KR101088675B1 - 요오드화피리디니움계 이온성 액체를 포함한 염료감응 태양전지용 전해질 용액, 이를 포함하는 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조방법 - Google Patents
요오드화피리디니움계 이온성 액체를 포함한 염료감응 태양전지용 전해질 용액, 이를 포함하는 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 염료감응 태양전지용 전해질 용액, 이를 포함하는 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질 용액은, 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함한다. 본 발명은 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공함으로써 종래의 염료감응 태양전지에 비해 향상한 광전변환 효율을 향상시킬 수 있다.
염료감응, 태양전지, 전해질 용액, 요오드화피리디니움계 이온성 액체, 첨가제, 광전변환 효율
Description
본 발명은 광전변환 효율이 향상된 염료감응 태양전지용 전해질 용액, 이를 포함하는 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조방법에 관한 것이다.
최근 들어 직면하는 에너지 문제를 해결하기 위하여 기존의 화석 연료를 대체할 수 있는 다양한 연구가 진행되고 있다. 특히 수십년 이내에 고갈될 석유 자원을 대체하기 위하여 풍력, 원자력, 태양력 등의 자연 에너지를 활용하기 위한 광범위한 연구가 진행되고 있다. 이들 중 태양에너지를 이용한 태양전지는 기타 다른 에너지원과는 달리 자원이 무한하고 환경 친화적이므로 1983년 Se 태양전지를 개발한 이후로 꾸준한 연구가 계속되어 최근에는 실리콘 태양전지가 각광을 받고 있다.
그러나, 이와 같은 실리콘 태양전지는 제조비용이 상당히 고가이기 때문에 실용화가 곤란하고, 전지효율을 개선하는데도 많은 어려움이 따르고 있다. 이러한 문제를 극복하기 위하여 제조비용이 현저히 저렴한 염료감응 태양전지의 개발이 적극 검토되어 오고 있다.
1991년 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의해 개발된 염료감응 태양전지는 가시광선을 흡수하여 전자-홀 쌍(electron-hole pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료분자와 생성된 전자를 전달하는 나노결정성 산화티타늄 입자로 이루어진 산화물 반도체 전극을 이용한 광전기화학적 태양전지로서, 색소증감형 태양전지 또는 습식 태양전지라고도 불린다. 이와 같은 태양전지는 실리콘형 태양전지와 비교하여 제조공정이 간단하고 제조비용이 저렴하며 실용적으로 사용가능한 광전변환 효율을 갖는 특징이 있어, 이에 관하여 많은 연구가 진행되고 있다.
도 1은 염료감응 태양전지의 일반적인 구조를 나타낸 단면도로서, 도 1을 참조하면 염료감응 태양전지는 음극계 전극(100), 양극계 전극(200), 액체 전해액(300)을 포함하여 이루어진다. 음극계 전극(100)은 투명기판(110)과 상기 투명기판 상부에 형성된 투명전도성 산화물층(예를 들어, 불소가 도핑된 틴 옥사이드(FTO) 또는 인듐 틴 옥사이드(ITO), 120)을 포함하는 전도성 투명기재 상에 다공질의 나노 산화물층(130)에 염료가 흡착된 구조를 갖는다. 양극계 전극(200)은 투명기판(210)과 상기 투명기판 상부에 형성된 투명전도성 산화물층(220)을 포함하는 전도성 투명기재 상에 액체 전해액 중의 전해질의 환원반응을 촉진시키는 역할을 하는 백금촉매로부터 형성된 백금층(230)으로 이루어지는 구조를 갖는다. 액체 전 해액(300)은 일반적으로 전해질을 용해시킨 용액이 사용되고 있으며, 음극계 전극(100)과 양극계 전극(200) 사이에 공간을 형성하도록 넣어준 열가소성 고분자층(400) 내에 게재되어 양 전극과 전기화학적으로 접하고 있다.
염료감응 태양전지에 있어서, 광전변환 과정은 조사된 광에너지가 음극계 전극(100)의 염료에 흡수되고, 이때 염료가 활성화되어 정공과 전자를 발생하게 된다. 발생된 전자는 나노 산화물층(130)을 통해 다시 투명전도성 산화물층(120)으로 전달되고, 투명전도성 산화물층(120)에 연결된 회로를 통하여 양극계 전극(200)과 연결된 회로로 이동하게 되며, 양극계 전극(200)을 통하여 다시 액체 전해액(300)으로 전달된다. 한편, 전자와 함께 발생된 정공은 액체 전해액(300)으로 통하게 되어 양극계 전극(200)을 통해 되돌아온 전자와 재결합하는 과정으로 이루어진다.
이와 같은 염료감응 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지에 비해 제조단가가 저렴하고 투명한 전극으로 인해 건물 외벽 유리창이나 유리온실 등에 응용이 가능하다는 이점이 있으나, 광전변환 효율이 낮아서 실제 적용에는 제한이 있는 상황이다.
태양전지의 광전변환 효율은 태양빛의 흡수에 의해 생성된 전자의 양에 비례하므로, 효율을 증가시키기 위해서는 태양빛의 흡수를 증가시키거나 염료의 흡착량을 높여 전자의 생성량을 늘일 수도 있고, 또는 생성된 여기전자가 전지-구멍 재결합에 의해 소멸되는 것을 막아줄 수도 있다.
단위면적당 염료의 흡착량을 늘이기 위해서는 산화물 반도체의 입자를 나노 미터 수준의 크기로 제조하여야 하며 태양빛의 흡수를 높이기 위해 백금전극의 반사율을 높이거나, 수 마이크로 크기의 반도체 산화물 광산란자를 섞어서 제조하는 방법 등이 개발되어 있다. 그러나, 이러한 종래 방법으로는 태양전지의 광전변환 효율 향상에 한계가 있으며, 따라서 효율 향상을 위한 새로운 기술 개발이 절실히 요청되고 있는 실정이다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 기존의 요오드화이미다졸리움 이온성 액체 대신에 요오드화피리디니움계 이온성 액체를 첨가함으로써 광전변환 효율을 향상시킬 수 있는 염료감응 태양전지용 전해질 용액, 이를 포함하는 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명자들은 예의 연구를 거듭한 결과 요오드화피리디니움계 이온성 액체 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액은 우수한 개방전압 및 광전변환 효율을 나타내는 것을 확인하고, 이를 통하여 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명은, 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액 체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하여 이루어진 염료감응 태양전지용 전해질 용액을 제공한다.
상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체로는 1-에틸피리디니움 아이오다이드(1-Ethylpyridinium iodide; EPI); 1-부틸피리디니움 아이오다이드(1-Butylpyridinium iodide; BPI); 1-헥실피리디니움 아이오다이드(1-Hexylpyridinium iodide; HPI); 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드(1-Butyl-2-methylpyridinium iodide; B2-MPI) 및 1-부틸-3-메틸피리디니움 아이오다이드(1-Butyl-3-methylpyridinium iodide; B3-MPI)로 이루어진 군으로부터 선택된 것을 사용할 수 있다.
본 발명은 또한, 염료감응 태양전지로서, (A) 투명기판, 상기 투명기판의 상부에 형성된 투명전도성 산화물층 및 상기 투명전도성 산화물층의 상부에 형성되며, 염료가 흡착되어 있는 나노 산화물층을 포함하는 음극계 전극; (B) 투명기판, 상기 투명기판의 상부에 형성된 투명전도성 산화물층, 및 상기 투명전도성 산화물층의 상부에 형성된 백금층을 포함하는 양극계 전극 및 (C) 상기 음극계 전극 및 양극계 전극 사이에 게재되며, 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액을 포함하여 이루어진 염료감응 태양전지를 제공한다.
본 발명은 또한, 염료감응 태양전지의 제조방법으로서, 음극계 전극을 제조하는 제1단계; 양극계 전극을 제조하는 제2단계; 및 상기 음극계 전극 또는 양극계 전극을 접합시킨 후, 상기 음극계 전극 및 양극계 전극 사이에 유기용매; 산화-환 원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액 전해질 용액을 주입하는 제3단계를 포함하여 이루어진 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 염료감응 태양전지, 이를 포함하는 염료감응 태양전지 및 염료감응 태양전지의 제조방법에 따르면, 종래의 염료감응 태양전지에 비해 향상한 광전변환 효율을 가진다. 이에 따라 건물 외벽 유리창이나 유리온실 등의 다양한 분야에 응용이 가능할 것으로 기대된다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명은, 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하여 이루어진 염료감응 태양전지용 전해질 용액을 제공한다.
상기 유기용매로는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 감마-부티로락톤, 3-메톡시프로피온니트릴 이들의 혼합용액 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 산화-환원 유도체로는 요오드 또는 브롬 등의 할로겐족 음이온 및 상대 금속 양이온으로 구성되어 있는 통상의 산화-환원계 전해액을 사용할 수 있다. 예를 들어, 상기 산화-환원 유도체로 요오드; 및 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종의 혼합물 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체로는 하기 화학식 1로 표시되는 1-에틸피리디니움 아이오다이드(1-Ethylpyridinium iodide; EPI); 하기 화학식 2로 표시되는 1-부틸피리디니움 아이오다이드(1-Butylpyridinium iodide; BPI); 하기 화학식 3으로 표시되는 1-헥실피리디니움 아이오다이드(1-Hexylpyridinium iodide; HPI); 하기 화학식 4로 표시되는 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드(1-Butyl-2-methylpyridinium iodide; B2-MPI) 및 하기 화학식 5로 표시되는 1-부틸-3-메틸피리디니움 아이오다이드(1-Butyl-3-methylpyridinium iodide; B3-MPI) 등을 사용하는 것이 바람직하고, 1-부틸피리디니움 아이오다이드, 1-헥실피리디니움 아이오다이드 또는 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드를 사용하는 것이 보다 바람직하다:
[화학식 1]
[화학식 2]
[화학식 3]
[화학식 4]
[화학식 5]
본 발명의 전해질 용액은 상술한 요오드화피리디니움계 이온성 액체 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 동시에 포함함으로써 광전변환 효율을 크게 향상시킬 수 있다.
본 발명의 일실시형태에 있어서 상기 전해질 용액은 상기 유기용매에 대하여 0.04~0.06M 요오드 및 0.05~0.15M 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종을 혼합한 산화-환원 유도체, 0.5~0.7M 요오드화피리디니움계 이온성 액체 및 첨가제로서 0.4~0.6M t-부틸피리딘을 혼합하여 제조될 수 있다.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 전해질 용액의 제조시 산화-환원 유도체 및 요오드화피리디니움계 이온성 액체가 상기 범위를 벗어나 포함되는 경우 이온전도도가 저하될 수 있으며, 첨가제인 t-부틸피리딘이 상기 범위를 벗어나 포함되는 경우 본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 전해질 용액을 사용하는 염료감응 태양전지의 광전변환효율이 저하될 수 있다.
다음으로, 본 발명의 염료감응 태양전지에 대하여 설명한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 염료감응 태양전지는 (A) 음극계 전극(100), (B) 양극계 전극(200), 및 (C) 상기 음극계 전극 및 양극계 전극 사이에 게재된 전해질 용액(300)을 포함하여 이루어진다.
(A) 음극계 전극(100)은 투명기판(110); 상기 투명기판의 상부에 형성된 투명전도성 산화물층(120); 및 상기 투명전도성 산화물층의 상부에 형성되며, 염료가 흡착되어 있는 나노 산화물층을 포함한다.
상기 투명기판(110)은 폴리에테르술폰, 폴리아크릴레이트, 폴리에테르이미 드, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리페닐렌 설파이드, 폴리아릴레이트, 폴리이미드, 폴리카보네이트, 셀룰로오스 트리아세테이트 및 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 플라스틱재 또는 유리재일 수 있다.
상기 투명전도성 산화물층(120)은 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드(FTO) 또는 인듐 틴 옥사이드(ITO)로부터 형성된 층이다.
상기 나노 산화물층(130)은 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2) 및 산화아연(SnO)으로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속 산화물을 포함하는 조성물로부터 형성되며, 염료가 흡착되어 있는 층이다. 나노 산화물층(130)은 두께가 5 내지 30 ㎛인 것이 바람직하다.
상기 염료는 루테늄(Ru) 착물 또는 유기염료가 담지된 용액을 이용하여 흡착시킬 수 있다. 염료로는 루테늄 복합체를 포함하여 가시광을 흡수할 수 있는 루테늄 착물과, 이외에도 가시광 내의 장파장 흡수를 개선하여 효율을 향상시키는 특성 및 전자 방출을 효율적으로 할 수 있는 염료라면 어떠한 것이든 사용할 수 있음은 물론이다. 구체적으로, 로다민B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 염료; 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 염료; 페노사프라닌, 카브리블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료; 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물; 기타 아조계 염료; 프탈로시아닌 화합물; 안트라퀴논계 염료; 또는 다환 퀴논계 염료 등을 단독 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
(B) 양극계 전극(200)은 투명기판(210); 상기 투명기판의 상부에 형성된 투명전도성 산화물층(220); 및 상기 투명전도성 산화물층의 상부에 형성된 백금층(230)을 포함한다.
상기 투명기판(210), 투명전도성 산화물층(220)은 상기 음극계 전극에서 언급된 바와 동일하며, 상기 백금층(230)은 전해질의 환원반응을 촉진시키는 역할을 하는 백금촉매로부터 형성된 층이다.
(C) 전해질 용액(300)은 상기 음극계 전극(100) 및 양극계 전극(200) 사이에 게재되며, 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함한다.
전해질 용액(300)은 상기에서 본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질 용액에 대해 설명한 것과 동일한 방법으로 제조된다.
상술한 바와 같이 음극계 전극(100), 양극계 전극(200), 및 전해질 용액(300)을 포함하는 본 발명의 염료감응 태양전지는, 음극계 전극(100)의 염료가 흡착된 나노 산화물층(130)과 양극계 전극(200)의 백금층(230)이 서로 대향하도록 배치되어 있으며, 상기 음극계 전극(100)과 양극계 전극(200) 사이에 전해질 용액(300)이 게재되어 있는 구조를 갖는다. 이와 같은 본 발명의 염료감응 태양전지는 상기와 같은 요오드화피리디니움계 이온성 액체 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액을 사용함으로써 광전변환 효율이 향상됨을 확인하였다.
다음으로, 본 발명의 염료감응 태양전지의 제조방법을 설명한다.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법은 음극계 전극을 제조하는 제1단계; 양극계 전극을 제조하는 제2단계; 상기 음극계 전극 또는 양극계 전극을 접합시킨 후, 상기 음극계 전극 및 양극계 전극 사이에 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액을 주입하는 제3단계를 포함하여 이루어진다.
이하, 본 발명의 염료감응 태양전지의 제조방법을 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이하의 설명에만 한정되는 것은 아니다.
음극계 전극을 제조하는 제1단계는, 투명기판을 준비하는 단계; 준비된 투명 기판의 상부에 투명전도성 산화물층을 형성하는 단계; 형성된 투명전도성 산화물층의 상부에 금속 산화물을 포함하는 조성물을 적용하여 나노 산화물층을 형성하는 단계; 및 형성된 나노 산화물층에 염료가 용해된 용액을 적용하여 염료를 흡착시키는 단계를 포함하여 이루어진다. 구체적으로, 먼저 투명기판을 준비한 후, 상기 투명기판의 상부에 투명전도성 산화물인 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드 또는 인듐 틴 옥사이드를 접착제를 이용하여 접착시키거나 또는 스퍼터링 방법으로 도막을 코팅하여 투명전도성 산화물층을 형성할 수 있다. 다음으로, 나노 산화물층을 형성하기 위하여 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2) 및 산화아연(SnO)으로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상의 금속 산화물을 포함하는 코팅 조성물을 제조한 후, 상기 형성된 투명전도성 금속층의 상부에 코팅 조성물을 닥터블레이드 방법으로 도포하고, 400 내지 500 ℃의 온도에서 10 내지 60분 동안 열처리하여 두께가 5 내지 30 ㎛인 나노 산화물층을 형성할 수 있다. 이때, 나노 산화물층을 형성하는 단계를 1회 이상 더 반복하여 원하는 두께의 나노 산화물층을 형성할 수 있다. 그 다음으로, 상기 형성된 나노 산화물층의 금속 산화물에 염료를 흡착시키기 위하여 염료를 용매에 용해시켜 농도가 0.01 내지 5 μM인 염료 용액을 제조한 후, 여기에 상기 나노 산화물층이 형성된 기판을 5 내지 72시간 동안 담지시킨 후 건조하여 염료를 흡착시킬 수 있다.
양극계 전극을 제조하는 제2단계는, 투명기판을 준비하는 단계; 준비된 투명 기판의 상부에 투명전도성 산화물층을 형성하는 단계; 및 형성된 투명전도성 산화물층의 상부에 백금층을 형성하는 단계를 포함하여 이루어진다. 구체적으로, 먼저 투명기판을 준비한 후, 상기 투명기판의 상부에 투명전도성 산화물인 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드 또는 인듐 틴 옥사이드를 접착제를 이용하여 접착시키거나 또는 스퍼터링 방법으로 도막을 코팅하여 투명전도성 산화물층을 형성할 수 있다. 다음으로, 상기 투명전도성 산화물층의 상부에 백금이 녹아있는 용액을 떨어뜨린 후, 400 내지 600 ℃에서 10 내지 60분 동안 열처리하여 백금층을 형성할 수 있다. 이때, 백금층은 스퍼터링 방법, 화학기상증착 방법, 증기증착 방법, 열산화 방법, 전기화학적 증착 방법 등을 사용하여 형성할 수도 있다.
전해질 용액을 주입하는 제3단계는, 상기 음극계 전극 또는 양극계 전극을 접합시킨 후, 상기 음극계 전극 및 양극계 전극 사이에 유기용매; 산화-환원 유도체; 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액을 주입하는 단계이다. 구체적으로, 제1 전극과 제2 전극을 접착제를 사용하여 서로 면 접합시킨 후, 제1전극 및 제2 전극을 관통하는 미세 홀을 형성하고 이 홀을 통해 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 주입한 다음, 다시 홀의 외부를 접착제로 밀봉한다. 접착제로는 열가소성 고분자 필름을 사용할 수 있는데 일 예로는 상품명 SURLYN(Du Pont사 제조)이 있다. 이러한 열가소성 고분자 필름을 두 전극 사이에 위치시킨 후 가열 압착하여 밀폐시킨다.
상기 전해질 용액은 상기에서 본 발명의 염료감응 태양전지용 전해질 용액에 대해 설명한 것과 동일한 방법으로 제조된다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
실시예
1
(1) 불소가 도핑된 틴 옥사이드 투명전도성 산화물층이 형성된 투명 유리 기판을 준비하였다. 상기 기판의 투명전도성 산화물층 상부에 이산화티탄을 포함하는 코팅용 조성물을 닥터블레이드법으로 도포하고, 500 ℃에서 30분 동안 열처리하여, 나노크기의 금속 산화물 간의 접촉 및 충진이 이루어지도록 하여 약 8 ㎛ 두께의 나노 산화물층을 형성시켰다. 이어서, 상기 나노 산화물층의 상부에 이산화티 탄을 포함하는 코팅용 조성물을 동일한 방법으로 도포하고, 500 ℃의 온도에서 30분 동안 열처리하여 약 15 ㎛ 두께의 나노 산화물층을 형성시켰다. 0.2 mM의 루테늄 디티오시아네이트 2,2′-비피리딜-4,4′-디카르복실레이트 염료 용액을 제조하였다. 여기에 상기 나노 산화물층이 형성된 기판을 24시간 동안 담지한 후 건조시켜 나노크기의 금속 산화물에 염료를 흡착시켜 음극계 전극을 제조하였다.
(2) 불소가 도핑된 틴 옥사이드 투명전도성 산화물층이 형성된 투명 유리 기판을 준비하였다. 상기 기판의 투명전도성 산화물층 상부에 육염화백금산(H2PtCl6)이 녹아있는 2-프로판올 용액을 떨어뜨린 후, 450 ℃에서 30분 동안 열처리하여 백금층을 형성시켜 양극계 전극을 제조하였다.
(3) 제조된 음극계 전극의 나노 산화물층과 양극계 전극의 백금층이 서로 대향하도록 한 후, SURLYN(Du Pont사 제조)으로 이루어지는 약 60 ㎛ 두께의 열가소성 고분자층을 형성한 후, 130 ℃의 오븐에 넣어 2분 동안 유지하여 두 전극을 부착하여 밀봉하였다. 다음으로, 음극계 전극과 양극계 전극을 관통하는 미세 홀을 형성하고 이 홀을 통해 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 주입한 다음, 다시 홀의 외부를 접착제로 밀봉하였다.
여기서, 전해질 용액은 3-메톡시프로피온니트릴 용매에 산화-환원 유도체로서 0.1M 요오드화 리튬과 0.05M 요오드의 혼합물, 첨가제로서 0.5M 4-터트-부틸피리딘(4-tert-butylpyridine)과 요오드화피리디니움계 이온성 액체인 0.6M 1-헥실피리디니움 아이오다이드를 용해하여 제조하였다.
실시예
2
전해질 용액 제조 시에 이온성 액체로서 0.6M 1-부틸피리디니움 아이오다이드를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
실시예
3
전해질 용액 제조 시에, 이온성 액체로서 0.6M 1-부틸-3-메틸피리디니움 아이오다이드를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
실시예
4
전해질 용액 제조 시에, 이온성 액체로서 0.6M 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
실시예
5
전해질 용액 제조 시에, 이온성 액체로서 1-에틸피리디니움 아이오다이드를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
비교예
1
전해질 용액 제조 시에, 이온성 액체로서 1,2-디메틸-3-프로필아이다졸리움 아이오다이드(1,2-Dimethyl-3-propylimidazolium iodide)를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하였다.
시험예
상기 실시예 및 비교예에서 제조한 염료감응 태양전지의 광전변환 효율을 평가하기 위하여 하기와 같은 방법으로 광전압 및 광전류를 측정하여 광전기적 특성을 관찰하고, 이를 통하여 얻어진 전류밀도(Isc), 전압(Voc), 및 충진계수(fillfactor, ff)를 이용하여 광전변환 효율(ηe)를 하기 수학식 1로 계산하였다.
이때, 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel)를 사용하였으며, 상기 제논 램프의 태양조건(AM 1.5)은 표준 태양전지를 사용하여 보정하였다.
상기 수학식 1에서, (Pine)는 100 ㎽/㎠(1 sun)을 나타낸다.
상기와 같이 측정된 값들을 하기 표 1에 나타내었다.
| 구분 | 전류밀도(㎃/cm2) | 전압(V) | 충진계수 | 광전변환 효율(%) |
| 실시예 1 | 16.175 | 731.152 | 0.610 | 7.213 |
| 실시예 2 | 15.889 | 701.543 | 0.640 | 7.139 |
| 실시예 3 | 16.198 | 707.581 | 0.609 | 6.982 |
| 실시예 4 | 15.604 | 711.402 | 0.565 | 6.267 |
| 실시예 5 | 14.128 | 674.196 | 0.623 | 5.934 |
| 비교예 1 | 14.294 | 680.059 | 0.603 | 5.864 |
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1 내지 5의 요오드화피리디니움계 이온성 액체를 이용하여 제조된 전해질 용액을 포함하는 염료감응 태양전지는 종래 사용되었던 요오드화이미다졸리움 이온성 액체를 사용하여 제조된 전해질 용액을 포함하는 염료감응 태양전지와 비교하여 광전변환 효율이 향상된 것을 확인할 수 있었다.
또한, 요오드화피리디니움계 이온성 액체로서 1-부틸피리디니움 아이오다이드, 1-헥실피리디니움 아이오다이드 또는 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드를 사용한 실시예 1 내지 3의 염료감응 태양전지는 보다 향상된 광전변환 효율을 나타내는 것을 알 수 있다.
도 1은 염료감응 태양전지의 일반적인 구조를 나타낸 단면도이다.
도 2는 실시예 1 ~ 5 및 비교예 1에서 제조한 염료감응 태양전지의 광전변환 효율을 특정하여 나타낸 그래프이다.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 *
100 : 음극계 전극 110, 210 : 투명기판
120,220 : 투명전도성 산화물층 130 : 나노 산화물층
200 : 양극계 전극 230 : 백금층
300 : 액체 전해액 400 : 열가소성 고분자층
Claims (21)
- 유기용매;산화-환원 유도체;1-에틸피리디니움 아이오다이드, 1-부틸피리디니움 아이오다이드, 1-헥실피리디니움 아이오다이드, 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드 및 1-부틸-3-메틸피리디니움 아이오다이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하여 이루어진 염료감응 태양전지용 전해질 용액.
- 제1항에 있어서,상기 유기용매는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 3-메톡시프로피온니트릴 및 감마-부티로락톤으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합용액인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액.
- 제1항에 있어서,상기 산화-환원 유도체는 요오드; 및 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종의 혼합물인 것을 특 징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액.
- 제1항에 있어서,상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체는 하기 화학식 1로 표시되는 1-에틸피리디니움 아이오다이드를 포함하는 이온성 액체인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액:[화학식 1].
- 제1항에 있어서,상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체는 하기 화학식 2로 표시되는 1-부틸피리디니움 아이오다이드를 포함하는 이온성 액체인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액:[화학식 2].
- 제1항에 있어서,상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체는 하기 화학식 3으로 표시되는 1-헥실피리디니움 아이오다이드를 포함하는 이온성 액체인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액:[화학식 3].
- 제1항에 있어서,상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체는 하기 화학식 4로 표시되는 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드를 포함하는 이온성 액체인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액:[화학식 4].
- 제1항에 있어서,상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체는 하기 화학식 5로 표시되는 1-부틸-3-메틸피리디니움 아이오다이드를 포함하는 이온성 액체인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액:[화학식 5].
- 제1항에 있어서,상기 전해질 용액은 상기 유기용매에 대하여 0.04~0.06M 요오드 및 0.05~0.15M 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종을 혼합한 산화-환원 유도체, 0.5~0.7M 요오드화피리디니 움계 이온성 액체 및 첨가제로서 0.4~0.6M t-부틸피리딘을 혼합하여 제조하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 전해질 용액.
- 염료감응 태양전지로서,(A) 투명기판; 상기 투명기판의 상부에 형성된 투명전도성 산화물층; 및 상기 투명전도성 산화물층의 상부에 형성되며, 염료가 흡착되어 있는 나노 산화물층을 포함하는 음극계 전극;(B) 투명기판; 상기 투명기판의 상부에 형성된 투명전도성 산화물층; 및 상기 투명전도성 산화물층의 상부에 형성된 백금층을 포함하는 양극계 전극; 및(C) 상기 음극계 전극 및 양극계 전극 사이에 게재되며, 유기용매; 산화-환원 유도체; 1-에틸피리디니움 아이오다이드, 1-부틸피리디니움 아이오다이드, 1-헥실피리디니움 아이오다이드, 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드 및 1-부틸-3-메틸피리디니움 아이오다이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액을 포함하여 이루어진 염료감응 태양전지.
- 제10항에 있어서,상기 유기용매는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 3-메톡시프로피온니트릴 및 감마-부티로락톤으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합용액인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 제10항에 있어서,상기 산화-환원 유도체는 요오드; 및 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종의 혼합물인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 삭제
- 제10항에 있어서,상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체는 1-부틸피리디니움 아이오다이드, 1-헥실피리디니움 아이오다이드 및 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 제10항에 있어서,상기 전해질 용액은 상기 유기용매에 대하여 0.04~0.06M 요오드 및 0.05~0.15M 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종을 혼합한 산화-환원 유도체, 0.5~0.7M 요오드화피리디니움계 이온성 액체 및 첨가제로서 0.4~0.6M t-부틸피리딘을 혼합하여 제조하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 염료감응 태양전지의 제조방법으로서,음극계 전극을 제조하는 제1단계;양극계 전극을 제조하는 제2단계;상기 음극계 전극 또는 양극계 전극을 접합시킨 후, 상기 음극계 전극 및 양극계 전극 사이에 유기용매; 산화-환원 유도체; 1-에틸피리디니움 아이오다이드, 1-부틸피리디니움 아이오다이드, 1-헥실피리디니움 아이오다이드, 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드 및 1-부틸-3-메틸피리디니움 아이오다이드로 이루어진 군으로부터 선택되는요오드화피리디니움계 이온성 액체; 및 첨가제로서 t-부틸피리딘을 포함하는 전해질 용액을 주입하는 제3단계를 포함하여 이루어진 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제16항에 있어서,상기 유기용매는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 테트라하이드로퓨란, 3-메톡시프로피온니트릴 및 감마-부티로락톤으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합용액인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제16항에 있어서,상기 산화-환원 유도체는 요오드; 및 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종의 혼합물인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 삭제
- 제16항에 있어서,상기 요오드화피리디니움계 이온성 액체는 1-부틸피리디니움 아이오다이드, 1-헥실피리디니움 아이오다이드 및 1-부틸-2-메틸피리디니움 아이오다이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제16항에 있어서,상기 유기용매에 대하여 0.04~0.06M 요오드 및 0.05~0.15M 요오드화 리튬, 요오드화 나트륨, 요오드화 칼륨, 브롬화 리튬, 브롬화 나트륨, 브롬화 칼륨, 4급 암모늄염, 이미다졸륨염 및 피리디니움염으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종을 혼합한 산화-환원 유도체, 0.5~0.7M 요오드화피리디니움계 이온성 액체 및 첨가제로서 0.4~0.6M t-부틸피리딘을 혼합하여 제조하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
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