KR20230030830A - 스트론튬 계열 형광소재를 사용한 무용제 실리콘 수지 기반의 방열 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 스트론튬 계열 형광소재 전기절연성 필러 및 무용제 실리콘 수지를 포함하는 방열 조성물의 제조와 열전도 기능성 계면소재, 충진제, 시트 및 탄성체 응용에 관한 것으로, 본 발명에 따른 전기절연성 방열 조성물은 1액형 무용제 실리콘 수지를 사용하고, 전기절연성 필러로서 종래에 알려진 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄과 함께 해당 기술분야에서 전기 절연성 필러로서 사용된 바 없는 스트론튬 알루미네이트, 스트론튬 마그네슘 알루미네이트, 유로피움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+), 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Dy3+) 및/또는 유로피움 및 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+,Dy3+)를 추가로 포함함에 따라, 방열 성능이 현저히 향상되는 효과가 있다.
Description
본 발명은 스트론튬 계열 형광소재 전기절연성 필러 및 무용제 실리콘 수지를 포함하는 방열 조성물의 제조와 열전도 기능성 계면소재, 충진제, 시트 및 탄성체 응용에 관한 것이다.
최근 LED 조명을 포함한 전자기기의 고성능화, 소형화 및 고기능화로 인해 전자부품 회로에서의 발열량이 증가되고 이로 인해 기기의 내부온도가 상승하여 반도체 소자의 오작동, 저항체 부품의 특성변화 및 부품의 수명이 저하되는 문제점들이 발생하고 있다. 따라서 이러한 문제점을 해결하기 위한 방열대책으로 다양한 열전도성 기능성 계면소재(Gap Filler) 기술이 개발되고 있다.
일례로 LED는 입력된 에너지를 빛과 열에너지로 변환하게 되며, 변환된 열에 의하여 발광부 온도가 상승하게 된다. LED의 고유한 장점인 고효율, 장수명 특성은 발광부 온도를 효과적으로 낮추는 방열 기술이 뒷받침되었을 때 비로소 우수한 특성이 나타나므로 고효율 방열 시스템 개발을 위한 핵심 기술이 필요하다.
다른 예로 PCB기판 또는 방열판과 같이 두 개의 고체 표면이 서로 접촉할 때 각각의 계면이 갖는 고유한 표면 거칠기 때문에 두 면이 만나는 계면에는 미세한 공극 (void)이 존재하게 되고, 이러한 공극은 열저항의 주요한 원인이 된다. 계면 사이의 공극은 열전도가 낮은 공기로 채워지고 계면을 통한 열의 전도에 악영향을 주게 된다. 이를 해결하고자 열전도 특성이 우수한 기능성 소재를 사용하는 열전도성 충진제 (TIM, Thermal interface material)가 개발되고 있다.
열전도성 갭 필러 (Gap Filler)와 관련된 종래 기술들의 경우 통상적으로 2액형 실리콘 수지를 사용하여 약 3 W/mK 수준의 높은 열전도도 특성을 구현되고 있지만, 이는 고출력, 고성능 전기/전자제품에서 발생하는 발열온도가 120~150℃ 수준이어서 일반적인 TIM(열전도 구리스)의 재료나 2액형 타입은 사용이 불가능하다. 여기서, 2액형 타입의 실리콘 수지를 사용한 열전도성 갭 필러의 경우 전기/전자제품에 사용했을 때 제품의 열화로 인한 용제 휘발로 제품 특성에 악영향을 끼친다. 용제 휘발에 따른 필름막 구조 변형(파괴)와 열화(deterioration), 그리고 입자 응집(agglomeration)이 진행되고 필연적으로 열전도 특성의 저하가 발생한다.
전자기기 또는 전자부품에 적용되는 열전도성 갭 필러의 경우 우수한 방열 성능과 전기절연성이 요구되어, 열전도성 갭 필러의 구성 요소로 전기 비절연성 필러(예를 들어, 흑연, 금속류 등)는 사용할 수 없고, 전기 절연성 필러(예를 들어, 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄 등의 세라믹 필러)만 선택적으로 사용하여야 한다.
이에, 본 발명자는 1액형 무용제 실리콘 수지를 사용하고, 전기절연성 필러로서 종래에 알려진 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄과 함께 해당 기술분야에서 전기 절연성 필러로서 사용된 바 없는 스트론튬 알루미네이트, 스트론튬 마그네슘 알루미네이트, 유로피움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+), 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Dy3+) 및/또는 유로피움 및 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+,Dy3+)를 추가로 구성할 경우, 방열 성능이 현저히 향상될 뿐만 아니라, 전기절연성을 만족함을 확인하고 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 전기절연성 방열 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 전기절연성 방열 조성물을 포함하는 열전도 기능성 계면소재(시트, 탄성체 등), 전자부품, 전자기기, 전력기기, 히트싱크, LED 조명기기 등을 제공하는 것이다.
전기절연성 방열 조성물
본 발명은 실리콘 수지;
전기절연성 열전도 제1필러; 및
전기절연성 열전도 제2필러;를 포함하고,
상기 전기절연성 열전도 제1필러는 스트론튬 알루미네이트, 스트론튬 마그네슘 알루미네이트, 유로피움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+), 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Dy3+) 및 유로피움 및 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+,Dy3+) 중 1종 이상이고,
상기 전기절연성 열전도 제2필러는 알루미늄옥사이드, 질화붕소 및 질화알루미늄을 포함하는 것을 특징으로 하는,
전기절연성 방열 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 전기절연성 방열 조성물은 용제를 포함하지 않는 1액형 무용제 타입으로 사용할 수 있다.
상기 전기절연성 열전도 제1필러는 종래에 형광소재로서 잘 알려져 있으나, 전기절연성 열전도 필러로서는 사용된 적이 없다. 본 발명에서 사용하는 열전도 제1필러는 방열 성능 개선에 주요 구성요소이다. 전자의 이동이 배제된 상태의 열전도 소재(전기절연성 열전도 소재)에서, 열에너지가 전달되는 매질을 구성하는 분자 또는 원자의 격자진동이 열에너지를 전달하는 주요한 원인이 된다. 형광소재는 일반적으로 가시광선, 근자외선, 근적외선 영역의 빛에너지를 흡수하여 형광소재 원소의 내부전자를 여기시킨 후 다시 기저상태로 내려오는 과정에서 형광빛을 방출하는 효과를 보인다. 이러한 전자전이의 진동효과는 격자진동의 형태로 발현되는데 열에너지의 흡수과정에서도 이러한 효과가 크게 나타나서 다른 원소에 비해 격자진동이 효과적이라, 열전도 성능 개선에 주요한 역할을 하는 것으로 사료된다.
상기 실리콘 수지는 폴리(디메틸실록산), 폴리(메틸트리메톡시실란), 트리메틸실리-터미네이티드 폴리(디메틸실록산), 폴리(메틸페닐실록산), 폴리(디메틸실록산-co-디페닐실록산), 폴리(디메틸실록산-co-메틸페닐실록산), 폴리(디메틸실록산-co-메틸하이드로실록산), 폴리(페닐-메틸실록산) 등을 사용할 수 있다.
바람직하게,
상기 실리콘 수지 10 중량부 기준,
전기절연성 열전도 제1필러 13-17 중량부,
알루미늄옥사이드 22.4-26.4 중량부,
질화붕소 0.85-1.65 중량부, 및
질화알루미늄 14.35-18.35 중량부 포함할 수 있다.
더욱 바람직하게,
상기 실리콘 수지 10 중량부 기준,
전기절연성 열전도 제1필러 14-16 중량부,
알루미늄옥사이드 24-25 중량부,
질화붕소 1.1-1.4 중량부, 및
질화알루미늄 16-17 중량부 포함할 수 있다.
특히 바람직하게,
상기 실리콘 수지 10 중량부 기준,
전기절연성 열전도 제1필러 14.8-15.2 중량부,
알루미늄옥사이드 24.2-24.6 중량부,
질화붕소 1.15-1.35 중량부, 및
질화알루미늄 16.15-16.55 중량부 포함할 수 있다.
만약, 상기 구성요소의 함량비를 벗어날 경우, 방열 성능이 저하하는 문제가 있을 수 있고, 총 조성물 중량 중에서 제1필러 및 제2필러의 중량이 86 중량%를 초과할 경우 믹싱이 어려운 문제가 있을 수 있다.
전자부품, 전자기기, 전력기기, 히트싱크, LED 조명기기
본 발명은 상기 전기절연성 방열 조성물을 포함하는 열전도 기능성 계면소재(시트, 탄성체 등), 전자부품, 전자기기, 전력기기, 히트싱크, LED 조명기기 등을 제공한다.
본 발명에 따른 전기절연성 방열 조성물은 1액형 무용제 실리콘 수지를 사용하고, 전기절연성 필러로서 종래에 알려진 알루미나, 질화붕소, 질화알루미늄과 함께 해당 기술분야에서 전기 절연성 필러로서 사용된 바 없는 스트론튬 알루미네이트, 스트론튬 마그네슘 알루미네이트, 유로피움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+), 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Dy3+) 및 유로피움 및 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+,Dy3+) 중 1종 이상을 추가로 포함함에 따라, 방열 성능이 현저히 향상되는 효과가 있다.
이하, 본 발명을 하기의 실시예에 의하여 더욱 상세하게 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예> 전기절연성 및 방열성 조성물의 제조
조성물의 구성요소 출처를 하기 표 1에 나타내었다.
| 제조사 | 모델명 | ||
| 실리콘 수지 | Momentive | TSE 3251 | |
| 전기절연성 열전도 필러 | Strontium aluminate | Alfa Aesar | Strontium aluminate, 99.5% (metals basis) |
| SrAl2O4:Eu2+,Dy3+ | Hangzhou Yeming Science & Technology | YmO-9NG | |
| Aluminum oxide (AO) | denka | BAK20 | |
| Boron Nitride (BN) | scinco korea | hexagonal BN10 | |
| Aluminum nitride (AlN) | scinco korea | AlN050SF | |
상기 실리콘 수지로 사용한 TSE 3251는 폴리디메틸실록산 계열의 실리콘 수지로서, 물성은 다음과 같다.
실리콘 수지와 전기절연성 열전도 필러를 paste mixer(제조사: 일신오토틀레이브), 3step으로 5회 믹싱을 통해 sample을 제조하였다.
<실험예 1> 방열 성능 평가
수직 방열 특성을 평가하기 위하여, 실리콘 수지에 전기절연성 열전도 필러 4종의 함량비를 달리하여 제조한 샘플을 준비하여 수직 열확산도 및 수직 열전도도를 측정하였다.
Laser flash 법에 기반을 둔 열확산도 분석 장비(모델명: LFA 447, 제조사: Netzsch, Germany)를 사용하여 시료의 수직 열확산도를 측정하였고, 그 결과를 표 2 및 표 3에 나타내었다.
| 함량(g) | 실시예 | ||||||
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | ||
| 실리콘 수지 | 10 | 12 | 12 | 12 | 12 | 12 | |
| 제1필러 | Sr aluminate | 1.25 | 2.5 | 5 | 7.5 | 10 | 15 |
| 제2필러 | AO | 38.15 | 36.9 | 34.4 | 31.9 | 29.4 | 24.4 |
| BN | 1.25 | 1.25 | 1.25 | 1.25 | 1.25 | 1.25 | |
| AlN | 16.35 | 16.35 | 16.35 | 16.35 | 16.35 | 16.35 | |
| 수직 열확산도(mm2/s) | 0.67 | 0.69 | 0.7 | 0.81 | 0.83 | 0.95 | |
| 함량(g) | 실시예 | ||||||
| 8 | 9 | 10 | 11 | 12 | 13 | ||
| 실리콘 수지 | 10 | 12 | 12 | 12 | 12 | 12 | |
| 제1필러 | SrAl2O4:Eu2+,Dy3+ | 1.25 | 2.5 | 5 | 7.5 | 10 | 15 |
| 제2필러 | AO | 38.15 | 36.9 | 34.4 | 31.9 | 29.4 | 24.4 |
| BN | 1.25 | 1.25 | 1.25 | 1.25 | 1.25 | 1.25 | |
| AlN | 16.35 | 16.35 | 16.35 | 16.35 | 16.35 | 16.35 | |
| 수직 열확산도(mm2/s) | 0.54 | 0.58 | 0.63 | 0.71 | 0.74 | 0.82 | |
상기 표 2 및 표 3에 나타난 바와 같이, 스트론튬 알루미네이트(Sr aluminate) 또는 유로피움 및 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+,Dy3+) 함량이 증가할수록 수직 열확산도가 증가함을 확인하여, 방열 성능에 핵심적인 구성요소로서 제1필러가 중요함을 알 수 있었다.
다음으로, Laser flash 법에 기반을 둔 열확산도 분석 장비(모델명: LFA 447, 제조사: Netzsch, Germany)를 사용하여 시료의 수직 열전도도를 측정하였고, 그 결과를 표 4 및 표 5에 나타내었다.
| 함량(g) | 실시예 | ||
| 6 | 7 | ||
| 실리콘 수지 | 12 | 10 | |
| 제1필러 | Sr aluminate | 15 | 15 |
| 제2필러 | AO | 24.4 | 24.4 |
| BN | 1.25 | 1.25 | |
| AlN | 16.35 | 16.35 | |
| 수직 열확산도 (mm2/s) |
0.95 | 1.67 | |
| 수직 열전도도 (W/mK) |
2.43 | 5.21 | |
| 함량(g) | 실시예 | ||
| 13 | 14 | ||
| 실리콘 수지 | 12 | 10 | |
| 제1필러 | SrAl2O4:Eu2+,Dy3+ | 15 | 15 |
| 제2필러 | AO | 24.4 | 24.4 |
| BN | 1.25 | 1.25 | |
| AlN | 16.35 | 16.35 | |
| 수직 열확산도 (mm2/s) |
0.82 | 1.47 | |
| 수직 열전도도 (W/mK) |
1.95 | 4.57 | |
하기 표 4 및 표 5에 나타난 바와 같이, 전기절연성 열전도 필러의 함량은 고정하고, 실리콘 수지의 함량을 줄인 실시예 7 및 14의 수직 방열 성능이 현저히 향상됨을 확인할 수 있었다.
실시예 6 및 13의 경우 조성물 총 중량 69g 중에 전기절연성 열전도 필러의 함량이 82.6 중량%이고,
실시예 7 및 14의 경우 조성물 총 중량 67g 중에 전기절연성 열전도 필러의 함량이 85 중량%이다.
필러의 함량이 86 중량%를 초과하면 믹싱이 불가하여 샘플 제조가 어려운 문제가 있을 수 있다.
<실험예 2> 수직 방열 성능 개선을 위한 실리콘 수지 및 전기절연성 열전도 필러 최적 함량비 도출
상술한 실험예 1의 결과를 통해 조성물 중에 전기절연성 열전도 필러의 함량이 약 85 중량%인 샘플이 수직 방열 성능이 가장 우수하고, 또한 물성 역시 만족함을 확인하였다.
이에, 본 실험예 2에서는 수직 방열 성능 개선을 위한 실리콘 수지와 전기절연성 열전도 필러의 최적 함량비를 도출하기 위해, 4종 필러의 함량을 달리하여 실험을 실시하였고, 그 결과를 표 6 및 표 7에나타내었다.
| 실시예 | 함량 (g) | 수직 열전도도 (W/mK) |
||||
| Si resin | Sr aluminate | AO | BN | AlN | ||
| 7-1 | 10.0 | 14.6 | 24.4 | 1.25 | 16.35 | 4.28 |
| 7-2 | 14.8 | 5.20 | ||||
| 7-3 | 15.0 | 5.21 | ||||
| 7-4 | 15.2 | 5.19 | ||||
| 7-5 | 15.4 | 4.17 | ||||
| 7-6 | 15.0 | 24.0 | 1.25 | 16.35 | 4.05 | |
| 7-7 | 24.2 | 5.18 | ||||
| 7-8 | 24.4 | 5.21 | ||||
| 7-9 | 24.6 | 5.17 | ||||
| 7-10 | 24.8 | 4.23 | ||||
| 7-11 | 15.0 | 24.4 | 1.05 | 16.35 | 4.27 | |
| 7-12 | 1.15 | 5.16 | ||||
| 7-13 | 1.25 | 5.21 | ||||
| 7-14 | 1.35 | 5.15 | ||||
| 7-15 | 1.45 | 4.11 | ||||
| 7-16 | 15.0 | 24.4 | 1.25 | 15.95 | 4.09 | |
| 7-17 | 16.15 | 5.14 | ||||
| 7-18 | 16.35 | 5.21 | ||||
| 7-19 | 16.55 | 5.19 | ||||
| 7-20 | 16.75 | 4.13 | ||||
| 실시예 | 함량 (g) | 수직 열전도도 (W/mK) |
||||
| Si resin | SrAl2O4:Eu2+,Dy3+ | AO | BN | AlN | ||
| 14-1 | 10.0 | 14.6 | 24.4 | 1.25 | 16.35 | 3.67 |
| 14-2 | 14.8 | 4.55 | ||||
| 14-3 | 15.0 | 4.57 | ||||
| 14-4 | 15.2 | 4.53 | ||||
| 14-5 | 15.4 | 3.56 | ||||
| 14-6 | 15.0 | 24.0 | 1.25 | 16.35 | 3.39 | |
| 14-7 | 24.2 | 4.49 | ||||
| 14-8 | 24.4 | 4.57 | ||||
| 14-9 | 24.6 | 4.47 | ||||
| 14-10 | 24.8 | 3.61 | ||||
| 14-11 | 15.0 | 24.4 | 1.05 | 16.35 | 3.65 | |
| 14-12 | 1.15 | 4.46 | ||||
| 14-13 | 1.25 | 4.57 | ||||
| 14-14 | 1.35 | 4.45 | ||||
| 14-15 | 1.45 | 3.44 | ||||
| 14-16 | 15.0 | 24.4 | 1.25 | 15.95 | 3.43 | |
| 14-17 | 16.15 | 4.42 | ||||
| 14-18 | 16.35 | 4.57 | ||||
| 14-19 | 16.55 | 4.51 | ||||
| 14-20 | 16.75 | 3.47 | ||||
상기 표 6 및 7에 나타난 바와 같이, 실리콘 수지 10 중량부 기준, 제1필러 14.8-15.2 중량부, 알루미늄옥사이드 24.2-24.6 중량부, 질화붕소 1.15-1.35 중량부 및 질화알루미늄 16.15-16.55 중량부 포함하는 실시예 조성물에서 수직 열전도도 값이 5 W/mK 내외로 현저히 높게 나타남을 확인할 수 있었다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만, 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명에 속하는 것이다.
Claims (11)
- 실리콘 수지;
전기절연성 열전도 제1필러; 및
전기절연성 열전도 제2필러;를 포함하고,
상기 전기절연성 열전도 제1필러는 스트론튬 알루미네이트, 스트론튬 마그네슘 알루미네이트, 유로피움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+), 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Dy3+) 및 유로피움 및 디스프로시움이 도핑된 스트론튬 알루미네이트(SrAl2O4:Eu2+,Dy3+) 중 1종 이상이고,
상기 전기절연성 열전도 제2필러는 알루미늄옥사이드, 질화붕소 및 질화알루미늄을 포함하는 것을 특징으로 하는,
전기절연성 방열 조성물.
- 제1항에 있어서,
용제를 포함하지 않는 무용제 타입인 것을 특징으로 하는 전기절연성 방열 조성물.
- 제1항에 있어서,
상기 실리콘 수지는 폴리(디메틸실록산), 폴리(메틸트리메톡시실란), 트리메틸실리-터미네이티드 폴리(디메틸실록산), 폴리(메틸페닐실록산), 폴리(디메틸실록산-co-디페닐실록산), 폴리(디메틸실록산-co-메틸페닐실록산), 폴리(디메틸실록산-co-메틸하이드로실록산) 및 폴리(페닐-메틸실록산)으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 전기절연성 방열 조성물.
- 제1항에 있어서,
상기 실리콘 수지 10 중량부 기준,
전기절연성 열전도 제1필러 13-17 중량부,
알루미늄옥사이드 22.4-26.4 중량부,
질화붕소 0.85-1.65 중량부, 및
질화알루미늄 14.35-18.35 중량부 포함하는 것을 특징으로 하는 전기절연성 방열 조성물.
- 제4항에 있어서,
상기 실리콘 수지 10 중량부 기준,
전기절연성 열전도 제1필러 14-16 중량부,
알루미늄옥사이드 24-25 중량부,
질화붕소 1.1-1.4 중량부, 및
질화알루미늄 16-17 중량부 포함하는 것을 특징으로 하는 전기절연성 방열 조성물.
- 제5항에 있어서,
상기 실리콘 수지 10 중량부 기준,
전기절연성 열전도 제1필러 14.8-15.2 중량부,
알루미늄옥사이드 24.2-24.6 중량부,
질화붕소 1.15-1.35 중량부, 및
질화알루미늄 16.15-16.55 중량부 포함하는 것을 특징으로 하는 전기절연성 방열 조성물.
- 제1항의 전기절연성 방열 조성물을 포함하는 열전도 기능성 계면소재.
- 제7항에 있어서,
상기 열전도 기능성 계면소재는 시트(sheet) 또는 탄성체인 것을 특징으로 하는 열전도 기능성 계면소재.
- 제1항의 전기절연성 방열 조성물을 포함하는 전자부품.
- 제1항의 전기절연성 방열 조성물을 포함하는 히트싱크(heat sink).
- 제1항의 전기절연성 방열 조성물을 포함하는 LED 조명기기.
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- 2021-08-26 KR KR1020210112976A patent/KR102576375B1/ko active IP Right Grant
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