KR20190030105A - 리튬 공기 전지의 양극용 촉매 및 이를 포함하는 리튬 공기 전지 - Google Patents

리튬 공기 전지의 양극용 촉매 및 이를 포함하는 리튬 공기 전지 Download PDF

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Abstract

리튬 공기 전지의 양극용 촉매는 제1 전이 금속 산화물을 포함하고 육각 플레이트 형상을 갖는 코어, 및 상기 코어와 접촉하고, 상기 제1 전이 금속 산화물과 상이한 제2 전이 금속 산화물을 포함하는 쉘을 포함한다.

Description

리튬 공기 전지의 양극용 촉매 및 이를 포함하는 리튬 공기 전지{A CATALYST FOR AN ANODE OF A LITHIUM-AIR BATTERY, AND A LITHIUM-AIR BATTERY INCLUDING THE SAME}
본 발명은 리튬 공기 전지의 양극용 촉매 및 이를 포함하는 리튬 공기 전지에 관한 것이다.
리튬 공기 전지는 높은 에너지 밀도로 전기자동차 전지용 차세대 이차 전지로 주목 받고 있다. 리튬 이온 전지의 에너지 밀도가 200 Wh/kg 정도를 한계로 포화된 상태인 것에 비해 리튬 공기 전지는 높은 에너지 밀도로 차세대 에너지 저장 장치로서의 요구에 부합하는 이차 전지이다. 기본이 되는 양극 물질은 활성 탄소 계열이며, 리튬 이온과 산소가 만나 Li2O2, LiO2, Li2O 등의 리튬 산화물을 형성하면서 방전이 되고, 형성된 방전 생성물을 분해하면서 리튬 공기 전지의 충전이 진행된다. 리튬 공기 전지는 고 에너지 밀도의 차세대 에너지 저장 장치로서 패러다임을 바꿀 수 있는 높은 가능성에도 불구하고 현실화에 어려움을 겪고 있다. 현재까지 개발된 리튬 공기 전지는 전극, 전해질 등 모든 구성 요소의 소재 안정성에 문제점을 가지고 있다. 그 중에서도 공기극 소재로 탄소소재의 사용시 방전생성물인 Li2O2, LiO2 등과 반응하여 절연성 부산물을 생성하여 시스템의 효율과 수명 특성을 저해할 뿐만 아니라 고체 형태의 방전 생성물이 공기극의 산소 입출입 통로를 막아 용량 저하의 주요 요인으로 작용한다. 이를 해결하기 위해 공기극 소재의 기공 크기 및 기동도의 최적화가 요구되는데, 나노 수준의 작은 기공과 마이크로 수준의 큰 기공이 함께 존재하는 계층적 기공 구조가 공기 전지의 특성에 적합하다. 그러나 기존의 탄소 소재를 이용한 기공 형성 과정은 이러한 계층적 기공 구조의 형성이 용이하지 않다.
한국등록특허 제10-1602416호
본 발명의 목적은 리튬 공기 전지의 방전산화물인 리튬 산화물의 생성 및 분해 효율을 향상시켜, 전지의 효율을 높이고 수명을 늘릴 수 있는 리튬 공기 전지의 양극용 촉매를 제공하는 것다.
본 발명의 목적은 방전산화물인 리튬 산화물의 생성 및 분해 효율을 향상시켜, 전지의 효율을 높이고 수명을 늘릴 수 있는 리튬 공기 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지의 양극용 촉매는 제1 전이 금속 산화물을 포함하고 육각 플레이트 형상을 갖는 코어, 및 상기 코어와 접촉하고, 상기 제1 전이 금속 산화물과 상이한 제2 전이 금속 산화물을 포함하는 쉘을 포함한다.
상기 코어는 산소 발생 반응(Oxygen evolution reaction: OER) 촉매이다. 상기 쉘은 산소 환원 반응(Oxygen reduction reaction: ORR) 촉매인 것일 수 있다.
상기 쉘은 플레이크(Flake) 형상을 갖는 것일 수 있다.
상기 제1 전이 금속 산화물은 Co3O4, Co2O3, CoO 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
상기 제2 전이 금속 산화물은 MnO2, Mn3O4, Mn2O3, MnO, MnO3, Mn2O7 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
상기 코어:쉘의 몰 비는 7:1 내지 1:7인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지는 양극, 음극, 및 전해질을 포함한다. 상기 음극은 상기 양극과 대향한다. 상기 전해질은 상기 양극 및 상기 음극 사이에 제공된다. 상기 양극은 리튬 공기 전지의 양극용 촉매를 포함한다. 상기 리튬 공기 전지의 양극용 촉매는 제1 전이 금속 산화물을 포함하고 육각 플레이트 형상을 갖는 코어, 및 상기 코어와 접촉하고, 상기 제1 전이 금속 산화물과 상이한 제2 전이 금속 산화물을 포함하는 쉘을 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지의 양극용 촉매는 리튬 공기 전지의 방전산화물인 리튬 산화물의 생성 및 분해 효율을 향상시켜, 전지의 효율을 높이고 수명을 늘릴 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지는 방전산화물인 리튬 산화물의 생성 및 분해 효율을 향상시켜, 전지의 효율을 높이고 수명을 늘릴 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지의 양극용 촉매의 개략적인 사시도이다.
도 3a, 도 3b, 및 도 3c 각각은 실시예 1, 비교예 1, 및 비교예 2 각각의 충방전 특성을 평가한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 포함되는 코어, 코어:쉘의 몰 비에 따른 촉매의 전자 현미경 사진을 나타낸 것이다.
도 5a 및 도 5b 각각은 실시예 1 내지 3, 비교예 1 및 2의 충전 횟수와 종지 전압(end voltage)과의 관계, 충전 횟수와 충전 용량(charge capacity)과의 관계를 나타낸 그래프이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지의 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지(LAB)는 양극(10), 음극(30) 및 전해질(20)을 포함한다. 리튬 공기 전지(LAB)는 음극(30)으로 리튬을 사용하고, 양극(10)에서 활물질로 공기 중의 산소를 이용하는 전지 시스템이다. 음극(30)에서는 리튬의 산화 및 환원 반응이, 양극(10)에서는 외부로부터 유입되는 산소의 환원 및 산화 반응이 일어난다.
하기 화학식 1 및 화학식 2는 리튬 공기 전지(LAB)의 방전시 음극(30)과 양극(10)에서 일어나는 반응을 나타낸 것이다.
[화학식 1]
(음극): Li → Li+ + e-
[화학식 2]
(양극): 2Li+ + O2 + 2e- → Li2O2
음극(30)의 리튬 금속이 산화되어 리튬 이온과 전자가 생성된다. 리튬 이온은 전해질(20)을 통해, 전자는 집전체 및 외부 도선을 통해 양극(10)으로 이동한다. 양극(10)은 다공성이므로 외부 공기가 유입될 수 있다. 외부 공기에 포함된 산소는 양극(10)에서 상기 전자에 의해 환원되고, 방전생성물로 Li2O2가 형성된다.
충전 반응은 이와 반대로 진행된다. 하기 화학식 3와 같이 양극(10)에서 Li2O2가 분해되어 리튬 이온과 전자가 생성된다.
[화학식 3]
(양극) Li2O2 → 2Li+ + O2 + 2e-
전해질(20)은 양극(10) 및 음극(30) 사이에 제공된다. 전해질(20)은 고체 전해질을 포함하는 것일 수 있다. 전해질(20)은 리튬염을 포함할 수 있다. 리튬염은 용매에 용해되어, 전지 내에서 리튬 이온의 공급원으로 작용할 수 있으며, 음극(30)과 리튬 이온과 전해질(20) 간에 리튬 이온의 이동을 촉진하는 역할을 한다.
리튬염은 통상적으로 사용하는 것이라면 특별히 한정하지 않으나, 예를 들어, LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiN(SO2C2F5)2, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, LiClO4, LiAlO2, LiAlCl4, LiF, LiBr, LiCl, LiI, LiB(C2O4)2, LiCF3SO3, LiN(SO2CF3)2(LiTFSI), LiN(SO2C2F5)2 및 LiC(SO2CF3)3으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있다.
도시하지는 않았으나, 양극(10) 및 음극(30) 사이에는 분리막이 제공될 수 있다. 분리막은 양극(10)과 음극(30)이 서로 접촉하는 것을 방지할 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지의 양극용 촉매의 개략적인 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 양극(10)은 촉매(100)를 포함한다. 촉매(100)는 리튬 공기 전지(LAB)의 충방전에 따른 반복적인 산소의 환원, 산화를 도와주는 역할을 한다. 촉매(100)는 코어(Core)(110) 및 쉘(Shell)(120)을 포함한다. 코어(110)는 제1 전이 금속 산화물을 포함한다. 제1 전이 금속 산화물은 예를 들어, Co3O4, Co2O3, CoO 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
코어(110)는 산소 발생 반응(Oxygen evolution reaction: OER) 촉매(100)이다. 예를 들어, 리튬 공기 전지(LAB)를 방전할 때, 코어(110)는 리튬 산화물의 환원 반응에 촉매(100)로 작용하여, 리튬 및 산소를 발생시킬 수 있다.
코어(110)는 육각 플레이트 형상을 갖는다. 코어(110)가 육각 플레이트 형상을 가질 때, 육각 플레이트 상에 쉘(120)을 선택적으로 증착할 수 있고, 코어(110)와 방전 생성물이 접촉할 수 있는 확률을 최대화할 수 있다.
쉘(120)은 산소 환원 반응(Oxygen reduction reaction: ORR) 촉매(100)이다. 예를 들어, 리튬 공기 전지(LAB)를 충전할 때, 쉘(120)은 산소의 환원 반응에 촉매(100)로 작용하여, 리튬 산화물을 생성할 수 있다.
쉘(120)은 제2 전이 금속 산화물을 포함한다. 제2 전이 금속 산화물은 제1 전이 금속 산화물과 상이하다. 제2 전이 금속 산화물은 예를 들어, MnO2, Mn3O4, Mn2O3, MnO, MnO3, Mn2O7 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것일 수 있다.
쉘(120)은 플레이크(Flake) 형상을 갖는다. 쉘(120)이 플레이크 형상을 가질 때, 쉘(120)과 방전 생성물이 접촉할 수 있는 확률을 최대화할 수 있다.
코어(110):쉘(120)의 몰 비는 7:1 내지 1:7, 자세히는 7:1 내지 1:2인 것일 수 있다. 코어(110):쉘(120)의 몰 비가 7:1 미만이면, 쉘(120)이 비율이 적어, 산소 환원 반응이 충분히 일어날 수 없고, 코어(110):쉘(120)의 몰 비가 1:7 초과이면, 쉘(120)이 코어(110)를 완전히 뒤덮어, 산소 발생 반응이 충분히 일어날 수 없다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 공기 전지의 양극용 촉매는 육각 플레이트 형상을 갖는 코어를 포함하여, 코어와 방전 생성물의 접촉 확률을 최대화할 수 있고, 플레이크 형상을 갖는 쉘을 포함하여, 쉘과 방전 생성물의 접촉 확률을 최대화할 수 있다. 또한 각각의 형상을 통해, 산소 발생 반응과 산소 환원 반응 모두의 촉매로 활용될 수 있는 촉매의 효율을 극대화할 수 있다. 이에 따라, 방전산화물인 리튬 산화물의 생성 및 분해 효율을 향상시켜, 리튬 공기 전지의 효율을 높이고 수명을 늘릴 수 있다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시에 불과하며, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
Co3O4로 구성되고, 육각 플레이트 형성을 갖는 코어, MnO2로 구성되고 플레이크 형상을 갖는 쉘을 1:1의 몰 비로 촉매를 형성하였다, 촉매: 카본 블랙으로 Ketien black: 폴리비닐리덴 플루오라이드를 4:4:2의 중량%비로 혼합하고, N-메틸-2-피롤리돈에 분산시켜 양극 활물질을 제조하였다. 양극 활물질을 알루미늄 메쉬 쉬에 코팅하고, 건조하여 양극을 제조하였다. 리튬 금속 호일로 음극을 제조하였다. 제조된 양극 및 음극 사이에 다공성 유리 필터를 분리막으로 사용하며 테트라에틸렌글리콜 디메틸에테르(Tetraethyleneglycol dimethylether) 용액에 1M 농도의 LiTFSi가 용해된 전해액을 주입하여 코인셀 타입의 리튬 공기 전지를 제조하였다.
실시예 2
코어와 쉘을 7:1의 몰 비로 촉매를 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
실시예 3
코어와 쉘을 1:2의 몰 비로 촉매를 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
비교예 1
Co3O4와 MnO2를 단순히 혼합하여 촉매를 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 공기 전지를 제조하였다.
비교예 2
Ketien black만으로 양극 활물질을 형성한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 리튬 공기 전지를 제조하였다.
충방전 평가 1
실시예 1, 비교예 1 및 2를 산소로 채워져 있는 챔버 안에 넣은 후, 2.3 내지 4.5V에서 200 mA/g의 전류 조건으로 5시간 방전하였고, 충방전 특성을 평가하여 도 3a, 도 3b, 도 3c 각각에 도시하였다. 도 3a, 도 3b, 도 3c를 참조하면, 실시예 1의 수명 특성은 62회로, 비교예 1의 43회, 비교예 2의 20회보다 수명 특성이 높은 것을 확인할 수 있었다.
전자 현미경 사진
도 4는 본 발명의 일 실시예에 포함되는 코어, 코어:쉘의 몰 비에 따른 촉매의 전자 현미경 사진을 나타낸 것이다. 도 4를 참조하면, 코어는 육각 플레이트 형상을 갖는 것을 확인할 수 있었다.
종지 전압 및 충전 용량
도 5a 및 도 5b 각각은 실시예 1 내지 3, 비교예 1 및 2의 충전 횟수와 종지 전압(end voltage)과의 관계, 충전 횟수와 충전 용량(charge capacity)과의 관계를 나타낸 그래프이다. 도 5a를 참조하면, 코어와 쉘로 촉매를 형성한 실시예 1 내지 3에서의 충전 횟수에 따른 종지 전압이, 비교예 1 및 2의 경우보다 많이 떨어지지 않는 것을 확인할 수 있었다.
또한, 도 5b를 참조하면, 코어와 쉘로 촉매를 형성한 실시예 1 내지 3이 충전 횟수에 따른 충전 용량이 비교예 1 및 2보다 높게 확보되는 것을 확인할 수 있었다.
이상, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징으로 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
리튬 공기 전지: LAB 양극: 10
전해질: 20 음극: 30
촉매: 100 코어: 110
쉘: 120

Claims (7)

  1. 제1 전이 금속 산화물을 포함하고 육각 플레이트 형상을 갖는 코어(Core); 및
    상기 코어와 접촉하고, 상기 제1 전이 금속 산화물과 상이한 제2 전이 금속 산화물을 포함하는 쉘(Shell)을 포함하는 리튬 공기 전지의 양극용 촉매.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 코어는
    산소 발생 반응(Oxygen evolution reaction: OER) 촉매이고,
    상기 쉘은
    산소 환원 반응(Oxygen reduction reaction: ORR) 촉매인 것인 리튬 공기 전지의 양극용 촉매.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 쉘은
    플레이크(Flake) 형상을 갖는 것인 리튬 공기 전지의 양극용 촉매.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전이 금속 산화물은
    Co3O4, Co2O3, CoO 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것인 리튬 공기 전지의 양극용 촉매.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제2 전이 금속 산화물은
    MnO2, Mn3O4, Mn2O3, MnO, MnO3, Mn2O7 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 것인 리튬 공기 전지의 양극용 촉매.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 코어:쉘의 몰 비는 7:1 내지 1:7인 것인 리튬 공기 전지의 양극용 촉매.
  7. 제1항의 촉매를 포함하는 양극;
    상기 양극과 대향하는 음극; 및
    상기 양극 및 상기 음극 사이에 제공되는 전해질;을 포함하는 리튬 공기 전지.
KR1020170117421A 2017-09-13 2017-09-13 리튬 공기 전지의 양극용 촉매 및 이를 포함하는 리튬 공기 전지 KR102463421B1 (ko)

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KR101602416B1 (ko) 2014-12-12 2016-03-11 한국에너지기술연구원 리튬-공기 전지용 양극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 리튬-공기 전지
KR101620468B1 (ko) * 2014-12-04 2016-05-13 한국에너지기술연구원 금속-공기 전지용 양극, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 금속-공기 전지

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