KR20140092883A - 적층 전지, 적층 전지를 포함하는 조립 전지, 및, 적층 전지의 조립 방법 - Google Patents

적층 전지, 적층 전지를 포함하는 조립 전지, 및, 적층 전지의 조립 방법 Download PDF

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KR20140092883A
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카두오 츠츠미
마사테루 나코지
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엑서지 파워 시스템즈 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은 냉각을 위한 여분의 스페이스를 필요로 하지 않고, 전지 내부의 온도 상승을 억제하고, 또한, 전극끼리의 단락을 방지할 수 있는 적층 전지를 제공한다. 본 발명의 적층 전지는 외장체와, 정극과, 부극과, 정극과 부극 사이에 배치된 세퍼레이터와, 정극, 부극 및 세퍼레이터를 외장체의 축방향을 따라 관통하고 있는 도전성의 집전체를 구비하고 있다. 정극, 부극 및 세퍼레이터는 외장체의 축방향으로 적층되어 있다. 정극 및 부극의 어느 일방의 전극인 제1 전극이, 외장체의 내면에 접촉되어 있는 한편, 집전체와 접촉되어 있지 않다. 타방의 전극인 제2 전극이, 외장체에 접촉되어 있지 않는 한편, 집전체에 접촉되어 있다. 제2 전극의 외측 가장자리는 세퍼레이터에 의해 덮여 있고, 제1 전극에 있어서의 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가 세퍼레이터에 의해 덮여 있다.

Description

적층 전지, 적층 전지를 포함하는 조립 전지, 및, 적층 전지의 조립 방법{LAYER CELL, ASSEMBLED BATTERY INCLUDING LAYER CELL, AND METHOD FOR ASSEMBLING LAYER CELL}
본 발명은 적층 전지에 관한 것으로, 상세하게는 냉각 성능의 향상을 도모한 적층 전지 및 적층 전지를 사용한 조립 전지, 및 적층 전지의 조립 방법에 관한 것이다.
이차전지의 주된 전극 구조에는, 권회 타입과 적층 타입의 2가지 타입이 있다. 권회 타입의 전극 구조를 가지는 전지(권회 전지;예를 들면, 특허문헌 1)는 정극과 부극이 세퍼레이터를 사이에 끼워 소용돌이 형상으로 권취된 상태에서, 전지 케이스 내에 수납되어 있다. 적층 타입의 전극 구조를 가지는 전지(적층 전지)는 정극과 부극이 세퍼레이터를 통하여 교대로 적층되어 있는 전극군이, 전지 케이스 내에 수납되어 있다. 특허문헌 2에는 원판 형상의 전극이 적층된 원통형 전지가 개시되어 있다. 특허문헌 3에는 직사각형판 형상의 전극이 적층된 각형 전지가 개시되어 있다.
일본 공개특허공보 2002-198044호 일본 공개특허공보 2000-48854호 국제 공개공보 2008/099609호
권회 전지는 열전도도가 작은 세퍼레이터가, 전지의 표면과 중심부 사이에 다층으로 겹쳐 있다. 이 결과, 전지 케이스의 표면 온도가 주위 온도에 가까운 경우에도 권회 전지의 중심 부분은 상당히 고온이 된다.
특허문헌 2에 기재된 원통형 적층 전지는, 적층된 전극이 각각에 단자에 맞닿음으로써 집전되는 구조로 되어 있다. 이 때문에, 그 조립 과정에 있어서, 정극과 부극이 단락하여 초기 불량이 생기는 경우가 있다. 또한, 충방전이 반복됨으로써, 전극이 수축과 팽창을 반복한다. 그 결과, 전극이 변형·변위하여, 정극과 부극이 단락하여 경년 불량이 생기는 경우가 있다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위해서 이루어진 것으로, 전지 내부의 온도 상승을 억제하는 것, 및 전극끼리의 단락을 방지하는 것을 해결과제로 하고 있다.
상기한 목적을 달성하기 위해서, 본 발명에 따른 적층 전지는, 통형상의 외장체와, 정극과, 부극과, 상기 정극과 상기 부극 사이에 배치된 세퍼레이터와, 상기 정극, 상기 부극 및 상기 세퍼레이터를, 상기 외장체의 축방향을 따라 관통하고 있는, 도전성을 가지는 집전체를 구비하고 있고, 상기 정극, 상기 부극 및 상기 세퍼레이터가 상기 외장체의 축방향을 따라 적층되어 있고, 상기 정극 및 상기 부극의 어느 일방의 전극인 제1 전극이, 상기 외장체의 내면에 맞닿아, 상기 외장체의 내면과 전기적으로 접속되어 있는 한편, 상기 집전체와 접촉되어 있지 않고, 상기 정극 및 상기 부극의 어느 타방의 전극인 제2 전극이, 상기 외장체의 내면에 접촉되어 있지 않는 한편, 상기 집전체에 맞닿아, 상기 집전체와 전기적으로 접속되어 있고, 상기 제2 전극의 외측 가장자리가 상기 세퍼레이터에 의해 덮여 있고, 상기 제1 전극에 있어서의 상기 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가, 상기 세퍼레이터에 의해 덮여 있다.
이 구성에 의하면, 외장체는 금속으로 되어 있고, 제1 전극의 집전 단자로서 기능한다. 제1 전극의 외방 치수는 통형상의 외장체의 내방 치수보다 조금 크고, 제1 전극의 외주의 전체 혹은 외주의 일부가 외장체의 내면에 접촉하고 있다. 제1 전극이 외장체 내부에 압입되었을 때에, 제1 전극은 외장체와 강하게 접촉한다. 이것에 의해, 제1 전극은 열적으로 작은 저항으로 외장체에 접속되므로, 제1 전극의 냉각에 유효하게 작용한다.
여기에, 전극의 외방 치수는 시트 형상 전극의 도형 중심으로부터 외주까지의 치수를 말한다. 전극이 원반 형상이면, 외방 치수는 외경이라고 칭해진다. 마찬가지로, 외장체의 내방 치수는 통형상의 외장체의 축방향에 수직인 단면에 있어서의 도형 중심과, 외장체의 내면 사이의 치수를 말한다. 외장체가 원통이면, 내방 치수는 내경이라고 칭해진다.
제2 전극의 외방 치수는 통형상의 외장체의 내방 치수보다 작고, 제2 전극은 외장체와 접촉하지 않는다. 따라서, 제2 전극은 외장체와 절연되어 있다.
제1 전극에서 발생하는 열은 직접 외장체에 전해진다. 제2 전극에서 발생하는 열은 세퍼레이터를 통하여 제1 전극에 전해진다.
권회 전지의 총괄 열전달 계수(U1)는 후술하는 바와 같이 수 1로 표시된다. 한편, 본 발명에 따른 적층 전지의 총괄 열전달 계수(U2)는 수 2로 표시된다. 양자를 비교하면, 권회수 n의 항에 있어서, 큰 차가 생기는 것을 알 수 있다. 권회 전지에서는 권회수 n이 클수록, 총괄 열전달 계수는 작아진다. 구체적인 수치를 대입한 설명은 실시형태에서 상세히 서술한다.
이상과 같이, 본 발명에 따른 적층 전지에서는, 전지의 내부의 온도를 낮게 억제하기 위해서, 전지 내부에 냉매를 흘리기 위한 파이프 또는 히트싱크를 설치할 필요가 없다. 따라서, 본 발명에 따른 적층 전지는 컴팩트한 구조가 된다. 또, 본 발명에 따른 적층 전지에서는, 외장체의 표면(케이스)을 냉각함으로써, 전지 내부의 온도 상승을 용이하게 억제하는 것이 가능하게 된다.
정극, 부극 및 세퍼레이터는 각각 그 중앙 부분에 집전체가 통과하는 구멍을 가지고 있다. 그들 구멍을 봉형상의 집전체가 관통하고 있다. 제1 전극의 구멍의 직경은 봉형상의 집전체의 외방 치수보다 크다. 이 때문에, 제1 전극은 집전체와 접촉하지 않는다. 제2 전극의 구멍의 직경은 봉형상의 집전체의 외방 치수보다 작다. 이 때문에, 제2 전극은 집전체와 접촉되어, 집전체와 전기적으로 접속되어 있다. 집전체는 금속으로 되어 있고, 제2 전극의 집전 단자로서 기능한다. 또, 집전체는 바람직하게는 둥근 봉이지만, 각진 봉이어도 된다.
또한, 본 발명에 따른 적층 전지는 전극과 세퍼레이터가 적층되어 있는 상태에 있어서, 제2 전극의 외측 가장자리가 세퍼레이터에 의해 덮여 있고, 또한, 제1 전극에 있어서의 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가 세퍼레이터에 의해 덮여 있다. 이 때문에, 제1 전극과 제2 전극은 그 외측 가장자리 및 구멍의 둘레 가장자리에 있어서, 세퍼레이터에 의해 확실하게 격리되어 있다. 따라서, 전극의 변형에 의해, 양 전극이 그 외측 가장자리부 및 구멍의 둘레 가장자리부에 있어서 접촉하는 일은 없다. 전극이 원반 형상인 경우는, 세퍼레이터의 외경은 제2 전극의 외경보다 크다. 또, 집전체가 둥근 봉인 경우는, 세퍼레이터의 구멍 직경은 제1 전극의 구멍 직경보다 작다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 제1 전극이, 상기 제1 전극의 외측 가장자리가 주머니 형상으로 형성한 제1 세퍼레이터의 외부에 노출되는 태양에서, 상기 제1 세퍼레이터에 내포되어 있고, 또한, 상기 제2 전극이, 상기 제2 전극의 상기 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가 주머니 형상으로 형성한 제2 세퍼레이터의 외부에 노출되는 태양에서, 상기 제2 세퍼레이터에 내포되어 있다. 이 구성에 의하면, 세퍼레이터가 주머니 형상으로 되어 있으므로, 전극의 부스러기나 이물에 의해, 전극간에서의 단락이 방지된다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 집전체는 측면에 홈을 가지고 있고, 상기 집전체의 가장 가는 부분의 직경이, 상기 제2 전극에 설치된, 상기 집전체가 관통하는 구멍의 직경보다 크고, 상기 집전체의 가장 굵은 부분의 직경이, 상기 제1 전극에 설치된, 상기 집전체가 관통하는 구멍의 직경보다 작다.
전극의 조립시에, 집전체와 전극과의 결합이 느슨해지고, 집전체와 전극과의 밀접한 접촉이 저해되는 일이 있다. 이러한 과제를 해결하기 위해서, 본 발명에 따른 적층 전지에서는, 집전체에 나사 홈이 형성되어 있다. 이 구성에서는, 제2 전극이 집전체에 형성된 나사 홈에 의해, 집전체에 대한 강한 끼워맞춤 상태를 유지하는 것이 가능하게 된다. 이것에 의해, 적층 전지를 조립 가공할 때에, 전극과 집전체와의 결합이 느슨해지는 것을 방지한다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 부극이 수소 흡장 합금을 포함하고 있다. 또한, 본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 정극 및 상기 부극이 충방전을 행하는 전극이며, 또한, 외부로부터 공급된 전류를 사용하여 적층 전지 내에 유지된 전해액을 전기 분해하는 전극이다. 이 구성에 의하면, 정부의 양 전극은 이차전지로서 충방전을 행하는 전극으로서의 역할과, 수소 가스를 발생시키는 전극으로서의 역할을 담당한다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 부극의 충전 용량이 상기 정극의 충전 용량보다 작은 것이 바람직하다. 당해 적층 전지는 소위 부극 규제로 되어 있다. 여기에 각 충전 용량은 단순히 정극 용량 혹은 부극 용량이라고 칭해지는 경우가 있다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 외장체의 내부에 배치되고, 상기 부극에서 발생하는 수소 가스를 저장하는 수소 저장실을 또한 구비하고 있다. 여기에, 수소 저장실은 독립된 공간이어도 된다. 또, 수소 저장실은 독립된 공간이 아니고, 전극 및 세퍼레이터의 간극에 형성되어도 된다.
부극 규제의 적층 전지는 충전이 진행된 상태에서는, 정극이 만충전이 되기 전에 부극이 만충전이 된다. 만충전의 상태로부터 더욱 충전이 행해지는 과충전시에는 부극으로부터 수소 가스가 발생한다(반응식(1) 참조).
H++e-→1/2H2 (1)
부극으로부터 발생한 수소 가스는 부극의 수소 흡장 합금에 흡장되어, 방전의 에너지원이 된다. 정극이 옥시수산화니켈인 경우의 방전의 반응식을 (2)에 표시한다.
부극 1/2H2→H++e-
정극 NiOOH+e-+H+→Ni(OH)2 (2)
전체 NiOOH+1/2H2→Ni(OH)2
수소 흡장 합금은 고가이므로, 부극의 전지 가격에 미치는 영향은 크다. 통상의 정극 규제의 이차전지는 부극 재료의 양은 정극 재료의 1.5배 내지 2배로 되어 있다. 그러나, 본 발명에 따른 적층 전지에 의하면, 고가인 부극 재료의 양을 줄이는 것이 가능하게 된다. 이 때문에, 저렴한 적층 전지를 얻을 수 있다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 부극에 포함되는 수소 흡장 합금이, 상기 수소 저장실에 저장된 수소 가스를 흡장함으로써, 상기 부극이 충전되도록 구성되어 있다. 이 구성에 의하면, 과충전으로 발생한 수소 가스에 의해, 부극이 충전된다. 따라서, 수소 가스는 유효하게 이용된다. 부극에 포함되는 수소 흡장 합금은 이른바 촉매로서 작용한다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 정극이 이산화망간을 포함하고 있는 것이 바람직하다. 종래, 이산화망간 정극은 이산화망간아연전지로 알려지는 일차전지에 사용되어 왔지만, 이차전지에는 사용되지 않았다. 이것은 이산화망간 정극이 수산화망간까지 방전하면 다시 충전할 수 없는 사삼산화망간 Mn3O4이 생겨버리기 때문이다. 그러나, 정극을 산소에 접촉시켜두면, 불가역인 사삼산화망간이 생기지 않는 것을 발명자들은 발견했다. 정극의 주위에 산소를 배치함으로써, 발명자들은 이산화망간을 이차전지의 정극에 사용하는 것에 성공했다.
본 발명에 따른 적층 전지는, 상기 외장체의 측부가 원통 형상을 가지고 있고, 또한, 상기 외장체가 그 축방향 양단에 돔 형상으로 팽출하는 팽출부를 구비하고 있고, 당해 팽출부에 상기 수소 저장실이 구비되어 있다.
부극이 만충전이 된 후에, 충전을 계속하면, 부극으로부터 수소 가스가 발생한다. 발생한 수소 가스는 수소 저장실에 저장되고, 방전시에 부극에 흡장되어 유효하게 이용된다. 이것에 의해, 고가의 부극의 양을 줄이는 것이 가능하게 되고, 저렴한 적층 전지를 제조할 수 있다. 원통 캔의 양단부가 돔 형상으로 팽출하는 구조로 되어 있으므로 고압력의 수소 가스를 저장하기에 적합한 구조로 되어 있다.
본 발명에 따른 복수의 적층 전지가 기둥 형상 금속제의 접속 금구에 의해 접속된 조립 전지로서, 상기 적층 전지는, 상기 외장체가 원통 형상의 금속성의 동체부와, 당해 동체부의 축방향의 양단 개구부를 덮는 덮개부를 가지고 있고, 상기 집전체가 상기 덮개부를 관통하고 있고, 상기 접속 금구의 상면 및 바닥면에 접속 구멍이 설치되어 있고, 상기 접속 금구의 상면에 설치된 접속 구멍에는, 하나의 적층 전지의 집전체의 단부가 끼워맞춤 가능하며, 상기 접속 금구의 바닥면에 설치된 접속 구멍에는, 상기 하나의 적층 전지에 인접하는 다른 하나의 적층 전지의 집전체의 단부가 절연체를 통하여 끼워맞춤 가능하며, 또한, 상기 접속 금구의 바닥면이 상기 다른 하나의 적층 전지의 외장체에 전기적으로 접속되어 있다.
접속 금구의 바닥면 및 상면은 서로 인접하는 적층 전지의 덮개부에 면접촉하는 것이 가능하게 되어 있다. 접속 금구의 바닥면에 설치된 구멍과 집전체 사이에는 절연체가 개재하고 있다. 이 때문에, 인접하는 2개의 적층 전지의 집전체는 서로 절연되어 있다. 일방의 적층 전지의 집전체와, 인접하는 적층 전지의 외장체는 접속 금구를 통하여 접속된다. 이 결과, 접속 금구를 통하여 인접하는 적층 전지는 직렬로 접속되게 된다.
본 발명에 따른 적층 전지를 복수 포함하는 조립 전지로서, 당해 적층 전지는 상기 외장체가 직사각형의 단면을 가지는 바닥이 있는 용기와, 상기 용기의 개구부를 덮는 덮개 부재를 구비하고 있고, 하나의 적층 전지의 상기 용기와, 하나의 적층 전지에 인접하는 다른 하나의 적층 전지의 상기 덮개 부재가 면접촉하도록 접속되어 있다.
이 구성에 의하면, 일방의 적층 전지의 덮개 부재와, 인접하는 적층 전지의 용기의 바닥부가 맞닿음으로써, 2개의 적층 전지가 적층되고, 전기적으로 직렬로 접속된다. 다수의 적층 전지를 이와 같이 접속함으로써, 조립 전지의 출력 전압을 높게 할 수 있다.
본 발명에 따른 적층 전지의 조립 방법은, 측면에 나사 홈을 구비한 집전체와, 상기 집전체의 나사 홈의 곡부의 직경과 동일한 외경을 가지는 둥근 봉을 미리 준비하는 제1 공정과, 상기 둥근 봉에, 정극과 부극 사이에 상기 세퍼레이터가 개재하도록 순차 삽입하고, 전극을 겹쳐쌓아 전극군을 조립하는 제2 공정과, 제2 공정에 계속하여, 상기 전극군의 양단에 누름판을 배치하여 상기 전극군을 유지하고, 상기 누름판에 압력을 가하여 상기 전극군을 압축하는 제3 공정과, 압축 상태를 유지한 상태에서 상기 둥근 봉을 뽑아내는 제4 공정과, 상기 둥근 봉 대신에 상기 집전체를 회전시키면서 상기 전극군에 밀어넣고, 그 후, 상기 집전체를 상기 누름판의 중앙에 설치한 나사 구멍에 나사 결합시켜 상기 전극군의 압축 상태를 유지하면서 전극 집합체를 조립하는 제5 공정과, 상기 전극 집합체를 외장체의 내부에 압입하는 제6 공정과, 상기 외장체의 공기 빼기를 행하는 제7 공정과, 상기 외장체에 전해액을 주입하는 제8 공정과, 제8 공정에 계속하여, 상기 외장체에 덮개를 부착하여 밀폐화하는 제9 공정을 구비하고 있다.
본 발명은 냉각을 위한 여분의 스페이스를 필요로 하지 않고, 전지 내부의 온도 상승을 억제한다. 또한, 본 발명의 적층 전지는 전극끼리의 단락을 방지할 수 있다.
도 1은 제1 실시형태에 따른 원통형 적층 전지의 개략 구성도이며, 축방향 단면을 나타내는 도면이다.
도 2A는 주머니 형상 세퍼레이터에 내포된 제1 전극과 제2 전극의 단면도이다.
도 2B는 주머니 형상 세퍼레이터에 내포된 제1 전극의 평면도이다.
도 2C는 주머니 형상 세퍼레이터에 내포된 제2 전극의 평면도이다.
도 3은 제2 실시형태에 따른 파이프형 적층 전지의 개략 구성도이다.
도 4A는 파이프형 적층 전지에 접속 금구를 부착한 상태의 개략 구성도이다.
도 4B는 파이프형 적층 전지를 사용하여 조립 전지를 구성한 경우의 구성을 나타내는 도면이다.
도 5는 제3 실시형태에 따른 캡슐형 적층 전지를 나타내는 개략 구성도이다.
도 6A는 제4 실시형태에 따른 각형 적층 전지의 축방향 단면도이다.
도 6B는 제4 실시형태에 따른 각형 적층 전지의 평면도이다.
도 7은 제4 실시형태에 따른 각형 적층 전지를 사용하여 조립 전지로 했을 때의 구성도이다.
도 8은 본 발명의 제5 실시형태에 따른 원통형 적층 전지를 나타내는 개략 축방향 단면도이다.
도 9는 집전체의 나사 구조를 모식적으로 나타낸 단면도이다.
도 10은 집전체가 나사 구조 이외인 실시형태를 나타내는 도면이다.
도 11은 적층 전지의 조립 방법을 설명하는 축방향 단면면이다.
도 12는 적층 전지의 온도 상승 시험의 결과를 나타내는 그래프이다.
이하, 본 발명에 따른 실시형태를 도면에 따라 설명하는데, 본 발명은 이 실시형태에 한정되는 것이 아니다.
본 발명의 각 실시형태에 대해서 설명함에 앞서 본 발명이 적용되는 이차전지의 예에 대해서 서술한다. 이차전지의 타입은 이들에 한정되는 것이 아니며, 니켈철전지, 아연망간전지, 니켈카드륨전지 등의 이차전지여도 된다.
<니켈수소전지에 대해>
부극은 수소 흡장 합금, 예를 들면 란탄·니켈을 주요 물질로서 포함하고 있다. 정극의 활물질로서는 옥시수산화니켈을 사용했다. 세퍼레이터에 유지되는 전해액으로서는 니켈수소전지에서 일반적으로 사용되고 있는 알칼리계 수용액, KOH 수용액을 사용했다.
부극으로서는 수소 흡장 합금, 도전성 필러 및 바인더에 용제를 가하여 페이스트 상태로 한 것을, 기판 상에 도포하여 판 형상으로 성형하고 경화시킨 것을 사용한다. 마찬가지로, 정극으로서는 정극 활물질, 도전성 필러 및 바인더에 용제를 가하여 페이스트 상태로 한 것을, 기판 상에 도포하여 판 형상으로 성형하여 경화시킨 것을 사용한다.
도전성 필러로서는 탄소 입자를 사용했다. 바인더로서는 열가소성 수지이며, 물에 가용인 용제에 용해하는 수지를 사용했다. 기판으로서는 발포 니켈 시트를 사용했다. 세퍼레이터로서는 폴리프로필렌 섬유를 사용했다.
<이산화망간전지>
부극은 수소 흡장 합금을 포함하고 있다. 정극은 활물질로서 이산화망간을 포함하고 있다. 정극 및 부극은 활물질, 도전성 필러 및 바인더에 용제를 가하여 페이스트 상태로 한 것을, 니켈 기판 상에 도포하여 판 형상으로 성형하여 경화시킨 것을 사용했다. 도전성 필러, 바인더, 세퍼레이터 및 전해액은 니켈수소전지와 동일한 것을 사용했다.
이산화망간전지의 정극이 그 방전 과정에 있어서 이산화망간 MnO2→옥시수산화망간 MnOOH→수산화망간 Mn(OH)2으로 변화하여, 수산화망간까지 방전하면 다시 충전할 수 없는 사삼산화망간 Mn3O4이 생겨버린다. 그러나, 이산화망간이 방전에 의해 옥시화해도, 산소에 접촉시키면 이산화망간으로 되돌아간다. 이것에 의해, 이산화망간은 수산화망간까지 반응이 진행하지 않고 불가역인 사삼산화망간이 생기지 않는다. 따라서, 정극에는 사삼산화망간이 존재하지 않거나, 존재해도 5% 미만이다. 또한, 산소는 과충전시에 정극으로부터 발생하는 산소 가스를 전지 내에 저장해두고 이용한다.
<리튬이온전지>
부극은 티탄산리튬, 카복시메틸셀룰로오스(CMC), 및 케첸블랙(KB)을 혼합하고, 슬러리상 합제를 조정했다. 이 합제를 스테인레스강박 상에 도포하고, 가건조한 후, 가열 처리하여 부극을 얻었다.
정극은 인산철리튬, CMC, 활성탄, 및 KB를 혼합하고, 슬러리상 합제를 조정했다. 이 합제를 스테인레스강박 상에 도포하고, 가건조한 후, 가열 처리하여 정극을 얻었다.
세퍼레이터로서 폴리프로필렌의 미다공막을 사용했다. 전해액으로서 1mol/L의 LiPF6/EC:DEC를 사용했다. 도전제로서는 KB를 사용했다.
바인더로서는 CMC를 사용했다. 집전체로서는 스테인레스강을 사용했다.
<니켈아연전지>
니켈아연전지는 아연 또는 아연 화합물을 포함하는 부극과, 산화니켈, 수산화니켈 또는 옥시수산화니켈을 포함하는 정극과, 0.025M~0.25M의 범위의 인산염과, 4M~9M의 범위의 유리 알칼리를 포함하는 전해액을 구비한 전지로 했다.
<제1 실시형태>
도 1에 본 발명의 제1 실시형태에 따른 원통형 적층 전지(이하, 간단히 적층 전지라고 함)의 축방향의 개략 단면도를 나타낸다. 도 1에 나타내는 적층 전지(11)는 외장체(15)와 집전체(17)와 외장체 내부에 수납되는 전극체(13)를 주 구성 요소로서 구비하고 있다. 외장체(15)는 바닥이 있는 원통 캔(12)과, 원통 캔의 개구부(12c)에 부착된 원반 형상의 덮개 부재(16)로 구성되어 있다. 원통 캔(12)과 덮개 부재(16)는 철로 되어 있지만, 다른 금속이어도 된다. 덮개 부재(16)의 외경은 원통 캔의 개구부(12c)의 내경보다 조금 크다. 덮개 부재(16)는 전극체(13)를 수납 후에, 원통 캔의 개구부(12c)에 있어서 긴밀하게 끼워맞춰져 있다.
전극체(13)는 정극 활물질을 포함하는 정극(13a)과, 수소 흡장 합금을 포함하는 부극(13b)과, 정극(13a)과 부극(13b) 사이에 개재되어 이온은 투과시키지만 전자를 투과시키지 않는 세퍼레이터(13c)로 구성되어 있다. 전극체(13)는 원통 캔(12)의 축방향(도 1의 X방향)으로 적층되어 외장체(15)의 내부에 수납되어 있다. 또한, 전해액(도시하지 않음)은 세퍼레이터(13c)에 유지되어 있다. 정극(13a), 부극(13b), 세퍼레이터(13c)는 모두 중앙에 구멍이 뚫린 원반 형상이다. 부극(13b)의 외경은 원통 캔(12)의 내경보다 작고, 부극의 외측 가장자리부(13bb)와 원통 캔의 내면(12a)은 접촉되어 있지 않다. 한편, 정극(13a)의 외경은 원통 캔(12)의 내경보다 크고, 정극의 외측 가장자리부(13ab)는 원통 캔의 내면(12a)과 접촉되어 있고, 정극(13a)과 원통 캔(12)은 전기적으로 접속되어 있다. 바람직하게는, 정극(13a)의 외경은 원통 캔(12)의 내경보다 100μm 크다.
집전체(17)는 철에 니켈 도금을 시행한 재료로 되어 있고, 봉형상의 축부(17a)와 축부(17a)의 일단에 배치된 고정부(17b)를 가지고 있다. 니켈 도금을 시행함으로써, 집전체(17)가 세퍼레이터(13c)에 포함되는 전해액에 의해 부식되는 것을 방지한다. 집전체의 축부(17a)는 정극(13a)과 부극(13b)과 세퍼레이터(13c)로 구성되는 전극체(13)의 중앙을, 외장체(15)의 축방향(도 1의 X방향)으로 관통하고 있다. 부극(13b)의 중앙에 설치된 구멍의 직경은 축부(17a)의 외경보다 작다. 따라서, 부극의 구멍의 둘레 가장자리부(13ba)는 축부(17a)와 접촉되고, 부극(13b)과 집전체(17)는 전기적으로 접속되어 있다. 한편, 정극(13a)의 중앙에 설치된 구멍의 직경은 축부(17a)의 외경보다 크고, 정극의 구멍의 둘레 가장자리부(13aa)는 축부(17a)와 접촉되지 않고, 정극(13a)과 집전체(17)는 전기적으로 절연되어 있다.
전극체(13)는 집전체의 고정부(17b) 위에 순차적으로 겹쳐쌓이도록 배치되어 있다. 고정부(17b)는 조립시에 전극체(13)가 집전체(17)의 단부로부터 탈락하는 것을 막고 있다. 고정부(17b)의 형상은 원반 형상이다. 고정부(17b)는 절연판(14)을 통하여 원통 캔 바닥부(12b)에 배치되어 있다. 절연판(14)은 집전체(17)와 원통 캔(12)이 직접 접촉되어 전기적으로 단락하는 것을 방지하고 있다. 고정부(17b)와 반대측의 축부(17a)의 단부는 덮개 부재(16)의 중앙에 설치된 베어링(18)에 의해 지지되어 있다. 덮개 부재(16)와 축부(17a)가 전기적으로 단락을 일으키는 것을 방지하기 위해서, 베어링(18)은 절연성 재료로 되어 있다. 덮개 부재(16)를 관통한 축부는 정극 단자(17c)를 구성한다. 원통 캔(12)은 부극 단자로서 기능한다.
다음에, 정부극(13a, 13b) 및 세퍼레이터(13c)의 치수와, 외장체(15) 및 집전체(17)의 치수와의 관계에 대해서 설명한다. 세퍼레이터(13c)의 외측 가장자리가 정극(13a)(제1 전극)에 의해 덮여 있고, 부극(13b)(제2 전극)의 외측 가장자리가 세퍼레이터(13c)에 의해 덮여 있다. 그리고, 정극(13a)에 있어서의 집전체(17)가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가, 세퍼레이터(13c)에 의해 덮여 있고, 세퍼레이터(13c)에 있어서의 집전체(17)가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가, 부극(13b)에 의해 덮여 있다.
즉, 세퍼레이터(13c)의 외경은 부극(13b)(제2 전극)의 외경보다 크다. 이 때문에, 정극(13a)과 부극(13b)은 외장체(15)의 내주면 근방에 있어서 세퍼레이터(13c)에 의해 완전히 격리되어 있다. 이 때문에, 전극이 변형해도, 전극은 서로 접촉하지 않는다. 또한, 세퍼레이터(13c)의 중앙에 설치된 구멍의 직경은 정극(13a)의 중앙에 설치된 구멍의 직경보다 작다. 이 때문에, 정극(13a)과 부극(13b)은 집전체(17)의 외주면 근방에 있어서 세퍼레이터(13c)에 의해 완전히 격리되어 있다. 이 때문에, 전극이 변형해도, 전극은 서로 접촉하지 않는다. 또, 세퍼레이터(13c)의 외경은 정극(13a)(제1 전극)의 외경보다 작다. 이 때문에, 정극(13a)과 원통 캔(12) 사이에 세퍼레이터(13c)가 개재하지 않는다. 또한, 세퍼레이터(13c)의 중앙에 설치된 구멍의 직경은 부극(13b)의 중앙에 설치된 구멍의 직경보다 크다. 이 때문에, 부극(13b)과 집전체(17) 사이에 세퍼레이터(13c)가 개재하지 않는다.
정극(13a)의 외측 가장자리를 집전 단자로서 기능하는 외장체(15)의 내면에 맞닿게 함으로써, 정극(13a)에서 발생하는 전기와 열을 효율적으로 외장체(15)에 전달하는 것을 가능하게 했다. 마찬가지로, 부극(13b)의 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리를 집전 단자로서 기능하는 집전체(17)에 맞닿게 함으로써, 부극(13b)에서 발생하는 전기를 효율적으로 집전체(17)에 전달하는 것을 가능하게 했다.
발명자들은 전지의 외형을 원통형으로 하고, 전극 구조를 적층 구조로 했다. 이것에 의해, 전극에서 발생하는 전기와 열을 효율적으로 외장체 및 집전체에 전달하는 것을 가능하게 했다. 그리고, 냉각 성능 및 집전 성능이 우수한 적층 전지를 실현했다.
다음에 제1 실시형태의 냉각 구조의 작용 및 효과에 대해서 설명한다.
정극의 외측 가장자리부(13ab)는 원통 캔의 내면(12a)에 강하게 눌려, 긴밀하게 접촉되어 있다. 정극(13a)에서 발생한 열은 직접 원통 캔(12)에 전해진다. 또, 부극(13b)에서 발생한 열은 세퍼레이터(13c)를 통하여 정극(13a)에 전해진다. 세퍼레이터(13c)는 얇고, 1장이므로, 열의 전도에 큰 방해가 되지 않는다. 이상과 같이 하여, 전극(13a, 13b)에서 발생한 열은 작은 열저항으로 원통 캔(12)에 전해지고, 적층 전지 내부의 온도 상승은 억제된다.
여기서, 본 발명의 실시형태에 따른 적층 전지와 종래형의 권회 전지의 온도 상승의 차이를 계산예로 나타낸다. 권회 전지의 총괄 열전달 계수(U1)는 수 1로 표시된다. 한편, 적층 전지의 총괄 열전달 계수(U2)는 수 2로 표시된다.
Figure pct00001
Figure pct00002
여기서, 18650형 전지를 예로 들어 계산해본다. 권회 전지의 여러 원소는
t=0.5mm, t+=t-=ts=10㎛, k=k+=k-=40Wm-2 deg-1
h0=100 Wm-2 deg-1, h1=1 Wm-2 deg-1, ks=1 Wm-2 deg-1,
n=9/0.03=300
이 되고, 이들 값을 수 1에 대입하여, U1=0.0011 Wm-2 deg-1을 얻는다.
한편, 본 실시형태에 따른 적층 전지의 여러 원소는
h0=100 Wm-2 deg-1, t=0.5mm, k=40Wm-2 deg-1
h1=10000 Wm-2 deg-1, t*=0.009m, k*=40Wm-2 deg-1
이므로, 이들 값을 수 2에 대입하여, U2=100 Wm-2 deg-1을 얻는다.
양자를 비교하면, 본 발명의 실시형태에 따른 적층 전지는, 종래의 권회 전지에 비해 10만배 가까이 열전달이 우수하다고 할 수 있다.
다음에, 제1 실시형태의 변형예에 대해서 설명한다. 즉, 본 변형예는 주머니 형상의 세퍼레이터를 채용한 것이다.
도 2A에 주머니 형상으로 형성한 세퍼레이터에 내포된 전극의 단면도를 나타낸다. 도 2A에는 간단하게 하기 위해, 정극(13a) 및 부극(13b)이 각 하나씩 표시되어 있다. 정극(13a)은 주머니 형상 세퍼레이터(13ca)에, 외측 가장자리 부분을 제외하고 그 주위가 싸여있다. 또, 부극(13b)은 주머니 형상 세퍼레이터(13cb)에, 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리 부분을 제외하고 그 주위가 싸여있다.
도 2B에 주머니 형상 세퍼레이터에 내포된 정극(13a)(제1 전극)의 평면도를 나타낸다. 도 2C에 주머니 형상 세퍼레이터에 내포된 부극(13b)(제2 전극)의 평면도를 나타낸다.
외경이 정극(13a)의 외경보다 작고, 구멍의 직경이 정극(13a)의 구멍의 직경보다 큰 2장의 세퍼레이터로 정극(13a)을 끼워넣고, 세퍼레이터가 겹쳐진 개소(구멍의 가장자리)를 열용착에 의해 접합한다. 이것에 의해, 주머니 형상 세퍼레이터(13ca)에 내포된 정극(13a)이 형성된다. 외경이 부극(13b)의 외경보다 크고, 구멍의 직경이 부극(13b)의 구멍의 직경보다 작은 2장의 세퍼레이터로 부극(13b)을 끼워넣고, 세퍼레이터가 겹친 개소(외측의 부분)를 열용착에 의해 접합한다. 주머니 형상 세퍼레이터(13cb)에 내포된 부극(13b)이 형성된다.
전지의 운반 과정 및 조립 과정에서 생기는 전극의 부스러기나 이물은, 주머니 형상 세퍼레이터의 내부에 보충된다. 주머니 형상 세퍼레이터를 사용하면, 전극의 부스러기나 이물이 전극간, 및 전극과 집전 단자 사이에 개재하는 것을 막을 수 있으므로, 내부 단락이 발생하지 않는다. 또한, 세퍼레이터의 부착 위치가 어긋나, 정극(13a)과 원통 캔(12) 사이, 및, 부극(13b)과 집전체(17) 사이에, 세퍼레이터가 개재하는 것을 막는다.
<제2 실시형태>
도 3에 본 발명의 제2 실시형태에 따른 파이프형 적층 전지(이하, 간단히 적층 전지라고 함)의 축방향의 개략 단면도를 나타낸다. 도 3에 나타내는 적층 전지(21)는 도 1에 나타낸 적층 전지(11)와, 외장체의 일부 및 집전체의 일부를 제외하고, 대략 동일한 구조를 가지고 있다. 즉, 외장체(25)는 원형 관(22)과, 원형 관(22)의 양단에 있는 개구부(22b)에 부착된 원반 형상의 덮개 부재(26)로 구성되어 있다. 집전체(27)는 덮개 부재(26)를 관통하고 있고, 덮개 부재(26)에 의해 지지되어 있다.
이하, 적층 전지(11)와의 상이점을 중심으로 설명한다.
정극(23a), 부극(23b) 및 세퍼레이터(23c)로 구성되는 전극체(23)는 집전체의 축부(27a)에 꼬챙이에 꿴 상태로 순차 겹쳐쌓여 있다. 집전체(27)는 그 양단부(27b)에 있어서, 덮개 부재(26)의 중앙에 설치된 베어링(28)에 의해 지지되어 있다. 덮개 부재(26)와 집전체(27)가 전기적으로 단락을 일으키는 것을 방지하기 위해서, 베어링(28)은 절연성 재료로 되어 있다. 덮개 부재(26)를 관통한 집전체의 단부(27b)는 부극 단자를 구성한다. 원형 관(22)은 정극 단자로서 기능한다.
다음에, 적층 전지(21)를 사용한 조립 전지에 대해서 설명한다. 적층 전지(21)에 접속 금구(29)를 부착한 상태를 도 4A에 나타낸다. 접속 금구(29)는 적층 전지(21)와 인접하는 적층 전지(21')와의 사이에, 적층 전지(21)의 덮개 부재(26)에 면접촉하여 배치되어 있다. 접속 금구(29)는 원기둥 형상의 금속이지만, 각기둥 형상이어도 된다. 접속 금구(29)의 축방향은 집전체(27)의 축방향(도 4A의 X방향)과 일치하고 있다. 접속 금구(29)의 상면(29a)(도면에서는 좌측의 면)의 중심부에는 상면(29a)에 수직 방향의 구멍(29aa)이 설치되어 있고, 구멍(29aa)은 인접하는 적층 전지(21')의 집전체(27')가 끼워맞춤 가능하게 되어 있다. 접속 금구(29)의 바닥면(29b)(도면에서는 우측의 면)의 중심부에는 바닥면(29b)에 수직 방향의 구멍(29ba)이 설치되어 있고, 구멍(29ba)은 절연 부재(24)가 끼워맞춤 가능하게 되어 있다. 그리고 절연 부재(24)의 중앙에는 바닥면(29b)에 수직 방향으로 구멍(24a)이 설치되어 있고, 구멍(29a)은 적층 전지(21)의 집전체의 축부(27b)가 끼워맞춤 가능하게 되어 있다. 접속 금구의 바닥면(29b)이 적층 전지의 덮개 부재(26)에 면접촉함으로써, 적층 전지(21)와 인접하는 적층 전지(21')는 접속 금구(29)를 통하여 전기적으로 접속되게 된다. 이 때, 절연 부재(24)는 집전체(27)와 외장체(25)가 접촉하여 전기적으로 단락을 일으키는 것을 방지한다.
도 4B에 나타내는 바와 같이, 접속 금구(29)를 사용하여, 서로 인접하는 적층 전지(21)를 연결함으로써, 적층 전지를 직렬로 접속하여 조립 전지(20)로 할 수 있다.
<제3 실시형태>
도 5에 본 발명의 제3 실시형태에 따른 캡슐형 적층 전지(이하, 간단히 적층 전지라고 함)의 축방향의 개략 단면도를 나타낸다. 적층 전지(31)는 외장체(35)와 집전체(37)와 외장체 내부에 수납되는 전극체(33)를 주 구성 요소로서 구비하고 있다. 외장체(35)는 바닥이 있는 원통의 외구체(外構體)(32)와, 외구체(32)의 개구부(32c)에 부착된 덮개 부재(36)로 구성되어 있다. 외구체(32)와 덮개 부재(36)는 철에 니켈 도금을 시행한 것인데, 알루미늄 또는 티탄 등의 금속이어도 된다.
외구체(32)와 덮개 부재(36)는 각각 통 형상의 측부(32a, 36a)와, 바닥부에 돔 형상으로 팽출된 팽출부(32b, 36b)를 가진다. 덮개 부재의 측부(36a)의 외경은 외구체(32)의 개구부(32c)의 내경보다 작다. 덮개 부재(36)는 그 팽출부(36b)가 외구체의 개구부(32c)의 외방으로 팽출하는 방향에서, 개구부(32c)를 덮고 있다. 덮개 부재(36)는 절연 시일 부재(38)를 통하여 외구체(32)에 접합되어 있다. 절연 시일 부재(38)는 외구체(32)와 덮개 부재(36)를 전기적으로 절연하는 역할과, 그들 접합부를 시일함으로써 외장체(35)의 내방에 밀폐 공간을 형성하는 역할을 담당하고 있다. 절연 시일 부재(38)는 절연성과 시일성을 겸비한 물질, 예를 들면 아스팔트피치로 되어 있다.
전극체(33)는 정극 활물질을 포함하는 정극(33a)과, 수소 흡장 합금을 포함하는 부극(33b)과, 정극(33a)과 부극(33b) 사이에 개재하여 이온은 투과시키지만 전자를 투과시키지 않는 세퍼레이터(33c)로 구성되어 있다. 그리고, 전극체(33)는 외구체(32)의 축방향(도 5의 X방향)으로 적층되어 외장체(35)의 내부에 수납되어 있다. 또한, 전해액은 세퍼레이터(33c)에 유지되어 있다. 정극(33a), 부극(33b), 세퍼레이터(33c)는 모두 중앙에 구멍이 뚫린, 원반 형상의 형상을 가지고 있다. 그리고, 정극(33a)의 외경은 외구체(32)의 내경보다 작고, 정극의 외측 가장자리부(33aa)와 외구체의 내면(32aa)은 접촉되어 있지 않다. 한편, 부극(33b)의 외경은 외구체(32)의 내경보다 크고, 부극의 외측 가장자리부(33ba)는 외구체(32)의 내면(32aa)과 접촉되어 있고, 부극(33b)은 외구체(32)에 전기적으로 접속되어 있다. 바람직하게는 부극(33b)의 외경은 외구체(32)의 내경보다 100μm 크다.
집전체(37)는 철에 니켈 도금을 시행한 도전성의 재료로 되어 있고, 봉 형상의 축부(37a)와 축부(37a)의 일단에 부착된 고정부(37b)를 가지고 있다. 집전체(37)의 축부(37a)는 정극(33a)과 부극(33b)과 세퍼레이터(33c)로 구성되는 전극체(33)의 중앙을 외장체(35)의 축방향(도 5의 X방향)으로 관통하고 있다. 정극(33a)의 중앙에 설치된 구멍의 직경은 축부(37a)의 외경보다 작고, 정극의 구멍의 둘레 가장자리부(33ab)는 축부(37a)와 접촉되고, 정극(33a)과 집전체(37)는 전기적으로 접속되어 있다. 한편, 부극(33b)의 중앙에 설치된 구멍의 직경은 축부(37a)의 외경보다 크고, 부극의 구멍의 둘레 가장자리부(33bb)는 축부(37a)와 접촉되어 있지 않다.
전극체(33)는 집전체의 고정부(37b) 위에 순차적으로 겹쳐쌓이도록 배치되고, 그 때, 고정부(37b)는 전극체(33)가 집전체(37)의 단부로부터 탈락하는 것을 막고 있다. 겹쳐쌓인 전극체(33)의 양단에는 절연재로 이루어지는 누름판(34a)이 배치되어 있고, 전극체(33)를 적층하여 압압했을 때에, 전극체(33)가 파손하는 것을 방지하고 있다. 누름판(34a)은 절연재 및 구조재로서 적정을 가지는 것이 좋고, 폴리프로필렌으로 되어 있다. 고정부(37b)의 형상은 원반 형상이다. 고정부(37b)는 외구체 바닥부에 있어서 팽출부(32b)에 맞닿아 있지 않고, 고정부(37b)와 외구체(32a)는 전기적으로 절연되어 있다. 고정부(37b)와 반대측의 축부의 단부(37c)는 덮개 부재(36)의 중앙에 설치된 구멍(36c)을 관통하여 덮개 부재(36)의 외방(도면의 우측 방향)으로 돌출되어 있다. 덮개 부재(36)를 관통한 단부(37c)는 정극 단자를 구성한다. 외구체(32)는 부극 단자로서 기능한다.
팽출부(32b, 36b)의 내방 공간에는 수소 저장실(39)이 설치되어 있다. 즉, 팽출부의 내면(32ba, 36ba)과 전극체(33)에 의해 둘러싸인 외장체 내부의 공간에 수소 저장실(39)이 배치되어 있다.
부극(33b)의 물질로서 수소 흡장 합금이 포함되어 있다. 부극(33b)의 충전 용량은 정극(33a)의 충전 용량보다 작다. 과충전에 의해 부극으로부터 발생한 수소 가스는 수소 저장실(39)에 저장된다. 수소 저장실(39)에 저장된 수소 가스는 수소 흡장 합금에 흡장되어, 부극(33b)을 충전한다.
<활물질의 양에 대해>
본 발명의 실시형태에 따른 적층 전지에 있어서, 정극 용량은 1000mAh이다. 부극 용량은 정극 용량의 80%로 되어 있다.
부극 규제의 전지는 과충전 상태가 되면, 부극으로부터 수소 가스가 발생한다. 즉, 800mAh 이상 충전하면 부극으로부터 수소 가스가 발생한다(반응식(1) 참조). 발생한 수소 가스는 부극에 흡장된다. 부극에 흡장되지 않는 수소 가스는 전지 내부에 존재하는 간극에 축적된다. 전지 내부에 수소 가스 저장실이 있으면, 수소 가스는 전지 내에 많이 저장·축적할 수 있다. 발생하는 수소 가스가 많으면, 전지 내부의 압력이 상승한다. 제1 내지 제3 실시형태에 나타낸 적층 전지는 밀폐 구조를 채용하고 있으므로, 저장된 수소 가스가 외부로 새지는 않는다.
적층 전지의 방전시에, 부극에 흡장되어 있는 수소는 수소 이온과 전자로서, 수소 흡장 합금으로부터 방출된다. 그러나, 적층 전지 내에 저장·축적된 수소 가스가 수소 흡장 합금에 흡장되어, 부극의 충전 상태가 유지된다(방전시의 반응식(2) 참조). 이와 같이, 수소 가스는 방전시에 에너지원이 되므로 낭비되지 않는다. 수소 흡장 합금은 이른바 촉매적인 작용을 하므로, 충방전에 있어서 부극의 체적 변화는 작고, 부극의 열화를 막아, 고수명화가 가능하게 된다.
이 때, 전극은 충방전을 행하는 종래의 이차전지로서의 전극의 역할을 함과 아울러, 전해액에 포함되는 물을 전기 분해하여 수소 가스를 발생시키는 전극으로서의 역할을 한다.
부극은 전극 가격의 80%를 차지한다고 일컬어지고 있으며 고가이다. 정극 규제의 전지는 정극의 1.7배의 부극을 필요로 한다. 그러나, 본 발명에 의하면, 부극의 양을 정극의 80%로 함으로써, 전극의 가격은 1/2로 하는 것이 가능하게 된다. 부극의 양을 줄여도, 과충전에 의해 축적된 수소 가스를 이용함으로써 전지 용량이 저하하지는 않는다.
<제4 실시형태>
본 발명의 제4 실시형태에 따른 각형 적층 전지(이하, 간단히 적층 전지라고 함)에 대해서, 도 6A의 축방향 단면도를 사용하여 설명한다. 적층 전지(71)는 외장체(75)와 집전체(77)와 외장체 내부에 수납되는 전극체(74)를 주 구성 요소로서 구비하고 있다. 외장체(75)는 동체 부재(72)와 덮개 부재(73)로 구성되어 있다. 동체 부재(72)는 바닥이 있는 각형의 용기이다. 동체 부재(72)의 개구부(72c)를 덮개 부재(73)로 덮음으로써, 동체 부재(72)의 내방에 밀폐 공간을 형성 가능하게 하고 있다. 동체 부재(72)와 덮개 부재(73)는 철로 되어 있다. 도 6B의 평면도에 나타내는 바와 같이, 적층 전지(71)는 전체적으로 각형 형상을 가지고 있다.
전극체(74)는 정극 활물질을 포함하는 정극(74a)과, 수소 흡장 합금을 포함하는 부극(74b)과, 정극(74a)과 부극(74b) 사이에 개재하여 이온은 투과시키지만 전자를 투과시키지 않는 세퍼레이터(74c)로 구성되어 있다. 세퍼레이터(74c)는 정극(74a)과 부극(74b)의 단락을 방지하는 역할과, 전해액을 유지하는 역할을 가지고 있다. 정극(74a)과 부극(74b)이 세퍼레이터(74c)를 통하여, 동체 부재(72)의 축방향(도 6A의 Y방향)으로 적층되어 외장체(75)의 내부에 수납되어 있다. 정극(74a), 부극(74b), 세퍼레이터(74c)는 모두 시트 형상이다. 부극(74b)의 외방 치수는 동체 부재(72)의 내방 치수보다 작고, 부극의 외측 가장자리부(74bb)와 동체 부재의 내면(72a)은 접촉되어 있지 않다. 한편, 정극(74a)의 외방 치수는 동체 부재(72)의 내방 치수보다 크고, 정극의 외측 가장자리부(74ab)는 동체 부재(72)의 내면(72a)에 압력을 가지고 접촉되어 있고, 정극(74a)은 동체 부재(72)에 전기적으로 접속되어 있다. 따라서, 전극체(74)에서 발생한 열은 작은 온도 구배로 동체 부재(72)에 전해지므로, 전극체(74)의 온도 상승은 억제된다. 바람직하게는 정극(74a)의 외방 치수는 동체 부재(72)의 내방 치수보다 100μm 크다.
집전체(77)는 철에 니켈 도금을 시행한 도전성의 재료로 되어 있다. 그리고 집전체(77)는 역원추 형상으로 된 접시부(77b)와 이것에 계속되는 축부(77a)를 가지고 있으며, 전체적으로 접시 나사를 구성하고 있다.
전극(74b, 74a)에는 각각 집전체(77)의 축부(77a)가 관통하는 구멍(74ba, 74aa)이 설치되어 있다. 부극(74b)에 설치한 구멍(74ba)의 직경은 축부(77a)의 외경보다 작고, 부극(74b)은 축부(77a)와 접촉되고, 부극(74b)과 집전체(77)는 전기적으로 접속되어 있다. 한편, 정극(74a)에 설치한 구멍(74aa)의 직경은 축부(77a)의 외경보다 크고, 정극(74a)은 축부(77a)와 접촉되어 있지 않다.
4개의 집전체(77)(도 6B 참조)는 전극체(74)의 하방에 위치하는 연결판(77d)에 의해 서로 연결되어 있다. 즉, 연결판(77d)에 설치한 나사 구멍(77da)에, 집전체의 하단부(77ca)에 설치한 나사부(77c)가 나사 결합됨으로써, 집전체(77)와 연결판(77d)이 연결된다. 전극체(74)는 연결판(77d) 위에 순차적으로 겹쳐쌓이도록 배치되어 있고, 연결판(77d)은 전극체(74)가 집전체(77)의 단부로부터 탈락하는 것을 막고 있다. 동체 부재 바닥부(72b)와 연결판(77d) 사이에는 절연판(76b)이 배치되어 있고, 연결판(77d)이 동체 부재 바닥부(72b)와 접촉되어, 집전체(77)와 동체 부재(72)가 전기적으로 단락하는 것을 막고 있다. 구체적으로는 연결판(77d)은 폴리프로필렌으로 이루어지는 절연판(76b)에 그 주위가 둘러싸여 있다.
덮개 부재(73)는 평판부(73a)와 평판부로부터 직각으로 구부러지는 절곡부(73b)를 가지고 있다. 절곡부(73b)의 내방이며, 동체 부재의 개구부(72c)에는 절연판(76a)이 배치되어 있다. 절연판(76a)은 최상방에 위치하는 전극체(74)와 덮개 부재(73)가 전기적으로 단락하는 것을 방지하고 있다. 절연판(76a)의 덮개 부재(73)와 반대측의 면에는, 동체 부재(72)의 개구부 외측 가장자리가 끼워맞춰지는 홈(76aa)이 설치되어 있다. 홈(76aa)과 동체 부재(72)의 개구부 외측 가장자리 사이에는 아스팔트피치로 이루어지는 시일재(80)가 배치되어 있고, 외장체(75) 내부를 기밀하게 유지하고 있다. 동일한 목적에서, 절연판(76a)의 집전체 축부(77a)가 관통하는 구멍에도 아스팔트피치로 이루어지는 시일재(80)가 배치되어 있다.
덮개 부재(73)는 접시 나사로서 작용하는 집전체(77)에 의해, 연결판(77d)에 접속되어 있다. 동체 부재(72)는 정극 단자로서 기능하고, 덮개 부재(73)는 부극 단자로서 기능한다.
<조립 전지>
도 7에 적층 전지(71)를 사용하여 조립 전지(70)를 구성했을 때의 개략 구성도를 나타낸다. 적층 전지(71)의 덮개 부재의 평판부(73a)와, 인접하는 적층 전지의 동체 부재의 바닥부(72b)를 대향시켜 면접촉시킴으로써, 복수의 적층 전지(71)를 직렬로 접속한다. 직렬 접속된 적층 전지(71)는 정극 단자판(78a)과 부극 단자판(78b)에 의해 협지되어 조립 전지(70)를 구성한다. 즉, 광체(筐體)(70a)의 내부에, 동체 부재(72)에 면접촉하는 정극 단자판(78a)과, 덮개 부재(73)에 면접촉하는 부극 단자판(78b)을 배치하고, 정극 단자판(78a)과 부극 단자판(78b) 사이에, 복수의 적층 전지(71)를 수납하여 조립 전지(70)를 구성한다. 흡인 팬(79a)과 압입 팬(79b)에 의해, 외부로부터 냉각 공기를 광체 내(70a)에 공급하여, 조립 전지(70)의 냉각을 도모한다. 조립 전지(70)의 출력은 정극 단자판(78a)과 부극 단자판(78b)으로부터, 도시하지 않는 케이블로 외부로 취출된다.
<제5 실시형태>
도 8에 제5 실시형태에 따른 원통형 적층 전지(이하, 간단히 적층 전지라고 함)의 축방향의 개략 단면도를 나타낸다. 적층 전지(90)는 원통 캔(92)과 집전체(17)와 원통 캔 내부에 수납되는 전극체(93)를 주 구성 요소로서 구비하고 있다. 전극체(93)는 정극(93a)과, 부극(93b)과, 정극(93a)과 부극(93b) 사이에 개재하는 세퍼레이터(93c)로 구성되어 있다.
전극체(93)는 집전체(97) 하방에 위치하는 누름판(98b) 위에 순차적으로 겹쳐쌓이도록 배치되어 있고, 누름판(98b)은 전극체(93)가 집전체(97)의 단부로부터 탈락하는 것을 막고 있다. 누름판(98b)은 원반 형상의 강판에 니켈 도금을 시행한 것이다. 겹쳐쌓인 전극체(93)의 최상부에는 누름판(98a)이 배치되어 있고, 누름판(98a, b)에 의해 전극체(93)가 압축 가능하게 되어 있다.
전극체(93)는 원통 캔(92)의 축방향(도 8의 X방향)으로 삽입되어 있다. 정극(93a)의 외경은 원통 캔(92)의 내경보다 작고, 정극의 외측 가장자리(93ab)와 원통 캔의 내면(92a)은 접촉되어 있지 않다. 한편, 부극(93b)의 외경은 원통 캔(92)의 내경보다 크고, 부극의 외주(93bb)는 원통 캔(92)의 내면(92a)과 접촉되어 있고, 부극(93b)과 원통 캔(92)은 전기적으로 접속되어 있다. 원통 캔(92)의 상부 개구부는 덮개 부재(96)에 의해 덮여 있다. 덮개 부재(96)와 원통 캔(92) 사이에는 절연재(99)가 배치되어 있고, 덮개 부재(96)와 원통 캔(92)이 접촉되어 전기적으로 단락하는 것을 방지하고 있다.
원통 캔 바닥부(92b)에는 절연 시트(94)가 배치되어 있고, 집전체의 일방의 단부(97b)가 원통 캔 바닥부(92b)에 직접 접촉되어, 집전체(97)와 원통 캔(92)이 전기적으로 단락하는 것을 방지하고 있다. 집전체의 타방의 단부(97a)에는 아래가 볼록한 판 형상의 탄성체로 이루어지는 접속판(91)이 부착되어 있다. 접속판의 단부(91a)는 덮개 부재의 바닥면(96b)에 맞닿아 있고, 덮개 부재(96)에 의해 하방으로 가압되어 있다. 이것에 의해, 집전체(97)와 덮개 부재(96)는 접속판(91)을 통하여 전기적으로 접속된 상태로 되어 있다.
덮개 부재(96)의 중앙에 설치한 돌기(96a)는 정극 단자로서 기능한다. 또, 원통 캔(92)은 부극 단자로서 기능한다.
본 실시형태는 집전체의 구조의 일부에 있어서, 지금까지 서술해온 실시형태와 상이하다. 이하, 상이점에 대해서 설명한다.
도 9는 집전체(97)와 전극체(93)의 관계를 모식적으로 나타낸 부분 단면도이다. 도 9에 나타내는 바와 같이, 집전체(97)의 측면에는 곡부의 직경이 d이며, 산부의 직경이 D인 나사 홈을 형성한 나사부(97c)를 가지고 있다(d<D).
도 9에 있어서, 정극(93a)에 설치한 구멍(93aa)의 직경은 나사부(97c)의 곡부의 직경(d)보다 작고, 정극(93a)은 집전체 축부(97a)에 나사 결합하여 집전체(97)에 강하게 접촉하여, 정극(93a)과 집전체(97)는 전기적으로 접속되어 있다. 한편, 부극(93b)에 설치한 구멍(93ba)의 직경은 나사부(97c)의 산부의 직경(D)보다 크고, 부극(93b)은 집전체 축부(97a)와 접촉되지 않고, 부극(93b)과 집전체(97)는 전기적으로 절연되어 있다.
정극(93a)에 설치한 구멍의 직경을 집전체(97)의 나사의 곡부의 외경보다 작게 함으로써, 정극(93a)과 집전체(97)의 접촉을 충분히 확보하는 것이 가능하게 된다. 집전체(97)에 나사 홈 가공을 시행함으로써, 전극의 조립시에 집전체와 전극과의 결합의 느슨함을 방지하고, 집전체와 전극의 밀접한 접촉을 확보한다. 즉, 정극(93a)이 집전체(97)에 형성한 나사의 리드를 따라 강하게 끼워맞춤 상태를 유지한다. 이것에 의해, 충방전에 따라 전극이 변형해도, 전극과 집전체의 접촉 상태를 확보하는 것이 가능하게 된다. 또한, 나사 홈을 가진 집전체는 본 실시형태에 그치지 않고, 제1~제4 실시형태에 있어서도 적용이 가능하다.
도 10에 집전체의 다른 실시형태의 평면도(도 10 좌측 도면)와 측면도(도 10 우측 도면)를 나타낸다. 집전체(97')는 그 측면 전체 둘레에 있어서 축방향을 따라 V자 형상의 홈이 설치되어 있고, 그 단면은 톱니 형상으로 되어 있다. 집전체의 단면이 톱니 형상이므로, 전극과의 접촉면이 커진다. 전극을 집전체의 축방향으로 압밀했을 때, 전극이 집전체에 설치한 홈을 따라 슬라이드한다. 전극과 집전체와의 접촉 불량이 생기기 어렵다. 충방전 과정에 있어서 전극이 변형해도, 전극이 집전체의 홈을 따라 슬라이드하므로 전극이 파손되지 않는다.
다음에, 본 발명에 따른 적층 전지의 조립 방법을, 도 11을 사용하여 설명한다. 집전체(97)의 측면에 형성된 나사 홈의 곡부보다 조금 작은 외경(d')을 가지는 둥근 봉(95)에 정극(93a)과 부극(93b) 사이에 세퍼레이터(93c)가 개재하도록 순차 삽입하여 전극체(93)를 겹쳐쌓는다. 다음에, 소정 세트의 전극체(93)를 겹쳐쌓고, 그 양단에 누름판(98a, b)을 배치하여 전극군을 유지하고, 전극집 전체(A)를 조립한다(도 11의 좌측 도면).
그리고, 누름판(98a, b)을 통하여 전극군을 압축하고, 압축 상태를 유지한 상태에서 둥근 봉(95)을 뽑아낸다. 둥근 봉(95) 대신에 집전체(97)를, 누름판(98a, b)에 의해 유지된 전극군에 압력을 가하면서 회전시켜 밀어넣는다. 다음에, 누름판(98a, b)을 집전체(97)에 나사 결합시켜, 전극군을 압축을 유지한 상태에서 전극 집합체(B)를 조립한다(도 11의 우측 도면).
그리고, 전극 집합체(B)를 원통 캔(92) 내부에 압입하고, 공기 빼기를 행하고, 전해액을 주입한다. 전해액의 주입 후에 원통 캔(92)의 개구부에 덮개 부재(96)를 부착하고, 원통 캔(92)의 개구부를 코킹하여, 적층 전지의 밀폐화를 도모한다.
<시험 결과>
본 발명의 제5 실시형태의 적층 전지를 0.5C~8C로 충전을 행하고, 만충전 후에 적층 전지의 내부 온도와 표면 온도를 조사했다. 온도 계측은 내부 온도에 대해서는 집전체의 중앙부에 열전대를 부착하여 계측하고, 표면 온도에 대해서는 적층 전지의 외장체의 표면에 열전대를 부착하여 행했다. 또한, 실온은 15℃이며, 적층 전지에는 팬으로 1m/s의 송풍을 하는 가운데 계측했다.
표 1에 각 충전 레이트(0.5C, 1C, 2C, 5C, 8C)로 SOC가 100%가 되도록 충전한 후의, 전지의 온도 계측 결과를 나타낸다. 즉, 표 1의 좌측란은 전지 표면 온도와 실온과의 차(=측온-실온)에서 가장 컸던 값이며, 우측란은 전지 내부 온도와 실온과의 차(=심온-실온)에서 가장 컸던 값이다. 어느 충전 레이트에 있어서도, SOC가 80%를 넘은 부근으로부터, 전지 온도와 실온과의 온도차는 급상승했다. 2C 이하의 충전 레이트에 있어서, 전지의 온도차(측온-실온, 심온-실온)는 모두 5℃ 미만이었다. 또, 8C 충전에 있어서는, 이들 온도차는 30℃ 미만이었다.
최고온도차
충전 레이트 측온-실온(℃) 심온-실온(℃)
0.5C 1.57 2.3
1C 2.2 3.1
2C 2.27 4.2
5C 6.87 11.7
8C 13.8 28.7
도 12에 각 충전 레이트를 파라미터로 취하여, 충전 후의 전지 내부 온도와 실온의 차를 그래프로 한 것을 나타낸다. 즉, 도 12는 종축은 온도차를 섭씨로 눈금 표시하고, 횡축은 경과 시간을 분으로 하여 눈금 표시했다. 2C 이하의 충전 레이트에서는 전지 내부 온도와 실온과의 차(온도 상승)는 4℃ 이하이며, 매우 작은 것을 알 수 있다. 이것은 충전에 따른 발열과 방열이 밸런스를 이루어, 전지 내부에 축열이 행해지지 않았기 때문이라고 생각된다.
5C 충전과 8C 충전에 있어서는, 전지 내부 온도와 실온과의 차가 확인된다. 그러나, 20분이 안되어, 전지 내부 온도와 실온과의 차는 5℃ 미만으로 저하하고 있다. 매우 방열성이 우수한 전지인 것을 알 수 있다.
이 시험 결과로부터 본 발명에 따른 적층 전지는 전지 내의 열전도도가 크고, 만약 충전에 의해 온도가 상승해도, 단시간에 전지 내부의 온도가 저하하는 것을 알 수 있었다.
본 발명에 따른 적층 전지는 산업용 뿐만 아니라 민생용의 축전 장치로서 적합하게 사용할 수 있다.
11…원통형 적층 전지
12…원통 캔(a:측부 내면)
13…전극체(a:정극, b:부극, c:세퍼레이터)
14…절연판
15…외장체
16…덮개 부재
17…집전체(a:축부, b:고정부, c:정극 단자)
19…수소 저장실
20…조립 전지
21…파이프형 적층 전지
22…원형 관
23…전극체
24…절연 부재
25…외장체
26…덮개 부재
27…집전체
29…접속 금구
31…캡슐형 전지
32…외구체(a:측부, b:팽출부)
33…전극체(a:정극, b:부극, c:세퍼레이터)
35…외장체
36…덮개 부재
37…집전체(a:축부, b:고정부, c:단부)
38…절연 시일 부재
39…수소 저장실
70…조립 전지
71…각형 적층 전지
72…동체 부재
73…덮개 부재
74…전극체
75…외장체
76…절연판
77…집전체
79…팬
91…접속판
92…원통 캔
93…전극체
94…절연 시트
95…둥근 봉
96…덮개 부재
97…집전체
98…누름판
99…절연재

Claims (13)

  1. 통형상의 외장체와,
    정극과,
    부극과,
    상기 정극과 상기 부극 사이에 배치된 세퍼레이터와,
    상기 정극, 상기 부극 및 상기 세퍼레이터를 상기 외장체의 축방향을 따라 관통하고 있는 도전성을 가지는 집전체를 구비하고 있고,
    상기 정극, 상기 부극 및 상기 세퍼레이터가 상기 외장체의 축방향을 따라 적층되어 있고,
    상기 정극 및 상기 부극의 어느 일방의 전극인 제1 전극이, 상기 외장체의 내면에 맞닿아, 상기 외장체의 내면과 전기적으로 접속되어 있는 한편, 상기 집전체와 접촉되어 있지 않고,
    상기 정극 및 상기 부극의 어느 타방의 전극인 제2 전극이, 상기 외장체의 내면에 접촉되어 있지 않는 한편, 상기 집전체에 맞닿아, 상기 집전체와 전기적으로 접속되어 있고,
    상기 제2 전극의 외측 가장자리가, 상기 세퍼레이터에 의해 덮여 있고,
    상기 제1 전극에 있어서의 상기 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가, 상기 세퍼레이터에 의해 덮여 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 제1 전극이, 상기 제1 전극의 외측 가장자리가 주머니 형상으로 형성한 제1 세퍼레이터의 외부에 노출되는 태양에서, 상기 제1 세퍼레이터에 내포되어 있고,
    또한, 상기 제2 전극이, 상기 제2 전극의 상기 집전체가 관통하는 구멍의 둘레 가장자리가 주머니 형상으로 형성한 제2 세퍼레이터의 외부에 노출되는 태양에서, 상기 제2 세퍼레이터에 내포되어 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 집전체는 측면에 홈을 가지고 있고,
    상기 집전체의 가장 가는 부분의 직경이, 상기 제2 전극에 설치된, 상기 집전체가 관통하는 구멍의 직경보다 크고,
    상기 집전체의 가장 굵은 부분의 직경이, 상기 제1 전극에 설치된, 상기 집전체가 관통하는 구멍의 직경보다 작은 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 부극이 수소 흡장 합금을 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 정극 및 상기 부극이 충방전을 행하는 전극이며, 또한, 외부로부터 공급된 전류를 사용하여 적층 전지 내에 유지된 전해액을 전기 분해하는 전극인 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  6. 제 4 항 또는 제 5 항에 있어서, 상기 부극의 충전 용량이, 상기 정극의 충전 용량보다 작은 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 외장체의 내부에 배치되고, 상기 부극에서 발생하는 수소 가스를 저장하는 수소 저장실을 또한 구비하고 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 부극에 포함되는 수소 흡장 합금이, 상기 수소 저장실에 저장된 수소 가스를 흡장함으로써, 상기 부극이 충전되도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  9. 제 4 항 또는 제 5 항에 있어서, 상기 정극이 이산화망간을 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  10. 제 7 항에 있어서, 상기 외장체의 측부가 원통 형상을 가지고 있고, 또한,
    상기 외장체가 그 축방향 양단에 돔 형상으로 팽출하는 팽출부를 구비하고 있고,
    당해 팽출부에 상기 수소 저장실이 구비되어 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지.
  11. 제 1 항에 기재된 적층 전지가 기둥 형상 금속제의 접속 금구에 의해 접속된 조립 전지로서,
    상기 적층 전지는, 상기 외장체가 원통 형상의 금속성의 동체부와, 당해 동체부의 축방향의 양단 개구부를 덮는 덮개부를 가지고 있고, 상기 집전체가 상기 덮개부를 관통하고 있고,
    상기 접속 금구의 상면 및 바닥면에 접속 구멍이 설치되어 있고,
    상기 접속 금구의 상면에 설치된 접속 구멍에는, 하나의 적층 전지의 집전체의 단부가 끼워맞춤 가능하며,
    상기 접속 금구의 바닥면에 설치된 접속 구멍에는, 상기 하나의 적층 전지에 인접하는 다른 하나의 적층 전지의 집전체의 단부가 절연체를 통하여 끼워맞춤 가능하며, 또한,
    상기 접속 금구의 바닥면이 상기 다른 하나의 적층 전지의 외장체에 전기적으로 접속되어 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지를 포함하는 조립 전지.
  12. 제 1 항에 기재된 적층 전지를 복수 포함하는 조립 전지로서,
    당해 적층 전지는, 상기 외장체가 직사각형의 단면을 가지는 바닥이 있는 용기와, 상기 용기의 개구부를 덮는 덮개 부재를 구비하고 있고,
    하나의 적층 전지의 상기 용기와, 하나의 적층 전지에 인접하는 다른 하나의 적층 전지의 상기 덮개 부재가 면접촉하도록 접속되어 있는 것을 특징으로 하는 적층 전지를 포함하는 조립 전지.
  13. 측면에 나사 홈을 구비한 집전체와, 상기 집전체의 나사 홈의 곡부의 직경과 동일한 외경을 가지는 둥근 봉을 미리 준비하는 제1 공정과,
    상기 둥근 봉에 정극과 부극 사이에 상기 세퍼레이터가 개재하도록 순차 삽입하고, 전극을 겹쳐쌓아 전극군을 조립하는 제2 공정과,
    제2 공정에 계속하여, 상기 전극군의 양단에 누름판을 배치하여 상기 전극군을 유지하고, 상기 누름판에 압력을 가하여 상기 전극군을 압축하는 제3 공정과,
    압축 상태를 유지한 상태에서 상기 둥근 봉을 뽑아내는 제4 공정과,
    상기 둥근 봉 대신에 상기 집전체를 회전시키면서 상기 전극군에 밀어넣고, 그 후,
    상기 집전체를 상기 누름판의 중앙에 설치한 나사 구멍에 나사 결합시켜 상기 전극군의 압축 상태를 유지하면서 전극 집합체를 조립하는 제5 공정과,
    상기 전극 집합체를 외장체의 내부에 압입하는 제6 공정과,
    상기 외장체의 공기 빼기를 행하는 제7 공정과,
    상기 외장체에 전해액을 주입하는 제8 공정과,
    제8 공정에 계속하여, 상기 외장체에 덮개를 부착하여 밀폐화하는 제9 공정을 구비한 적층 전지의 조립 방법.
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