KR20190039426A - 공정 스트림 내 할라이드 종을 완화시키기 위한 물질 및 방법 - Google Patents

공정 스트림 내 할라이드 종을 완화시키기 위한 물질 및 방법 Download PDF

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Abstract

공정 스트림 내 함유된 할라이드 종의 영향을 완화시키기 위한 물질 및 방법이 제공된다. 할라이드-함유 공정 스트림은, 다공성 기질과 조합되는, 활성 금속 산화물 및 비-산성 고표면적 담체 고체를 포함하는 완화제와 접촉될 수 있다. 공정 스트림 내 할라이드 종은 완화제와 반응하여 중화된 할라이드 염 및 실질적으로 무-할라이드인 공정 스트림을 제조할 수 있다. 중화된 염을 고체, 다공성 기질 상에서 유인하고 보유할 수 있다.

Description

공정 스트림 내 할라이드 종을 완화시키기 위한 물질 및 방법
관련된 출원
본 출원은, 2016년 8월 19일 출원된 미국 가 특허 출원 일련 번호 62/377,294 및, 2016년 8월 22일 출원된 미국 가 특허 출원 일련 번호 62/378,059의 이익, 및 우선권 이익을 주장하고, 이들의 개시 및 내용은 그들 전체가 본 명세서에서 참고로서 포함된다.
산업용 공정 설비에서 요망되지 않는 공정 스트림 내 할라이드 종의 영향을 완화시키는 것에 관한 주제가 지금 개시된다.
요망되지 않는 할라이드 종이 산업용 공정 스트림 내에서 발견될 수 있고 공정 설비 및 장비 및 그 안에 함유된 매질에 부식, 오손 및 중독을 초래할 수 있다. 그러한 요망되지 않는 할라이드 종은, 본질적으로, 산성이고 클로라이드, 브로마이드, 플루오라이드 및 아이오다이드를 포함한다. 산업용 공정 설비 스트림에서 흔히 요망되지 않는 할라이드 종은 클로라이드 화합물이다.
알루미나-계 분자체는 요망되지 않는 공정 스트림 내 할라이드 종의 영향을 완화시키기 위해 이전에 활용되어왔다. 상기 분자체는 회사 가령 UOP, Axens 및 Criterion로부터 상업적으로 이용 가능하고, 분광계에 의해 측정되는 15 ppm까지의 할라이드 종 농도를 갖는 공정 스트림을 처리하기 위해 사용될 수 있다. 상기 분자체는, 할라이드 종과 반응하여 알루미늄 할라이드 종을 형성하는, 활성화된 알루미나를 전형적으로 함유한다. 할라이드 종을 제거하면서, 결과로 얻은 알루미늄 할라이드 종은 반응을 위한 장소를 제공하여 다른 요망되지 않는 종을 형성한다. 이들 요망되지 않는 종 중에서 그린 오일로서 공지된 탄화수소가 있다. 그린 오일 및 다른 요망되지 않는 종은 공정 장비의 심각한 오손 및 그 안에 함유된 매질의 중독을 초래할 수 있다.
또한, 본질적으로 염기성인 보호 물질은 예를 들어, Johnson Matthey로부터 상업적으로 이용 가능하다. 이들 물질은, 지지체 가령 알루미나 및 실리카 상의 소듐 산화물 또는 소듐 수산화물로 전형적으로 구성된다. 이들 물질의 베드는 5,000 ppm까지의 농도로 산성 할라이드 종을 중화시킬 수 있다. 그렇게 함으로써, 그린 오일 및 그린 오일 전구체를 포함하는 요망되지 않는 종의 생성이 회피되지만 중화된 종은 공정 설비 및 매질에서의 오손을 초래할 수 있다.
이들 상업적으로 이용 가능한 완화제는 약 15 내지 5,000 ppm 이상의 농도에서 산성 할라이드 종을 취급하는 것에 대한 그들의 불능, 요망되지 않는 종 가령 그린 오일의 형성, 및 중화된 종을 보유하기 위한 능력의 결여로 인해 제한된다. 그러므로 이 분야에서의 개선이 요망된다.
지금 개시되는 주제에 따라, 공정 스트림 내 함유된 할라이드 종의 영향을 완화시키기 위한 물질 및 방법의 다양한 예시적인 구체예가 제공된다.
특정 예시적인 구체예에서, 요망되지 않는 공정 스트림 내 할라이드 종을 처리하기 위한 방법이 제공된다. 공정 스트림은 반응물 및 리테이너를 포함하는 매질과 접촉될 수 있다. 리테이너는 고체, 다공성 기판 리테이너일 수 있다. 공정 스트림 내 산성 할라이드 종은 매질 내 반응물과 반응하여 무-할라이드 종 공정 스트림 및 중화된 할라이드 염을 제조할 수 있다. 중화된 할라이드 염을, 흡착을 거쳐, 리테이너 상에서 유인하고 보유할 수 있다. 반응물은 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물을 포함할 수 있다. 반응물은 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물 및 적어도 하나의 비-산성, 고표면적 담체를 포함할 수 있다. 1 족 및 2 족 금속의 활성 산화물은 소듐, 포타슘, 마그네슘 및 칼슘 중 하나 또는 그 이상의 포스페이트를 포함할 수 있다. 활성 산화물은 삼염기성 포타슘 포스페이트를 포함할 수 있다. 담체는 티타늄 디옥사이드를 포함할 수 있다. 반응물은 액체 담체와 혼합되거나 조합되어 슬러리를 형성할 수 있다. 액체 담체는 물을 포함할 수 있다. 슬러리는 일정량의 슬러리 결합제를 포함할 수 있다. 공정 스트림은 3 wt% (30,000 ppm)까지 산성 종을 함유할 수 있다. 비-산성, 고표면적 담체는 300 그램 당 평방미터까지의 표면적을 가질 수 있다. 반응물 또는 슬러리는 기판 리테이너의 표면 상에 배치되거나 기판 리테이너의 표면 내로 함침될 수 있다. 기질의 물리적 조성물은 반응물 또는 슬러리를 포함할 수 있다. 반응물 또는 슬러리는 기질의 전체 조성물을 포함할 수 있다. 기질은 망상, 단일체, 섬유상 고체 또는 입자 결합된 고체일 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 공정 스트림 내 할라이드 종을 처리하기 위한 매질이 제공된다. 매질은 반응물 및 리테이너를 포함할 수 있다. 리테이너는 고체, 다공성 기판 리테이너일 수 있다. 반응물은 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물을 포함할 수 있다. 반응물은 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물 및 비-산성, 고표면적 담체를 포함할 수 있다. 반응물은 액체와 조합되어 슬러리를 형성할 수 있다. 반응물 또는 슬러리는 기판 리테이너의 표면 상에 포함될 수 있다. 기질의 물리적 조성물은 반응물 또는 슬러리를 포함할 수 있다. 활성 산화물은 소듐, 포타슘, 마그네슘 및 칼슘 중 하나 또는 그 이상의 포스페이트를 포함할 수 있다. 활성 산화물은 삼염기성 포타슘 포스페이트를 포함할 수 있다. 비-산성, 고표면적 담체를 티타늄 디옥사이드를 포함할 수 있다. 할라이드는 클로라이드, 브로마이드, 플루오라이드 및/또는 아이오다이드를 포함할 수 있다.
본 명세서에서 보여지는 이 예시적인 구체예와 관련되어 지금 개시되는 주제의 특정 구체예가 기술될 것이지만, 이들 구체예로 본 발명을 제한하려고 하지 않는다는 것이 이해될 것이다. 반대로, 청구범위에 의해 정의된 것과 같은 본 발명의 진정한 의미 및 범위 이내에 포함될 수 있는 것과 같은, 모든 대안, 수정, 및 등가물을 포함하는 것으로 의도된다.
바람직한 구체예의 다음의 상세한 서술이 다음의 도면과 함께 고려될 때, 본 발명의 더 나은 이해가 얻어질 수 있다:
도 1은 본 개시의 구체예에 따른 망상 세라믹 폼 디스크의 형태인 고체, 다공성 기질 물질의 이미지이고; 및
도 2는 본 개시의 구체예에 따른 실험적 테스트 결과의 분자 분석을 보여주는 그래프이다.
지금 개시되는 주제에 따라, 물질 및 방법의 다양한 예시적인 구체예가 산업용 공정 설비에서 요망되지 않는 공정 스트림 내 할라이드 종의 영향의 개선된 완화에 대해 기술된다.
특정 예시적인 구체예에서, 반응물 및 리테이너를 포함하는 매질이 제공된다. 반응물은, 할라이드 종을 중화시키는 기능을 갖는 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물을 포함할 수 있다. 반응물은 하나 또는 그 이상의 비-산성, 고표면적 담체를 또한 포함할 수 있다. 담체 비-산성은 요망되지 않는 종 가령 그린 오일의 생성을 방지한다. 담체 고표면적은 활성 금속 산화물에 대한 반응 장소의 증식을 용이하게 한다.
특정 예시적인 구체예에서, 리테이너는, 그 외에 공정 설비 및 매질의 오손에 기여하는 중화된 할라이드 종을 유인하고 유지시키는 기능을 갖는 고체, 다공성 기질을 포함할 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 매질은, 요망되지 않는 종 가령 그린 오일 및 그린 오일 전구체의 형성을 방지하면서, 1%를 초과하지 않는 물 함량 및 3% (30,000 ppm)까지의 할라이드 종 농도를 갖는 공정 스트림 내 할라이드 종의 영향을 완화시킬 수 있다. 특정 예시적인 구체예에서, 지금 개시되는 주제는, 할라이드 종을 비-반응성, 중화된 종 (가령 염)으로 전환시키는 것에 의해 할라이드 종의 높은 농도를 갖는 공정 스트림 내 할라이드 종의 영향을 완화시킬 수 있다. 이 매질의 사용은 요망되지 않는 종 가령 그린 오일 및/또는 그의 전구체의 생성을 야기하지 않는다. 전환은 주위 온도 및 압력 (예를 들어, 지구 위도 45º 남쪽 및 45º 북쪽 사이의 정상적인 해수면 조건)에서 및 거의 없거나 전혀 없는 온도 증가와 함께 발생할 수 있다. 결과로 얻은 공정 스트림은 실질적으로 무-할라이드이고 리테이너는 중화된 할라이드 종을 유인하거나 보유할 것이다.
특정 예시적인 구체예에서, 반응물의 활성 금속 산화물 성분은, 본질적으로 모두 염기성인 소듐, 포타슘, 마그네슘 및 칼슘의 포스페이트를 포함하는 1 족 및 2 족 금속의 산화물을 포함한다. 매우 염기성이고 산성 종을 중화시키는 뛰어난 능력을 갖는 삼염기성 포스페이트가 특별한 관심사이다.
특정 예시적인 구체예에서, 비-산성, 고표면적 담체가 활용될 수 있다. 비-산성은 요망되지 않는 종 가령 그린 오일의 생성을 회피하고 고표면적은 활성 금속 산화물(들)에 대한 반응 장소의 증식을 용이하게 한다. 비-산성, 고표면적 담체는 티타늄, 알루미늄 및 지르코늄의 산화물을 포함할 수 있다. 특정 예시적인 구체예에서, 비-산성, 고표면적 물질은 70 그램 당 평방미터까지의 표면적을 가질 것이다. 특정 예시적인 구체예에서, 비-산성, 고표면적 물질은 150 그램 당 평방미터까지의 표면적을 가질 것이다. 특정 예시적인 구체예에서, 비-산성, 고표면적 물질은 300 그램 당 평방미터까지의 표면적을 가질 것이다.
특정 예시적인 구체예에서, 하나 또는 그 이상의 활성 금속 산화물 및 하나 또는 그 이상의 비-산성, 고표면적 담체의 혼합물을 포함하는 반응물은 약 10 내지 약 50%인 활성 금속 산화물(들)의 함량으로 형성될 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 슬러리가 제조될 수 있다. 슬러리는 반응물, 액체 및 일정량의 슬러리 결합제를 포함할 수 있다. 액체 불활성이어야 하고 균일한 슬러리의 형성을 용이하게 해야 한다. 물은 바람직한 액체이다. 성분으로서 슬러리를 포함하는 임의의 매질은, 특정 예시적인 구체예에서 적절한 기간 동안 적절한 온도에서 건조시키는 것을 요구할 것이다.
특정 예시적인 구체예에서, 리테이너는 다공성 세라믹 또는 금속 (망상 물질 가령 폼을 포함하는), 벌집 단일체, 섬유상 메쉬 또는 고체, 입자-결합된 고체 및 많은 양의 중화된 할라이드 종을 유인하고 보유하기에 및 그들이 노출된 공정 조건을 견디기에 충분한 능력을 갖는 임의의 담체를 포함할 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 매질은 반응물 또는 슬러리에 의해 전부 구성된 고체, 다공성 기판 리테이너를 포함할 수 있다. 매질은 반응물 또는 슬러리와 부분적으로 조합되는 고체, 다공성 기질로 구성될 수 있다. 매질은 또한 반응물 또는 슬러리로 코팅되거나 함침된 고체, 다공성 기질로 구성될 수 있다. 리테이너는 반응물에 의해 또는 슬러리에 의해 전적으로 구성될 수 있다. 현재 기술된 주제는 지속적인 및/또는 배치 공정을 포함하는 다양한 공정 산업에서 활용될 수 있다. 예를 들어, 및 제한 없이, 공정 산업은 다음의 정련, 가공 및 제조 중 하나 또는 그 이상을 포함할 수 있다: 석유 제품, 바이오 연료 및 바이오 윤활제, 석유화학제품, 화학 물질 및 천연 가스 및 그의 성분.
특정 예시적인 구체예에서, 공정 스트림은 액체 또는 증기, 둘의 조합 또는 둘의 혼합물일 수 있다. 공정 스트림은 용기, 파이프 및 산업용 공정 설비를 포함하는 다른 부수적인 장비로 유입, 배출 및/또는 이내일 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 공정 스트림 내 함유된 할라이드 종을 완화시키는 방법이 제공된다. 공정 스트림은 리테이너와 조합되는 반응물을 포함하는 매질과 접촉될 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 반응물은 하나 또는 그 이상의 비-산성, 고표면적 담체와 혼합된 하나 또는 그 이상의 활성 금속 산화물을 포함할 수 있다. 특정 예시적인 구체예에서, 혼합물은 고체 다공성 기판 리테이너와 조합될 수 있다. 산성 할라이드 종은 반응물과의 반응에 의해 실질적으로 제거되어, 실질적으로 무-할라이드 공정 스트림 및 중화된 할라이드 종, 전형적으로 염을 제조할 수 있다. 중화된 할라이드 종을 고체, 다공성 기판 리테이너에 유인하거나 고체, 다공성 기판 리테이너 상에 보유할 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 공정 스트림 내 할라이드 종을 처리하고 할라이드 종의 요망되지 않는 영향을 완화시키기 위한 방법이 제공된다. 공정 스트림 내 할라이드 종은 매질과 접촉되어, 보유된 중화된 할라이드 염 및 실질적으로 무-할라이드인 공정 스트림 모두를 제조할 수 있다.
특정 양상에서, 할라이드 종-함유 공정 스트림은 매우 적은 유리수를 함유한다. 약 1% 초과의 유리수 함량은, 특정 예시적인 구체예에서 반응물의 활성 성분을 불활성화시킬 것이다. 할라이드 종-함유 공정 스트림은 3 wt%까지 할라이드 종을 함유할 수 있다.
반응물은, 하나 또는 그 이상의 비-산성, 고표면적 담체와 조합되는 하나 또는 그 이상의 활성 금속 산화물을 포함할 수 있다. 활성 금속 산화물은 1 족 또는 2 족 금속의 산화물을 포함할 수 있다. 활성 금속 산화물의 예시는 삼염기성 포타슘 포스페이트일 수 있다. 비-산성, 고표면적 담체의 예시는 티타늄 디옥사이드일 수 있다. 반응물은 액체와 혼합되어 슬러리를 형성할 수 있다. 액체는 물일 수 있다. 슬러리는 일정량의 슬러리 결합제를 추가로 포함할 수 있다.
특정 예시적인 구체예에서, 반응물 또는 슬러리는 고체, 다공성 기판 리테이너의 표면 상에 코팅되거나 고체, 다공성 기판 리테이너의 표면 내에 함침될 수 있다. 반응물 또는 슬러리는 또한 고체, 다공성 기판 리테이너의 형성에 포함될 수 있다. 고체, 다공성 기판 리테이너는 반응물 또는 슬러리에 의해 전적으로 구성될 수 있다.
할라이드 종-함유 공정 스트림을 매질과 접촉시키는 것에 의한 할라이드 종의 중화는 주위 조건 근처에서 및 없거나 적은 뚜렷한 발열과 함께 발생할 수 있다. 중화된 할라이드 종의 유인 및 보유는 고체, 다공성 기판 리테이너의 표면 상일 수 있다. 상기 방법의 동작은 요망되지 않는 종 가령 그린 오일 또는 그의 전구체의 형성으로 이어지지 않는다.
특정 예시적인 구체예에서, 공정 스트림 내 할라이드 종을 완화시키기 위한 매질이 제공된다. 매질은 그 위에 또는 그와 함께 배치된 반응물 또는 슬러리를 갖는 고체, 다공성 기판 리테이너일 수 있다.
지금 개시되는 주제의 더 나은 이해를 용이하게 하기 위해, 특정한 구체예의 다음의 실시예가 주어진다. 다음의 실시예가, 지금 개시되는 주제의 범위를 제한하거나, 정의한다고 해석되어서는 결코 안된다.
실시예 #1 - 다음의 절차에 따라 테스트 매질을 제조했다. 50% 삼염기성 포타슘 포스페이트 및 50% 티타늄 디옥사이드의 혼합물을 동등한 부피의 물과 조합하여 슬러리를 형성했다. Actigel 슬러리 결합제를 부가했다. 0.5 인치 높이의 지름 2 인치인 망상 세라믹 폼 디스크 (도 1 참조)의 형태인 고체, 다공성 기질 물질을 슬러리 내에 침지했다. 슬러리-코팅된 디스크를 300 ºC에서 30 분 동안 건조했다.
다음의 약 1%의 상이한 산성 클로라이드 종을 각각 함유하는 3 개의 탄화수소 테스트 액체를 제조했다: 각각, 염산, 벤조일 클로라이드 및 사염화탄소. 테스트 매질 (건조된 슬러리-코팅된 디스크)을 3 개의 테스트 액체 내에 침지했다. 테스트 조건은 주위 온도 및 압력이었다. 포타슘 클로라이드 염을 형성하기 위한 클로라이드 종의 중화는 반응 혼합물의 온도의 뚜렷한 상승이 없고 본질적으로 순간적이다. 실험실 분석은 처리된 테스트 액체가 무-염소인 것을 보여주었다. 염이 망상 디스크 내로 여과될 때, 디스크의 착색은 거의-백색부터 황색까지 변했다. 실험실 테이블 상에 슬러리-코팅된 디스크를 두드리는 것은 미세한, 백색 분말상 물질을 방출했다. 분석 시, 도 2에서 명시된 것과 같이, 상기 분말은 불활성 포타슘 클로라이드 염, 반응하지 않는 티타늄 디옥사이드, 원소 인 및 탄화수소를 포함했다.
이들 실험적 결과는 기존 업계에 대한 요망되는 개선이 달성되었다는 것을 입증한다: [i] 현저한 농도의 할라이드 종은 신규한 매질을 활용하여 불활성 염으로 전환될 수 있고; [ii] 전환은 주위 조건에서 및 뚜렷한 발열 반응 없이 수행될 수 있고; [iii] 고체, 다공성 기질은 중화된 할라이드 종을 유인 및 보유하기 위한 많은 능력을 제공하고; [iv] 제품은 실질적으로 무-할라이드로 제조되고; 및 [v] 할라이드 종의 완화는 요망되지 않는 종 가령 그린 오일 또는 그의 전구체의 형성 없이 달성될 수 있다.
개시된 주제가 다수의 구체예와 관련되어 상세히 기술되어있지만, 그러한 개시된 구체예에 제한되지 않는다. 오히려, 개시된 주제는 임의의 수의 변형, 변경, 대체 또는 지금까지는 기술되지 않은 동등한 구성을 포함하는 것으로 수정될 수 있지만, 이는 개시된 주제의 범위에 상응한다. 게다가, 개시된 주제의 다양한 구체예가 기술되었지만, 개시된 주제의 양상은 몇몇의 기술된 구체예만을 포함할 수 있다는 것이 이해될 것이다. 그에 따라, 개시된 주제는 앞서 말한 설명에 의해 제한되는 것처럼 보여지지 않지만, 청구범위의 범위에 의해서만 제한된다.

Claims (28)

  1. 공정 스트림 내 할라이드 종을 처리하기 위한, 다음을 포함하는 방법:
    반응물 및 고체 다공성 기판 리테이너를 포함하는 매질과 공정 스트림을 접촉시키는 것;
    상기 공정 스트림 내 할라이드 종을 상기 매질과 반응시켜 무-할라이드 공정 스트림 및 중화된 할라이드 염을 제조하는 것; 및
    상기 중화된 할라이드 염을 상기 고체, 다공성 기판 리테이너 상에 유인하고 유지시키는 것.
  2. 제1항에 있어서, 반응물은 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물을 포함하는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 반응물은 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물 및 적어도 하나의 비-산성, 고표면적 담체를 포함하는 방법.
  4. 제2항에 있어서, 1 족 및 2 족 금속의 활성 산화물은 소듐, 포타슘, 마그네슘 및 칼슘 중 하나 또는 그 이상의 포스페이트를 포함하는 방법.
  5. 제2항에 있어서, 활성 산화물은 삼염기성 포타슘 포스페이트를 포함하는 방법.
  6. 제3항에 있어서, 비-산성, 고표면적 담체는 티타늄 디옥사이드를 포함하는 방법.
  7. 제1항에 있어서, 반응물은 액체와 조합되어 슬러리를 형성하는 방법.
  8. 제7항에 있어서, 액체는 물을 포함하는 방법.
  9. 제7항에 있어서, 슬러리는 일정량의 슬러리 결합제를 포함하는 방법.
  10. 제1항에 있어서, 공정 스트림은 3 wt%까지 할라이드 종을 함유하는 방법.
  11. 제3항에 있어서, 비-산성, 고표면적 담체는 그램 당 300 평방미터까지의 표면적을 갖는 방법.
  12. 제1항에 있어서, 반응물 또는 슬러리는 기판 리테이너의 표면 상에 배치되거나 기판 리테이너의 표면 내로 함침된 방법.
  13. 제1항에 있어서, 기판 리테이너의 물리적 조성물은 상기 반응물 또는 슬러리를 포함하는 방법.
  14. 제1항에 있어서, 반응물 또는 슬러리는 기판 리테이너 전체를 포함하는 방법.
  15. 제1항에 있어서, 기판 리테이너는 망상인 방법.
  16. 제1항에 있어서, 기판 리테이너는 단일체인 방법.
  17. 제1항에 있어서, 기판 리테이너는 섬유상 고체인 방법.
  18. 제1항에 있어서, 기판 리테이너는 입자 결합된 고체인 방법.
  19. 매질이 반응물 및 고체, 다공성 기판 리테이너를 포함하고, 여기서 반응물은 1 족 또는 2 족 금속의 하나 또는 그 이상의 활성 산화물을 포함하는, 공정 스트림 내 할라이드 종을 처리하기 위한 매질.
  20. 제19항에 있어서, 반응물은 적어도 하나의 비-산성, 고표면적 담체를 추가로 포함하는 반응 매질.
  21. 제19항에 있어서, 반응물은 액체와 조합되어 슬러리를 형성하는 반응 매질.
  22. 제19항에 있어서, 반응물 또는 슬러리는 기판 리테이너의 표면 상에 포함되는 매질.
  23. 제19항에 있어서, 기판 리테이너의 물리적 조성물은 상기 반응물 또는 슬러리를 포함하는 반응 매질.
  24. 제19항에 있어서, 반응물 또는 슬러리는 기판 리테이너 전체를 포함하는 반응 매질.
  25. 제19항에 있어서, 활성 산화물은 소듐, 포타슘, 마그네슘 및 칼슘 중 하나 또는 그 이상의 포스페이트를 포함하는 반응 매질.
  26. 제25항에 있어서, 활성 산화물은 삼염기성 포타슘 포스페이트를 포함하는 반응 매질.
  27. 제19항에 있어서, 비-산성, 고표면적 담체는 티타늄 디옥사이드를 포함하는 반응 매질.
  28. 제19항에 있어서, 할라이드는 클로라이드, 브로마이드, 플루오라이드 및 아이오다이드 중 하나 또는 그 이상을 포함하는 방법.
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