KR20190055018A - 저온 가스 정화 공정 및 그 공정에 사용하기 위한 촉매 - Google Patents

저온 가스 정화 공정 및 그 공정에 사용하기 위한 촉매 Download PDF

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니클라스 벵트 제이콥슨
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할도르 토프쉐 에이/에스
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Abstract

휘발성 유기 화합물 및/또는 황-함유 화합물로 오염된 희박 가스 스트림의 정화 공정은 오염된 희박 가스 스트림에 오존을 첨가하는 단계 및 그 결과의 오존-함유 가스 스트림을 촉매 장치와 실온보다 낮은 온도에서 접촉시키는 단계를 포함한다. 희박 가스 스트림 중의 미립자의 함량에 따라, 촉매 장치는 모노리스 촉매 또는 촉매성 백 필터이며, 둘 다 하나 이상의 금속 산화물을 함유하는 촉매가 함유되어 있고, 이때 금속은 바나듐, 텅스텐, 팔라듐 및 백금으로부터 선택된다.

Description

저온 가스 정화 공정 및 그 공정에 사용하기 위한 촉매
본 발명은 희박 가스의 저온 정화를 위한 공정 및 그 공정에 사용하기 위한 촉매에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명에 따르는 공정은 휘발성 유기 화합물 (VOC) 및/또는 H2S 또는 다이메틸 설파이드와 같은 황-함유 화합물에 의해 오염된 희박 가스 스트림에, 저온, 즉 실온보다 낮은 온도에서 먼저 오존을 첨가하는 단계, 및 다음에 오존-함유 가스 스트림을 촉매와 접촉시키는 단계를 포함한다.
앞서, 희박 가스 스트림은 임의의 정화과정 없이 주변으로 방출되기만 하였다. 그러나, 점점 엄격해지는 규정으로 인해, 그런 가스 스트림에 대해 어떤 작용을 도입해야 할 필요가 있다. 현재, 재생 열 산화기 (RTO) 또는 스크러버가 전형적으로 사용된다.
폐가스로부터 해로운 성분들의 제거를 위해 촉매 공정들이 사용된다. 이런 맥락에서 에너지 절감의 관점으로 촉매 반응들의 온도를 감소시키고 동시에 고촉매 활성을 유지하는 것이 중요하다. 그러므로, 연구 및 조사들은 효과적인 저온 촉매 또는 신규한 촉매 공정을 발견하는 것을 목적으로 한다. 이런 관점에서 적절한 공정은 오존 촉매 산화 (OZCO 방법)로, 이 공정은 촉매 산화 반응의 산화제로서 오존을 사용한다.
오존 (트라이옥시겐, O3)은 폐기물 및 음료수 처리, 멸균 및 탈취를 위한 강력한 산화제로서 알려져 있다. 그것은 2원자 동소체인 O2보다 훨씬 덜 안정적인 산소의 동소체로, 하층 대기에서 정상적인 다이옥시겐으로 분해된다. 언급된 바와 같이, 오존은 강력한 (다이옥시겐보다 훨씬 더) 산화제이고, 그러므로 산화와 관련된 산업상의 많은 용도를 가진다. 오존의 상당한 산화력 및 부산물로서 분자 산소의 형성으로 인해, 오존은 때로 산화를 위해 선택된다. 실제로, 오존을 사용한 산화는 화학적 대체물 이상의 다음의 장점들을 제공한다:
- 오존은 현장에서 생성될 수 있고,
- 오존은 쉽게 산소로 분해되어 흔적을 남기지 않으며,
- 반응은 독성의 할로겐화된 화합물들을 생산하지 않고, 및
- 오존은 다른 통상적인 산화제보다 더 빠르게 및 더 완전하게 작용한다.
그러나, 오존은 자체적으로 독성이라는 사실로 인해, 이런 산화 공정들로부터 잔류하는 오존은 제거되어야 한다. 더욱이, 약 100 ppb 정도로 낮은 농도에서도 동물 및 식물에 아주 해로워서, 오존은 방출될 수 없는 오염물질이다. 이런 이유들로 인해, 많은 연구들이 오존을 사용하는 산화 반응에 대한 적합한 촉매를 발견하고 또한 그러한 산화 반응 후에 잔류하는 오존을 제거하는 효과적인 방법을 발견하는 것에 매진한다.
현재 놀랍게도, 바나듐 및 가능하게는 또한 텅스텐, 팔라듐 및/또는 백금이 함유되어 있는 이산화 티타늄 담체를 함유하는 촉매 장치가, 저온에서, 오존이 첨가되어 있는, 희박 가스 스트림에서 휘발성 유기 화합물 (VOC) 및/또는 H2S 또는 다이메틸 설파이드와 같은 황-함유 화합물을 현저하게 감소시킬 수 있는 것으로 밝혀졌다. 더욱 놀랍게도 이런 촉매 장치는 가스 스트림에서 VOC 및/또는 황 함량을 감소시킬 뿐 아니라, 잔류하는 오존을 제거하는 것이 또한 밝혀졌다.
Journal of Colloid and Interface Science 446, 226-236 (2015)은 저온, 즉 50 내지 200℃에서 수행된, 나노-크기의 Fe2O3-ZrO2 촉매 상에서 오존으로의 다이메틸 설파이드 (DMS)의 증기상 촉매 산화의 연구에 관한 것이다. 촉매들은 본 발명의 공정에서 사용된 것들과 상이하고, VOC의 가능한 제거는 언급되지 않았다.
화학양론적 양 이상의 산소를 포함한, 알루미나-지지된 산화 코발트 촉매 시스템 (CoOx/Al2O3) 상에서 오존에 의한 VOC 및 CO의 촉매적 산화는 Applied Catalysis A: General 298, 109-114 (2008)에 기술되어 있다. 다시 한 번 촉매들은 본 발명의 공정에서 사용된 것들과 상이하고, 황 화합물의 가능한 제거는 언급되지 않았다.
US 2006/0084571 A1은 금속 산화물인 저온 오존 촉매를 개시한다. 촉매의 특수한 목적은 오존, 특히 비행기에서 나오는 공기를 전환 (즉 파괴)하는 것이다. 이것은 코어 및 코어에 적용된, 오존을 파괴하는 활성 금속 산화물 워시코트로 구성되는 오존 파괴 시스템에 의해 실시된다. 금속 산화물은 Cu, Fe, Co, Ni의 산화물 또는 그것들의 조합을 포함한다.
US 2011/0171094 A1에서는, 기류로부터 입자 및 VOC를 제거하기 위한 장치 및 방법이 기술된다. 이 방법에서, 기류에 의해 운반된 입자들은 코로나 이온화기에 의해 충전되고 전기적으로 향상된 필터에 의해 이온화기 하류에 수집된다. 전기적으로 향상된 필터의 하류의 촉매 필터는 이온화기에 의해 생성된 오존뿐만 아니라 VOC를 제거한다.
마지막으로, US 2014/0065047 A1은 촉매적 오존 산화에 의한 가스의 처리를 기술한다. 오존 산화 촉매는 금속 바디로부터, 세라믹으로부터 또는 금속으로 코팅된 폴리머 섬유로부터 형성된 다공성 바디를 가진다. 촉매성 귀금속 조성물이 다공성 바디의 표면에 증착되고, 이때 귀금속은 팔라듐, 백금 또는 둘 다이며, 촉매성 귀금속 조성물이 메조다공성 분자체에 의해 지지된 귀금속의 입자들로부터 형성된다. 가스 처리는 오존을 첨가하는 단계, 가스를 오존 산화 촉매를 포함하는 필터 상으로 통과시키는 단계 및 VOC를 제거하는 단계로 구성된다.
본 발명은 휘발성 유기 화합물 및/또는 황-함유 화합물로 오염된 희박 가스 스트림의 정화를 위한 신규한 공정에 관한 것으로, 상기 공정은
- 오존을 오염된 희박 가스 스트림에 첨가하는 단계, 및
- 그 결과의 오존-함유 가스 스트림을 촉매 장치와 실온보다 낮은 온도에서 접촉시키는 단계를 포함하며,
희박 가스 스트림 중의 미립자의 함량에 따라, 촉매 장치는 모노리스 촉매 또는 촉매성 백 필터(catalytic bag filter)이며, 둘 다 하나 이상의 금속 산화물을 함유하는 촉매가 함유되어 있고, 이때 금속은 바나듐, 텅스텐, 팔라듐 및 백금으로부터 선택된다.
모노리스 촉매 지지체는 기질 및 담체로 구성되고 촉매성 활성 물질로 코팅된 얇은 벽에 의해 분리된 많은 평행 채널들을 포함한다. 모노리스 촉매 지지체의 기질은 예를 들어 섬유 구조체이며, 담체는 이산화 티타늄 또는 다른 적합한 화합물일 수 있다. 높은 개방 전면 면적 (단면적으로 개방된 공간)으로 인해, 지지체를 통해 흐르는 가스의 압력 손실은 낮고, 그것은 효율 손실을 최소화시키는 중요한 특징이다.
본 발명에서, 촉매 담체는 바람직하게는 이산화 티타늄이고, 바람직한 금속은 바나듐 산화물 (V2O5)로서 첨가된 바나듐이다.
만약 공급 가스가 고함량의 먼지를 가진다면, 바람직한 해결책은 선택된 촉매를 함유하는 촉매성 백 필터이다. 그런 촉매성 백 필터는 그것이 한 단계로 입자들을 제거하고, VOC를 파괴하며 과잉의 오존을 제거하기 때문에 사용될 수 있다. 또 다른 선택권은 입자를 제거하기 위하여 모노리스 촉매 전 또는 후에 비-촉매성 백 필터 또는 전기 집진 (ESP)을 사용하는 것일 것이다.
도 1은 본 발명에 따르는 공정의 간단한 배치를 도시한다.
도 2는 하기의 실시예에서 상세하게 기술되는, 성능의 작업 실시예를 도시한다.
일반적으로, 촉매성 백 필터는 한편으로 촉매들이 고온에서 보다 효율적이 되는 한편, 다른 한편으로 백 필터는 고온을 견딜 수 없게 되는 본질적인 갈등을 겪게 된다. 그러나, 본 발명은, 촉매적 활성이 저온에서도 높기 때문에, 이런 갈등을 효과적으로 극복한다.
촉매성 필터 백에 대한 기질은 직조된 섬유 물질이다. 담체는 이산화 티타늄이거나 다른 적합한 담체일 수 있다. 촉매성 물질은 담체 위에 및 가능하게는 또한 기질 자체 위에도 함유된다. 담체 (TiO2)는 자체가 발명의 공정에서 촉매적으로 활성일 수 있다.
TiO2 상에 지지된 바나듐 및 팔라듐으로 구성되는 촉매는 입자들을 연소시킬 수 있고, 따라서 존재한다면 잔류하는 미립자들을 제거할 수 있다.
만약 잔류하는 입자가 없고, 결과적으로 미립자 제거가 필요하지 않게 된다면, VOC를 전환시키기 위해 단지 촉매 및 오존만이 공정에 필요할 것이다.
VOC 및/또는 황-함유 화합물을 매우 낮은 잔류 수준으로 제거하는 것에 더불어, 발명의 공정은 공정에 사용된 특수한 촉매가 임의의 잔류하는 오존을 제거할 수 있다는 중요한 특징적인 특징을 가진다. 이것은 앞서 언급한 것과 같이, 오존이 매우 독성이고, 그러므로 가스 정화 공정으로부터 임의의 잔류하는 오존은 철저하게 제거되어야 하기 때문에 매우 중요하다.
발명에 따르는 공정에서, 정화되어야 하는 가스 스트림을 가열하는 것이 가능하지만, 공정의 가장 뚜렷한 장점은 공정이 실온보다 낮은 임의의 온도 (즉 약 20℃)에서도 작동할 수 있기 때문에 가열이 필요하지 않다는 것이다. 이런 사실로 인해, 시동 가열기 및 보충 히터뿐만 아니라 열 교환기가 일반적으로 필요하지 않으며, 그것은 실질적인 투자자본 절감으로 이어진다. 더욱이, 시스템의 간단성은 공정의 제어를 간단하고 쉽게 만든다.
오존의 첨가는 그것이 유기 오염물질 및 미생물을 제거하는 폐수 처리에서 광범위하게 사용된다. 이것은 전형적으로 오존의 방출을 유발하는데, 오존은 대부분 흔히 망간 촉매를 사용하여 제거된다.
그러나, 본 발명의 경우에, 오존은 가스 스트림에 적용되며, 그곳에서 촉매와 오존의 조합은 오염물질 (VOC 및/또는 황-함유 화합물)이 저온에서도 제거될 수 있음을 의미하며, 그로써 열 교환기, 히터 등과 같은 열 관리 장비에 대한 비용이 절감된다.
실온보다 낮게 작동되는 공정으로, 오염된 가스 스트림은 직접적으로 어떠한 가열 없이 처리될 수 있다. 이것은 대단히 경제적인 장점이고, 공정은 또한 훨씬 간단하게 이루어진다. 모든 오존 (O3)이 제거되고, 그것이 본 발명의 공정에 다라 사용된 촉매에 의해 보장된다는 것이 중요하다.
본 발명은 첨부된 도면을 참조로 보다 상세하게 예시될 수 있다.
도 1은 본 발명에 따르는 공정의 간단한 배치를 도시한다.
순수한 O2가 오존 발생기(A)에 공급되고, 그곳에서 O2 스트림이 O2와 O3의 혼합물로 전환된다. 예를 들어, 30 kW 오존 발생기에서, 순수한 O2의 30 kg/시간 스트림은 2.7 kg/시간 O3 및 27.3 kg/시간 O2로 전환된다. 8 kW 공기-물 냉각 장치(B)는 오존 발생기(A)에 결합된다. 순수한 O2 대신, 오존 발생기에 공급되는 공기를 사용하는 것이 가능하다.
정화될 가스 스트림(g), 예를 들어 18000 kg/시간에, 2.7 kg/시간 O3 및 27.3 kg/시간 O2의 혼합물이 첨가되고, 그 결과의 가스 스트림은 오존 촉매(C) 위를 통과한다. 그 결과는 18030 kg/시간의 정화된 유출 가스이다.
도 2는 하기의 실시예에서 상세하게 기술되는, 성능의 작업 실시예를 도시한다.
실시예
테스트된 촉매는 DeNOx 및 VOC 제거 목적을 위해 보통 사용된 촉매였다 (V, W 및 Pd를 포함한 TiO2 담체). 발명의 아이디어는 오존을 이 특수 촉매에 첨가하는 것이다.
9 kW 히터에 대한 공급 (도 2 참조)은 600 내지 1000 m3/시간 공기이고, 크실렌을 예시적인 VOC (오염물질)로서 히터에 주입하고, 그것의 제거율을 측정한다. 히터 후에, 오존 (O3)을 주입한다.
하기 표는 다음과 같이, 그 결과를 나타낸다:
Figure pct00001
표에서, Xin 및 Xout은 각각 촉매 안과 밖의 VOC의 ppm 농도이다. XO3은 촉매 안의 오존 (O3)의 농도이며, O3/VOC는 농도로부터 계산된, 촉매 안의 오존과 VOC 사이의 비율이고, RE는 계산값으로부터 계산된 VOC의 제거 효율이다.
VOC의 효과적인 제거를 실온에서도 볼 수 있었다. 오존은 촉매에 의해 파괴되어, 감소된 VOC 함량을 가지며 오존이 없는 가스를 유발하였다.

Claims (11)

  1. 휘발성 유기 화합물 및/또는 황-함유 화합물로 오염된 희박 가스 스트림의 정화 공정으로서,
    - 오존을 오염된 희박 가스 스트림에 첨가하는 단계, 및
    - 그 결과의 오존-함유 가스 스트림을 촉매 장치와 실온보다 낮은 온도에서 접촉시키는 단계를 포함하며,
    희박 가스 스트림 중의 미립자의 함량에 따라, 촉매 장치는 모노리스 촉매 또는 촉매성 백 필터이며, 둘 다 하나 이상의 금속 산화물을 함유하는 촉매가 함유되어 있고, 이때 금속은 바나듐, 텅스텐, 팔라듐 및 백금으로부터 선택되는, 공정.
  2. 제 1 항에 있어서, 촉매 장치는 모노리스 촉매인 것을 특징으로 하는 공정.
  3. 제 1 항에 있어서, 촉매 장치는 촉매성 백 필터인 것을 특징으로 하는 공정.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 촉매 담체는 이산화 티타늄인 것을 특징으로 하는 공정.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 촉매의 금속은 바나듐인 것을 특징으로 하는 공정.
  6. 제 1 항에 있어서, 온도는 20 내지 200℃인 것을 특징으로 하는 공정.
  7. 제 6 항에 있어서, 온도는 50℃보다 낮은 것을 특징으로 하는 공정.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 미립자는 비-촉매성 백 필터를 통해 가스 스트림을 통과시킴으로써 희박 가스 스트림으로부터 제거되는 것을 특징으로 하는 공정.
  9. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 미립자는 전기 집진 (ESP)에 의해 희박 가스 스트림으로부터 제거되는 것을 특징으로 하는 공정.
  10. 제 3 항에 있어서, 촉매성 백 필터는 2개 또는 3개의 필터 패브릭 층을 포함하고, 그것들 중 바깥 층은 미립자를 포획하는 한편, 내부 층은 선택된 촉매 물질이 함유되어 있는 것을 특징으로 하는 공정.
  11. 제 10 항에 있어서, 촉매성 백 필터의 내부 층은 특히 오존의 제거에 효율적인 촉매 물질을 함유하는 한편, 다른 층들은 VOC 제거에 보다 효율적인 촉매 물질을 함유하는 것을 특징으로 하는 공정.
KR1020187034514A 2016-10-07 2017-10-03 저온 가스 정화 공정 및 그 공정에 사용하기 위한 촉매 KR20190055018A (ko)

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