KR20220054413A - 이차 전지 및 이를 포함하는 장치 - Google Patents

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KR20220054413A
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electrolyte
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positive electrode
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KR1020227010875A
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젤리 우
창롱 한
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컨템포러리 엠퍼렉스 테크놀로지 씨오., 리미티드
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Abstract

본원은 이차 전지 및 이를 포함하는 장치를 제공하는 바, 상기 이차 전지는 부극 활성 재료를 함유한 부극 필름를 포함하는 부극 시트; 및 전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 포함하는 전해액;을 포함하며, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고, 상기 유기 용매는 디메틸 카보네이트(DMC)를 포함하며, 상기 첨가제는 하기 식 1로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며, 여기서, R1은 C2~C4 알킬렌기 또는 할로 알킬렌기, C2~C4 알케닐렌기 또는 할로 알케닐렌, C6~C18 아릴렌기 및 그 유도체 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다. 본원의 이차 전지 및 이를 포함하는 장치는 높은 에너지 밀도를 갖는 전제 하에, 양호한 고온 사이클 성능 및 고온 저장 성능을 겸비할 수 있다.
[식 1]
Figure pct00014

Description

이차 전지 및 이를 포함하는 장치
본원은 전지 기술 분야에 관한 것으로, 특히 이차 전지 및 이를 포함하는 장치에 관한 것이다.
이차 전지는 기존의 납산 전지, 니켈 수소 전지, 니켈 카드뮴 전지에 비해 에너지 밀도가 높고 사이클 수명이 긴 등 장점이 있어, 현재 다양한 분야에서 널리 사용되고 있다.
전기 자동차의 응용에 있어서, 이차 전지가 높은 에너지 밀도와 긴 사이클 수명 등 특성을 구비할 것을 필요로 하는 경우가 많다. 실리콘계 재료는 이론적 그램당 용량이 커서 현재 널리 연구되고 있다. 하지만, 부극 활성 재료에 실리콘계 재료를 사용할 경우, 이차 전지의 전기 화학적 성능이 떨어진다.
이차 전지에 대한 전기 자동차의 성능 수요를 충족시키기 위해서는 양호한 종합적 성능을 갖는 이차 전지를 제공하는 것을 확실히 필요로 한다.
발명의 배경이 되는 기술에 존재하는 문제점을 감안하여, 본원은 높은 에너지 밀도를 구비하는 전제 하에, 또한 양호한 고온 사이클 성능 및 고온 저장 성능을 동시에 겸비할 수 있는 이차 전지 및 이를 포함하는 장치를 제공한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본원의 제1 양태는 이차 전지를 제공하는 바, 상기 이차 전지는 부극 활성 재료를 함유한 부극 필름을 포함하는 부극 시트; 및 전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 포함하는 전해액;을 포함하며, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고, 상기 유기 용매는 디메틸 카보네이트(DMC)를 포함하며, 상기 첨가제는 하기 식 1로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며,
[식 1]
Figure pct00001
여기서, R1은 C2~C4 알킬렌기 또는 할로 알킬렌기, C2~C4 알케닐렌기 또는 할로 알케닐렌기, C6~C18 아릴렌기 및 그 유도체 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
본원의 제2 양태는, 본원의 제1 양태의 이차 전지를 포함하는 장치를 제공한다.
본원은 적어도 하기와 같은 유익한 효과를 포함한다.
본원의 이차 전지에 있어서, 부극이 실리콘계 활성 재료를 포함하고, 전해액의 유기 용매가 디메틸 카보네이트(DMC)를 포함하고, 첨가제가 식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것을 통해, 이차 전지는 높은 에너지 밀도를 구비하는 전제 하에, 양호한 고온 사이클 성능과 고온 저장 성능을 겸비할 수도 있다. 본원의 장치는 이차 전지를 포함하므로 적어도 이차 전지와 동일한 장점을 갖는다.
도 1은 이차 전지의 일 실시형태의 이차 전지의 개략도이다.
도 2는 전지 모듈의 일 실시형태의 개략도이다.
도 3은 전지 팩의 일 실시형태의 개략도이다.
도 4는 도 3의 분해도이다.
도 5는 이차 전지가 전원으로 사용되는 장치의 일 실시형태의 개략도이다.
여기서, 도면 부호의 설명은 하기와 같다.
1: 전지 팩;
2: 상부 박스바디;
3: 하부 박스바디;
4: 전지 모듈;
5: 이차 전지.
이하에서는 본원에 따른 이차 전지 및 이를 포함하는 장치에 대하여 상세히 설명한다.
본원에 따른 이차 전지는 부극 시트 및 전해액을 포함하고, 상기 부극 시트는 부극 집전체 및 상기 부극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 부극 활성 재료를 함유하는 부극 필름을 포함하며, 상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고, 상기 전해액은 전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 포함하며, 상기 유기 용매는 디메틸 카보네이트(DMC)를 포함하고, 상기 첨가제는 식 1로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며, 여기서, R1은 C2~C4 알킬렌기 또는 할로 알킬렌기, C2~C4 알케닐렌기 또는 할로 알케닐렌기, C6~C18 아릴렌기 및 그 유도체 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
[식 1]
Figure pct00002
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 실리콘계 재료는 큰 이론 비용량을 가지고, 부극 활성 재료로 사용되는 경우 이차 전지의 용량을 유의하게 증가시킬 수 있으나, 실리콘계 재료는 충방전 과정에서 부피가 심하게 팽창하여 부극 필름의 기공률의 감소를 초래하여 이차 전지의 성능에 영향을 미친다. 본 발명자들은 식 1로 표시되는 첨가제가 실리콘계 재료의 표면에 조밀하고 균일한 보호막(passivating film)을 형성하여, 전해액 용매와 실리콘계 재료 사이의 직접적인 접촉을 효과적으로 방지하고, 부극 표면에서의 전해액 용매의 부반응을 감소시켜, 나아가 이차 전지의 가스 발생을 감소시켜 이차 전지의 고온 저장 성능을 개선할 수 있으나, 식 1로 표시되는 첨가제에 의해 부극에 형성된 보호막은 성막 저항이 커져, 전지의 고온 사이클 성능에 영향을 미칠 수 있음을 발견하였다. 본 발명자들은 대량의 연구를 통해, 유기 용매가 디메틸 카보네이트(DMC)를 포함하고, 그 것과 식 1의 첨가제를 동시에 사용하는 경우, 부극 표면의 성막 저항을 효과적으로 감소시킬 수 있음을 발견하였다. 상기 물질들의 시너지 효과하에서, 본원의 이차 전지는 높은 에너지 밀도의 전제 하에, 양호한 고온 사이클 성능 및 고온 저장 성능을 동시에 겸비할 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 식 1로 표시되는 화합물에서, R1은 C2~C4 알킬렌기, C2~C4 알케닐렌기, C6~C18 아릴렌기 또는 할로 아릴렌기에서 선택되는 한 종류이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 보다 바람직하게는, 상기 식 1로 표시되는 화합물은 하기 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
[화합물 1]
Figure pct00003
[화합물 2]
Figure pct00004
[화합물 3]
Figure pct00005
[화합물 4]
Figure pct00006
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 전해액에서 식 1로 표시되는 화합물의 함량이 차지하는 질량 점유율이 ≤1%이고; 보다 바람직하게는, 상기 전해액에서 식 1로 표시되는 화합물의 함량이 차지하는 질량 점유율이 ≤0.8%이다. 식 1로 표시되는 화합물의 함량이 소정 범위 내인 경우, 이차 전지의 고온 사이클 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 디메틸 카보네이트(DMC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤20%이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 디메틸 카보네이트(DMC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤10%이다. 디메틸 카보네이트(DMC)의 함량이 소정 범위 내인 경우, 이차 전지의 고온 저장 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(EC), 에틸 메틸 카보네이트(EMC) 및 디에틸 카보네이트(DEC) 중 두 종류 이상을 더 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매가 에틸렌 카보네이트(EC)를 더 포함하는 경우, 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 에틸렌 카보네이트(EC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤15%이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 에틸렌 카보네이트(EC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤10%이다. 상기 유기 용매에서 에틸렌 카보네이트(EC)가 차지하는 질량 점유율이 소정 범위 내인 경우, 전지의 고온 저장 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
본원의 제1양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매가 에틸 메틸 카보네이트(EMC)를 더 포함하는 경우, 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 에틸 메틸 카보네이트(EMC)가 차지하는 질량 점유율이 65%~95%이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 에틸 메틸 카보네이트(EMC)가 차지하는 질량 점유율이 75%~95%이다. 상기 유기 용매에서 상기 에틸 메틸 카보네이트(EMC)가 차지하는 질량 점유율이 소정 범위 내인 경우, 전지의 고온 저장 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 유기 용매가 디에틸 카보네이트(DEC)를 더 포함하는 경우, 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 디에틸 카보네이트(DEC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤30%이고; 보다 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 디에틸 카보네이트(DEC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤20%이다. 상기 유기 용매에서 디에틸 카보네이트(DEC)가 차지하는 질량 점유율이 소정 범위 내인 경우, 전지의 고온 저장 성능을 더욱 향상시킬 수도 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 첨가제는 플루오로 에틸렌 카보네이트(FEC), 에틸렌 설페이트(DTD), 1,3-프로판 설톤(PS), 1,3-프로펜 설톤(PST), 리튬 디플루오로 옥살산 보레이트(LiDFOB), 리튬 디플루오로 디옥살산 포스페이트(LiDFOP), 트리스(트리메틸 실릴)포스페이트(TMSP), 트리스(트리메틸 실릴)보레이트(TMSB) 중의 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에서, 상기 전해질염은 LiPF6 및 LiFSI 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 바람직하게는, 상기 전해질염은 LiPF6 및 LiFSI를 동시에 포함하고 또한 상기 전해액에서 LiFSI의 농도가 LiPF6의 농도보다 크다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 전해액에서 상기 전해질염의 농도가 1.05mol/L~1.4mol/L이고, 보다 바람직하게는, 1.1mol/L~1.3mol/L이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에서, 바람직하게는, 25℃에서의 상기 전해액의 전도도가 8mS/cm~10mS/cm이고, 보다 바람직하게는, 8.3mS/cm~9.0mS/cm이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 25℃에서의 상기 전해액의 점도가 3.5mPa.s~5mPa.s이고, 보다 바람직하게는 4.0mPa.s~4.5mPa.s이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 부극 집전체의 종류는 특별히 제한되지 않고, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 부극 집전체는 예컨대 동박과 같은 금속박으로부터 선택될 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 실리콘계 재료는 규소 단체, 규소 탄소 복합체, 규소 산소 화화물, 규소 질소 화화물 및 규소 합금 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 보다 바람직하게는, 상기 실리콘계 재료는 규소 산소 화화물을 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 부극 활성 재료는 탄소 재료를 더 포함하고, 상기 탄소 재료는 천연 흑연, 인조 흑연, 하드 카본 및 소프트 카본 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 보다 바람직하게는, 상기 탄소 재료는 천연 흑연 및 인조 흑연 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 부극 필름의 압밀도는 1.6g/cm3~1.8g/cm3이고, 보다 바람직하게는 1.65g/cm3~1.75g/cm3이다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 이차 전지는 정극 시트를 더 포함하고, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유하는 정극 필름를 포함한다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 상기 정극 집전체의 종류는 특별히 제한되지 않고, 실제 필요에 따라 선택될 수 있다. 구체적으로, 상기 정극 집전체는 예컨대 알루미늄박과 같은 금속박으로부터 선택될 수 있다
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는,상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산소 화화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함한다. 리튬 니켈 코발트 망간 산소 화화물과 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물은 이차 전지의 정극 활성 재료로서 비용량이 높고 사이클 수명이 긴 등 장점을 가지고 있으며, 실리콘계 재료를 포함하는 부극 활성 재료과 함께 사용되어, 전지의 전기 화학적 성능을 더 향상시킨다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 LiaNibCocMdM'eOfAg 또는 적어도 일부 표면에 코팅층이 배치된 LiaNibCocMdM'eOfAg 중의 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며, 여기서, 0.8≤a≤1.2， 0.5≤b＜1， 0＜c＜1， 0＜d＜1， 0≤e≤0.1， 1≤f≤2， 0≤g≤1이고, M는 Mn 및 Al 중의 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되고, M'는 Zr, Al, Zn, Cu, Cr, Mg, Fe, V, Ti, B 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며, A는 N, F, S, Cl 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택된다.
상기 정극 활성 재료의 코팅층은 탄소층, 산화물층, 무기염층 또는 전도성 고분자층일 수 있다. 정극 활성 재료의 표면에 대한 코팅 개질을 통해 이차 전지의 고온 사이클 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
바람직하게는, 탄소층은 흑연, 그래핀, 메조 카본 마이크로 비드(MCMB), 탄화수소계 화합물 열분해 탄소, 하드 카본 및 소프트 카본 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 산화물층은 Al의 산화물, Ti의 산화물, Mn의 산화물, Zr의 산화물, Mg의 산화물, Zn의 산화물, Ba의 산화물, Mo의 산화물 및 B의 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 무기염층은 Li2ZrO3, LiNbO3, Li4Ti5O12, Li2TiO3, Li3VO4, LiSnO3, Li2SiO3 및 LiAlO2 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다.
바람직하게는, 전도성 고분자층은 폴리 피롤(PPy), 폴리-3,4-에틸렌 디옥시 티오펜(PEDOT) 및 폴리 아미드(PI) 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다.
본원의 제2 양태에 따른 이차 전지에 있어서, 또한 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 산화물(예컨대 니켈산 리튬), 리튬 망간 산화물(예컨대 스피넬 망간산 리튬, 층상 망간산 리튬), 인산철 리튬, 인산망간 리튬, 인산망간 철 리튬, 코발트산 리튬 및 상기 각 재료의 개질 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함할 수 있다. 개질 화합물은 재료에 대한 도핑 개질 및/또는 코팅 개질일 수 있다.
본원의 제1 양태에 따른 이차 전지에서, 상기 이차 전지는 세퍼레이터를 더 포함한다. 상기 세퍼레이터의 종류는 특별히 제한되지 않으며, 본 분야에서 리튬 이온 전지에 적용되는 다양한 세퍼레이터일 수 있다. 구체적으로, 상기 세퍼레이터는 폴리 에틸렌 필름, 폴리 프로필렌 필름, 폴리 불화 비닐리덴 필름 및 이들의 다층 복합 필름 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택될 수 있다.
일부 실시예에서, 이차 전지는 정극 시트, 부극 시트 및 전해액을 밀봉하는 데 사용되는 외포장을 포함할 수 있다. 일례로서, 정극 시트, 부극 시트 및 세퍼레이터는 적층 또는 권취에 의해 적층 구조의 전극 어셈블리 또는 권취 구조의 전극 어셈블리를 형성할 수 있으며, 전극 어셈블리는 외포장 내에 밀봉되며, 전해액은 전극 어셉블리 내에 침윤된다. 이차 전지의 전극 어셈블리의 개수는 하나 또는 여러 개일 수 있으며, 필요에 따라 조정할 수 있다.
일부 실시예에서, 이차 전지의 외포장은 에컨대 봉투형 소프트 케이스와 같은 소프트 케이스일 수 있다. 소프트 케이스의 재료는 플라스틱일 수 있으며, 예를 들어 폴리 프로필렌(PP), 폴리 부틸렌 테레프탈레이트(PBT), 폴리 부틸렌 숙시네이트(PBS) 등 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함할 수 있다. 이차 전지의 외포장은 알루미늄 케이스와 같은 하드 케이스일 수 있다.
본원에서 이차 전지의 형상은 특별히 제한되지 않으며, 원통형, 사각형 또는 기타 임의의 형상일 수 있다. 도 1은 일례로서의 사각형 구조의 이차 전지(5)이다.
일부 실시예에서, 이차 전지는 전지 모듈로 조립될 수 있고, 전지 모듈에 포함되는 이차 전지의 개수는 복수일 수 있으며, 구체적인 개수는 전지 모듈의 용도 및 용량에 따라 조정될 수 있다.
도 2는 일례에 따른 전지 모듈(4)이다. 도 2를 참조하면, 전지 모듈(4)에 있어서, 복수의 이차 전지(5)는 전지 모듈(4)의 길이 방향을 따라 순차적으로 배열될 수 있다. 물론, 다른 임의의 방식으로도 배열될 수 있다. 또한, 상기 복수의 이차 전지(5)를 패스너로 고정시킬 수 있다.
선택적으로, 전지 모듈(4)은 복수의 이차 전지(5)가 수용되는 수용 공간을 갖는 하우징을 더 포함할 수 있다.
일부 실시예에서, 또한 상기 전지 모듈은 전지 팩으로 조립될 수 있으며, 전지 팩에 포함되는 전지 모듈의 개수는 전지 팩의 용도 및 용량에 따라 조절될 수 있다.
도 3 및 도 4는 예시적인 전지 팩(1)이다. 도 3 및 도 4를 참조하면, 전지 팩(1)은 전지 박스 및 상기 전지 박스에 배치되는 복수의 전지 모듈(4)을 포함할 수 있다. 전지 박스는 상부 박스바디(2) 및 하부 박스바디(3)을 포함하며, 상부 박스바디(2)는 하부 박스바디(3)을 커버하도록 배치되고, 또한 전지 모듈(4)을 수용하기 위한 밀폐 공간을 형성할 수 있다. 복수의 전지 모듈(4)은 임의의 방식으로 전지 박스 내에 배열될 수 있다.
본원의 제2 양태는 본원의 제1 양태의 이차 전지를 포함하는 장치를 제공한다. 상기 이차 전지는 상기 장치의 전원으로 사용할 수 있으며, 상기 장치의 에너지 저장 유닛으로도 사용할 수 있다. 상기 장치는 모바일 장치(예컨대 휴대폰, 노트북 등), 전기 자동차(예컨대 순수 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차, 플러그인 하이브리드 전기 자동차, 전기 자전거, 전기 스쿠터, 전동 골프 카트, 전기 트럭 등), 전기 기차, 선박 및 위성, 에너지 저장 시스템 등을 포함하나 이에 한정되지 않는다.
상기 장치는 사용 요구에 따라 이차 전지, 전지 모듈 또는 전지 팩을 선택할 수 있다.
도 5는 일례로서의 장치이다. 상기 장치는 순수 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차, 플러그인 하이브리드 전기 자동차 등이다. 상기 장치가 이차 전지의 고 전력 및 고 에너지 밀도에 대한 수요를 충족시키기 위해, 전지 팩 또는 전지 모듈을 사용할 수 있다.
다른 일례로서의 장치는 휴대폰, 태블릿 컴퓨터, 노트북 등일 수 있다. 상기 장치는 통상적으로 경량화 및 경박화가 요구되며, 이차 전지를 전원으로 사용할 수 있다.
이하에서는 실시예와 결합하여 본원을 더 설명할 것이다. 이들 실시예는 단지 본원을 설명하기 위해 사용되며 본원의 범위를 제한하지 않음은 이해해야 할 바이다.
하기 실시예 및 비교예에서는 리튬 이온 이차 전지만을 설명하나, 본원이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1~18 및 비교예 1~5의 이차 전지는 모두 하기 방법으로 제조하였다.
(1) 정극 시트의 제조
정극 활성 재료（LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2）, 바인더인 폴리 불화 비닐리덴 및 도전제인 아세틸렌 블랙을 98:1:1의 중량비로 혼합하고, N-메틸 피롤리돈(NMP)을 첨가하며, 진공하에서 반응계가 균일하고 투명해질 때까지 교반하여 정극 슬러리를 얻으며; 정극 슬러리를 알루미늄박에 균일하게 코팅하고; 알루미늄박을 실온에서 건조시킨 후 오븐으로 옮겨 건조시킨다. 냉간 압연 및 절단을 거쳐 정극 시트를 얻는다.
(2) 부극 시트의 제조
부극 활성 재료인 일산화규소와 인조 흑연을 2:8의 질량비로 혼합한 후, 이 것과 도전제인 Super P, 증점제인 카르복시 메틸 셀룰로오스 나트륨(CMC-Na), 바인더인 스티렌 부타디엔 고무(SBR)를 92:2:2:4의 질량비로 혼합하고, 탈이온수를 첨가하여, 진공 교반기의 작용 하에서 부극 슬러리를 얻으며; 부극 집전체 동박에 부극 슬러리를 균일하게 코팅하며; 실온에서 동박을 건조시킨 후 오븐에 옮겨 건조시키며, 그 후 냉간 압연 및 절단을 거쳐 부극 시트를 얻는다.
(3) 전해액의 제조
함수율이 10ppm 미만인 아르곤 분위기의 글로브 박스에서, 각 유기 용매를 혼합한 후, 완전히 건조된 전해질염을 유기 용매 중에 용해시키고, 그 후 유기 용매에 첨가제 1 및 기타 첨가제를 첨가하여, 균일하게 혼합하여 전해액을 얻었다. 여기서, 다른 첨가제의 조성은 8%FEC+0.5%SA+0.5%TMSP이다. 각 첨가제 조성분의 함량은 전해액의 총 중량을 기준으로 계산된 중량 백분율이고; 각 유기 용매 조성분의 함량은 유기 용매의 총 중량을 기준으로 계산된 중량 백분율이다. 전해질염의 구체적인 종류 및 농도, 각 유기 용매의 중량비, 첨가제 1의 구체적인 종류 및 함량은 표 1에 나타낸 바와 같다.
(4) 세퍼레이터의 제조
세퍼레이터로서 폴리 에틸렌 필름을 사용한다.
(5) 이차 전지의 제조
세퍼레이터가 정극 시트와 부극 시트 사이에 위치하여 격리의 역할을 발휘하도록, 정극 시트, 세퍼레이터, 부극 시트를 순차적으로 적층한 후, 권취하여 전극 어셈블리를 얻으며; 전극 어셈블리를 외포장 내에 배치하고, 상기 제조된 전해액을 건조된 전지에 주입하고, 진공 포장, 정치, 화성 및 성형 등 공정을 거쳐 이차 전지를 얻는다.
[표 1] 실시예 1~18 및 비교예 1~5의 매개변수
Figure pct00007
다음으로, 이차 전지의 시험 과정을 설명한다.
(1) 저장 성능 시험
60℃에서, 이차 전지를 0.5C 정전류로 4.25V로 충전시킨 후, 다시 전류가 0.05C로 될 때까지 정전압으로 충전하며, 배수법으로 이 시점의 이차 전지의 부피를 측정하여 V1로 기록한 다음 60℃ 인큐베이터에 넣어 30일 동안 저장하였다가 꺼내어, 이 시점의 이차 전지의 부피를 측정하여 V2로 기록한다.
60℃에서 이차 전지를 30일 저장 후 부피 팽찰률(%)=[(V2-V1)/V1]×100%
(2) 고온 사이클 성능 시험
45℃에서, 이차 전지를 1C 정전류로 4.25V로 충전한 후, 다시 4.25V 정전압으로 전류가 0.05C로 될 때까지 충전하고, 5분간 정치한 후, 다시 1C 정전류로 2.5V로 방전하며, 이를 이차 전지의 최초 충전/방전 사이클로 기록하고, 이 시점의 방전 용량을 이차 전지의 최초 사이클 방전 용량으로 기록하며, 상기 방법에 따라 이차 전지에 대해 충방전을 800회 사이클하여, 800회 사이클 후 방전 용량을 얻는다.
45℃에서 800회 사이클 후 이차 전지의 용량 유지율(%)=(이차 전지의 800회 사이클 후 방전 용량/이차 전지의 최초 사이클의 방전 용량)×100%
[표 2] 실시예 1~18 및 비교예 1~5의 성능 시험 결과
Figure pct00008
표 2의 시험 결과 분석으로부터 알 수 있다시피, 실시예 1~18의 이차 전지의 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고, 또한 전해액에는 디메틸 카보네이트 및 식 1로 표시되는 첨가제가 동시에 포함되며, 이에 의해 리튬 이온 전지는 양호한 고온 저장 성능과 고온 사이클 성능을 동시에 겸비할 수 있다.
비교예 1의 전해액에서, 디메틸 카보네이트를 함유하지 않고 화학식 1로 표시되는 첨가제를 함유하지 않은 경우, 이차 전지의 고온 저장 성능 및 고온 사이클 성능이 모두 저하되었다. 비교예 2의 전해액에서, 식 1로 표시되는 첨가제를 함유하나 유기 용매인 디메틸 카보네이트를 함유하지 않은 경우, 이차 전지의 고온 사이클 성능이 저하되었다. 비교예 3의 전해액에서, 디메틸 카보네이트를 함유하나 식 1로 표시되는 첨가제를 함유하지 않은 경우, 리튬 이온 전지의 고온 저장 성능과 고온 사이클 성능이 모두 저하되었다. 비교예 4에서, 전해액에 함유된 식 1로 표시되는 첨가제 함량이 너무 높은 결과, 이차 전지의 고온 사이클 성능이 심각하게 저하되었다. 비교예 5에서, 전해액에 함유된 디메틸 카보네이트의 함량이 너무 높은 결과, 이차 전지의 고온 저장 성능이 유의하게 저하되었다.

Claims (15)

  1. 이차 전지에 있어서,
    부극 활성 재료를 함유한 부극 필름을 포함하는 부극 시트; 및
    전해질염, 유기 용매 및 첨가제를 함유하는 전해액;을 포함하며,
    상기 부극 활성 재료는 실리콘계 재료를 포함하고,
    상기 유기 용매는 디메틸 카보네이트(DMC)를 포함하며,
    상기 첨가제는 하기 식 1로 표시되는 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며,
    [식 1]
    Figure pct00009

    여기서, R1은 C2~C4 알킬렌기 또는 할로 알킬렌기, C2~C4 알케닐렌기 또는 할로 알케닐렌기, C6~C18 아릴렌기 및 그 유도체 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는, 이차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 식 1로 표시되는 화합물은 하기 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는, 이차 전지.
    [화합물 1]
    Figure pct00010

    [화합물 2]
    Figure pct00011

    [화합물 3]
    Figure pct00012

    [화합물 4]
    Figure pct00013
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 전해액에서 상기 식 1로 표시되는 화합물이 차지하는 질량 점유율이 ≤1%이고; 바람직하게는, 상기 전해액에서 상기 식 1로 표시되는 화합물이 차지하는 질량 점유율이 ≤0.8%인, 이차 전지.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기 용매에서 상기 디메틸 카보네이트(DMC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤20%이고; 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 디메틸 카보네이트(DMC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤10%인, 이차 전지.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기 용매는 에틸렌 카보네이트(EC), 에틸 메틸 카보네이트(EMC) 및 디에틸 카보네이트(DEC) 중 두 종류 이상을 더 포함하는, 이차 전지.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 유기 용매는,
    (1) 상기 유기 용매가 에틸렌 카보네이트(EC)를 더 포함하고, 상기 유기 용매에서 상기 에틸렌 카보네이트(EC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤15%이고, 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 에틸렌 카보네이트(EC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤10%인 것;
    (2) 상기 유기 용매가 에틸 메틸 카보네이트(EMC)를 더 포함하고, 상기 유기 용매에서 상기 에틸 메틸 카보네이트(EMC)가 차지하는 질량 점유율이 65%~95%이고, 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 에틸 메틸 카보네이트(EMC)가 차지하는 질량 점유율이 75%~95%인 것;
    (3) 상기 유기 용매가 디에틸 카보네이트(DEC)를 더 포함하고, 상기 유기 용매에서 디에틸 카보네이트(DEC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤30%이고, 바람직하게는, 상기 유기 용매에서 상기 디에틸 카보네이트(DEC)가 차지하는 질량 점유율이 ≤20%인 것
    중 적어도 두 개의 조건을 충족하는, 이차 전지.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전해질염은 LiPF6 및 LiFSI 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 바람직하게는, 상기 전해질염은 LiPF6 및 LiFSI를 동시에 포함하고 또한 상기 전해액에서 LiFSI의 농도가 LiPF6의 농도보다 큰, 이차 전지.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전해액에서 상기 전해질염의 농도가 1.05mol/L~1.4mol/L이고, 바람직하게는 1.1mol/L~1.3mol/L인, 이차 전지.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    25℃에서의 상기 전해액의 전도도가 8mS/cm~10mS/cm이고, 바람직하게는 8.3mS/cm~9mS/cm이며; 및/또는
    25℃에서의 상기 전해액의 점도가 3.5mPa.s~5mPa.s이고, 바람직하게는 4.0mPa.s~4.5mPa.s인, 이차 전지.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 실리콘계 재료는 규소 단체, 규소 탄소 복합체, 규소 산소 화화물, 규소 질소 화화물 및 규소 합금 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하고; 바람직하게는, 상기 실리콘계 재료는 규소 산소 화화물을 포함하는, 이차 전지.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 부극 활성 재료는 탄소 재료를 더 포함하고, 상기 탄소 재료는 인조 흑연, 천연 흑연, 하드 카본 및 소프트 카본 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며; 바람직하게는, 상기 탄소 재료는 인조 흑연 및 천연 흑연 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하는, 이차 전지.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 부극 필름의 압밀도가 1.6g/cm3~1.8g/cm3이고, 바람직하게는 1.65g/cm3~1.75g/cm3인, 이차 전지.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 이차 전지는 정극 시트를 포함하고, 상기 정극 시트는 정극 집전체 및 상기 정극 집전체의 적어도 일면에 배치되고 또한 정극 활성 재료를 함유한 정극 필름을 포함하며, 상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 코발트 망간 산소 화화물 및 리튬 니켈 코발트 알루미늄 산화물 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며;
    바람직하게는, 상기 정극 활성 재료는 LiaNibCocMdM'eOfAg 또는 적어도 일부 표면에 코팅층이 배치된 LiaNibCocMdM'eOfAg 중 한 종류 또는 여러 종류를 포함하며, 여기서, 0.8≤a≤1.2， 0.5≤b＜1， 0＜c＜1， 0＜d＜1， 0≤e≤0.1， 1≤f≤2， 0≤g≤1이고, M는 Mn 및 Al 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되고, M'는 Zr, Al, Zn, Cu, Cr, Mg, Fe, V, Ti, B 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되며, A는 N, F, S, Cl 중 한 종류 또는 여러 종류로부터 선택되는, 이차 전지.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 정극 활성 재료는 리튬 니켈 산화물, 리튬 망간 산화물, 인산철 리튬, 인산망간 리튬, 인산망간 철 리튬, 코발트산 리튬 및 그 개질 화합물 중 한 종류 또는 여러 종류를 더 포함하는, 이차 전지.
  15. 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항의 이차 전지를 포함하는, 장치.
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