KR20180106653A - 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지 - Google Patents

알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지 Download PDF

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KR20180106653A KR1020170035323A KR20170035323A KR20180106653A KR 20180106653 A KR20180106653 A KR 20180106653A KR 1020170035323 A KR1020170035323 A KR 1020170035323A KR 20170035323 A KR20170035323 A KR 20170035323A KR 20180106653 A KR20180106653 A KR 20180106653A
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Abstract

본 발명은 다양한 변형상태 및 반복적인 변형에도 불구하고 우수한 출력 특성을 유지할 수 있고, 제조방법이 용이하고 경제성이 우수하며 경량화를 통해 다양한 웨어러블 디바이스 분야에서 활용될 수 있는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 복수 개의 폴더블 전극조립체를 이용하여 비교적 작은 부피 및 가벼운 중량에도 불구하고 현저히 향상된 방전 전압 및 출력특성을 가져 전력소모가 큰 디바이스 분야에도 용이하게 활용될 수 있는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공한다.

Description

알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지{FOLDABLE ELECTRODE ASSEMBLY FOR ALUMINUM-AIR BATTERY, METHOD FOR FABRICATING THE SAME AND ALUMINUM-AIR BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 다양한 변형상태에서도 우수한 출력 특성을 유지할 수 있어 다양한 웨어러블 디바이스 분야에서 활용이 용이한 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지에 관한 것이다.
근래 전자 분야의 기술 발달로 휴대폰, 게임기, PMP(Portable multimedia Player), MP3(MPEG Audio Layer-3) 플레이어뿐만 아니라 스마트폰, 스마트 패드, 전자책, 시계형 전화, 신체에 부착하는 이동용 의료기기와 같은 각종 이동용 전자기기에 대한 시장이 크게 성장하고 있다. 위와 같은 이동용 전자기기에 대한 시장이 성장함에 따라 이들 이동용 전자기기의 구동에 적합한 배터리에 대한 요구도 높아지고 있다.
특히, 휴대용 전자 기기의 사용상의 편의를 위해, 배터리의 유연함에 대한 요구는 점차 증대되고 있다. 또한, 이들 이동용 전자기기의 좁은 공간에 배터리를 쉽게 장입할 수 있도록 배터리의 유연함에 대한 요구도 점차 증대되고 있는 실정이다.
한편, 이러한 전지로는 망간 건전지, 알칼리 망간 건전지, 알루미늄-공기 (aluminuum-air)전지 등의 일차 전지와, 니켈 카드뮴(Ni-Cd)전지, 니켈 수소(Ni-MH) 전지, 리튬 이온 전지 등의 이차 전지가 있다.
최근에는 리튬 이온 전지가 가장 널리 사용되는 이차 전지인데, 아직 해결해야할 문제점이 많이 있으며, 상대적으로 낮은 이론적 에너지 단위 밀도, 리튬의 적은 천연 매장량 등 여러 가지 한계점도 도출되고 있다. 따라서 리튬 이온 이차 전지를 대체할 수 있는 고성능을 발휘하면서 제조원가도 절감할 수 있는 차세대 이차 전지에 대한 필요성으로 알루미늄-공기 전지(Al-air battery)와 같은 금속-공기 전지가 제안되었다.
알루미늄 공기 전지는 대기 중의 산소가 전지의 공기극을 통해 전해질과 혼합되어 있는 알루미늄과 반응해 작동되는 공기전지의 일종으로, 전해질은 수산화칼륨 수용액 등을 사용하며, 음극 활물질로 알루미늄, 양극 반응 물질로 공기 중의 산소를 사용하는 전지이다. 한국등록특허 10-1382031에서도 알루미늄 공기전지를 개시하고 있다.
그러나 기존의 알루미늄 공기전지는 1) 모바일 기기 등의 웨어러블 디바이스의 좁은 공간에 장입하기 어려운 점이 있었고, 2) 리튬 공기전지에 비해 에너지 밀도가 낮으며, 3) 반복적인 변형을 가할 경우 서로 반응하는 전극간의 상대위치나 간격이 변하면서 전기화학반응이 불안정해져 전지 성능이 저하 및 단락이 발생하고, 4) 종국에는 전지의 성능과 수명이 저하되는 한계점이 있었다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로, 본 발명이 해결하려는 과제는 다양한 변형상태에서도 우수한 출력 특성을 유지할 수 있고, 이에 따라 비교적 작은 부피 및 가벼운 무게를 가져 다양한 디바이스 분야에서 활용될 수 있는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공하는 것이다.
상술한 과제를 해결하기 위하여 본 발명은 접힘부를 포함하는 기판; 상기 기판 상에 형성되며, 상기 접힘부를 중심으로 일면에 배치된 알루미늄 음극(anode);및 상기 기판 상에 형성되며, 상기 기판의 접힘부를 접는 경우 상기 음극과 대향하도록 타면에 배치되는 양극(cathode);을 포함하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 제공한다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면 상기 폴더블 전극조립체는 접힘부가 접혀있고, 상기 대향되는 양극과 음극 사이에 분리막이 구비될 수 있다.
본 발명의 바람직한 다른 일실시예에 따르면 상기 기판은 종이, PC, PET, PEN, PES 및 PI로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상일 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일실시예에 따르면 상기 양극은 탄소복합체일 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일실시예에 따르면 상기 탄소복합체는 카본 블랙/PVDF-HFP를 포함하며, 상기 카본 블랙/PVDF-HFP는 카본 블랙이 100 중량부일 때 PVDF-HFP가 4 ~ 400 중량부 포함될 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일실시예에 따르면 상기 탄소복합체에서 활물질의 반응이 일어나며, 상기 탄소복합체는 집전체의 역할을 수행할 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일실시예에 따르면 상기 접힘부가 복수 개 포함되며, 상기 복수 개의 접힘부를 전부 접는 경우 각 말단부에는 상이한 극이 형성될 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일실시예에 따르면 상기 접힘부가 5 ~ 9개 포함될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 어느 한 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 포함하며, 하기의 조건을 모두 만족하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지를 제공한다.
(a) 방전전압이 1.5 ~ 2.5 V
(b) 출력전류가 3.0 ~ 3.5 mA
나아가, 본 발명은 (1) 기판상에 접힘부를 형성하는 단계; (2) 상기 접힘부를 중심으로 일면에는 음극을 배치하고, 상기 접힘부를 접는 경우 상기 음극에 대향하도록 타면에 양극을 배치하는 단계; (3) 상기 접힘부를 접는 단계;를 포함하는 알루미늄 공기전지용 전극조립체의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면 상기 (2)단계에서 상기 양극과 음극 사이에 분리막을 구비할 수 있다.
본 발명의 바람직한 다른 일실시예에 따르면 상기 (3)단계 이후에 (4) 양극과 음극 사이에 분리막을 구비하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 바람직한 또 다른 일실시예에 따르면 상기 (2)단계의 양극 형성은 PVDF-HFP 및 카본 블랙을 포함하는 슬러리를 기판 상에 코팅한 후 수행할 수 있다.
이하, 본 발명에 사용되는 용어를 설명한다.
본 발명에 사용되는 용어 "PT"는 연필 트레이스(PT, Pencil Trace)를 의미하고, "PC"는 연필 코어(PC, Pencil Core)를 의미하며, "CP"는 카본 블랙/PVDF-HFP를 의미한다.
본 발명에 사용되는 용어 "변형"은 휘어짐(bending), 늘어남(stretching), 접힘(folding), 구겨짐(crumpling), 절단(cutting) 등의 다양한 외압 또는 외부의 작용에 의해 형태가 최초의 형태로부터 상이한 형태로 변하게 되는 것을 의미한다.
본 발명은 다양한 변형상태 및 반복적인 변형에도 불구하고 우수한 출력 특성을 유지할 수 있고, 제조방법이 용이하고 경제성이 우수하며 경량화를 통해 다양한 웨어러블 디바이스 분야에서 활용될 수 있는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 복수 개의 폴더블 전극조립체를 이용하여 비교적 작은 부피 및 가벼운 중량에도 불구하고 현저히 향상된 방전 전압 및 출력특성을 가져 전력소모가 큰 디바이스 분야에도 용이하게 활용될 수 있는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체의 구조도이다.
도 2는 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지의 (a) 개념도 및 (b) OM 이미지이다.
도 3은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체에 포함되는 알루미늄 음극(anode)의 (a) 방전 전의 SEM 이미지(좌), Al EDS 맵핑 이미지(중), O EDS 맵핑 이미지(우) 및 (b) 방전 후의 SEM 이미지(좌), Al EDS 맵핑 이미지(중), O EDS 맵핑 이미지(우)이다.
도 4는 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체에 포함되는 양극(cathode)의 (a) 이미지 (b) SEM 이미지 (c) 라만 스펙트럼 (d) 방전 곡선, 양극으로 (e) 연필 트레이스(PT, Pencil Trace)를 사용하는 경우의 방전곡선 (f) 연필 트레이스(PT, Pencil Trace) 및 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 SEM 이미지 (g) 조성이 상이한 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 방전 곡선 (h) 슬러리를 이용해 양극을 부착한 경우의 SEM 이미지 (i) 조성이 상이한 접힌 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 방전 곡선 (j) 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 분극곡선이다.
도 5는 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체에 포함되는 카본 블랙 : PVDF-HFP의 카본 블랙 : PVDF-HFP의 중량비가 (a) 1:9 (b) 3 : 7 (c) 5 : 5 (d) 7 : 3 인 경우의 SEM 이미지이다.
도 6은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체 포함되는 카본 블랙 : PVDF-HFP의 카본 블랙 : PVDF-HFP의 중량비에 따른 면저항 그래프이다.
도 7은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지의 (a) 개념도 (b) 직렬 연결된 경우의 개방 회로 전압 그래프 (c) 직렬 연결된 경우의 분극 곡선 그래프 (d) 병렬 연결된 경우의 분극 곡선 그래프 (e) 적색 LED 발광 이미지이다.
도 8은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지의 (a) 변형을 가하기 전의 분극 곡선 그래프 (b) 변형을 가한 후의 분극 곡선 그래프 (c) 1, 4, 16개의 전지가 직렬 연결된 경우의 개방 회로 전압 이미지 및 (d) 그래프 (e) 변형 후의 적색 LED 발광 이미지 (f) 절단 후의 적색 LED 발광 이미지 (g) 시뮬레이션 데이터이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 때하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다.
상술한 바와 같이 기존의 알루미늄 공기전지는 모바일 기기 등의 웨어러블 디바이스의 좁은 공간에 장입하기 어려운 점이 있었고, 반복적인 변형을 가할 경우 서로 반응하는 전극간의 상대위치나 간격이 변하면서 전기화학반응이 불안정해져 전지 성능이 저하 및 단락이 발생하고, 종국에는 전지의 성능과 수명이 저하되는 한계점이 있었다. 또한, 리튬 공기전지에 비해 에너지 밀도가 낮아 전력소모가 큰 디바이스 분야에도 적합하지 못한 문제점이 있었다.
이에 본 발명에서는 접힘부를 포함하는 기판; 상기 기판 상에 형성되며, 상기 접힘부를 중심으로 일면에 배치된 알루미늄 음극(anode);및 상기 기판 상에 형성되며, 상기 기판의 접힘부를 접는 경우 상기 음극과 대향하도록 타면에 배치되는 양극(cathode);을 포함하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 제공한다.
이를 통해 접힘부를 통한 접힘, 구김 등의 다양하고 반복적인 변형에도 불구하고 우수한 출력 특성을 유지할 수 있고, 제조방법이 용이하고 경제성이 우수하며 경량화를 통해 다양한 웨어러블 디바이스 분야에서 활용될 수 있는 효과를 기대할 수 있다.
구체적으로 도 1은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체의 구조도이다. 상기 도 1을 통해서 기판(100)이 접힘부(200)을 포함하고 있고, 상기 접힘부(200)를 기준으로 하여 음극(300)과 양극(400)이 대칭하여 접힘부(200)로부터 동일한 간격으로 배치되어 있음을 확인할 수 있다.
또한, 도 2는 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지의 (a) 개념도 및 (b) OM 이미지이다. 상기 도면 (a)를 살펴보면, 종이 기판(100) 상에 알루미늄 음극(300) 및 양극(400)이 평행하게 형성되어 있으며, 접은 후 양극(400)과 음극(300)이 대향되게 배치되어 있음을 알 수 있다. 또한, 양극(400)과 음극(300) 사이에 전해질이 적셔진 분리막을 편입 또는 삽입하여 전극조립체 및 이를 포함하는 전지를 형성할 수 있음을 알 수 있다. 또한, 상기 도면 (b)를 살펴보면, 본 발명은 상기 기판(100)을 접는 경우에 종이 기판(100)이 최상부 및 최하부에 형성되고, 양 기판(100)이 서로 대향하는 면에 음극(300) 및 양극(400)이 각각 형성될 수 있으며, 음극(300)과 양극(400) 사이에 분리막이 형성되어 있는 알루미늄 공기전지를 제공할 수 있음을 알 수 있다.
먼저, 상기 접힘부(200)를 포함하는 기판(100)에 대해 설명한다.
상기 기판(100)은 접힘부(200)를 포함하고 있어 접힘부(200)를 접어 폴더블한 전극조립체를 형성할 수 있는 것이면 제한없이 이용될 수 있으나, 바람직하게는 접힘부(200)를 포함하는 유연한 기판일 수 있으며, 보다 바람직하게는 종이, PC, PET, PEN, PES 및 PI로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상일 수 있으며, 가장 바람직하게는 종이 기판일 수 있다.
본 발명은 유연한 기판을 사용하여 휘어짐(bending), 늘어남(stretching), 접힘(folding), 구겨짐(crumpling) 등의 다양한 변형 상태에서도 우수한 출력 특성을 유지할 수 있게 되어 다양한 휴대용 디바이스에 활용할 수 있다. 특히, 종이 기판의 경우 다른 기판에 비하여 양극(400)을 코팅하는 것이 용이하고, 자체 변형성이 뛰어난 장점으로 인해 폴더블 전극조립체에 가장 적합하다.
다음으로, 상기 기판(100) 상에 형성되며, 상기 접힘부(200)를 중심으로 일면에 배치된 알루미늄 음극(300)(anode)에 대해 설명한다.
상기 알루미늄 음극(300)(anode)은 알루미늄 순금속 또는 알루미늄 합금으로 상기 기판(100) 상에 형성되어 폴더블한 특성을 가지는 것이면 제한없이 이용될 수 있다. 이 때 상기 알루미늄 음극(300)(anode)은 바람직하게는 알루미늄 호일일 수 있다. 이 경우 알루미늄 호일은 용이하게 휘어지거나 늘어날 수 있으며 접히거나 구겨질 수 있으므로, 좁은 공간에 장입이 용이하여 폴더블한 전극조립체에 적합하다.
한편, 상기 접힘부(200)를 중심으로 일면에 배치된다 함은 접힘부(200)에 겹쳐지지 않도록 기판(100) 상에 배치됨을 의미하며, 바람직하게는 접힘부(200)에 음극(300)의 일면이 평행하도록 배치될 수 있음을 의미한다.
구체적으로 도 3은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체에 포함되는 알루미늄 음극(anode)의 (a) 방전 전의 SEM 이미지(좌), Al EDS 맵핑 이미지(중), O EDS 맵핑 이미지(우) 및 (b) 방전 후의 SEM 이미지(좌), Al EDS 맵핑 이미지(중), O EDS 맵핑 이미지(우)이다.
다음으로, 상기 기판(100) 상에 형성되며, 상기 기판(100)의 접힘부(200)를 접는 경우 상기 음극과 대향하도록 타면에 배치되는 양극(400)(cathode)에 대해 설명한다.
상기 양극(400)이 접힘부(200)를 접는 경우 음극(300)과 대향하도록 타면에 배치된다 함은 접힘부(200)에 겹쳐지지 않도록 기판(100) 상에 배치되되, 상기 접힘부(200)를 접는 경우 양극(400)과 음극(300)이 대향하여 마주보도록 배치됨을 의미한다. 바람직하게는, 상기 접힘부(200)에 음극(300)과 양극(400)의 각각의 일면이 평행하도록 배치될 수 있음을 의미하며, 접힘부(200)로부터 음극(300)과 양극(400) 사이의 간격이 동일하도록 배치될 수 있음을 의미한다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 양극(400)은 탄소복합체일 수 있다. 이 때 상기 탄소복합체는 점토화된 그라파이트, 물리적으로 박리된 그라파이트 및 카본 블랙/PVDF-HFP(CP) 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다. 이 때, 상기 점토화된 그라파이트는 연필 코어(PC, Pencil Core)일 수 있으며, 상기 물리적으로 박리된 그라파이트는 연필 트레이스(PT, Pencil Trace)일 수 있다.
이 때 PVDF-HFP는 바인더로써 카본 블랙과 함께 슬러리를 형성할 수 있으며, 이를 상기 기판(100) 상에 코팅하여 탄소의 부착도를 향상시켜 접힘, 구김 등의 다양한 변형 후에도 탄소복합체 양극(400)이 기판(100) 상에 부착된 채로 유지될 수 있게 된다. 이에 따라 반복적인 변형을 가하더라도 전극의 위치, 간격을 유지할 수 있게 되고 전지성능 저하 및 단락 발생을 방지할 수 있게 되며, 전지 성능 및 수명을 유지하면서 좁은 공간에 장입될 수 있는 폴더블 전극조립체를 형성할 수 있게 되는 것이다.
한편, 기존의 리튬이온전지 등의 의 경우 대부분 활물질의 전기전도도가 낮아 이를 보완하기 위해 별도의 금속 집전체가 요구되었다. 즉, 금속 집전체 층 상에 활물질을 포함하는 슬러리를 코팅하여 활물질의 반응이 일어나는 층을 별도로 형성하였고, 이로 인해 접힘 등의 변형이 가해지는 경우에 집전체 층과 활물질의 반응이 일어나는 층 사이가 박리되어 전지의 성능이 저하되는 문제점이 있었다. 그러나 본 발명은 탄소복합체 양극(400) 및 슬러리를 형성함으로써 탄소복합체 층을 형성할 수 있고, 이러한 탄소복합체 층은 활물질인 산소가 반응하기 좋은 넓은 표면적 및 우수한 전기전도성을 가지고 있어 집전체 및 활물질의 반응이 일어나는 장소를 제공하는 역할을 동시에 수행할 수 있다. 이에 따라, 접힘, 구김 등의 다양한 변형 시 상술한 기존 전극의 문제점이 발생하지 않아 전지의 성능을 유지할 수 있는 효과가 있는 것이다.
구체적으로 도 4는 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체에 포함되는 양극(cathode)의 (a) 이미지 (b) SEM 이미지 (c) 라만 스펙트럼 (d) 방전 곡선, 양극으로 (e) 연필 트레이스(PT, Pencil Trace)를 사용하는 경우의 방전곡선 (f) 연필 트레이스(PT, Pencil Trace) 및 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 SEM 이미지 (g) 조성이 상이한 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 방전 곡선 (h) 슬러리를 이용해 양극을 부착한 경우의 SEM 이미지 (i) 조성이 상이한 접힌 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 방전 곡선 (j) 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용하는 경우의 분극곡선이다.
상기 도 4를 통해서, 본 발명의 양극으로 사용되는 CP, PC, PT의 다양한 특성을 비교할 수 있다. 먼저 도 (b)의 SEM 이미지를 살펴보면, PC는 상대적으로 부드러운 벌크한 표면을 가지며, PT는 얇은 층의 표면을 가지고, CP는 나노 기공 구조를 가짐을 알 수 있다. 또한, 도 (c) 의 라만 그래프를 통해서 PC 및 PT는 1400 ~ 1600cm-1 범위의 G 피크와 2400 ~ 2900 cm-1 범위의 2D 피크를 가짐을 알 수 있고, 이는 PC 및 PT가 두꺼운 그라파이트로 구성되어 있음을 의미한다. 또한, 상기 (d)의 방전 곡선을 통해서 PC, PT 및 CP의 방전 전압은 유사하지만, PC의 비용량이 ~ 20 mA·h/g에 불과하나 PT 및 CP의 비용량이 약 1200mA·h/g 정도로 높게 나타나므로, PT와 CP는 PC에 비해 높은 방전 성능을 가짐을 알 수 있다. 또한, (e)를 통해서 PT의 경우 구부리는 등의 변형 후에도 비용량이 약 120mA·h/g로 여전히 우수하게 나타나므로 변형을 가하더라도 우수한 성능을 유지할 수 있음을 알 수 있다. 즉, 상기 도면들을 통해서 양극으로 PT와 CP를 사용하는 경우가 PC를 사용하는 경우보다 바람직할 수 있음을 알 수 있고, 변형을 가하더라도 우수한 성능을 유지할 수 있음을 알 수 있다.
상기 도 4의 (f) 및 (h)의 SEM 이미지를 통해서 슬러리를 종이기판 상에 코팅한 후 양극을 형성하는 경우, 양극을 보다 용이하게 부착할 수 있음을 알 수 있다. 또한, (g) 및 (i)의 그래프를 통해서, 변형을 가하더라도 기판 상에 양극이 잘 점착되어 위치 또는 간격의 변화없이 향상된 성능을 유지함을 확인할 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 탄소복합체가 카본 블랙/PVDF-HFP를 포함하는 경우에 상기 카본 블랙/PVDF-HFP는 카본 블랙이 100 중량부일 때 PVDF-HFP가 1 ~ 1000 중량부 포함될 수 있고, 바람직하게는 4 ~ 400 중량부 포함될 수 있으며, 보다 바람직하게는 10 ~ 200 중량부 포함될 수 있고, 더욱 바람직하게는 25 ~ 150 중량부 포함될 수 있다. 만일 PVDF-HFP가 4 중량부 미만으로 포함되는 경우에는, 상술한 슬러리의 기능이 저하되어 기판(100) 상에 양극(400)이 용이하게 부착되지 않을 수 있다. 또한, 만일 PVDF-HFP가 400 중량부 초과하여 포함되는 경우에는, 양극(400)의 면 저항 값이 지나치게 높아져 양극(400)의 성능이 저하될 수 있다.
구체적으로, 도 5는 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체에 포함되는 카본 블랙 : PVDF-HFP의 카본 블랙 : PVDF-HFP의 중량비가 (a) 1:9 (b) 3 : 7 (c) 5 : 5 (d) 7 : 3 인 경우의 SEM 이미지이다. 또한, 도 6은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지용 전극조립체 포함되는 카본 블랙 : PVDF-HFP의 카본 블랙 : PVDF-HFP의 중량비에 따른 면저항 그래프이다. 상기 도면을 통해서, CP를 포함하는 경우에 바람직하게는 카본 블랙이 20 중량% 이상 포함되고, 보다 바람직하게는 35 중량% 이상, 더욱 바람직하게는 45 중량% 이상 포함될수록 면저항 값이 현저히 저하될 수 있음을 확인할 수 있다. 특히 카본 블랙이 50 중량% 이상 포함되는 경우에는 면 저항 값이 약 1000Ω/cm2 이하로 현저히 낮아져, 보다 우수한 성능을 가짐을 알 수 있다.
한편, 본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면 상기 폴더블 전극조립체는 접힘부(200)가 접혀있고, 상기 대향되는 양극(400)과 음극(300) 사이에 분리막이 구비되어 있을 수 있다. 이를 통해 폴더블한 전극조립체 내부에 분리막을 용이하게 구비할 수 있으며, 접힘부(200)를 접은 후 다양하고 반복적인 변형이 가해지더라도 분리막이 상기 음극(300)과 양극(400) 사이에 구비된 채로 유지될 수 있어 전지의 성능 및 수명이 유지될 수 있게 된다.
이 때, 분리막은 바람직하게는 비가연성 전해질 액체에 침지된 분리막일 수 있으며, 보다 바람직하게는 NaCl 전해질 액체에 침지된 와이퍼-티슈일 수 있다. 비가연성 전해질을 사용하는 경우 변형이 가해지더라도 안전성을 확보할 수 있는 장점이 있다.
또한, 본 발명의 폴더블 전극조립체는 바람직하게는 상기 접힘부(200)가 복수 개 포함될 수 있으며, 상기 복수 개의 접힘부(200)를 전부 접는 경우 양 말단부에는 상이한 극이 형성될 수 있다.
이를 통해 단일 셀 전지가 직렬 또는 병렬로 연결되어 패킹(packing)된 전지를 형성할 수 있으며, 이를 통해 방전 전압, 출력 전류를 증대시킬 수 있어 전력소모가 큰 디바이스에도 용이하게 이용될 수 있다. 즉, 접힘부(200)를 복수 개 포함하는 경우에 비교적 작은 부피 및 가벼운 무게를 가지면서도 향상된 출력 효율을 기대할 수 있어 웨어러블 디바이스 분야 뿐만 아니라 다양한 디바이스 분야에도 활용될 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 접힘부(200)를 포함하는 유연한 기판(100) 상에 음극(300)(anode)으로 유연하며 변형이 용이한 알루미늄 호일을 사용할 수 있으며, 양극(400)(cathode)으로는 상술한 그라파이트 및 카본 블랙/PVDF-HFP를 사용할 수 있고, 분리막은 비가연성 전해질 액체에 침지된 와이퍼-티슈를 사용할 수 있다. 이 경우 상기의 구성요소들은 모두 유연하면서 접히거나 구겨질 수 있는 성질을 가지고 있어 반복적이며 고강도의 변형이 가해지더라도 전지의 성능 및 수명을 유지할 수 있는 장점이 있다. 또한, 비가연성 전해질 액체를 사용하여 변형 하에서 안전성을 확보할 수 있는 장점이 있다.
또한, 본 발명은 상술한 어느 한 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공한다. 이를 통해 반복적인 변형에도 불구하고 전극의 위치, 연결 등을 유지할 수 있어 전지성능 및 수명을 유지할 수 있는 알루미늄 공기전지를 제공할 수 있게 되며, 재원이 풍부한 알루미늄을 이용하여 소형화 및 경량화된 웨어러블 디바이스에 적합한 공기전지를 제공하는 효과를 기대할 수 있다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면 상기 접힘부(200)가 5 ~ 9개 포함될 수 있고, 이러한 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 포함하는 알루미늄 공기전지는 하기의 조건을 모두 만족하여 상술한 바와 같이 향상된 출력 효율을 기대할 수 있는 효과가 있다.
(a) 방전전압이 1.5 ~ 2.5 V
(b) 출력전류가 3.0 ~ 3.5 mA
구체적으로, 도 8은 본 발명의 바람직한 일실시예에 따른 알루미늄 공기전지의 (a) 변형을 가하기 전의 분극 곡선 그래프 (b) 변형을 가한 후의 분극 곡선 그래프 (c) 1, 4, 16개의 전지가 직렬 연결된 경우의 개방 회로 전압 이미지 및 (d) 그래프 (e) 변형 후의 적색 LED 발광 이미지 (f) 절단 후의 적색 LED 발광 이미지이다. 상기 도면을 살펴보면, 복수 개의 접힘부(200)를 포함하도록 하여 복수 개의 전지 셀이 직렬 연결되는 경우에 개방 회로 전압이 전지의 수에 비례하여 향상됨을 알 수 있다. 또한, (e)를 통해서 가해지는 변형의 강도가 높아져 구겨지는 정도가 되더라도, 여전히 적색 LED가 우수하게 발광함을 확인할 수 있다. 이를 통해서, 가해지는 변형의 정도가 심해지고, 연결되는 전지의 수가 복수인 경우에도 여전히 전지의 우수한 성능을 유지할 수 있어 좁은 공간에 장입되기 용이하여 다양한 웨어러블 디바이스 분야에 활용될 수 있음을 알 수 있다.
뿐만 아니라, (f)를 통해서 본 발명의 알루미늄 공기전지를 절단 또는 컷팅하는 경우에도 여전히 적색 LED가 발광됨을 확인할 수 있어, 접히고 구겨지는 변형 뿐만 아니라 일부가 절단되는 변형 하에서도 전지의 성능이 유지됨을 알 수 있다.
나아가, 본 발명은 (1) 기판(100)상에 접힘부(200)를 형성하는 단계; (2) 상기 접힘부(200)를 중심으로 일면에는 음극(300)을 배치하고, 상기 접힘부(200)를 접는 경우 상기 음극(300)에 대향하도록 타면에 양극(400)을 배치하는 단계; (3) 상기 접힘부(200)를 접는 단계;를 포함하는 알루미늄 공기전지용 전극조립체의 제조방법을 제공한다.
이를 통해, 용이하고 간단한 제조방법만으로 폴더블하고 유연한 전극조립체를 제조할 수 있어 변형 상태에서도 우수한 효율을 유지할 수 있는 알루미늄 공기전지를 제공할 수 있다.
이하, 상술한 내용과 중복되는 내용을 제외하고 상세하게 설명한다.
본 발명의 바람직한 일실시예에 따르면, 상기 (2)단계에서 상기 양극(400)과 음극(300) 사이에 분리막을 구비할 수 있다. 이를 통해 상기 접힘부(200)를 접는 경우에 양극(400)과 음극(300) 사이에 분리막이 존재하게 되며, 변형을 가하더라도 상기 위치가 유지될 수 있어 좁은 공간에 장입할 수 있게 소형화할 수 있는 효과가 있다.
상기 양극(400)과 음극(300) 사이에 분리막을 구비한다고 함은, 바람직하게는 접힘부(200)에 겹쳐지지 않으면서 복수 개의 접힘부(200) 사이에 존재하는 기판(100)의 면적과 같거나 작은 면적의 분리막을 구비함을 의미하며, 보다 바람직하게는 상기 접힘부(200)를 접는 경우 분리막이 접히지 않고 양극(400)과 음극(300) 사이에 편입된 상태로 존재할 수 있도록 분리막을 구비함을 의미한다.
또한, 본 발명의 바람직한 다른 일실시예에 따르면, 상기 (3)단계 이후에 (4) 양극(400)과 음극(300) 사이에 분리막을 구비하는 단계;를 더 포함할 수 있다. 상기 접힘부(200)를 접은 후 분리막을 구비함으로써, 용이한 방법으로 전극조립체를 제조할 수 있으며 변형을 가하더라도 분리막이 양극(400)과 음극(300) 사이에 편입된 상태로 유지될 수 있다.
상기 (3) 단계 이후에 양극(400)과 음극(300) 사이에 분리막을 구비한다고 함은, 바람직하게는 상기 접힘부(200)를 접은 후에 적절한 크기로 분리막을 편입 또는 삽입함을 의미하며, 보다 바람직하게는 양극(400)과 음극(300) 사이에서 분리막의 기능을 할 수 있는 크기로 접힘 또는 겹침없이 분리막이 존재할 수 있게 편입 또는 삽입함을 의미한다.
한편, 상기 (2)단계의 양극(400) 형성은 PVDF-HFP 및 카본 블랙을 포함하는 슬러리를 기판(100) 상에 코팅한 후 수행할 수 있다. 슬러리가 기판(100) 상에 코팅됨으로써 양극(400)이 기판(100) 상에 용이하게 부착되어 분리되는 것을 방지할 수 있어 접힘부(200)를 접거나 추후 변형을 가하더라도 전지의 전기화학적 성능을 개선하는 효과를 기대할 수 있다.
결국, 본 발명은 상술한 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 알루미늄 공기전지를 제공하여 접힘부(200)를 통한 접힘, 구김 등의 다양하고 반복적인 변형에도 불구하고 우수한 출력 특성을 유지할 수 있고, 제조방법이 용이하고 경제성이 우수하며 경량화를 통해 다양한 웨어러블 디바이스 분야에서 활용될 수 있다.
실시예 1
8B 연필(Faber-Castell) 코어(PC) 양극을 준비하였다. PT 양극은 A4 용지(8A)에 8B 연필을 드로잉하여 준비하였다. 상기 드로잉은 수평 및 수직 방향을 교대로 12회 반복하였다. 또한, 탄소복합체(CP) 양극 슬러리는 N-메틸-2-피롤리돈을 용매로 사용하여 카본 블랙 (Vulcan XC-72R) 및 PVDF-HFP (Sigma- Aldrich) (NMP) (Sigma-Aldrich)를 1 : 9, 3 : 7, 5 : 5 및 7 : 3의 중량비로 용해하여 제조하였다. 상기 슬러리를 A4지에 균일하게 도포하고, 수평 및 수직 방향으로 교대로 20번 반복하여 도포하였다. 그 후 상기 슬러리를 80 의 오븐에서 24시간동안 건조시켰다. 파우치 셀(pouch cell)을 준비하기 위해, 알루미늄 호일(한국 산업)을 양극과 거리를 두고 종이에 부착하였다. 금 텍스타일 (Solueta)을 은 페이스트 (ELCOAT P-100)를 사용하여 음극 및 양극 상에 부착하였다. 그 다음, 종이를 접어서 12wt % 염화나트륨 (Duksan, 여분 순수 등급) 전해질에 침지시켜, 와이퍼-티슈(KIMTECH)가 음극과 양극 사이에 배치되도록 하였다. 상기 알루미늄 호일 및 슬러리가 코팅된 종이들을 상호간 간격을 유지하면서 타이벡(tyvek) 상에 부착하였다. 각 음극과 양극을 금 텍스타일과 은 페이스트를 사용하여 직렬 또는 병렬로 연결하였다. 상기 종이를 접어서 12wt% 염화나트륨 전해질을 담근 와이퍼-티슈가 음극과 양극 사이에 배치되도록 하여 배터리 팩을 제조하였다. 전기 화학적 측정은 WBCS3000 Battery Cycler System에서 수행하였으며, 상기 파우치 셀은 전해액의 증발을 방지하기 위해 비닐 팩에 포장하고, 인큐베이터에서 실험하였다. 또한, 분극 데이터는 5 μA / s의 스캔 속도에서 갈바노미터(galvanodynamic) 방법으로 측정하였다.
100 기판
200 접힘부
300 음극
400 양극

Claims (14)

  1. 접힘부를 포함하는 기판;
    상기 기판 상에 형성되며, 상기 접힘부를 중심으로 일면에 배치된 알루미늄 음극(anode);및
    상기 기판 상에 형성되며, 상기 기판의 접힘부를 접는 경우 상기 음극과 대향하도록 타면에 배치되는 양극(cathode);을 포함하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 폴더블 전극조립체는 접힘부가 접혀있고, 상기 대향되는 양극과 음극 사이에 분리막이 구비되는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 기판은 종이, PC, PET, PEN, PES 및 PI로 이루어지는 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 양극은 탄소복합체인 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 탄소복합체는 카본 블랙/PVDF-HFP를 포함하며, 상기 카본 블랙/PVDF-HFP는 카본 블랙이 100 중량부일 때 PVDF-HFP가 4 ~ 400 중량부 포함되는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 탄소복합체에서 활물질의 반응이 일어나며, 상기 탄소복합체는 집전체의 역할을 수행하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 접힘부가 복수 개 포함되며, 상기 복수 개의 접힘부를 전부 접는 경우 각 말단부에는 상이한 극이 형성되는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 접힘부가 5 ~ 9개 포함되는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체.
  9. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항의 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 포함하는 알루미늄 공기전지.
  10. 제8항의 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체를 포함하며, 하기의 조건을 모두 만족하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지.
    (a) 방전전압이 1.5 ~ 2.5 V
    (b) 출력전류가 3.0 ~ 3.5 mA
  11. (1) 기판상에 접힘부를 형성하는 단계;
    (2) 상기 접힘부를 중심으로 일면에는 음극을 배치하고, 상기 접힘부를 접는 경우 상기 음극에 대향하도록 타면에 양극을 배치하는 단계;
    (3) 상기 접힘부를 접는 단계;를 포함하는 알루미늄 공기전지용 전극조립체의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 (2)단계에서 상기 양극과 음극 사이에 분리막을 구비하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체의 제조방법.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 (3)단계 이후에
    (4) 양극과 음극 사이에 분리막을 구비하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체 제조방법.
  14. 제11항에 있어서,
    상기 (2)단계의 양극 형성은 PVDF-HFP 및 카본 블랙을 포함하는 슬러리를 기판 상에 코팅한 후 수행하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 공기전지용 폴더블 전극조립체 제조방법.

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