KR20230076111A - 절연층을 포함하는 리튬 이차전지용 전극 및 이의 제조방법 - Google Patents
절연층을 포함하는 리튬 이차전지용 전극 및 이의 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명의 리튬 이차전지용 전극은, 절연층을 포함하고, 상기 절연층은, 제 1 바인더를 포함하는 제 1 절연층 및 상기 제 1 절연층 상에 형성되고, 무기입자와 제 2 바인더를 포함하는 제 2 절연층을 포함하며, 상기 제 1 바인더는, PVDF(Polyvinylidene fluoride)이고, 상기 제 2 바인더는, SBR(styrene butadiene rubber)이다.
이에 따라, 본 발명의 절연층은, 습윤 접착력 및 전기적 안전성이 우수하다.
이에 따라, 본 발명의 절연층은, 습윤 접착력 및 전기적 안전성이 우수하다.
Description
본 발명은, 습윤 접착력이 우수하면서도, 우수한 코팅성 및 전기적 안전성을 가지는 다층 구조의 절연층을 포함하는 리튬 이차전지용 전극 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 전지와 파우치형 전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성의 리튬 코발트 폴리머 전지와 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
이러한 이차전지에서 주요 연구 과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 전지의 안전성 관련 사고의 주요한 원인은, 양극과 음극간의 단락으로 인한 비정상적인 고온 상태의 도달에 기인한다. 즉, 정상적인 상황에서는 양극과 음극간의 분리막이 위치하여 전기적 절연을 유지하고 있으나, 전지가 과충전 또는 과방전을 일으키거나, 전극 재료의 수지상 성장(Dendritic growth) 또는 이물에 의한 내부 단락을 일으키거나, 못, 나사 등의 예리한 물체가 전지를 관통하건, 외력에 의해 전지에 무리한 변형이 가해지는 등의 비정상적인 상황에서는 기존 분리막으로는 한계를 보이게 된다.
일반적으로, 분리막은 폴리올레핀계 수지로 이루어진 미세다공막이 주로 이용되고 있으나, 그 내열온도가 120℃ 내지 160℃ 정도로서 내열성이 불충분하다. 따라서, 내부 단락이 발생하면, 단락 반응열에 의해 분리막이 수축하여 단락부가 확대되고, 더 크고 많은 반응열이 발생하는 열폭주(thermal runway) 상태에 이르게 되는 문제가 있었다. 이러한 현장은 전극을 적층 시, 전극 활물질이 코팅된 전극 집전체의 전극 활물질 도포 단부에서 주로 발생하는 바, 외부 충격 또는 고온 하에서 전극의 단락 가능성을 낮추기 위하여 다양한 방법이 시도되어 왔다.
구체적으로, 전지의 내부 단락을 해결하기 위하여, 전극의 무지부와 합제층의 일부에 절연 테이프를 부착하거나, 절연층 형성용 절연액을 도포하여 절연층을 형성하는 방법이 제안되어 왔다. 예를 들어, 양극의 무지부와 양극 합제층의 일부에는 절연 목적의 바인더를 도포하거나, 상기 바인더와 무기입자의 혼합물을 용매에 분산시킨 절연층 형성용 절연액을 도포하는 방법이 있다.
이러한 절연층 형성용 절연액은, 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF) 바인더에, 무기입자 및 발색제 등을 포함하며, 종래에는 이러한 절연층 형성용 절연액을 단일층으로 도포하여 절연층을 형성하여 왔다. PVDF계 바인더를 포함한 절연층은, 전기적 안전성과 코팅 공정성이 우수한 장점을 가지고 있지만, 전해액 습윤 시, 접착력이 저하되어, 절연층이 집전체나 전극합제층으로부터 탈리될 수 있으며, 이는 전지의 안전성의 저해 요소가 된다.
따라서, 전기적 안전성이 우수하면서도, 습윤 접착력이 우수한 절연층을 포함하는 전극에 대한 기술 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 상기 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 집전체와 전극 합제층과의 접착력이 우수하면서도, 전기적 안전성이 우수한 절연층을 포함하는 리튬 이차전지용 전극을 제공하고자 한다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지용 전극은, 집전체;
상기 집전체의 일면 또는 양면에 형성된 전극 합제층; 및
절연층을 포함하고,
상기 절연층은, 제 1 바인더를 포함하는 제 1 절연층 및 상기 제 1 절연층 상에 형성되고, 무기입자와 제 2 바인더를 포함하는 제 2 절연층을 포함하며,
상기 제 1 바인더는, PVDF(Polyvinylidene fluoride)이고,
상기 제 2 바인더는, SBR(styrene butadiene rubber)이다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 집전체는, 상기 전극 합제층이 형성되지 않은 무지부를 포함하고, 상기 제 1 절연층은, 상기 무지부 중 일부로부터 상기 전극 합제층의 일부까지 커버할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 2 절연층은, 상기 무지부 중 일부로부터, 상기 전극 합제층의 일부까지 커버할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 1 절연층의 표면은, 상기 제 2 절연층에 의해 완전히 덮여 있을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 무기입자는, AlOOH, Al2O3, γ-AlOOH, Al(OH)3, Mg(OH)2, Ti(OH)4, TiO2, MgO, CaO, Cr2O3, MnO2, Fe2O3, CoO4, NiO, ZrO2, BaTiO3, SnO2, CeO2, Y2O3, SiO2, 실리콘카바이드(SiC) 및 보론 나이트라이드(BN)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 1 절연층은, 상기 제 1 바인더 외에 추가로 추가 바인더 및 무기입자를 더 포함하고, 상기 추가 바인더는, 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌옥사이드, 셀룰로오즈 아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트 고무, 폴리메타크릴레이트, 폴리비닐아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 2 절연층은, 상기 제 2 바인더 외에 추가로 추가 바인더를 더 포함하고,
상기 추가 바인더는, 폴리비닐리덴플루오라이드 공중합체, 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌옥사이드, 셀룰로오즈 아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트 고무, 폴리메타크릴레이트, 폴리비닐아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 1 절연층은, 바인더를 20중량% 내지 99중량% 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 2 절연층은, 바인더를 20중량% 내지 99중량% 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 1 절연층 및 제 2 절연층의 각 두께는, 1㎛ 내지 15㎛일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지용 전극의 제조방법은, 용매 및 제 1 바인더를 포함하는 바인더 성분을 혼합하여, 제 1 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계; 무기입자, 용매 및 제 2 바인더를 포함하는 바인더 성분을 혼합하여, 제 2 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계; 집전체 상에, 전극 활물질을 포함하는 전극 합제용 슬러리를 도포하는 단계; 및 상기 제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액을 도포하는 절연액 도포 단계를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 절연액 도포 단계는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 도포층 상에, 상기 제 2 절연층 형성용 절연액을 도포하는 과정을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 절연액 도포 단계는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 표면이, 상기 제 2 절연층 형성용 절연액에 의해 완전히 덮이도록 도포하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액은, 그 점도가 각각 25℃에서 1,000 cps 내지 10,000 cps 일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 제 2 절연층 형성용 절연액의 점도는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 점도보다 작을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 제 1 절연층 형성용 절연액의 용매와 제 2 절연층 형성용 절연액의 용매는 동일할 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지는, 상술한 전극을 양극 또는 음극으로 포함한다.
본 발명의 리튬 이차전지용 전극은, 절연층이 전기적 안전성이 우수한 제 1 절연층과 습윤 접착력이 우수한 제 2 절연층을 포함하고, 상층부에 위치한 제 2 절연층이, 하층부에 위치한 제 1 절연층 내로 전해액이 침투하는 것을 차단하거나 저해하여, 전기적 안전성이 우수하면서도, 습윤 접착력이 우수한 절연층을 포함한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지용 전극의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지용 전극의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 절연층 형성용 절연액을 도포하는 방법을 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 절연층 형성용 절연액을 도포하는 방법을 나타내는 도면이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 리튬 이차전지용 전극의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 절연층 형성용 절연액을 도포하는 방법을 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 절연층 형성용 절연액을 도포하는 방법을 나타내는 도면이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 명세서에서, "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
<리튬 이차전지용 전극>
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지용 전극의 단면도로, 도 1을 참조하면 본 발명의 리튬 이차전지용 전극, 집전체(10); 상기 집전체의 일면 또는 양면에 형성된 전극 합제층(20); 및 절연층(30)을 포함하고, 상기 절연층은, 제 1 바인더를 포함하는 제 1 절연층(31) 및 상기 제 1 절연층 상에 형성되고, 무기입자와 제 2 바인더를 포함하는 제 2 절연층(32)을 포함하며, 상기 제 1 바인더는, PVDF(Polyvinylidene fluoride)이고, 상기 제 2 바인더는, SBR(styrene butadiene rubber)이다.
본 발명의 절연층은, 제 1 절연층과, 제 1 절연층 상에 형성된 제 2 절연층을 포함하는 다층 구조로, 제 1 절연층에는 전기적 안전성과 코팅 공정성이 우수한 PVDF를 제 1 바인더로서 포함하고, 전해액 습윤 시의 접착력이 저하되는 제 1 절연층의 문제점을 개선하기 위해, 제 1 절연층의 전해액 습윤을 차단하거나, 저해하는, 제 2 절연층을 제 1 절연층 상에 도포하되, 제 2 절연층은 습윤 접착력이 우수한 제 2 바인더를 포함시킨 데에 특징이 있다. 따라서 본 발명의 절연층은, 전기적 안전성이 우수하면서도 습윤 접착력도 우수하다.
본 발명의 전극에 있어서, 상기 집전체는, 상기 전극 합제층이 형성되지 않은 무지부를 포함하고, 절연층은, 집전체 상에서, 전극 합제층이 도포되지 않은 무지부에 형성되거나, 전극 합제층과 일부 중첩되도록 형성된다.
제 1 절연층은, 무지부 중 일부로부터, 전극 합제층의 일부까지 커버하도록 도포된 형태이다. 이때 제 1 절연층이, 전극 합제층과 중첩되는 영역의 길이는 0.05mm 내지 5mm, 바람직하게는 0.1mm 내지 3.0mm 일 수 있다.
전극 합제층과 제 1 절연층의 중첩으로 인한 용량 저하를 방지하기 위한 측면에서, 상기 전극 합제층과 중첩되는 영역의 제 1 절연층의 두께는, 전극 합제층의 방향으로 갈수록 감소할 수 있다.
또한, 제 2 절연층은, 상기 무지부 중 일부로부터, 상기 전극 합제층의 일부까지 커버하도록 도포되어 있다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극의 단면도이다. 도 2를 참조하면, 제 1 절연층(31)의 표면이, 제 2 절연층(32)에 의해 완전히 덮여 있는 구조일 수 있다. 즉, 제 2 절연층은, 집전체(10)의 일부, 제 1 절연층(31)의 전부 및 전극 합제층(20)의 일부에 중첩된다. 이때, 제 2 절연층이 집전체와 중첩되는 길이는 0.05mm 내지 5mm, 바람직하게는 0.1mm 내지 3.0mm 이다.
제 1 절연층 및 제 2 절연층이 이러한 구조로 형성되었을 때에, 제 1 절연층이 외부로 노출되지 않으므로, 제 2 절연층은 전해액이 제 1 절연층에 침투하는 것을 차단하거나, 저해하는 보호층의 기능을 보다 충분히 발현할 수 있게 된다.
제 2 절연층은, 제 1 절연층에 전해액이 습윤되는 것으로부터 보호하는 기능을 수행하므로, 제 2 절연층은 습윤 접착력이 우수한 것이 바람직하다.
이러한, 제 2 절연층은, 무기입자 및 제 2 바인더를 포함하되, 상기 제 2 바인더로는, 스티렌-부타디엔 러버, 아클릴레이트 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔 러버, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 러버로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상이 있고, 이 중 스티렌-부타디엔 러버(SBR, 이하 'SBR'이라 함)가 가장 바람직하다.
상기 SBR은, 스티렌 모노머 유래 반복단위 및 부타디엔 모노머 유래 반복단위를 70:30 내지 30:70의 중량비로 함유하고, 소수성기를 갖는 스티렌 모노머 유래 반복단위를 상기 범위로 함유함에 따라, 제 2 절연층의 습윤 접착력을 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 스티렌 모노머 유래 반복단위 및 부타디엔 모노머 유래 반복단위의 합계 중량은, 스티렌-부타디엔계 고무의 전체 중량에 대해 30 내지 100% 또는 30 내지 70 중량%일 수 있으며, 이러한 범위를 만족하는 경우에 제 2 절연층의 습윤 접착력이 적절하게 제어된다.
상기 스티렌 모노머의 예로는 스티렌, α-메틸스티렌, p-메틸 스티렌, 3-메틸스티렌, 4-메틸스티렌, 4-프로필스티렌, 1-비닐나프탈렌, 4-사이클로헥실스티렌, 4-(p-메틸페닐)스티렌, 1-비닐-5-헥실나프탈렌, 이들의 유도체 및 이들의 혼합물을 들 수 있고, 상기 부타디엔 모노머의 예로는 1,3-부타디엔, 이소프렌, 2,3-디메틸-1,3-부타디엔, 2-에틸-1,3-부타디엔, 이들의 유도체 및 이들의 혼합물을 들 수 있다.
필요한 경우, 상기 SBR은, 가교성기를 갖는 모노머 유래 반복단위를 추가로 함유할 수 있다. 이때, 상기 가교성기를 갖는 모노머 유래 반복단위는 전해액 흡수율 저감을 위해서 SBR 전체 중량에 대해 12 중량부 이하로 함유되는 것이 바람직하다.
제 1 절연층에 포함되는 제 1 바인더는, 전극 합제층과의 접착성, 내화학성 및 전기화학적 안정성 측면에서 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF, 이하 'PVDF'라 함)이다. 상기 PVDF는, 단량체로서 비닐리덴플루오라이드(VDF)를 포함하는 PVDF 계 고분자를 포함한다. 상기 PVDF 계 고분자의 구체적인 예로는 PVDF 단일 고분자, PVDF-HFP(Poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene)), PVDF-CTFE(Poly(vinylidene fluoride-co-chlorotrifluoroethylene)), PVDF-TFE(Poly(vinylidene tetrafluoroethylene)), PVDF-TrFE (Poly(vinylidene trifluoroethylene))등의 PVDF 코폴리머 등을 들 수 있다.
상기 PVDF는 전극 합제층과의 접착력 향상, 소망하는 점도 확보의 측면에서 중량평균분자량이 400,000 내지 1,500,000, 바람직하게는 600,000 내지 1,200,000일 수 있다.
제 1 절연층에 포함되는 PVDF 바인더는, 전기화학적 안정성으로 인해, 4V 내지 5V의 전압 수준으로 장기간 충방전 할 경우에도 부반응이 발생하지 않으며, 분자 구조를 잘 유지하지만, 전해액에 의한 습윤 접착력이 낮아져서 집전체 및 전극 합제층과의 탈리가 발생할 가능성이 있다. 제 2 절연층에 포함되는 바인더인 SBR은 습윤 접착력은 우수하나, 4V 내지 5V의 전압 수준으로 장기간 충방전할 경우, SBR 내 부타디엔의 산화 반응으로 분해될 수 있는데, 제 1 절연층 중에 포함되는 PVDF에 의해 이 같은 산화 반응을 완화시킬 수 있고, 산화 반응이 진행되더라도, 제 1 절연층이 남게되므로, 절연층의 절연 특성을 유지할 수 있도록 한다.
제 1 절연층은 제 1 바인더 외에 추가적으로 추가 바인더를 더 포함할 수 있다. 이때 추가 바인더의 구체적 예로는, 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌옥사이드, 셀룰로오즈 아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트 고무, 폴리메타크릴레이트, 폴리비닐아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물이다.
제 2 절연층은 제 2 바인더 외에 추가적으로 추가 바인더를 더 포함할 수 있다. 이때 추가 바인더의 구체적 예로는, 폴리비닐리덴플루오라이드 공중합체, 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌옥사이드, 셀룰로오즈 아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트 고무, 폴리메타크릴레이트, 폴리비닐아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물이다.
이와 같은 추가 바인더를 제 1 절연층 및 제 2 절연층에 각 포함시킴으로써, PVDF 및 SBR의 단점을 보완할 수 있다.
제 1 절연층 및 제 2 절연층은, 각각 무기입자를 더 포함할 수 있으며, 무기입자는 전지의 안전성을 향상시킬 수 있으며, 절연층의 강도 또한 향상시킬 수 있다. 상기 무기입자의 함량은 절연층 형성용 절연액의 점도, 열저항, 절연성, 충진 효과, 분산성 또는 안정성 등을 고려하여 적절히 조절될 수 있다. 일반적으로 무기입자의 직경이 커질수록 이를 포함하는 절연액의 점도가 높아지고, 절연액에서 침강할 가능성이 높아진다. 또한 무기입자의 직경이 작아질수록 열저항이 높아지는 경향이 있다. 따라서, 상기와 같은 점을 고려하여, 적절한 종류 및 크기의 무기입자를 선택할 수 있고, 필요하다면 2종 이상의 무기입자를 함께 사용할 수 있다.
구체적인 예에서, 상기 무기입자는, AlOOH, Al2O3, γ-AlOOH, Al(OH)3, Mg(OH)2, Ti(OH)4, TiO2, MgO, CaO, Cr2O3, MnO2, Fe2O3, CoO4, NiO, ZrO2, BaTiO3, SnO2, CeO2, Y2O3, SiO2, 실리콘카바이드(SiC) 및 보론 나이트라이드(BN)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
제 1 절연층 및 제 2 절연층은 각각, 상기 무기입자를 최대 60중량%로 포함할 수 있으며, 바람직하게는 5중량% 내지 55중량%, 더욱 바람직하게는 5중량% 내지 50중량%로 포함할 수 있다.
구체적 예에서, 상기 제 1 절연층은, 바인더를 20중량% 내지 99중량% 포함하고, 상기 제 2 절연층은, 바인더를 20중량% 내지 99중량% 포함할 수 있다.
구체적 예에서, 제 1 절연층 및 제 2 절연층의 각 두께는, 1㎛ 내지 15㎛이고, 바람직하게는 2㎛ 내지 13㎛이며, 더욱 바람직하게는 3㎛ 내지 12㎛이다.
상기 제 2 절연층에 있어서, 상기 무기입자 및 SBR의 중량비는 1:99 내지 95:5의 범위일 수 있으며, 10:90 내지 70:30, 20:80 내지 50:50 일 수 있다. 상기 범위를 만족할 때, 무기입자 간의 접착성, 절연층과 집전체화의 접착성 및 목적하는 절연 효과 면에서 유리하다.
상기 전극은 양극 또는 음극일 수 있으며, 이에 따라 상기 전극 합제층은, 양극 활물질을 포함하는 양극 합제층이거나, 음극 활물질을 포함하는 음극 합제층 수 있다.
상기 양극은, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는, 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M =Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
구체적인 예에서 상기 음극 활물질은, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스 (CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
<리튬 이차전지용 전극의 제조방법>
본 발명에 따른 리튬 이차전지용 전극의 제조방법은, 용매 및 제 1 바인더를 포함하는 바인더 성분을 혼합하여, 제 1 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계; 무기입자, 용매 및 제 2 바인더를 포함하는 바인더 성분을 혼합하여, 제 2 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계; 집전체 상에, 전극 활물질을 포함하는 전극 합제용 슬러리를 도포하는 단계; 및 상기 제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액을 도포하는 절연액 도포 단계를 포함한다.
제 1 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계는, 용매에, 제 1 바인더로서 PVDF를 혼합하여 절연층 형성을 위한 절연액을 제조하는 단계이고, 제 2 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계는, 용매에, 제 2 바인더로서 SBR, 무기입자를 혼합하여 절연층 형성을 위한 절연액을 제조하는 단계이다.
상기 제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액에 각 사용되는 용매는, 물; 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 등의 알코올류; 아세톤, 케닐에틸케톤 등의 케톤류; 메틸에틸에테르, 디에틸에테르, 디이소아밀에테르 등의 에테르류; 감마-부티로락톤 등의 락톤류; N-메틸-2-피롤리돈(NMP); 베타-락탐등의 락탐류; 시클로펜탄, 시클로헥산 등의 환상 지방족류; 벤젠, 톨루엔 등의 방향족 탄화수소류; 유산메틸, 유산에틸 등의 에스테르류 등이 사용될 수 있다. 이중에서, 기존의 양극 합제용 슬러리와 유사성을 가지는 N-메틸-2-피롤리돈(NMP)이 적합하게 이용될 수 있다. 상기 용매의 함량은 특별히 제한되지 않으나, 무기입자의 분산성, 코팅의 용이성 및 건조 시간 등을 고려하여 결정한다.
상기 전극 합제용 슬러리를 도포하는 단계는, 전극 집전체 상에 합제용 슬러리 조성물을 도포하여 미건조 전극 합제층을 형성하는 단계를 포함한다. 상기 전극 집전체는 상술한 전극 집전체와 동일한 종류, 재료, 두께 등으로 사용될 수 있다.
상기 합제용 슬러리 조성물은 상기 전극 집전체 상에 도포되어 상기 미건조 전극 합제층으로 형성될 수 있다.
예를 들면 상기 미건조 전극 합제층은 후술할 미건조 절연층과의 동시 건조 후 전극 합제층을 형성할 수 있다.
상기 전극 합제용 슬러리 조성물은 양극 합제용 슬러리 조성물 또는 음극 합제용 슬러리 조성물, 바람직하게는 양극 합제용 슬러리 조성물일 수 있다.
상기 양극 합제용 슬러리 조성물은 양극 합제용, 바인더 및/또는 도전재를 포함할 수 있고, 상기 음극 합제용 슬러리 조성물은 음극 합제용, 바인더 및/또는 도전재를 포함할 수 있다. 상기 양극 합제용, 상기 음극 합제용, 바인더 및/또는 도전재는 전술한 양극 합제용, 음극 합제용, 바인더 및/또는 도전재가 사용될 수 있다.
상기 합제용 슬러리 조성물은 상기 전극 집전체 상에 도포되어 미건조 전극 합제용층으로 형성될 수 있다. 본 명세서에서 "미건조"란 상기 합제용 슬러리 조성물을 도포한 후 건조되지 않은 경우는 물론, 건조 공정을 수행하지 않아 실질적으로 건조되지 않은 경우를 모두 포괄한다.
본 발명의 일 실시형태에서 절연층은, 전극 집전체에 전극 활물질을 포함하는 전극 합제용 슬러리를 도포 및 건조하여 전극 합제층을 형성한 후에, 상기 전극 집전체의 무지부 부분에, 상기 절연층 형성용 절연액을 도포 및 건조하여 형성할 수 있다.
상기 절연층을 형성하기 위한 코팅방법으로는, 딥핑(dipping), 분사코팅(spray coating), 스핀코팅(spin coating), 롤코팅(roll coating), 다이코팅(die coating), 그라비아 인쇄(gravure printing), 바 코팅(bar coating) 등이 수행될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 바람직하게는 다이코팅 및 그라비아 인쇄 방법이 이용될 수 있다.
상기 절연액 도포 단계는, 상기 미건조 전극 활물질층과 일부 영역에서 중첩되도록 전술한 절연액을 도포하여 미건조 절연층을 형성하는 단계를 포함한다.
그리고, 상기 절연액 도포 단계는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 도포 부위 상에, 상기 제 2 절연층 형성용 절연액을 도포하는 방법에 의할 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 절연층 형성 방법을 도시하고 있다. 도 3을 참조하면, 하나의 구체적 예에서, 두 개의 싱글 다이 코터(210, 220)를 이용하여, 하나의 싱글 다이 코터(210)에서는, 상기 제 1 절연층 형성용 절연액(31)이 토출되고, 나머지 하나의 싱글 다이 코터(220)에서는, 상기 제 2 절연층 형성용 절연액(32)이 토출되게 하되, 제 1 절연층 형성용 절연액의 상부에, 제 2 절연층 형성용 절연액을 토출하는 방법으로 본 발명의 절연층을 형성할 수 있다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 절연층 형성 방법을 도시하고 있다. 도 4를 참조하면, 듀얼 다이 코터(300)를 이용하여, 두 개의 슬릿에서 각각 제 1 절연층 형성용 절연액(31)과 제 2 절연층 형성용 절연액(32)을 토출하도록 하여, 거의 동시에 제 1 절연층 및 제 2 절연층을 형성할 수 있고, 이에 따라 절연층 도포 공정을 간소화하고, 생산성을 향산시킬 수 있다.
이때, 제 2 절연층에 의해, 전해액이 제 1 절연층에 습윤되지 않도록, 제 1 절연층 형성용 절연액의 표면이, 상기 제 2 절연층 형성용 절연액에 의해 완전히 덮이도록 도포하는 것이 바람직하다.
상기 제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액은, 그 점도가 각각 25℃에서 1,000 cps 내지 10,000 cps 이다.
구체적 예에서 제 2 절연층 형성용 절연액이, 제 1 절연층 형성용 절연액의 도포 부위를 완전히 덮을 수 있도록 하기 위해, 제 2 절연층 형성용 절연액의 점도는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 점도 보다 작은 범위로 조절할 수 있다.
제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액의 각 도포 두께는, 1㎛ 내지 15㎛, 바람직하게는 2㎛ 내지 14㎛, 더욱 바람직하게는 3㎛ 내지 12㎛, 이다. 절연층 형성용 절연액의 도포 두께가 너무 얇으면, 절연 효과를 기대하기 어렵고, 너무 두께가 형성되면, 전극 탭의 부피가 불필요하게 커지므로 바람직하지 않다.
제 1 절연층 및 제 2 절연층에 각 포함되는 바인더, 무기입자에 대해서는 앞에서 상세히 설명하였으므로, 더 이상의 설명은 생략한다.
<리튬 이차전지>
본 발명에 따른 리튬 이차전지는, 전술한 제 1 절연층 및 제 2 절연층을 포함하는 전극을 양극 또는 음극으로 포함한다.
상기 리튬 이차전지는 구체적으로 양극, 상기 양극과 대향하여 위치하는 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 세퍼레이터 및 전해질을 포함한다. 이때, 상기 양극 및/또는 상기 음극은 전술한 리튬 이차전지용 전극이 사용될 수 있다. 또, 상기 리튬 이차전지는 상기 양극, 음극, 세퍼레이터의 전극 조립체를 수납하는 전지용기, 및 상기 전지용기를 밀봉하는 밀봉 부재를 선택적으로 더 포함할 수 있다.
한편, 상기 리튬 이차전지에 있어서, 세퍼레이터는 음극과 양극을 분리하고 리튬 이온의 이동 통로를 제공하는 것으로, 통상 리튬 이차전지에서 세퍼레이터로 사용되는 것이라면 특별한 제한 없이 사용가능하며, 특히 전해질의 이온 이동에 대하여 저저항이면서 전해액 함습 능력이 우수한 것이 바람직하다. 구체적으로는 다공성 고분자필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름 또는 이들의 2층 이상의 적층 구조체가 사용될 수 있다. 또 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포가 사용될 수도 있다. 또, 내열성 또는 기계적 강도 확보를 위해 세라믹 성분 또는 고분자 물질이 포함된 코팅된 세퍼레이터가 사용될 수도 있으며, 선택적으로 단층 또는 다층 구조로 사용될 수 있다.
또한, 본 발명에서 사용되는 전해질로는 리튬 이차전지 제조시 사용 가능한 유기계 액체 전해질, 무기계 액체 전해질, 고체 고분자 전해질, 겔형 고분자 전해질, 고체 무기 전해질, 용융형 무기 전해질 등을 들 수 있으며, 이들로 한정되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 전해질은 유기 용매 및 리튬염을 포함할 수 있다.
이하, 실시예 등을 통해 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 본 명세서에 기재된 실시예에 기재된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
상기 유기 용매로는 전지의 전기 화학적 반응에 관여하는 이온들이 이동할 수 있는 매질 역할을 할 수 있는 것이라면 특별한 제한없이 사용될 수 있다. 구체적으로 상기 유기 용매로는, 메틸 아세테이트(methyl acetate), 에틸 아세테이트(ethyl acetate), γ-부티로락톤(γ-butyrolactone), ε-카프로락톤(ε-caprolactone) 등의 에스테르계 용매; 디부틸 에테르(dibutyl ether) 또는 테트라히드로퓨란(tetrahydrofuran) 등의 에테르계 용매; 시클로헥사논(cyclohexanone) 등의 케톤계 용매; 벤젠(benzene), 플루오로벤젠(fluorobenzene) 등의 방향족 탄화수소계 용매; 디메틸카보네이트(dimethylcarbonate, DMC), 디에틸카보네이트(diethylcarbonate, DEC), 메틸에틸카보네이트(methylethylcarbonate, MEC), 에틸메틸카보네이트(ethylmethylcarbonate, EMC), 에틸렌카보네이트(ethylenecarbonate, EC), 프로필렌카보네이트(propylene carbonate, PC) 등의 카보네이트계 용매; 에틸알 코올, 이소프로필 알코올 등의 알코올계 용매; R-CN(R은 탄소수 2 내지 20의 직쇄상, 분지상 또는 환 구조의 탄화수소기이며, 이중결합 방향 환 또는 에테르 결합을 포함할 수 있다) 등의 니트릴류; 디메틸포름아미드 등의 아미드류; 1,3-디옥솔란 등의 디옥솔란류; 또는 설포란(sulfolane)류 등이 사용될 수 있다. 이중에서도 카보네이트계 용매가 바람직하고, 전지의 충방전 성능을 높일 수 있는 높은 이온전도도 및 고유전율을 갖는 환형 카보네이트(예를 들면, 에틸렌카보네이트 또는 프로필렌카보네이트 등)와, 저점도의 선형 카보네이트계 화합물(예를 들면, 에틸메틸카보네이트, 디메틸카보네이트 또는 디에틸카보네이트 등)의 혼합물이 보다 바람직하다. 이 경우 환형 카보네이트와 사슬형 카보네이트는 약 1:1 내지 약 1:9의 부피비로 혼합하여 사용하는 것이 전해액의 성능이 우수하게 나타날 수 있다.
상기 리튬염은 리튬 이차전지에서 사용되는 리튬 이온을 제공할 수 있는 화합물이라면 특별한 제한없이 사용될 수 있다. 구체적으로 상기 리튬염은, LiPF6, LiClO4, LiAsF6, LiBF4, LiSbF6, LiAl04, LiAlCl4, LiCF3SO3, LiC4F9SO3, LiN(C2F5SO3)2, LiN(C2F5SO2)2, LiN(CF3SO2)2. LiCl, LiI, 또는 LiB(C2O4)2 등이 사용될 수 있다. 상기 리튬염의 농도는 0.1 내지 2.0M 범위 내에서 사용하는 것이 좋다. 리튬염의 농도가 상기 범위에 포함되면, 전해질이 적절한 전도도 및 점도를 가지므로 우수한 전해질 성능을 나타낼 수 있고, 리튬 이온이 효과적으로 이동할 수 있다.
상기 전해질에는 상기 전해질 구성 성분들 외에도 전지의 수명특성 향상, 전지 용량 감소 억제, 전지의 방전 용량 향상 등을 목적으로 예를 들어, 디플루오로에틸렌카보네이트 등과 같은 할로알킬렌카보네이트계 화합물, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사인산 트리아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시에탄올 또는 삼염화 알루미늄 등의 첨가제가 1종 이상 더 포함될 수도 있다. 이때 상기 첨가제는 전해질 총 중량에 대하여 0.1 내지 5 중량%로 포함될 수 있다.
실시예들에 따른 리튬 이차전지는 휴대전화, 노트북 컴퓨터, 디지털 카메라 등의 휴대용 기기, 및 하이브리드 전기자동차(hybrid electric vehicle, HEV) 등의 전기 자동차 분야 등에 유용하다.
이에 따라, 본 발명의 다른 일 구현예에 따르면, 상기 리튬 이차전지를 단위셀로 포함하는 전지 모듈 및 이를 포함하는 전지팩이 제공된다.
상기 전지모듈 또는 전지팩은 파워 툴(Power Tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차, 및 플러그인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV)를 포함하는 전기차; 또는 전력 저장용 시스템 중 어느 하나 이상의 중대형 디바이스 전원으로 이용될 수 있다.
본 발명의 리튬 이차전지의 외형은 특별한 제한이 없으나, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치 (pouch)형 또는 코인 (coin)형 등이 될 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지는 소형 디바이스의 전원으로 사용되는 전지셀에 사용될 수 있을 뿐만 아니라, 다수의 전지셀들을 포함하는 중대형 전지모듈에 단위전지로도 바람직하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예 및 실험예에 의해 보다 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예 및 실험예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 : 절연층 형성용 절연액의 제조
<제 1 절연층 형성용 절연액의 제조>
N-메틸-2-피롤리돈(NMP) 용매에, 제 1 바인더로서 PVDF(제품명: KF9700, 제조사: Kureha, 중량평균분자량: 880,000) 및 무기입자로서 AlOOH를 첨가 및 교반하였다. 이때 제 1 바인더와 무기입자의 중량비는 60:40이었다.
<제 2 절연층 형성용 절연액의 제조>
물 용매에, 제 2 바인더로서 상업적으로 입수 가능한 SBR 및 무기입자로서 AlOOH를 첨가 및 교반하였다. 이때 제 2 바인더와 무기입자의 중량비는 60:40이었다.
비교예 : 절연층 형성용 절연액의 제조
상기 실시예의 제 1 절연층 형성용 절연액과 동일한 방법으로 제조한 절연층 형성용 절연액을 준비하였다.
실험예 1: 습윤 접착력의 측정
본 발명에 따른 절연층의 습윤 접착력을 평가하기 위하여 하기와 같은 실험을 수행하였다.
<절연층이 형성된 시편의 준비>
두께 15㎛의 알루미늄 금속 호일에, 상기 제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액을 순차로 적층되도록 코팅 후 건조하여 시편을 준비하였다. 시편의 제 1 절연층 및 제 2 절연층의 각 두께는 5㎛ 였다. 상기 절연층이 형성된 실시예의 금속 시편은 접착력 측정용 타발기를 사용하여 2 cm x 2 cm 크기로 타발하였다.
상기 비교예에 대해서도 위와 동일한 방법으로, 시편을 제작하였다.
<초음파 인가>
250 ㎖ 의 비커에 전해액 EC/EMC=3/7(vol.%) 200 g을 투입하고, 상기 전해액에 절연층이 형성된 실시예 및 비교예의 각 시편을 함침 시켰다. 상기 시편의 움직임을 제어하기 위하여, 상기 시편을 지그로 고정하였다.
그리고, 상기 시편이 함침된 전해액에 초음파 분산기(BANDELIN 社, 4200)를 이용하여 초음파를 인가하였다. 이때, 초음파 인가 조건은 하기와 같다.
- 주파수: 20kHz
- 팁 직경(Tip diameter): 13 mm (TS-113)
- Amplitude: 100%
(13 mm tip 사용시, Peak-to-peak 132 ㎛)
그리고 전해액의 온도가 109℃가 될 때까지 초음파를 인가한 후, 시편에서 절연층의 탈리 여부를 육안으로 확인해 그 결과를 표 1에 나타내었다.
구분 | 실시예 | 비교예 |
습윤 접착력 비교 | 탈리 없음 | 탈리 발생 |
표 1과 같이, 실시예의 시편은 절연층이 탈리되지 않았으나, 비교예 1의 시편은 절연층이 탈리되었다. 따라서, 본 발명에 따른 전극은, 제 2 절연층의 존재로 인해 습윤 접착력이 우수함을 확인할 수 있다.
Claims (17)
- 집전체;
상기 집전체의 일면 또는 양면에 형성된 전극 합제층; 및
절연층을 포함하고,
상기 절연층은, 제 1 바인더를 포함하는 제 1 절연층 및 상기 제 1 절연층 상에 형성되고, 무기입자와 제 2 바인더를 포함하는 제 2 절연층을 포함하며,
상기 제 1 바인더는, PVDF(Polyvinylidene fluoride)이고,
상기 제 2 바인더는, SBR(styrene butadiene rubber)인,
리튬 이차전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 집전체는, 상기 전극 합제층이 형성되지 않은 무지부를 포함하고,
상기 제 1 절연층은, 상기 무지부 중 일부로부터 상기 전극 합제층의 일부까지 커버하는 리튬 이차전지용 전극.
- 제 2 항에 있어서,
상기 제 2 절연층은, 상기 무지부 중 일부로부터, 상기 전극 합제층의 일부까지 커버하는 리튬 이차전지용 전극.
- 제 2 항에 있어서,
상기 제 1 절연층의 표면은, 상기 제 2 절연층에 의해 완전히 덮여 있는 리튬 이차전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 무기입자는, AlOOH, Al2O3, γ-AlOOH, Al(OH)3, Mg(OH)2, Ti(OH)4, TiO2, MgO, CaO, Cr2O3, MnO2, Fe2O3, CoO4, NiO, ZrO2, BaTiO3, SnO2, CeO2, Y2O3, SiO2, 실리콘카바이드(SiC) 및 보론 나이트라이드(BN)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 리튬 이차전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 제 1 절연층은, 상기 제 1 바인더 외에 추가로 추가 바인더 및 무기입자를 더 포함하고,
상기 추가 바인더는, 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌옥사이드, 셀룰로오즈 아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트 고무, 폴리메타크릴레이트, 폴리비닐아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 리튬 이차전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서,
상기 제 2 절연층은, 상기 제 2 바인더 외에 추가로 추가 바인더를 더 포함하고,
상기 추가 바인더는, 폴리비닐리덴플루오라이드 공중합체, 폴리비닐알코올, 폴리에틸렌옥사이드, 셀룰로오즈 아세테이트, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트 고무, 폴리메타크릴레이트, 폴리비닐아세테이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 리튬 이차전지용 전극.
- 제 6 항에 있어서,
상기 제 1 절연층은, 바인더를 20중량% 내지 99중량% 포함하는 리튬 이차전지용 전극.
- 제 7 항에 있어서,
상기 제 2 절연층은, 바인더를 20중량% 내지 99중량% 포함하는, 리튬 이차전지용 전극. - 제 1 항에 있어서,
상기 제 1 절연층 및 제 2 절연층의 각 두께는, 1㎛ 내지 15㎛ 인 리튬 이차전지용 전극.
- 용매 및 제 1 바인더를 포함하는 바인더 성분을 혼합하여, 제 1 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계;
무기입자, 용매 및 제 2 바인더를 포함하는 바인더 성분을 혼합하여, 제 2 절연층 형성용 절연액을 제조하는 단계;
집전체 상에, 전극 활물질을 포함하는 전극 합제용 슬러리를 도포하는 단계; 및
상기 제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액을 도포하는 절연액 도포 단계를 포함하는 리튬 이차전지용 전극의 제조방법.
- 제 11 항에 있어서,
상기 절연액 도포 단계는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 도포층 상에, 상기 제 2 절연층 형성용 절연액을 도포하는 리튬 이차전지용 전극의 제조방법.
- 제 12 항에 있어서,
상기 절연액 도포 단계는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 표면이, 상기 제 2 절연층 형성용 절연액에 의해 완전히 덮이도록 도포하는 리튬 이차전지용 전극의 제조방법.
- 제 12 항에 있어서,
제 1 절연층 형성용 절연액 및 제 2 절연층 형성용 절연액은, 그 점도가 각각 25℃에서 1,000 cps 내지 10,000 cps 인 리튬 이차전지용 전극의 제조방법.
- 제 14 항에 있어서,
제 2 절연층 형성용 절연액의 점도는, 제 1 절연층 형성용 절연액의 점도보다 작은 리튬 이차전지용 전극의 제조방법.
- 제 11 항에 있어서,
상기 제 1 절연층 형성용 절연액의 용매와 제 2 절연층 형성용 절연액의 용매는 동일한 리튬 이차전지용 전극의 제조방법.
- 제 1 항에 따른 전극을 양극 또는 음극으로 포함하는 리튬 이차전지.
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