KR20210050612A - 표면 특성이 우수한 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 표면 특성이 우수한 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 고결정성 임팩트 폴리프로필렌 수지 및 특정 수준 미만의 길이를 갖는 유리섬유를 포함함으로써 우수한 충격강도를 가지며, 동시에 수축률이 낮아 표면특성이 우수한 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것이다.

Description

표면 특성이 우수한 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품{Glass fiber-reinforced polypropylene composition with good surface properties and molded article comprising the same}
본 발명은 표면 특성이 우수한 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것으로, 보다 상세하게는, 고결정성 임팩트 폴리프로필렌 수지 및 특정 수준 미만의 길이를 갖는 유리섬유를 포함함으로써 우수한 충격강도를 가지며, 동시에 수축률이 낮아 표면특성이 우수한 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품에 관한 것이다.
폴리프로필렌은 높은 결정성을 가지며, 이로 인해 우수한 강성 및 내열성을 가지며, 인장강도가 높다. 또한 수지 구조에 근거하여 전기적 특성이나 화학적 안정성을 가지며, 성형이 용이한 성형재료로써 각종 기술분야에서 폭 넓게 이용되고 있다. 그러나, 역설적으로 폴리프로필렌은 높은 결정성 때문에 치수안정성 및 충격강도가 낮다는 문제점이 있다.
또한, 종래 기술은 수지 조성물의 강도 강화를 위해, 폴리프로필렌 수지에 유리섬유를 첨가한 조성물을 많이 사용하고 있으나, 이러한 조성물 또한 제품 성형시 수축에 의해 외관 변형이 발생한다는 문제가 있다. 또한, 수축률을 저감시키기 위해 길이가 긴 유리섬유를 사용할 경우, 사출품의 표면외관이 거칠고 불균형한 색을 갖게 된다는 문제가 있다.
따라서, 유리섬유-강화 폴리프로필렌의 충격강도 등의 우수한 물리적 특성을 유지하면서, 수축률이 낮으며, 표면특성이 보다 개선된 폴리프로필렌 수지 조성물의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자 한 것으로, 충격강도 등의 기계적 물성을 우수하게 만족하면서, 감소된 수축률로 인해 성형(예:사출) 외관이 우수한 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품을 제공하는 것을 그 기술적 과제로 한다.
상기한 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명은, 아이조드(Izod) 충격 강도(Notched, 23℃, 1/8”)가 4 kgf cm/cm 이상인 고결정성 임팩트 폴리프로필렌; 및 9mm 미만의 길이를 갖는 유리섬유;를 포함하는, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 상기 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물을 포함하는 성형품이 제공된다.
본 발명에 따른 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은 내충격성 등의 기계적 물성이 우수함과 동시에, 성형수축률이 감소하여 표면특성도 우수하고 성형(예:사출) 외관도 개선되어, 우수한 물성 발란스를 나타낸다. 따라서 본 발명에 따른 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품은 전기전자, 산업재 및 자동차 실내부품 분야에서 널리 활용가능하다.
도 1은 사출품 표면의 수축 정도에 따른 표면 특성의 우수/불량을 평가하기 위한 예시적 사출 시편의 사진들이다.
도 2는 리브 (Rib)가 노출된 사출 시편의 후면부 사진이다.
도 3은 실시예 1 내지 실시예 3과 비교예 8 리브의 외관과 수축여부를 육안으로 관찰한 사진이다.
도 4는 비접촉 3차원 측정기로 측정한 실시예 1 시편과 비교예 8 시편의 외관 사진이다.
이하에서 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은, 수지 성분으로서 아이조드(Izod) 충격 강도(Notched, 23℃, 1/8”)가 4 kgf cm/cm 이상인 고결정성 임팩트 폴리프로필렌을 포함한다.
상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌의 아이조드 충격 강도(Notched, 23℃, 1/8”)가 4 kgf cm/cm 미만이면, 성형품의 충격강도가 열악해지고, 균열에 의한 불량이 발생할 수 있다.
일 구체예에서, 상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌의 아이조드 충격 강도Notched, 23℃, 1/8”)는 4 kgf cm/cm 이상, 5 kgf cm/cm 이상 또는 6 kgf cm/cm 이상일 수 있고, 그 상한에는 특별한 제한이 없으며, 예컨대, 15 kgf cm/cm 이하, 10 kgf cm/cm 이하 또는 8 kgf cm/cm 이하일 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
일 구체예에서, 상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌의 13C-NMR법에 의한 아이소탁틱 펜타드(pentad) 분율은 70%이상, 80%이상, 90%이상, 95% 이상, 95.5% 이상 또는 96% 이상일 수 있고, 또한, 98% 이하, 97.5% 이하 또는 97% 이하일 수 있다.
일 구체예에서, 상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌의 용융지수(230℃, 2.16Kg)는 10 g/10분 이상, 20 g/10분 이상 또는 30g/10분 이상일 수 있고, 또한, 100 g/10분 이하, 90 g/10분 이하 또는 80g/10분 이하일 수 있다.
일 구체예에서, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은, 조성물 총 100 중량부를 기준으로, 상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌을 30 중량부 내지 85 중량부의 양으로 포함할 수 있다. 수지 조성물 내의 고결정성 임팩트 폴리프로필렌 함량이 상기 수준보다 너무 적으면 내충격성 등의 기계적 물성이 나빠질 우려가 있고, 반대로 상기 수준보다 너무 많으면 표면특성이 나빠질 수 있다.
보다 구체적으로, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 100 중량부 내의 상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌 함량은, 35 중량부 이상, 40 중량부 이상 또는 45 중량부 이상일 수 있고, 또한 80 중량부 이하, 75 중량부 이하 또는 70 중량부 이하일 수 있다.
일 구체예에서, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은 고결정성 수지 성분으로서 상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌을 단독으로 포함할 수 있다.
본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은 또한 유리섬유를 포함한다.
일 구체예에서, 상기 유리섬유의 직경은 8 ㎛ 이상, 9 ㎛ 이상 또는 10 ㎛ 이상일 수 있고, 또한, 20 ㎛ 이하, 18 ㎛ 이하 또는 15 ㎛ 이하일 수 있다.
본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물에 포함되는 상기 유리섬유의 길이는 9mm 미만이다. 유리섬유 길이가 9mm 이상일 경우, 표면 외관이 불량해지는 문제가 있다.
일 구체예에서, 상기 유리섬유의 길이는 1 mm 이상, 2 mm 이상 또는 3 mm 이상일 수 있고, 또한, 8.5 mm 이하, 8 mm 이하, 7mm 이하, 또는 6 mm 이하일 수 있다.
일 구체예에서, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은, 조성물 총 100 중량부를 기준으로, 상기 유리섬유를 15 중량부 내지 50 중량부의 양으로 포함할 수 있다. 수지 조성물 내의 유리섬유 함량이 상기 수준보다 너무 적으면 내충격성 등의 기계적 물성 및 치수안정성이 저하될 우려가 있고, 반대로 상기 수준보다 너무 많으면 성형 가공성 및 표면특성이 저하될 수 있다.
보다 구체적으로, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물 100 중량부 내의 상기 유리섬유 함량은, 18 중량부 이상, 20 중량부 이상 또는 25 중량부 이상일 수 있고, 또한 45 중량부 이하, 40 중량부 이하 또는 35 중량부 이하일 수 있다.
또한, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은 충격 보강제를 추가로 포함할 수 있다.
일 구체예에서, 상기 충격 보강제로는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 수지, 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(SAN) 수지, 메타크릴레이트-부타디엔-스티렌계(MBS) 수지, 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물이 상기 충격 보강제를 포함하는 경우, 그 함량은, 조성물 100 중량부를 기준으로 5 중량부 이상, 8 중량부 이상 또는 10 중량부 이상일 수 있고, 또한 35 중량부 이하, 30 중량부 이하 또는 25 중량부 이하일 수 있다.
또한, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은 상용화제를 추가로 포함할 수 있다. 일 구체예에서, 상기 상용화제로는 무수말레산이 그라프트된 열가소성 수지, 예를 들어, 무수말레산이 그라프트된 폴리프로필렌(Polypropylene grafted with maleic anhydride, PP-g-MA), 무수말레산이 그라프트된 ABS(ABS grafted with the maleic anhydride, ABS-g-PP) 또는 이들의 조합을 사용할 수 있다.
본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물이 상기 상용화제를 포함하는 경우, 그 함량은, 조성물 100 중량부를 기준으로 0.5 중량부 이상, 1 중량부 이상 또는 2 중량부 이상일 수 있고, 또한 10 중량부 이하, 8 중량부 이하 또는 6 중량부 이하일 수 있다.
상기 설명한 성분들 이외에, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은 필요에 따라 산화방지제, 왁스, 가소제, 열안정제, 광안정제, 이형제, 활제, 분산제, 적하방지제 및 소광제 중에서 선택된 1종 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 산화방지제는 페놀계 산화방지제일 수 있으며, 상기 왁스는 Montan wax일 수 있다.
일 구체예에서, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물은 10 kgf cm/cm 이상의 아이조드 충격 강도(Notched, 23℃, 1/8”)를 나타낼 수 있으며, 보다 구체적으로는 12 kgf cm/cm 이상, 14 kgf cm/cm 이상 또는 15 kgf cm/cm 이상일 수 있다. 그 상한에는 특별한 제한이 없으며, 예컨대, 30 kgf cm/cm 이하, 25 kgf cm/cm 이하 또는 20 kgf cm/cm 이하일 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
일 구체예에 따르면, 사출품 수축율의 감소 측면에서, 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물의 결정화도(Xc, Crystallinity)는 30 내지 50%일 수 있다.
본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물로 성형품을 제조하면, 내충격성 등의 기계적 물성이 우수함과 동시에, 성형수축률이 감소하여 표면특성도 우수하고 성형(예:사출) 외관도 개선되어, 우수한 물성 발란스를 나타내는 성형품을 얻을 수 있다.
따라서, 본 발명의 다른 측면에 따르면, 상기 본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물을 포함하는 성형품이 제공된다.
본 발명의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물을 성형하여 성형품으로 제조하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 플라스틱 성형 분야에서 일반적으로 사용되는, 예컨대, 압출 또는 사출 성형 방법 및 장치를 사용할 수 있고, 바람직하게는 사출 성형으로 제조할 수 있다.
일 구체예에서, 상기 본 발명의 성형품은 자동차 부품, 전기 제품, 전자 제품, 또는 LED 조명용품 일 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 보다 상세하게 설명한다. 그러나, 본 발명의 범위가 이들로 한정되는 것은 아니다.
[ 실시예 및 비교예 ]
본 실시예 및 비교예에서 사용한 성분들은 구체적으로 다음과 같다.
(A) 고결정성 호모 폴리프로필렌
용융지수(230℃, 2.16Kg): 65g/10분, 아이조드(Izod) 충격강도 Notched, 23℃, 1/8”): 2.5 kgf cm/cm (SK종합화학, YUPLENE HX3900)
(B) 고결정성 임팩트 폴리프로필렌
용융지수(230℃, 2.16Kg): 60g/10분, Izod 충격강도(Notched, 23℃, 1/8”): 6.5 kgf cm/cm (SK종합화학, YUPLENE BX3900)
(C) 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 수지
용융지수(220℃, 10Kg): 19g/10분, Izod 충격강도(Notched, 23℃, 1/8”): 30.6 kgf cm/cm(BASF, Terluran GP-22)
(D) 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(SAN) 수지
중량평균 분자량: 150,000g/mol, 용융지수(220℃, 10Kg): 32g/10분(LG화학, 92HR)
(E-1) 유리섬유
섬유 길이: 3 내지 4.5 mm, 직경: 13㎛
(E-2) 유리섬유
섬유 길이: 9 내지 10mm, 직경: 13㎛
(F) 상용화제
무수말레산이 그라프트된 변성폴리프로필렌(켐코정밀, CHEMS MP600PP).
하기 표 1에 나타낸 성분 및 함량으로 각 구성성분을 텀블러 믹서에 투입하고, 10분 동안 혼합한 후, 이축(twin screw type) 압출기에 투입하였고, 190 내지 240 ℃의 온도 및 교반 속도 250 rpm 조건에서 용융 및 혼련하여 압출 가공을 통해 펠렛 형태의 수지 조성물을 제조하였다. 제조된 펠렛 형태의 수지 조성물을 80 ℃에서 4시간 이상 건조한 후, 230 ℃의 사출기(제조사: LG전선, 제품명: LGH-200N)에서 사출하여 시편을 제조하였다. 이를 상온(20 내지 26 ℃에서 48시간 이상 방치한 후 물성을 측정하였다.
제조된 각 시편의 물성은 하기의 방법에 의해 측정하였으며, 측정 결과를 하기 표 2에 나타냈다.
[측정 방법]
(1) 아이조드(Izod) 충격 강도(Notched, 23℃, kgf·cm/cm): 두께가 3.2mm(1/8”인 시편을 이용하여 표준측정 ASTM D256에 의거하여, 노치(Notch)를 만들어 측정하였다.
(2) 아이조드(Izod) 충격 강도(Unnotched, 23℃, kgf·cm/cm): 두께가 3.2mm (1/8”인 시편을 이용하여 표준측정 ASTM D256에 의거하여 측정하였다.
(3) 성형수축률(%): 폭 350mm x 길이 100mm x 두께 3mm의 시편을 동일 조건에서 사출 성형하여 23℃, 상대습도 50% 분위기에서 24시간 방치시킨 후, 3차원 측정기로 측정하여 성형 수축률을 산출하였다.
(4) 표면 특성(리브 수축): 후면부가 길이 11 mm x 폭 1.5 mm 및 길이 100 mm x 폭 2.5 mm의 리브(Rib)로 이루어진 가로 23 mm x 세로 120 mm의 사출 금형을 이용하여 표면의 외관을 측정하였다. 실시에 1 내지 5 및 비교예 1 내지 7의 폴리프로필렌 수지 조성물에 대해 동일 조건으로 사출 성형하여, 리브에 의한 성형물 전면부의 수축률 및 외관을 육안으로 평가하였다.
시편의 표면을 관찰하였을 때, 리브에 의한 표면 수축이 전혀 보이지 않으면 매우 좋음, 표면 수축이 육안으로는 관찰하기 어려우나 빛을 비추었을 때 드물게 발견되면 좋음, 표면 수축이 육안으로 쉽게 관찰되면 보통으로 간주하였다. (◎매우좋음, ○좋음, △보통)
(5) 결정화도: 각 조성물의 결정화도 측정을 위해 비등온 결정화 실험을 진행하였다. 수지 조성물을 완전히 비결정질의 상태로 만들고 열이력을 지우기 위해 10℃/min의 가열속도로 300℃까지 가열한 후, 3분간 안정화시켜 비결정 용융 상태를 만들었다. 그 후 결정화 피크를 관찰하며, △Hcc 및 결정화 거동을 분석하기 위해 30℃까지 10℃/min 속도로 냉각시키며 결정화 피크를 관찰하였다. 다시 3분간 안정화시킨 후, 용융피크를 관찰하기 위해 300℃까지 10℃/min의 속도로 가열하여 용융피크에서 △Hm을 확인하였다. 그 후, 다음 수학식 1을 이용하여 결정화도 Xc를 계산하였다.
[수학식 1]
Xc(%, Crystallinity) = [△Hm/△Hf(1-Wf)] X 100
△Hm : Heat of fusion △: Heat of fusion for 100% crystalline material Wf: Mass fraction of the fillers, Xc: Crystallinity of the Composition
[표 1]
Figure pat00001
[표 2]
Figure pat00002
[표 3]
Figure pat00003
상기 표 2의 결과로부터 알 수 있듯이, 본 발명에 따라 제조된 실시예 1 내지 5의 수지 조성물들은, 비교예 1 내지 7의 조성물 대비 충격강도가(notch, unnotch 모두) 우수하면서 성형수축률 및 표면특성이 동시에 개선됨을 확인할 수 있었다.
실시예 1~3 및 비교예 8 조성물로 제조한 시편의 물성특성을 표 2에 나타냈으며, 표면특성 확인을 위해 제조한 리브의 수축 정도를 육안으로 관찰해, 도 3에 나타냈다.
9mm 길이의 긴 유리섬유를 포함하는 비교예 8 시편의 경우, 표면특성이 매우 불량하게 나타났다. 또한, 제조한 리브의 수축을 육안상 확인한 결과. 실시예 1, 실시예 2 리브의 경우 육안상 수축이 발생하나 외관 변형이 불량일 정도는 아니였으며, 실시예 3의 경우, 육안상 수축을 확인할 수 없었고, 표면이 매끄럽고 색도 균일해 표면특성이 우수하였다. 반면 비교예 8의 경우, 육안산 수축이 발생하지는 않았으나 유리섬유 돌출로 인해 색이 불균일하고 외관이 불량함을 확인할 수 있었다.
이러한 길이가 긴 유리섬유 사용시 표면 불량은 도 4에서도 확인할 수 있다. 도 4는 비접촉 3차원 측정기로 측정한 실시예 1 시편과 비교예 8 시편의 외관 사진이다. 동일 조건에서 표면 관찰시 장길이 유리섬유를 사용한 비교예 8의 경우, 더 많은 유리섬유가 돌출되어 있어 외관이 불량함을 확인할 수 있었다.

Claims (10)

  1. 아이조드(Izod) 충격 강도(Notched, 23℃,1/8”)가 3 kgf cm/cm 이상인 고결정성 임팩트 폴리프로필렌; 및
    9mm 미만의 길이를 갖는 유리섬유;를 포함하는,
    유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 고결정성 수지 성분으로서 상기 고결정성 임팩트 폴리프로필렌을 단독으로 포함하는, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 유리섬유의 길이가 2 내지 8mm이고, 직경이 8 내지 20 ㎛인, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 충격 보강제를 추가로 포함하는, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  5. 제3항에 있어서, 상기 충격 보강제가 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 수지, 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(SAN) 수지, 메타크릴레이트-부타디엔-스티렌계(MBS) 수지, 또는 이들의 혼합물인, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상용화제를 추가로 포함하는, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  7. 제5항에 있어서, 상기 상용화제가 무수말레산이 그라프트된 변성폴리프로필렌인, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  8. 제1항에 있어서, 상기 수지 조성물이 10 kgf cm/cm 이상의 아이조드 충격 강도(Notched, 23℃, 1/8”)를 나타내는, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  9. 제1항에 있어서, 상기 조성물의 결정화도가 30 내지 50%인, 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항의 유리섬유-강화 폴리프로필렌 수지 조성물을 포함하는 성형품.
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