KR20150026929A - 발광소자, 발광장치 및 그것들의 제조방법 - Google Patents

발광소자, 발광장치 및 그것들의 제조방법 Download PDF

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유타카 사토
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가부시키가이샤 니혼 세라떽꾸
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Abstract

(과제) 내열성을 향상시킬 수 있고 또한 소형화할 수 있는 발광소자, 발광장치 및 그것들의 제조방법을 제공한다.
(해결수단) 기판(11)상에 ＬＥＤ로 이루어지는 복수의 반도체발광칩(12)이 탑재되어 있고, 반도체발광칩(12)상에는 반도체발광칩(12)에 접촉해서 파장변환부재(14)가 배치되어 있다. 파장변환부재(14)는, 형성기재(14A)의 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성된 것이다.

Description

발광소자, 발광장치 및 그것들의 제조방법{LIGHT EMITTING ELEMENT, LIGHT EMITTING DEVICE AND THOSE MANUFACTURING METHODS}
본 발명은, 형광체재료(螢光體材料)를 사용한 발광소자(發光素子), 발광장치(發光裝置) 및 그것들의 제조방법에 관한 것이다.
형광체를 사용한 발광장치로서는, 예를 들면 형광체를 에폭시수지 또는 실리콘수지에 분산시켜 배치한 것이 알려져 있다(예를 들면 특허문헌1 또는 특허문헌2 참조). 그러나 이 발광장치에서는, ＬＥＤ의 고출력화나 ＬＥＤ의 발열에 따라 에폭시수지 또는 실리콘수지가 열화(劣化)하거나, 변형, 박리하거나 하여 고출력화를 꾀하는 것이 어렵다고 하는 문제가 있었다. 그 해결책으로서, 에폭시수지 또는 실리콘수지를 대신하여, 예를 들면 글라스에 형광체를 분산시킨 발광장치가 개발되어 있다(예를 들면 특허문헌3에서 특허문헌5 참조). 이 발광장치에 의하면, 분산매(分散媒)에 무기재료를 사용함으로써 구조적인 내열성을 향상시킬 수 있다.
[특허문헌1] 일본국 특허 제3364229호 공보 [특허문헌2] 일본국 특허 제3824917호 공보 [특허문헌3] 일본국 공개특허 특개2009-91546호 공보 [특허문헌4] 일본국 공개특허 특개2008-143978호 공보 [특허문헌5] 일본국 공개특허 특개2008-115223호 공보
그러나 일반적인 저융점 글라스는, 실질적으로 500℃ 이상으로 가열하지 않으면 형광체를 분산시킬 수 있을 정도로 연화(軟化)시키는 것은 어렵다(특허문헌4 실시예 참조). 예를 들면 납 등의 중금속을 가함으로써 저융점화하는 것은 가능하지만, 그들 원소가 허용되는 용도는 환경이나 인체에 대한 영향의 관점에서 현재로서는 매우 적다. 그 때문에 형광체에 따라서는 열의 영향에 의해 성능이 열화되어 버리는 경우가 있다는 문제가 있었다.
또한 글라스에 형광체를 분산시키는 경우에는, 모재가 되는 글라스의 강도를 유지하기 위해서 형광체의 충전율을 높게 할 수 없고, ＬＥＤ의 고휘도화에 따라 필요 이상으로 여기광(勵起光)이 투과해버리는 문제가 발생하고 있었다. 이 투과를 억제하기 위해서는 형광체를 분산시킨 글라스의 두께를 두껍게 해야한다. 그 결과, 발광장치의 박형화를 도모할 수 없고, 또한 글라스의 두께가 늘어남으로써 광투과성이 저하되어 버리고, 또한 방열이 저해되어 버리는 등의 문제도 있었다.
본 발명은, 이러한 문제에 의거하여 이루어진 것으로, 내열성을 향상시킬 수 있고 또한 소형화할 수 있는 발광소자, 발광장치 및 그것들의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
청구항 1에 기재된 발광장치는, 반도체발광칩과, 이 반도체발광칩에 접촉해서 배치된 파장변환부재를 구비하고, 파장변환부재는, 형성기재와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성되고, 입자모양의 형광체재료와 바인더를 포함하는 형광체막을 구비하고, 형광체막은, 형성기재의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성된 것이다.
청구항 7에 기재된 발광장치의 제조방법은, 반도체발광칩과, 이 반도체발광칩에 접촉해서 배치된 파장변환부재를 구비하고, 이 파장변환부재는, 형성기재와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성되고, 입자모양의 형광체재료와 바인더를 포함하는 형광체막과을 구비하는 발광장치를 제조하는 것으로서, 형광체막은, 형성기재의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 인쇄법에 의해 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성하는 것이다.
청구항 8에 기재된 발광소자는, 반도체발광칩에 접착제에 의해 파장변환부재가 배설(配設)된 것이며, 파장변환부재는, 형성기재와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성되고, 입자모양의 형광체재료와 바인더를 포함하는 형광체막을 구비하고, 형광체막은, 형성기재의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성되고, 접착제는, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 인산화합물 및 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 접착제원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어진 것이다.
청구항 14에 기재된 발광장치는, 청구항 8에 기재된 발광소자를 구비한 것이다.
청구항 15에 기재된 발광소자의 제조방법은, 반도체발광칩에 접착제에 의해 파장변환부재가 배설(配設)되며, 파장변환부재는, 형성기재와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성된 형광체막을 구비하고, 형광체막은 입자모양의 형광체재료와 바인더를 포함하는 발광소자를 제조하는 것으로서, 형광체막은, 형성기재의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 인쇄법에 의해 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성하고, 반도체발광칩과 파장변환부재는, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 인산화합물 및 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 접착제원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 접착제에 의해 접착하는 것이다.
청구항 1에 기재된 발광장치에 의하면, 파장변환부재에 주로 무기재료로 이루어지는 바인더를 사용하도록 했으므로, 반도체발광칩으로부터 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있고 고출력화 및 고휘도화를 도모할 수 있다. 또한 파장변환부재는, 형성기재의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포해서 형성하도록 했으므로, 형광체막에 있어서의 형광체재료의 충전율을 높일 수 있고 형광체막의 두께를 얇게 할 수 있다. 따라서 소형화할 수 있음과 아울러 방열효율도 향상시킬 수 있고, 설계의 자유도를 높일 수 있다. 또한 형광체막은, 상온에서 반응 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지므로, 저온에서 형성할 수 있고 형광체재료의 특성열화를 억제할 수 있다.
또한 형광체재료의 1차입자의 평균입경을 1μｍ 이상 20μｍ 이하가 되도록 하거나, 또는 형광체막의 막두께분포를 ±10% 이내가 되도록 하거나, 또는 형광체막의 표면조도를 산술평균조도(Ｒａ)로 10μｍ 이하가 되도록 하면, 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있다. 또한 형성기재의 두께를 0.05mm 이상 3mm 이하가 되도록 하면, 형상을 유지하면서 보다 소형화할 수 있다.
청구항 7에 기재된 발광장치의 제조방법에 의하면, 형성기재의 적어도 일면에 형광체막원료를 인쇄법에 의해 도포하도록 했으므로, 형광체막에 있어서 면내의 막두께분포의 균일성을 높일 수 있다. 따라서 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있다.
청구항 8에 기재된 발광소자 또는 청구항 14에 기재된 발광장치에 의하면, 파장변환부재에 주로 무기재료로 이루어지는 바인더를 사용하도록 했으므로, 반도체발광칩으로부터 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있고, 고출력화 및 고휘도화를 도모할 수 있다. 또한 파장변환부재는, 형성기재의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포해서 형성하도록 했으므로, 형광체막에 있어서의 형광체재료의 충전율을 높일 수 있고 형광체막의 두께를 얇게 할 수 있다. 따라서 소형화할 수 있음과 아울러 방열효율도 향상시킬 수 있고, 설계의 자유도를 높일 수 있다. 또한 형광체막은, 상온에서 반응 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지므로, 저온에서 형성할 수 있고 형광체재료의 특성열화를 억제할 수 있다.
게다가, 접착제에 주성분의 대부분이 무기재료인 것 또는 적어도 일부가 무기결합인 재료를 사용하도록 했으므로, 내열성을 보다 향상시킬 수 있다. 또한 수지에 비하여 열전도성도 향상시킬 수 있기 때문에, 파장변환부재에서 발생한 열을 반도체발광칩 쪽에 전달할 수 있어 반도체발광칩을 통하여 방열성을 향상시킬 수 있다. 또한 발광소자의 주위를 수지로 실링하지 않아도 좋으므로, 방열성을 보다 향상시킬 수 있다. 따라서 형광체재료의 열화를 억제할 수 있다.
또한 형광체재료의 1차입자의 평균입경을 1μｍ 이상 20μｍ 이하가 되도록 하거나, 또는 형광체막의 막두께분포를 ±10% 이내가 되도록 하거나, 또는 형광체막의 표면조도를 산술평균조도(Ｒａ)로 10μｍ 이하가 되도록 하면, 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있다. 또한 형성기재의 두께를 0.05mm 이상 3mm 이하가 되도록 하면, 형상을 유지하면서 보다 소형화할 수 있다.
청구항 15에 기재된 발광소자의 제조방법에 의하면, 형성기재의 적어도 일면에 형광체막원료를 인쇄법에 의해 도포하도록 했으므로, 형광체막에 있어서 면내의 막두께분포의 균일성을 높일 수 있다. 따라서 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있다.
도1은, 본 발명의 제1실시형태에 관한 발광장치의 구성을 나타내는 도면이다.
도2는, 본 발명의 제2실시형태에 관한 발광소자의 구성을 나타내는 도면이다.
도3은, 도2의 발광소자를 사용한 발광장치의 구성을 나타내는 도면이다.
도4는, 85℃, 85% ＲＨ의 고온고습도 환경하의 노출시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도5는, 150℃의 건조고온 환경하의 노출시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도6은, 200℃의 건조고온 환경하의 노출시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도7은, 건조고온 환경하의 노출시험에 있어서의 노출온도와 24시간 후의 발광휘도의 관계를 나타내는 특성도이다.
이하, 본 발명의 실시형태에 대해서 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.
<제1실시형태>
도1은, 본 발명의 제1실시형태에 관한 발광장치(10)의 구성을 나타내는 도면이다. 이 발광장치(10)는, 예를 들면 기판(11)상에 ＬＥＤ로 이루어진 복수의 반도체발광칩(半導體發光chip)(12)이 탑재되어 있다. 반도체발광칩(12)에는, 예를 들면 여기광(勵起光)으로서 자외선, 청색광 또는 녹색광을 발생하는 것이 사용되고, 그 중에서도 청색광을 발생하는 것이 바람직하다. 용이하게 백색을 얻을 수 있고 또한 자외선은 주위의 부재를 열화시키는 등의 영향이 있는 것에 대해서 청색광은 그러한 영향이 작기 때문이다. 반도체발광칩(12)은, 예를 들면 도면에는 나타내지 않았지만, 기판(11)상에 형성된 배선과 범프(bump) 등에 의해 전기적으로 접속되어 있다. 반도체발광칩(12)의 주위에는, 예를 들면 전체를 둘러싸는 것 같이, 리플렉터 프레임(reflector frame)(13)이 형성되어 있다.
반도체발광칩(12)상에는, 예를 들면 반도체발광칩(12)에 접촉해서 파장변환부재(波長變換部材)(14)가 배치되어 있다. 파장변환부재(14)는, 예를 들면 형성기재(形成基材)(14A)와 이 형성기재(14A)의 적어도 일면에 형성된 형광체막(螢光體膜)(14B)을 구비하고 있다. 각 ＬＥＤ의 사이, 즉 기판(11)과 파장변환부재(14)의 사이에는, 도면에는 나타내지 않았지만, 접착제 또는 실링부재(sealing部材)를 배치하여 공간을 메우도록 하여도 좋다. 이 접착제 또는 실링부재로서는, 무기재료로 이루어지고 내열성이 높은 것이 바람직하고, 예를 들면 후술하는 형광체막(14B)으로 사용하는 바인더와 같은 것을 사용할 수 있다. 또한 도1에서는, 예를 들면 형광체막(14B)을 반도체발광칩(12)의 측(側)으로 하여 파장변환부재(14)을 배치하였을 경우에 대해서 나타냈지만, 형성기재(14A)를 반도체발광칩(12)의 측으로 하여 배치하더라도 좋다.
형성기재(14A)는, 예를 들면 글라스나 석영 또는 사파이어 등의 투광성(透光性)을 구비하는 것에 의해 구성하는 것이 바람직하고, 특히 사파이어에 의해 구성하도록 하면, 글라스와 마찬가지로 광학적으로 투명하고 또한 글라스와 비교해도 대폭적으로 방열성(放熱性)을 향상시킬 수 있어 형광체재료의 열화를 억제할 수 있기 때문에 더 바람직하다. 또한 형성기재(14A)는 고순도의 다결정 알루미나에 의해 구성하도록 하여도 좋다. 사파이어와 비교해서 저비용이며, 광흡수도 적고, 또한 열전도율은 사파이어와 동등하기 때문이다. 형성기재(14A)의 특성으로서는, 예를 들면 400ｎｍ로부터 800ｎｍ의 파장영역에 있어서 90% 이상의 광투과율을 구비하고 있는 것이 바람직하다. 또한 형성기재(14A)는, 예를 들면 글라스 또는 사파이어를 사용한 경우에는, 광을 산란시키기 위해서 불투명 유리 모양으로 표면을 거칠어지게 되도록 하여도 좋다. 다결정 알루미나를 사용한 경우에는 내부의 입계(粒界)에 의해 광이 산란되기 때문에, 특히 표면에 처리를 하지않고 산란광을 얻는 것이 가능하다.
형성기재(14A)의 두께는, 예를 들면 0.05mm 이상 3mm 이하인 것이 바람직하다. 3mm 이하로 함으로써 소형화할 수 있고, 또한 3mm보다 두꺼우면 필요 이상으로 두께가 두꺼워져서 방열성, 광투과성도 저하되어 버리기 때문이다. 또한 0.05mm보다 얇으면, 자기형상유지가 어렵게 되어, 인쇄시에 사용하는 고정치구(固定治具)의 영향 등에 의해 평면도(平面度; flatness)를 유지할 수 없는 가능성이 있기 때문이다. 형성기재(14A)는, 형광체막(14B)을 형성할 때에, 이러한 두께의 것을 사용해서 파장변환부재(14)를 형성하도록 하여도 좋지만, 이것보다 두꺼운 것을 사용해서 형광체막(14B)을 형성한 뒤 연마 등에 의해 형성기재(14A)의 두께가 얇게 되도록 하여도 좋다. 다만, 파장변환부재(14)의 형상이 크고 형성기재(14A) 자체가 구조유지를 위한 역할을 담당하는 경우에는, 형성기재(14A)의 두께는 3mm보다 두꺼워도 좋다. 또한, 형성기재(14A)는 어떤 모양이어도 좋아서, 원형판모양이어도 사각판모양이어도 좋다. 또한 도1에서는 평면모양의 경우를 나타냈지만, 요면모양(凹面狀), 볼록면모양(凸面狀) 또는 전구형모양(電球刑狀)이어도 좋다.
형광체막(14B)은, 예를 들면 입자모양의 형광체재료와 이 형광체재료를 접착시키는 바인더(binder)를 포함하고 있으며, 필요에 따라 필러(filler)를 포함하고 있어도 좋다. 형광체막(14B)의 두께는, 예를 들면 30μｍ 이상 1mm 이하인 것이 바람직하고, 50μｍ 이상 500μｍ 이하이면 더 바람직하다. 지나치게 얇으면 형광체재료의 양이 적어지게 되고 색의 조정이 어렵게 되어버리며, 지나치게 두꺼우면 광의 산란이 지나치게 증가해서 광의 흡수가 현저하게 되어 외부로 광을 꺼내기가 어려워져버리기 때문이다. 형광체막(14B)의 표면조도(表面粗度), 즉 형광체막(14B)의 형성기재(14A)와 반대측 표면의 표면조도는, 산술평균조도(Ｒａ)로 10μｍ 이하가 되는 것이 바람직하고, 또한 형광체막(14B)의 막두께분포는 ±10% 이내가 되는 것이 바람직하다. 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있기 때문이다. 형광체막(14B)의 표면조도 또는 형광체막(14B)의 막두께분포는, 예를 들면 형광체막(14B)을 형성한 뒤 표면을 연마 또는 연삭함으로써 조정할 수 있다.
형광체재료는, 예를 들면 형광체입자를 포함하고 있어 형광체입자의 표면에 피복층이 형성되어 있더라도 좋다. 형광체입자로서는, 예를 들면, ＢａＭｇＡｌ10Ｏ17:Ｅｕ; ＺｎＳ:Ａｇ, Ｃｌ; ＢａＡｌ2S4:Ｅｕ 혹은 ＣａＭｇＳｉ2Ｏ6:Ｅｕ 등의 청색계 형광체, Ｚｎ2ＳｉＯ4:Ｍｎ; (Y, Ｇｄ)ＢＯ3:Ｔｂ; ＺｎＳ:Ｃｕ, Ａｌ; (M1)2ＳｉＯ4:Ｅｕ; (M1)(M2)2S:Ｅｕ; (M3)3Ａｌ5O12:Ｃｅ; ＳｉＡｌＯＮ:Ｅｕ; ＣａＳｉＡｌＯＮ:Ｅｕ; (M1)Ｓｉ2Ｏ2N:Ｅｕ 혹은 (Ｂａ, Ｓｒ, Ｍｇ)2ＳｉＯ4:Ｅｕ, Ｍｎ 등의 황색 또는 녹색계 형광체, (M1)3ＳｉＯ5:Ｅｕ 혹은 (M1)S:Ｅｕ 등의 황색, 등색(橙色) 또는 적색계 형광체, (Y, Ｇｄ)ＢＯ3:Ｅｕ, Y2Ｏ2S:Ｅｕ; (M1)2Ｓｉ5N8:Ｅｕ; (M1)ＡｌＳｉＮ3:Ｅｕ 혹은 ＹＰＶＯ4:Ｅｕ 등의 적색계 형광체를 들 수 있다. 또, 상기 화학식에 있어서, M1은 Ｂａ, Ｃａ, Ｓｒ 및 Ｍｇ로 이루어진 군(群) 중 적어도 1개가 포함되고, M2는 Ｇａ 및 Ａｌ 중 적어도 1개가 포함되고, M3는 Y, Ｇｄ, Ｌｕ 및 Ｔｅ로 이루어진 군 중 적어도 1개가 포함된다.
이 중에서도, 파장변환부재(14)의 내열성을 고려하면, 형광체입자는 (M3)3Ａｌ5Ｏ12:Ｃｅ; ＳｉＡｌＯＮ:Ｅｕ; ＣａＳｉＡｌＯＮ:Ｅｕ; (M1)Ｓｉ2Ｏ2N:Ｅｕ; (M1)2Ｓｉ5N8:Ｅｕ 또는 (M1)ＡｌＳｉＮ3:Ｅｕ에 의해 구성되는 것이 바람직하다. M1 및 M3는 상기한 바와 같다. 형광체입자는 반도체발광칩(12)의 종류 등에 따라 선택된다. 형광체재료에는 1종 또는 2종 이상의 형광체입자가 사용되고, 복수 종류를 사용하는 경우에는 혼합해서 사용해도 좋고 또한 복수층에 나누어서 적층하도록 하여도 좋다.
형광체입자의 피복층은, 예를 들면 희토류산화물, 산화지르코늄, 산화티탄, 산화아연, 산화알루미늄, 이트륨·알루미늄·가넷(garnet) 등의 이트륨과 알루미늄의 복합산화물, 산화마그네슘, 및 ＭｇＡｌ2Ｏ4 등의 알루미늄과 마그네슘의 복합산화물로 이루어진 군 중 적어도 1종의 금속산화물을 주성분으로서 포함하고 있는 것이 바람직하다. 내수성(耐水性) 및 내자외선 등의 특성을 향상시킬 수 있기 때문이다. 이 중에서도 희토류산화물 또는 산화지르코늄이 바람직하다. 희토류산화물로서는, 이트륨, 가돌리늄, 세륨 및 란탄으로 이루어진 군 중 적어도 1종의 원소를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 또한 산화지르코늄을 사용하면 더 바람직하다. 더 높은 효과를 얻을 수 있고 또한 비용을 억제할 수 있기 때문에다.
형광체재료의 1차입자의 평균입경(平均粒徑)은, 예를 들면 1μｍ 이상 20μｍ 이하가 되는 것이 바람직하다. 평균입경을 작게 함으로써 색얼룩을 억제하여 균일화할 수 있기 때문에다. 다만, 지나치게 작게 하면 형광체재료 자체의 광학특성이 저하되어 버리는 경우가 많고, 또한 1μm보다 작은 입자는 2차응집하여 미소화(微小化)의 효과가 상실되어 버리는 것이 많기 때문에, 1μｍ 이상이 되는 것이 바람직하다.
바인더는, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체(酸化硅素前驅體), 규산화합물(硅酸化合物), 실리카(silica) 및 비결정질 실리카(amorphous silica)로 이루어진 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를, 상온(常溫)에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어진 것이다. 산화규소전구체로서는, 예를 들면 퍼하이드로폴리실라잔(perhydropolysilazane), 에틸실리케이트(ethylsilicate), 메틸실리케이트(methylsilicate)를 주성분으로 한 것이 바람직하다고 할 수 있다. 이들 산화규소전구체는, 상온 혹은 열처리에 있어서의 가수분해 혹은 산화에 의해 용이하게 이산화규소 등의 산화규소가 되어 바인더로서 기능시킬 수 있기 때문이다. 또 바인더로서는, 산화규소전구체가 반응해서 완전히 산화규소가 되어 있을 필요는 없고, 미반응 부분이나 불완전반응 부분을 포함하고 있어도 좋다.
또한 규산화합물로서는, 예를 들면 규산나트륨(硅酸natrium)이 바람직하다고 할 수 있다. 규산화합물은 탈수상태의 것을 사용해도 좋고 수화물을 사용해도 좋다. 실리카 또는 비결정질 실리카로서는, 예를 들면 나노 사이즈의 초미립자분말(超微粒子粉末)을 사용하고, 예를 들면 1차입자지름으로서의 평균입자지름이 5ｎｍ 이상 100ｎｍ 이하의 초미립자분말을 사용하는 것이 바람직하고, 5ｎｍ 이상 50ｎｍ 이하의 초미립자분말을 사용하면 더 바람직하다. 이들 규산화합물, 실리카 또는 비결정질 실리카는 용매에 용해 또는 분산시켜서 열처리, 건조시킴으로써 고형화되어 바인더로서 기능시킬 수 있다.
바인더원료의 열처리온도는, 형성기재(14A) 및 형광체재료에 대한 열적 영향을 작게 하기 위해서 500℃ 이하가 되는 것이 바람직하고, 열적 영향을 더 작게 할 필요가 있는 경우에는 300℃ 이하이면 더 바람직하고, 200℃ 이하이면 더욱 바람직하다. 또한 바인더원료를 상온에서 반응시키도록 하면, 열적 영향이 없기 때문에 보다 바람직하다. 사용하는 형성기재(14A) 및 형광체재료의 내열특성에 따라, 바인더원료의 종류를 선택하고 그에 따라 바인더원료를 상온에서 반응시키거나 또는 몇도에서 열처리하는 것일지를 조절하는 것이 바람직하다. 또한 열처리시의 분위기는, 형광체재료가 열에 의해 산화되어 열화되기 쉬운 경우에는, 질소분위기 등의 비산화분위기로 하는 것이 바람직하다.
필러는, 예를 들면 형광체재료의 충전율을 조정하기 위한 것으로, 투광성을 구비하는 무기재료로 이루어지는 것이 바람직하며, 산화규소입자, 산화알루미늄입자 또는 산화지르코늄입자 등을 들 수 있다. 더 바람직하게는 산화규소입자가 바람직하고, 그 형태는 결정이어도 좋고 글라스이어도 좋다. 필러의 평균입자지름은, 예를 들면 형광체재료와 같은 1μm로부터 20μｍ 정도가 바람직하다.
파장변환부재(14)는, 형성기재(14A)의 적어도 일면에 형광체재료와 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성된 것이다. 도포의 방법으로서는, 예를 들면 인쇄법(印刷法), 스프레이법(spray法), 디스펜서에 의한 묘화법(描畵法) 또는 잉크젯법(inkjet法)을 들 수 있다. 이 중에서도, 인쇄법 또는 스프레이법에 의하면 형광체막(14B)에 있어서 면내의 막두께분포의 균일성을 높일 수 있으므로 바람직하고, 가장 바람직한 것은 인쇄법이다. 도포는 필요한 막두께가 될 때까지 반복해서 실시해도 좋다.
예를 들면 인쇄법을 사용하는 경우이면, 1종 또는 2종 이상의 형광체재료와, 바인더원료와, 희석용매와, 필요에 따라 필러를 혼합하여 페이스트 모양의 형광체막원료를 만들어 형성기재(14A)의 적어도 일면에 인쇄법, 예를 들면 스크린 인쇄에 의해 도포한다. 인쇄법, 예를 들면 스크린 인쇄는, 형광체막(14B)에 있어서 면내의 막두께분포의 균일성을 높일 수 있으므로 바람직하다. 또한, 예를 들면 스프레이법을 사용하는 경우이면, 1종 또는 2종 이상의 형광체재료와, 바인더원료와, 희석용매와, 필요에 따라 필러를 혼합해서 슬러리 모양의 형광체막원료를 만들어 형성기재(14A)의 적어도 일면에 스프레이건(spray gun)을 사용해서 분무 가스와 함께 도포한다. 스프레이의 분무지름(噴霧俓)을 조정하고, 스프레이건을 일정한 속도로 트래버스(traverse)시키면서 균일하게 이동시키는 것이 바람직하다.
형성기재(14A)에 형광체막원료를 도포한 후, 예를 들면 도포한 형광체막원료를 건조시켜서 희석용매를 제거한다. 그때, 필요에 따라 500℃ 이하, 더 바람직하게는 300℃ 이하, 더욱 바람직하게는 200℃ 이하의 범위에서 가열하더라도 좋다. 이에 따라 바인더원료가 상온 혹은 열처리에 의해 반응하거나 또는 열처리에 의해 고형화된다.
또, 형광체막(14B)의 면적이 매우 작은 경우에는, 동일한 형성기재(14A)의 면상에 복수의 형광체막(14B)을 형성한 뒤, 다이싱(dicing) 등에 의해 절단하도록 하여도 좋다. 형광체막(14B)은 형성기재(14A)의 전체면에 형성해도 좋고 패터닝하더라도 좋다. 이와 같이 복수의 파장변환부재(14)에 대해서 일괄로 처리하도록 하면, 저비용화, 단시간화 및 효율화를 도모할 수 있으므로 바람직하다. 또한 일부에 있어서 형광체막(14B)의 두께에 불균일이 발생해도 다이싱에 의해 선별할 수 있기 때문에, 품질의 안정화를 도모할 수 있으므로 바람직하다. 또한 미세한 패턴이 필요한 경우에는, 스크린 인쇄라면 한 장의 형성기재(14A)에 한 번에 대량의 패턴을 인쇄할 수 있기 때문에 바람직하다.
이와 같이 본 실시형태에 의하면, 파장변환부재(14)에 주로 무기재료로 이루어지는 바인더를 사용하도록 했으므로, 반도체발광칩(12)으로부터 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있고, 고출력화 및 고휘도화를 도모할 수 있다. 또한 파장변환부재(14)는, 형성기재(14A)의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소로 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포해서 형성하도록 하였으므로, 형광체막(14B)에 있어서의 형광체재료의 충전율을 높일 수 있고, 형광체막(14B)의 두께를 얇게 할 수 있다. 따라서 소형화할 수 있음과 아울러 방열효율도 향상시킬 수 있고, 설계의 자유도를 높일 수 있다. 또한 형광체막(14B)은 상온에서 반응 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지므로, 저온에서 형성할 수 있어 형광체재료의 특성열화를 억제할 수 있다.
또한 형광체재료의 1차입자의 평균입경을 1μｍ 이상 20μｍ 이하가 되도록 하거나, 또는 형광체막(14B)의 막두께분포를 ±10% 이내가 되도록 하거나, 또는 형광체막(14B)의 표면조도를 산술평균조도(Ｒａ)로 10μｍ이하가 되도록 하면, 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있다.
또한 형성기재(14A)를 사파이어 또는 다결정 알루미나에 의해 구성하도록 하면, 글라스보다 열전도율이 높기 때문에 방열성을 향상시킬 수 있고 내열온도도 비약적으로 향상되기 때문에 열화를 억제할 수 있다.
게다가 형성기재(14A)의 두께를 0.05mm 이상 3mm 이하가 되도록 하면, 형상을 유지하면서 보다 소형화할 수 있다.
나아가 또한 형성기재(14A)의 적어도 일면에 형광체막원료를 인쇄법에 의해 도포하도록 하면, 형광체막(14B)에 있어서 면내의 막두께분포의 균일성을 높일 수 있다. 따라서 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있다.
<제2실시형태>
도2는, 본 발명의 제2실시형태에 관한 발광소자(20)의 구성을 나타내는 도면이다. 이 발광소자(20)는, 예를 들면 반도체발광칩(21)과, 이 반도체발광칩(21)에 대하여 접착제(22)에 의해 배치된 파장변환부재(23)를 구비하고 있다. 반도체발광칩(21)은, 예를 들면 도면에는 나타내지 않았지만, 발광층을 포함하는 복수의 반도체층을 적층한 구조를 구비하고 한 쌍의 전극이 설치되어 있다. 반도체발광칩(21)으로서는, 예를 들면 LED칩을 들 수 있고, 여기광으로서 자외선, 청색광 또는 녹색광을 발생하는 것이 사용된다. 이 중에서도, 반도체발광칩(21)으로서는 청색광을 발생하는 것이 바람직하다. 용이하게 백색을 얻을 수 있고 또한 자외선은 주위의 부재를 열화시키는 등의 영향이 있는 것에 대해서 청색광은 그러한 영향이 작기 때문이다. 반도체발광칩(21)은, 발광층을 상측으로 하여 배치하는 페이스업(face up)형의 것이어도 좋고 발광층을 하측으로 하여 배치하는 페이스다운(face down)형의 것이어도 좋다.
파장변환부재(23)는, 예를 들면 반도체발광칩(21)의 발광면 위에 접착제(22)를 통하여 직접 배치되어 있다. 파장변환부재(23)는, 예를 들면 형성기재(23A)와, 이 형성기재(23A)의 적어도 일면에 형성된 형광체막(23B)을 구비하고 있다. 또, 도2에서는 형광체막(23B)을 형성기재(23A)의 표면 또는 이면의 일방에 형성했을 경우에 대해서 나타냈지만, 양면에 형성하도록 해도 좋고, 또한 표면 및 이면을 대신하거나 또는 표면 및 이면의 적어도 일방에 더하여 측면에 형성하도록 해도 좋다. 파장변환부재(23)는, 형성기재(23A)를 반도체발광칩(21)의 측으로 하여 설치하더라도 좋고 또한 형광체막(23B)을 반도체발광칩(21)의 측으로 하여 설치하더라도 좋다.
형성기재(23A) 및 형광체막(23B)의 구성은, 제1실시형태에서 설명한 형성기재(14A) 및 형광체막(14B)과 동일하다. 또한 파장변환부재(23)는, 제1실시형태에서 설명한 파장변환부재(14)와 마찬가지로 하여 제조할 수 있다.
접착제(22)는, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 인산화합물(燐酸化合物) 및 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리(脫離)해서 무기결합이 되는 규소수지(硅素樹脂)로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 접착제원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어진 것이다. 이들 재료는, 투광성을 구비하고, 또한 주성분의 대부분이 무기재료 또는 적어도 일부가 무기결합의 재료이므로, 발광 특성에 주는 영향이 작고 또한 내열성에 우수하므로 바람직하다.
산화규소전구체로서는, 예를 들면 퍼하이드로폴리실라잔, 에틸실리케이트, 메틸실리케이트를 주성분으로 한 것이 바람직하다고 할 수 있다. 이들 산화규소전구체는, 상온 혹은 열처리에 있어서의 가수분해 혹은 산화에 의해 용이하게 이산화규소 등의 산화규소가 되어 접착제(22)로서 기능시킬 수 있다. 또 접착제(22)로서는, 산화규소전구체가 반응해서 완전히 산화규소가 되어 있을 필요는 없고, 미반응 부분이나 불완전반응 부분을 포함하고 있어도 좋다.
규산화합물로서는, 예를 들면 규산나트륨이 바람직하다고 할 수 있다. 규산화합물은 탈수상태의 것을 사용하더라도 좋고 수화물을 사용하더라도 좋다. 인산화합물로서는, 예를 들면 인산알루미늄이 바람직하다고 할 수 있다. 규산화합물 및 인산화합물은, 용매에 용해 또는 분산시켜서 열처리, 건조시킴으로써 고형화되어 접착제(22)로서 기능시킬 수 있다. 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리하여 무기결합이 되는 규소수지로서는, 예를 들면 오가노폴리실록산(organopolysiloxane)을 들 수 있다. 이러한 규소수지는, 가열에 의해 유기기(有機基)가 이탈해서 유기성분이 적어지므로 내열성이 높고 또한 접착제(22)로서 기능시킬 수 있는 것이다.
접착제원료의 열처리온도는, 형성기재(23A) 및 형광체재료에 대한 열적 영향을 작게 하기 위해서 500℃ 이하가 되는 것이 바람직하고, 열적 영향을 더 작게 할 필요가 있는 경우에는 300℃ 이하이면 더 바람직하고, 200℃ 이하이면 더욱 바람직하다. 또한 접착제원료를 상온에서 반응시키도록 하면, 열적 영향이 없기 때문에 더 바람직하다. 사용하는 형성기재(23A) 및 형광체재료의 내열특성에 따라 접착제원료의 종류를 선택하고, 그에 따라 접착제원료를 상온에서 반응시키거나 또는 몇도에서 열처리하는 것일지를 조절하는 것이 바람직하다. 또한 열처리시의 분위기는, 형광체재료 또는 반도체발광칩(21)이 열에 의해 산화되어 열화되기 쉬운 경우에는, 질소분위기 등의 비산화분위기로 하는 것이 바람직하다.
또, 접착제(22)를 두껍게 형성하고 싶을 경우나 접착제원료의 점도를 높이고 싶을 경우 등에는, 접착제원료에 필러를 가하여 접착제(22)가 필러를 포함하도록 하더라도 좋다. 필러로서는, 예를 들면 투광성을 구비하는 무기재료로 이루어지는 것이 바람직하고, 산화규소입자, 산화알루미늄입자 또는 산화지르코늄입자 등을 들 수 있다.
도3은, 이 발광소자(20)를 사용한 발광장치(30)의 1구성예를 나타내는 것이다. 이 발광장치(30)는 기판(31)상에 발광소자(20)가 탑재되어 있다. 발광소자(20)의 주위에는 예를 들면 리플렉터 프레임(32)이 형성되어 있다. 발광소자(20)의 주위에는 실링제를 배치하지 않아도 좋다. 수지로 된 실링제로 덮는 경우와 비교해서 방열성을 향상시킬 수 있기 때문이다. 또한 도면에는 나타내지 않았지만, 발광소자(20)의 측부에 실링제를 배치하여 기판(31)상의 회로를 보호하도록 하여도 좋다. 또한 도면에는 나타내지 않았지만, 발광소자(20)의 상면도 덮도록 실링제를 배치하더라도 좋다. 외부로부터의 수분이나 유해한 가스가 직접 접촉하는 것에 의한 영향을 경감시킬 수 있기 때문이다.
이와 같이 본 실시형태에 의하면, 파장변환부재(23)에 주로 무기재료로 이루어지는 바인더를 사용하도록 했으므로, 반도체발광칩(21)으로부터 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있고 고출력화 및 고휘도화를 도모할 수 있다. 또한 파장변환부재(23)는, 형성기재(23A)의 적어도 일면에, 형광체재료와, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를 포함하는 형광체막원료를 도포해서 형성하도록 했으므로, 형광체막(23B)에 있어서의 형광체재료의 충전율을 높일 수 있고, 형광체막(23B)의 두께를 얇게 할 수 있다. 따라서 소형화할 수 있음과 아울러 방열효율도 향상시킬 수 있고 설계의 자유도를 높일 수 있다. 또한 형광체막(23B)은, 상온에서 반응 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지므로, 저온에서 형성할 수 있고 형광체재료의 특성열화를 억제할 수 있다.
게다가, 접착제(22)에 투광성이 있고 또한 주성분의 대부분이 무기재료인 것 또는 적어도 일부가 무기결합인 재료를 사용하도록 했으므로, 내열성을 보다 향상시킬 수 있다. 또한 수지에 비하여 열전도성도 향상시킬 수 있기 때문에, 파장변환부재(23)에서 발생한 열을 반도체발광칩(21) 쪽으로 전달할 수 있어, 반도체발광칩(21)을 통하여 방열성을 향상시킬 수 있다. 또한 발광소자(20)의 주위를 수지로 실링하지 않아도 좋으므로 방열성을 보다 향상시킬 수 있다. 따라서 형광체재료의 열화를 억제할 수 있다.
또한 형광체재료의 1차입자의 평균입경을 1μｍ 이상 20μｍ 이하가 되도록 하거나, 또는 형광체막(23B)의 막두께분포를 ±10% 이내가 되도록 하거나, 또는 형광체막(23B)의 표면조도를 산술평균조도(Ｒａ)로 10μｍ 이하가 되도록 하면, 색얼룩을 억제하고 균일화하여 성능을 안정화시킬 수 있다.
또한 형성기재(23A)를 사파이어 또는 다결정 알루미나에 의해 구성하도록 하면, 글라스보다 열전도율이 높기 때문에 방열성을 향상시킬 수 있고, 내열온도도 비약적으로 향상되기 때문에 열화를 억제할 수 있다.
게다가, 형성기재(23A)의 두께를 0.05mm 이상 3mm 이하가 되도록 하면, 형상을 유지하면서 보다 소형화할 수 있다.
[실시예]
(실시예1-1 ∼ 1-4)
우선, 형광체재료와 바인더원료와 필러와 희석용매를 혼합하여 형광체막원료를 제작했다. 형광체재료로서는, 1차입자의 평균입자지름이 각각 15μｍ 정도인 Ｙ3Ａｌ5Ｏ12:Ｃｅ로 이루어지는 형광체입자와 ＣａＡｌＳｉＮ3:Ｅｕ로 이루어지는 형광체입자를 사용했다. 바인더원료로서는, 실시예1-1에서는 에틸실리케이트, 실시예1-2에서는 퍼하이드로폴리실라잔, 실시예1-3에서는 규산나트륨의 수화물 또는 실시예1-4에서는 실리카 혹은 비결정질 실리카의 초미립자분말을 용제에서 현탁화(懸濁化)한 것을 각각 사용했다. 필러로서는 평균입자지름이 15μｍ 정도인 이산화규소입자를 사용했다. 희석용매로서는 테르피네올(terpineol)을 사용했다.
계속하여 두께가 1mm인 투명한 유리판으로 이루어지는 형성기재(14A)의 일면에, 제작한 형광체막원료를 인쇄하고 필요한 두께가 되도록 도포했다. 그 뒤, 150℃에서 건조시킴으로써 희석용매를 제거했다. 이에 따라, 각 실시예에 대해서 형성기재(14A)의 일면에 두께가 약 80μm인 형광체막(14B)이 형성된 파장변환부재(14)를 얻었다. 얻어진 형광체막(14B)의 표면조도를 측정한 바, 산술평균조도(Ｒａ)는 10μｍ 이하였다. 형광체막(14B)의 막두께분포에 대해서도 측정한 바, ±10% 이내였다. 얻어진 각 파장변환부재(14)를 사용하여, 도1에 나타나 있는 바와 같은 발광장치(10)를 각각 제작했다. 반도체발광칩(12)에는 청색ＬＥＤ를 사용하고, 백색을 발광하는 발광장치(10)로 하였다.
각 실시예의 발광장치(10)에 대해서, 통전을 하여 발광시험을 한 결과, 어느 것에 대해서도 양호한 백색의 발광이 얻어졌다. 즉 형광체막(14B)의 두께를 얇게 하더라도 양호한 백색을 얻을 수 있어 소형화할 수 있음을 알았다.
(실시예2-1 ∼ 2-4)
우선, 실시예1-1 ∼ 1-4과 마찬가지로 해서, 형광체재료와 바인더원료와 필러와 희석용매를 혼합하여 형광체막원료를 제작했다. 바인더원료로서는, 실시예2-1에서는 에틸실리케이트, 실시예2-2에서는 퍼하이드로폴리실라잔, 실시예2-3에서는 규산나트륨의 수화물, 또는 실시예2-4에서는 실리카 혹은 비결정질 실리카의 초미립자분말을 용제에서 현탁화한 것을 각각 사용했다. 계속하여 두께가 1mm인 투명한 유리판으로 이루어진, 복수의 파장변환부재(14)를 형성할 수 있는 크기의 형성기재(14A)를 준비했다.
계속하여 이 형성기재(14A)의 일면에, 제작한 형광체막원료를 인쇄해서 필요한 두께가 되도록 도포하여 150℃에서 건조시킴으로써 희석용매를 제거하고, 두께가 약 80μm인 복수분의 형광체막(14B)을 형성했다. 그 뒤, 형광체막(14B)을 형성한 형성기재(14A)를 다이싱 등에 의해 복수로 절단하여 각 파장변환부재(14)를 얻었다. 얻어진 각 파장변환부재(14)를 사용하여, 도1에 나타나 있는 바와 같은 발광장치(10)를 각각 제작했다. 반도체발광칩(12)에는 청색ＬＥＤ를 사용하고, 백색을 발광하는 발광장치(10)로 하였다. 각 실시예의 발광장치(10)에 대해서, 통전을 하여 발광시험을 한 결과, 어느 것에 대해서도 양호한 백색의 발광이 얻어졌다.
(실시예3-1 ∼ 3-33, 비교예3-1 ∼ 3-4)
우선, 형광체재료와, 바인더원료와, 경우에 따라 희석용매와, 경우에 따라 필러를 혼합하여 형광체막원료를 제작했다. 각 실시예 및 각 비교예에 있어서의 형광체재료의 형광체입자의 재질·형광체입자의 평균입자지름(입경)·첨가량, 필러의 재질·평균입자지름(입경)·첨가량, 바인더원료의 재질·첨가량을 표1∼4에 나타낸다. 또, 형광체재료로서는, 형광체재료(A)와 형광체재료(B)의 양방 또는 어느 일방을 사용했다. 희석용매로서는 α-테르피네올을 사용했다.
다음에 100mm각(角)의 유리판으로 이루어지는 형성기재(14A)의 일면에, 제작한 형광체막원료를 도포하고 열처리 또는 실온에서 처리하여 소정 두께의 형광체막(14B)을 형성한 파장변환부재(14)를 얻었다. 얻어진 파장변환부재(14)를 사용하여, 도1에 나타나 있는 바와 같은 발광장치(10)를 각각 작성했다. 각 실시예 및 각 비교예에 있어서의 형광체막원료의 도포법, 열처리온도, 형광체막(14B)의 평균막두께, 형광체막(14B)의 막두께분포 및 형광체막(14B)의 산술평균조도(Ｒａ)를 표2, 4에 나타낸다.
또한, 형광체막(14B)의 막두께의 측정은, 사전에 형성기재(14A)의 두께를 측정해두고 형광체막(14B)을 형성한 후의 파장변환부재(14)의 두께를 측정해서, 그 차이를 막두께로 하였다. 평균막두께는, 100mm각(角)의 형성기재(14A)에 대해서 세로 5열, 가로 5행의 합계 25점을 측정하여 그 막두께의 평균치를 평균막두께로 하였다. 또한 형광체막(14B)의 막두께분포는 다음의 계산식에 의해 산출했다. 또, 최대막두께는 측정한 25점의 막두께 중 최대값이며, 최소막두께는 측정한 25점의 막두께 중 최소값이다.
막두께분포（％）＝｛（최대막두께 - 최소막두께) / (최대막두께 + 최소막두께)} × 100
형광체막(14B)의 산술평균조도(Ｒａ)는 촉침식 표면조도 측정기(觸針式表面粗度測定器)에 의해 측정했다.
표1, 2에 나타나 있는 바와 같이, 형광체입자 및 필러의 평균입자지름을 20μｍ 이하로 한 실시예3-1 ∼ 3-33에 의하면, 형광체막(14B)의 막두께분포를 ±10% 이내, 산술평균조도(Ｒａ)를 10μｍ 이하로 할 수 있었다.
Figure pat00001
Figure pat00002
Figure pat00003
Figure pat00004
각 실시예 및 각 비교예에서 제작한 파장변환부재(14)에 대해서 초기특성으로서 초기의 발광휘도(發光輝度)를 조사했다. 또한 고온고습시험으로서 85℃, 85% ＲＨ의 고온고습도 환경하에 있어서의 노출시험을 하고, 2000시간 경과후의 발광휘도의 저하율을 조사했다. 또한 건조고온시험으로서 150℃ 또는 200℃의 건조고온 환경하에 있어서의 노출시험을 하고, 2000시간 경과후의 발광휘도의 저하율을 조사했다. 얻어진 결과를 표5, 6에 나타낸다. 표5, 6에 있어서 초기특성의 발광휘도는 실시예3-27의 발광휘도를 100으로 하였을 경우의 상대발광휘도이다. 고온고습시험 및 건조고온시험에 있어서의 발광휘도의 저하율은 각 실시예 및 각 비교예에 있어서의 초기특성의 발광휘도로부터의 저하율이다.
또한 얻어진 결과 중 실시예3-1 및 비교예3-1의 결과를 도4∼6에 나타낸다. 도4는 85℃, 85% ＲＨ의 고온고습도 환경하에 있어서의 노출시험의 결과이며, 도5는 150℃의 건조고온 환경하에 있어서의 노출시험의 결과이고, 도6은 200℃의 건조고온 환경하에 있어서의 노출시험의 결과이다. 도4∼6에 있어서 세로축은 각각의 초기휘도를 100으로 하였을 경우의 상대적인 휘도값이다.
또한 실시예3-1 ∼ 3-4 및 비교예3-1의 파장변환부재(14)를 대기오븐(大氣oven)에서 가열하고, 100℃에서 500℃까지의 건조고온 환경 노출시험을 실시하여 휘도의 경시변화(經時變化)를 조사했다. 또한 200℃를 넘는 고온영역에서는 파장변환부재(14)가 파괴되는 등의 가능성이 있기 때문에 눈으로 보는 외관확인도 동시에 실시했다. 각 온도의 노출시간은 24시간으로 하였다. 얻어진 결과 중 실시예3-1 및 비교예3-1의 결과를 도7에 나타낸다. 도7에 있어서 세로축은 각각의 초기휘도를 100으로 하였을 경우의 상대적인 휘도값이다. 또, 도면에는 나타내지 않았지만, 실시예3-2 ∼ 3-4에 대해서도 실시예3-1과 같은 결과가 얻어졌다.
Figure pat00005
Figure pat00006
표5, 6에 나타나 있는 바와 같이, 본 실시예에 의하면 초기특성으로서의 상대발광휘도는 80% 이상이었지만, 550℃ 이상으로 열처리한 비교예3-2 ∼ 3-4에서는 70% 이하로 낮았다.
또한 표5, 6 및 도4∼6에 나타나 있는 바와 같이, 실리콘수지를 사용한 비교예3-1에서는, 고온고습시험에 있어서의 발광휘도저하율이 15%이고, 150℃의 고온건조시험에 있어서의 발광휘도저하율이 12%이며, 200℃의 건조고온시험에서는 1200시간 후에 파장변환부재가 박리되고, 1000시간후에 있어서의 발광휘도저하율이 33%였다. 이에 대하여 본 실시예에 의하면, 고온고습시험, 150℃의 고온건조시험 및 200℃의 건조고온시험의 어느 것에 있어서도 발광휘도저하율은 7% 이하이어서 대폭적으로 개선할 수 있었다.
또한 도7에 나타나 있는 바와 같이, 실리콘수지를 사용한 비교예3-1에서는 온도가 높아짐에 따라 휘도유지율이 저하되고, 300℃ 이상에서는 열에 의한 화학변화에 의해 형광체막이 산산조각으로 박리(剝離)되었다. 이에 대하여 실시예3-1 ∼ 3-4에서는 외관상의 변화는 없고 휘도유지율의 저하도 보이지 않았다.
게다가, 표1, 2, 5에 나타나 있는 바와 같이, 형광체입자의 평균입자지름이 20μm보다 크고, 형광체막(14B)의 막두께분포가 ±10%보다 크고, 산술평균조도(Ｒａ)가 10μm보다 컸던 실시예3-34 ∼ 3-36에 비하여, 형광체입자 및 필러의 평균입자지름을 20μｍ 이하로 하고, 형광체막(14B)의 막두께분포를 ±10% 이내, 산술평균조도(Ｒａ)를 10μｍ 이하로 한 실시예3-1 ∼ 3-33에 의하면, 초기특성으로서의 상대발광휘도를 높일 수 있었다.
(실시예4-1, 4-2)
우선, 형광체재료와 바인더원료와 필러와 희석용매를 혼합하여 형광체막원료를 제작했다. 각 실시예에 있어서의 형광체재료의 형광체입자의 재질·형광체입자의 평균입자지름(입경)·첨가량, 필러의 재질·평균입자지름(입경)·첨가량, 바인더원료의 재질·첨가량을 표7, 8에 나타낸다. 희석용매로서는 α-테르피네올을 사용했다. 다음에 100mm각(角)의 유리판으로 이루어지는 형성기재(14A)의 일면에, 제작한 형광체막원료를 스프레이법 또는 솔에 의해 도포하고 열처리 또는 실온에서 처리하여 소정 두께의 형광체막(14B)을 형성한 파장변환부재(14)를 얻었다. 얻어진 파장변환부재(14)를 사용하여, 도1에 나타나 있는 바와 같은 발광장치(10)를 각각 작성했다. 각 실시예에 있어서의 형광체막원료의 도포법, 열처리온도, 형광체막(14B)의 평균막두께, 형광체막(14B)의 막두께분포 및 형광체막(14B)의 산술평균조도(Ｒａ)를 표8에 나타낸다. 또, 표7, 8에는 실시예3-1의 값도 합쳐서 나타냈다.
Figure pat00007
Figure pat00008
표7, 8에 나타나 있는 바와 같이, 인쇄법에 의해 도포한 실시예3-1에 비하여, 스프레이법 또는 솔에 의해 도포한 실시예4-1, 4-2에서는, 형광체막(14B)의 막두께분포 및 산술평균조도(Ｒａ)가 커지고 초기특성으로서의 상대발광휘도가 저하되었다. 즉 형광체막(14B)을 인쇄법에 의해 도포하도록 하면 바람직한 것을 알았다.
(실시예5-1 ∼ 5-4)
접착제원료로서, 에틸실리케이트(실시예5-1), 인산알루미늄(실시예5-2), 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지(오가노폴리실록산)(실시예5-3), 규산나트륨(실시예5-4)을 준비하고, 2매의 유리판 사이에 접착제원료를 도포하고 가열처리함으로써 2매의 유리판을 접착제(22)에 의해 접착했다. 각 접착제원료에는 액상의 것을 사용했다. 어느 쪽의 실시예에 대해서도 2매의 유리판을 접착시킬 수 있었다. 그 뒤, 각 실시예에 대해서 100℃에서 300℃도로 가열하는 내열시험을 실시했다. 그 결과를 표9에 나타낸다. 표9에 있어서 ○는 박리 없음을 나타내고 ×는 박리를 나타낸다.
Figure pat00009
표9에 나타나 있는 바와 같이, 어느 쪽에 대해서도 양호한 내열성이 얻어지고, 특히, 실시예5-2의 인산알루미늄, 실시예5-3의 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지 및 실시예5-4의 규산나트륨에 대해서 높은 효과를 얻을 수 있었다. 즉 어느 것이나 접착제(22)로서 유효한 것을 알았다.
(실시예6-1 ∼ 6-4)
유리판과 세라믹판을 접착제(22)에 의해 접착한 것을 제외하고 다른 것은 실시예5-1 ∼ 5-4과 마찬가지로 하여 내열성 시험을 실시했다. 접착제원료는, 실시예6-1이 에틸실리케이트, 실시예6-2가 인산알루미늄, 실시예6-3이 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지(오가노폴리실록산), 실시예6-4가 규산나트륨이다. 얻어진 결과를 표10에 나타낸다. 표10에 있어서 ○는 박리 없음을 나타내고 ×는 박리를 나타낸다.
Figure pat00010
표10에 나타나 있는 바와 같이, 어느 쪽에 대해서도 양호한 내열성이 얻어지고, 특히, 실시예6-3의 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지 및 실시예6-4의 규산나트륨에 대해서 높은 효과를 얻을 수 있었다. 즉 어느 것이나 접착제(22)로서 유효한 것을 알았다.
(실시예7-1 ∼ 7-4)
접착제원료에 산화규소입자의 필러를 첨가한 것을 제외하고 다른 것은 실시예 6-1 ∼ 6-4와 마찬가지로 하여 내열성 시험을 실시했다. 접착제원료는, 실시예7-1이 에틸실리케이트, 실시예7-2가 인산알루미늄, 실시예7-3이 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지(오가노폴리실록산), 실시예7-4가 규산나트륨이다. 얻어진 결과를 표11에 나타낸다. 표11에 있어서 ○는 박리 없음을 나타내고 ×는 박리를 나타낸다.
Figure pat00011
표11에 나타나 있는 바와 같이, 실시예7-3의 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지 및 실시예7-4의 규산나트륨에 대해서 높은 효과를 얻을 수 있었다. 즉 필러를 첨가해도 양호한 접착성을 얻을 수 있다는 것을 알았다.
(실시예8-1 ∼ 8-4의 발광장치의 제작)
우선, 형광체재료와 바인더원료와 필러와 희석용매를 혼합하여 형광체막원료를 제작했다. 형광체재료로서는, 1차입자의 평균입자지름이 각각 15μｍ 정도인 Ｙ3Ａｌ5Ｏ12:Ｃｅ로 이루어지는 형광체입자와 ＣａＡｌＳｉＮ3:Ｅｕ로 이루어지는 형광체입자를 사용했다. 바인더원료로서는, 실시예8-1에서는 에틸실리케이트, 실시예8-2에서는 퍼하이드로폴리실라잔, 실시예8-3에서는 규산나트륨의 수화물, 또는 실시예8-4에서는 실리카 혹은 비결정질 실리카의 초미립자분말을 용제에서 현탁화한 것을 각각 사용했다. 필러로서는 평균입자지름이 15μｍ 정도인 이산화규소입자를 사용했다. 희석용매로서는 테르피네올을 사용했다.
계속하여, 두께가 1mm인 투명한 유리판으로 이루어지는 형성기재(23A)의 일면에, 제작한 형광체막원료를 인쇄하여 필요한 두께가 되도록 도포했다. 그 뒤, 150℃로 건조시킴으로써 희석용매를 제거했다. 이에 따라, 각 실시예에 대해서 형성기재(23A)의 일면에 두께가 약 80μm의 형광체막(23B)이 형성된 파장변환부재(23)를 얻었다. 얻어진 형광체막(23B)의 표면조도를 측정한 바, 산술평균조도(Ｒａ)는 10μｍ 이하였다. 형광체막(23B)의 막두께분포에 대해서도 측정한 바, ±10% 이내였다.
얻어진 각 파장변환부재(23)와 별도 준비한 반도체발광칩(21)을 접착제(22)에 의해 접착하여, 도2에 나타나 있는 바와 같은 발광소자(20)를 각각 제작했다. 접착제원료로서는, 각 실시예에 대해서 각각 에틸실리케이트, 인산알루미늄, 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지(오가노폴리실록산) 또는 규산나트륨을 사용하고, 접착재원료를 반도체발광칩(21)과 파장변환부재(23)의 사이에 도포한 뒤 가열함으로써 접착했다. 또한 반도체발광칩(21)에는 청색 LED칩을 사용하고, 백색을 발광하는 발광소자(20)로 하였다.
각 실시예의 발광소자(20)에 대해서, 통전을 하여 발광시험을 한 결과, 어느 것에 대해서도 양호한 백색의 발광이 얻어졌다.
이상, 실시형태를 들어서 본 발명에 관하여 설명하였지만, 본 발명은 상기 실시형태로 한정되는 것이 아니라 다양하게 변형이 가능하다. 예를 들면, 상기 실시형태에서는 발광소자(20) 및 발광장치(10, 30)의 구조에 대해서 구체적으로 설명했지만, 다른 구조를 구비하도록 구성하더라도 좋다. 또한 상기 실시형태에서는 파장변환부재(14, 23)에 대해서 구체적으로 설명했지만, 또 다른 구성요소를 구비하고 있어도 좋다.
또한 상기 제1실시형태에서는 형성기재(14A, 23A)의 적어도 일면에 1종 또는 2종 이상의 형광체재료를 포함하는 형광체막(14B, 23B)을 형성한 파장변환부재(14, 23)에 대해서 설명했지만, 2종의 형광체재료를 혼합해서 사용하는 것이 아니라, 형성기재(14A, 23A)의 적어도 일면에 다른 형광체재료를 포함하는 형광체막(14B, 23B)을 적층해서 형성하더라도 좋고, 또한 형성기재(14A, 23A)의 양면에 다른 형광체재료를 포함하는 형광체막(14B, 23B)을 형성하더라도 좋다.
게다가, 상기 실시예에서는 반도체발광칩(12, 21)으로서 ＬＥＤ를 사용하는 경우에 대해서 설명했지만, 레이저 발광다이오드 등의 다른 반도체발광칩을 사용하도록 하여도 좋다. 특히, 본 발명에 의하면 고출력화를 도모할 수 있으므로, 고출력을 필요로 하는 용도, 예를 들면 레이저 프로젝터, ＬＥＤ 헤드라이트 또는 레이저 헤드라이트에 바람직하게 사용할 수 있다.
ＬＥＤ나 레이저 발광다이오드 등의 반도체발광칩을 사용한 발광소자 및 발광장치에 사용할 수 있다.
10…발광장치, 11…기판, 12…반도체발광칩, 13…리플렉터 프레임,
14…파장변환부재, 14A…형성기재, 14B…형광체막, 20…발광소자,
21…반도체발광칩, 22…접착제, 23…파장변환부재, 23A…형성기재,
23B…형광체막, 30…발광장치, 31…기판, 32…리플렉터 프레임

Claims (15)

  1. 반도체발광칩(半導體發光chip)과, 이 반도체발광칩에 접촉해서 배치된 파장변환부재(波長變換部材)를 구비하고,
    상기 파장변환부재는, 형성기재(形成基材)와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성되고, 입자모양의 형광체재료(螢光體材料)와 바인더(binder)를 포함하는 형광체막(螢光體膜)을 구비하고,
    상기 형광체막은, 상기 형성기재의 적어도 일면에,
    상기 형광체재료와,
    가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체(酸化硅素前驅體), 규산화합물(硅酸化合物), 실리카(silica) 및 비결정질 실리카(amorphous silica)로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료(binder原料)를
    포함하는 형광체막원료(螢光體膜原料)를 도포하고, 상온(常溫)에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성된 것을 특징으로 하는 발광장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 형광체재료의 1차입자의 평균입경(平均粒徑)은, 1μｍ 이상 20μｍ 이하인 것을 특징으로 하는 발광장치.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 형광체막의 막두께분포는, ±10% 이내인 것을 특징으로 하는 발광장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 형광체막의 표면조도(表面粗度)는, 산술평균조도(Ｒａ)로 10μｍ 이하인 것을 특징으로 하는 발광장치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 형성기재는, 글라스, 석영, 사파이어 또는 다결정 알루미나에 의해 구성된 것을 특징으로 하는 발광장치.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 형성기재의 두께는, 0.05mm 이상 3mm 이하인 것을 특징으로 하는 발광장치.
  7. 반도체발광칩과, 이 반도체발광칩에 접촉해서 배치된 파장변환부재를 구비하고,
    이 파장변환부재는, 형성기재와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성되고, 입자모양의 형광체재료와 바인더를 포함하는 형광체막을 구비하는, 발광장치의 제조방법으로서,
    상기 형광체막은, 상기 형성기재의 적어도 일면에,
    상기 형광체재료와,
    가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를
    포함하는 형광체막원료를 인쇄법에 의해 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성하는 것을 특징으로 하는 발광장치의 제조방법.
  8. 반도체발광칩에 접착제(接着劑)에 의해 파장변환부재가 배치된 발광소자로서,
    상기 파장변환부재는, 형성기재와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성되고, 입자모양의 형광체재료와 바인더를 포함하는 형광체막을 구비하고,
    상기 형광체막은, 상기 형성기재의 적어도 일면에,
    상기 형광체재료와,
    가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를
    포함하는 형광체막원료를 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성되고,
    상기 접착제는, 가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 인산화합물(燐酸化合物) 및 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리(脫離)해서 무기결합이 되는 규소수지(硅素樹脂)로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 접착제원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어진 것을 특징으로 하는 발광소자.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 형광체재료의 1차입자의 평균입경은, 1μｍ 이상 20μｍ 이하인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 형광체막의 막두께분포는, ±10% 이내인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 형광체막의 표면조도는, 산술평균조도(Ｒａ)로 10μｍ 이하인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  12. 제8항에 있어서,
    상기 형성기재는, 글라스, 석영, 사파이어 또는 다결정 알루미나에 의해 구성된 것을 특징으로 하는 발광소자.
  13. 제8항에 있어서,
    상기 형성기재의 두께는, 0.05mm 이상 3mm 이하인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  14. 제8항에 기재된 발광소자를 구비하는 것을 특징으로 하는 발광장치.
  15. 반도체발광칩에 접착제에 의해 파장변환부재가 배치되며,
    상기 파장변환부재는, 형성기재와, 이 형성기재의 적어도 일면에 형성된 형광체막을 구비하고,
    상기 형광체막은 입자모양의 형광체재료와 바인더를 포함하는, 발광소자의 제조방법으로서,
    상기 형광체막은, 상기 형성기재의 적어도 일면에,
    상기 형광체재료와,
    가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 바인더원료를
    포함하는 형광체막원료를 인쇄법에 의해 도포하고, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성하고,
    상기 반도체발광칩과 상기 파장변환부재는,
    가수분해 혹은 산화에 의해 산화규소가 되는 산화규소전구체, 규산화합물, 인산화합물 및 가열에 의해 적어도 일부의 탄소가 탈리해서 무기결합이 되는 규소수지로 이루어지는 군 중 적어도 1종을 포함하는 접착제원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 접착제에 의해 접착하는 것을 특징으로 하는 발광소자의 제조방법.
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