KR20220087210A - 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 및 그 제조방법 - Google Patents

연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 두께를 0.5mm 이하를 유지하면서, 항복강도와 연신율이 우수한 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재는 연료전지에 사용되는 분리판용 박판재로서, Mg: 9 ~ 10wt% 및 나머지 Al 및 기타 불가피한 불순물을 포함하고, 집합조직으로 Cube 조직과 R-Cube(Rotated Cube) 조직이 형성된 것을 특징으로 한다.

Description

연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 및 그 제조방법{Aluminium sheets material for separator of fuel cell and manufacturing method thereof}
본 발명은 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 두께를 0.5mm 이하를 유지하면서, 항복강도와 연신율이 우수한 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 및 그 제조방법에 관한 것이다.
연료전지는 연료가 가지고 있는 화학 에너지를 스택 내에서 전기 화학적으로 반응시켜 전기 에너지로 변환하는 일종의 발전장치로서, 산업용, 가정용 및 차량의 구동 전력을 공급할 뿐만 아니라 휴대용 장치와 같은 소형 전자 제품의 전력공급에 사용될 수 있으며, 최근 고효율의 청정 에너지원으로 점차 그 사용영역이 확대되고 있다.
일반적인 연료전지 스택은 가장 안쪽에 막전극 접합체(MEA: Membrane-Electrode Assembly)가 위치하는데, 이 막전극 접합체는 수소 양이온(Proton)을 이동시켜 줄 수 있는 고분자 전해질막과, 이 전해질막 양면에 수소와 산소가 반응할 수 있도록 도포된 촉매층, 즉 연료극(anode) 및 공기극(cathode)으로 구성되어 있다.
또한, 상기 막전극 접합체의 바깥 부분, 즉 연료극 및 공기극이 위치한 바깥 부분에는 기체확산층(GDL: Gas Diffusion Layer)이 적층되고, 상기 기체확산층의 바깥 쪽에는 연료를 공급하고 반응에 의해 발생된 물을 배출하도록 유로(Flow Field)가 형성된 분리판이 배치되고, 가장 바깥쪽에는 상기한 각 구성들을 지지 및 고정시키기 위한 엔드 플레이트가 결합된다.
분리판은 금속소재로 이루어지는데, 연료전지는 운전 중 수소와 산소의 반응에 의해 생성수가 생성되고, 생성수는 분리판에 형성된 유로를 통하여 유동하여 외부로 배출된다. 그래서 분리판은 내식성이 우수한 스테인리스계 소재를 사용하여 제작되고 있다.
한편, 최근에는 연료전지 스택의 경량화를 위하여 분리판을 경량화시키는 연구가 진행되고 있고, 일례로 스테인리스계 소재를 내식성을 우수하게 유지하면서 경량화를 달성할 수 있는 알루미늄 소재로 대체하려는 연구가 실시되고 있다.
하지만, 분리판은 항복강도, 연신율 및 내식성 측면에서 어느 정도 수준의 물성값을 유지하여야 하는데, 알루미늄 소재로 분리판을 제작하는 경우에 내식성 측면에서는 분리판에서 요구하는 물성값을 달성하였지만, 항복강도 및 연신율 측면에서는 분리판에서 요구하는 물성값을 만족시키는 것이 쉽지 않았다.
또한, 분리판은 통상 0.5mm 이하의 두께를 갖는데, 분리판에서 요구하는 항복강도 및 연신율을 만족하지 못하는 알루미늄 박판재로는 성형성을 만족하지 못하여 0.5mm 이하의 두께를 갖는 분리판을 성형하는 것에 어려움이 있었다.
상기의 배경기술로서 설명된 내용은 본 발명에 대한 배경을 이해하기 위한 것일 뿐, 이 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 이미 알려진 종래기술에 해당함을 인정하는 것으로 받아들여져서는 안 될 것이다.
일본공개특허공보 제2013-501854호 (2013.01.17) 등록특허공보 제10-0559831호 (2006.03.06)
본 발명은 합금 성분과 제조조건을 개선하여 두께를 0.5mm 이하를 유지하면서, 항복강도와 연신율이 우수한 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재는 연료전지에 사용되는 분리판용 박판재로서, Mg: 9 ~ 10wt% 및 나머지 Al 및 기타 불가피한 불순물을 포함하고, 집합조직으로 Cube 조직과 R-Cube(Rotated Cube) 조직이 형성된 것을 특징으로 한다.
상기 알루미늄 박판재는 Mn: 0.12wt% 이하 및 Cr: 0.12wt% 이하 중 1종 또는 2종을 더 포함한다.
상기 알루미늄 박판재는 항복강도가 150MPa 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 알루미늄 박판재는 연신율이 28% 이상인 것을 특징으로 한다.
상기 알루미늄 박판재의 두께는 0.5mm 이하인 것을 특징으로 한다.
상기 알루미늄 박판재에는 Al3Mg2인 석출상이 형성된 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명의 일 실시형태에 따른 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법은 연료전지에 사용되는 분리판용 박판재를 제조하는 방법으로, Mg: 9 ~ 10wt% 및 나머지 Al 및 기타 불가피한 불순물을 포함하는 용강을 주조하여 봉상의 주조재를 준비하는 단계와; 상기 주조재를 냉간에서 압연하여 압연재를 준비하는 단계와; 상기 압연재를 다수 장 겹친 상태로 냉간에서 적층 압연하여 박판재를 준비하는 단계와; 상기 박판재를 열처리하는 단계를 포함한다.
상기 주조재를 준비하는 단계에서, 상기 용강은 Mn: 0.12wt% 이하 및 Cr: 0.12wt% 이하 중 1종 또는 2종을 더 포함한다.
상기 박판재를 준비하는 단계, 상기 압연재를 100℃ 이하의 온도에서 압연하는 것을 특징으로 한다.
상기 박판재를 준비하는 단계, 상기 압연재를 상온에서 압연하는 것을 특징으로 한다.
상기 박판재를 준비하는 단계, 박판재는 두께 0.5mm 이하로 압연하는 것을 특징으로 한다.
상기 박판재를 열처리하는 단계는, 상기 박판재를 350 ~ 400℃에서 30 ~ 60분 동안 열처리하는 것을 특징으로 한다.
상기 주조재를 준비하는 단계와 압연재를 준비하는 단계 사이에는, 상기 주조재를 압출하여 판상의 압출재를 준비하는 단계를 더 포함하고, 상기 압연재를 준비하는 단계에서는 상기 압출재를 냉간에서 압연하여 압연재를 준비하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 실시예에 따르면, 첫째, 스테인리스계 분리판을 대체하여 항복강도 및 연신율이 우수한 알루미늄계 분리판을 제작하여 연료전지 스택의 성능을 유지하면서 경량화를 달성할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 제조 단계별 및 열처리 조건별 조직의 변화 상태를 보여주는 도면이고,
도 2는 열처리 조건별 방위분포(ODF, Orientation Distribution Function) 분석 결과를 보여주는 도면이며,
도 3a는 표 1의 비교예 1에 따른 시편의 전자 현미경 사진이고,
도 3b는 표 1의 실시예 2에 따른 시편의 전자 현미경 사진이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 더욱 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다.
본 발명에 따른 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재는 연료전지 스택에 적용되는 금속소재의 분리판을 성형하는데 사용되는 알루미늄 박판재로서, 주요 합금 성분의 함량 및 열처리 조건을 최적화하여 집합조직으로 Cube 조직과 R-Cube(Rotated Cube) 조직이 형성되도록 하여 항복강도와 연신율을 향상시킬 수 있는 분리판용 알루미늄 박판재이다.
구체적으로 알루미늄 박판재는 Mg: 9 ~ 10wt% 및 나머지 Al 및 기타 불가피한 불순물을 포함한다. 이때 알루미늄 박판재는 Mn: 0.12wt% 이하 및 Cr: 0.12wt% 이하 중 1종 또는 2종을 더 포함할 수 있다.
본 발명에서 합금성분 및 그 조성범위를 한정하는 이유는 아래와 같이 이하, 특별한 언급이 없는 한 조성 범위의 단위로 기재된 %는 중량%를 의미한다.
마그네슘(Mg): 9 ~ 10%
마그네슘(Mg)는 고용강화형 원소로서, 전위이동을 방해하고 적층 결함 에너지를 감소시킨다. 그래서 전위 교차 슬립을 방해하고, 가공경화지수를 증가시켜서 국부적인 변형이 감소됨에 따라 강도 및 연신율을 동시에 향상시킨다. 다만, 마그네슘(Mg)을 너무 적은 양으로 함유되면 강도 및 연신율 향상효과가 미비하기 때문에 9% 이상을 함유하여야 한다.
이러한 마그네슘(Mg)은 9% 이상이 함유되는 경우에는 Al3Mg2인 석출상이 생성되고, 이러한 석출상의 생성 제어를 통하여 강도 및 성형성의 향상을 보장할 수 있다. 하지만, 마그네슘(Mg)의 함량이 10%를 초과하면 연신율이 감소하는 문제가 발생된다. 따라서 마그네슘(Mg)의 함량은 9 ~ 10% 범위로 제한한다.
망간(Mn): 0.12% 이하
망간(Mn)은 고온에서의 가공성을 향상시키는 원소로서, 미세한 분산상이 석출하여 균질화 열처리시 재결정립 성장을 억제하여 가공성을 향상시킨다. 하지만, 망간(Mn)의 함량이 0.12%를 초과하면 석출상의 분산성이 저하되고, 압연시 밀집된 석출상의 영향으로 주변에 미세 크랙이 발생하는 문제가 발생된다. 따라서 망간(Mn)의 함량은 0.12% 이하 범위로 제한한다.
크롬(Cr): 0.12% 이하
크롬(Cr)은 강도 및 딥드로잉(deep drawing)성을 증가시키는 원소로서, 미세한 금속간화합물을 형성하여 결정립을 미세화시킨다. 하지만, 크롬(Cr)의 함량이 0.12%를 초과하면 항복강도 증가로 인하여 연신율이 감소하는 문제가 발생된다. 따라서 크롬(Cr)의 함량은 0.12% 이하 범위로 제한한다.
상기한 성분 이외의 잔부는 알루미늄(Al) 및 불가피하게 함유되는 불순물이다.
한편, 상기와 같은 조성을 갖는 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재를 제조하는 방법에 대하여 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재의 제조방법은 상기와 같은 조성을 갖는 용강을 준비한 다음, 준비한 용강을 주조하여 봉상의 주조재를 준비하는 단계와; 상기 주조재를 압출하여 판상의 압출재를 준비하는 단계와; 상기 압출재를 냉간에서 압연하여 압연재를 준비하는 단계와; 상기 압연재를 다수 장 겹친 상태로 냉간에서 적층 압연하여 박판재를 준비하는 단계와; 상기 박판재를 열처리하는 단계를 포함한다.
본 실시예에서 주조재를 준비하는 단계, 압출재를 준비하는 단계 및 압연재를 준비하는 단계는 통상의 박판재를 제조하는 방법에 따라 실시된다. 이때 주조재를 압출하는 압출재를 준비하는 단계는 생략이 가능하지만, 주조재의 기공 및 내부 결함을 최소화하기 위하여 실시하는 것이 바람직하다.
하지만, 본 실시예에서 압연재를 준비한 다음 박판재를 준비하는 단계는 롤 들림 현상을 개선하기 위하여 통상의 박판재를 제조하는 방법에 사용되는 열간압연, 냉간압연 및 크로스(Cross)압연으로 실시하는 것이 아니라 냉각 적층 압연으로 실시한다.
예를 들어 박판재를 준비하는 단계에서 열간압연을 적용하는 경우에는 압연회수 증가에 따라 결정립 크기가 증가하게 되고, 이에 따라 연신율이 감소하는 문제가 발생된다.
그리고, 박판재를 준비하는 단계에서 일반적인 냉간압연을 적용하는 경우에는 소재의 반발력에 따른 롤 들림 현상으로 인하여 0.5mm 이하의 박판 제조가 어려운 문제가 있다.
또한, 박판재를 준비하는 단계에서 크로스(Cross)압연을 적용하는 경우에는 전단 변형에 의해서 결정립의 크기가 너무 감소함에 따라 연신율이 감소하여 성형성 향상 효과가 미비하였다.
따라서, 본 실시예에서는 박판재를 준비하는 단계에서 4장 내지 6장의 압연재를 서로 겹쳐서 적층한 상태에서 100℃ 이하, 바람직하게는 상온에서 압연하여 0.5mm 이하, 바람직하게는 0.2mm 이하의 박판재를 준비한다.
그리고, 박판재를 열처리하는 단계에서는 결정립의 성장 및 집합조직을 제어하기 위하여 열처리 온도를 350℃ ~ 400℃로 제한하고, 열처리 시간을 30분 ~ 60분으로 제한하는 것이 바람직하다. 열처리 온도 및 시간이 상기 조건을 벗어나는 경우에는 원하는 형태의 집합조직이 형성되지 않거나, 결정립의 크기가 커져서 원하는 수준의 강도와 연신율을 얻을 수 없다.
이하, 실시예 및 비교예를 사용하여 본 발명을 설명한다.
하기의 표 1과 같이 각 성분의 함량을 변경하면서 생산된 용강을 이용하여 주조된 주조재를 압출, 냉간압연, 냉간적층압연 및 열처리하였다.
구체적으로 표 1과 같이 성분의 함량이 조정된 용강을 이용하여 주조된 주조재를 압출하고 냉간에서 압연하여 압연재를 준비하였다. 그리고, 준비된 시트 상태의 압연재를 4장 겹쳐서 적층한 다음 상온에서 냉간적층압연을 실시하였다. 이때 압연 회수는 8회를 실시하여 박판재의 두께를 0.2mm가 되도록 하였다.
이렇게 준비된 0.2mm 두께의 박판재에 350℃에서 60분동안 열처리한 시편에 대하여 항복강도, 인장강도 및 연신율을 측정하였고, 그 결과를 표 1에 함께 나타내었다.
구분 Mg Mn Cr 항복강도 인장강도 연신율
비교예1 6 - - 128.2 302.5 20.7
비교예2 7 - - 146.1 323.4 24.1
비교예3 8 - - 158.2 345.0 23.4
실시예1 9 - - 157.1 362.8 30.4
실시예2 10 - - 159.3 369.3 31.7
비교예4 2 0.12 0.12 61.9 168.8 17.5
비교예5 4 0.12 0.12 116.9 244.7 21.3
비교예6 5 0.12 0.12 146.5 301.8 25.0
비교예7 6 0.12 0.12 162.5 315.7 25.3
비교예8 7 0.12 0.12 150.0 346.7 25.6
비교예9 8 0.12 0.12 175.3 382.5 27.7
실시예3 9 0.12 0.12 166.7 361.2 30.2
실시예4 10 0.12 0.12 174.5 377.9 31.3
비교예10 12 0.12 0.12 160.5 343.5 27.8
표 1에 나타난 결과에서 알 수 있듯이, 본 발명에서 제시된 합금 성분의 종류 및 함량을 만족하는 실시예들의 경우에는 모두 항복강도 150MPa 이상, 인장강도 360MPa 이상 및 연신율 28% 이상을 만족하는 것을 확인할 수 있었다.
특히, Mn와 Cu를 함유하지 않는 실시예 1 및 2보다 Mn와 Cu를 함유하는 실시예 3 및 4가 항복강도 및 연신율이 더 우수한 것을 확인할 수 있었다.
반면에, 본 발명에서 제시된 Mg의 함량보다 Mg의 함량이 상대적으로 많이 적은 비교예 1, 2, 4, 5 및 6은 항복강도, 인장강도 및 연신율이 모두 실시예들에 비하여 낮은 것을 확인할 수 있었다.
그리고, 본 발명에서 제시된 Mg의 함량보다 Mg의 함량이 상대적으로 조금 적은 비교예 3 및 9는 항복강도와 인장강도가 실시예들과 유사하거나 더 높기도 하였지만, 연신율이 실시예들에 비하여 낮은 것을 확인할 수 있었다.
또한, 본 발명에서 제시된 Mg의 함량보다 Mg의 함량이 많은 비교예 10은 항복강도가 실시예들과 유사하거나 더 높기도 하였지만, 연신율이 오히려 저하되어 실시예들에 비하여 낮은 것을 확인할 수 있었다.
다음으로, 박판재의 열처리 조건에 따른 결정립의 크기, 조직의 형성 상태 및 성형성(LDH)를 알아보는 실험을 실시하였다.
표 1의 실시예 4의 조성을 갖는 박판재를 준비한 다음 하기의 표 2와 같이 열처리 온도 및 시간을 변경하여 시편을 준비한 다음 각 시편에 대한 결정립 크기, 조직 상태 및 성형성을 측정하였고, 그 결과를 표 2와 도 1 및 도 2에 나타내었다.
도 1은 제조 단계별 및 열처리 조건별 조직의 변화 상태를 보여주는 도면이고, 도 2는 열처리 조건별 방위분포(ODF, Orientation Distribution Function) 분석 결과를 보여주는 도면이다.
열처리조건 BA 200℃
30분		 250℃
30분		 300℃
30분		 350℃
30분		 400℃
30분		 400℃
120분
집합조직 Copper, Brass,
S, Goss		 Cube Cube, R-Cube Cube,
R-Cube
성형성(LDH) 3.1mm 4.2mm 6.5mm 7.0mm 7.3mm 7.4mm -
도 1에서 알 수 있듯이, 열처리를 통하여 결정립의 크기가 약 22 ~ 25㎛ 수준으로 미세화되는 것을 확인할 수 있었다.
그리고, 표 2 및 도 2에서 알 수 있듯이, 열처리를 통하여 집합조직으로 Cube 조직과 R-Cube(Rotated Cube) 조직이 형성되는 것을 확인할 수 있었다. 이에 따라 연신율이 증가하여 성형성도 향상된 것을 확인할 수 있었다.
다만, 열처리 온도가 본 발명에서 제시하는 온도보다 낮을 경우에는 결정립이 미세화되지 않거나 집합조직으로 R-Cube(Rotated Cube) 조직이 형성되지 않는 것을 확인할 수 있었다.
그리고, 열처리 시간이 본 발명에서 제시하는 시간보다 많아지는 경우에는 오히려 연신율이 저하되어 성형성이 저하된 것을 확인할 수 있었다.
한편, 도 3a는 표 1의 비교예 1에 따른 시편의 전자 현미경 사진이고, 도 3b는 표 1의 실시예 2에 따른 시편의 전자 현미경 사진이다.
도 3a에서 확인할 수 있듯이, 비교예 1의 경우에는 석출물이 형성되지 않은 것으로 확인할 수 있었다.
하지만, 도3b에서 확인할 수 있듯이 실시예 2의 경우에는 석출물이 형성된 것을 확인할 수 있었고, 이 석출물은 Al3Mg2인 것을 확인하였다.
따라서, Mg의 함량 증가에 따라 원자 고용으로 인하여 Al3Mg2인 석출물이 생성되었고, 이러한 석출상의 생성에 따라 강도 및 성형성이 향상된 것을 확인할 수 있었다.
본 발명을 첨부 도면과 전술된 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였으나, 본 발명은 그에 한정되지 않으며, 후술되는 특허청구범위에 의해 한정된다. 따라서, 본 기술분야의 통상의 지식을 가진 자라면 후술되는 특허청구범위의 기술적 사상에서 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 변형 및 수정할 수 있다.

Claims (13)

  1. 연료전지에 사용되는 분리판용 박판재로서,
    Mg: 9 ~ 10wt% 및 나머지 Al 및 기타 불가피한 불순물을 포함하고,
    집합조직으로 Cube 조직과 R-Cube(Rotated Cube) 조직이 형성된 것을 특징으로 하는 연료전지의 분리판용 알루미늄 박판재.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 알루미늄 박판재는 Mn: 0.12wt% 이하 및 Cr: 0.12wt% 이하 중 1종 또는 2종을 더 포함하는 분리판용 알루미늄 박판재.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 알루미늄 박판재는 항복강도가 150MPa 이상인 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 알루미늄 박판재는 연신율이 28% 이상인 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 알루미늄 박판재의 두께는 0.5mm 이하인 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 알루미늄 박판재에는 Al3Mg2인 석출상이 형성된 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재.
  7. 연료전지에 사용되는 분리판용 박판재를 제조하는 방법으로,
    Mg: 9 ~ 10wt% 및 나머지 Al 및 기타 불가피한 불순물을 포함하는 용강을 주조하여 봉상의 주조재를 준비하는 단계와;
    상기 주조재를 냉간에서 압연하여 압연재를 준비하는 단계와;
    상기 압연재를 다수 장 겹친 상태로 냉간에서 적층 압연하여 박판재를 준비하는 단계와;
    상기 박판재를 열처리하는 단계를 포함하는 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 주조재를 준비하는 단계에서,
    상기 용강은 Mn: 0.12wt% 이하 및 Cr: 0.12wt% 이하 중 1종 또는 2종을 더 포함하는 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법.
  9. 청구항 7에 있어서,
    상기 박판재를 준비하는 단계,
    상기 압연재를 100℃ 이하의 온도에서 압연하는 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 박판재를 준비하는 단계,
    상기 압연재를 상온에서 압연하는 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법.
  11. 청구항 9에 있어서,
    상기 박판재를 준비하는 단계,
    박판재는 두께 0.5mm 이하로 압연하는 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법.
  12. 청구항 7에 있어서,
    상기 박판재를 열처리하는 단계는,
    상기 박판재를 350 ~ 400℃에서 30 ~ 60분 동안 열처리하는 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법.
  13. 청구항 7에 있어서,
    상기 주조재를 준비하는 단계와 압연재를 준비하는 단계 사이에는,
    상기 주조재를 압출하여 판상의 압출재를 준비하는 단계를 더 포함하고,
    상기 압연재를 준비하는 단계에서는 상기 압출재를 냉간에서 압연하여 압연재를 준비하는 것을 특징으로 하는 분리판용 알루미늄 박판재 제조방법.
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