TWI449236B - 膠態電解液、其製法及其染料敏化太陽能電池 - Google Patents
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Description
本發明是有關於一種電解液、其製備方法及含有此電解液之太陽能電池,且特別是有關於一種非高分子系膠態電解液、其製備方法及含有此電解液之染料敏化太陽能電池。
太陽能是人類取之不盡用之不竭的可再生能源,也是一種非常清潔的能源不會產生任何形式的環境污染,而在太陽能的有效利用當中以太陽能電池,是近幾年來發展最快也是最受矚目的研究方向。
在過去第一世代、第二世代太陽能電池分別以矽、砷化鎵為原料,其中矽製作的過程高耗能且在不同的溫度下,會影響轉換效率的表現,相當不經濟;而砷又是危害環保毒性強的重金屬。
現在開發第三世代太陽能電池(染料敏化太陽電池)可同時維持發電效能及環保的訴求,可以說是具備使用安全、無污染等特點。再者,染料敏化太陽能電池可容忍的溫度範圍較大,對於陽光入射的角度也較不敏感,轉換效率高。此外,染料敏化太陽能電池因為採用有機材料可快速且連續的生產且開發性較不受限制,而且其成本約為傳統矽晶太陽能電池的1/5至1/10,其未來可以廣泛應用在3C、民生產品等領域上,因此成為第三代太陽能電池的新寵。
1991年Gratzel利用奈米二氧化鈦(TiO2
)多孔膜製作電極,以釕的錯合物為染料,還原態碘離子/氧化態碘離子(I-
/I3 -
)溶液作為電解質,整體效率可達到7.1%。但是對於染料敏化太陽能電池產品而言,產品穩定度與生命週期是目前這個產品能夠打開產品市場的重要關鍵,基本上染料敏化太陽能電池屬於電化學電池,因此必需要有電解質的存在。
由於液態的電解液的擴散速率快、滲透性佳、光電轉換效率高、組成成分易於設計和調整、對二氧化鈦微孔性結構擁有良好的滲透性,因此在染料敏化太陽能電池發展的初期到現在,液態電解液一直被持續的研究。然而,從電池長效性與商品化的角度來看,由於電解液內的有機溶劑屬於易揮發性質,因此有可能會造成電解液內配方改變進而讓染料敏化太陽能電池劣化,導致電池壽命降低等問題。此外,染料敏化太陽能電池還有封裝製程困難與穩定性不高等問題,也因此若是商品封裝受損,液態電解質不但會使電池失效,而且電池漏液也會造成環境的污染。
本發明提出一種電解液,其為非高分子系膠態狀,可以減少揮發量。
本發明還提出一種染料敏化太陽能電池,其電解液為非高分子系膠態狀,可以改善電解液蒸發或漏失問題,延長電池的壽命,降低封裝製程的困難度,提升電池的穩定性。
本發明又提出一種非高分子系膠態電解液的製備方法,其製法簡易且成本低廉。
為了改善電解質之蒸發或漏失問題,提出以混合特定鹽類成分的電解液,來達到電解質膠態化的目的,藉此增加染料敏化太陽能電池使用壽命與減少其封裝失效,進一步增加其產業應用性。
本發明提出一種非高分子系膠態電解液,其組成包括具取代或無取代的吡啶、金屬鹽類MY、鹵素分子、具取代或無取代的尼古丁酸鹽類以及溶劑。具取代或無取代的吡啶具有以下式(1)之結構:
其中R1
~R5
相同或相異,分別為氫、烷基、羥甲基、乙烯基或羥基。金屬鹽類MY,其中M為鹼金族(IA)金屬陽離子,Y為鹵素陰離子。具取代或無取代的尼古丁酸鹽類,包括以下式(2)之結構:
式(2)
其中R6
~R10
為相同或相異;R6
~R9
為氫、烷基、羥基、氨基、三氟甲基或鹵素;以及R10
為Cn
H2n+1
的烷基,n為1至12;X-
為碘離子、溴離子、ClO4 -
、CF3
SO3 -
、SCN-
、PF6 -
或BF4 -
。
本發明提出一種染料敏化太陽能電池,包括工作電極、對電極以及非高分子系膠態電解液。對電極,相對工作電極配置。非高分子系膠態電解液,位於工作電極與對電極之間,其組成包括具取代或無取代的吡啶、金屬鹽類MY、鹵素分子、具取代或無取代的尼古丁酸鹽類以及溶劑。具取代或無取代的吡啶具有以下式(1)之結構:
其中R1
~R5
相同或相異,分別為氫、烷基、羥甲基、乙烯基或羥基。金屬鹽類MY,其中M為鹼金族(IA)金屬陽離子,Y為鹵素陰離子。具取代或無取代的尼古丁酸鹽類,包括以下式(2)之結構:
式(2)
其中R6
~R10
為相同或相異;R6
~R9
為氫、烷基、羥基、氨基、三氟甲基或鹵素;R10
為Cn
H2n+1
的烷基,n為1至12;以及X-
為碘離子、溴離子、ClO4 -
、CF3
SO3 -
、SCN-
、PF6 -
或BF4 -
。
本發明又提出一種非高分子系膠態電解液的製備方法,包括將具取代或無取代的尼古丁酸鹽類以及鹵素分子溶於溶劑中,形成混合液。於混合液中加入金屬鹽類MY並於混合液中加入具取代或無取代的吡啶,攪拌,以使其膠化,形成非高分子系膠態電解液。具取代或無取代的吡啶具有以下式(1)之結構:
其中R1
~R5
相同或相異,分別為氫、烷基、羥甲基、乙烯基或羥基。金屬鹽類MY中M為鹼金族(IA)金屬陽離子,Y為鹵素陰離子。具取代或無取代的尼古丁酸鹽類,包括以下式(2)之結構:
式(2)
其中R6
~R10
為相同或相異;R6
~R9
為氫、烷基、羥基、氨基、三氟甲基或鹵素;R10
為Cn
H2n+1
的烷基,n為1至12;以及X為碘離子、溴離子、ClO4 -
、CF3
SO3 -
、SCN-
、PF6 -
或BF4 -
。
本發明實施例之電解液為非高分子系膠態狀,電解液中不含有額外高分子或小分子膠化劑,可以減少揮發量,改善蒸發的問題。
本發明實施例之染料敏化太陽能電池,其電解液為非高分子系膠態狀,電解液中不含有額外高分子或小分子膠化劑,可以改善電解液蒸發或漏失問題,延長電池的壽命,降低封裝製程的困難度,提升電池的穩定性。
本發明實施例之非高分子系膠態電解液的製備方法,不需額外使用高分子或小分子膠化劑,即可以使得電解液呈膠態狀,其製法簡易且成本低廉。
為讓本發明之上述特徵和優點能更明顯易懂,下文特舉實施例,並配合所附圖式作詳細說明如下。
本發明實施例之非高分子系膠態電解液是指電解液中不含有額外高分子或小分子膠化劑且電解液成膠態狀之
溶液。膠態電解液的組成包括具取代或無取代的吡啶、金屬鹽類MY、鹵素分子碘以及具取代或無取代的尼古丁酸鹽類。在一實施例中,具取代或無取代的吡啶的含量為0.3M~1.2M(體積莫耳濃度,莫耳/升),其中以0.5M~1.0M為佳;金屬鹽類MY的含量為0.05M~0.2M,其中以0.05M~0.15M為佳;具取代或無取代的尼古丁酸鹽類的含量為0.3M~1.0M,其中以0.7M為佳;鹵素分子的含量為0.03M~1.0M,並可視所需之導電度調整;溶劑的含量視整體配方之莫耳濃度進行計算。
具取代或無取代的吡啶,具有以下式(1)之結構:
其中R1
~R5
可為相同或相異之取代基,其分別為氫、烷基(alkyl)、羥甲基(hydroxymethyl)、乙烯基(vinyl)、或羥基(hydroxy)等。具取代或無取代的吡啶是可與具取代或無取代的尼古丁酸鹽類形成π-π堆疊,作為界面活性劑。
金屬鹽類MY中M為鹼金族(IA)金屬陽離子,Y為鹵素陰離子,如碘離子或是溴離子。金屬鹽類MY例如是LiI、NaI、KI、LiBr、NaBr或KBr。鹵素分子例如是碘(I2
)或是溴(Br2
)。在一實施例中,金屬鹽類MY為金屬碘鹽LiI,鹵素分子為碘(I2
),碘(I2
)可與金屬鹽類MY中的碘離子反應形成三碘離子(I3 -
),三碘離子與碘離子構成電解液中的氧化/還原離子對。在另一實施例中,金屬鹽類MY為金屬溴鹽KBr,鹵素分子為碘(I2
)。金屬離子擔負電解質膠化角色,碘則與尼古丁酸碘鹽構成電解液中的氧化/還原對。
具取代或無取代的尼古丁酸鹽類,包括以下式(2)之結構:
其中,R6
~R9
為氫、烷基(alkyl)、羥基(hydroxy)、氨基(amino)、三氟甲基(trifluoromethyl)、或鹵素(halogen)等。R10
為Cn
H2n+1
的烷基,n為1至12,又以1<n<12較佳。R6
~R10
可以彼此相同或相異。X為碘離子、溴離子、ClO4 -
、CF3
SO3 -
、SCN-
、PF6 -
或BF4 -
。X可以與上述金屬鹽類MY中的鹵素離子Y相同或是相異。
膠態電解液106中的溶劑可以是氫鍵受體(Hydrogen Bond Acceptor,HBA)或氫鍵供體(Hydrogen Bond Donor,HBD)。上述氫鍵受體包括含有氰基的化合物,例如是乙腈(Acetonitrile,AN)、3-甲氧基丙腈(3-methoxypropionitrile,MPN)或戊腈(Valeronitrile,VN)。上述氫鍵供體包括1,4-二氯丁烷(1,4-dichlorobutane)、1,5-二氯戊烷(1,5-dichloropentane)、1,6-二氯己烷(1,6-dichlorohexane)或1,7-二氯庚烷(1,4-dichloroheptane)。
此外,膠態電解液的組成中還可包括異硫氰酸胍(Guanidinium Thiocyanate,GuSCN),用以增加光電壓。或是,膠態電解液的組成中還可包括其它添加劑,例如是可增加離子導電度的離子熔鹽、改變導帶電位的金屬鹽類或者增進電荷傳遞的加強劑等配方。
上述非高分子系膠態電解液可以採用各種方法來製備。在一實施例中,上述非高分子系膠態電解液的製備方法包括在室溫下,將上述具取代或無取代的尼古丁酸鹽類以及鹵素分子分別溶於上述溶劑中,並混合,以形成混合液。之後,在所形成的混合液中加入上述金屬鹽類MY,再加入上述具取代或無取代的吡啶,劇烈攪拌,使其膠化,即可形成非高分子系膠態電解液。攪拌的速率例如是2000~3000rpm,攪拌的時間例如是0.5~1分鐘。然而,攪拌的速率與攪拌的時間可以實際的狀況而定,並不以此為限。
非高分子系膠態電解液的製造方法可以下式來表示:
為了增加光電壓,可以在加入上述具取代或無取代的吡啶之前,在混合液中加入異硫氰酸胍(Guanidinium Thiocyanate,GuSCN)。此外,在加入上述金屬鹽類MY之前,還可以加入添加劑,例如是可增加離子導電度的離子熔鹽、改變導帶電位的金屬鹽類或者增進電荷傳遞的加強劑等配方。而這些配方的添加,並不會影響膠態電解液的膠化特性。
本發明實施例之膠態電解液的製備並不需要添加高分子膠化劑,僅需在室溫下,將上述溶在溶劑中的具取代或無取代的尼古丁酸鹽類、金屬鹽類MY、鹵素分子以及具取代或無取代的吡啶劇烈攪拌,即可使其膠化成膠體,使膠態電解液可以作為氧化/還原離子對之電子的傳遞網絡。
本發明之上述膠態電解液可以應用於各種電池之中,例如是染料敏化太陽能電池或是超級電容或鋰電池中。以下舉染料敏化太陽能電池為例說明之,但並不以此為限。
圖1是依照本發明之一實施例的一種染料敏化太陽能電池(Dye-Sensitized Solar Cell,DSSC)的剖面示意圖。
請參照圖1,本實施例的染料敏化太陽能電池100包括一個工作電極102、一個對電極104以及膠態電解液106。對電極104相對工作電極102配置,而膠態電解液106是位於工作電極102與對電極104之間。
在本實施例中的對電極104例如是鍍有白金層110的透明導電基板112;工作電極102例如一個透明導電基板114以及一層形成於透明導電基板114表面之金屬氧化物薄膜116,其中金屬氧化物薄膜116載有染料。上述染料例如釕、鋨、鐵、鉯、鉑或鋅的金屬錯合物;或是不含金屬之有機化合物。至於上述金屬氧化物薄膜116的材料例如二氧化鈦(TiO2
)、ZnO、Al2
O3
、SiO2
或Tix
Aly
Oz
(x=1~3,y=1~3,z=1~6)。透明導電基板112與114則可以是透明導電玻璃、塑膠基材或金屬基材。而在對電極104和工作電極102之間設有間隔件(spacer)118,以便封住膠態電解液106。
膠態電解液106的組成如上所述,於此不再贅述。此外,膠態電解液106的組成中還可包括異硫氰酸胍(Guanidinium Thiocyanate,GuSCN),用以增加光電壓。異硫氰酸胍的含量為0.05M~0.2M,添加濃度視元件效率可適當調整。另外,膠態電解液106的組成中還可包括可以增加離子導電度的離子熔鹽、改變導帶電位的金屬鹽類或者增進電荷傳遞的加強劑等配方。
以上實施例中,染料敏化太陽能電池中構件與構件配置僅是用以說明,並不以用以限制本發明。各種可以應用本發明膠態電解液的染料敏化太陽能電池均涵蓋於本發明之中。
例1:
染料溶液的製備:
以酒精將順二(異硫氰酸基)二(2,2'-聯吡啶-4,4'-甲酸)釕(cis-bis(isothiocyanato)bis(2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylato)-ruthenium(II),Solaronix公司生產的N-719染料(Ruthenium 535)),配製濃度為3×10-4
M之順二(異硫氰酸基)二(2,2'-聯吡啶-4,4'-甲酸)釕染料的酒精溶液。
工作電極的製作:
以氮氣槍吹淨基板表面,再將氟錫氧化物(Fluorine tin oxide,FTO)導電玻璃114基板置入裝有丙酮(Acetone)的燒杯中,以超音波振盪器(Ultrasonic cleaner)震洗20分鐘,除去切割碎屑及基板上的各種污染物。再將基板置入裝有異丙醇(isopropyl alcohol,IPA)的燒杯內,以超音波振盪器震洗20分鐘,除去丙酮(ACE)和可能的殘留油漬。接著將基板置入裝有去離子水(De-ionized water)的燒杯內,以超音波振盪器震洗20分鐘後,以氮氣槍將基板吹乾後,將基板置入烘箱以溫度110℃持溫10分鐘烘乾以去除殘餘水分。之後,將Solaronix公司生產的二氧化鈦糊劑(titania pastes)置於清洗過後的FTO導電玻璃114上,以刮刀刮出均勻薄膜。陰乾後,置入450℃烘箱中燒結,燒出厚度約為8微米(μm)的電極薄膜,完成工作電極的製備。
染料的吸附:
將製備好的工作電極,放置於加熱平台上加溫至80℃,待水氣去除後,再進行染料(Solaronix N719)之吸附。染料吸附時間為24小時,且在吸附過程中,需避免染料受光照射,以免染料分子會受到光催化的效果而被分解,造成效率下降。
對電極的製作:
將清洗乾淨的ITO玻璃基板,放置在直流濺鍍機的載台上,功率調整為175瓦(W),Ar氣體流量為10sccm,濺鍍壓力為1毫托(mtorr),濺鍍10秒鐘,以形成厚度約為30奈米(nm)的白金對電極。
電解液的製備:
電解液作為電荷傳遞之媒介,主要是利用氧化/還原對來傳遞電子如三碘離子/碘離子(I3 -
/I-
)。所使用的溶劑為乙腈(Acetonitrile,AN)。0.5M的4-對-丁基吡啶(4-tert-butylpyridine,TBP)作為界面活性劑,碘離子(I-
/I3 -
)來源則是使用0.6M的1-丁基-3-羧基吡啶碘離子鹽(1-butyl-3-carboxylpyridinium iodide)與0.03M的碘(I2
),接著加入可用來增加光電壓的異硫氰酸胍(guanidinium thiocyanate,GuSCN(C2
H6
N4
S或CH5
N3
‧HSCN))0.1M,接著加入0.1M LiI,膠化後形成電解液配方。前述的添加順序不影響其膠化過程,可以視實際的狀況而改變。
電池組裝:
染料敏化太陽能電池(DSSC)為三明治結構,其結構中各層依序為:TCO/敏化的(Sensitized)TiO2
/膠態電解液(Electrolyte Solution)/Pt/TCO。在封裝上使用杜邦Surlyn或者Solraonix SX1170-60 series作為間隔件(spacer)與封裝膠,將TiO2
工作電極與對電極隔開,並預留填充電解液的通道,接著加熱膠膜使兩電極間產生黏合,此時則完成初步電池封裝。
效率測量:
光電轉換效率量測系統,包含太陽光模擬器及Keithley 2400多功能數位電源電錶。首先將太陽光模擬器之功率校正為100mW/cm2
,隨後將封裝完成的電池放置於太陽光模擬器光源下方進行效率量測。量測時設定Keithley 2400之掃描電壓為-0.1~1V,延遲時間為100毫秒(ms),紀錄DSSC產生之電流大小,藉以獲得電流對電壓特性曲線(I-V curve),且可從圖中得知開路電壓(Voc
)、短路電流(Isc
)、最大輸出電壓(Vm
,Vmax
)、最大輸出電流(Im
,Imax
)。由公式一即可計算出填充因子(FF),除以面積後可得電流密度對電壓圖(J-V curve),由另一公式二即可計算出光電轉換效率(η)。
實驗結果:
染料敏化太陽能電池(DSSC)的開路電壓(Voc)、短路電流密度(Jsc)、填充因子(FF)以及光電轉換效率(η)如表1所示。
實例1以及比較例之染料敏化太陽能電池的電流密度對電壓特性曲線10與20如圖2所示。
由以上的結果顯示本發明之染料敏化太陽能電池(DSSC)因為使用了膠態電解液,因此,可以在對於導電度、擴散速率、轉換效率的影響非常小的情況下,減少封裝製程以及使用上的蒸發或漏失,降低封裝製程的困難度,提升電池的穩定性且具有高效率,延長電池的壽命,而且具有節省成本與增加效能的產業效益。
例2:
同實施例1,唯電解質配方中的0.6M的1-丁基-3-羧基吡啶碘離子鹽以及乙腈更改為0.6M的1-乙基-3-羧基吡啶碘離子鹽(1-ethyl-3-carboxylpyridinium iodide)與3-甲氧基丙腈。
例3:
同實施例1,唯電解質配方中的0.6M的1-丁基-3-羧基吡啶碘離子鹽以及乙腈更改為0.6M的1-己基-3-羧基吡啶碘離子鹽(1-hexyl-3-carboxylpyridinium iodide)與3-甲氧基丙腈。
例4:
同實施例1,唯電解質配方中的0.6M的1-丁基-3-羧基吡啶碘離子鹽以及乙腈更改為0.6M1-辛基-3-羧基吡啶碘離子鹽類(1-octyl-3-carboxylpyridinium iodide)與3-甲氧基丙腈。
例5:
同實施例4,唯將0.1M的LiI與3-甲氧基丙腈更改為0.1M KI與乙腈。
例6:
同實施例3,唯將0.1M的LiI與3-甲氧基丙腈更改為0.1M KBr與乙腈。
例7:
同實施例3,唯將0.5M的4-對-丁基吡啶與3-甲氧基丙腈更改為0.5M吡啶(pyridine)與乙腈。
例8:
同實施例3,唯將0.5M的4-對-丁基吡啶與3-甲氧基丙腈更改為0.5M的3-吡啶甲醇((pyridine-3-yl)methanol)與乙腈。
例9:
同實施例3,唯將0.5M的4-對-丁基吡啶與3-甲氧基丙腈更改為4-乙烯基吡啶(4-vinylpyridine)與乙腈。
例10:
同實施例1,唯電解質配方中的0.6M的1-丁基-3-羧基吡啶碘離子鹽更改為0.6M 1-丁基-4-羧基吡啶碘離子鹽類。
比較例:
同實施例1,唯電解質配方更改為Solaronix標準電解質。
雖然本發明已以實施例揭露如上,然其並非用以限定本發明,任何所屬技術領域中具有通常知識者,在不脫離本發明之精神和範圍內,當可作些許之更動與潤飾,故本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧染料敏化太陽能電池
102‧‧‧工作電極
104‧‧‧對電極
106‧‧‧膠態電解液
110‧‧‧白金層
112、114‧‧‧透明導電基板
116‧‧‧金屬氧化物薄膜
118‧‧‧間隔件
圖1是依照本發明之實施例之一種染料敏化太陽能電池(Dye-Sensitized Solar Cell,DSSC)的剖面示意圖。
圖2是實例1與比較1之短路電流與電壓的關係圖。
100...染料敏化太陽能電池
102...工作電極
104...對電極
106...膠態電解液
110...白金層
112、114...透明導電基板
116...金屬氧化物薄膜
118...間隔件
Claims (14)
- 一種非高分子系膠態電解液,其組成包括:具取代或無取代的吡啶,具有以下式(1)之結構:
- 如申請專利範圍第1項之非高分子系膠態電解液,其中具取代或無取代的吡啶的含量為0.3~1.2體積莫耳濃度;金屬鹽類MY的含量為0.05~0.2體積莫耳濃度;鹵素分子的含量為0.03~1.0體積莫耳濃度;具取代或無取代的尼古丁酸鹽類的含量為0.3~1.0體積莫耳濃度。
- 如申請專利範圍第1項之非高分子系膠態電解液,其中該金屬鹽類MY為金屬碘鹽且該鹵素分子為碘,或該金屬鹽類MY為金屬溴鹽且該鹵素分子為碘。
- 如申請專利範圍第1項之非高分子系膠態電解液,更包括異硫氰酸胍(Guanidinium Thiocyanate,GuSCN)。
- 一種染料敏化太陽能電池,包括:一工作電極;一對電極,相對該工作電極配置;以及非高分子系膠態電解液,位於該工作電極與該對電極之間,其組成包括:具取代或無取代的吡啶,具有以下式(1)之結構:式(1)
- 如申請專利範圍第5項之染料敏化太陽能電池,其中該金屬鹽類MY為金屬碘鹽且該鹵素分子為碘,或該金屬鹽類MY為金屬溴鹽且該鹵素分子為碘。
- 如申請專利範圍第5項所述之染料敏化太陽能電池,其中該對電極包括鍍有白金的透明導電基板。
- 如申請專利範圍第5項所述之染料敏化太陽能電池,其中該工作電極,包括:一透明導電基板;以及一金屬氧化物薄膜,形成於該透明導電基板表面,該金屬氧化物薄膜載有染料。
- 如申請專利範圍第8項所述之染料敏化太陽能電池,其中所述染料包括釕、鋨、鐵、鉯、鉑或鋅的金屬錯合物。
- 如申請專利範圍第8項所述之染料敏化太陽能電池,其中所述染料包括不含金屬之有機化合物。
- 如申請專利範圍第8項所述之染料敏化太陽能電池,其中金屬氧化物薄膜的材料包括TiO2 、ZnO、Al2 O3 、SiO2 或Tix Aly Oz ,其中x=1~3、y=1~3與z=1~6。
- 如申請專利範圍第8項所述之染料敏化太陽能電池,其中該透明導電基板包括透明導電玻璃、塑膠基材或金屬基材。
- 一種非高分子系膠態電解液的製備方法,包括:將具取代或無取代的尼古丁酸鹽類以及鹵素分子溶於一溶劑中,形成一混合液; 於該混合液中加入金屬鹽類MY;以及於該混合液中加入具取代或無取代的吡啶,攪拌,以使其膠化,形成該非高分子系膠態電解液,其中:具取代或無取代的吡啶,具有以下式(1)之結構:
- 如申請專利範圍第13項所述之非高分子系膠態電解液的製備方法,其中該金屬鹽類MY為金屬碘鹽且該鹵素分子為碘,或該金屬鹽類MY為金屬溴鹽且該鹵素分子為碘。
Priority Applications (3)
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