KR20170116017A - 광학 적층체 및 그 제조 방법 - Google Patents

Abstract

기재와, 상기 기재 상에 형성된 점착층을 구비하고, 상기 점착층이, 아크릴계 중합체를 포함하는 아크릴계 점착 조성물, 및 광 산란 입자를 포함하며, 상기 아크릴계 중합체가, 방향고리 함유 모노머 (a1) 40 중량% ~ 93 중량%, 및 수산기 함유 모노머 (a2) 7 중량% ~ 60 중량%를 포함하는 공중합 성분 ［I］의 공중합체이며, 상기 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량이 20만 이하이며, 상기 광 산란 입자의 상기 점착층에 대한 체적 농도 V가 3% ~ 35%이며, 상기 아크릴계 점착 조성물의 굴절률이 1.52 ~ 1.67이며, 상기 광 산란 입자의 굴절률이 1.4 ~ 1.49인, 광학 적층체.

Description

광학 적층체 및 그 제조 방법

본 발명은, 기재 및 점착층을 구비하는 광학 적층체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.

복수층의 전극 사이에 발광층을 형성하여, 전기적으로 발광을 얻는 유기 일렉트로 루미네선스 소자는, 고발광 효율, 저전압 구동, 경량, 저비용 등의 우수한 특성을 갖는다. 이하, 유기 일렉트로 루미네선스 소자를, 임의로 「유기 EL 소자」라고 부르는 경우가 있다. 상기와 같은 유기 EL 소자의 우수한 특성을 살리기 위해서, 유기 EL 소자를 사용하여, 평면형 조명, 액정 표시 장치용 백라이트 장치 등의 광원 장치를 개발하는 것이 시도되고 있다.

유기 EL 소자를 광원 장치에 이용하는 경우, 유기 EL 소자의 출광면에 광학 필름을 형성하는 것이 요구되는 경우가 있다. 예를 들어, 유기 EL 소자의 발광층 자체는 발광 효율이 높기는 하지만, 발광 장치가 구비하는 층 사이의 굴절률 차이 등의 조건에 따라서는, 광이 상기 층을 투과해서 출광할 때까지 사이의 광의 손실이 커질 수 있다. 그래서, 이와 같은 광의 손실을 저감시키기 위해서, 유기 EL 소자의 출광면에, 적절한 요철 구조를 갖는 광학 필름을 형성하는 것이 요구되는 경우가 있다(특허문헌 1 참조).

상기와 같은 광학 필름은, 통상, 적절한 점착제를 사용하여, 유기 EL 소자의 출광면에 형성된다. 예를 들어, 광학 필름의 편면에 점착제로 이루어지는 점착층을 형성하여 광학 적층체를 준비하고, 이 광학 적층체의 점착층측의 면을 유기 EL 소자의 출광면에 첩합함으로써 원하는 광원 장치를 제조할 수 있다. 이와 같은 광원 장치에서는, 유기 EL 소자의 발광층에서 발생한 광은, 점착층 및 광학 필름을 통해 출광한다.

국제 공개 제2012/002260호

상기와 같이 요철 구조를 갖는 광학 필름을 사용하면, 광원 장치 내에서의 광의 손실을 억제하여, 광 취출 효율을 향상시키는 것이 가능하다. 그러나, 본 발명자의 검토에 의하면, 광 취출 효율을 효과적으로 향상시키기 위한 요철 구조의 형상에는 제약이 있고, 이와 같은 제약의 범위 내에서 요철 구조를 형성하려고 한 경우, 광학 필름의 두께를 얇게 하는 것이 어려워지거나, 광학 필름을 제조하기 위한 공정 수가 증가하거나 하는 경우가 있다. 또, 광원 장치의 디자인 상의 제약으로부터 요철 구조를 갖지 않는 광학 필름이 요구되는 경우, 종래 기술로는 광 취출 효율의 향상이 어려웠다. 이와 같은 사정으로부터, 반드시 광 취출 효율의 향상을 위한 요철 구조를 갖는 광학 필름을 사용하지 않아도, 광 취출 효율이 우수한 광원 장치를 얻는 것이 가능한 광학 적층체의 개발이 요구된다.

본 발명은 상기의 과제를 감안하여 창안된 것으로, 광 취출 효율이 우수한 광원 장치를 얻는 것이 가능한 새로운 광학 적층체 및 그 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.

본 발명자는 상기 과제를 해결하고자 예의 검토했다. 그 결과, 특정의 아크릴계 중합체를 포함하는 아크릴계 점착 조성물과 특정의 광 산란 입자를 조합하여 포함하는 점착층을 사용하면, 광 취출 효율이 우수한 광원 장치가 얻어지는 광학 적층체를 실현할 수 있는 것을 알아내어, 본 발명을 완성시켰다.

즉, 본 발명은 이하대로이다.

〔1〕 기재와, 상기 기재 상에 형성된 점착층을 구비하고,

상기 점착층이, 아크릴계 중합체를 포함하는 아크릴계 점착 조성물 및 광 산란 입자를 포함하며,

상기 아크릴계 중합체가, 방향고리 함유 모노머 (a1) 40 중량% ~ 93 중량%, 및 수산기 함유 모노머 (a2) 7 중량% ~ 60 중량%를 포함하는 공중합 성분 ［I］의 공중합체이며,

상기 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량이, 20만 이하이며,

상기 광 산란 입자의 상기 점착층에 대한 체적 농도 V가, 3% ~ 35%이며,

상기 아크릴계 점착 조성물의 굴절률이, 1.52 ~ 1.67이며,

상기 광 산란 입자의 굴절률이, 1.4 ~ 1.49인, 광학 적층체.

〔2〕 상기 광 산란 입자가, 실리콘 입자 또는 아크릴 입자인, 〔1〕에 기재된 광학 적층체.

〔3〕 상기 점착층에 포함되는 상기 광 산란 입자 가운데, 적어도 체적으로 1/4의 입자의 입자경이, 0.1μm ~ 1μm인, 〔1〕 또는 〔2〕에 기재된 광학 적층체.

〔4〕 상기 광 산란 입자의 평균 입자경이, 0.1μm ~ 1μm이며,

상기 점착층의 두께를 D1, 광 산란의 평균 자유 행정을 L1이라고 할 때, D1/L1이 1 ~ 6인, 〔1〕 ~ 〔3〕 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.

〔5〕 상기 점착층과는 반대측의 상기 기재의 면이, 요철 구조를 갖는, 〔1〕 ~ 〔4〕 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.

〔6〕 상기 기재가 단층 구조를 가지며,

상기 요철 구조의 최대 높이를 Ry라고 하고, 상기 기재의 두께를 D2라고 할 때, 0.05＜Ry/D2＜0.25인, 〔5〕에 기재된 광학 적층체.

〔7〕 유기 일렉트로 루미네선스 소자의 일방의 측에 배치되는, 〔1〕 ~ 〔6〕 중 어느 한 항에 기재된 광학 적층체.

〔8〕 기재 및 점착층을 구비하는 광학 적층체의 제조 방법으로서, 아크릴계 중합체 및 광 산란 입자를 포함하는 도포액의 막을, 상기 기재 상에 형성하는 공정과,

상기 도포액의 막을 경화시켜, 상기 점착층을 얻는 공정을 포함하고,

상기 아크릴계 중합체가, 방향고리 함유 모노머 (a1) 40 중량% ~ 93 중량%, 및 수산기 함유 모노머 (a2) 7 중량% ~ 60 중량%를 포함하는 공중합 성분 [I］의 공중합체이며,

상기 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량이, 20만 이하이며,

상기 광 산란 입자의 상기 점착층에 대한 체적 농도 V가, 3% ~ 35%이며,

상기 광 산란 입자의 굴절률이, 1.4 ~ 1.49이며,

상기 점착층 중의 상기 광 산란 입자 이외의 성분으로서의 아크릴계 점착 조성물의 굴절률이, 1.52 ~ 1.67인, 광학 적층체의 제조 방법.

〔9〕 기재 및 점착층을 구비하는 광학 적층체의 제조 방법으로서,

아크릴계 중합체 및 광 산란 입자를 포함하는 도포액의 막을 형성하는 공정과,

상기 도포액의 막을 경화시켜, 상기 점착층을 얻는 공정과,

상기 점착층과 상기 기재를 첩합하는 공정을 포함하고,

상기 아크릴계 중합체가, 방향고리 함유 모노머 (a1) 40 중량% ~ 93 중량%, 및 수산기 함유 모노머 (a2) 7 중량% ~ 60 중량%를 포함하는 공중합 성분 [I］의 공중합체이며,

상기 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량이, 20만 이하이며,

상기 광 산란 입자의 상기 점착층에 대한 체적 농도 V가, 3% ~ 35%이며,

상기 광 산란 입자의 굴절률이, 1.4 ~ 1.49이며,

상기 점착층 중의 상기 광 산란 입자 이외의 성분으로서의 아크릴계 점착 조성물의 굴절률이, 1.52 ~ 1.67인, 광학 적층체의 제조 방법.

본 발명에 의하면, 광 취출 효율이 우수한 광원 장치를 얻는 것이 가능한 광학 적층체 및 그 제조 방법을 제공할 수 있다.

[도 1] 도 1은, 본 발명의 일 실시형태에 관련된 광학 적층체를 두께 방향에 평행한 평면으로 자른 단면을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
[도 2] 도 2는, 한 예에 관련된 점착층의 평균 자유 행정과 당해 점착층에 포함되는 광 산란 입자의 입자경의 관계를 나타내는 그래프이다.
[도 3] 도 3은, 본 발명의 일 실시형태에 관련된 광학 적층체를 구비한 광원 장치의 일례를 두께 방향에 평행한 평면으로 자른 단면을 모식적으로 나타내는 단면도이다.
[도 4] 도 4는, 참고예 1에서 얻어진 광 산란 입자의 농도와 비 D1/L1의 관계를 나타내는 그래프이다.

이하, 실시형태 및 예시물을 나타내어 본 발명에 대해 상세하게 설명한다. 단, 본 발명은 이하에 설명하는 실시형태 및 예시물에 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 특허 청구 범위 및 그 균등 범위를 일탈하지 않는 범위에서 임의로 변경하여 실시할 수 있다.

이하의 설명에 있어서, 「용매」란, 별도로 한정하지 않는 한, 그 중에 용질이 용해되는 용액을 구성하는 매체뿐만 아니라, 그 중에 분산물이 분산되는 현탁액(슬러리를 포함함다)을 구성하는 매체도 포함하는 용어로서 사용된다.

이하의 설명에 있어서, 한 물질과 다른 한 물질의 「상용성」이란, 별도로 한정하지 않는 한, 그들 물질과, 필요에 따라 용매를 혼합해서 용액 또는 현탁액으로 했을 때에, 이들이 겔화 또는 분리를 일으키지 않고 균질한 상태를 유지하는 성질을 말한다.

이하의 설명에 있어서, 입자의 평균 입자경이란, 별도로 한정하지 않는 한, 체적 평균 입자경을 가리킨다. 체적 평균 입자경은, 레이저 회절법으로 측정된 입자경 분포에 있어서 소경 측에서부터 계산한 누적 체적이 50%가 되는 입자경이다. 측정 장치로서는, 동적 광 산란식 입도 분포 분석 장치(닛키소주식회사제 Nanotrac Wave－EX150)를 사용할 수 있다.

이하의 설명에 있어서, 별도로 한정하지 않는 한, (메트)아크릴이란, 아크릴 및 메타크릴을 포함하는 용어이며, (메트)아크릴로일이란, 아크릴로일 및 메타크릴로일을 포함하는 용어이며, (메트)아크릴레이트란, 아크릴레이트 및 메타크릴레이트를 포함하는 용어이며, 아크릴계 중합체란, (메트)아크릴계 모노머를 적어도 1종류 함유하는 모노머 성분을 중합하여 얻어지는 중합체를 의미하며, (메트)아크릴계 모노머란, (메트)아크릴산 및 (메트)아크릴레이트를 포함하는 용어이다.

［1. 광학 적층체의 개요］

도 1은, 본 발명의 일 실시형태에 관련된 광학 적층체를 두께 방향에 평행한 평면으로 자른 단면을 모식적으로 나타내는 단면도이다.

도 1에 나타내는 바와 같이, 본 실시형태에 관련된 광학 적층체(100)는, 기재(110)와, 이 기재(110) 상에 형성된 점착층(120)을 구비한다. 점착층(120)은, 아크릴계 점착 조성물(121) 및 광 산란 입자(122)를 포함한다. 통상, 이와 같은 광학 적층체(100)는, 기재(110)와는 반대측의 점착층(120)의 면(120D)에서, 임의의 부재에 점착할 수 있다. 또, 점착층(120)과는 반대측의 기재(110)의 면(110U)은, 요철 구조를 가지고 있어도 된다. 이 실시형태에서는, 엠보싱 가공 처리에 의해 형성된 복수의 패임부(111)를 가짐으로써, 기재(110)의 면(110U)이 요철 구조를 갖는 예를 나타낸다.

［2. 기재］

기재를 구성하는 재료로서는, 통상은 투명 수지를 사용한다. 수지가 「투명」이라는 것은, 광학 부재로서 사용하는데 알맞은 정도의 광선 투과율을 수지가 가진다는 의미이다. 통상, 광학 적층체가 구비하는 부재(즉, 기재, 점착층 및 임의의 층)는, 광학 적층체 전체로서 80% 이상의 전체 광선 투과율을 갖도록 형성된다.

수지로서는, 열가소성 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 열가소성 수지로 이루어지는 기재는, 엠보싱 가공 처리에 의해 요철 구조를 용이하게 형성할 수 있다. 열가소성 수지로서는, 열가소성을 갖는 중합체를 포함하는 수지를 사용할 수 있다. 열가소성을 갖는 중합체로서는, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트/이소프탈레이트 공중합체 등의 폴리에스테르； 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리메틸펜텐 등의 폴리올레핀； 노르보르넨계 중합체, 단고리의 고리형 올레핀계 중합체, 고리형 공액 디엔계 중합체 및 이들의 수소 첨가물 등의 폴리시클로올레핀； 폴리불화비닐, 폴리불화비닐리덴, 폴리불화에틸렌 등의 폴리불화에틸렌； 나일론6, 나일론6,6 등의 폴리아미드； 폴리염화비닐, 폴리염화비닐/아세트산비닐 공중합체, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체, 에틸렌-비닐알코올 공중합체, 폴리비닐알코올, 비닐론 등의 비닐 중합체； 3아세트산셀룰로오스, 셀로판 등의 셀룰로오스계 폴리머； 폴리메타크릴산메틸, 폴리메타크릴산에틸, 폴리아크릴산에틸, 폴리아크릴산부틸 등의 아크릴계 폴리머； 폴리스티렌； 폴리카보네이트； 폴리아릴레이트； 폴리이미드 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 폴리에스테르 및 폴리시클로올레핀이 바람직하고, 폴리시클로올레핀이 특히 바람직하다. 폴리시클로올레핀을 포함하는 기재로서는, 예를 들어, 닛폰제온사제 「제오노아 필름」 등을 사용할 수 있다. 또, 이들 중합체는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 사용해도 된다.

상기 중합체의 중량 평균 분자량(Mw)은, 광학 적층체의 사용 목적에 따라 임의 선정할 수 있고, 바람직하게는 10,000 이상, 보다 바람직하게는 15,000 이상, 특히 바람직하게는 20,000 이상이며, 바람직하게는 100,000 이하, 보다 바람직하게는 80,000 이하, 특히 바람직하게는 50,000 이하이다. 중량 평균 분자량이 이와 같은 범위에 있을 때에, 기재의 기계적 강도 및 성형 가공성이 고도로 밸런스된다.

상기 중합체의 분자량 분포(중량 평균 분자량(Mw)/수평균 분자량(Mn))는, 바람직하게는 1.2 이상, 보다 바람직하게는 1.5 이상, 특히 바람직하게는 1.8 이상이며, 바람직하게는 3.5 이하, 보다 바람직하게는 3.0 이하, 특히 바람직하게는 2.7 이하이다. 분자량 분포를 상기 하한치 이상으로 함으로써, 중합체의 생산성을 높여 제조 비용을 억제할 수 있다. 또, 분자량 분포를 상기 상한치 이하로 함으로써, 저분자 성분의 양이 작아지므로, 고온 폭로시의 완화를 억제하여 광학 적층체의 안정성을 높일 수 있다.

여기서, 상기 중량 평균 분자량 및 수평균 분자량은, 용매로서 시클로헥산을 사용한 겔·퍼미에이션·크로마토그래피에 의해, 폴리이소프렌 또는 폴리스티렌 환산 값으로서 측정할 수 있다. 또, 측정 시, 시료가 시클로헥산에 용해되지 않는 경우에는, 용매로서 톨루엔을 사용해도 된다.

수지에 있어서의 중합체의 비율은, 바람직하게는 50 중량% ~ 100 중량%이며, 보다 바람직하게는 70 중량% ~ 100 중량%, 더욱 바람직하게는 80 중량% ~ 100 중량%, 특히 바람직하게는 90 중량% ~ 100 중량%이다.

또, 수지는, 본 발명의 효과를 현저하게 해치지 않는 한, 중합체 이외에 임의의 성분을 포함하고 있어도 된다. 그 임의의 성분의 예를 들면, 안료, 염료 등의 착색제； 가소제； 형광증백제； 분산제； 열 안정제； 광 안정제； 자외선 흡수제； 대전 방지제； 산화 방지제； 활제； 계면활성제 등의 첨가제를 들 수 있다. 이들 성분은, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

수지의 유리 전이 온도는, 광학 적층체의 사용 목적에 따라 임의 선택할 수 있으나, 바람직하게는 70℃ 이상, 보다 바람직하게는 80℃ 이상이며, 바람직하게는 200℃ 이하, 보다 바람직하게는 150℃ 이하이다. 유리 전이 온도가, 상기 범위의 하한치 이상인 것으로써 고온 하에 있어서의 광학 적층체의 내구성을 양호하게 할 수 있으며 또, 상한치 이하인 것으로써 요철 구조의 형성을 용이하게 실시할 수 있다.

기재의 재료로서의 수지의 굴절률은, 바람직하게는 1.53 이상, 보다 바람직하게는 1.60 이상이다. 또, 상기 수지의 굴절률은, 점착층에 포함되는 아크릴계 점착 조성물의 굴절률 이상인 것이 바람직하다. 나아가, 수지의 굴절률과 아크릴계 점착 조성물의 굴절률의 차이는, 바람직하게는 0.05 이하, 보다 바람직하게는 0.02 이하이다. 기재의 재료로서의 수지의 굴절률을 상기의 범위에 들어가게 함으로써, 기재와 점착층의 계면에서의 광의 로스(loss)를 줄일 수 있고, 본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에 광 취출 효율을 효과적으로 높일 수 있다.

기재로서는, 통상, 필름을 사용한다. 이 때, 기재는, 1층으로 이루어지는 단층 구조의 필름이어도 되고, 2층 이상을 구비하는 복층 구조의 필름이어도 된다.

기재의 두께 D2(도 1 참조)는, 광학 적층체의 용도에 따라 설정할 수 있다. 기재가 필름인 경우, 당해 기재의 두께 D2는, 바람직하게는 5μm 이상, 보다 바람직하게는 10μm 이상, 특히 바람직하게는 20μm 이상이며, 바람직하게는 200μm 이하, 보다 바람직하게는 100μm 이하, 특히 바람직하게는 75μm 이하이다.

점착층과는 반대측의 기재의 면은, 요철 구조를 가지고 있어도 된다. 상기 요철 구조는, 도 1에 나타내는 패임부(111)와 같이 주위보다 패인 오목부를 포함하고 있어도 되고, 주위보다 돌출된 볼록부를 포함하고 있어도 되고, 오목부 및 볼록부를 조합하여 포함하고 있어도 된다. 이와 같이 기재의 면이 요철 구조를 가짐으로써, 점착층과는 반대측의 기재의 면의 광택을 억제할 수 있다. 그 때문에, 광학 적층체의 겉보기상 질감(매트감 등)을 조정할 수 있다. 여기서 매트감이란, 광택이 억제된 겉보기상 질감을 말한다. 또, 요철 구조에 의해 기재의 면의 디자인을 자유롭게 설정할 수 있으므로, 광학 적층체의 미관을 개선할 수 있다. 나아가, 요철 구조를 적절히 형성한 경우에는, 이 요철 구조를 갖는 면을 투과한 광의 취출 효율을 더욱 향상시키는 것이 가능하다.

요철 구조에 포함되는 오목부 또는 볼록부의 형상은, 예를 들어 점 형상, 선 형상, 면 형상 등 임의의 형상으로 설정할 수 있다. 또, 점 형상의 오목부 또는 볼록부의 형상은, 예를 들어, 각뿔 형상, 원뿔 형상, 구면의 일부의 형상 등으로 할 수 있다. 나아가, 선 형상의 오목부 또는 볼록부의 형상은, 예를 들어, 직선 형상, 곡선 형상 등으로 할 수 있다. 요철 구조에는, 통상, 오목부 또는 볼록부가 복수 포함된다. 이들 복수의 오목부 및 볼록부의 형상은, 동일해도 되고, 상이해도 된다. 이들 중에서도, 요철 구조에 포함되는 오목부 또는 볼록부로서는, 점 형상인 것이 바람직하다.

요철 구조의 최대 높이 Ry(도 1 참조)는, 기재의 두께 D2와의 사이에, 소정의 관계를 만족하는 것이 바람직하다. 구체적으로는, Ry/D2가, 바람직하게는 0.05보다 크고, 보다 바람직하게는 0.07 이상, 특히 바람직하게는 0.1 이상이며, 바람직하게는 0.25 미만, 보다 바람직하게는 0.23 이하, 특히 바람직하게는 0.2 이하이다. 여기서, 요철 구조의 최대 높이 Ry란, 요철 구조에 포함되는 오목부의 깊이 및 볼록부의 높이 가운데, 최대 값을 말한다. 요철 구조의 최대 높이 Ry를 상기와 같이 함으로써, 요철 구조를 갖는 면의 광택을 억제하여, 광학 적층체의 미관을 향상시킬 수 있다. 또, 요철 구조의 최대 높이 Ry를 상기와 같이 함으로써, 요철 구조를 엠보싱 가공 처리에 의해 용이하게 형성할 수 있다.

상기와 같이, 기재는 2 이상의 층을 구비하는 복층 구조를 가지고 있어도 된다. 예를 들어, 점착층에 가까운 층(지지층)과 요철 구조를 갖는 층(요철 구조층)을 구비하는 복층 구조를 기재가 갖는 경우, 광 취출 효율의 향상을 위한 요철 구조의 형상을 정밀하게 형성하기 쉬운 점에서 유리하다. 그러나, 본 발명의 광학 적층체에서는 점착층에 의한 광 산란에 의해 충분히 광 취출 효율의 향상을 실현할 수 있다. 그 때문에, 점착층에 의한 광 취출 효율의 향상이라는 효과를 활용하는 관점에서는, 도 1에 나타내는 바와 같이, 기재(110)는 1층만으로 이루어지는 단층 구조를 갖는 것이 바람직하다. 이와 같은 단층 구조의 광학 적층체는, 층 수가 많아져서 기재의 두께가 두꺼워지는 것을 억제할 수 있고 또, 요철 구조의 형성을 위한 수고가 많아지는 것을 억제할 수 있다. 나아가, 기재가 단층 구조를 갖는 경우, Ry/D2를 상기 범위에 들어가게 하는 것이 특히 바람직하다. 이로써, 기재의 두께를 얇게 하면서, 엠보싱 가공 처리에 의해 요철 구조를 기재에 용이하게 형성할 수 있다.

요철 구조에 포함되는 오목부 또는 볼록부의 피치 P(도 1 참조)는, 바람직하게는 20μm 이상, 보다 바람직하게는 100μm 이상, 특히 바람직하게는 200μm 이상이며, 바람직하게는 3mm 이하, 보다 바람직하게는 1.5mm 이하, 특히 바람직하게는 1mm 이하이다. 오목부 또는 볼록부의 피치 P를 상기 범위에 들어가게 함으로써, 요철 구조를 갖는 기재의 면에서의 광택을 억제해, 광학 적층체의 미관을 향상시키기 쉽다.

요철 구조에 포함되는 오목부 또는 볼록부의 폭 W(도 1 참조)는, 바람직하게는 5μm 이상, 보다 바람직하게는 25μm 이상, 특히 바람직하게는 50μm 이상이며, 바람직하게는 1.5mm 이하, 보다 바람직하게는 0.75mm 이하, 특히 바람직하게는 0.5mm 이하이다. 오목부 또는 볼록부의 폭 W를 상기 범위에 들어가게 함으로써, 요철 구조를 갖는 기재의 면에서의 광택을 억제해, 광학 적층체의 미관을 향상시키기 쉽다.

요철 구조가 복수의 오목부 및 볼록부를 포함하는 경우, 이들 복수의 오목부 및 볼록부의 치수는, 동일해도 되고, 상이해도 된다.

기재의 제조 방법은, 임의이다. 예를 들어, 열가소성 수지로부터 기재를 제조하는 경우에는, 용융 성형법, 용액 유연법 등의 성형 방법에 의해 수지를 필름 형상으로 성형함으로써, 기재를 제조할 수 있다. 용융 성형법은, 더욱 상세하게는, 예를 들어, 압출 성형법, 프레스 성형법, 인플레이션 성형법, 사출 성형법, 블로우 성형법, 연신 성형법 등의 방법으로 분류할 수 있다. 이들 방법 중에서도, 기계 강도 및 표면 정밀도가 우수한 기재를 얻기 위해서는, 압출 성형법, 인플레이션 성형법 및 프레스 성형법이 바람직하다. 그 중에서도, 효율적으로 간단하게 기재를 제조하기 위해서는, 압출 성형법이 특히 바람직하다.

또, 기재의 제조 방법은, 기재에 연신 처리를 가하는 공정을 포함하고 있어도 된다. 이로써, 기재로서 연신 필름을 얻을 수 있으므로, 기재에 다양한 광학적 물성 및 기계적 물성을 발현시킬 수 있다. 연신 방법으로서는, 예를 들어 장척의 필름을 연신하는 경우, 롤의 주속의 차이를 이용해 필름을 길이 방향으로 1축연신하는 방법, 텐터 연신기를 사용하여 필름을 폭 방향으로 1축연신하는 방법 등의 1축연신법； 필름을 길이 방향 및 폭 방향으로 동시에 연신하는 동시2축연신법, 필름을 길이 방향 및 폭 방향 중 일방으로 연신한 다음에 타방으로 연신하는 순차2축연신법 등의 2축연신법； 텐터 연신기를 사용한 경사 방향으로의 연신 방법； 등을 들 수 있다. 여기서 경사 방향이란, 필름의 폭 방향에 평행도 수직도 아닌 방향을 나타낸다. 또, 장척의 필름이란, 폭에 대해, 통상 5배 이상의 길이를 갖는 필름을 말하며, 바람직하게는 10배 이상의 길이를 갖는 필름을 말하고, 구체적으로는 롤 형상으로 권취되어 보관 또는 운반되는 정도의 길이를 갖는 필름을 말한다.

기재의 제조 방법은, 기재의 면에 요철 구조를 형성하는 공정을 포함하고 있어도 된다. 요철 구조의 형성 방법은, 임의이다. 예를 들어, 특허문헌 1의 기재와 같이 자외선 경화성 수지 및 틀을 사용하여 요철 구조층을 형성하거나, 레이저 광의 조사에 의해 요철 구조를 형성하거나 해도 된다. 특히, 요철 구조는, 엠보싱 가공 처리에 의해 형성하는 것이 바람직하다.

엠보싱 가공 처리로는, 일반적으로, 기재를 가열한 상태로 기재의 면에 틀을 가압해서, 상기 면에 요철 구조를 형성한다. 틀로서는, 점착층과는 반대측의 기재의 면에 형성하고 싶은 요철 구조에 대응한 요철 형상을 갖는 면을 구비한 부재를 사용할 수 있다. 틀의 구체예를 들면, 원하는 요철 형상을 주면(周面)에 갖는 롤 또는 드럼을 들 수 있다. 상기 틀로 기재를 가압함으로써, 틀의 요철 형상을 기재의 면에 전사시켜, 원하는 요철 구조를 기재의 면에 형성할 수 있다.

틀로 기재를 가압할 때에는, 점착층과는 반대측의 기재의 면을 가압할 수 있는 틀과, 점착층측의 기재의 면을 가압할 수 있는 지지도구의 사이에 기재를 끼우고, 가압을 실시해도 된다. 지지도구로서는, 점착층측의 기재의 면의 형상에 따른 면을 구비한 부재를 사용할 수 있다. 통상은, 점착층측의 기재의 면은 평면으로 형성되므로, 지지도구의 면의 형상은, 평탄면 또는 매끄러운 곡면으로 설정된다. 지지도구의 구체예를 들면, 매끄러운 주면을 갖는 롤 또는 드럼을 들 수 있다. 이로써, 기재의 두께가 얇아도 요철 구조를 안정적으로 형성할 수 있다.

엠보싱 가공 처리에 있어서, 기재를 가열하는 방법은 임의이다. 예를 들어, 틀 또는 지지도구를 가열하고, 이 가열된 틀 또는 지지도구에 의해 기재를 가열해도 된다. 또, 예를 들어, 틀 또는 지지도구와는 별도로 준비한 히터에 의해 기재를 가열해도 된다. 통상, 엠보싱 가공 처리에 있어서는, 기재는 당해 기재에 포함되는 수지의 유리 전이 온도 이상의 온도로 가열된 상태로, 틀에 의해 가압된다.

엠보싱 가공 처리에 의하면, 틀로 가압하는 것만으로 기재에 요철 구조를 형성할 수 있기 때문에, 제조 방법이 간단하고, 비용을 억제할 수 있다. 또, 두께가 얇은 기재여도 요철 구조를 용이하게 형성할 수 있다. 일반적으로, 두께가 얇은 기재에는 엠보싱 가공 처리에 의해 깊은 오목부를 형성하는 것은 어렵지만, 상기 「Ry/D2」가 상기 범위에 들어가는 정도의 오목부이면, 엠보싱 가공 처리에 의한 형성이 용이하다. 그 때문에, 두께가 얇은 기재를 채용하는 것이 가능해지므로, 광학 적층체 전체의 두께를 예를 들어 50μm 이하로 얇게 하는 것을 기대할 수 있다. 나아가, 특허문헌 1의 기재와 같은 자외선 경화성 수지는 경화 후의 가요성이 낮은 경향이 있었으므로 플렉서블 기재를 얻는 것이 곤란했지만, 엠보싱 가공 처리에 의하면, 플렉서블 기재를 실현하는 것이 가능하다.

점착층측의 기재의 면은, 통상, 평면으로서 형성된다. 그런데, 상기와 같이 점착층과는 반대측의 면에 엠보싱 가공 처리에 의해 요철 구조를 형성했을 경우, 점착층측의 기재의 면에는 작은 기복이 형성되어, 평활성이 저하되는 경우가 있다. 본 발명자의 검토에 의하면, 이 기복은, 엠보싱 가공 처리 후에 기재가 냉각될 때에 일어나는 기재의 수축에 의해 생긴다고 추찰된다. 종래의 고굴절률 점착층에서는, 고굴절화를 하기 위해서 지르코니아 등의 무기 산화물 입자를 대량으로 함유시키고 있는 점에서 점착층이 단단해져서, 이와 같이 기복이 있는 면에서 기재와 광학 밀착시키는 것은 어려웠다. 그러나, 본 발명에 관련된 점착층은, 무기 산화물 입자를 포함하지 않지만 무기 산화물 입자의 양이 적어도 고굴절률을 실현할 수 있기 때문에, 점착층이 너무 단단해지지 않고, 기재와 점착층의 광학 밀착을 용이하게 실현하는 것이 가능하다.

［3. 점착층］

점착층은, 아크릴계 점착 조성물 및 광 산란 입자를 포함하는 층이다. 통상, 점착층은, 아크릴계 점착 조성물 및 광 산란 입자만으로 이루어진다. 따라서, 통상은, 점착층에 포함되는 성분 가운데, 광 산란 입자 이외의 성분으로서의 조성물이, 아크릴계 점착 조성물이다. 점착층에 있어서, 광 산란 입자는 아크릴계 점착 조성물 중에 분산되어 있고, 점착층을 투과하는 광은 아크릴계 점착 조성물과 광 산란 입자의 계면에서 반사된다. 이 반사에 의해 점착층 내에서 광이 산란되므로, 본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에 광 취출 효율을 향상시킬 수 있다. 또, 점착층은 점착성을 가지므로, 기재와는 반대측의 점착층의 면을 임의의 부재에 첩합함으로써, 광학 적층체를 임의의 부재와 첩합할 수 있다.

［3.1. 아크릴계 점착 조성물］

아크릴계 점착 조성물은, 아크릴계 중합체를 포함하고, 필요에 따라 임의의 성분을 포함할 수 있다. 아크릴계 점착 조성물은, 통상, 점착층에 있어서 바인더로서 기능할 수 있다. 따라서, 아크릴계 점착 조성물의 작용에 의해, 점착층은 점착성을 발현할 수 있다. 또, 아크릴계 점착 조성물의 작용에 의해, 광 산란 입자는 점착층에 유지될 수 있다.

［3.1.1. 아크릴계 중합체］

아크릴계 중합체는, 방향고리 함유 모노머 (a1) 및 수산기 함유 모노머 (a2)를 포함하는 공중합 성분 [I］의 공중합체이다. 또, 상기 공중합 성분 [I］은, 필요에 따라, (메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3) 및 임의의 공중합성 모노머 (a4)를 포함할 수 있다. 이 아크릴계 중합체는, 높은 굴절률을 가질 수 있다. 따라서, 아크릴계 중합체를 포함하는 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 용이하게 높게 할 수 있다.

방향고리 함유 모노머 (a1)는, 1개의 분자 내에 1개 이상의 방향고리 및 1개 이상의 에틸렌성 불포화기를 갖는 화합물이다.

에틸렌성 불포화기를 함유하는 관능기로서는, 예를 들어, (메트)아크릴로일기, 크로토노일기, 비닐기, 알릴기 등을 들 수 있고, 그 중에서도 반응성이 우수한 점에서 (메트)아크릴로일기가 바람직하다.

상기 방향고리로서는, 예를 들어, 벤젠고리, 나프탈렌 고리, 안트라센 고리, 비페닐 고리, 플루오렌 고리 등을 들 수 있다. 방향고리 함유 모노머 (a1)의 1분자당 방향고리의 개수는, 1개여도 되고, 복수개여도 된다. 방향고리 함유 모노머 (a1)는, 점착 물성의 밸런스가 잡히는 점에서는, 1분자당 방향고리를 1개 함유하는 화합물인 것이 바람직하고, 효율적으로 점착층의 굴절률 및 복굴절을 제어할 수 있는 점에서는, 1분자당 방향고리를 2개 함유하는 화합물인 것이 바람직하다.

이와 같은 방향고리 함유 모노머 (a1)는, (메트)아크릴계 모노머인 것이 바람직하다.

방향고리 함유 모노머 (a1)로서는, 예를 들어, (메트)아크릴산벤질, (메트)아크릴산벤질옥시에틸, (메트)아크릴산페녹시에틸, (메트)아크릴산페녹시디에틸렌글리콜, 에틸렌옥사이드 변성(메트)아크릴산크레졸, 에틸렌옥사이드 변성(메트)아크릴산노닐페놀, (메트)아크릴산비페닐옥시에틸에스테르, 스티렌 등을 들 수 있다. 그 중에서도 (메트)아크릴산벤질, (메트)아크릴산페녹시에틸이 특히 바람직하다. 방향고리 함유 모노머 (a1)는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

공중합 성분 [I］에 있어서의 방향고리 함유 모노머 (a1)의 양은, 공중합 성분 [I］ 전체를 100 중량%로 해서, 통상 40 중량% 이상, 바람직하게는 50 중량% 이상, 더욱 바람직하게는 55 중량% 이상, 특히 바람직하게는 60 중량% 이상이며, 통상 93 중량% 이하, 바람직하게는 90 중량% 이하, 보다 바람직하게는 85 중량% 이하이다. 방향고리 함유 모노머 (a1)의 양을, 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 충분히 높게 할 수 있고 또, 상한치 이하로 함으로써 아크릴계 점착 조성물의 점착성을 양호하게 할 수 있다.

수산기 함유 모노머 (a2)는, 수산기를 함유하는 모노머이며, 그 중에서도 수산기를 함유하는 (메트)아크릴계 모노머가 바람직하다.

수산기 함유 모노머 (a2)로서는, 예를 들어, 2－히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 4－히드록시부틸(메트)아크릴레이트, 5－히드록시펜틸(메트)아크릴레이트, 6－히드록시헥실(메트)아크릴레이트, 8－히드록시옥틸(메트)아크릴레이트 등의 아크릴산히드록시알킬에스테르； 카프로락톤 변성 2－히드록시에틸(메트)아크릴레이트 등의 카프로락톤 변성 모노머； 디에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트 등의 옥시알킬렌 변성 모노머； 2－아크릴로일옥시에틸2－히드록시에틸프탈산, N－메틸올(메트)아크릴아미드, 히드록시에틸아크릴아미드 등의 1급 수산기 함유 모노머； 2－히드록시프로필(메트)아크릴레이트, 2－히드록시부틸(메트)아크릴레이트, 3－클로로－2－히드록시프로필(메트)아크릴레이트 등의 2급 수산기 함유 모노머； 2,2－디메틸－2－히드록시에틸(메트)아크릴레이트 등의 3급 수산기 함유 모노머를 들 수 있다. 수산기 함유 모노머 (a2)는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

수산기 함유 모노머 (a2) 중에서도, 가교제와의 반응성이 우수한 점에서, 1급 수산기 함유 모노머가 바람직하다. 더욱이, 분자 사슬 말단에 수산기를 갖는 모노머가, 보다 우수한 대전 방지 성능을 나타내기 쉽고, 바람직하다. 나아가서는, 2－히드록시에틸(메트)아크릴레이트를 사용하는 것이 디(메트)아크릴레이트 등의 불순물이 적고, 제조하기 쉬운 점에서 특히 바람직하다.

수산기 함유 모노머 (a2)로서는, 불순물인 디(메트)아크릴레이트의 함유 비율이 적은 것이 바람직하다. 구체적으로는, 수산기 함유 모노머 (a2)의 디(메트)아크릴레이트의 함유 비율은, 바람직하게는 0.5 중량% 이하, 보다 바람직하게는 0.2 중량% 이하, 더욱 바람직하게는 0.1%중량 이하이다.

특히 바람직한 수산기 함유 모노머 (a2)로서는, 2－히드록시에틸아크릴레이트 및 2－히드록시프로필아크릴레이트를 들 수 있다.

공중합 성분 [I］에 있어서의 수산기 함유 모노머 (a2)의 양은, 공중합 성분 [I］ 전체를 100 중량%로서 통상 7 중량% 이상, 바람직하게는 10 중량% 이상이며, 통상 60 중량% 이하, 바람직하게는 50 중량% 이하, 보다 바람직하게는 40 중량% 이하, 특히 바람직하게는 35 중량% 이하이다. 수산기 함유 모노머 (a2)의 양을 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써, 아크릴계 중합체와 입자(예를 들어, 광 산란 입자 및 무기 산화물 입자)의 상용성을 양호하게 할 수 있으므로, 점착층에 있어서의 입자의 분산성을 양호하게 할 수 있다. 또, 수산기 함유 모노머 (a2)의 양을, 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써, 방향고리 함유 모노머 (a1)의 양을 상대적으로 많이 해서, 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 높게 할 수 있다.

또, 방향고리 함유 모노머 (a1)와 수산기 함유 모노머 (a2)의 중량비 (a1)：(a2)는, 바람직하게는 93：7 ~ 40：60, 보다 바람직하게는 90：10 ~ 50：50, 더욱 바람직하게는 85：15 ~ 60：40이다. 수산기 함유 모노머 (a2)에 대한 방향고리 함유 모노머 (a1)의 양을 상기와 같이 많이 함으로써, 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 효과적으로 높게 할 수 있다. 또, 수산기 함유 모노머 (a2)에 대한 방향고리 함유 모노머 (a1)의 양을 상기와 같이 적게 함으로써, 아크릴계 중합체와 입자(예를 들어, 광 산란 입자 및 무기 산화물 입자)의 상용성을 양호하게 할 수 있으므로, 점착층에 있어서의 입자의 분산성을 양호하게 할 수 있다.

(메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3)로서는, 당해 (메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3)가 갖는 알킬기의 탄소 원자수가, 소정 범위에 들어가는 것이 바람직하다. 구체적으로는, 상기 알킬기의 탄소 원자수는, 바람직하게는 1 이상, 보다 바람직하게는 4 이상이며, 바람직하게는 20 이하, 보다 바람직하게는 12 이하, 특히 바람직하게는 8 이하이다.

(메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3)로서는, 예를 들어, 메틸(메트)아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, n－부틸(메트)아크릴레이트, iso－부틸(메트)아크릴레이트, tert－부틸(메트)아크릴레이트, n－프로필(메트)아크릴레이트, n－헥실(메트)아크릴레이트, 2－에틸헥실(메트)아크릴레이트, n－옥틸(메트)아크릴레이트, 이소데실(메트)아크릴레이트, 라우릴(메트)아크릴레이트, 세틸(메트)아크릴레이트, 스테아릴(메트)아크릴레이트, 시클로헥실(메트)아크릴레이트, 이소보르닐(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다. (메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3)는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

(메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3) 중에서도, 공중합성, 점착 물성, 취급성 및 원료 입수 용이성의 점에서, n－부틸(메트)아크릴레이트 및 2－에틸헥실(메트)아크릴레이트가 바람직하다. 나아가, 내구성이 우수한 점에서, n－부틸(메트)아크릴레이트가 특히 바람직하다.

공중합 성분 [I］에 있어서의 (메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3)의 양은, 공중합 성분 [I］ 전체를 100 중량%로 해서 바람직하게는 0 ~ 40 중량%, 보다 바람직하게는 0 ~ 35 중량%, 더욱 바람직하게는 0 ~ 30 중량% 이다. 이와 같은 범위에서 (메트)아크릴산에스테르계 모노머 (a3)를 사용함으로써, 점착층의 점착성을 효과적으로 높일 수 있다.

임의의 공중합성 모노머 (a4)로서는, 상기 모노머 (a1) ~ (a3) 이외의 모노머를 들 수 있으며, 예를 들어, 카르복실기 함유 모노머, 아미노기 함유 모노머, 아세토아세틸기 함유 모노머, 이소시아네이트기 함유 모노머, 글리시딜기 함유 모노머 등의 관능기 함유 모노머를 들 수 있다.

카르복실기 함유 모노머로서는, 예를 들어, (메트)아크릴산, 아크릴산 다이머, 크로톤산, 말레산, 무수말레산, 푸마르산, 시트라콘산, 글루타콘산, 이타콘산, 아크릴아미도N－글리콜산, 신남산 등을 들 수 있고, 그 중에서도 (메트)아크릴산이 바람직하다.

아미노기 함유 모노머로서는, 예를 들어, t－부틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, 에틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, 디메틸아미노에틸(메트)아크릴레이트, 디에틸아미노에틸(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.

아세토아세틸기 함유 모노머로서는, 예를 들어, 2－(아세토아세톡시)에틸(메트)아크릴레이트, 알릴아세토아세테이트 등을 들 수 있다.

이소시아네이트기 함유 모노머로서는, 예를 들어, 2－아크릴로일옥시에틸이소시아네이트, 2－메타크릴로일옥시에틸이소시아네이트 및 이들의 알킬렌옥사이드 부가물 등을 들 수 있다.

글리시딜기 함유 모노머로서는, 예를 들어, (메트)아크릴산글리시딜, (메트)아크릴산알릴글리시딜 등을 들 수 있다.

또, 아크릴계 중합체를 고분자량화시키고 싶은 경우, 임의의 공중합성 모노머 (a4)로서, 에틸렌성 불포화기를 두 개 이상 갖는 화합물을 사용해도 된다. 에틸렌성 불포화기를 두 개 이상 갖는 화합물로서는, 예를 들어, 에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 트리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 폴리에틸렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 프로필렌글리콜디(메트)아크릴레이트, 디비닐벤젠 등을 들 수 있다.

임의의 공중합성 모노머 (a4)로서, 카르복실기 함유 모노머 등의 산성기 함유 모노머를 사용해도 된다. 단, 내부식성의 관점에서, 임의의 공중합성 모노머 (a4)로서는 산성기 함유 모노머를 사용하지 않는 것이 바람직하다.

임의의 공중합성 모노머 (a4)의 예로서는, 더욱이, 2－메톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2－에톡시에틸(메트)아크릴레이트, 3－메톡시부틸(메트)아크릴레이트, 2－부톡시에틸(메트)아크릴레이트, 2－부톡시디에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, 메톡시디에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, 메톡시트리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, 에톡시디에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, 메톡시디프로필렌글리콜(메트)아크릴레이트, 메톡시폴리에틸렌글리콜(메트)아크릴레이트, 옥톡시폴리에틸렌글리콜－폴리프로필렌글리콜모노(메트)아크릴레이트, 라우록시폴리에틸렌글리콜모노(메트)아크릴레이트, 스테아록시폴리에틸렌글리콜모노(메트)아크릴레이트 등의 알콕시기 및 옥시알킬렌기를 함유하는 모노머； 메톡시메틸(메트)아크릴아미드, 에톡시메틸(메트)아크릴아미드, 프로폭시메틸(메트)아크릴아미드, 이소프로폭시메틸(메트)아크릴아미드, n－부톡시메틸(메트)아크릴아미드, 이소부톡시메틸(메트)아크릴아미드 등의 알콕시알킬(메트)아크릴아미드계 모노머； (메트)아크릴로일모르폴린, 디메틸(메트)아크릴아미드, 디에틸(메트)아크릴아미드, (메트)아크릴아미도N－메틸올(메트)아크릴아미드 등의 (메트)아크릴아미드계 모노머； 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 아세트산비닐, 프로피온산비닐, 스테아르산비닐, 염화비닐, 염화비닐리덴, 알킬비닐에테르, 비닐톨루엔, 비닐피리딘, 비닐피롤리돈, 이타콘산디알킬에스테르, 푸마르산디알킬에스테르, 알릴알코올, 아크릴클로라이드, 메틸비닐케톤, N－아크릴아미도메틸트리메틸 암모늄클로라이드, 알릴트리메틸 암모늄클로라이드, 디메틸알릴비닐케톤 등을 들 수 있다.

임의의 공중합성 모노머 (a4)는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

공중합 성분 [I］에 있어서의 임의의 공중합성 모노머 (a4)의 양은, 공중합 성분 [I］ 전체를 100 중량%로 해서 바람직하게는 0 ~ 40 중량%, 보다 바람직하게는 0 ~ 30 중량%, 더욱 바람직하게는 0 ~ 20 중량%이다. 이와 같은 범위에서 임의의 공중합성 모노머 (a4)를 사용함으로써, 방향고리 함유 모노머 (a1)의 양을 상대적으로 많이 해서 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 효과적으로 높게 할 수 있다.

아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량은, 통상 20만 이하, 바람직하게는 18만 이하, 보다 바람직하게는 16만 이하, 특히 바람직하게는 15만 이하이다. 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량을 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써, 아크릴계 중합체와 입자(예를 들어, 광 산란 입자 및 무기 산화물 입자)의 상용성을 양호하게 할 수 있으므로, 점착층에 있어서의 입자의 분산성을 양호하게 할 수 있다. 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량은, 본 발명의 효과를 현저하게 해치지 않는 한 임의이며, 통상 1만 이상이다.

아크릴계 중합체의 분자량 분포(중량 평균 분자량/수 평균 분자량)는, 바람직하게는 10 이하, 보다 바람직하게는 8 이하, 더욱 바람직하게는 6 이하, 특히 바람직하게는 5 이하이다. 아크릴계 중합체의 분자량 분포를 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써, 점착층의 내구성을 양호하게 할 수 있다. 아크릴계 중합체의 분자량 분포의 하한은 임의이나, 제조 한계의 점에서, 통상 1.1 이상이다.

아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량 및 수 평균 분자량은, 고속 액체 크로마토그래피(일본Waters사제 「Waters 2695(본체)」와 「Waters 2414(검출기)」)에, 컬럼： Shodex GPC KF－806L(배제 한계 분자량： 2×10⁷, 분리 범위： 100 ~ 2×10⁷, 이론 단수： 10,000단/개, 충전제 재질： 스티렌-디비닐벤젠 공중합체, 충전제 입경： 10μm)의 3개 직렬을 사용함으로써 측정될 수 있다. 또, 상기 중량 평균 분자량 및 수 평균 분자량은, 표준 폴리스티렌 분자량 환산으로 구할 수 있다.

아크릴계 중합체의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 -70℃ 이상, 보다 바람직하게는 -50℃ 이상, 특히 바람직하게는 -40℃ 이상이며, 바람직하게는 10℃ 이하, 보다 바람직하게는 5℃ 이하, 특히 바람직하게는 0℃ 이하이다. 아크릴계 중합체의 유리 전이 온도를, 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써 점착층의 내열성을 높일 수 있고, 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써 점착층의 점착력이 너무 높아지는 것을 억제할 수 있다.

공중합체인 아크릴계 중합체의 유리 전이 온도는, 하기 (1)로 나타내는 Fox 식으로부터 산출될 수 있다.

1/Tg=Wa/Tga＋Wb/Tgb＋··· Wn/Tgn (1)

Tg： 공중합체의 유리 전이 온도(K)

Tga： 모노머 A의 호모폴리머의 유리 전이 온도(K)

Wa： 모노머 A의 중량분율

Tgb： 모노머 B의 호모폴리머의 유리 전이 온도(K)

Wb： 모노머 B의 중량분율

Tgn： 모노머 N의 호모폴리머의 유리 전이 온도(K)

Wn： 모노머 N의 중량분율

(Wa＋Wb＋···＋Wn= 1)

아크릴계 중합체의 제조 방법으로서는, 원하는 아크릴계 중합체를 얻을 수 있는 임의의 방법을 채용할 수 있다. 통상, 아크릴계 중합체는, 방향고리 함유 모노머 (a1) 및 수산기 함유 모노머 (a2), 그리고, 필요에 따라 사용할 수 있는 (메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3) 및 임의의 공중합성 모노머 (a4)와 같은 모노머 성분을 중합함으로써 제조할 수 있다. 중합에 있어서는, 예를 들어, 용액 라디칼 중합, 현탁 중합, 괴상 중합, 유화 중합 등의 중합 방법을 채용할 수 있다. 그 중에서도, 용액 라디칼 중합이 바람직하다.

중합 조건은, 중합 반응을 진행시킬 수 있는 적절한 조건을 채용할 수 있다. 예를 들어, 유기 용매 중에, 방향고리 함유 모노머 (a1), 수산기 함유 모노머 (a2), (메트)아크릴산알킬에스테르계 모노머 (a3) 및 임의의 공중합성 모노머 (a4)를 포함하는 중합 모노머, 그리고, 중합 개시제를 혼합 혹은 적하해서 라디칼 중합을 실시함으로써, 아크릴계 중합체를 제조할 수 있다. 상기 중합은, 환류 상태 혹은 50℃ ~ 90℃의 조건 하에서 실시할 수 있다. 또, 상기 중합의 중합 시간은, 통상, 2시간 ~ 20시간이다.

이러한 중합에 사용되는 유기 용매로서는, 예를 들어, 톨루엔, 자일렌 등의 방향족 탄화수소 용매； 아세트산메틸, 아세트산에틸, 아세트산부틸 등의 에스테르 용매； n－프로필알코올, 이소프로필알코올 등의 지방족 알코올 용매； 아세톤, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 시클로헥사논 등의 케톤 용매 등을 들 수 있다. 이들은, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

이러한 중합에 사용되는 중합 개시제로서는, 예를 들어, 아조비스이소부티로니트릴, 아조비스디메틸발레로니트릴 등의 아조계 중합 개시제； 벤조일퍼옥사이드, 라우로일퍼옥사이드, 디－t－부틸퍼옥사이드, 쿠멘하이드로퍼옥사이드 등의 과산화물계 중합 개시제； 등을 들 수 있다. 이들은, 1 종류를 단독으로 사용해도 되고, 2 종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

아크릴계 점착 조성물에 있어서의 아크릴계 중합체의 양은, 아크릴계 점착 조성물 전체를 100 중량%로 해서 바람직하게는 65 중량% ~ 100 중량%, 보다 바람직하게는 80 중량% ~ 100 중량%, 특히 바람직하게는 85 중량% ~ 100 중량%이다. 아크릴계 중합체의 양을 상기와 같이 크게 함으로써, 아크릴계 점착 조성물의 점착성 및 굴절률의 양방을 효과적으로 높게 할 수 있다.

［3.1.2. 임의의 성분］

아크릴계 점착 조성물은, 전술한 아크릴계 중합체에 조합하여, 더욱 임의의 성분을 포함할 수 있다.

(무기 산화물 입자)

예를 들어, 아크릴계 점착 조성물은, 무기 산화물 입자를 포함할 수 있다. 무기 산화물 입자는, 비교적 굴절률이 높다. 그 때문에, 무기 산화물 입자를 사용함으로써, 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 더욱 높일 수 있다.

무기 산화물 입자는, 무기 산화물을 포함하는 입자이다. 무기 산화물로서는, 예를 들어 금속 산화물 및 비금속 산화물을 들 수 있으며, 특히 금속 산화물이 바람직하다. 그 중에서도, 무기 산화물 입자는, 금속 산화물과 그 표면을 수식하는 반응성 관능기를 갖는 유기물을 포함하는 입자가 바람직하고, 보다 구체적으로는, 금속 산화물의 입자와 당해 입자의 표면을 수식하는 반응성 관능기를 갖는 유기물을 포함하는 피복 입자(이하 임의로 「반응성 수식 금속 산화물 입자」라고 하는 경우가 있다.)가 바람직하다. 반응성 관능기는, 금속 산화물과 수소 결합 등의 상호작용을 갖는 상태로 있어도 되나, 그러한 상태로 있지 않고 다른 물질과 상호작용할 수 있는 상태로 있어도 된다.

금속 산화물로서는, 일반적으로 수지에 필러로서 사용될 수 있는 금속 산화물이 바람직하다. 금속 산화물의 구체예로서는, 산화지르코늄(ZrO₂：지르코니아), 산화티탄(TiO₂：티타니아), 산화알루미늄(Al₂O₃：알루미나), 산화철(Fe₂O₃, Fe₃O₄), 산화구리(CuO), 산화아연(ZnO), 산화이트륨(Y₂O₃：이트리아), 산화니오브(Nb₂O₅), 산화몰리브덴(MoO₃, MoO₂), 산화인듐(In₂O₃), 산화주석(SnO₂), 산화탄탈(Ta₂O₅, TaO₂), 산화텅스텐(WO₃, WO₂), 산화납(PbO), 산화비스무트(Bi₂O₃), 산화세륨(CeO₂：세리아), 산화안티몬(Sb₂O₃, Sb₂O₅), 주석 도프 산화인듐(ITO), 안티몬 도프 산화주석(ATO), 불소 도프 산화주석(FTO), 인 도프 산화주석(PTO), 안티몬 도프 산화아연(AZO), 인듐 도프 산화 아연(IZO), 알루미늄 도프 산화아연, 갈륨 도프 산화아연 등을 들 수 있다.

비금속 산화물로서는, 일반적으로 수지에 필러로서 사용될 수 있는 비금속 산화물이 바람직하다. 비금속 산화물의 구체예로서는, 산화 규소(SiO₂：실리카), 산화 붕소(B₂O₃) 등을 들 수 있다.

상기 금속 산화물 및 비금속 산화물 등의 무기 산화물은, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

이들 무기 산화물 중에서도, 굴절률이 높은 것이 바람직하고, 구체적으로는 굴절률이 1.5 이상인 것이 바람직하다. 이와 같이 굴절률이 높은 무기 산화물을 사용함으로써, 아크릴계 점착 조성물 중의 무기 산화물 입자의 양을 적게 할 수 있다. 그 때문에, 아크릴계 점착 조성물의 점착성을 높이거나 아크릴계 점착 조성물을 유연하게 하거나 할 수 있다. 고굴절률의 무기 산화물로서는, 예를 들어, 산화티탄(굴절률： 2.3 ~ 2.7), 티탄산칼륨(굴절률： 2.68), 산화지르코늄(굴절률： 2.05 ~ 2.4), 및 산화아연(굴절률： 2.01 ~ 2.03)을 들 수 있다. 이들 중에서도, 고굴절률의 아크릴계 점착 조성물을 얻기 쉬우므로, 산화지르코늄 및 산화티탄이 바람직하다.

반응성 관능기를 갖는 유기물에 있어서의 반응성 관능기로서는, 예를 들어, 수산기, 인산기, 카르복실기, 아미노기, 알콕시기, 이소시아네이트기, 산할라이드, 산무수물, 글리시딜기, 클로로실란기, 및 알콕시실란기를 들 수 있다. 이들은, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

반응성 관능기를 갖는 유기물로서는, 이소시아네이트기를 갖는 유기물이 금속 산화물과 주위 물질의 안정성을 향상시킬 수 있기 때문에 바람직하다. 이소시아네이트기를 갖는 유기물의 예로서는, 아크릴옥시메틸이소시아네이트, 메타크릴옥시메틸이소시아네이트, 아크릴옥시에틸이소시아네이트, 메타크릴옥시에틸이소시아네이트, 아크릴옥시프로필이소시아네이트, 메타크릴옥시프로필이소시아네이트, 1,1－비스(아크릴옥시메틸)에틸이소시아네이트를 들 수 있다. 이들은, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

반응성 수식 금속 산화물 입자에 있어서, 반응성 관능기를 갖는 유기물의 비율은, 금속 산화물 100 중량부에 대해, 바람직하게는 1 중량부 ~ 40 중량부이다.

무기 산화물 입자의 체적 평균 입자경은, 바람직하게는 5nm 이상, 보다 바람직하게는 10nm 이상, 특히 바람직하게는 20nm 이상이며, 바람직하게는 50nm 이하, 보다 바람직하게는 40nm 이하, 특히 바람직하게는 30nm 이하이다. 무기 산화물 입자의 체적 평균 입자경을 상기 범위에 들어가게 함으로써, 착색이 적고 광 투과율의 높은 점착층을 얻을 수 있으며, 또한, 입자의 분산이 용이해진다. 무기 산화물 입자가 응집해서 2차 입자 또는 그 이상의 고차 입자를 구성하는 경우, 상기 평균 입자경의 범위는, 1차 입자경의 범위로 할 수 있다.

무기 산화물 입자의 양태로서는, 예를 들어, 미립자 분체, 페이스트, 또는 졸(sol)을 들 수 있다. 그 중에서도, 무기 산화물 입자는, 졸의 양태인 것이 바람직하다.

무기 산화물 입자의 제조 방법은 임의이다. 예를 들어, 반응성 수식 금속 산화물 입자는, 금속 산화물의 입자, 반응성 관능기를 갖는 유기물, 유기 용매 및 필요에 따라 사용할 수 있는 임의의 첨가제를 혼합하고, 나아가 얻어진 혼합 조성물에 필요에 따라 초음파 처리 등의 처리를 가함으로써, 유기 용매 중에 입자가 분산된 현탁액으로서 얻을 수 있다.

유기 용매의 예로서는, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 아세톤, 시클로헥사논 등의 케톤 용매； 벤젠, 톨루엔, 자일렌, 에틸벤젠 등의 방향족 탄화수소 용매； 메탄올, 에탄올, 이소프로필알코올, n－부탄올, iso－부탄올 등의 알코올 용매； 에틸렌글리콜모노메틸에테르, 에틸렌글리콜모노에틸에테르, 에틸렌글리콜모노부틸에테르, 디에틸렌글리콜모노메틸에테르, 디에틸렌글리콜모노에틸에테르 등의 에테르 용매； 아세트산에틸, 아세트산부틸, 락트산에틸, γ－부티로락톤, 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 프로필렌글리콜모노에틸에테르아세테이트 등의 에스테르 용매； 디메틸포름아미드, N,N－디메틸아세토아세트아미드, N－메틸피롤리돈 등의 아미드 용매를 들 수 있다. 유기 용매는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

임의의 첨가제로서는, 예를 들어, 금속 킬레이트제를 들 수 있다. 임의의 첨가제는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

반응성 수식 금속 산화물 입자를, 유기 용매 중에 입자가 분산된 현탁액으로서 얻는 경우, 용매의 양 등의 조건을 조정하여, 당해 현탁액 중에, 반응성 수식 금속 산화물 입자가 1 중량% ~ 50 중량% 포함되도록 조정하는 것이 바람직하다. 이렇게 해서 얻어진 현탁액은, 그대로 아크릴계 점착 조성물의 제조에 제공할 수 있으므로, 아크릴계 점착 조성물의 제조를 간편하게 실시할 수 있다.

상기 혼합 조성물을 조제할 때에, 비즈 밀 등의 혼합 장치로 각 성분을 혼합하는 것이 바람직하다. 이러한 혼합에 의해, 2차 입자 또는 그 이상의 고차 입자를 1차 입자 레벨로 분쇄하고, 1차 입자 상태로 표면을 처리할 수 있다. 그 결과, 금속 산화물 입자에 균일한 표면 처리를 가할 수 있다.

혼합 조성물에, 필요에 따라 초음파 처리를 더 가해도 된다. 초음파 처리는, 초음파 세정기, 초음파 호모게나이저, 초음파 분산기 등의 초음파 처리 장치를 사용하여 실시할 수 있다. 이러한 처리에 의해, 양호한 현탁액을 얻을 수 있다.

반응성 수식 금속 산화물 입자로서는, 시판되는 입자를 그대로 사용해도 된다. 당해 시판되는 입자는, 용매 및 첨가제 등의 성분을 포함하는 슬러리로서 제공되는 경우가 있는데, 이러한 성분을 그대로 포함한 슬러리 상태로 아크릴계 점착 조성물의 재료로서 사용할 수 있다. 금속 산화물로서 ZrO₂를 포함하는 반응성 수식 금속 산화물 입자의 슬러리의 예로서는, 상품명 「NANON5 ZR－010」(주식회사 솔라제, 용매： 메틸에틸케톤, 입자 함유 비율 30%, 표면을 수식하는 반응성 관능기를 갖는 유기물： 중합성 관능기를 갖는 이소시아네이트, 체적 평균 입자경 15nm)를 들 수 있다. 금속 산화물로서 TiO₂를 포함하는 반응성 수식 금속 산화물 입자의 슬러리의 예로서는, 상품명 「NOD－742GTF」(나가세켐텍스 주식회사제, 용매： 폴리에틸렌글리콜모노메틸에테르, 입자 함유 비율 30%, 체적 평균 입자경 48nm)를 들 수 있다.

아크릴계 점착 조성물에 있어서의 무기 산화물 입자의 비율은, 아크릴계 중합체 100 중량부에 대해, 바람직하게는 30 중량부 이상, 보다 바람직하게는 40 중량부 이상, 특히 바람직하게는 50 중량부 이상이며, 바람직하게는 130 중량부 이하, 보다 바람직하게는 120 중량부 이하, 특히 바람직하게는 110 중량부 이하이다. 무기 산화물 입자의 양을, 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 효과적으로 높일 수 있으며, 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써 아크릴계 점착 조성물의 점착성 및 유연성을 효과적으로 높일 수 있다. 단, 점착층의 형성을 용이하게 하거나, 점착층과 기재의 광학 밀착을 용이하게 하거나 해서, 광학 적층체의 제조를 용이하게 실시하는 관점에서는, 아크릴계 점착 조성물에 있어서의 무기 산화물 입자의 양은 적은 것이 바람직하고, 아크릴계 점착 조성물은 무기 산화물 입자를 포함하지 않는 것이 특히 바람직하다.

(가교제)

예를 들어, 아크릴계 점착 조성물은, 가교제를 포함할 수 있다. 가교제를 사용함으로써, 아크릴계 중합체 사이를 가교시켜, 점착층에 어느 정도의 경도로서 내구성을 부여할 수 있다.

가교제로서는, 예를 들어, 이소시아네이트계 가교제, 에폭시계 가교제, 아지리딘계 가교제, 멜라민계 가교제, 알데히드계 가교제, 아민계 가교제, 금속 킬레이트계 가교제 등의 화학 가교를 형성할 수 있는 가교제； 다관능 아크릴레이트계 가교제 등의 물리 가교를 형성할 수 있는 가교제； 를 들 수 있다. 이들 중에서도, 수산기와 반응할 수 있는 가교제가 바람직하고, 이소시아네이트계 가교제 및 금속 킬레이트계 가교제가 보다 바람직하다. 나아가서는, 기재와 점착층의 밀착성을 향상시키는 점, 및 아크릴계 중합체와의 반응성의 점에서, 이소시아네이트계 가교제가 특히 바람직하다.

이소시아네이트계 가교제로서는, 예를 들어, 2,4－톨릴렌디이소시아네이트, 2,6－톨릴렌디이소시아네이트, 수소화 톨릴렌디이소시아네이트, 1,3－자일렌디이소시아네이트, 1,4－자일릴렌디이소시아네이트, 헥사메틸렌디이소시아네이트, 디페닐메탄-4,4－디이소시아네이트, 이소포론디이소시아네이트, 1,3－비스(이소시아네이트메틸)시클로헥산, 테트라메틸자일릴렌디이소시아네이트, 1,5－나프탈렌디이소시아네이트, 트리페닐메탄트리이소시아네이트； 이들의 폴리이소시아네이트 화합물과 트리메틸올프로판 등의 폴리올 화합물의 어덕트체； 이들의 폴리이소시아네이트 화합물의 뷰렛체； 이들의 폴리이소시아네이트 화합물의 이소시아누레이트체； 등을 들 수 있다.

금속 킬레이트계 가교제로서는, 예를 들어, 알루미늄, 철, 구리, 아연, 주석, 티탄, 니켈, 안티몬, 마그네슘, 바나듐, 크롬, 지르코늄 등의 다가 금속의, 아세틸아세톤 또는 아세토아세틸에스테르 배위 화합물 등을 들 수 있다.

가교제는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

가교제의 양은, 아크릴계 중합체 100 중량부에 대해, 바람직하게는 0.01 중량부 이상, 보다 바람직하게는 0.02 중량부 이상, 특히 바람직하게는 0.03 중량부 이상이며, 바람직하게는 20 중량부 이하, 보다 바람직하게는 15 중량부 이하, 특히 바람직하게는 10 중량부 이하이다. 가교제의 양을, 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써 응집력을 높여서 점착층의 내구성을 효과적으로 높일 수 있으며, 상한치 이하로 함으로써 점착층의 유연성 및 점착성을 양호하게 하기 쉽다.

(가소제)

예를 들어, 아크릴계 점착 조성물은, 가소제를 포함할 수 있다. 가소제를 사용함으로써, 아크릴계 점착 조성물의 점도를 낮게 할 수 있으므로, 점착층의 점착성을 양호하게 유지할 수 있다. 통상, 아크릴계 점착 조성물은, 상기 무기 산화물 입자를 포함하면 점도가 높아지고, 그 결과, 점착성이 저하되는 경향이 있다. 이에 반해, 아크릴계 점착 조성물이 무기 산화물 입자와 조합하여 가소제를 포함하는 경우에는, 점착층의 점착성을 양호하게 유지할 수 있으므로, 높은 굴절률과 높은 점착성을 양립시키는 것이 가능하다.

가소제의 융점은, 바람직하게는 -70℃ 이상, 보다 바람직하게는 -60℃ 이상이며, 바람직하게는 0℃ 이하, 보다 바람직하게는 -10℃ 이하이다. 가소제의 융점이 이 범위 내이면, 아크릴계 점착 조성물에 포함되는 각 성분의 상용성을 양호하게 할 수 있다. 또, 점착제 잔여물을 억제하면서, 점착층의 점착성을 알맞은 범위에 들어가게 할 수 있다. 여기서 점착제 잔여물이란, 광학 적층체를 임의의 부재에 첩합한 후에 당해 광학 적층체를 임의의 부재로부터 떼어낸 경우에, 임의의 부재에 아크릴계 점착 조성물이 잔류하는 현상을 말한다.

가소제로서는, 예를 들어, 폴리부텐, 비닐에테르류, 폴리에테르(폴리알킬렌옥사이드 및 관능화 폴리알킬렌옥사이드를 포함한다), 에스테르류, 폴리올(예를 들어, 글리세린), 석유 수지, 수소 첨가 석유 수지 및 스티렌계 화합물(예를 들어, α－메틸스티렌)을 들 수 있다. 그 중에서도, 아크릴계 중합체와의 혼화성이 양호하고, 또한 굴절률이 비교적 높은 점에서, 에스테르류가 바람직하며, 벤조산계 및 프탈산계 등의 방향족 고리 함유 에스테르가 특히 바람직하다.

가소제로서 사용할 수 있는 벤조산 에스테르로서는, 예를 들어, 디에틸렌글리콜디벤조에이트, 디프로필렌글리콜디벤조에이트, 벤질벤조에이트 및 1,4－시클로헥산디메탄올디벤조에이트를 들 수 있다. 특히 바람직한 벤조산에스테르계 가소제로서는, 예를 들어, 디프로필렌글리콜디벤조에이트 및 벤질벤조에이트를 들 수 있다. 또, 상기 프탈산에스테르로서는, 예를 들어, 디메틸프탈레이트, 디에틸프탈레이트, 디부틸프탈레이트, 부틸벤질프탈레이트, 디시클로헥실프탈레이트 및 에틸프탈릴에틸글리콜레이트를 들 수 있다. 가소제의 시판품의 예로서는, 상품명 「BENZOFLEX 9－88SG」(이스트만사제), 상품명 「α－메틸스티렌」(미츠비시화학 주식회사제)을 들 수 있다.

가소제는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

가소제의 양은, 아크릴계 중합체 100 중량부에 대해, 바람직하게는 5 중량부 이상, 보다 바람직하게는 10 중량부 이상이며, 바람직하게는 20 중량부 이하, 보다 바람직하게는 15 중량부 이하이다.

(실란 커플링제)

예를 들어, 아크릴계 점착 조성물은, 실란 커플링제를 포함할 수 있다. 실란 커플링제로서는, 예를 들어, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, 2－(3,4－에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3－글리시독시프로필메틸디메톡시실란, 3－글리시독시프로필트리메톡시실란, 3－글리시독시프로필메틸디에톡시실란, 3－글리시독시프로필트리에톡시실란, p－스티릴메톡시실란, 3－메타크릴옥시프로필메틸디메톡시실란, 3－메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 3－메타크릴옥시프로필메틸디에톡시실란, 3－메타크릴옥시프로필트리에톡시실란, 3－아크릴옥시프로필트리메톡시실란, N－2－(아미노에틸)－3－아미노프로필메틸디메톡시실란, N－2－(아미노에틸)－3－아미노프로필트리메톡시실란, N－2－(아미노에틸)－3－아미노프로필트리에톡시실란, 3－아미노프로필트리메톡시실란, 3－아미노프로필트리에톡시실란, 3－트리에톡시실릴－N－(1,3－디메틸－부틸리덴)프로필아민, N－페닐-3－아미노프로필트리메톡시실란, 3－우레이도프로필트리에톡시실란, 3－메르캅토프로필메틸디메톡시실란, 3－메르캅토프로필트리메톡시실란, 비스(트리에톡시실릴프로필)테트라술파이드, 및 3－이소시아네이토프로필트리에톡시실란을 들 수 있다. 시판되는 실란 커플링제의 예로서는, 상품명 「KBM－803」(신에츠화학공업 주식회사제)을 들 수 있다.

실란 커플링제는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

실란 커플링제의 양은, 아크릴계 중합체 100 중량부에 대해, 바람직하게는 0.05 중량부 이상, 보다 바람직하게는 0.1 중량부 이상이며, 바람직하게는 5 중량부 이하, 보다 바람직하게는 3 중량부 이하이다.

(그 밖의 첨가제)

아크릴계 점착 조성물은, 상술한 성분 이외의 첨가제를 포함할 수 있다. 이와 같은 첨가제로서는, 예를 들어, 대전 방지제； 상술한 이외의 점착제； 우레탄 수지, 로진, 로진 에스테르, 수소 첨가 로진 에스테르, 페놀 수지, 방향족 변성 테르펜 수지, 지방족계 석유 수지, 지환족계 석유 수지, 스티렌계 수지, 자일렌계 수지 등의 점착 부여제； 착색제； 충전제； 노화 방지제； 자외선 흡수제； 기능성 색소； 자외선 혹은 방사선 조사에 의해 정색(呈色) 혹은 변색을 일으킬 수 있는 화합물； 등을 들 수 있다. 나아가, 상기 첨가제 이외에도, 아크릴계 점착 조성물의 구성 성분의 제조 원료에 포함되는 불순물 등의 성분이, 아크릴계 점착 조성물에 소량 포함되어 있어도 된다. 이들 성분의 양은, 원하는 물성이 얻어지도록 적절히 설정할 수 있다.

［3.1.3. 아크릴계 점착 조성물의 물성］

아크릴계 점착 조성물의 굴절률은, 통상 1.52 이상, 바람직하게는 1.53 이상, 보다 바람직하게는 1.54 이상이며, 통상 1.67 이하, 바람직하게는 1.66 이하, 보다 바람직하게는 1.65 이하, 특히 바람직하게는 1.64 이하이다. 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써, 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우의 광 취출 효율을 효과적으로 향상시킬 수 있다. 나아가, 광 산란 입자의 양을 많이 하지 않고서도 광 취출 효율을 향상시킬 수 있으므로, 점착층의 점착성을 높일 수 있다. 또, 아크릴계 점착 조성물의 굴절률을 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써, 무기 산화물 입자의 양을 적게 할 수 있으므로, 점착층을 유연하게 할 수 있다.

굴절률의 측정은, 엘립소미터(J·A·울램·재팬 주식회사제 「M－2000」)로 실시할 수 있다.

아크릴계 점착 조성물은, 점착성을 가지므로 점착제로서 기능할 수 있다. 여기서 「점착제」란, 23℃에 있어서의 전단 저장 탄성률이 1MPa 미만이며, 상온에서 점착성을 나타내는 것을 말한다. 이와 같은 점착제는, 압력을 가함으로써 점착이 가능한 감압식 점착제이며, 가열에 의한 열화 등의 영향을, 광학 적층체와 첩합되는 부재에 미치지 않고 첩합할 수 있다.

［3.2. 광 산란 입자］

광 산란 입자는, 광을 산란시킬 수 있는 입자이다. 이 광 산란 입자에 의해, 점착층을 지나는 광을 산란시킬 수 있다. 그 때문에, 본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에 광 취출 효율을 향상시킬 수 있다.

광 산란 입자로서는, 아크릴계 점착 조성물보다 낮은 소정의 굴절률을 갖는 입자를 사용한다. 광 산란 입자의 구체적인 굴절률은, 통상 1.4 이상, 바람직하게는 1.41 이상, 보다 바람직하게는 1.42 이상이며, 통상 1.49 이하, 바람직하게는 1.48 이하, 보다 바람직하게는 1.47 이하이다. 광 산란 입자의 굴절률이 상기 범위에 들어가 있으면, 광 산란 입자와 아크릴계 점착 조성물의 계면에서 광을 효과적으로 반사시킬 수 있으므로, 점착층에 있어서 광을 충분히 산란시킬 수 있다.

광 산란 입자의 재료로서는, 무기 재료를 사용해도 되고, 유기 재료를 사용해도 된다. 그 중에서도, 광 산란 입자의 재료로서는, 유기 재료를 사용하는 것이 바람직하다. 통상, 점착층은, 점착층을 제조하는데 적합한 도포액을 사용하여 제조된다. 이 도포액에 있어서, 광 산란 입자는 침강하기 쉬우며, 그 중에서도 비중이 무거운 무기 재료로 이루어지는 광 산란 입자는, 특히 침강이 일어나기 쉽다. 이에 반해, 유기 재료로 이루어지는 광 산란 입자는 침강이 잘 일어나지 않는다. 그 때문에, 점착층에 있어서의 광 산란 입자의 분산성을 높일 수 있다. 또, 이와 같이 광 산란 입자의 분산성이 양호한 경우, 점착층에 있어서 점착성 등의 특성을 안정적으로 발현시키기 쉽다.

광 산란 입자의 재료로서 사용할 수 있는 유기 재료의 바람직한 예로서는, 실리콘 수지, 아크릴 수지, 및 폴리스티렌 수지 등의 수지를 들 수 있다. 그 중에서도, 분산이 용이하고, 또한, 분산 후에 침강이 잘 일어나지 않기 때문에, 실리콘 수지 및 아크릴 수지가 바람직하다. 따라서, 광 산란 입자로서는, 실리콘 수지로 이루어지는 실리콘 입자 또는 아크릴 수지로 이루어지는 아크릴 입자를 사용하는 것이 바람직하다.

광 산란 입자의 예를 상품명으로 들면, 실리콘 수지로 이루어지는 광 산란 입자로서는, 예를 들어, 상품명 「XC－99」(모멘티브·퍼포먼스·머테리얼즈사제, 체적 평균 입자경 0.7μm)를 들 수 있다. 또, 아크릴 수지로 이루어지는 광 산란 입자로서는, 예를 들어, 상품명 「MP 시리즈」(소켄화학사제, 체적 평균 입자경 0.8μm)를 들 수 있다. 나아가, 폴리스티렌 수지로 이루어지는 광 산란 입자로서는, 예를 들어, 상품명 「SX 시리즈」(소켄화학사제, 체적 평균 입자경 3.5μm)를 들 수 있다.

광 산란 입자는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

광 산란 입자의 체적 평균 입자경은, 바람직하게는 0.1μm 이상, 보다 바람직하게는 0.3μm 이상, 특히 바람직하게는 0.4μm 이상이며, 바람직하게는 1μm 이하, 보다 바람직하게는 0.9μm 이하이다. 광 산란 입자의 체적 평균 입자경을 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써, 산란시키고자 하는 광의 파장보다 광 산란 입자의 입자경을 안정적으로 크게 할 수 있으므로, 광 산란 입자에 의해 가시광을 안정적으로 산란시킬 수 있다. 또, 광 산란 입자의 체적 평균 입자경을 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써, 입자경을 작게 할 수 있으므로, 광 산란 입자에 닿은 광을 보다 광범위한 범위로 반사시킬 수 있고, 그에 의해 가시광의 효율적인 산란이 가능하게 된다.

나아가, 점착층에 포함되는 광 산란 입자 가운데, 적어도 체적으로 1/4의 입자의 입자경은, 0.1μm ~ 1μm의 범위에 들어가는 것이 바람직하다. 보다 상세하게는, 점착층에 포함되는 광 산란 입자 가운데, 바람직하게는 25체적% 이상, 보다 바람직하게는 35체적% 이상, 특히 바람직하게는 50체적% 이상의 입자는, 0.1μm ~ 1μm의 입자경을 갖는 것이 바람직하다. 0.1μm ~ 1μm의 입자경을 갖는 광 산란 입자는, 표면적이 크기 때문에 광의 산란을 효과적으로 실시할 수 있다. 그 때문에, 본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에 광 취출 효율을 효과적으로 향상시킬 수 있다. 또, 1μm 이상의 입자경을 갖는 광 산란 입자를 점착층이 많이 포함하는 경우, 점착층의 헤이즈를 크게 할 수 있으므로, 점착층을 통해 반대측을 내다보기 어려울 수 있다. 그 때문에, 본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에, 유기 EL 소자의 배선 및 반사 전극을 잘 보이지 않게 할 수 있으므로, 미관을 향상시킬 수 있다.

광 산란 입자의 점착층에 대한 체적 농도 V는, 점착층 전체의 체적을 100%로 해서 통상 3% 이상, 바람직하게는 4% 이상, 보다 바람직하게는 5% 이상이며, 통상 35% 이하, 바람직하게는 30% 이하, 보다 바람직하게는 25% 이하이다. 광 산란 입자의 체적 농도 V를 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써 광의 산란을 크게 할 수 있고, 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써 아크릴계 중합체와 광 산란 입자의 상용성을 양호하게 해서 광 산란 입자의 분산성을 향상시킬 수 있다. 그 때문에, 광 산란 입자의 체적 농도 V를 상기 범위에 들어가게 함으로써, 본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에 광 취출 효율을 효과적으로 높일 수 있다.

［3.3. 점착층의 속성 및 치수］

점착층의 두께를 「D1」, 점착층의 광 산란의 평균 자유 행정을 「L1」이라고 할 때, 비 「D1/L1」은, 바람직하게는 1 이상, 보다 바람직하게는 1.2 이상, 특히 바람직하게는 1.4 이상이며, 바람직하게는 6 이하, 보다 바람직하게는 5.5 이하, 특히 바람직하게는 5 이하이다. 상기 비 D1/L1은, 점착층을 투과하는 광이 광 산란 입자의 표면에서 평균 몇 회 반사되는지를 나타낸다. 비 D1/L1을 상기 범위에 들어가게 함으로써, 본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에, 광 취출 효율을 효과적으로 높일 수 있다.

일반적으로, 어느 점착 조성물 및 당해 점착 조성물 중에 분산하는 광 산란 입자를 포함하는 점착층에 있어서의 광 산란의 평균 자유 행정 L1은, 「평균 자유 행정 L1=1/(광 산란 입자의 수 밀도×산란 단면적)」으로 산출된다.

광 산란 입자의 수 밀도는, 단위 체적당의 광 산란 입자의 수이다. 광 산란 입자의 수 밀도의 계산에는, 통상, 광 산란 입자 1개당 체적값을 사용한다. 광 산란 입자 1개당 체적값을 구하는 경우, 광 산란 입자의 입자경을 사용하는 경우가 있다. 일반적으로, 광 산란 입자의 입자경에는 분포가 있기 때문에, 광 산란 입자의 수 밀도의 계산에 사용하는 입자경으로서는, 광 산란 입자의 체적 평균 입자경을 대표값으로서 사용할 수 있다. 또, 광 산란 입자 1개당 체적값의 계산의 간단화를 위해, 광 산란 입자의 형상은, 구(球)로 가정해서 계산할 수 있다.

산란 단면적은, 미 산란 이론(MIE THEORY)으로 구할 수 있다. 미 산란 이론은, 일정한 굴절률을 갖는 매체(매트릭스) 중에, 그 매체와 다른 굴절률을 갖는 구형 입자가 존재하는 케이스에 대해, 맥스웰 전자 방정식의 해를 구한 것이다. 구형 입자가 광 산란 입자에 상당하고, 매체가 점착 조성물에 상당한다. 이 이론에 따르면, 상기 산란 단면적은 「산란 단면적= 산란 효율 K(α)×구형 입자의 실제 단면적 πr²」으로 산출된다.

여기서, 산란 광의 각도에 의존한 강도 분포 I(α, θ)는, 하기 (2) 식으로 나타내어진다. 또, 산란 효율 K(α)는, 하기 (3) 식으로 나타내어진다. 나아가, α는, 하기 (4) 식으로 나타내어지며, 매체 중에서의 광의 파장 λ로 규격화된 구형 입자의 반경 r에 상당하는 양이다. 각도 θ는 산란각이며, 입사 광의 진행 방향과 동일 방향을 θ=180°로 잡는다. 또, (2) 식 중의 i1 및 i2는, (5) 식으로 나타내어진다. 그리고, (3) 식 ~ (5) 식 중의 아래첨자 ν가 붙은 a 및 b는, (6) 식으로 나타내어진다. 위첨자 1 및 아래첨자 ν를 붙인 P(cosθ)는, Legendre의 다항식으로 이루어진다. 아래첨자 ν가 붙은 a 및 b는, 1차 및 2차의 Recatti－Bessel 함수 Ψ_v 및 ζ_v(단, v는, 아래첨자 ν를 의미한다)와 그 도함수로 이루어진다. m은, 매트릭스를 기준으로 한 구형 입자의 상대 굴절률이며, m=n_scatter/n_matrix이다. n_scatter은, 구상 입자의 굴절률을 나타낸다. 또, n_matrix은, 매체의 굴절률을 나타낸다.

[수학식 1]

[수학식 2]

[수학식 3]

[수학식 4]

[수학식 5]

예를 들어, 굴절률 1.56의 점착 조성물, 및 광 산란 입자로서 굴절률 1.43의 실리콘 입자를 대략 10.6 중량%(8 체적%) 포함하는 점착층의 평균 자유 행정 L1을, 진공 중에서의 파장 550nm의 광에 대해 상기 방법으로 계산하면, 도 2와 같이 된다. 도 2에 나타내는 예에서는, 점착층에 있어서의 광 산란 입자의 체적 농도 V를 일정하게 하고, 광 산란 입자의 입자경을 200nm, 600nm, 1000nm, 1500nm 및 2000nm로 변화시켰을 때의 평균 자유 행정 L1을 나타내고 있다. 또, 계산에 있어서, 광 산란 입자의 수 밀도［개/mm³］는, 점착 조성물의 비중을 1g/cm³, 광 산란 입자의 비중을 1.32g/cm³로서 계산했다. 나아가, 광 산란 입자의 형상은, 구로 가정했다. 이와 같이 광 산란 입자의 형상을 구로 가정하는 것은, 실제 광 산란 입자의 형상이 구에 가까운 경우에 적용 가능하다. 나아가, 실제 광 산란 입자의 형상이 구에 가까운 형상이 아닌 경우라도, 평균 자유 행정 L1과 광 산란 입자의 입자경의 경향은 크기의 문제이기 때문에, 동일한 경향을 나타낸다고 생각된다.

점착층의 두께 D1은, 바람직하게는 3μm 이상, 보다 바람직하게는 5μm 이상, 특히 바람직하게는 10μm 이상이며, 바람직하게는 500μm 이하, 보다 바람직하게는 300μm 이하, 특히 바람직하게는 250μm 이하이다. 점착층의 두께 D1을 상기 범위의 하한치 이상으로 함으로써, 점착층에 의해 충분히 광을 산란시킬 수 있다. 또, 점착층의 두께 D1을 상기 범위의 상한치 이하로 함으로써, 점착층의 면 형상을 용이하게 평평하게 할 수 있다.

점착층의 전체 광선 투과율은, 바람직하게는 80% 이상, 보다 바람직하게는 85% 이상이다. 전체 광선 투과율의 측정은, JIS K7136에 의해 실시할 수 있다.

점착층의 유리에 대한 밀착성은, 바람직하게는 5N/25mm 이상, 보다 바람직하게는 7.5N/25mm 이상이다. 점착층의 유리에 대한 밀착성이 이와 같이 높음으로써, 광학 적층체를 유기 EL 소자에 강력하게 점착시킬 수 있다. 점착층의 유리에 대한 밀착성의 상한은, 특별히 제한은 없지만, 통상 30N/25mm 이하이다. 점착층의 유리에 대한 밀착성의 측정은, JIS K6854－1에 의해 실시할 수 있다.

［3.4. 점착층의 제조 방법］

점착층의 제조 방법으로서는, 원하는 점착층이 얻어지는 임의의 방법을 채용할 수 있다. 통상은, 아크릴계 중합체 및 광 산란 입자를 포함하는 도포액의 막을 형성하는 공정과, 상기 도포액의 막을 경화시켜 점착층을 얻는 공정을 포함하는 제조 방법에 의해, 점착층을 제조한다.

상기 도포액은, 점착층 형성용 도포액으로서, 점착층에 포함되는 성분을 포함한다. 따라서, 점착층은, 아크릴계 중합체 및 광 산란 입자를 포함하고, 필요에 따라 무기 산화물 입자, 가교제, 가소제 및 실란 커플링제 등의 임의의 성분을 포함할 수 있다. 나아가 도포액은, 용매를 포함하고 있어도 된다.

용매로서는, 아크릴계 중합체를 용해할 수 있는 용매를 사용할 수 있다. 용매의 예로서는, 아세트산메틸, 아세트산에틸, 아세토아세트산메틸, 아세토아세트산에틸 등의 에스테르계 용매； 아세톤, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤 등의 케톤계 용매； 톨루엔, 자일렌 등의 방향족계 용매； 메탄올, 에탄올, 프로필알코올 등의 알코올계 용매； 를 들 수 있다. 이들 중에서도, 용해성, 건조성 및 가격의 점에서, 아세트산에틸 및 메틸에틸케톤이 바람직하다. 또, 용매는, 1종류를 단독으로 사용해도 되고, 2종류 이상을 임의의 비율로 조합하여 사용해도 된다.

그런데, 점착층에 포함되는 성분(즉, 아크릴계 중합체, 광 산란 입자 및 임의의 성분 등의 성분)은, 용액 또는 현탁액으로서 준비되는 것이 있을 수 있다. 예를 들어, 용매를 사용하는 제조 방법에 의해 상기 성분을 제조한 경우, 그리고, 상기 성분으로서 시판품을 구입했을 경우 등에는 상기 성분을 포함하는 용액 또는 현탁액으로서 상기 성분이 준비되는 경우가 있다. 이와 같은 경우, 점착층 형성용 도포액 조제를 위해서 상기 용액 또는 현탁액을 그대로 배합해도 된다. 이 때에는, 용액 또는 현탁액에 포함되는 용매를, 점착층 형성용 도포액의 용매의 일부 또는 전부로서 사용할 수 있다.

용매의 양은, 통상, 도포액의 고형분 농도를 원하는 농도로 조정할 수 있도록 설정한다. 도포액의 고형분 농도는, 바람직하게는 5 중량% 이상, 보다 바람직하게는 10 중량% 이상, 특히 바람직하게는 20 중량% 이상이며, 바람직하게는 90 중량% 이하, 보다 바람직하게는 80 중량% 이하, 특히 바람직하게는 75 중량% 이하이다. 여기서, 어느 액체의 고형분이란, 그 액체의 건조를 거쳐 잔류하는 물질을 말한다.

25℃에 있어서의 도포액의 점도는, 바람직하게는 20,000mPa·s 이하, 보다 바람직하게는 18,000mPa·s 이하, 특히 바람직하게는 15,000mPa·s 이하이며, 바람직하게는 100mPa·s 이상이다. 도포액의 점도를 이와 같이 낮게 함으로써, 도공선의 발생을 억제할 수 있으므로, 도포액의 막을 균일하게 형성하는 것이 용이하다. 여기서, 점도의 측정은, JIS Z8803(2011)의 9. 단일 원통형 회전 점도계에 의한 점도 측정 방법에 준해 실시할 수 있다.

도포액을 준비한 다음에, 상기 도포액의 막을 형성하는 공정을 실시한다. 통상은, 적절한 지지면에 도포액을 도포함으로써 도포액의 막을 형성한다. 도포 방법으로서는, 예를 들어, 롤 코팅, 다이코팅, 그라비아 코팅, 콤마 코팅, 스크린 인쇄 등의 방법을 사용할 수 있다. 본 발명에 관련된 광학 적층체에서는, 점착층에 있어서의 아크릴계 중합체와 입자의 상용성이 양호하고, 또한, 입자의 양을 적게 할 수 있다. 그 때문에, 도포액을 균일하게 도포하는 것이 간단하므로, 점착층에 있어서의 결함(국소적인 돌기 또는 패임부)의 발생을 억제할 수 있다.

도포액의 막을 형성한 다음에, 이 도포액의 막을 경화시켜 점착층을 얻는 공정을 실시한다. 통상은, 도포액의 막을 건조시킴으로써 도포액의 막을 경화시켜, 점착층을 얻는다. 건조는, 통상, 가열 건조에 의해 실시한다. 구체적인 건조 조건은, 원하는 점착층이 얻어지는 범위에서 임의로 설정할 수 있다. 건조 온도는, 바람직하게는 50℃ 이상, 보다 바람직하게는 60℃ 이상, 더욱 바람직하게는 65℃ 이상, 특히 바람직하게는 70℃ 이상이며, 바람직하게는 250℃ 이하, 보다 바람직하게는 150℃ 이하, 더욱 바람직하게는 120℃ 이하, 특히 바람직하게는 95℃ 이하이다. 또, 건조 시간은, 바람직하게는 10초 ~ 10분이다.

또, 점착층의 제조 방법은, 상술한 공정에 조합하여 임의의 공정을 더 포함하고 있어도 된다.

예를 들어, 가교제를 사용하는 경우에는, 도포액의 막을 경화시켜 점착층을 얻은 다음에, 에이징 처리 공정을 실시하는 것이 바람직하다. 이 에이징 처리 공정을 실시함으로써, 점착층의 점착 물성의 밸런스를 잡을 수 있다. 에이징 처리의 온도 조건은, 통상, 실온 ~ 70℃이다. 또, 에이징 처리의 처리 시간은, 통상, 1일 ~ 30일이다. 구체예로서는, 23℃에서 1일 ~ 20일간, 23℃에서 3 ~ 10일간, 40℃에서 1일 ~ 7일간 등의 조건으로 실시할 수 있다. 본 발명에서는, 에이징 처리를 가하기 전의 층 및 에이징 처리 후의 층을, 구별하지 않고 「점착층」이라고 한다.

［4. 임의의 층］

본 발명의 광학 적층체는, 기재 및 점착층에 조합하여, 임의의 층을 더 구비하고 있어도 된다.

예를 들어, 점착층의 기재와는 반대측에, 박리 가능한 세퍼레이터 필름층이 형성되어 있어도 된다. 이와 같은 세퍼레이터 필름층을 형성함으로써, 점착층을 보호하거나 광학 적층체의 권취를 용이하게 하거나 할 수 있다.

또, 예를 들어, 기재의 점착층과는 반대측에, 광 확산층을 형성해도 된다. 광 확산층은, 광 확산성을 갖는 재료를 포함하는 층이다. 광 확산층을 형성함으로써, 광 확산층을 투과하는 광을 확산시켜 광의 광로를 변화시킬 수 있다. 이로써, 광로 길이를 길게 하고, 광의 취출 효율을 보다 높일 수 있다.

나아가, 예를 들어, 기재의 점착층과는 반대측에, 자외선 흡수층을 형성해도 된다. 이것으로써, 기재 및 점착층, 그리고, 광학 적층체가 첩합된 유기 EL 소자에 포함되는 유기 재료의 자외선에 의한 열화를 억제할 수 있다.

［5. 광학 적층체의 용도 등］

본 발명의 광학 적층체는, 점착층이 높은 점착성을 갖는다. 그 때문에, 점착층의 표면을 임의의 부재에 첩합함으로써, 광학 적층체를 상기 부재에 점착시킬 수 있다. 또, 본 발명의 광학 적층체에 있어서, 점착층은, 당해 점착층을 투과하는 광을 산란시킬 수 있다. 그 때문에, 본 발명의 광학 적층체는, 유기 EL 소자의 일방의 측에 배치함으로써, 당해 유기 EL 소자 내의 발광층에서 발생된 광의 광 취출 효율을 높일 수 있다. 따라서, 본 발명의 광학 적층체는, 유기 EL 소자와 조합하여 광원 장치를 제조하는 용도로 사용하기에 호적하다.

점착층이 광을 산란시킬 수 있는 광 산란 입자를 포함하므로, 본 발명의 광학 적층체는, 헤이즈를 갖는다. 광학 적층체의 구체적인 헤이즈는, 광학 적층체의 용도에 따라 적절히 설정할 수 있다. 구체적으로는, 광학 적층체의 헤이즈는, 바람직하게는 20% 이상, 보다 바람직하게는 40% 이상, 특히 바람직하게는 70% 이상이며, 바람직하게는 99% 이하, 보다 바람직하게는 97% 이하, 특히 바람직하게는 95% 이하이다. 이와 같은 헤이즈를 가짐으로써, 광학 적층체를 유기 EL 소자에 형성한 경우에, 유기 EL 소자의 배선 및 반사 전극을 잘 보이지 않게 할 수 있으므로, 미관을 향상시킬 수 있다.

［6. 광학 적층체의 제조 방법］

광학 적층체의 제조 방법은, 원하는 광학 적층체가 얻어지는 한, 임의이다.

예를 들어, 광학 적층체는, 기재의 표면을 지지면으로서 사용하여 상술한 방법으로 점착층을 제조함으로써, 제조할 수 있다. 이 경우, 점착층 형성용 도포액의 막을 기재 상에 형성하는 공정과, 이 도포액의 막을 경화시켜 점착층을 얻는 공정을 포함하는 제1 제조 방법에 의해, 광학 적층체를 제조할 수 있다.

또, 예를 들어, 광학 적층체는, 상술한 방법으로 점착층을 제조한 후에, 제조된 점착층을 기재와 첩합함으로써, 제조할 수 있다. 이 경우, 점착층 형성용 도포액의 막을 형성하는 공정과, 이 도포액의 막을 경화시켜 점착층을 얻는 공정과, 이 점착층과 기재를 첩합하는 공정을 포함하는 제2 제조 방법에 의해, 광학 적층체를 제조할 수 있다.

특히, 도포액에 포함되는 용매, 도포액의 막의 건조를 위한 열, 및 활성 에너지선의 조사 등의 요인에 의해, 점착층을 제조하는 공정에서 기재가 열화될 가능성이 있는 경우에는, 제2 제조 방법에 의해 광학 적층체를 제조하는 것이 바람직하다. 이와 같은 제2 제조 방법의 구체예를 들면, 실리콘 등이 도포되어 이형(離型)성을 갖는 면을 구비한 세퍼레이터 필름층의 상기 면에 도포액을 도포하고, 건조해 점착층을 얻고, 이 점착층을 기재에 첩합하여 광학 적층체를 얻는 방법을 들 수 있다. 이와 같은 방법은, 예를 들어 기재에 엠보싱 가공 처리를 가한 경우와 같이, 점착층과 첩합하는 기재의 면의 평활성이 낮아도, 상술한 점착층이면 실시 가능하다.

［7. 광원 장치］

본 발명의 광학 적층체를 유기 EL 소자의 일방의 측에 배치함으로써, 광원 장치가 얻어진다. 통상은, 광학 적층체의 점착층측의 면을 유기 EL 소자의 출광면에 첩합하여, 광원 장치를 제조한다.

도 3은, 본 발명의 일 실시형태에 관련된 광학 적층체를 구비한 광원 장치의 일례를 두께 방향에 평행한 평면으로 자른 단면을 모식적으로 나타내는 단면도이다.

도 3에 나타내는 바와 같이, 광원 장치(200)는, 유기 EL 소자(300) 및 광학 적층체(100)를 구비한다.

유기 EL 소자(300)는, 기판층(310), 투명 전극층(320), 발광층(330), 전극층(340) 및 봉지층(350)을 이 순서로 구비하고, 투명 전극층(320) 및 전극층(340)으로부터 전압을 인가함으로써 발광층(330)이 광을 발생시킬 수 있다.

통상, 이와 같은 유기 EL 소자(300)는, 투명 전극층(320), 발광층(330), 전극층(340) 등의 각 층을, 스퍼터링 등의 층 형성 방법에 의해 기판층(310) 상에 순차 형성하고, 봉지층(350)으로 이들 층을 봉지함으로써 제조할 수 있다. 이와 같은 기판층(310)으로서는, 유리판이 사용되는 경우가 많다. 이 유리판의 굴절률은, 일반적인 수지보다 높은 경향이 있다.

광학 적층체(100)는, 기재(110)와는 반대측의 점착층(120)의 면(120D)이 유기 EL 소자(300)의 출광면(300U)에 첩합되어 있다. 그 때문에, 발광층(330)에서 발생된 광은, 투명 전극층(320), 기판층(310), 점착층(120) 및 기재(110)를 이 순서로 투과해서, 면(110U)를 통과하여 출광한다. 여기서, 본 실시형태에 관련된 점착층(120)은, 광 산란 입자(122)를 포함하므로, 점착층(120)에서 광을 산란시킬 수 있다. 따라서, 본 실시형태에 나타내는 광원 장치(200)에 의하면, 광학 적층체(100)을 통한 광의 취출을 효율적으로 실시할 수 있다.

만일 점착층(120)에 포함되는 점착 조성물의 굴절률이 낮으면, 기판층(310)과 점착층(120) 사이의 굴절률 차이가 커져서, 기판층(310)과 점착층(120)의 계면에서 광이 반사해서 광 취출 효율의 저하가 일어날 가능성이 있다. 그러나, 본 실시형태에 관련된 점착층(120)이 포함하는 아크릴계 점착 조성물이 높은 굴절률을 가지므로, 기판층(310)과 점착층(120) 사이의 굴절률 차이를 작게 할 수 있다. 그 때문에, 기판층(310)과 점착층(120)의 계면에서의 반사가 억제되므로, 본 실시형태에 관련된 광원 장치(200)에서는, 광 취출 효율이 더욱 높아지고 있다.

상기와 같은 광원 장치는, 예를 들어, 조명기구 및 백라이트 장치 등의 용도에 사용할 수 있다. 조명기구는, 상기 광원 장치를 광원으로서 가지고, 나아가 광원을 유지하는 부재, 전력을 공급하는 회로 등의 임의의 구성 요소를 포함할 수 있다. 백라이트 장치는, 상기 광원 장치를 광원으로서 가지고, 나아가 케이스, 전력을 공급하는 회로, 출광하는 광을 더 균일하게 하기 위한 확산판, 확산 시트, 프리즘 시트 등의 임의의 구성 요소를 포함할 수 있다. 백라이트 장치의 용도는, 액정 표시 장치 등 화소를 제어해 화상을 표시시키는 표시 장치, 그리고, 간판 등의 고정된 화상을 표시시키는 표시 장치의 백라이트로서 사용할 수 있다.

실시예

이하, 실시예를 나타내어 본 발명에 대해 구체적으로 설명한다. 단, 본 발명은 이하에 나타내는 실시예로 한정되는 것은 아니고, 본 발명의 특허 청구 범위 및 그 균등 범위를 일탈하지 않는 범위에서 임의로 변경하여 실시할 수 있다.

이하의 실시예 및 비교예에 있어서, 재료의 양을 나타내는 「%」 및 「부」는, 따로 언급하지 않는 한 중량 기준이다. 또, 실시예 및 비교예 중의 조작은, 따로 언급하지 않는 한 상온 상압의 환경하에서 실시했다.

나아가, 이하의 실시예 및 비교예에 있어서, 점착층에 있어서의 광 산란의 평균 자유 행정의 계산은, 진공 중에서의 파장 550nm의 광에 대해, 미 산란 이론을 사용한 전술한 방법으로 실시했다.

［실시예 1］

(아크릴계 중합체 (A－1)의 제조)

벤질아크릴레이트 (a1) 70부, 2－히드록시에틸아크릴레이트 (a2) 15부 및 부틸아크릴레이트 (a3) 15부에, 중합 개시제로서 아조비스이소부티로니트릴(AIBN) 0.16부를 용해시킨 혼합물 (X)을 준비했다.

온도계, 교반기, 적하 깔때기 및 환류 냉각기를 구비한 반응기 내에, 메틸에틸케톤 28부 및 톨루엔 8부를 투입하고, 교반하면서 승온시켰다. 반응기 내의 온도가 90℃가 된 후에, 상기 혼합물 (X)을 반응기 중으로 2시간에 걸쳐서 적하하였다. 나아가, 아세트산에틸 2부에 AIBN 0.06부를 용해시킨 중합 촉매액을, 중합 도중에 반응기 내에 순차적으로 추가하면서 7시간 중합시켜서, 아크릴계 중합체 (A－1)의 용액(고형분 농도 65.1%, 점도 1300mPa·s(25℃))을 얻었다. 아크릴계 중합체 (A－1)의 중량 평균 분자량은 105,000, 수평균 분자량은 36,000, 분자량 분포는 2.92, 유리 전이 온도는 -8.3℃이었다.

(점착 조성물의 굴절률의 측정)

아크릴계 중합체 (A－1)의 용액을 고형분으로 100부와, 트리메틸올프로판의 톨릴렌디이소시아네이트 부가물의 55% 아세트산에틸 용액(닛폰폴리우레탄사제 「콜로네이트 L－55E」) 0.3부를 혼합하여, 도포액을 제조했다. 이 도포액을, 폴리에스테르계 이형 시트의 편면에, 건조 후의 두께가 30μm가 되도록 도포하고, 100℃에서 4분간 건조해, 분석용 점착층을 형성했다. 상기 이형 시트와는 반대측의 분석용 점착층 면에, 다른 폴리에스테르계의 이형 시트를 첩합하고, 40℃의 조건 하에서 10일간 에이징시켰다. 이로써, 이형 시트, 점착층 및 이형 시트를 이 순서로 구비하는 분석용 적층체를 얻었다. 이 분석용 적층체를 사용하여 분석용 점착층의 굴절률을 측정했더니, 1.54였다.

(광학 적층체의 제조)

전술한 아크릴계 중합체 (A－1)의 용액을, 고형분으로 100 중량부에 상당하는 양을 취했다. 이렇게 해서 취한 아크릴계 중합체 (A－1)의 용액에 대해, 광 산란 입자(모멘티브·퍼포먼스·머테리얼사제 「XC－99」, 체적 평균 입자경을 0.7μm로 조정한 실리콘 입자, 굴절률 1.43) 6 중량부를 더해, 15분 교반했다. 이 용액에, 트리메틸올프로판의 톨릴렌디이소시아네이트 부가물의 55% 아세트산에틸 용액(닛폰폴리우레탄사제 「콜로네이트 L－55E」) 0.3부를 더 배합하고, 15분간 교반하여, 점착층 형성용 도포액을 얻었다. 이 도포액을, 기재로서의 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(토레이사제 「U34」, 두께 100μm)의 편면에, 건조 후의 두께가 60μm가 되도록 도포하고, 80℃에서 5분 건조시켜 점착층을 형성했다. 그 후, 기재와는 반대측의 점착층 면에, 폴리에스테르계의 이형 시트를 첩합하고, 80℃의 조건 하에서 14일간 에이징시켰다. 이로써, 이형 시트, 점착층 및 기재를 이 순서로 구비하는 광학 적층체를 얻었다. 비중을 고려하여 계산했더니, 점착층에서의 광 산란 입자의 체적 농도 V는 5%였다.

이와 같이 하여 얻어진 광학 적층체의 이형 시트측의 면을 관찰해, 점착층의 결함을 조사했다. 점착층에 결함이 형성된 부분에서는, 이형 시트의 표면에 국소적인 패임부 또는 돌기가 형성된다. 관찰된 패임부 또는 돌기의 수가 적은 경우(1m²당 결함이 100개 미만인 경우)는 「양호」라고 판정하고, 패임부 또는 돌기의 수가 많은 경우(1m²당 결함이 100개 이상인 경우)는 「불량」이라고 판정했다.

또, 점착층의 D1/L1의 값을 미 산란 이론(MIE THEORY)에 의해 구했다. 또, 광학 적층체의 헤이즈의 측정을 실시했다.

나아가, 시판되는 유기 EL 소자를 준비해, 이 유기 EL 소자의 전체 광속을 측정했다.

또, 상기 광학 적층체로부터 이형 시트를 떼어내고, 기재와는 반대측 점착층의 면을 유기 EL 소자의 출광면에 첩합하여, 광원 장치를 얻었다. 그리고, 이 광원 장치의 전체 광속을 측정했다.

광원 장치의 전체 광속을, 광학 적층체를 구비하지 않는 유기 EL 소자의 전체 광속으로 나누는 것으로, 광 취출 효율을 계산했다. 이렇게 해서 구해진 광 취출 효율은, 광학 적층체를 구비하지 않는 유기 EL 소자의 전체 광속을 「1.00」이라고 한 경우의 광원 장치의 전체 광속의 크기를 나타낸다.

［실시예 2 ~ 6, 비교예 1 및 비교예 2］

점착층의 두께, 및 광 산란 입자의 체적 농도 V를 표 1에 나타내는 바와 같이 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 광학 적층체의 제조 및 평가를 실시했다.

［실시예 1 ~ 6, 비교예 1 및 비교예 2의 결과］

실시예 1 ~ 6, 비교예 1 및 비교예 2의 결과를, 하기 표 1에 나타낸다.

［실시예 7］

아크릴계 중합체 (A－1)의 용액을, 고형분으로 100 중량부 취했다. 이렇게 해서 취한 아크릴계 중합체 (A－1)의 용액에 대해, 무기 산화물 입자(솔라사제 「NANON5 ZR－010」, 체적 평균 입자경 15nm) 130 중량부, 가소제(이스트만사제 「BENZOFLEX 9－88SG」, 융점 -30℃) 14 중량부, 및 광 산란 입자(모멘티브·퍼포먼스·머테리얼사제 「XC－99」, 체적 평균 입자경을 0.7μm으로 조정한 실리콘 입자, 굴절률 1.43) 26 중량부를 더하고 15분 교반하여, 분산된 광 산란 입자를 포함하는 용액을 얻었다. 여기서 사용한 광 산란 입자의 양은, 비중을 고려해 계산했더니, 후에 형성되는 점착층에서의 광 산란 입자의 체적 농도 V가 15%가 되는 양이다. 이 용액에, 트리메틸올프로판의 톨릴렌디이소시아네이트 부가물의 55% 아세트산에틸 용액(일본 폴리우레탄사제, 「콜로네이트 L－55 E」) 0.3부를 더 배합하고, 15분간 교반하여 도포액을 얻었다.

점착층을 형성하기 위한 도포액으로서, 이와 같이 해서 제조된 도포액을 사용했다. 또, 점착층의 두께를 20μm로 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 광학 적층체의 제조 및 평가를 실시했다. 결과를 표 2에 나타낸다. 또, 표 2에는, 대비를 위해 실시예 2의 결과도 나타낸다.

［실시예 8］

페녹시에틸아크릴레이트 (a1) 70부, 2－히드록시에틸아크릴레이트 (a2) 15부 및 부틸아크릴레이트 (a3) 15부에, 중합 개시제로서 아조비스이소부티로니트릴(AIBN) 0.16부를 용해시킨 혼합물 (Y)을 준비했다.

온도계, 교반기, 적하 깔때기 및 환류 냉각기를 구비한 반응기 내에, 메틸에틸케톤 28부 및 톨루엔 8부를 투입하고, 교반하면서 승온시켰다. 반응기 내의 온도가 90℃가 된 후에, 상기 혼합물 (Y)을 반응기 중으로 2시간에 걸쳐서 적하하였다. 나아가, 아세트산에틸 2부에 AIBN 0.06부를 용해시킨 중합 촉매액을, 중합 도중에 반응기 내에 순차적으로 추가하면서 7시간 중합시켜서, 아크릴계 중합체 (A－2)의 용액(고형분 농도 65.0%, 점도 1100mPa·s(25℃))을 얻었다. 아크릴계 중합체 (A－2)의 중량 평균 분자량은 108,000, 수평균 분자량은 41,700, 분자량 분포는 2.59, 유리 전이 온도는 -26.6℃이었다.

아크릴계 중합체 (A－1)의 용액 대신에, 상기 아크릴계 중합체 (A－2)의 용액을 사용했다. 또, 점착층의 두께를 20μm로 변경했다. 나아가, 광 산란 입자의 양을, 체적 농도 V가 15%가 되도록 변경했다. 이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 광학 적층체의 제조 및 평가를 실시했다. 결과를 표 3에 나타낸다. 또, 표 3에는, 대비를 위해 실시예 2의 결과도 나타낸다.

［실시예 9］

광 산란 입자로서 모멘티브·퍼포먼스·머테리얼사제 「XC－99」(체적 평균 입자경을 0.7μm로 조정한 실리콘 입자, 굴절률 1.43)를 단독으로 사용하는 대신에, 상기 모멘티브·퍼포먼스·머테리얼사제 「XC－99」(체적 평균 입자경을 0.7μm로 조정한 실리콘 입자, 굴절률 1.43)와 모멘티브·퍼포먼스·머테리얼사제 「토스펄 120」(체적 평균 입자경을 2μm로 조정한 실리콘 입자, 굴절률 1.43)을 조합하여 사용했다. 이들 광 산란 입자의 양은, 제조되는 점착층에 있어서의 광 산란 입자의 체적 농도 V₁ 및 V₂가 하기 표 4에 나타내는 값이 되도록 조정했다. 여기서, V₁은 체적 평균 입자경 0.7μm의 광 산란 입자의 체적 농도를 나타내며, V₂는 체적 평균 입자경 2μm의 광 산란 입자의 체적 농도를 나타낸다.

또, 점착층의 두께를, 20μm로 변경했다.

이상의 사항 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 광학 적층체의 제조 및 평가를 실시했다. 결과를 표 4에 나타낸다. 또, 표 4에는, 대비를 위해 실시예 3 및 4의 결과도 나타낸다. 표 4에 있어서, 「입자(0.7μm)」란, 체적 평균 입자경이 0.7μm인 광 산란 입자를 나타낸다. 또, 표 4에 있어서, 「입자(2μm)」란, 체적 평균 입자경이 2μm인 광 산란 입자를 나타낸다. 표 4로부터 알 수 있듯이, 적어도 체적으로 1/4의 입자의 입자경을 0.1μm ~ 1μm의 범위에 들어가게 함으로써, 적은 광 산란 입자의 체적 농도 V로 광 취출 효율의 향상과 헤이즈의 향상을 양립할 수 있으므로, 유기 EL 소자의 반사 전극을 은폐 하는 효과가 얻어진다.

［실시예 10 ~ 12 및 비교예 3］

아크릴계 중합체 (A－1)의 고형분 100 중량부에 대한 무기 산화물 입자(솔라사제 「NANON5 ZR－010」, 체적 평균 입자경 15nm)의 양을, 23 중량부로 변경했다.

또, 점착층의 두께, 및 광 산란 입자의 체적 농도 V를 하기 표 5에 나타내는 바와 같이 변경했다.

이상의 사항 이외에는 실시예 7과 동일하게 하여, 광학 적층체의 제조 및 평가를 실시했다. 결과를 표 5에 나타낸다.

［실시예 13 ~ 15］

실시예 10과 동일한, 점착층 형성용 도포액을 준비했다. 이 도포액을, 폴리에틸렌테레프탈레이트제의 이형 시트의 편면에, 건조 후의 두께가 40μm가 되도록 도포하고, 80℃에서 5분 건조시켜, 점착층을 형성했다.

또, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(두께 38μm)을 준비하고, 이 필름의 편면에, 열 엠보싱 가공 처리에 의해, 표 6에 나타내는 최대 높이(깊이) Ry를 갖는 점 형상의 패임부를 약 1mm 피치로 형성하여, 기재를 얻었다.

이형 시트와는 반대측의 점착층 면과, 기재의 패임부가 형성된 것과는 반대측 면을 첩합하고, 80℃의 조건 하에서 14일간 에이징시켰다. 이로써, 이형 시트, 점착층 및 기재를 이 순서로 구비하는 광학 적층체를 얻었다.

이렇게 해서 얻어진 광학 적층체의 평가를, 실시예 1과 동일하게 실시했다. 또, 광학 적층체의 기재측의 면을 관찰해, 매트감을 평가했다. 광택이 억제되어 있는 것을 「양호」라고 판정하고, 광택이 보이는 것을 「불량」이라고 판정했다. 결과를 표 6에 나타낸다. 또, 표 6에는, 대비를 위해 실시예 10의 결과도 나타낸다.

［참고예 1］

광 산란 입자 및 점착 조성물을 포함하는 점착층의 두께 D1과 광 산란의 평균 자유 행정 L1의 비 D1/L1을, 굴절률 n이 1.48 또는 1.56인 점착 조성물을 사용한 경우 각각에 대해, 도 4에 나타낸다. 이 때, 층 두께 20μm, 광 산란 입자의 평균 입자경 0.7μm, 광 산란 입자의 굴절률 1.43으로 했다.

도 4로부터, 굴절률이 높은 점착 조성물을 사용하는 쪽이, 적은 양의 광 산란 입자에 의해 큰 D1/L1의 값을 얻을 수 있는 것을 알 수 있다. 따라서, 굴절률이 높은 점착 조성물을 사용하면, 원하는 D1/L1을 얻는 것이 용이해지고, 결과적으로 광 취출 효율을 향상시키는 것이 용이해지는 것을 알 수 있다.

100 광학 적층체
110 기재
111 패임부
120 점착층
121 아크릴계 점착 조성물
122 광 산란 입자
200 광원 장치
300 유기 EL 소자
310 기판층
320 투명 전극층
330 발광층
340 전극층
350 봉지층

Claims (9)

1. 기재와, 상기 기재 상에 형성된 점착층을 구비하고,
   상기 점착층이, 아크릴계 중합체를 포함하는 아크릴계 점착 조성물, 및 광 산란 입자를 포함하며,
   상기 아크릴계 중합체가, 방향고리 함유 모노머 (a1) 40 중량% ~ 93 중량%, 및 수산기 함유 모노머 (a2) 7 중량% ~ 60 중량%를 포함하는 공중합 성분 ［I］의 공중합체이며,
   상기 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량이, 20만 이하이며,
   상기 광 산란 입자의 상기 점착층에 대한 체적 농도 V가, 3% ~ 35%이며,
   상기 아크릴계 점착 조성물의 굴절률이, 1.52 ~ 1.67이며,
   상기 광 산란 입자의 굴절률이, 1.4 ~ 1.49인, 광학 적층체.
2. 제 1 항에 있어서,
   상기 광 산란 입자가, 실리콘 입자 또는 아크릴 입자인, 광학 적층체.
3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
   상기 점착층에 포함되는 상기 광 산란 입자 가운데, 적어도 체적으로 1/4의 입자의 입자경이, 0.1μm ~ 1μm인, 광학 적층체.
4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
   상기 광 산란 입자의 평균 입자경이 0.1μm ~ 1μm 이며,
   상기 점착층의 두께를 D1, 광 산란의 평균 자유 행정을 L1이라고 할 때, D1/L1이 1 ~ 6인, 광학 적층체.
5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
   상기 점착층과는 반대측의 상기 기재의 면이, 요철 구조를 갖는, 광학 적층체.
6. 제 5 항에 있어서,
   상기 기재가 단층 구조를 가지며,
   상기 요철 구조의 최대 높이를 Ry라고 하고, 상기 기재의 두께를 D2라고 할 때, 0.05＜Ry/D2＜0.25인, 광학 적층체.
7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
   유기 일렉트로 루미네선스 소자의 일방의 측에 배치되는, 광학 적층체.
8. 기재 및 점착층을 구비하는 광학 적층체의 제조 방법으로서,
   아크릴계 중합체 및 광 산란 입자를 포함하는 도포액의 막을, 상기 기재 상에 형성하는 공정과,
   상기 도포액의 막을 경화시켜, 상기 점착층을 얻는 공정을 포함하고,
   상기 아크릴계 중합체가, 방향고리 함유 모노머 (a1) 40 중량% ~ 93 중량%, 및 수산기 함유 모노머 (a2) 7 중량% ~ 60 중량%를 포함하는 공중합 성분 [I］의 공중합체이며,
   상기 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량이, 20만 이하이며,
   상기 광 산란 입자의 상기 점착층에 대한 체적 농도 V가, 3% ~ 35%이며,
   상기 광 산란 입자의 굴절률이, 1.4 ~ 1.49이며,
   상기 점착층 중의 상기 광 산란 입자 이외의 성분으로서의 아크릴계 점착 조성물의 굴절률이 1.52 ~ 1.67인, 광학 적층체의 제조 방법.
9. 기재 및 점착층을 구비하는 광학 적층체의 제조 방법으로서,
   아크릴계 중합체 및 광 산란 입자를 포함하는 도포액의 막을 형성하는 공정과,
   상기 도포액의 막을 경화시켜, 상기 점착층을 얻는 공정과,
   상기 점착층과 상기 기재를 첩합하는 공정을 포함하고,
   상기 아크릴계 중합체가, 방향고리 함유 모노머 (a1) 40 중량% ~ 93 중량%, 및 수산기 함유 모노머 (a2) 7 중량% ~ 60 중량%를 포함하는 공중합 성분 [I］의 공중합체이며,
   상기 아크릴계 중합체의 중량 평균 분자량이, 20만 이하이며,
   상기 광 산란 입자의 상기 점착층에 대한 체적 농도 V가, 3% ~ 35%이며,
   상기 광 산란 입자의 굴절률이, 1.4 ~ 1.49이며,
   상기 점착층 중의 상기 광 산란 입자 이외의 성분으로서의 아크릴계 점착 조성물의 굴절률이, 1.52 ~ 1.67인, 광학 적층체의 제조 방법.
   

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