KR20210041843A - 금속 함유 박막 형성을 위한 신규 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법 및 상기 금속 함유 박막을 포함하는 반도체 소자. - Google Patents

금속 함유 박막 형성을 위한 신규 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법 및 상기 금속 함유 박막을 포함하는 반도체 소자. Download PDF

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Abstract

본 발명은 금속 함유 박막 형성을 위한 신규 전구체에 관한 것으로서, 화학식 1로 표시되는 화합물을 함유하는 것을 특징으로 한다.
[화학식 1]
M(Iu)x(L)y
상기 화학식 1에서 M은 베릴륨(Be), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 라듐(Ra), 붕소(B), 알루미늄(Al), 갈륨(Ga), 인듐(In), 탈륨(Tl), 탄소(C), 규소(Si), 게르마늄(Ge), 주석(Sn), 납(Pb), 인(P), 비소(As), 안티모니(Sb), 비스무스(Bi), 황(S), 셀레늄(Se), 텔루륨(Te), 이트륨(Y), 티타늄(Ti), 지르코늄(Zr), 하프늄(Hf), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W)에서 선택되는 중심 금속 원자이며, L은 탄소수 1 내지 6의 직쇄형 또는 분지형 알킬기, 아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알킬아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알콕시기, 치환기를 가지거나 가지지 않는 사이클로펜타디에닐기이며, Iu는 화학식 2로 표시되는 이소우레아기이며, x는 1 또는 2의 정수이며, y는 1 내지 5의 정수이다.
[화학식 2]
Figure pat00008

상기 화학식 2에서 R은 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기이다.

Description

금속 함유 박막 형성을 위한 신규 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법 및 상기 금속 함유 박막을 포함하는 반도체 소자.{NOVEL PRECURSOR FOR METAL CONTAINING THIN FILM, DEPOSITION METHOD OF FILM AND SEMICONDUCTOR DEVICE OF THE SAME}
본 발명은 금속 함유 박막 형성을 위한 신규 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법 및 상기 금속 함유 박막을 포함하는 반도체 소자에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 이소우레아를 함유하는 리간드 형태의 신규 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법 및 상기 금속 함유 박막을 포함하는 반도체 소자에 관한 것이다.
금속을 함유하는 금속막, 산화막 또는 질화막 등의 박막을 형성하는 공정에는 적합한 구조의 금속을 함유하는 전구체를 이용하고 있다. 이러한 전구체로는 리간드 형태의 전구체를 사용하는데, 예를 들어, 대한민국 공개특허공보 10-2018-0057059호에서와 같이 아미노아미드 아미디네이트 화합물을 포함하는 금속 리간드 형태, 대한민국 등록특허공보 10-1958381호에서와 같이 베타디케토네이트 화합물, 베타디케티미네이토 화합물, 아미노알콕사이드 화합물, 아미디네이트 화합물, 시클로펜타디에닐 화합물, 카르보닐 화합물 등의 화합물을 포함하는 금속 리간드 형태를 들 수 있다. 또한, 대한민국 공개특허공보 10-2017-0063092호에는 포름아미디네이트, 아미디네이트, 및 구아니디네이트를 포함하는 금속 리간드 형태의 전구체가 개시되어 있다.
이러한 리간드 형태의 박막은 특정한 금속 및 공정 조건에서 전구체로서 유용하게 사용될 수 있으나, 온도 조건이 달라지거나 박막 형성 공정을 달리하는 경우에는 사용하지 못하는 경우가 발생한다. 예를 들어, 상기와 같은 공지기술에 따른 전구체들을 고온 조건에서 전구체로 도입하면 박막 형성 전단계에서 분해되어 증착 공정을 수행할 수 없게 된다.
이러한 종래기술들로부터 리간드 형태의 화합물을 사용한 전구체는 박막 형성 공정에 유효한 것을 알 수 있으나, 다양한 온도 영역에서 증착 공정을 수행할 수 있도록 안정화된 화학구조를 가진 전구체와 이를 통한 금속 함유 박막을 형성하는 기술에 대한 개발이 필요하다.
대한민국 공개특허공보 10-2018-0057059호 대한민국 등록특허공보 10-1958381호 대한민국 공개특허공보 10-2017-0063092호
본 발명은 상기와 같은 종래기술들을 감안하여 안출된 것으로, 신규한 화합물을 포함하여 금속 함유 박막 형성 공정을 효율적으로 수행할 수 있는 신규 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법 및 상기 금속 함유 박막을 포함하는 반도체 소자를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
특히, 고온 조건의 박막 형성 공정에서 전구체의 초기 화학 흡착 단계에서의 안정성을 향상시킬 수 있는 구조를 가지는 화합물을 이용한 신규 전구체를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 금속 함유 박막 형성용 전구체는 화학식 1로 표시되는 화합물을 함유하는 것을 특징으로 한다.
[화학식 1]
M(Iu)x(L)y
상기 화학식 1에서 M은 베릴륨(Be), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 라듐(Ra), 붕소(B), 알루미늄(Al), 갈륨(Ga), 인듐(In), 탈륨(Tl), 탄소(C), 규소(Si), 게르마늄(Ge), 주석(Sn), 납(Pb), 인(P), 비소(As), 안티모니(Sb), 비스무스(Bi), 황(S), 셀레늄(Se), 텔루륨(Te), 이트륨(Y), 티타늄(Ti), 지르코늄(Zr), 하프늄(Hf), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W)에서 선택되는 중심 금속 원자이며, L은 탄소수 1 내지 6의 직쇄형 또는 분지형 알킬기, 아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알킬아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알콕시기, 치환기를 가지거나 가지지 않는 사이클로펜타디에닐기이며, Iu는 화학식 2로 표시되는 이소우레아기이며, x는 1 또는 2의 정수이며, y는 1 내지 5의 정수이다.
[화학식 2]
Figure pat00001
상기 화학식 2에서 R은 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기이다.
상기 금속 함유 박막 형성용 전구체는 용매를 추가적으로 포함할 수 있으며, 이때, 상기 용매는 C1-C16의 포화 또는 불포화 탄화수소, 에테르, 글라임, 에스테르, 테트라하이드로퓨란, 3차 아민 중 어느 하나 또는 그 이상일 수 있다. 또한, 상기 용매는 전구체 조성물 총 중량에 대하여 1 내지 99 중량%로 포함될 수 있다.
본 발명에 따른 금속 함유 박막 형성 방법은 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체를 이용하여 기판 상에 금속 함유 박막을 증착하는 단계를 포함한다.
상기 금속 함유 박막은 원자층 증착(Atomic Layer Depostion), 플라스마 화학 증착(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition), 또는 화학 기상 증착(Chemical Vapor Deposition) 중 어느 하나의 방법에 의해 증착될 수 있다.
또한, 상기 금속 함유 박막 형성 방법은 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체를 기화시켜 챔버 내부로 이송시키는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 증착은 기판을 반응기에 제공하는 제1 단계; 상기 반응기 내로 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 5족 금속 함유 박막 형성용 전구체를 도입하는 제2 단계; 상기 반응기를 퍼지 가스(purge gas)로 퍼징하는 제3 단계; 반응성 기체를 상기 반응기 내로 도입하는 제4 단계; 및 상기 반응기를 퍼지 가스로 퍼징하는 제5 단계를 포함하며, 요망되는 두께의 증착 막이 형성될 때까지 제2 내지 제5 단계가 반복될 수 있다.
이때, 상기 반응성 기체는 수증기(H2O), 산소(O2), 오존(O3), 과산화수소(H2O2), 수소(H2), 암모니아(NH3), 일산화질소(NO), 아산화질소(N2O), 이산화질소(NO2), 히드라진(N2H4), 및 실란(SiH4) 중 어느 하나 또는 그 이상일 수 있다.
또한, 상기 증착은 500℃ 이하의 온도 및 50 mTorr 내지 760 Torr 범위의 압력에서 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 반도체 소자는 상기 금속 함유 박막 형성 방법에 의해 제조된 금속 함유 박막을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 전구체 및 이를 이용한 박막 형성방법에 따르면, 신규한 화합물을 포함하여 금속 함유 박막 형성 공정을 효율적으로 수행할 수 있는 신규 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법을 제공할 수 있다.
또한, 고온 조건의 박막 형성 공정에서 전구체의 초기 화학 흡착 단계에서의 안정성을 향상시킬 수 있는 구조를 가지는 신규한 화합물을 전구체로 이용함으로써 다양한 공정 조건에 부합하는 전구체 및 이를 이용한 금속 함유 박막 형성 방법을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 금속 전구체(a) 및 종래기술에 따른 금속 전구체(b)를 도입했을 때 고온 증착 반응의 과정을 도시한 개념도이다.
이하 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명의 금속 함유 박막 형성용 전구체는 화학식 1로 표시되는 화합물을 함유하는 것이다.
[화학식 1]
M(Iu)x(L)y
상기 화학식 1에서 M은 베릴륨(Be), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 라듐(Ra), 붕소(B), 알루미늄(Al), 갈륨(Ga), 인듐(In), 탈륨(Tl), 탄소(C), 규소(Si), 게르마늄(Ge), 주석(Sn), 납(Pb), 인(P), 비소(As), 안티모니(Sb), 비스무스(Bi), 황(S), 셀레늄(Se), 텔루륨(Te), 이트륨(Y), 티타늄(Ti), 지르코늄(Zr), 하프늄(Hf), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W)에서 선택되는 중심 금속 원자이며, L은 탄소수 1 내지 6의 직쇄형 또는 분지형 알킬기, 아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알킬아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알콕시기, 치환기를 가지거나 가지지 않는 사이클로펜타디에닐기이며, Iu는 화학식 2로 표시되는 이소우레아기이며, x는 1 또는 2의 정수이며, y는 1 내지 5의 정수이다.
[화학식 2]
Figure pat00002
상기 화학식 2에서 R은 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기이다.
종래기술에서 사용되는 금속 화합물 전구체를 살펴보면, 아미디네이트나 구아니디네이트와 같은 아민 화합물, 시클로펜타디에닐 화합물 등을 중심 금속 원자와 결합시킨 리간드 화합물로서, 기화나 액체 이송을 통한 전구체로서 사용될 수 있는 물질이나, 구조적 불안정성으로 인해 다양한 공정 조건에 적용하기 곤란한 문제점이 있다.
화학식 1로 표시되는 화합물을 예시하면, 게르마늄, 갈륨 등의 14족 원소를 중심 금속 원자로 하는 화학식 3으로 표시되는 화합물을 들 수 있다.
[화학식 3]
Figure pat00003
이러한 화학식 3으로 표시되는 화합물을 기판에 제공하면 도 1(a)에서와 같이 표면 흡착이 진행되어 박막을 형성하게 되는데, 초기 화학 흡착 단계에서 이소우레아기가 중심 금속에 대해 가교 구조를 유지하고 있으므로, 화합물이 표면 흡착 후에도 매우 안정적인 상태를 유지하여 초기 화학 흡착 효율을 향상시킬 수 있게 된다. 이로 인하여 증착 시 표면 균일성이 향상되게 된다.
이에 대하여, 아미디네이트가 중심 금속 원자에 결합된 리간드를 예시하면 도 1(b)와 같은데, 이러한 화합물의 경우 초기 화학 흡착 단계에서 중심 금속 원자에 대한 비대칭 구조를 형성하여 표면 도포가 불균일하게 일어나거나 화합물의 열 분해가 발생할 가능성이 높아지게 된다.
이는 상기 화학식 1로 표시되는 화합물의 경우 화학식 4에서와 같이 중심 금속 원자인 M에 대하여 이소우레아가 공명구조를 가지므로 상기 중심 금속 원자를 포함하는 리간드가 안정화될 수 있는 구조적 특성을 가지기 때문이다.
[화학식 4]
Figure pat00004
상기 화학식 1로 표시되는 화합물은 다양한 중심 금속 원자를 함유할 수 있는데, 상기 중심 금속 원자에 따라 결합되는 이소우레아(Iu)와 L기의 수가 달라지게 된다. 상기 중심 금속 원자로서는 베릴륨, 마그네슘, 칼슘, 스트론튬, 바륨, 라듐 등의 2족 원소, 이트륨 등의 3족 원소, 티타늄, 지르코늄, 하프늄 등의 4족 원소, 바나듐, 니오븀, 탄탈륨 등의 5족 원소, 크롬, 몰리브덴, 텅스텐 등의 6족 원소, 붕소, 알루미늄, 갈륨, 인듐, 탈륨 등의 13족 원소, 규소, 게르마늄, 주석, 납 등의 14족 원소, 인, 비소, 안티모니, 비스무스 등의 15족 원소, 황, 셀레늄, 텔루륨 등의 16족 원소 및 망간, 니켈, 구리, 아연 등의 금속 원자가 적용될 수 있으며, 이에 따라 상기 이소우레아(Iu)의 결합 가능한 관능기의 개수와 L의 결합 가능한 관능기의 개수가 정해질 수 있다.
본 발명에 따른 화합물을 함유하는 신규한 전구체는 종래기술의 금속 화합물에 비해 구조적 안정성이 높고 열분해 온도도 상대적으로 높은 것으로 나타났다. 이로 인해 일반적인 공정 조건뿐만 아니라 상대적으로 고온 조건에서도 안정적인 증착이 가능하며 특히 화학 흡착 상태의 안정성이 우수하여 기재의 표면에 균일한 흡착 상태를 만들 수 있는 것으로 나타났다.
상기와 같은 전구체를 적용하여 금속 함유 박막을 제조할 경우, 통상적인 화학 기상 증착(Chemical Vapor Deposition)뿐만 아니라 원자층 증착(Atomic Layer Depostion) 또는 플라스마 화학 증착(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition)을 통해서 박막을 형성할 수 있다.
또한, 증착 방법에 따라 상기 전구체를 용매에 녹여 액상으로 한 후 챔버 내로 도입하여 증착 공정을 수행할 수도 있다. 이 경우, 상기 용매로는 톨루엔, 헵탄과 같은 C1-C16의 포화 또는 불포화 탄화수소, 에테르, 글라임, 에스테르, 테트라하이드로퓨란, 디메틸에틸아민과 같은 3차 아민 중 어느 하나 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
또한, 상기 용매를 포함하는 경우, 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체 총 중량에 대하여 1 내지 99 중량%로 포함되는 것이 바람직하다.
본 발명의 금속 함유 박막 형성 방법은 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체를 이용하여 기판 상에 금속 함유 박막을 증착하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
이때, 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체는 용매를 추가적으로 포함할 수 있고, 상기 용매는 금속 함유 박막 형성용 전구체 총 중량에 대하여 1 내지 99 중량%로 포함될 수 있다.
이를 구체적으로 설명하면, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 함유하는금속 함유 박막용 전구체를 이용한 금속 함유 박막의 제조방법은 전구체로서 화학식 1의 화합물 또는 상기 화합물을 함유하는 조성물을 이용하는 것을 제외하고는 통상의 증착에 의한 금속 함유 박막의 제조방법에 따라 실시될 수 있다.
즉, 기판을 반응기에 제공하는 제1 단계; 상기 반응기 내로 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 전구체를 도입하는 제2 단계; 상기 반응기를 퍼지 가스(purge gas)로 퍼징하는 제3 단계; 반응성 기체를 상기 반응기 내로 도입하는 제4 단계; 및 상기 반응기를 퍼지 가스로 퍼징하는 제5 단계를 포함하며 요망되는 두께의 증착 막이 형성될 때까지 제2 내지 제5 단계가 반복될 수 있다. 또한, 상기 증착은 500℃ 이하의 온도 및 50 mTorr 내지 760 Torr 범위의 압력에서 수행될 수 있다. 즉, 기판의 온도가 상대적으로 낮은 조건에서도 전구체의 개환 반응에 의해 증착이 일어나게 된다. 또한, 반응성 가스의 종류에 따라 산화막, 질화막, 옥시질화막 등 다양한 박막을 형성할 수 있다. 또한, 전술한 바와 같이 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 전구체는 상기 화학식 1로 표시되는 화합물 자체일 수도 있고, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물과 용매를 혼합한 조성물일 수도 있다.
먼저, 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 금속 함유 박막용 전구체를 반응기 내에 위치한 금속 함유 박막 형성용 기판 위로 공급한다. 이때 상기 금속 함유 박막 형성용 기판으로는 기술적 작용으로 인하여 금속 함유 박막에 의해 코팅될 필요가 있는, 반도체 제조에 사용되는 것이라면 특별한 제한 없이 사용 가능하다.
또한, 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체를 휘발된 기체를 통해 이송하거나, 직접 액체 주입 방법 또는 금속 함유 박막 형성용 전구체를 유기 용매에 용해시켜 이송하는 액체 이송 방법이 이용될 수 있다. 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체를 휘발된 기체로 이송하는 방법은 금속 함유 박막 형성용 전구체가 들어 있는 용기를 항온조에 넣은 후 헬륨, 네온, 아르곤, 크립톤, 제논 또는 질소 등의 비활성 가스로 버블링하여 금속 함유 박막 형성용 전구체를 증발시킨 후 금속 박막 형성용 기판 위로 이송시키거나, 또는 액체운반시스템(LDS: Liquid Delivery System)을 사용하여 액상의 금속 함유 박막 형성용 전구체를 기화기를 통해 기상으로 변화시킨 후 금속 함유 박막 형성용 기판 위로 이송시킴으로써 실시될 수 있다.
또한, 저휘발성 물질을 용량 측정방식으로 전달되게 할 수 있도록 조합된 액체 전달 및 플래시 기화 공정 유닛, 예를 들어, MSP 코포레이션(MSP Corporation, Shoreview, MN)에 의해 제조된 터보(turbo) 기화기가 사용될 수 있으며, 이는 재현 가능한 운송 및 전구체의 열 분해 없는 증착을 유도한다. 액체 전달 포뮬레이션(formulation)에 있어서, 본 발명의 전구체는 순수 액체 형태로 전달될 수 있거나, 용매를 포함하는 조성물로 사용될 수 있다. 따라서, 일 실시예에서 기판 상에 필름을 형성시키기 위한 소정의 최종 용도 적용에 바람직하고 유리할 수 있음으로 인해 전구체 조성물은 적합한 특징의 용매 성분을 포함할 수 있다.
금속 함유 박막 형성용 전구체를 유기 용매에 용해시켜 이송하는 액체 이송 방법의 경우, 상기 화학식 1 및 용매로 이루어진 전구체 조성물을 이용할 수 있는데, 상기 화학식 1로 표시되는 전구체 중 높은 점도로 인하여 액체 이송 방식의 기화기에서 충분히 기화되기 어려울 경우 활용될 수 있다.
예를 들어, 비점이 70℃이하, 또는 30~50℃이고, 상온 25℃에서 밀도가 0.6~0.8g/㎤이며, 증기압이 400~700㎜Hg인 3차 아민을 적용할 수 있는데, 비점, 밀도 및 증기압 조건을 동시에 충족할 때 막 형성 조성물의 점도 감소 효과 및 휘발성 개선 효과가 향상되어, 균일성 및 단차 피막 특성이 개선된 박막의 형성이 가능한 것으로 나타났다.
일 실시예에서 본 발명의 박막 형성 방법을 사용하여 증착된 금속 필름이 산소 공급원, 시약, 또는 산소를 함유하는 전구체를 사용하여 산소의 존재 하에서 형성된다. 산소 공급원은 하나 이상의 산소 공급원의 형태로 반응기에 도입될 수 있고/거나, 증착 공정에 사용된 다른 전구체 중에 부수적으로 존재할 수 있다. 적합한 산소 공급원 가스는 예를 들어, 물(H2O)(예를 들어, 탈이온수, 정제수, 및/또는 증류수), 산소(O2), 산소 플라즈마, 오존(O3), N2O, NO2, 일산화탄소(CO), 이산화탄소(CO2) 및 이들의 조합물을 포함할 수 있다. 예를 들어, 산소 공급원은 약 1 내지 약 2000 sccm 또는 약 1 내지 약 1000 sccm 범위의 유량으로 반응기에 도입되는 산소 공급원 가스를 포함할 수 있다. 상기 산소 공급원은 약 0.1 내지 약 100 초 범위의 시간 동안 도입될 수 있다. 어느 한 특정의 구체예에서, 산소 공급원은 10
Figure pat00005
또는 그 초과의 온도를 지닌 물을 포함한다. 필름이 ALD 또는 사이클릭 CVD 공정에 의해 증착되는 구체예에서, 전구체 펄스는 0.01 초 초과의 펄스 폭(pulse duration)을 지닐 수 있고, 산소 공급원은 0.01 초 미만의 펄스 폭을 지닐 수 있고, 물 펄스 폭은 0.01 초 미만인 펄스 폭을 지닐 수 있다.
또 다른 실시예에서, 펄스들 사이의 퍼지 폭은 0초 정도로 작을 수 있거나, 중간에 퍼지 없이 연속적으로 펄싱된다. 산소 공급원 또는 시약은 실리콘 전구체에 대해 1:1 비보다 낮은 분자량으로 제공되고, 이로써 적어도 일부 탄소가 증착된 그대로의 유전 필름에 남는다.
또 다른 실시예에서, 금속 산화물 필름에 질소를 추가로 포함할 수 있다. 상기 필름은 전술한 방법을 사용하여 증착되며, 질소 함유 공급원의 존재 하에서 형성될 수 있다. 질소 함유 공급원은 하나 이상의 질소 공급원의 형태로 반응기에 도입될 수 있고 증착 공정에 사용된 다른 전구체 중에 부수적으로 존재할 수 있다. 적합한 질소 함유 공급원 가스는 예를 들어, 암모니아, 하이드라진, 모노알킬하이드라진, 디알킬하이드라진, 질소, 질소/수소, 암모니아 플라즈마, 질소 플라즈마, 질소/수소 플라즈마, 및 이들의 혼합물을 포함할 수 있다. 특정의 구체예에서, 질소 함유 공급원은 약 1 내지 약 2000 sccm 또는 약 1 내지 약 1000 sccm 범위의 유량으로 반응기에 도입되는, 암모니아 플라즈마 또는 수소/질소 플라즈마 공급원 가스를 포함한다. 질소 함유 공급원은 약 0.1 내지 약 100 초 범위의 시간 동안 도입될 수 있다. 필름이 ALD 또는 사이클릭 CVD 공정에 의해 증착되는 구체예에서, 전구체 펄스는 0.01 초 초과의 펄스 폭을 지닐 수 있고, 질소 함유 산소 공급원은 0.01 초 미만의 펄스 폭을 지닐 수 있고, 물 펄스 폭은 0.01 초 미만인 펄스 폭을 지닐 수 있다.
또 다른 구체예에서, 펄스들 사이의 퍼지 폭은 0초 정도로 낮을 수 있거나, 중간에 퍼지 없이 연속적으로 펄싱될 수 있다.
또한, 상기 증착 방법은 하나 이상의 퍼지 가스를 포함할 수 있다. 소비되지 않은 반응물 및 반응 부산물을 퍼징시키기 위해 사용되는 퍼지 가스는 전구체와 반응하지 않는 불활성 가스이다. 이러한 퍼지 가스로는 아르곤(Ar), 질소(N2), 헬륨(He), 네온, 수소(H2), 또는 이들의 혼합물을 포함할 수 있으나, 이로 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, Ar과 같은 퍼지 가스가 약 0.1 내지 1000 초 동안 10 내지 약 2000 sccm 범위의 유량으로 반응기에 공급되고, 이로써 반응기내 남아있을 수 있는 미반응 물질 및 부산물을 퍼징할 수 있다.
또한, 전구체, 산소 공급원, 질소 함유 공급원, 및/또는 그 밖의 전구체, 공급원 가스, 및 시약을 공급하는 각각의 단계는 형성되는 유전 필름의 화학량론적 조성을 변경시키도록 상기 물질들을 공급하는 시간을 변경시킴으로써 수행될 수 있다.
반응을 유발하고, 기판 상에 유전 필름 또는 코팅을 형성하기 위해 5족 금속 함유 박막 형성용 전구체, 산소 함유 공급원 또는 이들의 조합물 중 하나 이상에 에너지가 가해지는데, 열, 플라즈마, 펄스식 플라즈마, 헬리콘 플라즈마, 고밀도 플라즈마, 유도 결합 플라즈마, X-선, e-빔, 포톤(photon), 원격 플라즈마 방법 및 이들의 조합을 들 수 있으나, 이로 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 이차 RF 주파수 소스(source)가 기판 표면에서 플라즈마 특징을 변형시키기 위해 사용될 수 있다. 증착이 플라즈마를 포함하는 구체예에서, 플라즈마-생성 공정은 플라즈마가 반응기에서 직접 생성되는 직접 플라즈마 생성 공정, 또는 다르게는 플라즈마가 반응기 외부에서 생성되어 반응기에 제공되는 원격 플라즈마 생성 공정을 포함할 수 있다.
또한, 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체의 공급 시, 최종 형성되는 금속 함유 박막에서의 전기적 특성, 즉 정전용량을 더욱 개선시키기 위하여 추가적인 금속 전구체로서 규소(Si), 티타늄(Ti), 게르마늄(Ge), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 하프늄(Hf) 및 란탄족 원자로부터 선택된 1종 이상의 금속(M")을 포함하는 금속 전구체를 선택적으로 더 공급할 수도 있다. 상기 금속 전구체는 상기 금속을 포함하는 알킬아미드계 화합물 또는 알콕시계 화합물 일 수 있다. 실리콘을 사용할 경우 금속 전구체로 SiH(N(CH3)2)3, Si(N(C2H5)2)4, Si(N(C2H5)(CH3))4, Si(N(CH3)2)4, Si(OC4H9)4, Si(OC2H5)4, Si(OCH3)4, Si(OC(CH3)3)4 등이 사용될 수 있다.
상기 금속 전구체의 공급은 금속 함유 박막 형성용 전구체의 공급 방법과 동일한 방법으로 실시될 수 있으며, 상기 금속 전구체는 5족 금속 함유 박막 형성용 전구체와 함께 박막 형성용 기판 위로 공급될 수도 있고, 또는 금속 전구체의 공급 완료 이후 순차적으로 공급될 수도 있다.
또한, 금속 함유 박막 형성용 전구체의 공급 단계 후 반응성 가스의 공급에 앞서, 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체 및 선택적으로 금속 전구체의 기판 위로의 이동을 돕거나, 반응기 내가 증착에 적절한 압력을 갖도록 하며, 또한, 챔버 내에 존재하는 불순물 등을 외부로 방출시키기 위하여, 반응기 내에 아르곤(Ar), 질소(N2), 또는 헬륨(He) 등의 불활성 기체를 퍼지하는 공정이 실시될 수 있다. 이때 불활성 기체의 퍼지는 반응기내 압력이 1 내지 5 Torr가 되도록 실시되는 것이 바람직하다.
상기와 같은 금속 함유 박막 형성용 전구체들의 공급 완료 후 반응성 가스를 반응기 내로 공급하고, 반응성 가스의 존재 하에서 열처리, 플라스마 처리 및 광 조사로 이루어진 군에서 선택되는 1종의 처리 공정을 실시할 수 있다.
상기 반응성 가스로는 수증기(H2O), 산소(O2), 오존(O3), 과산화수소(H2O2), 수소(H2), 암모니아(NH3), 일산화질소(NO), 아산화질소(N2O), 이산화질소(NO2), 히드라진(N2H4), 및 실란(SiH4) 중 어느 하나 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 상기 수증기, 산소, 오존 등과 같은 산화성 가스 존재 하에서 실시될 경우 실리콘 산화물 박막이 형성될 수 있고, 수소, 암모니아, 히드라진, 실란 등의 환원성 가스 존재 하에서 실시되는 경우 금속 단체 또는 금속 질화물의 박막이 형성될 수 있다.
또한, 상기 열처리, 플라즈마 처리 또는 광조사의 처리 공정은 금속 전구체의 증착을 위한 열에너지를 제공하기 위한 것으로, 통상의 방법에 따라 실시될 수 있다. 바람직하게는, 충분한 성장 속도로, 목적하는 물리적 상태와 조성을 갖는 금속 박막을 제조하기 위해서는 반응기내 기판의 온도가 100 내지 1,000℃ 바람직하게는 200 내지 500℃가 되도록 상기 처리 공정을 실시하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 처리 공정 시에도 전술한 바와 같이 반응성 가스의 기판 위로의 이동을 돕거나, 반응기 내가 증착에 적절한 압력을 갖도록 하며, 또한 반응기내 존재하는 불순물 또는 부산물 등을 외부로 방출시키기 위하여, 반응기 내에 아르곤(Ar), 질소(N2), 또는 헬륨(He) 등의 불활성 기체를 퍼지하는 공정이 실시될 수 있다.
상기와 같은, 금속 함유 박막 형성용 전구체의 투입, 반응성 가스의 투입, 그리고 불활성 기체의 투입 처리 공정은 1 사이클로 하여. 1 사이클 이상 반복 실시함으로써 금속 함유 박막이 형성될 수 있다.
또 다른 실시형태로서, 상기 금속 함유 박막의 형성 방법에 의해 형성된 금속 함유 박막 및 상기 박막을 포함하는 반도체 소자를 제공한다. 구체적으로 상기 반도체 소자는 임의 접근 메모리(RAM)용 금속 절연체 금속(MIM)을 포함하는 반도체 소자일 수 있다.
또한, 상기 반도체 소자는 소자내 DRAM 등 고유전특성이 요구되는 물질막에 본 발명에 따른 실리콘 함유 박막을 포함하는 것을 제외하고는 통상의 반도체 소자의 구성과 동일하므로, 본 명세서에서는 반도체 소자의 구성에 대한 상세한 설명을 생략한다.
본 발명은 상술한 바와 같이 바람직한 실시예를 들어 설명하였으나, 상기 실시예에 한정되지 아니하며 본 발명의 정신을 벗어나지 않는 범위 내에서 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변형과 변경이 가능하다. 그러한 변형예 및 변경예는 본 발명과 첨부된 특허청구범위의 범위 내에 속하는 것으로 보아야 한다.

Claims (11)

  1. 화학식 1로 표시되는 화합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성용 전구체.

    [화학식 1]
    M(Iu)x(L)y

    상기 화학식 1에서 M은 베릴륨(Be), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 라듐(Ra), 붕소(B), 알루미늄(Al), 갈륨(Ga), 인듐(In), 탈륨(Tl), 탄소(C), 규소(Si), 게르마늄(Ge), 주석(Sn), 납(Pb), 인(P), 비소(As), 안티모니(Sb), 비스무스(Bi), 황(S), 셀레늄(Se), 텔루륨(Te), 이트륨(Y), 티타늄(Ti), 지르코늄(Zr), 하프늄(Hf), 바나듐(V), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W)에서 선택되는 중심 금속 원자이며, L은 탄소수 1 내지 6의 직쇄형 또는 분지형 알킬기, 아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알킬아민기, 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기를 가지는 알콕시기, 치환기를 가지거나 가지지 않는 사이클로펜타디에닐기이며, Iu는 화학식 2로 표시되는 이소우레아기이며, x는 1 또는 2의 정수이며, y는 1 내지 5의 정수이다.

    [화학식 2]
    Figure pat00006


    상기 화학식 2에서 R은 탄소수 1 내지 4의 직쇄형 또는 분지형 알킬기이다.
  2. 청구항 1에 있어서,
    용매를 추가적으로 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성용 전구체.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 용매는 C1-C16의 포화 또는 불포화 탄화수소, 에테르, 글라임, 에스테르, 테트라하이드로퓨란, 3차 아민 중 어느 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성용 전구체.
  4. 청구항 2에 있어서,
    상기 용매는 상기 금속 함유 박막 형성용 전구체 조성물 총 중량에 대하여 1 내지 99 중량%로 포함되는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성용 전구체.
  5. 청구항 1 또는 2에 따른 금속 함유 박막 형성용 전구체를 이용하여 기판 상에 금속 함유 박막을 증착하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성 방법.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 금속 함유 박막은 원자층 증착(Atomic Layer Depostion), 플라스마 화학 증착(Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition), 또는 화학 기상 증착(Chemical Vapor Deposition) 중 어느 하나의 방법에 의해 증착되는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성 방법.
  7. 청구항 5에 있어서,
    상기 금속 함유 박막 형성용 전구체를 기화시켜 챔버 내부로 이송시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성 방법.
  8. 청구항 5에 있어서,
    상기 증착은,
    기판을 반응기에 제공하는 제1 단계;
    상기 반응기 내로 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 금속 함유 박막 형성용 전구체를 도입하는 제2 단계;
    상기 반응기를 퍼지 가스(purge gas)로 퍼징하는 제3 단계;
    반응성 기체를 상기 반응기 내로 도입하는 제4 단계; 및
    상기 반응기를 퍼지 가스로 퍼징하는 제5 단계를 포함하며;
    요망되는 두께의 증착 막이 형성될 때까지 제2 내지 제5 단계가 반복되는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성 방법.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 반응성 기체는 수증기(H2O), 산소(O2), 오존(O3), 과산화수소(H2O2), 수소(H2), 암모니아(NH3), 일산화질소(NO), 아산화질소(N2O), 이산화질소(NO2), 히드라진(N2H4), 및 실란(SiH4) 중 어느 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성 방법.
  10. 청구항 8에 있어서,
    상기 증착은 500
    Figure pat00007
    이하의 온도 및 50 mTorr 내지 760 Torr 범위의 압력에서 수행되는 것을 특징으로 하는 금속 함유 박막 형성 방법.
  11. 청구항 5의 금속 함유 박막 형성 방법에 의해 제조된 금속 함유 박막을 포함하는 것을 특징으로 하는 반도체 소자.
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