는, 성분 (A) 이외의 것이다. 또한, 본 발명에 있어서의 (B) 수용성 가소제는, 물을 포함한다.
(B) 수용성 가소제의 비점은, 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어 120℃이상이고, 150℃이상이 바람직하고, 180℃이상이 더욱 바람직하다.(B) 수용성 가소제의 비점이 120℃이상의 경우에는, 전사 공정 시에 증발하기 어려우므로, 전사 시에 있어서의 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트의 물성이 변화되기 어렵다라고 하는 효과를 발휘한다.
또한, 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트는 리플로우 공정을 거치는 점에서, (B) 수용성 가소제는, 리플로우 온도에 있어서의 증기압이 대기압 미만이 되는 액체인 가소제가 바람직하다. 리플로우 온도에 있어서의 증기압이 대기압 미만이 되는 액체인 가소제의 경우에는 리플로우 시에 증발하지 않으므로, 플럭스 시트에 증기의 기포(소위, "보이드")의 형성을 억제할 수 있다.
또한, (B) 수용성 가소제의 비점 상한값은, 특별히 제한되지 않으나, 예를 들어 500℃ 이하이다.
(B) 수용성 가소제는, 리플로우 공정 후, 물 세정에 의해 제거된다. 이로 인해, 물에 녹으면 제한 없이 사용할 수 있다. 물 세정을 효율적으로 행할 수 있기 때문에, 수용성 가소제의 물에 대한 용해도는, 상온(25℃에 있어서, 0.10g/g-H2O 이상이 바람직하고, 0.30g/g-H2O 이상이 보다 바람직하고, 0.50g/g-H2O 이상이 더욱 바람직하다.
또한, (B) 수용성 가소제는, 리플로우 공정에서의 성분 (A)의 용융성을 저해하지 않고, 수용성 가소제는 수용성이 우수한 성질을 가질 뿐만 아니라, 수용성 가소제의 수용액이 저점도인 것이 바람직하다.
이로 인해, (B) 수용성 가소제는 상온(25℃에서 액상인 것이 바람직하다. 또한, 그 점도는, 상온(25℃에서 50000mPa.s 이하가 바람직하고, 40000mPa.s 이하가 보다 바람직하고, 1000mPa.s 이하가 더욱 바람직하고, 600mPa.s 이하가 보다 더욱 바람직하다. 점도의 하한값은, 특별히 제한은 되지 않으나, 0.8mPa.s 이상인 것이 바람직하고, 1.0mPa.s 이상인 것이 보다 바람직하다.
또한, 수용액의 점도는, 용질의 분자량에 의존하기 때문에, 예를 들어 수용성 가소제에 사용하는 화합물의 분자량은, 5000 이하가 바람직하고, 3000 이하가 보다 바람직하고, 1000 이하가 더욱 바람직하고, 800 이하가 보다 더욱 바람직하고, 600 이하가 특히 바람직하다. 또한, 본 발명의 기재에 있어서, 분자량에 분포가 있는 수용성 가소제의 분자량은, 중량 평균 분자량을 의미한다.
(B) 수용성 가소제의 종류는, 성분 (A)와의 반응 또는 상호 작용에 의해, 용매 용해성, 용융성 및 용융성 저하에 의한 본 발명의 효과를 손상시키지 않는 수용성 가소제를 선택한다.
예를 들어, 성분 (A)와 성분 (B)가 반응했을 경우, 반응성 관능기의 소실에 의한 플럭스 활성의 저하뿐만 아니라, 삼차원 가교 구조를 형성한 경우에는, 용매 용해성, 용융성 및 표면 장력이 손상된다.
수용성 가소제로서, 예를 들어 1가 또는 다가의 알코올 및 알칸올아민을 들 수 있다.
수용성 가소제로서, 보다 구체적으로는, 예를 들어 글리세린, 디글리세린, 에틸렌글리콜, 디에틸렌글리콜, 프로판-1, 2-디올, 1, 3-프로판디올, 디에틸렌글리콜 모노메틸에테르, 에탄올아민 및 트리메탄올아민 등을 들 수 있다.
또한, 고분자 수용성 가소제로서, 폴리에틸렌글리콜, 말단 모노알콕시 폴리에틸렌글리콜, 말단 디알콕시 폴리에틸렌글리콜, 폴리글리세린, 프로필렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다.
여기서, (B) 수용성 가소제는, 글리세린, 디글리세린, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜 및 트리에탄올아민이 바람직하다. 글리세린, 디글리세린, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜 및 트리에탄올아민은, 물과의 혼화성이 우수하고, 비점이 높다. 이로 인해, 리플로우 공정에서의 플럭스 시트의 용융성, 표면 장력 및 세정 공정에서의 물 세정성이 우수하기 때문이다. 입수성 및 취급성이 용이한 글리세린, 디글리세린, 폴리에틸렌글리콜 및 폴리프로필렌글리콜이 보다 바람직하고, 글리세린 및 폴리에틸렌글리콜이 더욱 바람직하다.
(A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 상기 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율((B)/(A))이 0.2 이상이다. 이 값을 만족하지 않으면, 충분한 전사성이 얻어지지 않고 프로세스 적합성이 떨어지는 경우가 있다.(B)/(A)는, 0.23 이상이 바람직하고, 0.25 이상이 보다 바람직하다.
[성분 (C) 플럭스제]
본 발명의 플럭스 시트는, 필요에 따라, 플럭스제를 함유할 수 있다.
플럭스제는, 금속 표면의 산화물을 환원 또는 제거하고, 땜납 접합성을 향상시키는 작용을 갖는다. 또한, 금속 표면의 산화물이 환원 또는 제거됨으로써, 젖음성이 향상되고, 소자의 전극과 배선 기판의 전극과의 위치 어긋남을 보정한다고 하는 셀프 얼라인먼트 효과를 발휘 또는 향상시킬 수 있다.
본 발명에서 말하는 플럭스제는, 성분 (A) 및 성분 (B) 이외의 것을 말한다.
본 발명에 있어서, "필요에 따라, 플럭스제를 함유하는"이란, 성분 (A) 및 성분 (B)가 플럭스 활성을 갖지 않는 경우에, 플럭스 시트에 플럭스 활성을 부여할 때 또는 성분 (A) 혹은 성분 (B)가 플럭스 활성을 갖는 경우라도, 더욱 플럭스 활성을 강하게 발현시킬 필요가 있을 때에 성분 (C)를 포함하는 것을 의미한다.
예를 들어, 성분 (A)로서, 비닐피롤리돈 단독 중합체를 사용한 경우에는, 비닐피롤리돈 단독 중합체에 플럭스 활성이 없다. 이로 인해, 성분 (B)에도 플럭스 활성이 없는 경우에는, 플럭스 시트는, 성분 (C) 플럭스제를 포함하는 것을 필요로 한다.
마찬가지로, 예를 들어 성분 (A)로서, 산성기를 포함하는 아크릴계 공중합체를 사용했을 때에, 산성기의 양이 적어, 금속의 산화 피막을 충분히 제거할 수 없는 경우가 있다. 이 경우에는, 플럭스 활성을 충분히 발현시키기 위하여, 성분 (C) 플럭스제를 포함하는 것을 필요로 한다. 따라서, 성분 (A)로서, 산성기의 양이 적은 아크릴계 공중합체를 사용한 경우에, 본 발명의 플럭스 시트는 (C) 플럭스제를 포함하게 된다.
(C) 플럭스제로서, 예를 들어 산성 화합물, 염기성 화합물, 알콜성 수산기를 갖는 화합물, 알데하이드류 및 카르복실산의 염과 아민의 염을 들 수 있다.
플럭스제는, 본 발명의 플럭스 시트를 기판에 사용하므로, 금속 원소를 포함하지 않는 것이 바람직하다. 이로 인해, 산성 화합물로서는, 유기산(카르복실산류 및 페놀류 등)이 바람직하고, 염기성 화합물로서는 이미다졸류 및 아민류가 바람직하다.
플럭스제로서 사용하는 카르복실산류로서는, 예를 들어 살리실산, 벤조산, m-디히드록시 벤조산, 피로멜리트산, 세바스산, 아비치엔산, 숙신산, 글루타르산, 아디프산 또는 말레산 등을 들 수 있다. 카르복실산을 갖는 화합물 중, 글루타르산이 특히 바람직하다.
플럭스제로서 사용하는 이미다졸류로서는, 예를 들어 이미다졸, 2-메틸이미다졸, 2- 에틸-4-메틸이미다졸 및 1- 벤질-2-페닐이미다졸을 들 수 있다.
플럭스제로서 사용하는 아미노류로서는, 예를 들어 도데실 아민 등을 들 수 있다.
알데하이드로서는, 예를 들어 알도스류(글루타르알데하이드, 페릴알데하이드 및 글리세르알데하이드 등)을 들 수 있다.
아민의 염으로서는, 예를 들어 디페닐구아니딘 브롬화수소산염, 시클로헥실아민 브롬화수소산염 등의 (유기)아민·할로겐화수소산염을 들 수 있다. 이들은 활성제로 불리기도 한다.
본 발명에 있어서, 성분 (C) 플럭스제는, 성분 (A) 및 성분 (B)와의 반응 또는 상호 작용에 의해 본 발명의 효과를 저해하지 않는 플럭스제를 선택하여 사용한다.
본 발명의 플럭스 시트 잔사는, 물 세정에 의해 제거되므로, 성분 (C) 플럭스제는, 수용성인 것이 바람직하다.
[기타 성분]
본 발명의 플럭스 시트에는, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서, 플럭스 시트를 기준으로 하여 10 질량% 이하의 물을 포함시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 플럭스 시트에는, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서, 기타 성분을 함유할 수 있다.
기타 성분으로서는, 활제, 산화 방지제, 대전 방지제, 계면 활성제 및 땜납 입자 등을 들 수 있다.
본 발명의 플럭스 시트에는, 열경화성 수지를 포함하지 않는 것이 바람직하다. 열경화성 수지는, 리플로우 공정에서 경화되어 물 세정 등에 의해 제거할 수 없는 경우가 있기 때문에다.
[플럭스 시트의 제조 방법]
본 발명의 플럭스 시트의 제조는, 공지의 점착제 플럭스 시트의 제조 방법을 사용하여 제조할 수 있다.
예를 들어, 먼저, 준비한 박리용 시트에, 본 발명의 플럭스 시트를 구성하는 성분을 포함하는 조성물을 사용한 층을 형성함으로써, 제조할 수 있다.
박리용 시트의 기재로서는, 본 발명의 시트 형성용 조성물을 박리할 수 있는 것이면 특별히 제한은 없다. 박리용 시트의 기재로서, 예를 들어 폴리에스테르, 폴리올레핀 및 폴리아미드를 들 수 있다.
폴리에스테르로서는, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리테트라메틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트 및 폴리테트라메틸렌 테레프탈레이트 등을 들 수 있다.
폴리올레핀으로서는, 예를 들어 선형상 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 중밀도 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 등을 들 수 있다.
폴리아미드로서는, 예를 들어 폴리카프로락탐, 폴리헥사메틸렌 아디파미드, 폴리테트라메틸렌아디파미드, 폴리헥사메틸렌 이소프탈아미드, 폴리헥사메틸렌세바카미드, 폴리헥사메틸렌 도데카미드, 폴리헥사메틸렌 테레프탈아미드, 폴리노나메틸렌테레프탈라마이드, 폴리데카메틸렌테레프탈라마이드, 폴리운데칸락탐, 폴리도데칸락탐 및 폴리메타자일리렌아디파미드 등을 들 수 있다.
박리용 시트는, 적어도 편면에 공지의 이형 처리가 실시되어 있어도 좋다.
본 발명의 플럭스 시트를 구성하는 성분을 포함하는 조성물을 사용한 층은, 이형용 시트의 편면 또는 양면에 형성되어도 좋다.
본 발명의 플럭스 시트용 조성물을 사용한 층을 형성하는 방법으로서는, 특별히 한정되지 않고 공지의 방법을 사용할 수 있다.
예를 들어, 플럭스 시트를 구성하는 성분의 전부 또는 일부를 포함하는 조성물을 용매에 용해 또는 분산시키고, 이형용 시트에 도포함으로써, 제조할 수 있다.
용매로서는, 물, 유기 용제 및 물과 유기 용제의 혼합물을 들 수 있다. 유기 용제로서는, 메탄올, 에탄올, 1-프로판올, 2-프로판올, 1-부탄올(butanol), 2-부탄올(butanol), 2-메틸1-프로판올, 2-메틸2-프로판올, 1-펜탄올, 2-펜탄올, 3-펜탄올, 2-메틸1-부탄올(butanol), 2-메틸2-부탄올(butanol), 3-메틸1-부탄올(butanol), 3-메틸2-부탄올(butanol), 2, 2- 디메틸 1-프로판올 등을 들 수 있다.
도포 방법으로서는, 본 발명의 플럭스 시트용 조성물을 사용하여 형성된 층이, 균일한 두께를 형성할 수 있는 방법이라면, 특별히 제한은 없다. 예를 들어, 균일한 두께의 층을 형성하는 방법으로서는, 스핀 코트, 블레이드 코트, 슬릿 코트 및 슬롯다이 코트를 들 수 있다.
플럭스 시트를 구성하는 성분의 일부를 포함하는 조성물을 사용한 경우에는, 예를 들어 층을 형성시킨 후, 액상의 성분(예를 들어, 성분 (B) 또는 성분 (C))을 플럭스 시트의 건조 전 또는 건조 후에 함침 또는 치환시켜도 좋다.
건조 온도는, 50℃내지 120℃, 바람직하게는 60 내지 100℃이다.
[플럭스 시트의 사용 방법]
본 발명의 플럭스 시트는, 예를 들어 다음의 공정을 갖는 전자 부품의 제조에 사용할 수 있다. 또한, 플럭스 시트의 사용 방법에 관한 이하의 설명은, 본 발명의 전자 부품 제조 방법 설명으로 치환할 수 있다.
(1) 본 발명의 플럭스 시트를 배선용 기판의 전극면측에 배치하고, 접합하는 공정,
(2) 본 발명의 플럭스 시트에, 반도체 소자를 전사하는 공정,
(3) 반도체 소자를 배선용 기판에 물리적 및 전기적으로 접합시키는 리플로우 솔더링 공정,
(4) 플럭스 시트 잔사를 제거하는 세정 공정
(5) 배선용 기판의 건조 공정
<(1) 접합 공정>
본 발명의 플럭스 시트를 배선용 기판의 전극면측에 배치하고, 접합하는 공정에서는, 박리용 시트 상에 형성된 본 발명의 플럭스 시트를 배선 기판에 접합한다. 본 발명의 플럭스 시트에 박리 시트가 있을 경우에는, 박리용 시트를 박리한다.
본 발명의 플럭스 시트를 접합하기 전에, 배선 기판의 전극면을 세정해도 좋다. 세정은 유기 용매, 산성 수용액 또는 염기성 수용액 등을 사용하여 행할 수 있다.
배선용 기판으로서는, 배선을 구비한 기판이라면 특별히 제한은 없으며, 예를 들어 유리기판인 TFT 백플레인, 유리 에폭시 기판인 FR-4, 세라믹 기판, 실리콘 웨이퍼 등을 들 수 있다.
<(2) 전사 공정>
전사 공정은, 배선용 기판에 있어서의 반도체 소자의 위치를 결정하고, 전사원이 되는 반도체 소자가 형성된 기판 또는 반도체 소자를 일시 보유 지지한 기판으로부터 전사처가 되는 본 발명의 플럭스 시트 상에 반도체 소자를 이동하는 공정이다.
이하, 반도체 소자가 형성된 기판을 "소자 형성 기판"이라고도 한다.
비접촉 전사 공정
전사 공정의 일 형태로서, 비접촉 전사 공정을 예로 들어, 도 1에 기초하여 설명한다. 본 발명의 플럭스 시트를 사용한 전사 공정은, 예시한 형태에 한정되지 않는다. 도면은, 설명을 이해를 용이하게 하기 위하여, 확대 또는 축소한 부분이 있다.
(i) 상기 (1) 접합 공정에서 제조한 도 1의 (a)에 나타내는 전사처 기판(1A)에 있어서, 배선 기판(12A)과 접합된 본 발명의 반도체 전사용 플럭스 시트(11A)에 있어서의 면과 반대측의 면과, 전사원 기판(2A)에 있어서의 반도체 소자(21A)를 갖는 면을 대향시켜 간극을 두고 배치한다.
여기서, 도 1의 (a)에 나타내는 전사원 기판(2A)은, 소자 일시 보유 지지 기판(23A)의 편면에 형성된 점착층(22A)에 보유 지지된 반도체 소자(21A)를 갖는다.
(ii) 도 1의 (b)에 도시한 바와 같이, 전사원 기판(2A)에 있어서의 반도체 소자(21A)가 형성된 면과 반대측의 면으로부터, 원하는 1개 또는 2개 이상의 반도체 소자의 위치에 에너지선(레이저 등)(3)을 조사한다. 에너지선(레이저 등)(3)의 조사에 의해, 도 1의 (c)에 도시한 바와 같이 전사원 기판(2A)으로부터 반도체 소자(21A)를 이격시키고, 이격된 반도체 소자(21A)는, 전사처의 플럭스 시트(11A)에 접착되고, 전사한다.
(iii) 그 후, 도 1의 (d)에 도시한 바와 같이, 전사처 기판(1A)에 대하여, 반도체 소자(21A)와는 다른 반도체 소자(21B)가 일시 보유 지지 기판(23B)에 보유 지지된 전사원 기판(2B)을, 원하는 위치로 이동한다. 이동 후, 도 1의 (e) 및 (f)에 도시한 바와 같이, 상기 (ii)를 반복한다.
(iv) 상기 (ii), (iii) 및, 필요에 따라 상기 (i)를 반복하고, 전사처 기판(1A)의 원하는 위치 모두에 반도체 소자를 전사하고, 배치한다.(도시하지 않음)
전사처 기판(1A)에 있어서의 배선 기판(12A)은, 1개 이상의 전극을 구비하는 기판이다. 전극 표면에는, 땜납과의 젖음성을 향상시키기 위하여, 각종 표면처리(예를 들어, UBM층이나 Surface finish층 등의 형성)을 갖고 있어도 된다.
전사원 기판(2A 및 2B)에 있어서의 소자 일시 보유 지지 기판(23A 및 23B)은, 예를 들어 사파이어 기판, 석영 유리, 유리, 플라스틱 중 어느 것이어도 좋다. 소자 일시 보유 지지 기판(23A)과 반도체 소자(21A)의 이격 및 소자 일시 보유 지지 기판(23B)과 반도체 소자(21B)의 이격은, 에너지선(레이저 등)(3)의 조사에 의해, 점착층(22A 및 22B)을 구성하는 성분이, 예를 들어 분해(및 발포) 응집 또는 연화·용융에 의해 발생한다.
이로 인해, 에너지선(레이저 등)의 에너지를 효율적으로 점착층(22A 및 22B)에 흡수시키기 위하여, 소자 일시 보유 지지 기판(23A 및 23B)은, 에너지선을 투과하는 것 또는 흡수가 낮은 것인 것이 바람직하다.
전사원 기판(2A 및 2B)에 있어서의 점착층(22A 및 22B)을 구성하는 성분은, 점착제 성분을 포함한다. 점착제 성분으로서, 예를 들어 실리콘, 아크릴계 중합체, 폴리비닐알코올계 중합체 및 비닐피롤리돈계 중합체를 들 수 있다. 또한, 점착층(22A 및 22B)을 구성하는 성분은, 에너지선(레이저)에 의해, 발포하는 성분 또는 응집을 촉진하는 가교하는 성분을 포함하고 있어도 좋다.
에너지선으로서는, 예를 들어 레이저를 들 수 있다. 레이저로서는, 예를 들어 엑시머 레이저 및 고조파 YAG 레이저를 들 수 있다.
접촉 전사 공정
이어서, 전사 공정의 다른 형태로서, 접촉 전사 공정을 도 2에 기초하여 설명한다.
본 형태에서는, 소자 일시 보유 지지 기판에 있어서의 반도체 소자를, 기판에 있어서의 본 발명의 플럭스 시트에 접촉시키고, 전사를 행하는 것 이외에는, 비접촉 전사 공정과 마찬가지이다. 이로 인해, 하기 (i)로부터 (iv)에 대하여 설명하고, 그 이외의 접촉 전사 공정과 공통되는 내용은, 설명을 생략한다.
(i) 도 2의 (b)에 나타내는 전사처 기판(1B)에 있어서의 플럭스 시트(11B)에, 전사원 기판(2C)에 있어서의 반도체 소자(21C)를 접촉시킨다.
(ii) 도 2의 (c)에 도시한 바와 같이 전사원 기판(2C)에 있어서의 반도체 소자(21C)가 형성된 면과 반대측의 면으로부터, 원하는 1개 또는 2개 이상의 반도체 소자의 위치에 에너지선(레이저 등)(3)을 조사한다. 에너지선(레이저 등)(3)의 조사에 의해, 도 2의 (d)에 도시한 바와 같이, 전사원의 전사원 기판(2C)으로부터 반도체 소자(21C)를 이격시키고, 이격된 반도체 소자(21C)는, 전사처의 플럭스 시트(11B)에 접착되고, 전사한다.
(iii) 이격된 반도체 소자(21C)를 전사한 후, 도 2의 (e)에 도시한 바와 같이, 반도체 소자(21C)와는 다른 반도체 소자(21D)를 소자 일시 보유 지지 기판(23D)에 보유 지지하는 전사원 기판(2D)을 원하는 위치로 이동하고, 전사원 기판(2D)에 있어서의 반도체 소자(21D)를 플럭스 시트(11B)에 접촉시킨다. 접촉 후, 도 2의 (c) 및 (d)에 도시한 바와 같이, 상기 (ii)를 반복한다.
(iv) 상기 (ii), (iii) 및, 필요에 따라 상기 (i)을 반복하고, 전사처 기판(1B)의 원하는 위치 모두에 반도체 소자를 전사하고, 배치한다.(도시하지 않음)
전사 공정에서의 형태의 변형
전사 공정에서의 형태는, 상기 형태에 한정되지 않는다. 본 발명의 목적을 달성할 수 있는 범위에서의 변형 및 개량 등을 포함할 수 있다.
상기 비접촉 전사 공정 또는 접촉 전사 공정에서의 소자 일시 보유 지지 기판에 형성된 반도체 소자의 모두에 에너지선(레이저)을 조사하고, 일괄하여 반도체 소자를 전사해도 좋다.
또한, 상기 비접촉 전사 공정 또는 접촉 전사 공정에서의 (iii)에 있어서, 소자 일시 보유 지지 기판(23B 및 23D) 대신에 또는 소자 일시 보유 지지 기판 (23B 또는 23D) 모두에, 전사처 기판(1A 및 1B)을 이동시켜도 좋다.
또한, 상기 비접촉 전사 또는 접촉 전사에 있어서의 전사원 기판(2A, 2B, 2C 및 2D) 대신에 또는 전사원 기판(2A, 2B, 2C 및 2D)과 함께, 소자 형성 기판을 사용할 수 있다.
예를 들어, 소자 형성 기판은, 사파이어 기판 상에 도전층 등의 각종 층을 갖는 적층체를 형성하고, 이 적층체에 반도체의 결정을 성장 등 시켜서 발광 다이오드를 형성한 것을 들 수 있다. 사파이어 기판을 통하여 결정에 레이저를 조사하면, 사파이어 기판과의 계면 부분에 있는 층 표면이 분해됨으로써, 발광 다이오드를 이격시킬 수 있다.
<(3) 리플로우 솔더링 공정>
소자를 배선용 기판에 전기적으로 접합시키는 리플로우 솔더링 공정에서는, 본 발명의 플럭스 시트는, 연화 용융된다. 소자와 배선용 기판 사이에 있던 본 발명의 플럭스 시트가 연화 용융됨으로써, 소자의 범프와 배선용 기판의 전극이 물리적으로 접촉함과 함께, 용융된 땜납에 의해 접합된다. 본 발명의 플럭스 시트는, 플럭스 작용을 갖는 성분을 함유하는 점에서, 단자의 금속 산화물을 환원 또는 제거하고, 땜납에 의한 접합 불량을 억제한다.
리플로우 솔더링 공정의 최고 온도는, 땜납의 종류 및 반도체의 내열성에 따라 선택되나, 예를 들어 150℃이상이 바람직하고, 160℃이상이 보다 바람직하고, 170℃이상이 더욱 바람직하다.
150℃ 이상이면, 젖음 부족에 의한 접속 불량을 방지하므로 바람직하다.
또한, 리플로우 솔더링 공정의 온도는, 260℃ 이하가 바람직하고, 240℃이하가 보다 바람직하고, 230℃이하가 더욱 바람직하다.
260℃ 이하이면 변형 등을 방지하여 양호한 땜납 접합성을 가지므로 바람직하다.
<(4) 세정 공정>
본 발명의 플럭스 시트는, 리플로우 공정 후에 잔존한다. 따라서, 플럭스 시트 잔사를 세정에 의해 제거한다.
세정은, 이온을 제외한 물(초순수, 이온 교환수 및 증류수 등)만을 사용해도 좋고, 수용성 유기 용매와 물과의 혼화물을 사용해도 좋으나, 환경 부하가 낮고, 입수가 용이하다는 관점에서, 이온을 제외한 물 만을 사용하는 것이 바람직하다. 이하, 이온을 제외한 물 및 수용성 유기 용매와 물과의 혼화물을 "물 등"이라고도 한다. 상기 물 등에는, 수용성 점착제를 가수 분해하는 첨가제를 부가해도 된다. 예를 들어, 아밀라아제, 글루코아밀라아제, 프로나아제, 셀룰라아제, 프로테아제 등등의 가수 분해 효소를 들 수 있다. 당해 가수 분해 효소를 사용할 때에는, 높은 효소 활성을 발현하는 최적의 pH, 온도 영역에서 세정하는 것이 바람직하고, 또한, 효소에 따라서는 Ca2+ 등의 첨가제 등을 부가함으로써, 보다 효소 활성을 높일 수도 있다.
수용성 유기 용매로서는, 알코올 및 케톤 등을 들 수 있으나, 바람직하게는 알코올이다. 수용성 유기 용매를 사용하는 경우, 단독으로 사용해도 좋고, 2종 이상을 병용해도 좋다. 알코올의 예로서는, 메탄올, 에탄올, n-프로판올, n-부탄올(butanol) 등을 들 수 있고, 케톤의 예로서는, 아세톤, 메틸에틸케톤 등을 들 수 있다. 이온을 제외한 물과 수용성 유기 용매와의 혼화물이어도 좋고, 혼합비는, 특별히 제한은 없으나, 환경 부하의 저감 관점에서, 수용성 유기 용매의 비율이 낮은 쪽이 바람직하다. 또한, 상기 물 등에는, 시판되고 있는 플럭스 세정제를 첨가하여 사용해도 좋다. 상기 플럭스 세정제로서는, 특별히 제한은 없으나, 상기 물 등과 혼화하는 것이 바람직하다. 또한, 상기 플럭스 세정제를 상기 물 등으로 희석하지 않고, 그대로 사용해도 좋다. 상기 플럭스제의 상기 물 등에의 첨가량으로서는, 세정성 향상의 관점에서, 1 질량% 이상이 바람직하고, 5 질량% 이상이 더욱 바람직하다. 또한, 비용의 관점에서, 30 질량% 이하가 바람직하고, 20 질량% 이하가 더욱 바람직하다.
플럭스 세정제의 시판품으로서는, 파인 αST-231(아라까와 가가꾸 가부시끼가이샤제) 등을 사용할 수 있다.
세정 공정에 있어서, 사용되는 물 등의 온도는, 성분 (A) 및 성분 (B)의 용해도에 따라 선택된다. 예를 들어, 물 세정에 있어서 사용되는 물 등의 온도는, 10℃이상이 바람직하고, 20℃이상이 보다 바람직하고, 30℃이상이 더욱 바람직하다.
10℃ 이상이면, 세정 후의 잔사가 없거나, 또는 적어지는 경향이 있으므로 바람직하다.
또한, 물 세정에 있어서 사용되는 물 등의 온도는, 80℃ 이하가 바람직하고, 70℃이하가 보다 바람직하고, 60℃이하가 더욱 바람직하다.
80℃ 이하이면 에너지 소비가 적고, 저 환경 부하이므로 바람직하다.
또한, 가수 분해 효소를 사용하는 경우에는, 각 효소에서 활성이 높은 최적의 온도 범위가 있으므로, 상기 온도에서 세정하는 것이 바람직하다.
성분 (A)에 옥시알킬렌 구조를 갖는 비닐알코올계 중합체를 사용한 플럭스 시트에서는, 수용성이 우수하므로, 비닐알코올 반복 단위와 미변성 반복 단위만으로 이루어지는 중합체와 비교하여, 보다 저온의 물 등으로 세정할 수 있다.
<(5) 건조 공정>
배선용 기판의 건조 공정은, 원심력으로 탈수를 행하는 방법(스핀 드라이어) 또는 증발성이 강하고, 물 혼화성인 유기 용매(이소프로판올 등)를 사용하고, 유기 용매로 세정 후 건조시키는 방법이어도 좋다.
건조 온도는, 용제의 비점 등에 있어서, 적절하게 설계할 수 있다.
실시예
이하, 실시예에 따라 본 발명을 구체적으로 설명하지만, 이들 실시예에 의해 본 발명의 기술 범위가 한정되는 것은 아니다.
본 발명에서 사용한 측정 방법 및 평가 방법은 이하와 같다.
[1] 측정 방법
(1) 폴리비닐알코올계 중합체의 비누화도
제3 반복 단위(옥시알킬렌 구조 등)가 있는 경우에는, 1H-NMR, 상기 반복 단위가 없는 경우에는, JIS K6726에 의해 비누화도를 구하였다.
(2) 중합체의 중량 평균 분자량
겔 투과 크로마토그래피(GPC법)를 사용하였다.
검출기: RI
용리액: 테트라히드로푸란(THF)
표준 물질: 폴리스티렌
(3)옥시알킬렌기의 함유율
옥시알킬렌기의 함유율은, 1H NMR을 사용하고, 다음 식에 의해 구한 값으로 하였다.
옥시알킬렌의 함유율(%)=
[옥시알킬렌기를 포함하는 반복 단위수]/[전체 반복 단위수]Х100
여기서, 전체 반복 단위수는, 옥시알킬렌기를 포함하는 반복 단위수, 비닐알코올 반복 단위수 및 양쪽 반복 단위 이외의 반복 단위수의 합계를 나타낸다.
(4) 플럭스 시트의 조성
표 4 및 표 5에 있어서의 플럭스 시트에 있어서, 플럭스 시트에 포함되는 수분량은, 칼 피셔법에 의해 측정하였다. 또한, (A) 수용성 점착제, (B) 수용성 가소제 및 (C) 플럭스제는, 플럭스 시트 제조의 건조 공정에서, 증발 등에 의해 계 안에서 제외되는 일이 없는 것으로 하고, 물 이외의 용매는, 계 안에서 모두 제외된 것으로 하여 조성을 계산하였다.
(5) 점도의 측정
점도는, 25℃의 시료에 대하여, 회전 점도계(도끼 산교 가부시끼가이샤제, TVE-25H형 점도계)로 측정하였다. 회전수는, 1rpm(폴리글리세린), 50rpm(글리세린, PEG600, PPG3000), 100rpm(디에틸렌글리콜, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, PEG400, 디에틸렌글리콜 모노메틸에테르)이다.
[2] 평가 방법
(1) 전사성 평가 방법
유리판(마쯔나미 가라스 고교사제, 제품명: 마이크로슬라이드 유리 S111, 두께 0.8 내지 1.0mm)과 플럭스 시트(두께 5μm)를 상온(25℃에서 롤러를 사용하여 누른 후, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름을 박리하였다. 플럭스 시트를 부착한 유리판에, 땜납 볼(SAC305, 직경 0.20mm)을 높이 50cm의 위치로부터 낙하시켰다.
땜납 볼은 합금 조성이 Sn 96.5 질량%, Ag 3.0 질량% 및 Cu 0.5 질량%(Sn-3.0Ag-0.5Cu, 이하, "SAC305"라 한다.)인 것을 사용하였다.
디지털 현미경으로 낙하점을 동화상 촬영하고, 튀어 나옴의 유무와, 낙하점으로부터의 위치 어긋남을 관찰하였다.
A: 튀어 나오지 않고, 위치 어긋남이 10μm 이내인 때
B: 튀어 나오지 않고, 위치 어긋남이 10μm를 초과하여 50μm 이내인 때
C: 튀어 나오지 않고, 위치 어긋남이 50μm를 초과했을 때, 또는 튀어 나았을 때
(2) 플럭스 활성 평가 방법
구리로 이루어지는 전극 표면에 Surface finish층(Cu/Ni/Au(Ni층의 두께 0.3μm, Au층의 두께 0.03μm))을 형성한 FR-4 기판(유리 에폭시기판)에, 상기 (1) 전사성 평가 방법과 마찬가지로 하여, 본 발명의 플럭스 시트를 부착하였다. 상기 플럭스 시트를 통하여, 기판의 패드 상에 땜납 볼을 탑재하였다. JEDEC의 권장 조건(도 3에 도시함)에서, 질소 분위기 하에서 리플로우를 행하였다.
땜납 볼은, 직경 760μm의 SAC305을 사용하였다.
다이셰어테스터(노드슨·어드밴스트 테크놀러지사제, 제품명: Dage 시리즈4000)에 의해 볼의 셰어테스트를 5회 실시하고, 파단면을 관찰하였다.
A: 5회 모두 응집 파괴인 때
B: 2 내지 4회가 응집 파괴이며, 그 외는 계면파괴인 때
C: 1회가 응집 파괴이며, 그 외는 계면파괴인 때 또는 모두 계면파괴인 때
(3) 세정성 평가 방법
상기 플럭스 활성 평가 수순에 따라서 리플로우를 실시 후, 상온의 이온 교환수, 50℃의 플럭스 세정액(아라까와 가가꾸 고교 가부시끼가이샤제, 파인 αST-231을 이온 교환수로 희석하여 20 질량%로 하여 사용하였다), 90℃의 효소 세정액 1(나가세 켐텍스제 스피타아제HK/R을 이온 교환수로 희석하여 1 질량%로 하고, 수산화칼슘을 3mM이 되게 첨가하여 사용) 또는 50℃의 효소 세정액 2(나가세 켐텍스제 셀 라이저ACE를 1 질량%로 하여 사용하였다) 중에서, 10분간 교반(200rpm) 하였다. 세정 후, 기판 표면을 현미경으로 관찰하였다.
A: 잔사를 확인할 수 없을 때
B: 잔사가 땜납 단부 등에 소량(기판 면적의 10% 미만) 확인할 수 있을 때
C: 잔사가 기판 전체면에 걸쳐(기판 면적의 10% 이상) 확인할 수 있을 때
(4) 프로세스 적합성
전사 공정, 리플로우 공정 및 세정 공정을 순차 실시한 프로세스에의 적합 평가를 하였다.
A: 전사성 평가가 A이고, 플럭스 활성 평가가 A이며, 또한 세정성 평가에 있어서, 이온 교환수, 플럭스 세정제, 효소 세정제 1, 또는 효소 세정제 2 중에서 평가 A가 1개 이상 있을 때, 또는, 전사성 평가가 B이고, 플럭스 활성 평가가 A이며, 또한 세정성 평가에 있어서, 이온 교환수, 플럭스 세정제, 효소 세정제 1, 또는 효소 세정제 2 중에서 평가 A가 1개 이상 있을 때.
B: 전사성 평가가 A이고, 플럭스 활성 평가가 B이며, 또한 세정성 평가에 있어서, 이온 교환수, 플럭스 세정제, 효소 세정제 1, 또는 효소 세정제 2 중에서, 평가 A가 1개 이상 있을 때, 또는, 전사성 평가가 A이고, 플럭스 활성 평가가 A이며, 또한 세정성 평가에 있어서, 이온 교환수, 플럭스 세정제, 효소 세정제 1, 또는 효소 세정제 2 중에서, 평가 A가 하나도 없고, 또한 평가 B가 1개 이상 있을 때.
C: 상기 A 및 B 이외의 평가로 되었을 때.
프로세스 적합성 평가 기준에 대하여 표 1에 나타낸다.
| 플럭스 적합성 | 전사성 | 플럭스 활성 | 세정성 | |||
| 이온 교환수 | 플럭스 세정제 | 효소세정제1 | 효소세정제2 | |||
| A | A | A | 4개의 세정제 중, 어느 하나 이상의 평가가 A인 것 | |||
| B | A | |||||
| B | A | B | ||||
| A | A | 4개의 세정제 중, 어느 것에도 평가 A가 없고, 또한 어느 하나 이상의 평가가 B인 것 | ||||
| C | 상기 이외의 평가인 것 | |||||
표 2 및 표 3은, 실시예 및 비교예의 플럭스 시트의 제조에 사용하는 용액의 성분 및 비율을 나타낸 것이다. 표 4 및 표 5는, 플럭스 시트의 각 성분의 질량에 기초하는 비율과 평가 결과를 나타낸 것이다.
[실시예 1]
(중합체의 제조)
교반기, 환류 냉각관, 질소 도입관, 온도계 및 압력계를 구비한 반응기를 질소로 치환하였다. 메탄올 및 아세트산 비닐 단량체는, 질소 가스를 불어 넣음으로써, 용존산소를 치환하였다.
메탄올 100 질량부 및 아세트산 비닐 단량체(미쓰비시 케미컬사제, 제품명: 아세트산 비닐 단량체(VEM)) 100 질량부를, 반응기에 넣고 교반 및 가열을 하였다.
반응 용기 내의 용액이 60℃가 되었을 때, 아조비스이소부티로니트릴 0.10 질량부를 메탄올 50 질량부에 녹인 액을 첨가하고, 3시간 60℃에서 중합하였다. 중합을 냉각하고, 정지하였다. 중합액을 이온 교환수에 투입하고, 폴리아세트산 비닐을 석출시켰다. 폴리아세트산 비닐은 여과로 회수하여, 이온 교환수에 의한 세정으로 정제한 후, 진공 하에서 50℃ 24시간 건조시켰다. 얻어진 폴리아세트산 비닐은 45 질량부였다.
얻어진 폴리아세트산 비닐 100 질량부를 메탄올 286 질량부에 용해시키고, 수산화나트륨 1.4g을 메탄올 12.6g에 용해시킨 알칼리 용액을 상기 용액에 첨가하여 40℃에서 30분간 반응시키고, 비누화하였다. 60 질량%의 아세트산 수용액을 3.5g 첨가하여 비누화 반응을 정지하였다.
비누화 후, 석출시킨 중합체는 여과로 회수하여, 메탄올에 의한 세정으로 정제한 후, 진공 하에서 60℃ 12시간 건조시켰다.
건조 후, 폴리비닐알코올 55 질량부를 얻었다. 비누화도는, 51%, 중량 평균 분자량(Mw)은 11000, 분자량 분포(Mw/Mn)는 2.1이었다.
(플럭스 시트의 제조)
상기 중합예에서 제조한 폴리비닐알코올 100 질량부, 디에틸렌글리콜 150 질량부 및 살리실산 5 질량부를, 물/메탄올 혼합 용액(질량비1/1) 300 질량부에 용해시켜, 폴리비닐알코올 용액을 얻었다.
이형 처리된 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(린텍 가부시끼가이샤제, 6502)에, 폴리비닐알코올 용액을, 어플리케이터를 사용하여 도포하였다.
80℃에서 건조하고, 막 두께가 5μm의 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 2]
(중합체의 제조)
실시예 1에 있어서, 아세트산 비닐 단량체 100 질량부 대신에 아세트산 비닐 단량체 77 질량부 및 폴리옥시에틸렌 모노알릴에테르(에틸렌옥시드의 평균 부가 몰수 8, 니찌유사제, 제품명: 유니 OxPKA-5002) 23 질량부를 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 중합을 행하였다.
건조 후, 옥시알킬렌기 함유 폴리비닐알코올계 공중합체 55 질량부를 얻었다.
비누화도는, 42%, 중량 평균 분자량(Mw)은 15000, 분자량 분포(Mw/Mn)는 2.2이었다. 옥시알킬렌기의 함유율은, 3 mol%이었다.
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 상기 중합예에서 제조한 옥시알킬렌기 함유 폴리비닐알코올계 공중합체 100 질량부, 글리세린 100 질량부 및 아디프산 7 질량부를, 물 300 질량부에 용해시킨 옥시알킬렌기 함유 폴리비닐알코올계 공중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 3]
(중합체의 제조)
실시예 1에 있어서, 아세트산 비닐 단량체 100 질량부 대신에 아세트산 비닐 단량체 44 질량부 및 에틸렌옥시드 모노메틸에테르의 메타크릴산 에스테르(에틸렌옥시드의 평균 부가 몰수 23, 신나까무라 가가꾸사제, 제품명: AM-230G) 56 질량부를 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 중합을 행하였다.
건조 후, 옥시알킬렌기 함유 비닐알코올계 공중합체 45 질량부이었다.
비누화도는, 35%, 중량 평균 분자량(Mw)은 12000, 분자량 분포(Mw/Mn)는 2.8이었다. 옥시알킬렌기의 함유율은, 5 mol%이었다.
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 상기 중합예에서 제조한 옥시알킬렌기 함유 폴리비닐알코올계 공중합체 100 질량부, 에틸렌글리콜 80 질량부 및 숙신산 5 질량부를, 이온 교환수 300 질량부에 용해시킨 옥시알킬렌기 함유 폴리비닐알코올계 공중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 4]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 폴리비닐알코올(미쓰비시 케미컬 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)GM-14R, 비누화도 88%) 100 질량부, 글리세린 200 질량부 및 아디프산 5 질량부를, 이온 교환수 200 질량부에 용해시킨 폴리비닐알코올 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다. 또한, 폴리비닐알코올(미쓰비시 케미컬 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)GM-14R, 비누화도 88%)을 상온의 이온 교환수에 녹일 때는, 찌꺼기가 발생하기 쉬우므로, 상기 폴리비닐알코올 100 질량부와 이온 교환수 200 질량부를 미리 90℃에서 30분간 용해시킨 후, 다른 성분을 첨가하였다.
[실시예 5]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 폴리비닐알코올(미쓰비시 케미컬 가부시끼가이샤제, (등록 상표)GL-03, 비누화도 88%) 100 질량부, 프로필렌글리콜(프로판-1, 2-디올) 200 질량부, 디에틸렌글리콜 모노메틸에테르 100 질량부 및 말레산 3 질량부를, 이온 교환수 200 질량부에 용해한 폴리비닐알코올 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다. 또한, 폴리비닐알코올(미쓰비시 케미컬 가부시끼가이샤제, (등록 상표)GL-03, 비누화도 88%)을 상온의 이온 교환수에 녹일 때는, 찌꺼기가 발생하기 쉬우므로, 상기 폴리비닐알코올 100 질량부와 이온 교환수 200 질량부를 미리 90℃에서 30분간 용해시킨 후, 다른 성분을 첨가하였다.
[실시예 6]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 수용액(미쯔비시 가가꾸 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)LW-100, 고형분 40 질량%, 비누화도 40%) 625 질량부, 글리세린 100 질량부 및 아디프산 7.5 질량부를, 이온 교환수 100 질량부에 용해한 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 7]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 수용액(미쯔비시 가가꾸 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)LW-200, 고형분 40 질량%, 비누화도 50%) 625 질량부, 글리세린150 질량부 및 살리실산 8 질량부를, 이온 교환수 150 질량부에 용해한 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 8]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 폴리비닐피롤리돈(다이이찌 고교 세야꾸 가부시끼가이샤, K-30) 100 질량부, 에틸렌글리콜 50 질량부 및 글루타르산 10 질량부를, 이온 교환수 100 질량부에 용해한 폴리비닐피롤리돈 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 9]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 카르복시메틸셀룰로오스(다이셀 미라이즈 가부시끼가이샤, 제품 번호 1330) 100 질량부, 글리세린 250 질량부 및 아디프산 5 질량부를, 이온 교환수 1000 질량부에 용해한 카르복시메틸셀룰로오스 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
사용한 카르복시메틸셀룰로오스의 에테르화도는, 1.2이었다.
여기서, 에테르화도라 함은, 셀룰로오스의 하나의 글루코오스에 존재하는 3개의 수산기가 평균 어느 정도 에테르화제로 치환되어 있는지를 나타내는 것이다.
[실시예 10]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 히드록시에틸셀룰로오스(다이셀 미라이즈 가부시끼가이샤, SP500) 100 질량부, 폴리에틸렌글리콜(니찌유사제, PEG#400) 150 질량부 및 살리실산 3 질량부를, 이온 교환수 2000 질량부에 용해한 카르복시메틸셀룰로오스 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 11]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 풀루란(가부시끼가이샤 하야시바라제) 100 질량부, 글리세린 200 질량부 및 글루타르산 24 질량부를, 이온 교환수 1000 질량부에 용해한 풀루란 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 12]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 폴리비닐피롤리돈(가부시끼가이샤 닛본 쇼꾸바이, K-85N) 100 질량부, 폴리에틸렌글리콜(후지 필름 와꼬 쥰야꾸 가부시끼가이샤, PEG#600) 200 질량부 및 글루타르산 24 질량부를, 이온 교환수 800 질량부에 용해한 폴리비닐피롤리돈 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 13]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 수용액(미쯔비시 가가꾸 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)LW-100, 고형분 40 질량%, 비누화도 40%) 625 질량부, 글리세린 62.5 질량부 및 글루타르산 10 질량부를, 이온 교환수 100 질량부에 용해한 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 14]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 수용액(미쯔비시 가가꾸 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)LW-100, 고형분 40 질량%, 비누화도 40%) 625 질량부, 글리세린 75 질량부 및 글루타르산 10 질량부를, 이온 교환수 100 질량부에 용해한 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 15]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 폴리비닐피롤리돈(가부시끼가이샤 닛본 쇼꾸바이, K-85N) 100 질량부, 폴리프로필렌글리콜(후지 필름 와꼬 쥰야꾸 가부시끼가이샤, PPG#3000) 200 질량부 및 글루타르산 24 질량부를 에탄올800 질량부에 용해한 폴리비닐피롤리돈 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[실시예 16]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 수용액(미쯔비시 가가꾸 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)LW-100, 고형분 40 질량%, 비누화도 40%) 625 질량부, 폴리글리세린(가부시끼가이샤 다이 셀제, PLG 20PW) 200 질량부 및 글루타르산 10 질량부를, 이온 교환수 100 질량부에 용해한 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[비교예 1]
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체(미쯔비시 가가꾸 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)LW-100, 비누화도 40%) 250 질량부 및 아디프산 8.5 질량부를, 이온 교환수 375 질량부에 용해한 옥시에틸렌기 함유 비닐알코올계 중합체 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
[비교예 2]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 폴리비닐알코올(미쓰비시 케미컬 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)GM-14R) 100 질량부, 에틸렌글리콜18 질량부 및 글루타르산 5 질량부를, 이온 교환수 200 질량부에 용해한 폴리비닐알코올 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다. 또한, 폴리비닐알코올(미쓰비시 케미컬 가부시끼가이샤제, 고세놀(등록 상표)GM-14R, 비누화도 88%)을 상온의 이온 교환수에 녹일 때는, 찌꺼기가 발생하기 쉬우므로, 상기 폴리비닐알코올 100 질량부와 이온 교환수 200 질량부를 미리 90℃에서 30분간 용해시킨 후, 다른 성분을 첨가하였다.
[비교예 3]
(플럭스 시트의 제조)
실시예 1에 있어서의 폴리비닐알코올 용액 대신에 폴리비닐피롤리돈(가부시끼가이샤 닛본 쇼꾸바이, K-85N) 100 질량부, 폴리에틸렌글리콜(후지 필름 와꼬 쥰야꾸 가부시끼가이샤, PEG#1000) 200 질량부 및 글루타르산 24 질량부를 이온 교환수 800 질량부에 용해한 폴리비닐피롤리돈 용액을 사용한 것 이외에는, 마찬가지로 하여, 플럭스 시트를 얻었다.
점착력이 전혀 없고, 필름으로부터 다른 시험편에 전사 불가능하였으므로, 표 중, 평가를 Х로 하였다.
PVA: 비닐알코올계 중합체
PVP: 비닐피롤리돈계 중합체
CMC: 카르복시메틸셀룰로오스
SP500: 히드록시에틸셀룰로오스
실시예와 비교예 1을 비교하면, (B) 수용성 가소제를 함유하고 있는 경우에는, 전사성이 향상됨으로써 프로세스 적합성도 향상되는 것을 알 수 있다.
실시예와 비교예 2를 비교하면, (A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율((B)/(A))이 0.2 이상이면 전사성이 향상됨으로써 프로세스 적합성도 향상되는 것을 알 수 있다. 실시예 13에서는, (B)/(A)이 0.25이며 전사성이 양호한 데 비하여, 비교예 2에서는, (B)/(A)이 0.18로 되어 전사성이 나쁘고, 프로세스 적합성도 불량하였다.
실시예와 비교예 3을 비교하면, (B) 수용성 가소제가 상온(25℃에서 액상일 경우, 본 발명의 효과가 발생하는 것을 알 수 있다. 25℃에 있어서의 점도가 50000mPa.s 이하, 혹은 분자량이 5000 이하의 (B) 수용성 가소제를 함유하고 있는 경우에는, 전사성, 플럭스 활성이 모두 향상됨으로써 프로세스 적합성도 향상되는 것을 알 수 있다.
[관련 출원]
본 출원은, 2021년 1월 19일에 일본에서 행해진 일본 특허 출원 제 2021-006770을 기초로 하는 파리조약 제4조 또는 일본 특허법 제41조에 기초하는 우선권을 주장한다. 이 기초 출원의 내용은, 참조함으로써, 본 명세서에 도입된다.
본 발명에 따르면, 충격 흡수성 및 점착·접착성이 우수한 동시에, 플럭스 활성을 갖고, 물 세정성이 우수한 플럭스 시트를 제공할 수 있다.
1A, 1B: 전사처 기판
11A, 11B: 반도체 전사용 플럭스 시트
12A, 12B: 배선 기판
2A, 2B, 2C, 2D: 전사원 기판
21A, 21B, 21C, 21D: 반도체 소자
22A, 22B, 22C, 22D: 점착층
23A, 23B, 23C, 23D: 소자 일시 보유 지지 기판
3: 에너지선
11A, 11B: 반도체 전사용 플럭스 시트
12A, 12B: 배선 기판
2A, 2B, 2C, 2D: 전사원 기판
21A, 21B, 21C, 21D: 반도체 소자
22A, 22B, 22C, 22D: 점착층
23A, 23B, 23C, 23D: 소자 일시 보유 지지 기판
3: 에너지선
Claims (11)
- (A) 수용성 점착제 및 (B) 수용성 가소제(상기 성분 (A)를 제외함.)를 포함하는 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서,
상기 (B) 수용성 가소제의 점도는, 상온(25℃에서 50000mPa.s 이하이고, 상기 (A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 상기 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율((B)/(A))이 0.2 이상인 것을 특징으로 하는, 반도체 전사용 플럭스 시트. - (A) 수용성 점착제 및 (B) 수용성 가소제(상기 성분 (A)를 제외함.)를 포함하는 반도체 전사용 플럭스 시트에 있어서,
상기 (B) 수용성 가소제는 상온(25℃에서 액상이며, 또한, 분자량이 5000 이하이고, 상기 (A) 수용성 점착제의 함유량에 대한 상기 (B) 수용성 가소제의 함유량의 비율((B)/(A))이 0.2 이상인 것을 특징으로 하는, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
(C) 플럭스제(상기 성분 (A) 및 상기 성분 (B)를 제외함.)를 포함하는, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 (A) 수용성 점착제가, 비닐알코올계 중합체, 비닐피롤리돈계 중합체, 아크릴계 중합체 및 당류로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 수용성 점착제를 포함하는, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 비닐알코올계 중합체가, 옥시알킬렌 구조를 갖는, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 (B) 수용성 가소제가, 120℃이상의 비점인, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 (B) 수용성 가소제가, 글리세린, 디글리세린, 폴리에틸렌글리콜, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜 및 폴리프로필렌글리콜로부터 선택되는 적어도 1종을 포함하는, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 (A) 수용성 점착제로서 당류를 포함하고, (B) 수용성 가소제(상기 성분 (A)를 제외함.)의 비점이 200℃이상인, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
(C) 플럭스제에, 카르복실기를 갖는 화합물을 포함하는, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
전사되는 반도체는, 발광 다이오드인, 반도체 전사용 플럭스 시트. - 제1항 또는 제2항에 기재된 반도체 전사용 플럭스 시트를 사용하는 것을 특징으로 하는, 전자 부품의 제조 방법.
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