KR20160130372A - 전자 부품 실장용 접착제 및 플립 칩 실장용 접착 필름 - Google Patents

전자 부품 실장용 접착제 및 플립 칩 실장용 접착 필름 Download PDF

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KR20160130372A
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meth
adhesive
mounting
electronic component
group
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사야카 와키오카
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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있어 보이드를 억제하고, 내리플로우성도 우수한 전자 부품 실장용 접착제를 제공하는 것을 목적으로 한다. 또, 본 발명은 그 전자 부품 실장용 접착제를 함유하는 플립 칩 실장용 접착 필름을 제공하는 것을 목적으로 한다. 본 발명은 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 이중 결합 당량 1 ∼ 5 meq/g 의 아크릴 폴리머와, 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 전자 부품 실장용 접착제이다.

Description

전자 부품 실장용 접착제 및 플립 칩 실장용 접착 필름{ADHESIVE FOR MOUNTING ELECTRONIC COMPONENT AND ADHESIVE FILM FOR MOUNTING FLIP CHIP}
본 발명은 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있어 보이드를 억제하고, 내리플로우성도 우수한 전자 부품 실장용 접착제에 관한 것이다. 또, 본 발명은 그 전자 부품 실장용 접착제를 함유하는 플립 칩 실장용 접착 필름에 관한 것이다.
최근 점점 더 진전되는 반도체 장치의 소형화, 고집적화에 대응하기 위해서, 땜납 등으로 이루어지는 돌기 전극 (범프) 을 갖는 반도체 칩을 사용한 플립 칩 실장이 주목받고 있다.
플립 칩 실장에 있어서는, 일반적으로 반도체 칩의 돌기 전극과, 다른 반도체 칩 또는 기판의 전극을 접합한 후, 언더 필을 주입하여 수지 밀봉을 실시하는 방법이 이용되고 있다 (예를 들어, 특허문헌 1).
그러나, 최근 반도체 칩의 소형화가 진행됨과 함께 전극간의 피치도 점점 더 좁아지고 있고, 또 이들에 수반하여 반도체 칩끼리 또는 반도체 칩과 기판 사이의 갭이 좁아지고 있기 때문에, 언더 필의 주입시에 공기가 말려 들어가 보이드가 발생하기 쉬워지고 있다.
그래서, 전극 접합 후에 언더 필을 주입하는 것이 아니라, 기판 또는 반도체 칩에 미리 열 경화형의 접착제 또는 접착 필름을 공급해 두고, 가열에 의해 전극 접합과 접착제의 경화를 동시에 실시하여 반도체 칩을 실장하는 방법이 이용되고 있다 (예를 들어, 특허문헌 2).
그러나, 이와 같은 방법에서는, 접착제의 경화가 느리면, 땜납 용융 시점에서 접착제가 충분히 경화되지 않아, 용융된 땜납이 접착제의 유동에 의해 밀려나는 경우 (땜납 흐름) 가 있었다. 또, 실장시에 접착제가 충분히 경화되어 있지 않으면, 실장 후의 냉각 과정에서 보이드가 발생하기 쉬워졌다. 플립 칩 실장에서는 생산성을 올리기 위해서도 실장 시간을 짧게 하는 것이 요구되고 있지만, 종래의 접착제 또는 접착 필름에서는 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합하기가 곤란하였다.
일본 공개특허공보 2010-278334호 일본 공개특허공보 2011-29392호
본 발명은 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있어 보이드를 억제하고, 내리플로우성도 우수한 전자 부품 실장용 접착제를 제공하는 것을 목적으로 한다. 또, 본 발명은 그 전자 부품 실장용 접착제를 함유하는 플립 칩 실장용 접착 필름을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 이중 결합 당량 1 ∼ 5 meq/g 의 아크릴 폴리머와, 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 전자 부품 실장용 접착제이다.
이하, 본 발명을 상세히 서술한다.
본 발명자는, 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합하는 것을 목적으로 하여, 라디칼 중합 반응에 의해 경화되는, 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머를 함유하는 전자 부품 실장용 접착제를 검토하였다.
지금까지, 예를 들어 아크릴 중합체를 함유하는 접착제 조성물 (일본 공개특허공보 2010-126617호), 디엔계 화합물의 중합체 또는 공중합체로 양말단에 중합 가능한 탄소-탄소 이중 결합을 갖는 화합물을 함유하는 수지 조성물 (일본 특허 제5228419호) 등이 알려져 있지만, 이들 조성물은 전자 부품의 접착시의 접합 신뢰성 (예를 들어, 내열성, 내습열 안정성 등) 의 유지를 목적으로 한 것으로, 플립 칩 실장에 있어서 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합하기는 곤란하였다.
이에 대하여, 본 발명자는 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 이중 결합 당량 1 ∼ 5 meq/g 의 아크릴 폴리머와, 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 전자 부품 실장용 접착제라면, 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있어 보이드를 억제하고, 내리플로우성도 우수한 것을 찾아내어 본 발명을 완성시키기에 이르렀다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제는, 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 이중 결합 당량 1 ∼ 5 meq/g 의 아크릴 폴리머 (이하, 간단히 「측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머」라고도 한다) 와, 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 라디칼 중합 개시제를 함유한다.
이러한 성분을 함유함으로써, 본 발명의 전자 부품 실장용 접착제는 라디칼 중합 반응에 의해 경화되어, 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있는 것이 되고, 또 실장시에 충분히 경화되어 실장 후의 냉각 과정에서의 보이드 발생을 억제할 수 있다. 또, 본 발명의 전자 부품 실장용 접착제는 접합 신뢰성도 우수한 것이 되어, 내리플로우성이 향상된다.
상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머는, 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖고 있으면 특별히 한정되지 않지만, 측사슬에만 (메트)아크릴로일기를 갖는 것이 바람직하다.
또한, 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는다는 것은, 가장 긴 탄소 사슬인 「주사슬」의 편말단 또는 양말단이 아니고, 주사슬로부터 분기된 「측사슬」중에 (메트)아크릴로일기를 갖는 것을 의미한다.
상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머의 이중 결합 당량은, 하한이 1 meq/g, 상한이 5 meq/g 이다. 상기 이중 결합 당량이 1 meq/g 미만이면, 땜납 흐름이 발생하기 쉬워져 땜납 접합성이 저하되고, 또 실장 후의 냉각 과정에서 보이드가 발생하기 쉬워진다. 또한, 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 이중 결합 당량이 5 meq/g 을 초과하는 아크릴 폴리머는, 합성할 때의 중합 또는 반응시에 겔화되기 쉽기 때문에, 합성하는 것 자체가 곤란하다. 상기 이중 결합 당량의 바람직한 하한은 1.1 meq/g, 바람직한 상한은 4.5 meq/g 이며, 보다 바람직한 하한은 1.2 meq/g, 보다 바람직한 상한은 4 meq/g 이다.
또한, 본 명세서에 있어서의 이중 결합 당량이란, 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머 1 g 당 (메트)아크릴로일기의 평균 개수에 관한 지표를 의미하고, 구체적으로는 하기 식 (a) 로부터 산출된다.
이중 결합 당량 (meq/g)
= [측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머 1 분자 중의 (메트)아크릴로일기의 평균 개수] × 1000 / [측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머의 수 평균 분자량] (a)
또한, 이중 결합 당량은 요오드가를 측정함으로써 산출할 수 있다.
상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머는, 관능기 함유 아크릴 폴리머에, 그 관능기와 반응 가능하고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물을 반응시켜 얻어진 폴리머인 것이 바람직하다.
또한, 반드시 관능기 함유 아크릴 폴리머의 관능기 전부가, 그 관능기와 반응 가능하고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물과 반응하고 있을 필요는 없다.
상기 관능기 함유 아크릴 폴리머는, 예를 들어 관능기 함유 (메트)아크릴 모노머를 함유하는 모노머 혼합물을 중합 또는 공중합시켜 얻어진다. 이 때의 중합 방법은 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 용액 중합 (비점 중합 또는 정온 (定溫) 중합), 유화 중합, 현탁 중합, 괴상 중합 등의 종래 공지된 방법을 들 수 있다.
상기 관능기 함유 (메트)아크릴 모노머는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 4-하이드록시부틸 (메트)아크릴레이트, 글리세롤모노 (메트)아크릴레이트, 1,6-헥산디올 (메트)아크릴레이트, 하이드록시에틸 (메트)아크릴레이트, 폴리프로필렌글리콜모노 (메트)아크릴레이트 등의 수산기 함유 (메트)아크릴 모노머 ; N-메틸 (메트)아크릴아미드 등의 아미드기 함유 (메트)아크릴 모노머 ; (메트)아크릴로일옥시에틸이소시아네이트, 메타-이소프로페닐-α,α-디메틸벤질이소시아네이트, (메트)아크릴로일이소시아네이트, 알릴이소시아네이트 등의 이소시아네이트기 함유 (메트)아크릴 모노머 ; 글리시딜 (메트)아크릴레이트 등의 에폭시기 함유 (메트)아크릴 모노머 ; (메트)아크릴산 등의 카르복실기 함유 (메트)아크릴 모노머 ; (메트)아크릴산아미노에틸 등의 아미노기 함유 (메트)아크릴 모노머 등을 들 수 있다. 이들 관능기 함유 (메트)아크릴 모노머는 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
상기 모노머 혼합물은, 상기 관능기 함유 (메트)아크릴 모노머에 추가적으로, 예를 들어 N-비닐피롤리돈, N-비닐카프로락탐, N-아크릴로일모르폴린, 아크릴로니트릴, 스티렌, 아세트산비닐 등의 비닐 화합물 ; 메틸 (메트)아크릴레이트, 에틸 (메트)아크릴레이트, 프로필 (메트)아크릴레이트, n-부틸 (메트)아크릴레이트, tert-부틸 (메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실 (메트)아크릴레이트, n-옥틸 (메트)아크릴레이트, 이소옥틸 (메트)아크릴레이트, 이소노닐 (메트)아크릴레이트, 이소미리스틸 (메트)아크릴레이트, 스테아릴 (메트)아크릴레이트 등의 (메트)아크릴산알킬에스테르 ; 시클로헥실 (메트)아크릴레이트, 이소보르닐 (메트)아크릴레이트, 벤질 (메트)아크릴레이트, 2-부톡시에틸 (메트)아크릴레이트, 2-페녹시에틸 (메트)아크릴레이트, 테트라하이드로푸르푸릴 (메트)아크릴레이트 등을 함유하고 있어도 된다. 이들 모노머는 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
상기 관능기와 반응 가능하고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물로서, 예를 들어 카르복실기, 수산기, 에폭시기, 아미노기, 이소시아네이트기, 아미드기 등의 관능기를 갖고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물을 들 수 있다. 구체적으로는 예를 들어, 다음의 (1) ∼ (5) 의 경우를 들 수 있다.
(1) 수산기 함유 아크릴 폴리머에 대해서는, 아미드기, 이소시아네이트기, 에폭시기 및 카르복실기로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1 개를 갖고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물을 반응시키면 된다.
(2) 카르복실기 함유 아크릴 폴리머에 대해서는, 에폭시기 또는 이소시아네이트기를 갖고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물을 반응시키면 된다.
(3) 에폭시기 함유 아크릴 폴리머에 대해서는, 카르복실기 또는 아미드기를 갖고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물을 반응시키면 된다.
(4) 아미노기 함유 아크릴 폴리머에 대해서는, 에폭시기를 갖고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물을 반응시키면 된다.
(5) 이소시아네이트기 함유 아크릴 폴리머에 대해서는, 수산기 또는 카르복실기를 갖고, 또한 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물을 반응시키면 된다.
상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머의 중량 평균 분자량 (Mw) 은 특별히 한정되지 않지만, 바람직한 하한은 1 만, 바람직한 상한은 100 만이다. 상기 중량 평균 분자량이 1 만 미만이면, 전자 부품 실장용 접착제의 경화물이 무르게 되어, 내리플로우성이 저하되는 경우가 있다. 상기 중량 평균 분자량이 100 만을 초과하면, 전자 부품 실장용 접착제의 점도가 지나치게 높아져, 제막성이 저하되거나 실장시에 땜납 접합부로 수지 (접착제) 가 말려 들어가는 일이 일어나기 쉬워지거나 하는 경우가 있다. 상기 중량 평균 분자량의 보다 바람직한 하한은 10 만, 보다 바람직한 상한은 80 만이다.
또한, 중량 평균 분자량 (Mw) 은, 겔 퍼미에이션 크로마토그래피 (GPC) 법에 의해 폴리스티렌 환산 분자량으로서 측정된다. 구체적으로는, 중량 평균 분자량 (Mw) 은, 아크릴 폴리머를 테트라하이드로푸란 (THF) 에 의해 50 배 희석시켜 얻어진 희석액을 필터로 여과하고, 얻어진 여과액을 이용하여 GPC 법에 의해 폴리스티렌 환산 분자량으로서 측정된다. GPC 법에서는, 예를 들어 2690 Separations Model (Waters 사 제조) 등을 사용할 수 있다.
상기 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물로서, 예를 들어 에톡시화 이소시아누르산트리(메트)아크릴레이트, 트리메틸올에탄트리(메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨트리(메트)아크릴레이트, 트리메틸올프로판트리(메트)아크릴레이트 등의 3 관능 화합물 ; 디트리메틸올프로판테트라 (메트)아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라 (메트)아크릴레이트, 디펜타에리트리톨테트라 (메트)아크릴레이트 등의 4 관능 화합물 ; 디펜타에리트리톨펜타 (메트)아크릴레이트 등의 5 관능 화합물 ; 디펜타에리트리톨헥사 (메트)아크릴레이트 등의 6 관능 화합물 ; 그 밖의 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물, 다관능 우레탄 (메트)아크릴레이트 화합물 및 다관능 폴리에스테르 (메트)아크릴레이트 화합물 등을 들 수 있다. 이들 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물은 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다. 그 중에서도 실리콘 등으로 이루어지는 반도체 웨이퍼 또는 칩에 대한 접착력이 높아, 리플로우 등의 가혹한 열습 조건하에 있어서도 반도체 웨이퍼 또는 칩과의 접착 계면에서의 박리 또는 패키지 크랙이 발생하지 않는 점에서, 에톡시화 이소시아누르산트리(메트)아크릴레이트가 특히 바람직하다. 또한, 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물이란, 1 분자 중에 (메트)아크릴레이트 부분을 3 이상 갖는 화합물이다. 1 분자 중에 (메트)아크릴레이트 부분이 2 이하이면, 땜납 흐름이 발생하기 쉬워져 땜납 접합성이 저하되고, 또 실장 후의 냉각 과정에서 보이드가 발생하기 쉬워진다. 또, 본 명세서 중, 1 분자 중에 (메트)아크릴레이트 부분에 추가적으로 에폭시기를 갖는 화합물은 「3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물」에는 포함하지 않고, 후술하는 「에폭시 수지」인 것으로 한다.
상기 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머 100 중량부에 대한 바람직한 하한은 20 중량부, 바람직한 상한은 300 중량부이다. 상기 함유량이 20 중량부 미만이면, 땜납 흐름이 발생하기 쉬워져 땜납 접합성이 저하되고, 또 실장 후의 냉각 과정에서 보이드가 발생하기 쉬워지는 경우가 있다. 상기 함유량이 300 중량부를 초과하면, 전자 부품 실장용 접착제의 택이 강해져, 예를 들어 접착 필름으로 한 경우, 사용시까지 접착제층을 보호하기 위해서 접착제층에 적층된 이형제가 부착된 기재를 박리할 때에 문제가 생기는 경우가 있다. 또, 개편화된 접착제층이 부착된 반도체 칩을 픽업하여 기판 또는 다른 반도체 칩에 실장할 때의 픽업 공정에 있어서, 접착제층이 스테이지 상에 부착되어 버려 픽업 불량을 초래하는 경우가 있다. 상기 함유량의 보다 바람직한 하한은 25 중량부, 보다 바람직한 상한은 250 중량부이다.
상기 라디칼 중합 개시제는 특별히 한정되지 않고, 라디칼 중합에 일반적으로 사용되는 중합 개시제를 사용할 수 있지만, 열 라디칼 중합 개시제가 바람직하다. 상기 열 라디칼 중합 개시제로서, 예를 들어 아조 화합물, 과산화물 등을 들 수 있다. 이들 열 라디칼 중합 개시제는 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다. 또한, 아조 화합물의 경우, 반응시에 아웃 가스로서 질소가 발생하고, 경화물 중에 보이드로서 잔존하는 경우가 있는 점에서, 과산화물이 보다 바람직하게 사용된다.
상기 아조 화합물로서, 예를 들어 2,2＇-아조비스(이소부티로니트릴), 2,2＇-아조비스(2-메틸부티로니트릴), 2,2＇-아조비스(2,4-디메틸발레로니트릴), 2,2＇-아조비스(4-메톡시-2,4-디메틸발레로니트릴), 1,1-아조비스(시클로헥산-1-카르보니트릴), 1-[(1-시아노-1-메틸에틸)아조]포름아미드, 4,4＇-아조비스(4-시아노발레리안산), 디메틸-2,2＇-아조비스(2-메틸프로피오네이트), 디메틸-1,1＇-아조비스(1-시클로헥산카르복실레이트), 2,2＇-아조비스{2-메틸-N-[1,1＇-비스(하이드록시메틸)-2-하이드록시에틸]프로피온아미드}, 2,2＇-아조비스[2-메틸-N-(2-하이드록시에틸)프로피온아미드], 2,2＇-아조비스[N-(2-프로페닐)-2-메틸프로피온아미드], 2,2＇-아조비스(N-부틸-2-메틸프로피온아미드), 2,2＇-아조비스(N-시클로헥실-2-메틸프로피온아미드), 2,2＇-아조비스[2-(2-이미다졸린-2-일)프로판]이염산염, 2,2＇-아조비스{2-[1-(2-하이드록시에틸)-2-이미다졸린-2-일]프로판}이염산염, 2,2＇-아조비스[2-(2-이미다졸린-2-일)프로판], 2,2＇-아조비스(2-아미디노프로판)이염산염, 2,2＇-아조비스[N-(2-카르복시에틸)-2-메틸프로피온아미진]사수화물, 2,2＇-아조비스(1-이미노-1-피롤리디노-2-메틸프로판)이염산염, 2,2＇-아조비스(2,4,4-트리메틸펜탄) 등을 들 수 있다. 이들 아조 화합물은 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
상기 과산화물은 특별히 한정되지 않지만, 10 시간 반감기 온도가 80 ℃ 이상 140 ℃ 미만인 것이 바람직하다. 상기 10 시간 반감기 온도가 80 ℃ 미만이면, 땜납 용융 전에 전자 부품 실장용 접착제의 경화가 진행되기 때문에, 실장시에 땜납 접합부로 수지 (접착제) 가 말려 들어가는 일이 일어나기 쉬워, 접합 신뢰성이 저하되는 경우가 있다. 상기 10 시간 반감기 온도가 140 ℃ 이상이면, 땜납 흐름이 발생하는 경우가 있다. 상기 10 시간 반감기 온도는 90 ℃ 이상 130 ℃ 미만인 것이 보다 바람직하다.
상기 과산화물로서, 예를 들어 케톤퍼옥사이드, 퍼옥시케탈, 하이드로퍼옥사이드, 디알킬퍼옥사이드, 디아실퍼옥사이드, 퍼옥시에스테르, 퍼옥시디카보네이트 등을 들 수 있다. 또, 상기 과산화물 중 유기 과산화물의 시판품으로서, 예를 들어 퍼로일 355 (10 시간 반감기 온도 : 59.4 ℃), 퍼로일 L (10 시간 반감기 온도 : 61.6 ℃), 퍼옥타 O (10 시간 반감기 온도 : 65.3 ℃), 퍼로일 SA (10 시간 반감기 온도 : 65.9 ℃), 퍼헥사 25O (10 시간 반감기 온도 : 66.2 ℃), 퍼헥실 O (10 시간 반감기 온도 : 69.9 ℃), 나이퍼 PMB (10 시간 반감기 온도 : 70.6 ℃), 퍼부틸 O (10 시간 반감기 온도 : 72.1 ℃), 나이퍼 BMT (10 시간 반감기 온도 : 73.1 ℃), 나이퍼 BW (10 시간 반감기 온도 : 73.6 ℃), 퍼헥사 MC (10 시간 반감기 온도 : 83.2 ℃), 퍼헥사 TMH (10 시간 반감기 온도 : 86.7 ℃), 퍼헥사 HC (10 시간 반감기 온도 : 87.1 ℃), 퍼헥사 C (10 시간 반감기 온도 : 90.7 ℃), 퍼테트라 A (10 시간 반감기 온도 : 94.7 ℃), 퍼헥실 I (10 시간 반감기 온도 : 95.0 ℃), 퍼부틸 MA (10 시간 반감기 온도 : 96.1 ℃), 퍼부틸 355 (10 시간 반감기 온도 : 97.1 ℃), 퍼부틸 L (10 시간 반감기 온도 : 98.3 ℃), 퍼부틸 I (10 시간 반감기 온도 : 98.7 ℃), 퍼부틸 E (10 시간 반감기 온도 : 99.0 ℃), 퍼헥실 Z (10 시간 반감기 온도 : 99.4 ℃), 퍼헥사 25Z (10 시간 반감기 온도 : 99.7 ℃), 퍼부틸 A (10 시간 반감기 온도 : 101.9 ℃), 퍼헥사 22 (10 시간 반감기 온도 : 103.1 ℃), 퍼부틸 Z (10 시간 반감기 온도 : 104.3 ℃), 퍼헥사 V (10 시간 반감기 온도 : 104.5 ℃), 퍼부틸 D (10 시간 반감기 온도 : 123.7 ℃), 퍼쿠밀 D (10 시간 반감기 온도 116.4 ℃), 퍼헥실 25B (10 시간 반감기 온도 : 128.4 ℃) (이상, 니치유사 제조) 등을 들 수 있다.
이들 과산화물은 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
상기 라디칼 중합 개시제의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머 100 중량부에 대한 바람직한 하한은 0.5 중량부, 바람직한 상한은 20 중량부이다. 상기 함유량이 0.5 중량부 미만이면, 땜납 흐름이 발생하는 경우가 있다. 상기 함유량이 20 중량부를 초과해도 전자 부품 실장용 접착제의 경화성에 기여하지 않는다. 상기 함유량의 보다 바람직한 하한은 1 중량부, 보다 바람직한 상한은 15 중량부이다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제는, 추가로 에폭시 수지와 에폭시 경화제를 함유하는 것이 바람직하다. 이들 성분을 함유함으로써, 전자 부품 실장용 접착제의 접합 신뢰성 및 내열성이 보다 높아져 내리플로우성이 향상된다.
상기 에폭시 수지는 특별히 한정되지 않지만, 상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머와 상기 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과의 반응계에 받아들여지는 점에서, 1 분자 중에 에폭시기와 (메트)아크릴로일기를 갖는 에폭시 화합물을 함유하는 것이 바람직하다. 또한, 본 명세서 중, 1 분자 중에 에폭시기와 (메트)아크릴로일기를 갖는 화합물은 모두 「에폭시 수지」인 것으로 간주하고, 이 경우 1 분자 중의 (메트)아크릴로일기의 수는 특별히 한정되지 않는다.
상기 1 분자 중에 에폭시기와 (메트)아크릴로일기를 갖는 에폭시 화합물로서, 예를 들어 일반적으로 사용되는 에폭시 수지의 에폭시기를, 부분적으로 (메트)아크릴기로 변환 또는 변성시킨 화합물 등을 들 수 있다. 상기 일반적으로 사용되는 에폭시 수지는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 비스페놀 A 형 에폭시 수지, 비스페놀 F 형 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 크레졸노볼락형 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지 등을 들 수 있다. 또, 상기 1 분자 중에 에폭시기와 (메트)아크릴로일기를 갖는 에폭시 화합물로서, 4-하이드록시부틸아크릴레이트글리시딜에테르 등을 사용할 수도 있다. 이들 1 분자 중에 에폭시기와 (메트)아크릴로일기를 갖는 에폭시 화합물은 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다. 그 중에서도 하기 일반식 (1) 로 나타내는 구조를 갖는 화합물이 바람직하다.
[화학식 1]
Figure pct00001
일반식 (1) 중, R1, R2, R3 및 R4 는 수소 원자 또는 메틸기를 나타내고, m 및 n 은 0 또는 양의 정수를 나타낸다. m 및 n 은 0 또는 양의 정수이면 되지만, m＋n 가 0 ∼ 15 의 범위가 되는 것이 바람직하다.
또, 상기 1 분자 중에 에폭시기와 (메트)아크릴로일기를 갖는 에폭시 화합물과 비스페놀 A 형 에폭시 수지, 비스페놀 F 형 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 크레졸노볼락형 에폭시 수지 등, 디시클로펜타디엔형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지 등의 일반적인 에폭시 수지를 병용해도 된다.
상기 에폭시 수지의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머 100 중량부에 대한 바람직한 하한은 5 중량부, 바람직한 상한은 300 중량부이다. 상기 함유량이 5 중량부 미만이면, 전자 부품 실장용 접착제의 접합 신뢰성 또는 내열성이 저하되는 경우가 있다. 상기 함유량이 300 중량부를 초과하면, 땜납 흐름이 발생하기 쉬워져 땜납 접합성이 저하되는 경우가 있고, 또 실장 후의 냉각 과정에서 보이드가 발생하기 쉬워지는 경우가 있다. 상기 함유량의 보다 바람직한 하한은 10 중량부, 보다 바람직한 상한은 200 중량부이다.
상기 에폭시 경화제는 특별히 한정되지 않고, 종래 공지된 에폭시 경화제를 상기 에폭시 수지에 맞추어 적절히 선택할 수 있고, 예를 들어 산 무수물계 경화제, 페놀계 경화제, 아민계 경화제, 디시안디아미드 등의 잠재성 경화제, 카티온계 촉매형 경화제, 이미다졸계 경화제, 3 급 아민계 경화 촉진제 등을 들 수 있다. 이들 에폭시 경화제는 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다. 그 중에서도 경화 속도, 경화물의 물성 등을 조정하기 쉬운 점에서, 산 무수물계 경화제가 바람직하고, 경화 속도, 경화물의 물성 등의 조정을 하기 위한 반응계의 제어를 하기 쉬운 점에서, 이미다졸계 경화제가 바람직하다.
상기 산 무수물계 경화제 중 시판품으로서, 예를 들어 YH-306, YH-307 (이상, 미츠비시 화학사 제조, 상온 (25 ℃) 에서 액상), YH-309 (미츠비시 화학사 제조, 상온 (25 ℃) 에서 고체) 등을 들 수 있다. 이들 산 무수물계 경화제는 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
상기 이미다졸계 경화제는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 후지큐어-7000, 후지큐어-7001, 후지큐어-7002 (이상, T＆K TOKA 사 제조, 상온 (25 ℃) 에서 액상), 이미다졸의 1 위치를 시아노에틸기로 보호한 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸, 이소시아누르산으로 염기성을 보호한 이미다졸계 경화제 (상품명 「2MA-OK」, 시코쿠 화성 공업사 제조, 상온 (25 ℃) 에서 고체), 2MZ, 2MZ-P, 2PZ, 2PZ-PW, 2P4MZ, C11Z-CNS, 2PZ-CNS, 2PZCNS-PW, 2MZ-A, 2MZA-PW, C11Z-A, 2E4MZ-A, 2MAOK-PW, 2PZ-OK, 2MZ-OK, 2PHZ, 2PHZ-PW, 2P4MHZ, 2P4MHZ-PW, 2E4MZ·BIS, VT, VT-OK, MAVT, MAVT-OK (이상, 시코쿠 화성 공업사 제조) 등을 들 수 있다. 이들 이미다졸계 경화제는 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
상기 에폭시 경화제의 함유량은 특별히 한정되지 않고, 에폭시기와 등량 반응하는 에폭시 경화제를 사용하는 경우, 상기 에폭시 경화제의 함유량은, 전자 부품 실장용 접착제 중에 함유되는 에폭시기의 총량에 대한 바람직한 하한이 60 당량, 바람직한 상한이 110 당량이다. 상기 함유량이 60 당량 미만이면, 상기 에폭시 수지를 충분히 경화시킬 수 없는 경우가 있다. 상기 함유량이 110 당량을 초과해도 특히 전자 부품 실장용 접착제의 경화성에는 기여하지 않고, 과잉의 에폭시 경화제가 휘발됨으로써 보이드의 원인이 되는 경우가 있다. 상기 함유량의 보다 바람직한 하한은 70 당량, 보다 바람직한 상한은 100 당량이다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제는, 추가로 무기 필러를 함유하는 것이 바람직하다. 무기 필러를 함유함으로써, 전자 부품 실장용 접착제의 경화물의 기계적 강도 및 내열성이 보다 높아지고, 또 경화물의 선팽창 계수가 저하되어 접합 신뢰성이 보다 높아진다.
상기 무기 필러는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 실리카, 알루미나, 질화알루미늄, 질화붕소, 질화규소, 탄화규소, 산화마그네슘, 산화아연 등을 들 수 있다. 그 중에서도 유동성이 우수한 점에서 구상 실리카가 바람직하고, 메틸 실란커플링제, 페닐 실란커플링제, 비닐 실란커플링제, (메트)아크릴 실란커플링제 등으로 표면 처리된 구상 실리카가 보다 바람직하다. 표면 처리된 구상 실리카를 사용함으로써, 전자 부품 실장용 접착제의 제막성을 높일 수 있다.
상기 무기 필러의 평균 입자 직경은 특별히 한정되지 않지만, 전자 부품 실장용 접착제의 투명성, 유동성, 접합 신뢰성 등의 관점에서, 0.01 ∼ 1 ㎛ 정도가 바람직하다.
상기 무기 필러는 단독으로 사용해도 되고, 복수종의 무기 필러를 혼합하여 사용해도 된다.
상기 무기 필러의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 전자 부품 실장용 접착제 중의 바람직한 하한이 10 중량％, 바람직한 상한이 70 중량％ 이다. 상기 함유량이 10 중량％ 미만이면, 전자 부품 실장용 접착제의 경화물의 강도 또는 접합 신뢰성이 저하되는 경우가 있다. 상기 함유량이 70 중량％ 를 초과하면, 전자 부품 실장용 접착제의 제막성이 저하되는 경우가 있다. 상기 함유량의 보다 바람직한 하한은 20 중량％, 보다 바람직한 상한은 60 중량％ 이다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제는, 추가로 (메트)아크릴기를 갖는 실란커플링제를 함유하는 것이 바람직하다. (메트)아크릴기를 갖는 실란커플링제를 함유함으로써, 실리콘 등으로 이루어지는 반도체 웨이퍼 또는 칩에 대한 전자 부품 실장용 접착제의 접착력이 높아져, 리플로우 등의 가혹한 열습 조건하에 있어서도 반도체 웨이퍼 또는 칩과의 접착 계면에서의 박리 또는 패키지 크랙이 발생하지 않고 높은 접합 신뢰성을 얻을 수 있다.
상기 (메트)아크릴기를 갖는 실란커플링제로서, 예를 들어 3-메타크릴옥시프로필메틸디메톡시실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 3-메타크릴옥시프로필메틸디에톡시실란, 3-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란, 3-아크릴옥시프로필트리메톡시실란 등을 들 수 있다. 이들 (메트)아크릴기를 갖는 실란커플링제는 단독으로 사용해도 되고, 2 종 이상을 병용해도 된다.
상기 (메트)아크릴기를 갖는 실란커플링제의 함유량은 특별히 한정되지 않지만, 전자 부품 실장용 접착제 중의 바람직한 하한이 0.05 중량％, 바람직한 상한이 5 중량％ 이다. 상기 함유량이 0.05 중량％ 미만이면, 리플로우 등의 가혹한 열습 조건하에 있어서 반도체 웨이퍼 또는 칩과 전자 부품 실장용 접착제와의 접착 계면에서의 박리 또는 패키지 크랙이 발생하는 경우가 있다. 상기 함유량이 5 중량％ 를 초과해도 전자 부품 실장용 접착제의 접착력 및 내습열성의 향상에 기여하지 않는다. 상기 함유량의 보다 바람직한 하한은 0.1 중량％, 보다 바람직한 상한은 3 중량％ 이다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제는, 필요에 따라 추가로 희석제, 틱소트로피 부여제, 용매, 무기 이온 교환체, 블리드 방지제, 티타네이트계 커플링제, 태키화이어 등의 밀착성 부여제, 고무 입자 등의 응력 완화제 등의 그 밖의 첨가제를 함유해도 된다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제를 제조하는 방법은 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머와, 상기 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 상기 라디칼 중합 개시제에, 필요에 따라 그 밖의 성분을 소정량 배합하여 혼합하는 방법 등을 들 수 있다. 상기 혼합 방법은 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 호모 디스퍼, 만능 믹서, 밴버리 믹서, 니더 등을 사용하는 방법을 들 수 있다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제의 용도는 특별히 한정되지 않지만, 플립 칩 실장에 사용됨으로써, 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있어 보이드를 억제하고, 내리플로우성을 향상시킬 수도 있다. 그 중에서도 본 발명의 전자 부품 실장용 접착제로 이루어지는 접착제층을 갖는 플립 칩 실장용 접착 필름을, 기판 또는 반도체 칩에 미리 첩부해 두고, 가열에 의해 전극 접합과 접착제의 경화를 동시에 실시하여 반도체 칩을 실장하는 것이 바람직하다.
본 발명의 전자 부품 실장용 접착제로 이루어지는 접착제층을 갖는 플립 칩 실장용 접착 필름도 또한 본 발명의 하나이다. 본 발명의 전자 부품 실장용 접착제의 두께는 특별히 한정되지 않지만, 바람직한 하한은 5 ㎛, 바람직한 상한은 60 ㎛ 이며, 보다 바람직한 하한은 10 ㎛, 보다 바람직한 상한은 50 ㎛ 이다.
본 발명의 플립 칩 실장용 접착 필름을 제조하는 방법은 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 상기 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 아크릴 폴리머와, 상기 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 상기 라디칼 중합 개시제에, 필요에 따라 그 밖의 성분과 용매를 소정량 배합하여 혼합하고, 얻어진 접착제 용액을 이형 필름 상에 도공하고, 건조시켜 필름을 제조하는 방법 등을 들 수 있다.
본 발명에 의하면, 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있어 보이드를 억제하고, 내리플로우성도 우수한 전자 부품 실장용 접착제를 제공할 수 있다. 또, 본 발명에 의하면, 그 전자 부품 실장용 접착제를 함유하는 플립 칩 실장용 접착 필름을 제공할 수 있다.
이하에 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예에만 한정되지 않는다.
(실시예 1 ∼ 14, 비교예 1 ∼ 4)
(1) 접착 필름의 제작
표 1 에 기재된 재료를 사용하였다 (표 1 중, MMA 는 메틸메타크릴레이트, BA 는 부틸아크릴레이트, HEMA 는 하이드록시에틸메타크릴레이트를 의미한다). 표 2 또는 3 에 기재된 배합 조성에 따라, 각 재료를 용매로서의 메틸에틸케톤 (MEK) 에 첨가하고, 호모 디스퍼를 이용하여 교반 혼합함으로써 접착제 용액을 제조하였다. 얻어진 접착제 용액을, 어플리케이터를 이용하여 이형 PET 필름 상에 건조 후의 두께가 30 ㎛ 가 되도록 도공하고, 건조시킴으로써, 접착 필름을 제조하였다. 사용시까지 얻어진 접착제층의 표면을 이형 PET 필름 (보호 필름) 으로 보호하였다.
(2) 반도체 패키지의 제조
선단부가 땜납으로 이루어지는 범프가 50 ㎛ 피치로 퍼리퍼럴상으로 형성된 웨이퍼 (WALTS-TEG MB50-0101JY, 땜납 용융점 235 ℃, 월츠사 제조) 를 준비하였다. 접착 필름의 편면의 보호 필름을 벗겨, 진공 라미네이터 (ATM-812M, 타카트리사 제조) 를 이용하여, 스테이지 온도 80 ℃, 진공도 100 Pa 로 웨이퍼의 범프가 형성된 면에 접착 필름을 첩합 (貼合) 하였다.
접착 필름의 타면의 이형 PET 필름을 벗겨, 노출된 접착제면에 연삭용 보호 테이프 (엘립 홀더 BT3100P, 닛토 덴코사 제조) 를 라미네이트하였다. 이어서, 연삭 장치 (DFG8560, 디스코사 제조) 를 이용하여, 두께가 100 ㎛ 가 될 때까지 웨이퍼의 이면을 연삭하였다. 웨이퍼의 연삭된 면에 다이싱 테이프를 첩부하여 연삭용 보호 테이프를 박리하였다. 그 후, 다이싱 장치 (DFD651, 디스코사 제조) 를 이용하여, 이송 속도 20 mm/초로 웨이퍼를 다이싱하여, 두께가 30 ㎛ 인 접착제층이 부착된 접착제층 부착 반도체 칩 (7.6 mm × 7.6 mm) 을 얻었다.
Ni/Au 전극을 갖는 기판 (WALTS-KIT MB50-0101JY, 월츠사 제조) 을 준비하였다. 플립 칩 본더 (FC-3000, 토레 엔지니어링사 제조) 를 이용하여, 본딩 스테이지 온도 100 ℃ 의 조건하에서, 120 ℃ 접촉으로 280 ℃ 까지 2 초에 걸쳐 승온시키고, 280 ℃, 0.8 ㎫ 로 2 초간 하중을 가하여 얻어진 접착제층 부착 반도체 칩을 기판 상에 열압착하였다. 그 후, 상압 190 ℃ 오븐에서 30 분간 유지시킴으로써, 접착제층을 완전히 경화시켜 반도체 패키지를 얻었다.
＜평가＞
실시예, 비교예에서 얻어진 반도체 패키지에 대하여 이하의 평가를 실시하였다. 결과를 표 2 또는 3 에 나타내었다.
(1) 땜납 흐름
반도체 패키지의 땜납 접합부를 X 투과 장치 (MF100C, 히타치 엔지니어링·앤드·서비스사 제조) 에 의해 관찰하여, 땜납 흐름의 유무를 확인하였다. 땜납이 땜납 접합부에만 존재한 경우를 양품 (○), 접합시에 밀려난 땜납이 땜납 접합부 이외의 지점에 섬 형상으로 존재한 경우를 불량품 (×) 으로 하였다.
(2) 땜납 접합성
연마기를 이용하여 반도체 패키지를 단면 연마하고, 마이크로스코프를 이용하여 땜납 접합부의 접합 상태를 관찰하였다. 상하 전극간에 수지 (접착제) 의 말려 들어감 및 땜납 흐름에 의한 땜납 유실이 없어, 접합 상태가 양호한 경우를 양품 (○), 상하 전극간에 약간의 수지 (접착제) 의 말려 들어감이 있기는 하지만, 땜납 흐름에 의한 땜납 유실이 없어, 접합 상태가 비교적 양호한 경우를 양품 (△), 상하 전극간에 수지 (접착제) 의 말려 들어감 또는 땜납 흐름에 의한 땜납 유실이 있어, 상하 전극이 전혀 접합하고 있지 않은 경우를 불량품 (×) 으로 하였다.
(3) 보이드 평가
초음파 탐사 영상 장치 (C-SAM D9500, 니혼 번즈사 제조) 를 이용하여 반도체 패키지를 관찰하여, 보이드의 유무를 평가하였다. 반도체 칩의 접착 면적에 대한 보이드 발생 부분의 면적이 0.5 ％ 미만인 경우를 양품 (○), 반도체 칩의 접착 면적에 대한 보이드 발생 부분의 면적이 0.5 ％ 이상 1 ％ 미만인 경우를 양품 (△), 반도체 칩의 접착 면적에 대한 보이드 발생 부분의 면적이 1 ％ 이상인 경우를 불량품 (×) 으로 하였다. 또한, 양품인지 불량품인지의 판단은, n 수를 5 개로 하여, 반도체 칩의 접착 면적에 대한 보이드 발생 부분의 면적이 가장 작았던 반도체 패키지에 대하여 실시하였다.
(4) 내리플로우 시험
반도체 패키지를 85 ℃, 60 RH％ 로 168 시간 방치하여 흡습시킨 후, 땜납 리플로우로 (爐) (프리히트 150 ℃ × 100 초, 리플로우 [최고 온도 260 ℃]) 에 4 회 통과시켰다. n 수를 20 개로 하여, 반도체 칩의 기판으로부터의 박리가 발생한 반도체 패키지의 개수를 확인하였다. 20 개의 반도체 패키지 중, 박리가 발생한 반도체 패키지가 0 개인 경우를 ○, 1 ∼ 3 개인 경우를 △, 4 ∼ 20 개인 경우를 × 로 하였다.
Figure pct00002
Figure pct00003
Figure pct00004
산업상 이용가능성
본 발명에 의하면, 짧은 실장 시간 중에 땜납 흐름을 억제하면서 충분히 땜납 접합할 수 있어 보이드를 억제하고, 내리플로우성도 우수한 전자 부품 실장용 접착제를 제공할 수 있다. 또, 본 발명에 의하면, 그 전자 부품 실장용 접착제를 함유하는 플립 칩 실장용 접착 필름을 제공할 수 있다.

Claims (8)

  1. 측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 이중 결합 당량 1 ∼ 5 meq/g 의 아크릴 폴리머와, 3 관능 이상의 다관능 (메트)아크릴레이트 화합물과, 라디칼 중합 개시제를 함유하는 것을 특징으로 하는 전자 부품 실장용 접착제.
  2. 제 1 항에 있어서,
    라디칼 중합 개시제는 열 라디칼 중합 개시제인 것을 특징으로 하는 전자 부품 실장용 접착제.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    추가로, 에폭시 수지와 에폭시 경화제를 함유하는 것을 특징으로 하는 전자 부품 실장용 접착제.
  4. 제 3 항에 있어서,
    에폭시 수지는 1 분자 중에 에폭시기와 (메트)아크릴로일기를 갖는 에폭시 화합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 전자 부품 실장용 접착제.
  5. 제 1 항, 제 2 항, 제 3 항 또는 제 4 항에 있어서,
    추가로, 무기 필러를 함유하는 것을 특징으로 하는 전자 부품 실장용 접착제.
  6. 제 1 항, 제 2 항, 제 3 항, 제 4 항 또는 제 5 항에 있어서,
    추가로, (메트)아크릴기를 갖는 실란커플링제를 함유하는 것을 특징으로 하는 전자 부품 실장용 접착제.
  7. 제 1 항, 제 2 항, 제 3 항, 제 4 항, 제 5 항 또는 제 6 항에 있어서,
    측사슬에 (메트)아크릴로일기를 갖는 이중 결합 당량 1 ∼ 5 meq/g 의 아크릴 폴리머는 측사슬에만 (메트)아크릴로일기를 갖는 것을 특징으로 하는 전자 부품 실장용 접착제.
  8. 제 1 항, 제 2 항, 제 3 항, 제 4 항, 제 5 항, 제 6 항 또는 제 7 항에 기재된 전자 부품 실장용 접착제로 이루어지는 접착제층을 갖는 것을 특징으로 하는 플립 칩 실장용 접착 필름.
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