KR20150048317A - 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지, 및 이의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본원은 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 포함하며 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지, 및 이의 제조 방법을 제공한다.
Description
본원은, 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 포함하며 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지, 및 이의 제조 방법에 관한 것이다.
일반적으로 태양전지는 태양의 빛에너지를 전기에너지로 변환시키는 소자이다. 태양전지는 무한한 에너지원인 태양광을 이용해 전기를 생산하는 도구로서, 이미 우리 생활에 널리 이용되고 있는 실리콘 태양전지가 대표적이며, 최근 차세대 태양전지로서 염료감응 태양전지가 연구되고 있다. 염료감응 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지에 비해 효율이 높고 제조 단가가 현저히 낮아 기존의 실리콘 태양전지를 대체할 수 있는 가능성을 가지고 있는 광 전기화학적인 태양전지이다.
염료감응 태양전지는, 1991년 스위스 국립 로잔 고등기술원(EPFL)의 마이클 그라첼 (Michael Gratzel) 연구팀에 의하여 발표된 것이 대표적이다 (미국등록특허 제 5,350,644 호 “photovoltaic cells” 참조). 구조적인 측면에서, 염료감응 태양전지의 두 전극 중 하나의 전극은 감광성 염료가 흡착되어 있는 지지층이 형성된 전도성 투명 기재를 포함하는 광전극이며, 두 전극 사이의 공간에는 전해질이 채워져 있다.
염료감응 태양전지의 작동 원리를 살펴보면, 태양에너지가 전극의 지지층에 흡착된 감광성 염료에 흡수됨으로써 광전자가 발생하며, 상기 광전자는 지지층을 통해 전도되어 투명 전극이 형성된 전도성 투명 기재에 전달되고, 전자를 잃어 산화된 염료는 전해질에 포함된 산화·환원 쌍에 의해 환원된다. 한편, 외부 전선을 통하여 반대편 전극인 상대 전극에 도달한 전자는 산화된 전해질의 산화·환원 쌍을 다시 환원시킴으로써 태양전지의 작동 과정을 완성한다.
한편, 염료감응 태양전지의 경우 기존 태양전지에 비해, 반도체|염료 계면, 반도체|전해질 계면, 반도체|투명 전극 계면, 전해질|상대 전극 계면 등, 여러 계면을 포함하고 있으며, 각각의 계면에서의 물리·화학적 작용을 이해하고 조절하는 것이 염료감응 태양전지 기술의 핵심이다. 또한, 염료감응 태양전지의 에너지 전환효율은 태양에너지 흡수에 의해 생성된 광전자의 양에 비례하며, 많은 양의 광전자를 생성하기 위해서는 염료분자의 흡착량을 증가시킬 수 있는 구조를 포함하는 광전극의 제조가 요구되고 있다.
한편, 염료감응 태양전지에 사용되는 전해질은 그 성상에 따라 액체 전해질, 겔형 전해질, 및 고체 전해질로 구분될 수 있다. 액체 전해질을 사용하여 태양전지를 제조할 경우 에너지 전환효율이 높아진다는 장점이 있지만, 액체 전해질에 포함된 용매가 외부 온도의 증가와 태양전지의 밀봉 상태에 따라 누출되거나 휘발됨으로써 태양전지의 수명이 낮아질 수 있다는 단점이 있다. 반면, 고체 전해질을 사용하여 태양전지를 제조할 경우 전해질의 누출이나 휘발의 문제는 발생하지 않지만, 일반적으로 에너지 전환효율이 낮아진다는 단점이 있어 적용상의 어려움이 있었다. 이에, 상기 단점들을 해결할 신규한 전해질을 개발하거나, 또는 전해질을 대체할 신규한 물질을 개발 및 적용할 필요가 있었다.
한편, 염료감응 태양전지에 사용되는 염료로는 일반적으로 루테늄(Ru) 금속 착체가 널리 사용되어 왔으나, 상기 루테늄 금속 착체는 가격이 너무 비싸고 정제하기 어렵다는 단점이 있었다. 또한, 루테늄 금속을 포함하는 유기 염료는 지지층에 흡착하는데 최소 2 시간에서 길게는 24 시간까지의 긴 흡착 시간이 필요하여, 제조 공정에 소요되는 시간이 길어진다는 단점이 있었으며, 상기 지지층의 두께가 최소 약 10 ㎛ 정도는 되어야 높은 에너지 전환효율을 가진다는 한계점이 존재하였다. 또한, 루테늄 금속 착체를 사용할 경우, 염료의 전자전달이 금속 산화물 내부 구조를 통해서만 가능하기 때문에, 염료의 지지층으로서 금속 산화물을 사용해야 하며, 상기 금속 산화물을 지지층으로서 사용할 경우, 약 400℃ 내지 약 500℃의 고온 공정이 필요하다는 문제점이 있었다.
본원은, 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 포함하며 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지, 및 이의 제조 방법을 제공하고자 한다.
그러나, 본원이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본원의 제 1 측면은, 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극; 상기 제 1 전극 상에 형성된 광흡수층; 상기 광흡수층 상에 형성된 정공전달층; 및, 상기 정공전달층 상에 형성된 제 2 전극을 포함하는 염료감응 태양전지로서, 상기 광흡수층은 고분자 지지층 및 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 포함하는 것인, 염료감응 태양전지를 제공한다.
[화학식 1]
RMX3.
(상기 화학식 1 중, R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고, M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며, X는 할로겐임.)
본원의 제 2 측면은, 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극 상에 고분자 지지층을 형성하는 것; 상기 고분자 지지층에 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 흡착시킨 후 열처리함으로써 광흡수층을 형성하는 것; 상기 광흡수층 상에 정공전달층을 형성하는 것; 및, 상기 정공전달층 상에 제 2 전극을 형성하는 것을 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조 방법을 제공한다:
[화학식 1]
RMX3.
(상기 화학식 1 중, R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고, M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며, X는 할로겐임.)
본원에 의하면, 본원의 염료감응 태양전지는 기존의 염료감응 태양전지에 쓰인 루테늄 금속 착체가 아닌 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 감광제로서 사용한 것으로서, 상기 루테늄 금속 착체를 염료로서 사용하는 염료감응 태양전지의 경우 발생하였던 높은 가격, 염료 흡착을 위해 소요되는 장시간, 높은 에너지 전환효율 달성을 위해 요구되는 두꺼운 광흡수층 등의 문제점을 해결하였다. 구체적으로, 기존의 염료감응 태양전지에서 염료로서 사용되었던 루테늄 금속 착체는 그 가격이 비쌀 뿐만 아니라, 이를 지지층에 흡착하여 광흡수층을 형성하는데 최소 약 2 시간에서 최고 약 24 시간까지의 긴 흡착 시간이 필요하여, 제조 공정에 장시간이 소요되는 단점이 있었다. 반면, 본원의 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 포함하는 염료감응 태양전지에서는, 상기 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료와 지지층 표면의 물리적 접촉에 의한 전자 이동이 가능하기 때문에 흡착 시간을 현저하게 단축할 수 있다는 이점이 있다. 또한, 기존의 루테늄 금속 착체를 포함하는 염료감응 태양전지에서는 높은 에너지 전환효율을 달성하기 위하여 상기 광흡수층에 포함되는 지지층의 두께가 약 10 ㎛ 정도로 확보될 필요가 있었으나, 본원의 염료감응 태양전지에서는 이에 비해 현저하게 얇은 두께를 가지는 경우에도 높은 에너지 전환효율을 달성할 수 있다는 이점이 있다. 이처럼 상기 지지층의 두께를 얇게 형성함으로써, 염료감응 태양전지의 제조 단가를 절감할 수 있으며, 상기 염료감응 태양전지를 플렉시블(flexible) 소자 형태로 제조할 수 있다는 이점 또한 발생한다. 또한, 기존의 루테늄 금속 착체를 사용할 경우, 염료의 전자전달이 금속 산화물 내부 구조를 통해서만 가능하였기 때문에, 지지층으로서 고온 공정이 필요한 금속 산화물을 사용하는 반면, 본원의 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 사용할 경우, 염료의 전자전달이 물체의 표면을 통해서도 일어날 수 있어, 지지층으로서 금속 산화물 대신 고분자를 사용할 수 있으며, 상기 고분자의 유연성 (flexibility)을 이용하여 플렉시블 태양전지를 만들 수 있고, 저온 공정으로 소자를 제조할 수 있다는 이점이 있다.
한편, 본원의 염료감응 태양전지는 기존의 염료감응 태양전지와는 달리 액체 전해질이 아닌 정공전달층을 포함하는 것으로서, 상기 액체 전해질에 포함된 용매가 외부 온도의 증가와 태양전지의 밀봉 상태에 따라 누출되거나 휘발됨으로써 태양전지의 수명이 낮아질 수 있다는 종래의 문제점을 해결하고 높은 장기 안정성을 가질 수 있는 이점이 있다. 또한, 본원의 염료감응 태양전지에서 염료로서 포함되는 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료는 일반적인 액체 전해질 내에서는 안정성이 낮아서 사용하기에 어려움이 있을 수 있는데, 본원에서는 상기 액체 전해질 대신 정공전달 단분자 물질 또는 정공전달 고분자 물질을 포함하는 정공전달층을 형성함으로써 상기 문제점을 해결하였다.
한편, 상기 정공전달층에 포함되는 상기 정공전달 물질은 짧은 정공 이동 특성을 가지므로, 상기 염료감응 태양전지에 포함되는 광흡수층의 두께가 두꺼운 경우에는 적용되기 어려운데, 기존의 루테늄 금속 착체를 염료로서 포함하는 광흡수층은 그 두께를 얇게 하는 경우, 전류 밀도가 저하되어 에너지 전환효율을 높일 수 없다는 문제점이 있어 정공전달층과 접목하기에 어려움이 있었다. 그러나, 본원의 염료감응 태양전지에서는 상기 루테늄 금속 착체 대신 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 포함하는 광흡수층을 이용하며, 상기 유무기 복합염료는 높은 흡광계수를 가지므로 그 두께를 얇게 하여도 높은 전류 밀도 및 높은 에너지 전환효율을 확보할 수 있는 바, 상기 정공전달층과 접목하기에 적합하다는 이점이 있다. 이로써, 본원의 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료 및 정공전달층을 포함하는 염료감응 태양전지는, 얇은 두께의 광흡수층을 포함하면서도 높은 효율 및 장기안정성을 확보할 수 있다는 이점이 있다.
도 1은 본원의 일 구현예에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 나타낸 것이다.
도 2a 및 도 2b는 본원의 일 실시예에 따라 제조한 염료감응 태양전지를 촬영한 사진으로, 각각, 도 2a는 염료감응 태양전지의 앞면을 촬영한 것이고, 도 2b는 염료감응 태양전지의 뒷면을 촬영한 것이다.
도 3은 본원의 일 실시예에 따라 제조한 염료감응 태양전지의 광전류-전압 특성 그래프이다.
도 4a 내지 도 4c는 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 SEM 이미지로서, 구체적으로, 도 4a는 전기방사를 이용하여 고분자를 FTO 유리 위에 그물형태의 지지체로 만든 것이고, 도 4b는 상기 도 4a를 통해 형성된 필름 상에 CH3NH3PbI3 용액을 스핀 코팅하여 열처리 후의 SEM 이미지이며, 도 4c는 고분자를 지지체로서 사용한 염료감응 태양전지의 SEM 이미지이다.
도 2a 및 도 2b는 본원의 일 실시예에 따라 제조한 염료감응 태양전지를 촬영한 사진으로, 각각, 도 2a는 염료감응 태양전지의 앞면을 촬영한 것이고, 도 2b는 염료감응 태양전지의 뒷면을 촬영한 것이다.
도 3은 본원의 일 실시예에 따라 제조한 염료감응 태양전지의 광전류-전압 특성 그래프이다.
도 4a 내지 도 4c는 본원의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 SEM 이미지로서, 구체적으로, 도 4a는 전기방사를 이용하여 고분자를 FTO 유리 위에 그물형태의 지지체로 만든 것이고, 도 4b는 상기 도 4a를 통해 형성된 필름 상에 CH3NH3PbI3 용액을 스핀 코팅하여 열처리 후의 SEM 이미지이며, 도 4c는 고분자를 지지체로서 사용한 염료감응 태양전지의 SEM 이미지이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참조하여 본원이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본원은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본원을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 “연결”되어 있다고 할 때, 이는 “직접적으로 연결”되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 “전기적으로 연결”되어 있는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 “상에” 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 “포함” 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 “약”, “실질적으로” 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 “~(하는) 단계” 또는 “~의 단계”는 “~ 를 위한 단계”를 의미하지 않는다.
본원 명세서 전체에서, 마쿠시 형식의 표현에 포함된 “이들의 조합”의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, “A 및/또는 B”의 기재는 “A 또는 B, 또는 A 및 B”를 의미한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본원의 구현예 및 실시예를 상세히 설명한다. 그러나, 본원이 이러한 구현예 및 실시예와 도면에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 1 측면은, 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극; 상기 제 1 전극 상에 형성된 광흡수층; 상기 광흡수층 상에 형성된 정공전달층; 및, 상기 정공전달층 상에 형성된 제 2 전극을 포함하는 염료감응 태양전지로서, 상기 광흡수층은 고분자 지지층 및 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 포함하는 것인, 염료감응 태양전지를 제공한다.
[화학식 1]
RMX3.
(상기 화학식 1 중,
R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고, M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며, X는 할로겐임.)
이와 관련하여, 도 1은 본원의 일 구현예에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 나타낸 것이다. 도 1을 참조하면, 본원의 염료감응 태양전지(100)는 두 개의 전극, 즉 제 1 전극(10)과 제 2 전극(50)이 면 접합된 샌드위치 구조를 가질 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 제 1 전극(10)은 작업 전극(working electrode) 또는 반도체 전극으로 표현될 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 제 1 전극(10)은 전도성 투명 기재(20)를 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 또한, 상기 제 1 전극(10) 상에는 광흡수층(30)이 형성될 수 있으며, 상기 광흡수층(30)에는 지지층 및 상기 지지층에 흡착되며 가시광선 흡수로 인해 전자가 여기되는 감광성 염료가 포함되어 있을 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 광흡수층(30) 상에는 정공전달층(hole transport material)(40)이 형성되어 있으며, 상기 정공전달층(40) 상에는 제 2 전극(50)이 형성되어 있을 수 있다. 상기 정공전달층(40)은 산화된 상기 광흡수층(30)을 환원시키기 위해 형성되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 또한, 상기 정공전달층(40)은 상기 광흡수층(30) 상에 하나의 평면으로 형성되는 것에 제한되지 않을 수 있으며, 일부가 상기 광흡수층(30)에 포함되 다공성의 상기 지지층 내로 침투한 형태로 형성될 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
상기 염료감응 태양전지의 작동 원리를 예시적으로 설명하면, 염료감응 태양전지 내로 태양광이 입사되면 광양자가 먼저 광흡수층(30) 내의 감광성 염료분자에 흡수되고, 이에 따라 상기 염료분자는 기저 상태에서 여기 상태로 전자 전이하여 전자-정공쌍을 만들며, 상기 여기 상태의 전자는 반도체 미립자 계면의 전도띠(conduction band)에 주입될 수 있다. 상기 주입된 전자는 계면을 통해 상기 제 1 전극(10)으로 전달되고, 이후 외부 회로를 통해 상기 제 1 전극(10)과 대향하고 있는 상대 전극인, 제 2 전극(50)으로 이동할 수 있다. 한편, 전자 전이 결과 산화된 염료는 정공전달층(40) 내의 산화-환원 커플 이온에 의해 환원되고, 산화된 상기 이온은 전하 중성(charge neutrality)을 이루기 위해 상기 제 2 전극(50)의 계면에 도달한 전자와 환원 반응을 일으킴으로써 상기 염료감응 태양전지가 작동할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 전도성 투명 기재(20)는 인듐 틴 옥사이드(indium tin oxide: ITO), 플루오린 틴 옥사이드(fluorine tin oxide: FTO), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, 주석계 산화물, 산화아연, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 전도성 투명 기재는 전도성 및 투명성을 가지는 물질이라면 특별히 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들어, 상기 전도성 투명 기재로서 ITO를 이용할 경우 비용 절감에 도움이 될 수 있고, 상기 전도성 투명 기재로서 주석계 산화물 중 하나인 SnO2를 이용할 경우 투명성 및 내열성이 우수하다는 이점이 있으나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 고분자 지지층은 폴리비닐아세테이트 (polyvinyl acetate: PVAc)를 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 고분자 지지층을 상기 염료의 지지층으로서 사용할 경우, 기존의 금속 산화물을 상기 염료의 지지층으로서 사용할 경우 필요로 했던 약 400℃ 내지 약 500℃의 고온 공정 대신 약 100℃의 저온 공정을 이용할 수 있어, 플라스틱 기재의 도입이 가능해질 수 있으며, 상기 고분자의 유연성을 이용하여 플렉시블 태양전지의 제조 또한 가능해질 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 고분자 지지층은 약 2 ㎛ 이하의 두께를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 고분자 지지층은 약 0.1 ㎛ 내지 약 2 ㎛, 약 0.5 ㎛ 내지 약 2 ㎛, 약 1.0 ㎛ 내지 약 2 ㎛, 약 1.5 ㎛ 내지 약 2 ㎛, 약 0.1 ㎛ 내지 약 1.5 ㎛, 약 0.5 ㎛ 내지 약 1.5 ㎛, 약 1.0 ㎛ 내지 약 1.5 ㎛, 약 0.1 ㎛ 내지 약 1.0 ㎛, 약 0.5 ㎛ 내지 약 1.0 ㎛, 또는 약 0.1 ㎛ 내지 약 0.5 ㎛의 두께를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 본원의 제 1 측면에 따른 염료감응 태양전지는 상기 고분자 지지층의 두께가 약 0.5 ㎛인 경우, 높은 에너지 전환효율을 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 본원의 실시예와 도 3을 참조하면, 본원의 제 1 측면의 염료감응 태양전지는 약 0.5 ㎛ 정도의 얇은 고분자 지지층 두께를 가지는 경우에도 약 2.24% 정도의 광전환 효율(η)을 달성하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 1 측면의 염료감응 태양전지는 기존의 염료감응 태양전지와는 달리 루테늄 금속 착체가 아닌 페로브스카이트 구조를 가지는 염료를 감광제로서 사용하며, 또한 액체 전해질이 아닌 정공전달층을 포함하는 것으로서, 상기 고분자 지지층의 두께가 약 2.0 ㎛ 이하, 약 1.0 ㎛, 또는 약 0.5 ㎛ 이하로서 기존의 염료감응 태양전지에 포함되었던 지지층의 두께에 비해 현저하게 얇은 두께를 가지는 경우에도 에너지 전환효율을 나타내는 것일 수 있으며, 이로써 기존의 염료감응 태양전지의 문제점, 즉 약 10 ㎛ 정도의 두께가 확보되어야만 일정 수준의 에너지 전환효율을 얻을 수 있다는 한계점을 극복한 것일 수 있으나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다. 또한, 상기 지지층의 두께를 얇게 함으로써 염료감응 태양전지의 제조 단가를 절감할 수 있으며, 상기 염료감응 태양전지를 플렉시블 소자 형태로 제조할 수 있다는 장점도 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 1 측면의 염료감응 태양전지에 포함되는 염료는 하기 화학식 1로서 표시되는 것일 수 있다:
[화학식 1]
RMX3.
(상기 화학식 1 중, R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고, M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며, X는 할로겐임.)
예를 들어, 상기 화학식 1로서 표시되는 염료는, MX2와 RX로부터 제조되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 화학식 1로서 표시되는 염료는 RMX3 구조의 유무기 복합 물질로서, 상기 R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 Li, Na, K, Rb, Cs, Fs 등의 알칼리 금속, 상기 M에 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합, 상기 X에 할로겐을 대입한 것이 상기 화학식 1에 해당한다. 상기 알킬기는 1 내지 20의 탄소수를 가질 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 탄소수는 약 1 내지 약 20, 약 1 내지 약 10, 약 1 내지 약 6, 약 6 내지 약 20, 약 6 내지 약 10, 또는 약 10 내지 약 20일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 할로겐은 F, Br, Cl, 또는 I일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 화학식 1로서 표시되는 염료는 CH3NH3PbI3일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 화학식 1로서 표시되는 염료는 일반적인 유기 염료에 비하여 흡광 계수가 지수 단위로 높아서 얇은 필름에서도 매우 우수한 집광 효과(light harvesting)를 보이며, 이에 따라 상기 화학식 1로서 표시되는 염료를 사용하는 경우, 염료감응 태양전지가 얇은 광흡수층을 가지더라도 높은 에너지 전환효율이 달성될 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 염료는 페로브스카이트 구조를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 염료는 약 30 중량% 내지 약 50 중량%의 농도를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 염료는 약 30 중량% 내지 약 35 중량%, 약 30 중량% 내지 약 40 중량%, 약 30 중량% 내지 약 45 중량%, 약 30 중량% 내지 약 50 중량%, 약 35 중량% 내지 약 40 중량%, 약 35 중량% 내지 약 45 중량%, 약 35 중량% 내지 약 50 중량%, 약 40 중량% 내지 약 45 중량%, 약 40 중량% 내지 약 50 중량%, 또는 약 45 중량% 내지 약 50 중량%의 농도를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 염료의 농도가 약 30 중량% 미만인 경우, 광흡수가 크지 못하다는 문제점이 있을 수 있고, 상기 염료의 농도가 약 50 중량%를 초과할 경우, 상기 염료가 용매에 녹지 못하는 문제점이 있을 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 정공전달층은 정공전달 단분자 물질 또는 정공전달 고분자 물질을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 정공전달 단분자 물질로서 spiro-MeOTAD[2,2’7,7’-tetrakis-(N,N-di-p-methoxyphenyl-amine)-9,9’-spirobifluoren]를 사용할 수 있고, 상기 정공전달 고분자 물질로서 P3HT[poly(3-hexylthiophene)]를 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 또한, 예를 들어, 상기 정공전달층에는 도핑 물질로서 Li 계열 도펀트, Co 계열 도펀트, 및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 것 모두가 추가 포함될 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 또한, 예를 들어, 상기 정공전달층에는 tBP 등의 첨가제가 추가 포함될 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 정공전달층을 구성하는 물질로서 spiro-MeOTAD, tBP, 및 Li-TFSI의 혼합물을 이용할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, p-type의 정공전달 물질을 사용하는 경우, spiro-MeOTAD에 비해 정공 이동성(hole mobility)이 약 104 정도 크기때문에 두꺼운 필름에서도 효율적인 정공전달이 수행될 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
이와 관련하여, 기존의 염료감응 태양전지에서는 일반적으로 액체 전해질을 사용하여 태양전지를 제조하였는데, 이 경우 액체 전해질에 포함된 용매가 외부 온도의 증가와 태양전지의 밀봉 상태에 따라 누출되거나 휘발됨으로써 태양전지의 수명이 낮아질 수 있다는 단점이 있었다. 이에, 본원의 염료감응 태양전지에서는 액체 전해질을 사용하지 않는 대신 상기 염료감응 태양전지에 상기 정공전달층을 포함시킴으로써 동일한 역할을 수행하도록 함으로써 상기 단점들을 극복하고 장기안정성을 가질 수 있도록 하였으나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다. 또한, 본원의 염료감응 태양전지에서 염료로서 포함되는 상기 화학식 1의 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료는, 일반적인 액체 전해질 내에서는 안정성이 낮아서 사용하기에 어려움이 있다는 문제점이 있으나, 본원에서는 상기 액체 전해질 대신에 정공전달 단분자 물질 또는 정공전달 고분자 물질을 포함하는 정공전달층을 형성함으로써 상기 문제점을 해결하였다.
한편, 상기 정공전달층에 포함되는 상기 정공전달 물질은 짧은 정공 이동 특성을 가지므로, 상기 염료감응 태양전지에 포함되는 광흡수층의 두께가 두꺼운 경우에는 적용되기 어려운데, 기존의 루테늄 금속 착체를 염료로서 포함하는 광흡수층은 그 두께를 얇게 하는 경우, 전류 밀도가 저하되어 에너지 전환효율을 높일 수 없다는 문제점이 있어 정공전달층과 접목하기에 어려움이 있었다. 그러나, 본원의 염료감응 태양전지에서는 상기 루테늄 금속 착체 대신 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 포함하는 광흡수층을 이용하며, 상기 염료는 높은 흡광계수를 가지므로 그 두께를 얇게 하여도 높은 전류 밀도 및 높은 에너지 전환효율을 확보할 수 있는 바, 상기 정공전달층과 접목하기에 적합하다는 이점이 있다. 이로써, 본원의 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료 및 정공전달층을 포함하는 염료감응 태양전지는, 얇은 두께의 광흡수층을 포함하면서도 높은 효율 및 장기안정성을 확보할 수 있다는 이점이 있으나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 제 2 전극, 즉 상대 전극으로서는 도전성 물질이라면 특별히 제한 없이 사용할 수 있고, 절연성의 물질이라도 상기 제 1 전극과 마주보고 있는 부분에만 도전층이 형성되어 있다면 이를 이용할 수 있으며, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 인듐 틴 옥사이드(indium tin oxide: ITO), 플루오린 틴 옥사이드(fluorine tin oxide: FTO), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, 주석계 산화물, 산화아연, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 함유하는 유리 기재 또는 플라스틱 기재, 즉 전도성 투명 기재의 일면에 도전층을 형성하여 상기 도전층이 상기 제 1 전극과 마주보도록 하는 경우, 이를 상기 제 2 전극으로서 이용할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 플라스틱 기재는 폴리에틸렌테레프탈레이트[Poly(ethylene terephthalate): PET], 폴리에틸렌나프탈레이트[poly (ethylene naphthalate): PEN], 폴리카보네이트(Poly Carbonate: PC), 폴리프로필렌(Polypropylene: PP), 폴리이미드(Polyimide: PI), 트리아세틸셀룰로오스(Tri-acetyl cellulose: TAC), 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 전도성 투명 기재는 3족 금속, 예를 들어, Al, Ga, In, Ti, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 금속으로 도핑될 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 여기에서, 상기 도전층은 Pt, Au, Ni, Cu, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 도전층을 상기 전도성 투명 기재의 이면에 형성하기 위한 방법으로는 전해 도금, 스퍼터링, 전자빔 증착법 등과 같은 물리기상증착(PVD) 방법을 이용할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 2 측면은 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극 상에 고분자 지지층을 형성하는 것; 상기 고분자 지지층에 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 흡착시킨 후 열처리함으로써 광흡수층을 형성하는 것; 상기 광흡수층 상에 정공전달층을 형성하는 것; 및, 상기 정공전달층 상에 제 2 전극을 형성하는 것을 포함하는, 염료감응 태양전지의 제조 방법을 제공한다.
[화학식 1]
RMX3.
(상기 화학식 1 중, R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고, M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며, X는 할로겐임.)
본원의 제 2 측면은 본원의 제 1 측면에 따른 염료감응 태양전지를 제조하는 방법에 관한 것으로서, 본원의 제 1 측면과 중복되는 부분들에 대해서는 상세한 설명을 생략하였으나, 본원의 제 1 측면에 대해 설명한 내용은 본원의 제 2 측면에서 그 설명이 생략되었더라도 동일하게 적용될 수 있다.
한편, 염료감응 태양전지의 일반적인 제조 방법은 당해 기술분야에 널리 알려져 있는 것으로서 당업자에게 충분히 이해될 수 있는 내용이므로, 이에 대한 상세한 설명은 본 명세서에서 생략하도록 한다. 다만, 본원의 제 2 측면의 고유한 특징이 포함될 수 있는 상기 광흡수층을 형성하는 공정에 대해서는 이하 상세히 설명하였다.
여기에서 상기 광흡수층은, 본원의 제 1 측면에서와 마찬가지로 고분자 지지층 및 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 포함하는 것일 수 있으며, 하기 화학식 1 중, R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고, M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며, X는 할로겐임:
[화학식 1]
RMX3.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 고분자 지지층은 PVAc를 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
상기 광흡수층을 형성하기 위해, 우선 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극의 상기 전도성 투명 기재의 이면에 고분자 지지층을 형성할 수 있다. 본원의 일 구현예에 따르면, 상기 고분자 지지층을 상기 제 1 전극 상에 형성하는 것은 전기방사법(electrospinnig), 스프레이법, 또는 페인팅법을 이용하여 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 본원의 일 구현예에 따르면, 상기 고분자 지지층은 약 2 ㎛ 이하의 두께를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 본원의 일 구현예에 따르면, 상기 고분자 지지층은 다공성 구조인 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 고분자를 전기방사하여 상기 제 1 전극 상에 다공성의 얇은 필름을 형성하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 고분자 지지층 상에 Pb(NO3)2 용액을 도포하고 열처리하는 것을 추가 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 Pb(NO3)2 용액을 상기 고분자 지지층 필름에 상기 Pb(NO3)2 용액을 스핀 코팅하여 표면 처리한 후, 열처리함으로써 상기 Pb(NO3)2로 표면 처리된 고분자 지지층 필름을 수득하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 열처리는 약 50℃ 내지 약 150℃, 약 100℃ 내지 약 150℃, 또는 약 50℃ 내지 약 100℃일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 이후, 상기 필름을 오존처리하는 것을 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
상기 방법에 따라 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극 상에 고분자 지지층을 형성한 후, 상기 고분자 지지층에 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 흡착시킨 후 열처리함으로써 광흡수층을 형성할 수 있으며, 하기 화학식 1 중, R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고, M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며, X는 할로겐임:
[화학식 1]
RMX3.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 염료는 페로브스카이트 구조를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 염료는 약 30 중량% 내지 약 50 중량%의 농도를 가지는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
상기 광흡수층을 형성하기 위하여 상기 고분자 지지층에 상기 염료를 흡착시키는 것은, 상기 염료를 포함하는 분산액을 분사하거나, 도포하거나, 또는 침지하는 방법을 이용하여 수행할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 염료를 흡착시키는 것은 스핀 코팅, 딥코팅, 스크린코팅, 스프레이코팅, 또는 전기 방사 등의 방법을 이용하여 약 10 초 내지 약 5 분 동안 수행하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 염료를 흡착시키는 시간이 약 10 초 미만인 경우에는 분산성에 문제가 있을 수 있으며, 약 5 분을 초과할 경우에는 상기 염료의 페로브스카이트 입자 크기에 문제가 있을 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
이와 관련하여, 기존에 일반적으로 사용되었던 루테늄 금속을 포함하는 유기 염료는 지지층에 흡착하는데 최소 약 2 시간에서 길게는 약 24 시간까지의 긴 흡착 시간이 필요하여, 제조 공정에 장시간이 소요되는 단점이 있었다. 반면, 본원의 제 2 측면에 의하여 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료를 포함하는 염료감응 태양전지를 제조하는 경우, 상기 루테늄 금속을 포함하는 유기 염료를 사용한 경우에 비하여 염료 흡착에 소요되는 시간을 현저하게 단축시킬 수 있는데, 이는 본원에서 사용된 상기 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료와 지지층 표면의 물리적 접촉에 의한 전자 이동이 가능하기 때문일 수 있다.
예를 들어, 상기 고분자 지지층에 상기 염료를 흡착시키기 위해 사용될 수 있는 상기 염료를 포함하는 분산액은 적절한 용매를 사용하여 제조한 것일 수 있으며, 상기 용매로는 상기 본원의 페로브스카이트 구조를 가지는 유무기 복합염료가 용해되는 용매를 사용할 수 있으나, 특별히 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 용매로는 감마-부티로락톤, 또는 DMF(dimethyl foramide)를 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
상기 방법에 따라 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극 상에 고분자 지지층을 형성하고, 상기 고분자 지지층에 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 흡착시킨 후, 열처리를 수행함으로써 광흡수층을 형성할 수 있다. 이 때, 상기 열처리는 약 40℃ 내지 약 200℃에서 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 지지층으로서 기존의 금속 산화물을 사용할 경우, 약 400℃ 내지 약 500℃의 고온 공정이 필요한 반면, 본원에 따른 고분자를 지지층으로서 사용할 경우, 약 100℃의 저온 공정이 가능할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 열처리는 약 40℃ 내지 약 200℃, 약 80℃ 내지 약 200℃, 약 120℃ 내지 약 200℃, 약 160℃ 내지 약 200℃, 약 40℃ 내지 약 160℃, 약 80℃ 내지 약 160℃, 약 120℃ 내지 약 160℃, 약 40℃ 내지 약 120℃, 약 80℃ 내지 약 120℃, 또는 약 40℃ 내지 약 80℃일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
상기 방법에 따라 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극 상에 광흡수층을 형성한 후에는, 상기 광흡수층 상에 정공전달층을 형성하고, 이어서 상기 정공전달층 상에 제 2 전극을 형성함으로써 본원의 염료감응 태양전지를 완성할 수 있다. 이와 같이 적층하여 상기 염료감응 태양전지를 제조하는 경우, FTO 등 고가의 원료 사용을 절반 정도로 줄일 수 있다는 점에서 경제적으로 유리할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 정공전달층은 정공전달 단분자 물질 또는 정공전달 고분자 물질을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 따르면, 상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
이하, 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다.
[
실시예
]
1. 염료감응 태양전지의 제조
(1) 염료 CH3NH3PbI3의 제조
본 실시예에서는 본원의 제 1 측면에 따른 염료감응 태양전지를 제조하기 위하여, 화학식 1인 [RMX3]로서 표시되는 염료에 포함되는 것인 CH3NH3PbI3를 제조하여 이용하였다. 상기 염료 CH3NH3PbI3의 제조 과정을 이하 상세하게 설명하였다.
CH3NH3I와 PbI2(Aldrich 사의 제품)를 약 1:1의 중량 비율로 혼합한 뒤, 약 60 ℃에서 약 12 시간 동안 감마-부티로락톤(γ-butyrolactone) 내에서 교반하여 약 40 wt%의 CH3NH3PbI3를 수득하였다. 이후, 이물질 등을 제거하기 위해서 가로 및 세로 길이가 약 13 mm이고 두께가 약 0.45 ㎛인 PVDF 시린지 필터(Whatman 사)를 이용하여 두 차례 여과함으로써, 최종적으로 염료 CH3NH3PbI3를 제조하였다.
(2) 제 1 전극 상에 고분자 지지층을 포함하는 광흡수층 형성
본원의 제 1 측면에 따른 염료감응 태양전지를 제조하기 위해 우선 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극을 제조하였고, 상기 제 1 전극 상에 고분자 지지층 및 상기 실시예 1-(1)에서 제조한 염료인 CH3NH3PbI3를 포함하는 광흡수층을 형성하였다. 상기 제 1 전극의 제조 및 상기 광흡수층의 형성 과정을 이하 상세하게 설명하였다.
우선, FTO 글라스(Pilkington, TEC-8, 8 Ω/sq)를 초음파를 이용하여 에탄올에서 20 분 동안 세척하였다. 이후, 상기 FTO 기판을 0.1 M Ti(IV) 비스(에틸아세토아세테이토)-디이소프로폭사이드(Aldirch 사의 제품)/1-부탄올(Aldrich 사의 제품) 용액을 사용하여 스핀 코팅 방법을 이용하여 코팅함으로써, 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극을 제조하였다.
이후, 상기 제 1 전극 상에 고분자 지지층을 형성하기 위하여, 전기방사 (electrospinning)를 이용하여 상기 제 1 전극 상에 폴리비닐아세테이트 (polyvinyl acetate: PVAc)를 다공성의 얇은 필름 형태로 형성하였다. 이후, 약 0.1 M의 Pb(NO3)2 용액을 상기 PVAc 필름에 스핀 코팅하여 표면 처리한 후, 약 100℃에서 약 5 분 동안 열처리하였다. 이후, 상기 표면처리된 PVAc 필름을 약 10 분 동안 오존처리함으로써 PVAc가 코팅된 FTO 글라스를 수득하였다.
이후, 상기 제 1 전극인 FTO 글라스 상에 형성된 상기 고분자 지지층인 PVAc 필름 상에 염료를 흡착하여 광흡수층을 완성하기 위하여, 상기 실시예 1-(1)에서 제조한 약 40 wt% 농도의 상기 CH3NH3PbI3 염료를 상기 PVAc 필름이 코팅된 상기 FTO 글라스 상에 적하하였다. 이후, 스핀 코팅 방법으로 상기 PVAc 필름 상에 상기 염료를 코팅시켰으며, 이 과정에서 사용된 용매를 증발시키기 위하여 약 100℃에서 열처리를 수행함으로써, 상기 제 1 전극 상에 상기 지지층과 상기 염료를 포함하는 광흡수층을 형성하였다.
(3) 정공전달층을 포함하는 염료감응 태양전지 제조
본원의 제 1 측면에 따른 염료감응 태양전지를 제조하기 위하여, 상기 실시예 1-(2)에 이어, 상기 광흡수층 상에 정공전달층을 형성하고, 상기 정공전달층 상에 제 2 전극을 형성하였다. 이때, 상기 정공전달층은 정공전달 물질을 상기 광흡수층 상에 스핀 코팅함으로써 형성되었으며, 상기 정공전달 물질은 약 0.17 M의 spiro-MeOTAD, 약 0.198 M의 tBP, 및 약 64 mM의 Li-TFSI를 포함하는 것이었다. 여기에서, 상기 Li-TFSI는 0.1977 g/mL 농도로 아세토니트릴에 먼저 녹인 후 용액 상태로 첨가하였다. 상기 정공전달 물질을 이용하여 상기 정공전달층을 형성한 후, 상기 정공전달층 상에 금(Au)을 약 60 nm 내지 약 80 nm 두께로 증착하여 제 2 전극을 형성함으로써, 본원의 염료감응 태양전지를 완성하였다. 이때, 상기 금을 증착하기 위해 10-6 torr 이하의 압력이 이용되었다.
2. 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지의 특성 확인
상기 실시예 1-(2)의 방법으로 제조한 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지의 특성을 확인하는 실험을 수행하였으며, 그 결과를 본원의 도 3, 및 도 4a 내지 도 4c에 나타내었다.
(1) 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지의 에너지 전환효율 확인
본 실시예에 따른 고분자 지지층을 포함하는 염료감응 태양전지의 에너지 전환효율을 확인하기 위하여, 광전류-전압 특성을 측정하였다. 이 때, 상기 측정은 태양조사장치 (solar simulator)를 이용하여 AM 약 1.5 G 및 1 태양 조건 (100 mW/cm2)의 표준 조건에서 수행되었다. 측정 결과, 광전류밀도(Jsc) 값은 약 5.95 mA/cm2였고, 광전압(Voc) 값은 약 0.905 V였으며, 층밀계수(FF) 값은 약 0.42였고, 에너지 전환효율(η)은 약 2.24%를 나타내었다.
도 4a 내지 도 4c는 본 실시예에 따라 제조된 염료감응 태양전지의 SEM 이미지로서, 각각, 도 4a는 전기방사를 이용하여 고분자를 FTO 유리 위에 그물형태의 지지체로 만든 것이고, 도 4b는 상기 도 4a를 통해 형성된 필름 상에 CH3NH3PbI3 용액을 스핀 코팅하여 열처리 후의 SEM 이미지이며, 도 4c는 고분자를 지지체로서 사용한 염료감응 태양전지의 SEM 이미지이다.
전술한 본원의 설명은 예시를 위한 것이며, 본원이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본원의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본원의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본원의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
100 : 염료감응 태양전지
10 : 제 1 전극
20 : 전도성 투명 기재
30 : 광흡수층
40 : 정공전달층
50 : 제 2 전극
10 : 제 1 전극
20 : 전도성 투명 기재
30 : 광흡수층
40 : 정공전달층
50 : 제 2 전극
Claims (19)
- 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극;
상기 제 1 전극 상에 형성된 광흡수층;
상기 광흡수층 상에 형성된 정공전달층; 및,
상기 정공전달층 상에 형성된 제 2 전극
을 포함하는 염료감응 태양전지로서,
상기 광흡수층은 고분자 지지층 및 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 포함하는 것인,
염료감응 태양전지:
[화학식 1]
RMX3
상기 화학식 1중,
R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고,
M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며,
X는 할로겐임.
- 제 1 항에 있어서,
상기 전도성 투명 기재는 인듐 틴 옥사이드(ITO), 플루오린 틴 옥사이드(FTO), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, 주석계 산화물, 산화아연, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 물질을 함유하는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 고분자 지지층은 폴리비닐아세테이트를 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 고분자 지지층은 2 ㎛ 이하의 두께를 가지는 것인, 염료감응 태양전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 염료는 페로브스카이트 구조를 가지는 것인, 염료감응 태양전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 염료는 30 중량% 내지 50 중량%의 농도를 가지는 것인, 염료감응 태양전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 정공전달층은 정공전달 단분자 물질 또는 정공전달 고분자 물질을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
- 제 1 항에 있어서,
상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지.
- 전도성 투명 기재를 포함하는 제 1 전극 상에 고분자 지지층을 형성하는 것;
상기 고분자 지지층에 하기 화학식 1로서 표시되는 염료를 흡착시킨 후 열처리함으로써 광흡수층을 형성하는 것;
상기 광흡수층 상에 정공전달층을 형성하는 것; 및,
상기 정공전달층 상에 제 2 전극을 형성하는 것
을 포함하는,
염료감응 태양전지의 제조 방법:
[화학식 1]
RMX3
상기 화학식 1 중,
R은 C1 -20의 알킬기, 아민기에 의해 치환된 C1 -20의 알킬기, 또는 알칼리 금속이고,
M은 Pb, Sn, Ti, Nb, Zr, Ce, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하며,
X는 할로겐임.
- 제 9 항에 있어서,
상기 고분자 지지층은 폴리비닐아세테이트를 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 고분자 지지층은 닥터 브레이드, 스크린 프린트, 스핀 코팅, 또는 스프레이 방법으로 상기 제 1 전극 상에 형성되는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 고분자 지지층은 2 ㎛ 이하의 두께를 가지는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 고분자 지지층은 다공성 구조인 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 고분자 지지층 상에 Pb(NO3)2 용액을 도포하고 열처리하는 것을 추가 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 염료는 페로브스카이트 구조를 가지는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 염료는 30 중량% 내지 50 중량%의 농도를 가지는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 광흡수층을 형성하는 것은, 상기 고분자 지지층에 상기 화학식 1로서 표시되는 염료의 전구체 용액을 코팅한 후 열처리하는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 정공전달층은 정공전달 단분자 물질 또는 정공전달 고분자 물질을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
- 제 9 항에 있어서,
상기 제 2 전극은 Pt, Au, Ni, Cu, Ag, In, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C, 전도성 고분자, 및 이들의 조합들로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 염료감응 태양전지의 제조 방법.
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