KR20180042374A - 축전 디바이스 - Google Patents

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KR20180042374A
KR20180042374A KR1020187008052A KR20187008052A KR20180042374A KR 20180042374 A KR20180042374 A KR 20180042374A KR 1020187008052 A KR1020187008052 A KR 1020187008052A KR 20187008052 A KR20187008052 A KR 20187008052A KR 20180042374 A KR20180042374 A KR 20180042374A
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KR
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heat
resin layer
positive electrode
negative electrode
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KR1020187008052A
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Inventor
켄스케 나가타
코지 미나미타니
Original Assignee
쇼와 덴코 패키징 가부시키가이샤
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Publication date
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Abstract

제1 외장재(10)와, 제2 외장재(20)와, 정극(71)과 부극(72)과 세퍼레이터(73)를 갖는 전극체(70)를 구비하고, 실(室) 내에 상기 제1 외장재(10)의 제1 금속박(11)에 도통하는 제1 내측 도통부(43) 및 상기 제2 외장재(20)의 제2 금속박(21)에 도통하는 제2 내측 도통부(51)가 면하는 전극체실(60)을 갖는 외장체(30)가 형성되고, 상기 전극체실(60) 내에서 전극체(70)는 정극(71)이 제1 내측 도통부에 도통함과 함께 부극이 제2 내측 도통부(51)에 도통하고, 상기 제1 금속박(11)과 정극(71)의 정극 집전체, 제2 금속박(20)과 부극(72)의 부극 집전체 중의 적어도 1조(組)가 동종 금속으로 이루어지고, 상기 외장체(30)의 외면에 제1 금속박(11)에 도통하는 제1 외측 도통부(44) 및 제2 금속박(21)에 도통하는 제2 외측 도통부(52)가 마련되어 있다.

Description

축전 디바이스
본 발명은, 리튬 이온 배터리, 전기 2중층 커패시터, 전고체(全固體) 전지 등으로서 사용되는 라미네이트재로 외장된 축전 디바이스에 관한 것이다.
하이브리드 자동차나 전기 자동차의 전지, 가정용 또는 공업용의 정치용(定置用) 축전지에 사용되는 리튬 이온 2차 전지나 리튬 폴리머 2차 전지는 소형화, 경량화에 수반하여, 종래 사용되고 있던 금속제의 외장체에 대신하여, 금속박의 양면에 수지 필름을 맞붙인 라미네이트 외장재가 사용되는 것이 많게 되고 있다. 또한, 라미네이트 외장재를 사용한 전기 2중층 콘덴서나 리튬 이온 커패시터 등도 자동차나 버스에 탑재하는 것이 검토되어 있다(특허 문헌 1, 2 참조).
현행의 축전 디바이스는 상기 특허 문헌 1, 2에 기재되어 있는 바와 같이, 전극체에 탭 리드를 접합하여, 탭 리드의 선단을 외부에 인출한 상태에서 외장재를 히트 실 접합함에 의해 전극체가 외장체 내에 밀봉되어 있다.
특허 문헌 1 : 일본 특개평10-302756호 공보 특허 문헌 2 : 일본 특개2001-57184호 공보
현행의 축전 디바이스는 탭 리드의 인출 부분이 라미네이트 외장재끼리와 직접 접합되어 있는 부분에 비하여 실 성이 뒤떨어지고, 또한 전극체와 탭 리드와의 접속에 의해 저항치가 커진다, 라는 구조상의 문제점을 갖고 있다.
본 발명은, 상술한 배경 기술을 감안하여, 실 성에 우수하면서 저항치가 억제된 축전 디바이스의 제공을 목적으로 한다.
즉, 본 발명은 하기 [1]∼[3]에 기재된 구성을 갖는다.
[1] 제1 금속박의 일방의 면에 제1 내열성 수지층이 맞붙여지고, 타방의 면에 제1 열융착성 수지층이 맞붙여지고, 상기 제1 열융착성 수지층측의 면에 제1 금속박에 도통하는 제1 내측 도통부를 갖는 제1 외장재와,
제2 금속박의 일방의 면에 제2 내열성 수지층이 맞붙여지고, 타방의 면에 제2 열융착성 수지층이 맞붙여지고, 상기 제2 열융착성 수지층측의 면에 제2 금속박에 도통하는 제2 내측 도통부를 갖는 제2 외장재와,
정극 집전체에 정극 활물질이 도포(塗工)된 정극과, 부극 집전체에 부극 활물질이 도포된 부극과, 상기 정극과 부극의 사이에 배치되는 세퍼레이터를 갖는 전극체를 구비하고,
상기 제1 외장재의 제1 열융착성 수지층과 제2 외장재의 제2 열융착성 수지층이 마주 대하고, 제1 열융착성 수지층과 제2 열융착성 수지층이 융착한 열밀봉부에 둘러싸임에 의해, 실(室) 내에 제1 내측 도통부 및 제2 내측 도통부가 면(臨)하는 전극체실을 갖는 외장체가 형성되고,
상기 전극체실 내에 전해질과 함께 봉입된 전극체는 정극이 제1 내측 도통부에 도통함과 함께 부극이 제2 내측 도통부에 도통하고,
상기 제1 금속박과 정극 집전체, 제2 금속박과 부극 집전체 중의 적어도 1조(組)가 동종 금속으로 이루어지고,
상기 외장체의 외면에, 상기 제1 금속박에 도통하는 제1 외측 도통부 및 상기 제2 금속박에 도통하는 제2 외측 도통부가 마련되어 있는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
[2] 상기 제1 금속박과 정극 집전체가 동종 금속으로 이루어지고, 또한 상기 제2 금속박과 부극 집전체가 동종 금속으로 이루어지는 전항 1에 기재된 축전 디바이스.
[3] 상기 제1 금속박 및 정극 집전체가 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어지고, 상기 제2 금속박 및 부극 집전체가 구리 또는 구리합금으로 이루어지는 전항 2에 기재된 축전 디바이스.
상기 [1]에 기재된 축전 디바이스는, 외장체를 구성하는 제1 외장재 및 제2 외장재의 제1 금속박 및 제2 금속박을 통하여 전기의 수수를 행한다. 전기의 수수에 탭 리드를 필요로 하지 않고, 열밀봉부는 전둘레에서 제1 열융착성 수지층과 제2 열융착성 수지층이 직접 접합하고 있기 때문에 실 성이 우수하다. 또한, 제1 금속박과 정극 집전체, 제2 금속박과 부극 집전체 중의 적어도 1조는 동종 금속으로 이루어지기 때문에, 양자 사이의 전극전위차가 작고 내부저항의 상승이 억제된다.
상기 [2]에 기재된 축전 디바이스는, 제1 금속박과 정극 집전체가 동종 금속으로 이루어지고, 또한 제2 금속박과 부극 집전체가 동종 금속으로 이루어지기 때문에, 양극에서 외장재의 금속박과 집전체 사이의 전극전위차가 작고 내부저항의 상승이 억제된다.
상기 [3]에 기재된 축전 디바이스는, 제1 금속박 및 정극 집전체가 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어지고, 제2 금속박 및 부극 집전체가 구리 또는 구리합금으로 이루어지기 때문에, 특히 내부저항의 상승을 억제하는 효과가 크다.
도 1은 본 발명의 축전 디바이스의 한 실시 형태의 단면도.
도 2는 도 1의 축전 디바이스의 외장체를 구성하는 제1 외장재 및 제2 외장재의 단면도.
도 3은 정극 및 부극의 단면도.
도 4는 시험용 축전 디바이스의 단면도.
도 1에 본 발명의 축전 디바이스의 실시 형태를 도시하고, 도 2에 축전 디바이스의 외장체를 구성하는 외장재의 구조를 도시한다.
이하의 설명에서, 동일 부호를 붙인 부재는 동일물 또는 동등물을 나타내고 있고, 중복되는 설명을 생략한다.
[제1 외장재 및 제2 외장재]
도 2는 도 1의 축전 디바이스(1)의 외장체(30)를 구성하는 제1 외장재(10) 및 제2 외장재(20)의 적층 구조 및 도통부의 형성례를 도시하고 있다.
제1 외장재(10)는 제1 금속박(11)의 일방의 면에 접착제층(12)에 의해 제1 내열성 수지층(13)이 맞붙여지고, 타방의 면에 접착제층(14)에 의해 제1 열융착성 수지층(15)이 맞붙여져 있다. 상기 내열성 수지층(13)측의 면에, 제1 내열성 수지층(13) 및 접착제층(12)이 없고 제1 금속박(11)이 노출하여 제1 금속박(11)에 도통하는 도통부(16)가 형성되어 있다. 상기 제1 열융착성 수지층(15)측의 면에, 제1 열융착성 수지층(15) 및 접착제층(14)이 없고 제1 금속박(11)이 노출하는 도통부(17)가 형성되어 있다. 외장체에 있어서, 상기 제1 열융착성 수지층(15)측의 도통부(17)는 외장체의 형태에 관계없이 적어도 하나 존재하고, 전극체실 내에 면하는 제1 내측 도통부가 된다. 상기 제1 열융착성 수지층(15)이 외장체의 외면의 일부가 되는 경우는 제1 열융착성 수지층(15)측의 면에 제1 외측 도통부가 마련되는 일이 있다. 한편, 제1 내열성 수지층(13)측의 도통부(16)는 외장체의 형태에 의해 존재하는 경우와 존재하지 않는 경우가 있고, 존재하는 경우는 외장체의 외면에 형성되어 제1 외측 도통부가 된다.
마찬가지로, 제2 외장재(20)는 제2 금속박(21)의 일방의 면에 접착제층(22)에 의해 제2 내열성 수지층(23)이 맞붙여지고, 타방의 면에 접착제층(24)에 의해 제2 열융착성 수지층(25)이 맞붙여져 있다. 상기 내열성 수지층(23)측의 면에, 제2 내열성 수지층(23) 및 접착제층(22)이 없고 제2 금속박(21)이 노출하여 제2 금속박(21)에 도통하는 도통부(26)가 형성되어 있다. 상기 제2 열융착성 수지층(25)측의 면에, 제2 열융착성 수지층(25) 및 접착제층(24)이 없고 제2 금속박(21)이 노출하는 도통부(27)가 형성되어 있다. 외장체에 있어서, 상기 제2 열융착성 수지층(25)측의 도통부(27)는 외장체의 형태에 관계없이 적어도 하나 존재하고, 전극체실 내에 면하는 제2 내측 도통부가 된다. 상기 제2 열융착성 수지층(25)이 외장체의 외면의 일부가 되는 경우는 제2 열융착성 수지층(25)측의 면에 제2 외측 도통부가 마련되는 일이 있다. 한편, 제2 내열성 수지층(23)측의 도통부(26)는 외장체의 형태에 의해 존재하는 경우와 존재하지 않는 경우가 있고, 존재하는 경우는 외장체의 외면에 형성되어 제2 외측 도통부가 된다.
본 발명에 있어서 도통부(16, 17, 26, 27)는 제1 금속박(11) 또는 제2 금속박(21)에 도통하는 것이 요건이고, 제1 금속박(11) 또는 제2 금속박(21)이 노출하여 있는 것은 요건이 아니다. 예를 들면, 접착제층(12, 14, 22, 24)이 도전성 접착제로 형성되어 있는 경우는 제1 금속박(11) 또는 제2 금속박(21)상의 접착제층(12, 14, 22, 24)이 노출하여 있어도 도통부가 형성된다. 상기 도통부(16, 17)어 제1 외장재(10)의 임의의 위치에 임의의 형상으로 형성할 수 있다. 제2 외장재(20)의 도통부(26, 27)도 마찬가지이다.
상기 도통부는 이하의 방법으로 형성할 수 있다. 또한, 본 발명은 도통부의 형성 방법을 포함하는 제1 외장재(10) 및 제2 외장재(20)의 제조 방법을 한정하는 것이 아니고, 이하는 도통부 형성 방법의 한 예에 지나지 않다.
(1) 주지의 방법에 의해, 접착제로 내열성 수지층, 금속박층, 열융착성 수지층을 맞붙이고, 레이저를 조사하여 수지층 및 접착제층을 소작(燒灼) 제거한다.
(2) 금속박에 접착제를 도포할 때에 도통부를 형성하는 부분에 접착제를 도포하지 않는 미도포부를 형성하고, 내열성 수지층 또는 열융착성 수지층을 맞붙인다. 그 후, 미도포부상의 수지층을 절제한다.
(3) 금속박의 도통부를 형성하는 부분에 마스킹 테이프를 붙여 두고, 접착제를 도포하고 내열성 수지층 또는 열융착성 수지층을 맞붙인다. 그 후, 마스킹 테이프와 함께 수지층 및 접착제를 제거한다.
[축전 디바이스]
도 1에 도시하는 축전 디바이스(1)는, 전극체(70)와 이 전극체(70)를 수납하여 밀봉하는 외장체(30)를 구비하고 있다. 또한, 도 1은, 제1 외장재(10) 및 제2 외장재(20)의 접착제층(12, 14, 22, 24)의 도시를 생략하고 있다.
(외장체)
외장체(30)는, 오목부을 갖는 본체(40)와 이 본체(40)에 씌우는 플랫한 덮개체(50)로 구성되어 있다.
상기 본체(40)는 제1 외장재(10)로 이루어지고, 플랫 시트의 제1 외장재(10)에 장출 성형이나 드로잉 성형 등의 가공을 시행함에 의해, 전극체실(60)이 되는 평면시 장방형의 오목부(41)를 성형하고, 오목부(41)의 4변의 개구연으로부터 바깥쪽에 거의 수평하게 늘어나는 플랜지(42)를 갖고 있다. 상기 오목부(41)의 저벽의 내측, 즉, 제1 열융착성 수지층(15)측의 면에 제1 금속박(11)이 노출하는 제1 내측 도통부(43)가 형성되어 있다. 또한, 4변의 플랜지(42) 중의 하나의 외면, 즉 제1 내열성 수지측(13)의 면에 제1 금속박(11)이 노출하는 제1 외측 도통부(44)가 형성되어 있다.
상기 덮개체(50)는 본체(40)의 평면 치수와 같은 치수의 제2 외장재(20)로 이루어지고, 조립시에 전극체실(60) 내에서 상기 제1 내측 도통부(43)에 대향하는 위치, 즉 제2 열융착성 수지층(25)측의 면에 제2 금속박(21)이 노출하는 제2 내측 도통부(51)가 형성되어 있다. 또한, 상기 덮개체(50)의 외면인 제2 내열성 수지층(23)측의 면에 제2 금속박(21)이 노출하는 제2 외측 도통부(52)가 마련되어 있다.
(전극체)
전극체(70)는 정극(71), 부극(72), 세퍼레이터(73)에 의해 구성되어 있다.
도 3에 도시하는 바와 같이, 상기 정극(71)은, 금속박으로 이루어지는 정극 집전체(71a)의 일방의 면의 단부(71c)를 제외하고 양면에 정극 활물질을 도포하여 이루어지는 정극 활물질부(71b)를 갖고 있다. 상기 단부(71c)는 정극 집전체(71a)가 노출하고, 외장체(30)의 제1 내측 도통부(43)와의 접속부가 된다. 상기 부극(72)은, 금속박으로 이루어지는 부극 집전체(72a)의 일방의 면의 단부(72c)를 제외하고 양면에 부극 활물질을 도포하여 이루어지는 부극 활물질부(72b)를 갖고 있다. 상기 단부(72c)는 부극 집전체(72a)가 노출하고, 외장체(30)의 제2 내측 도통부(51)와의 접속부가 된다. 상기 전극체(70)는, 상기 정극(71)과 부극(72)의 사이에 세퍼레이터(73)를 개재시켜서 조립한 적층체이다. 도 1의 전극체(70)는 각각 장척의 정극(71)과 부극(72)의 사이에 세퍼레이터(73)를 끼우고, 단부(71c, 72c)가 감기의 끝이 되도록 권회함에 의해 적층한 권회형 전극체이다.
전극체는 도시례의 권회형 외에, 소요 치수로 재단한 1장 이상의 정극과 1장 이상의 부극을 세퍼레이터를 끼우면서 교대로 적층한 적층형이라도 좋다. 복수장의 정극 및 부극을 적층한 경우는 복수의 정극 집전체 및 복수의 부극 집전체를 각각에 접합한다.
(조립)
상기 본체(40)의 제1 내측 도통부(43)에 도전성 바인더(74)로 전극체(70)의 정극(71)의 단부(71c)(도 1에서 부호 생략)를 접속함과 함께, 덮개체(50)의 제2 내측 도통부(51)에 도전성 바인더(74)로 부극(72)의 단부(72c)(도 1에서 부호 생략)를 접속하고, 전해질을 주입하여 전극체실(60)의 주위를 열밀봉하여 열밀봉부61)을 형성한다. 이에 의해, 전극체(70)가 외장체(30)의 전극체실(60) 내에 밀봉된 축전 디바이스(1)가 제작된다. 상기 축전 디바이스(1)는, 외장체(30)의 전극체실(60) 내에 밀봉된 전극체(70)의 정극(71)이 제1 외장재(10)의 제1 내측 도통부(43)에 접합되어 제1 금속박(11)에 도통하고, 부극(72)이 제2 외장재(20)의 제2 내측 도통부(51)에 접합되어 제2 금속박(21)에 도통하고, 제1 금속박(11) 및 제2 금속박(21)을 통하여, 외장체(30) 외면에 마련된 제1 외측 도통부(44) 및 제2 외측 도통부(52)에서 외부와의 전기의 수수를 행한다.
(외장체의 금속박과 전극체의 집전체)
상기 축전 디바이스(1)에서, 제1 금속박(11)과 정극 집전체(71a)가 동종 금속으로 구성되고, 제2 금속박(21)과 부극 집전체(72a)가 동종 금속으로 구성되어 있다. 본 발명에서, 동종 금속이란 그 금속 중에 가장 많이 포함되는 원소가 동일한 순금속 및 합금을 의미하고, 이종 금속이란 그 금속 중에 가장 많이 포함되는 원소가 다른 순금속 및 합금을 의미한다. 예를 들면, 순알루미늄과 알루미늄 합금은 동종 금속이고, 조성이 다른 알루미늄 합금끼리도 동종 금속이다. 한편, 알루미늄 합금과 구리합금은 이종 금속이다.
상기 정극 집전체(71a)는 제1 금속박(11)의 제1 내측 도통부(43)에 도통하고, 상기 부극 집전체(72a)는 제2 금속박(21)의 제2 내측 도통부(51)에 도통하고, 각각에 전류가 흐른다. 이와 같은 상황에서, 외장재의 금속박과 그 금속박에 접합되는 집전체와의 전극전위차가 클수록 부식이 일어나기 쉽다. 표 1에 표시하는 바와 같이 표준전극전위는 금속 원소에 따라 다르고, 외장재의 금속박과 전극체의 집전체를 이종 금속으로 구성하면 전위차가 커진다. 또한, 전해질(액) 환경하에서 이종 금속 사이에서는 전극전위의 차에 의해 갈바닉 부식이 일어나고, 양자의 접촉부에서 부식 반응에 기인하는 내부저항 이상이 발생할 우려가 있다. 본 발명은, 외장체의 금속박과 전극체의 집전체의 재료로서 동종 금속을 사용하여 전극전위차를 작게 함에 의해, 전위차에 의해 생기는 부식을 억제하고 내부저항의 상승을 억제하고 있다. 또한, 동종 금속끼리라도 전극전위차는 가급적에 작은 것이 바람직하기 때문에, 동일 조성의 금속을 사용 하든지, 또는 전극전위차가 0.5V 이하의 동종 금속을 사용하는 것이 더한층 바람직하다.
[표 1]
Figure pct00001
본 발명의 축전 디바이스에서는, 제1 금속박과 정극 집전체, 및 제2 금속박과 부극 집전체 중의 적어도 1조가 동종 금속으로 이루어지는 것을 요건으로 한다. 나아가서는 양조 모두 동종 금속으로 이루어지는 것이 바람직하고, 양극에서 내부저항의 상승을 억제할 수 있다.
상기 외장체의 금속박 및 전극체의 집전체를 구성하는 금속의 종류는 도전성이 높은 금속인 한 한정되지 않지만, 제1 금속박 및 정극 집전체를 구성하는 금속 중에 가장 많이 포함되는 금속 원소로서 바람직하게는 Al, Ni, Fe, Ag, Pt, Au이다. 또한, 상기 제2 금속박 및 부극 집전체를 구성하는 금속 중에 가장 많이 포함되는 금속 원소로서 바람직하게는 Cu, Fe, Ag, Pt, Au이다. 이들의 금속박의 두께는 7㎛∼150㎛가 바람직하다. 또한, 철합금박을 사용하는 경우는 스테인리스강박이 바람직하다.
또한, 상기 제1 외장재의 제1 금속박 및 제2 외장재의 제2 금속박에는 외장재의 금속층과 집전부와의 도통에 영향을 미치지 않는 정도라면 화성 피막을 형성하는 것도 바람직하다. 상기 화성 피막은, 금속박의 표면에 화성 처리를 시행함에 의해 형성되는 피막이고, 이와 같은 화성 처리가 시행되어 있음에 의해, 전해액에 의한 금속박 표면의 부식을 충분히 방지할 수 있다. 예를 들면, 다음과 같은 처리를 행함에 의해, 금속박에 화성 처리를 시행한다. 즉, 탈지 처리를 행한 금속박의 표면에,
1) 인산과, 크롬산과, 불화물의 금속염 및 불화물의 비금속염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 포함하는 혼합물의 수용액
2) 인산과, 아크릴계 수지, 키토산 유도체 수지 및 페놀계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 수지와, 크롬산 및 크롬(Ⅲ)염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 포함하는 혼합물의 수용액
3) 인산과, 아크릴계 수지, 키토산 유도체 수지 및 페놀계 수지로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 수지와, 크롬산 및 크롬(Ⅲ)염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물과, 불화물의 금속염 및 불화물의 비금속염으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 화합물을 포함하는 혼합물의 수용액
상기 1)∼3) 중의 어느 하나의 수용액을 금속박의 표면에 도포한 후, 건조함에 의해, 화성 처리를 시행한다.
상기 화성 피막은, 크롬 부착량(편면당)으로서 0.1㎎/㎡∼50㎎/㎡라면 외장재의 금속층과 집전부의 도통에도 영향을 미치지 않고, 또한 부식 대책으로서도 바람직하고, 특히 2㎎/㎡∼20㎎/㎡가 바람직하다.
[외장재의 금속박과 전극체의 집전체의 조합의 평가]
외장재의 금속박과 전극체의 집전체의 재료를 바꾸어 여러가지 조합시킨 시험용 축전 디바이스를 제작하고, 조합의 적부를 평가하였다. 도 4는 시험용 축전 디바이스(100)의 단면도이고, 이하에 제작한 복수의 시험용 축전 디바이스(100)는 구성 부재의 재료가 다르다. 또한, 도 4는 접착제층(12, 14, 22, 24)의 도시를 생략하고 있다.
(제1 금속박과 정극 집전체의 조합)
제1 외장재(10)는, 제1 내열성 수지층(13)으로서 두께 25㎛의 2축연신 폴리아미드 필름, 제1 열융착성 수지층(15)으로서 두께 40㎛의 무연신 폴리프로필렌 필름, 접착제층(12)으로서 2액 경화형 폴리에스테르-우레탄계 접착제(도포 두께는 3㎛), 접착제층(14)으로서, 2액 경화형 산변성 폴리프로필렌계 접착제(도포 두께는 2㎛)를 공통 재료로 하여, 이들을 4종류의 제1 금속박(11)과 조합시켜서, 4종류의 제1 외장재(10)를 제작하였다. 4종류의 제1 금속박(11)은 모두 두께 40㎛이고, 경질 알루미늄박(JIS H4160로 규정되는 A8079H), 경질 구리박(JIS H3100로 분류되는 C1100R의 경질 구리박), 스테인리스강박(SUS304), 니켈박(JIS H4551로 분류되는 NB-1의 니켈박)을 사용하였다.
상기 재료에 의해, 외형이 60㎜×45㎜이고, 제1 열융착성 수지층(15)측의 면에 40㎜×25㎜의 제1 내측 도통부(101)를 가지며, 제1 내열성 수지층(13)측의 면에 10㎜×5㎜의 제1 외측 도통부(102)를 갖는 4종류의 제1 외장재(10)를 제작하였다.
상기 제1 외장재(10)에 조합시키는 제2 외장재(20)는 공통이고, 제2 금속박(21)으로서 두께 15㎛의 경질 구리박(JIS H3100로 분류되는 C1100R의 경질 구리박)을 사용하고, 제2 내열성 수지층(23)으로서 두께 25㎛의 2축연신 폴리아미드 필름, 제2 열융착성 수지층(15)으로서 두께 40㎛의 무연신 폴리프로필렌 필름, 접착제층(22)으로서 2액 경화형 폴리에스테르-우레탄계 접착제(도포 두께는 3㎛), 접착제층(24)으로서, 2액 경화형 산변성 폴리프로필렌계 접착제(도포 두께는 2㎛)를 사용하였다.
상기 재료에 의해, 외형이 60㎜×45㎜이고, 제2 열융착성 수지층(25)측의 면에 40㎜×25㎜의 제2 내측 도통부(103)를 가지며, 제2 내열성 수지층(23)측의 면에 10㎜×5㎜의 제2 외측 도통부(104)를 갖는 제2 외장재(20)를 제작하였다.
전극체(110)는 정극(111)의 정극 집전체(111a)를 바꾸어 2종류를 제작하였다. 사용한 정극 집전체(111a)는 모두 50㎜×35㎜이고, 두께 30㎛의 경질 알루미늄박(JIS H4160로 규정되는 8079H) 및 두께 20㎛의 니켈박(JIS H4551로 규정되는 NB-1)을 사용하였다. 한편, 부극 집전체(112a)는 공통이고, 상기 정극 집전체(111a)와 같은 치수로 두께 15㎛의 경질 구리박(JIS H3100로 분류되는 C1100R의 경질 구리박)을 사용하였다.
상기 정극(111)은, 정극 집전체(111a)의 편면에 두께 30㎛의 정극 활물질부(111b)를 형성하여 제작하였다. 상기 정극 활물질부(111b)는 코발트산리튬을 주성분으로 한 정극 활물질 60질량부, 결착제겸 전해액 유지제로서의 PVDF 10질량부, 아세틸렌블랙(도전재) 5질량부, N-메틸-2-피롤리돈(NMP)(유기용매) 25질량부가 혼련 분산되어 이루어지는 페이스트를 상기 정극 집전체(111a)의 표면에 도포한 후, 100℃로 30분간 건조시키고, 뒤이어 열 프레스를 행함에 의해 제작하였다.
부극(112)은, 부극 집전체(112a)의 편면에 두께 20㎛의 부극 활물질부(112b)를 형성하였다. 상기 부극 활물질부(112b)는 카본 분말을 주성분으로 하는 부극 활물질 100질량부, 결착제겸 전해액 유지제로서의 PVDF를 5질량부, 헥사플루오로프로필렌과 무수말레산의 공중합체 10질량부, 아세틸렌블랙(도전재) 3질량부, N-메틸-2-피롤리돈(NMP)(유기 용매) 25질량부가 혼련 분산되어 이루어지는 페이스트를 상기 부극 집전체(112a)의 표면에 도포한 후, 100℃로 30분간 건조시키고, 뒤이어 열 프레스를 행함에 의해 제작하였다. 세퍼레이터(113)는 두께 30㎛의 프로필렌 필름을 사용하였다. 상기 전극체(110)는 도 4에 도시하는 바와 같이, 상기 정극 활물질부(111b)와 부극 활물질부(112b)가 대향하도록 정극(111)과 부극(112)을 배치하고, 그 사이에 세퍼레이터(113)를 끼워서 조립하였다.
또한, 전해질로서, 에틸렌카보네이트, 디에틸카보네이트 및 디메틸카보네이트를 1:1:1의 체적 비율로 혼합한 혼합 카보네이트액에 LiPF6를 첨가하여, LiPF6 농도가 1몰/ℓ가 되도록 조제한 액을 사용하였다.
상기 시험용 축전 디바이스(100)는 상기 제1 외장재(10)의 제1 내측 도통부(101)에 상기 전극체(100)의 정극 집전부(111a)를 접합함과 함께, 제2 외장재(20)의 제2 내측 도통부(103)에 부극 집전부(112a)를 접합하고, 상기 전해질 1㎖을 주입하고, 시험용 전극체(110)의 주위를 히트 실 접합하여 열밀봉부(105)를 형성하여 제작하였다. 시험용 축전 디바이스(100)는 제1 금속박(11)의 다른 4종류의 제1 외장재(10)와 2정극 집전체(111a)의 다른 2종류의 전극체(110)와의 조합으로 8종류를 제작하였다.
제작한 8종류의 시험용 축전 디바이스(100)에 관해, 주파수 애널라이저를 내장한 포텐쇼/갈바노스탯(Biologic사제, VMP3)에 의해 정극측의 1㎑의 임피던스를 측정하였다. 측정 결과를 표 2에 표시한다.
[표 2]
Figure pct00002
표 2에 기재한 측정 결과는 알루미늄의 정극 집전체(111a)에 대해서는 알루미늄의 제1 금속박(11)을 조합시킨 때에 가장 임피던스가 낮고, 니켈의 정극 집전체(111a)에 대해서는 니켈의 제1 금속박(11)을 조합시킨 때에 가장 임피던스가 낮고, 동종 금속을 조합시킴에 의해 내부저항이 억제되어 있는 것을 나타내고 있다. 또한, 8종류의 조합에서, 알루미늄끼리의 조합이 가장 임피던스가 낮고, 정극측에서는 알루미늄끼리의 조합이 바람직한 것을 나타내고 있다.
(제2 금속박과 부극 집전체의 조합)
제1 외장재(10)는, 제1 금속박(11)으로서 두께 40㎛의 경질 알루미늄박(JIS H4160로 규정되는 A8079H)을 사용하고, 제1 내열성 수지층(13), 제1 열융착성 수지층(15), 접착제층(12, 14)은 상기한 정극측 평가용의 제1 외장재와 같은 재료를 사용하였다. 이들의 재료에 의해, 정극측 평가용의 제1 외장재(10)와 같이, 제1 내측 도통부(101) 및 제1 외측 도통부(102)를 갖는 제1 외장재(10)를 제작하였다.
한편, 제2 외장재(20)는, 상기한 정극측 평가용의 제2 내열성 수지층(23), 제2 열융착성 수지층(25), 접착제층(22, 24)을 공통 재료로 하고, 이들을 4종류의 제2 금속박(21)과 조합시켜서 4종류의 제2 외장재(20)를 제작하였다. 4종류의 제2 금속박(21)은 모두 두께가 40㎛이고, 연질 알루미늄박(JIS H4160로 규정되는 A8079H), 경질 구리박(JIS H3100로 분류되는 C1100R의 경질 구리박), 스테인리스강박(SUS304), 니켈박(JIS H4551로 규정되는 NB-1)을 사용하였다. 이들의 재료에 의해, 정극측 평가용의 제2 외장재(20)와 같이, 제2 내측 도통부(103) 및 제2 외측 도통부(104)를 갖는 4종류의 제2 외장재(20)를 제작하였다.
전극체(110)는 부극(112)의 부극 집전체(112a)를 바꾸어 2종류를 제작하였다. 사용한 부극 집전체(112a)는 모두 50㎜×35㎜이고, 두께 15㎛의 경질 구리박(JIS H3100로 분류되는 C1100R의 경질 구리박) 및 두께 20㎛의 스테인리스강박(SUS304)을 사용하였다. 한편, 정극 집전체(111a)는 공통이고, 상기 부극 집전체(112a)와 같은 치수로 두께 30㎛의 경질 알루미늄박(JIS H4160으로 규정되는 8079H)을 사용하였다. 상기 정극(111)은, 정극 집전체(111a)의 편면에 두께 30㎛의 정극 활물질부(111b)를 형성하여 제작하였다. 부극(112)은 부극 집전체(112a)의 편면에 두께 20㎛의 부극 활물질부(112b)를 형성하여 제작하였다. 사용한 정극 활물질, 부극 활물질, 형성 방법은, 정극측 시험용의 정극 및 부극과 같다. 상기 전극체(110)는 도 4에 도시하는 바와 같이, 상기 정극 활물질부(111b)와 부극 활물질부(112b)가 대향하도록 정극(111)과 부극(112)을 배치하고, 그 사이에 세퍼레이터(113)를 끼워서 조립하였다.
시험용 축전 디바이스(100)는, 상기 제1 외장재(10)의 제1 내측 도통부(101)에 상기 시험용 전극체(110)의 정극(111)을 접합함과 함께, 제2 외장재(20)의 제2 내측 도통부(103)에 부극(112)을 접합하고, 상기 전해질 1㎖을 주입하고, 시험용 전극체(110)의 주위를 히트 실 접합하여 열밀봉부(105)를 형성하여 제작하였다. 시험용 축전 디바이스(100)는 제2 금속박(21)이 다른 4종류의 제2 외장재(20)와 부극 집전체(112a)가 다른 2종류의 전극체(110)와의 조합으로 8종류를 제작하였다.
제작한 8종류의 시험용 축전 디바이스(100)에 관해, 주파수 애널라이저를 내장한 포텐쇼/갈바노스탯(Biologic사제, VMP3)에 의해 부극측의 1㎑의 임피던스를 측정하였다. 측정 결과를 표 3에 표시한다.
[표 3]
Figure pct00003
표 3에 기재한 측정 결과는, 구리의 부극 집전체(112a)에 대해서는 구리의 제2 금속박(21)을 조합시킨 때에 가장 임피던스가 낮고, Fe의 부극 집전체(112a)에 대해서는 Fe의 제2 금속박(21)을 조합시킨 때에 가장 임피던스가 낮고, 동종 금속의 조합에 의해 내부저항이 억제되어 있는 것을 나타내고 있다. 또한, 8종류의 조합에서, 구리 사이의 조합이 가장 임피던스가 낮고, 부극측에서는 구리끼리의 조합이 바람직한 것을 나타내고 있다.
본 발명의 축전 디바이스는 탭 리드를 이용하지 않고서 전기의 수수를 행할 수 있고, 열밀봉부는 전둘레에서 제1 열융착성 수지층과 제2 열융착성 수지층이 직접 접합되어 있기 때문에, 높은 실 성을 갖고 있다.
본 발명의 축전 디바이스는, 상기 축전 디바이스(1)와 같이 내열성 수지층측의 면에 외측 도통부를 마련하는 것으로 한정되지 않는다. 외장체를 열융착성 수지층의 일부가 외면이 되는 형태로 변경함에 의해 열융착성 수지층측의 면에 외측 도통부를 형성할 수 있다. 예를 들면, 제1 외장재와 제2 외장재의 단부를 어긋내어서 겹치면 열융착성 수지층이 외장체의 외면에 나타난다. 또한, 제1 외장재 또는 제2 외장재의 단부를 되접음으로서도 열융착성 수지층이 외장체의 외면에 나타난다. 그리고, 열융착성 수지층이 외장체의 외면에 나타난 부분에 제1 외측 도통부 또는 제2 외측 도통부를 마련할 수 있다. 또한, 외장체가 소성 가공에 의한 오목부을 갖고 있는 것으로도 한정되지 않는다.
[제1 외장재, 제2 외장재 및 축전 디바이스의 구성 재료]
본 발명은 제1 외장재, 제2 외장재 및 축전 디바이스의 재료를 한정하는 것은 아니지만, 상술한 외장재의 금속박 및 전극체의 집전체를 제외한 구성 부재의 바람직한 재료로서 이하의 재료를 들 수 있다.
(내열성 수지층)
제1 내열성 수지층(13) 및 제2 내열성 수지층(23)을 구성하는 내열성 수지로서는 열밀봉할 때의 열밀봉 온도에서 용융하지 않는 내열성 수지를 사용한다. 상기 내열성 수지로서는 상기 제1 열융착성 수지층(15) 및 제2 열융착성 수지층(25)을 구성하는 열융착성 수지의 융점보다 10℃ 이상 높은 융점을 갖는 내열성 수지를 사용하는 것이 바람직하고, 열융착성 수지의 융점보다 20℃ 이상 높은 융점을 갖는 내열성 수지를 사용하는 것이 특히 바람직하다.
예를 들면, 연신 폴리아미드 필름(연신 나일론 필름 등) 또는 연신 폴리에스테르 필름을 사용하는 것이 바람직하다. 그중에서도, 2축연신 폴리아미드 필름(2축연신 나일론 필름 등), 2축연신 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT) 필름, 2축연신 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름 또는 2축연신 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 필름을 사용하는 것이 특히 바람직하다. 또한, 상기 제1 내열성 수지층(13) 및 제2 내열성 수지층(23)은 단층으로 형성되어 있어도 좋고, 또는, 예를 들면 연신 폴리에스테르 필름/연신 폴리아미드 필름으로 이루어지는 복층(연신 PET 필름/연신 나일론 필름으로 이루어지는 복층 등)으로 형성되어 있어도 좋다. 상기 제1 내열성 수지층(13) 및 제2 내열성 수지층(23)의 두께는 20㎛∼100㎛가 바람직하다.
또한, 상기 제1 내열성 수지층(13) 및 제2 내열성 수지층(23)을 맞붙이는 접착제층(12, 22)을 구성하는 접착제는 폴리에스테르우레탄계 접착제 및 폴리에테르우레탄계 접착제로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 접착제를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 접착제층(12, 22)의 두께는 0.5㎛∼5㎛로 설정되는 것이 바람직하다.
(열융착성 수지층)
제1 열융착성 수지층(15) 및 제2 열융착성 수지층(25)을 구성하는 열융착성 수지는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 올레핀계 공중합체, 이들의 산변성물 및 아이오노머로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 열융착성 수지로 이루어지는 미연신 필름에 의해 구성되는 것이 바람직하다. 상기 열융착성 수지층(15, 25)의 두께는 20㎛∼150㎛로 설정되는 것이 바람직하다.
또한, 상기 제1 열융착성 수지층(15) 및 제2 열융착성 수지층(25)을 맞붙이는 접착제층(14, 24)을 구성하는 접착제는 올레핀계 접착제에 의해 형성된 층인 것이 바람직하다. 2액 경화형의 올레핀계 접착제를 사용한 경우에는 전해액에 의한 팽창으로 접착성이 저하되는 것을 충분히 방지할 수 있다. 상기 접착제층(14, 24)의 두께는 0.5㎛∼5㎛로 설정되는 것이 바람직하다.
(전극체)
정극 활물질부(71b, 111b)는, 예를 들면, PVDF(폴리불화비닐리덴), 불화비닐리덴과 하이드록실기, 카르복실기, 카르보닐기, 에폭시기, 등을 갖는 모노머와의 공중합체, PTFE(폴리테트라플루오로에틸렌), SBR(스티렌부타디엔 고무), 스티렌과 아크릴산의 공중합체, CMC(카복시메틸셀룰로스나트륨염 등), PAN(폴리아크릴로니트릴) 등의 바인더와, 정극 활물질(예를 들면, 리튬을 함유하고, 또한 코발트, 니켈, 망간, 알루미늄으로부터 선택되는 적어도 하나의 금속을 함유하는 층상암염형(層狀岩鹽型)의 결정 구조를 갖는 금속 산화물, 또는 리튬을 함유하고, 또한 철, 망간으로부터 선택되는 적어도 하나의 금속을 함유하는 올리빈형의 결정 구조를 갖는 금속 산화물, 또는 리튬을 함유하고, 또한 망간, 니켈로부터 선택되는 적어도 하나의 금속을 함유하는 스피넬형의 결정 구조를 갖는 금속 산화물 등)을 첨가한 혼합 조성물 등으로 형성된다. 상기 정극 활물질부(71b, 111b)의 두께는 2㎛∼300㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 정극 활물질부(71b, 111b)에는 아세틸렌 블랙, 퍼네이스블랙, 케첸블랙 등의 카본블랙, 흑연 미립자, CNT(카본나노튜브) 등의 도전 보조제를 함유시켜도 좋다.
부극 활물질부(72b, 112b)로서, 예를 들면, PVDF, 불화비닐리덴과 하이드록실기, 카르복실기, 카르보닐기, 에폭시기, 등을 갖는 모노머와의 공중합체, SBR, 스티렌과 아크릴산의 공중합체, CMC, PAN 등의 바인더에, 부극 활물질(예를 들면, 흑연, 이흑연화성 탄소, 난흑연화성 탄소, 티탄산리튬, 실리콘, 주석 등의 리튬과 합금화 가능한 원소를 포함하는 금속 등)을 첨가한 혼합 조성물 등으로 형성된다. 상기 부극 활물질부(72b, 112b)의 두께는 1㎛∼300㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 부극 활물질부(72b, 112b)에는 아세틸렌블랙, 퍼네이스블랙, 케첸블랙 등의 카본블랙, CNT(카본나노튜브), 흑연 미립자 등의 도전 보조제를 함유시켜도 좋다.
세퍼레이터(73, 113)로서는 폴리에틸렌제 세퍼레이터, 폴리프로필렌제 세퍼레이터, 폴리에틸렌 필름과 폴리프로필렌 필름으로 이루어지는 복층 필름으로 형성된 세퍼레이터, 또는 이것의 수지제 세퍼레이터에 세라믹 등의 내열 무기물을 도포한 습식 또는 건식의 다공질 필름으로 구성되는 세퍼레이터 등을 들 수 있다. 상기 세퍼레이터(73, 113)의 두께는 5㎛∼50㎛로 설정되는 것이 바람직하다.
집전체와 활물질부의 접촉 저항을 저감하기 위해 집전체와 활물질부의 사이에 언더코트층을 마련하여도 좋다. 상기 언더코트층의 조성은 특히 한정되는 것이 아니지만, 예를 들면, PVDF(폴리불화비닐리덴), SBR(스티렌부타디엔 고무), PAN(폴리아크릴로니트릴), 키토산 등의 다당류, CMC(카복시메틸셀룰로스나트륨염 등)의 다당류 유도체 등의 바인더에 도전성을 향상시키기 위해, 카본블랙, CNT(카본나노튜브) 등의 도전 보조제를 첨가시킨 혼합물이 바람직하다. 배치하는 경우, 두께는 0.01㎛∼10㎛로 설정되는 것이 바람직하다.
(전해질)
전해질은, 6불화인산리튬, 리튬비스-트리플루오로메탄술포닐이미드, 리튬비스-플루오로술포닐이미드 등의 리튬염으로부터 선택되는 염을 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 메틸에틸카보네이트, 아세토니트릴, γ부틸로락톤 등의 유기 용매를 단독 또는 혼합한 것에 용해시킨 것이 바람직하다.
본원은, 2015년 10월 2일에 출원된 일본 특허출원의 특원2015-196965호의 우선권 주장을 수반하는 것이고, 그 개시 내용은 그대로 본원의 일부를 구성하는 것이다.
여기에 사용되는 용어 및 표현은, 설명을 위해 사용된 것으로서 한정적으로 해석하기 위해 사용되는 것이 아니고, 여기에 나타나며 진술된 특징 사항의 어떤 균등물도 배제하는 것이 아니고, 이 발명의 클레임된 범위 내에서 각종 변형도 허용하는 것이라고 인식되어야 한다.
[산업상의 이용 가능성]
본 발명의 축전 디바이스는 리튬 이온 배터리, 전기 2중층 커패시터, 전고체 전지 등으로서 이용된다.
1 : 축전 디바이스 10 : 제1 외장재
11 : 제1 금속박 13 : 제1 내열성 수지층
15 : 제1 열융착성 수지층 16, 17 : 도통부
20 : 제2 외장재 21 : 제2 금속박
23 : 제2 내열성 수지층 25 : 제2 열융착성 수지층
26, 27 : 도통부 30 : 외장체
40 : 본체(제1 외장재) 43, 101 : 제1 내측 도통부
44, 102 : 제1 외측 도통부 50 : 덮개체(제2 외장재)
51, 103 : 제2 내측 도통부 52, 104 : 제2 외측 도통부
60 : 전극체실 61, 105 : 열밀봉부
70, 110 : 전극체 71, 111 : 정극
71a, 111a : 정극 집전체 71b, 111b : 정극 활물질부
72, 112 : 부극 72a, 112a : 부극 집전체
72b, 112b : 부극 활물질부 73, 113 : 세퍼레이터
100 : 시험용 축전 디바이스

Claims (3)

  1. 제1 금속박의 일방의 면에 제1 내열성 수지층이 맞붙여지고, 타방의 면에 제1 열융착성 수지층이 맞붙여지고, 상기 제1 열융착성 수지층측의 면에 제1 금속박에 도통하는 제1 내측 도통부를 갖는 제1 외장재와,
    제2 금속박의 일방의 면에 제2 내열성 수지층이 맞붙여지고, 타방의 면에 제2 열융착성 수지층이 맞붙여지고, 상기 제2 열융착성 수지층측의 면에 제2 금속박에 도통하는 제2 내측 도통부를 갖는 제2 외장재와,
    정극 집전체에 정극 활물질이 도포된 정극과, 부극 집전체에 부극 활물질이 도포된 부극과, 상기 정극과 부극의 사이에 배치되는 세퍼레이터를 갖는 전극체를 구비하고,
    상기 제1 외장재의 제1 열융착성 수지층과 제2 외장재의 제2 열융착성 수지층이 마주 대하고, 제1 열융착성 수지층과 제2 열융착성 수지층이 융착한 열밀봉부에 둘러싸임에 의해, 실 내에 제1 내측 도통부 및 제2 내측 도통부가 면하는 전극체실을 갖는 외장체가 형성되고,
    상기 전극체실 내에 전해질과 함께 봉입된 전극체는 정극이 제1 내측 도통부에 도통함과 함께 부극이 제2 내측 도통부에 도통하고,
    상기 제1 금속박과 정극 집전체, 제2 금속박과 부극 집전체 중의 적어도 1조가 동종 금속으로 이루어지고,
    상기 외장체의 외면에, 상기 제1 금속박에 도통하는 제1 외측 도통부 및 상기 제2 금속박에 도통하는 제2 외측 도통부가 마련되어 있는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 금속박과 정극 집전체가 동종 금속으로 이루어지고, 또한 상기 제2 금속박과 부극 집전체가 동종 금속으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 제1 금속박 및 정극 집전체가 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어지고, 상기 제2 금속박 및 부극 집전체가 구리 또는 구리합금으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 축전 디바이스.
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