KR101541599B1 - 전해질 수용액의 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 전해질 수용액의 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법을 개시한다.
본 발명에 따르는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법에 의하면, 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극을 준비하는 단계와, 상기 음극계전극에 전해질 수용액을 도포하는 단계 및 백금 상대전극의 양극계전극을 준비하여 상기 음극계전극과 대향하고 밀봉하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는데, 이에 의할 때, 전해질 수용액에서 용해되지 아니하여 내구성이 우수하고, 물과 친화적이어서 친환경적이며, 외부에서 침투하는 수분에 안정적이고, 특히 장기 안정성이 우수하다.
본 발명에 따르는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법에 의하면, 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극을 준비하는 단계와, 상기 음극계전극에 전해질 수용액을 도포하는 단계 및 백금 상대전극의 양극계전극을 준비하여 상기 음극계전극과 대향하고 밀봉하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는데, 이에 의할 때, 전해질 수용액에서 용해되지 아니하여 내구성이 우수하고, 물과 친화적이어서 친환경적이며, 외부에서 침투하는 수분에 안정적이고, 특히 장기 안정성이 우수하다.
Description
본 발명은 전해질 수용액의 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 전해질 수용액에서 용해되지 아니하여 내구성이 우수하고, 물과 친화적이어서 친환경적이며, 외부에서 침투하는 수분에 안정적이고, 특히 장기 안정성이 우수한 전해질 수용액의 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근, 염료감응 태양전지가 기존의 실리콘 태양전지에 비하여 제조 단가가 낮고, 셀의 투명 특성, 유연성(flexibility)이 우수한 전지의 제조가 가능하여 주목을 받고 있다.
이러한 염료감응 태양전지의 가장 기본적인 구조는, 반도체로서 이산화티탄을 주성분으로 하는 나노입자가 코팅된 광전극, 전해질, 백금 상대전극으로 나눌 수 있으며, 상기 광전극에 코팅된 이산화티탄 나노입자에 태양광을 흡수하는 염료가 흡착되어 있다.
상기 이산화티탄과 같은 반도체가 코팅된 광전극을 염료용액에 담그면 염료의 카르복실기가 반도체의 표면에 흡착되고 빛을 받아서 전자를 생산하게 된다.
그런데, 카르복실기의 염료는 수분에 의해 용해되어(녹아 나와서) 전해질의 용매를 아세토니트릴(acetonitrile), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate), 메톡시프로피오니트릴 (3-Methoxypropionitrile) 등의 유기용매로 사용해야 한다.
그러나, 이러한 유기용매를 사용할 경우 외부에서 사용중에 침투하는 수분에 약하고, 낮은 온도에서 증발하는 특성이 있어 안정성에 문제가 생기게 된다.
따라서 본 발명이 해결하고자 하는 첫번째 기술적 과제는, 전해질 수용액에서 용해되지 아니하여 내구성이 우수하고, 물과 친화적이어서 친환경적이며, 외부에서 침투하는 수분에 안정적이고, 특히 장기 안정성이 우수한 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 두번째 기술적 과제는, 전해질 수용액에서 용해되지 아니하여 내구성이 우수하고, 물과 친화적이어서 친환경적이며, 외부에서 침투하는 수분에 안정적이고, 특히 장기 안정성이 우수한 전해질 수용액의 염료감응 태양전지를 제공하는 것이다.
본 발명은 상술한 첫번째 기술적 과제를 해결하기 위하여, 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극을 준비하는 단계와, 상기 음극계전극에 전해질 수용액을 도포하는 단계 및 상대전극의 양극계전극을 준비하여 상기 음극계전극과 대향하고 밀봉하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일실시예에 의하면, 상기 살리실릭기를 가진 염료는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 또는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)furan]salicylic acid 일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 의하면, 상기 전해질 수용액은 물을 용매로 [Co(bpy)3]2+, [Co(bpy)3]3+, N-methylbenzimidazole(NMBI) 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 전해질과의 혼합물인 것일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 의하면, 상기 전해질 수용액에는 나노크기(nano-scale) 입경의 실리카 입자인 나노실리카를 더 포함하는 것일 수 있다.
한편, 본 발명은 상기 두번째 기술적 과제를 해결하기 위하여, 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극과, 상기 음극계전극에 도포된 전해질 수용액과, 상기 전해질 수용액이 도포된 면에 대향되어 밀봉된 상대전극의 양극계전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지를 제공한다.
본 발명의 일실시예에 의하면, 상기 살리실릭기를 가진 염료는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 또는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)furan]salicylic acid 일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 의하면, 상기 전해질 수용액은 물을 용매로 [Co(bpy)3]2+, [Co(bpy)3]3+, N-methylbenzimidazole(NMBI) 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 전해질과의 혼합물인 것일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 의하면, 상기 전해질 수용액에는 나노크기(nano-scale) 입경의 실리카 입자인 나노실리카를 더 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 따르는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법은 전해질 수용액에서 용해되지 아니하여 내구성이 우수하고, 물과 친화적이어서 친환경적이며, 외부에서 침투하는 수분에 안정적이고, 특히 장기 안정성이 우수한 효과를 가진다.
도 1은 본 발명에 따르는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 제조방법을 경시적으로 나타낸 순서도이고,
도 2는 본 발명의 일실시예를 개념적으로 보여주는 그림이며,
도 3은 본 다른 실시예를 개념적으로 보여주는 그림이고,
도 4는 본 발명의 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 단면을 보여주는 그림이다.
도 2는 본 발명의 일실시예를 개념적으로 보여주는 그림이며,
도 3은 본 다른 실시예를 개념적으로 보여주는 그림이고,
도 4는 본 발명의 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 단면을 보여주는 그림이다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
그러나, 이하에서 기재되는 실시예는 본 발명을 설명하는데에 필요한 적절한 내용으로 본 발명에 이에 의하여 한정되게 해석되어서는 아니되며, 당업자의 용이하게 수정, 치환, 변경할 수 있는 범위내에 본 발명이 있음은 자명하다.
본 발명에 따르는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 제조방법은 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극을 준비하는 단계와, 상기 음극계전극에 전해질 수용액을 도포하는 단계 및 상대전극의 양극계전극을 준비하여 상기 음극계전극과 대향하고 밀봉하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
먼저, 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극을 준비하는 단계(S1단계)를 첨부된 도 1을 참조하여 살펴본다.
상기 광전극의 음극계전극은 투명한 기판의 상부로 순서대로 투명전도성 산화물층, 다공질 나노 산화물 그리고 염료가 적층하게 된다.
상기 투명한 기판으로는 유리재나 플라스틱재를 사용할 수 있는데, 상기 플라스틱재로는 PET, PEN, PC, PP, PI 또는 TAC 등과 같은 소재가 필요에 따라 선택적으로 사용될 수 있다.
상기 투명전도성 산화물층에는 ITO, FTO, ZnO-(Ga2O3 또는 Al2O3) 또는 SnO2-Sb2O3가 이용되며, 상기 다공질 나노 산화물은 염료의 흡착성과 내구성을 부여하기 위한 것으로 통상 이산화티탄(TiO2)을 도포하게 된다.
또한, 상기 염료는 가시광을 흡수할 수 있는 물질로 이루어지는데, 종래에 주로 Al, Pt, Pd, Eu, Pb, Ir 등의 금속 복합체 형태의 화합물 또는 Ru 복합체를 사용하는 것과는 달리, 본 발명은 상기 살리실릭기를 가진 염료를 구현하는데, 이는 살리실릭기(salicylic functional group)가 카르복실기(-COOH)와 하이드록시기(-OH)를 가지고 있어, 도 2 및 도 3에서 확인할 수 있는 바와 같이, 이온성결합과 강한 수소결합 내지는 화학적 결합에 유리함을 알 수 있다.
이러한 염료는 특별하게 한정할 것은 아니며, 이온성결합과 강한 수소결합 내지는 화학적 결합을 하는 한 제한없이 사용할 수 있고, 바람직하게는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 또는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)furan]salicylic acid 를 이용할 수 있다.
다음으로, 상기 음극계전극에 전해질 수용액을 도포하는 단계(S2단계)를 보면, 상기 전해질 수용액이 음극계전극의 다공질 나노 산화물층에 효율적으로 침투될 수 있도록 상기 다공질 나노산화물층을 전해질 수용액에 담지하여 도포하거나 스크린프린팅과 같은 인쇄방법으로 도포한다.
상기 전해질 수용액은 물을 용매로 한 [Co(bpy)3]2+, [Co(bpy)3]3+, N-methylbenzimidazole(NMBI) 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 전해질과의 혼합물이다.
여기에, 전해질 수용액의 활동성(activity)를 증가시키기 위하여 나노실리카를 더 포함할 수도 있다.
상기 나노실리카는 나노스케일(nano-scale) 크기의 실리카 입자를 의미하는 것으로, 그 크기는 5 내지 50㎚ 정도의 평균입경을 가지며, 만일 5 ㎚미만이면, 나노젤이 형성되지 아니하고 용액 형태로 될 수 있으며, 반대로 크기가 50 ㎚를 초과하면 수용액과 분리되어 침전될 수 있다.
다음으로, 상대전극의 양극계전극을 준비하여 상기 음극계전극과 대향하고 밀봉하는 단계(S3단계)를 보면, 상기 양극계전극은 투명한 기판의 상부로 순서대로 투명전도성 산화물층 그리고 전도성막이 코팅되게 된다.
상기 투명한 기판은 음극계전극에서와 마찬가지로 유리재나 플라스틱재를 사용할 수 있는데, 상기 플라스틱재로는 PET, PEN, PC, PP, PI 또는 TAC 등과 같은 소재가 필요에 따라 선택적으로 사용될 수 있다.
또한, 상기 전도성막은 전기전도도가 우수한 한도내에서 Pt, Ru, Pd, Rh, Ir, Os, C 및 전도성 고분자로 이루진 군에서 선택된 적어도 하나로 코팅될 수 있다.
위에서 살펴본 바와 같이, 전해질 수용액이 도포된 음극계전극과 양극계전극을 전해질 수용액이 개재되게 대향시키며, 여기서 상기 음극계전극에 대향하는 양극계전극은 상기 전도성막이 음극계전극을 대면하는 배치를 이룬다.
아울러, 밀봉은 대향된 음극계전극과 양극계전극의 테투리 부위에 열가소성 고분자층을 형성하여 수행하게 된다.
한편, 본 발명의 전해질 수용액의 염료감응 태양전지는 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극과, 상기 음극계전극에 도포된 전해질 수용액과, 상기 전해질 수용액이 도포된 면에 대향되어 밀봉된 상대전극의 양극계전극을 포함하는 특징이 있다.
이를 첨부된 도 4를 통하여 설명한다.
본 발명의 전해질 수용액의 염료감응 태양전지는 투명전도성 산화물층(120)이 적층된 기판(110)과, 상기 투명전도성 산화물층에 코팅되는 다공질 나노 산화물층(130)과, 상기 다공질 나노 산화물층에 결합된 살리실릭기를 가진 염료층(140)을 포함하는 광전극(100)과, 상기 광전극(100)과 이격되어 대향된 면에 제2기판(210)을 배치하고 그 대향면에 투명전도성 산화물층(220), 전도성막(230)을 순서대로 적층한 상대전극(200)과, 상기 광전극(100)과 상대전극(200)의 테두리를 따라 배치되어 밀봉하는 밀봉부재(400) 및 상기 광전극과 상대전극과의 사이에 개재되도록 상기 광전극(100)에 코팅된 전해질 수용액층(500)이 있고, 도시되지는 아니하나 양 전극(100, 200)에 전기적으로 연결되어 외부의 회로나 시스템에 전기가 통전되는 통로인 도전선을 포함한다.
여기서, 상기 기판(110)은 태양전지의 지지역할과 동시에 태양광의 투과를 유도해야 하는 관계상 투명성(transparency)을 구비해야 하며, 통상 유리소재나 고분자 필름을 사용할 수 있고, 상기 전도성막(120)은 인듐주석산화물(ITO), 불소주석산화물(FTO) 등의 물질이 물리기상이나 화학기상 증착방법으로 상기 기판(110)상에 증착되어 형성된 도전층이다.
또한, 상기 다공질 나노산화물층(130)은 TiO2, SnO2, ZnO, WO3, Nb2O5 또는 TiSrO3과 같은 산화물반도체립자를 포함하는 코팅용조성물로 도포후 열처리하여 형성될 수 있다.
아울러, 상기 염료층(140)은 상기 살리실릭기를 가진 염료로 적층되는데, 이는 살리실릭기(salicylic functional group)가 카르복실기(-COOH)와 하이드록시기(-OH)를 가지고 있어, 이온성결합과 강한 수소결합 내지는 화학적 결합에 유리하고, 이러한 염료는 특별하게 한정할 것은 아니며, 이온성결합과 강한 수소결합 내지는 화학적 결합을 하는 한 제한없이 사용할 수 있고, 바람직하게는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 또는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)furan]salicylic acid 를 이용할 수 있다.
또한, 상기 전해질 수용액(500)은 물을 용매로 한 [Co(bpy)3]2+, [Co(bpy)3]3+, N-methylbenzimidazole(NMBI) 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 전해질과의 혼합물로, 여기에, 전해질 수용액의 활동성(activity)를 증가시키기 위하여 나노실리카를 더 포함할 수도 있다.
상기 나노실리카는 나노스케일(nano-scale) 크기의 실리카 입자들을 의미하는 것으로, 그 입자 크기는 5 내지 50㎚ 정도의 평균입경을 가지며, 만일 5 ㎚미만이면, 나노젤이 형성되지 아니하고 용액 형태로 될 수 있으며, 반대로 크기가 50 ㎚를 초과하면 수용액과 분리되어 침전될 수 있다.
실시예 1
(1) 불소가 도핑된 틴 옥사이드 투명전도성 산화물층이 형성된 투명 유리 기판을 준비하였다. 상기 기판의 투명전도성 산화물층 상부에 이산화티탄을 포함하는 코팅용 조성물을 닥터블레이드법으로 도포하고, 500 ℃에서 30분 동안 열처리하여, 나노크기의 이산화티탄 금속 산화물 간의 접촉 및 충진이 이루어지도록 하여 약 8 ㎛ 두께의 나노 산화물층을 형성시켰다. 이어서, 상기 나노 산화물층의 상부에 이산화티탄을 포함하는 코팅용 조성물을 동일한 방법으로 도포하고, 500 ℃의 온도에서 30분 동안 열처리하여 약 15 ㎛ 두께의 나노 산화물층을 형성시켰다. 이어서, 에탄올에 0.3mM의 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 염료용액을 제조하여, 상기 나노 산화물층이 형성된 기판을 4시간 담지하고 염료층을 형성하여 음극계 전극을 제조하였다.
(2) 불소가 도핑된 틴 옥사이드 투명전도성 산화물층이 형성된 투명 유리 기판을 준비하고, 상기 기판의 투명전도성 산화물층 상부에 육염화백금산(H2PtCl6)이 녹아있는 2-프로판올 용액을 떨어뜨린 후, 450 ℃에서 30분 동안 열처리하여 전도성막으로 백금층을 형성시켜 양극계 전극을 제조하였다.
(3) 물에 0.2M [Co(bpy)3]2+, 0.04M [Co(bpy)3]3+, 0.7M NMBI, 0.5M 폴리에틸렌글리콜(상품명 : PEG 300)의 수용액 전해질(0.93wt%)과 나노실리카(0.07wt%)를 혼합하여 음극계 전극의 상부에 도포하여 전해질층을 형성하였다.
(4) 제조된 음극계 전극과 양극계 전극이 서로 대향하도록 한 후, SURLYN(Du Pont사 제조)으로 이루어지는 약 60 ㎛ 두께의 열가소성 고분자층으로 밀봉부재를 형성한 후, 130 ℃의 오븐에 넣어 2분 동안 유지하여 두 전극을 부착하여 밀봉함으로써 본 발명에 따르는 염료감응 태양전지를 제조하였다.
실시예 2
상기 실시예 1에서 음극계 전극 제조시 0.3mM의 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 염료용액에 담지하여 음극을 제조하는 대신 0.3mM의 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)furan]salicylic acid 염료용액을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
비교예
상기 실시예 1에서 음극계 전극 제조시 0.3mM의 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 염료용액에 담지하는 대신에 0.3 mM의 루테늄 디티오시아네이트 2,2′-비피리딜-4,4′-디카르복실레이트 염료용액에 담지하여 염료를 흡착시키는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
시험예
상기 실시예 1, 2 및 비교예에서 제조한 염료감응 태양전지의 광전환 효율을 평가하기 위하여 하기와 같은 방법으로 광전압 및 광전류를 측정하여 광전기적 특성을 관찰하고, 이를 통하여 얻어진 전류밀도(Isc), 전압(Voc), 및 충진계수(fillfactor, ff)를 이용하여 광전환 효율(ηe)를 하기 수학식 1로 계산하였다.
이때, 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel)를 사용하였으며, 상기 제논 램프의 태양조건(AM 1.5)은 표준 태양전지를 사용하여 보정하였다.
<수학식 1>
ηe = (Voc × Isc × ff) / (Pine)
상기 수학식 1에서, (Pine)는 100 ㎽/㎠(1 sun)을 나타낸다.
상기와 같이 측정된 값들을 하기 표 1에 나타내었다.
구분 | 전류밀도(㎃/cm2) | 전압(V) | 충진계수 | 광전환 효율(%) |
실시예 1 | 8.543 | 0.675 | 0.688 | 3.967 |
실시예 2 | 8.254 | 0.674 | 0.691 | 3.844 |
비교예 | - | - | - | - |
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 비교예에서와 같이 루테늄 디티오시아네이트 2,2′-비피리딜-4,4′-디카르복실레이트 염료를 흡착시켰을 경우 수용액 전해질 내에 염료가 바로 탈착되어서 태양전지가 형성되지 못하여 태양전지 효율의 측정이 불가하였으나, 본 발명에 따른 실시예 1의 음극계 전극 제조시 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 염료를 사용한 경우 3.967%의 효율을 나타내었다.
본 발명에 따른 실시예 2의 경우도 3.844%의 효율을 나타내었다.
이는 본 발명에 따르는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 염료가 TiO2와 화학적으로 결합하여 수용액 내에서 안정하기 때문에 가능한 것으로 판단된다.
광전극 100, 기판 110,
투명전도성 산화물층 120, 다공질 나노 산화물층 130,
염료층 140, 상대전극 200,
제2기판 210, 투명전도성 산화물층 220,
전도성막 230, 밀봉부재 400,
전해질 수용액층 500
투명전도성 산화물층 120, 다공질 나노 산화물층 130,
염료층 140, 상대전극 200,
제2기판 210, 투명전도성 산화물층 220,
전도성막 230, 밀봉부재 400,
전해질 수용액층 500
Claims (8)
- 삭제
- 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극을 준비하는 단계;
상기 음극계전극에 전해질 수용액을 도포하는 단계; 및
상대전극의 양극계전극을 준비하여 상기 음극계전극과 대향하고 밀봉하는 단계;를 포함하며,
상기 살리실릭기를 가진 염료는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 또는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)furan]salicylic acid 인 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 2 항에 있어서,
상기 전해질 수용액은 물을 용매로 [Co(bpy)3]2+, [Co(bpy)3]3+, N-methylbenzimidazole(NMBI) 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 전해질과의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 3 항에 있어서,
상기 전해질 수용액에는 나노크기(nano-scale) 입경의 실리카 입자인 나노실리카를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 삭제
- 살리실릭기를 가진 염료가 결합된 광전극의 음극계전극;
상기 음극계전극에 도포된 전해질 수용액; 및
상기 전해질 수용액이 도포된 면에 대향되어 밀봉된 상대전극의 양극계전극;을 포함하며,
상기 살리실릭기를 가진 염료는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)vinyl]salicylic acid 또는 4-[2-(4-diphenylaminophenyl)furan]salicylic acid인 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지.
- 제 6 항에 있어서,
상기 전해질 수용액은 물을 용매로 [Co(bpy)3]2+, [Co(bpy)3]3+, N-methylbenzimidazole(NMBI) 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 전해질과의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지.
- 제 7 항에 있어서,
상기 전해질 수용액에는 나노크기(nano-scale) 입경의 실리카 입자인 나노실리카를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전해질 수용액의 염료감응 태양전지.
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US20060174936A1 (en) | 2005-02-04 | 2006-08-10 | Stmicroelectronics S.R.I. | Water-based electrolyte gel for dye-sensitized solar cells and manufacturing methods |
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