KR20140086736A - 열가소성 수지 조성물 및 이를 포함한 성형품 - Google Patents

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Abstract

10 내지 90 중량부의 폴리아미드 성분과 90 내지 10 중량부의 폴리페닐렌에테르 성분; 및 상기 폴리아미드 성분 및 상기 폴리페닐렌 에테르 성분의 총 합 100 중량부에 대하여 10 중량부 이하의 폴리올레핀을 포함하고, 상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000의 범위이고, 다분산 지수가 2.8 내지 5.0의 범위이며, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 9,000 내지 13,000의 범위이고, 다분산 지수는 2.4 내지 3.4의 범위인 열가소성 수지 조성물이 제공된다.

Description

열가소성 수지 조성물 및 이를 포함한 성형품 {THERMOPLASTIC RESIN COMPOSITION AND ARTICLE INCLUDING SAME}
열가소성 수지 조성물 및 이를 포함한 성형품에 관한 것이다.
폴리페닐렌에테르 수지는 기계적 물성, 내열성, 및 치수 안정성 등이 우수한 열가소성 수지이다. 그러나, 폴리페닐렌에테르 수지 단독으로는 충격특성, 내용제성이 현저히 좋지 않고, 특히 용융 점도가 높아 가공성이 좋지 않다. 이 때문에, 폴리페닐렌에테르 수지는 가공성 향상 등을 위해 폴리아미드 등과 블랜딩하여 다양한 플라스틱 소재로서 사용되고 있다.
그러나, 폴리페닐렌에테르와 폴리아미드는 용융 점도의 차이가 크고 화학 구조도 달라서 상용성이 좋지 않으며, 따라서, 이들 수지 간의 상용성 향상을 위한 기술의 개발이 요구되고 있다.
일 구현예는 외관이 우수하고 향상된 물성을 가지는 폴리페닐렌에테르계 수지 조성물을 제공하는 것이다.
다른 구현예는 상기 수지 조성물로부터 제조된 성형품을 제공한다.
일 구현예에 따른 열가소성 수지 조성물은 10 내지 90 중량부의 폴리아미드 성분과 90 내지 10 중량부의 폴리페닐렌에테르 성분; 및 상기 폴리아미드 성분 및 상기 폴리페닐렌 에테르 성분의 총 합 100 중량부에 대하여 10 중량부 이하의 폴리올레핀을 포함하되; 상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000의 범위이고, 다분산 지수가 2.8 내지 5.0의 범위이며, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 9,000 내지 13,000의 범위이고, 다분산 지수는 2.4 내지 3.4의 범위이다.
상기 열가소성 수지 조성물에서, 상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 상이한 2종 이상의 폴리아미드로 이루어질 수 있고, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 상이한 2종 이상의 폴리페닐렌에테르로 이루어질 수 있다.
상기 폴리아미드 성분은, 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9인 제1 폴리아미드 (A); 및 수평균 분자량이 36,001 내지 55,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9인 제2 폴리아미드 (B)로 이루어질 수 있다.
상기 폴리페닐렌에테르 성분은, 수평균 분자량이 8,000 내지 11,000이고 다분산 지수가 1.8 내지 2.4인 제1 폴리페닐렌에테르(C); 및 수평균 분자량이 11,001 내지 14,000이고 다분산 지수가 1.6 내지 2.4인 제2 폴리페닐렌 에테르(D)로 이루어질 수 있다.
다른 구현예에 따른 열가소성 수지 조성물은, 수평균 분자량이 상이한 제1 폴리아미드(A) 및 제2 폴리아미드(B)로 이루어진 폴리아미드 성분 10 내지 90 중량부와 수평균 분자량이 상이한 제1폴리페닐렌에테르(C) 및 제2 폴리페닐렌에테르(D)로 이루어진 폴리페닐렌에테르 성분 90 내지 10 중량부; 및 상기 폴리아미드 성분 및 상기 폴리페닐렌에테르 성분 100 중량부에 대하여 0 내지 10 중량부의 폴리올레핀을 포함하고;
상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000의 범위이고, 다분산 지수가 2.8 내지 5.0의 범위이며, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 9,000 내지 13,000의 범위이고, 다분산 지수는 2.4 내지 3.4의 범위이고,
상기 제1 폴리아미드(A)는, 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9이고, 상기 제2 폴리아미드(B)는, 수평균 분자량이 36,001 내지 55,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9이며, 상기 제1 폴리페닐렌에테르(C)는 수평균 분자량이 8,000 내지 11,000이고 다분산 지수가 1.8 내지 2.4이며, 상기 제2 폴리페닐렌 에테르(D)는 수평균 분자량이 11,001 내지 14,000이고 다분산 지수가 1.6 내지 2.4이다.
상기 열가소성 수지 조성물은, 방향족 비닐 블록(α)과 올레핀계 블록(β)을 포함하는 αβ디블록 공중합체 및 αβα트리블록 공중합체로부터 선택된 충격 보강제를, 상기 폴리아미드 성분과 상기 폴리페닐렌에테르 성분의 총 합 100 중량부에 대하여, 20 중량부 이하의 양으로 더 포함할 수 있다.
상기 충격 보강제는, 폴리스티렌-폴리부타디엔(SBR), 폴리스티렌-폴리(에틸렌, 프로필렌)(SEP), 폴리스티렌-폴리이소프렌, 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌(SBS), 폴리스티렌-폴리이소프렌-폴리스티렌, 폴리스티렌-폴리(에틸렌, 부틸렌)-폴리스티렌(SEBS), 또는 이들의 조합일 수 있다
상기 열가소성 수지 조성물은, 액상 디엔폴리머, 에폭시 화합물, 산화폴리올레핀 왁스, 퀴논 화합물, 유기 실란 화합물, 탄소-탄소 이중결합과 1개 이상의 카르본산으로 구성된 다관능화합물, 전기 다관능화합물의 전구체, 전기 다관능화합물의 산무수물, 다가 카르본산 화합물, 및 관능화된 폴리아릴렌에테르로부터 선택되는 상용화제를, 상기 폴리아미드 성분과 상기 폴리페닐렌에테르 성분의 총합 100 중량부에 대하여, 20 중량부 이하의 양으로 더 포함할 수 있다.
다른 구현예에 따른 성형품은 상기 수지 조성물을 포함한다.
수지 조성물 내에서 폴리페닐렌에테르 수지와 폴리아미드 수지의 상용성을 향상시켜 외관이 우수하고 기계적 물성 등이 뛰어난 성형품을 제공할 수 있다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 　다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
본 명세서에서, "다분산 지수(polydispersity index: PDI)"라 함은, 분자량 분포를 나타내는 파라미터로서, 중량평균 분자량(Mw)을 수평균 분자량(Mn)으로 나눈 값(Mw/Mn)을 말한다.
일 구현예에 따른 상기 열가소성 수지 조성물은 10 내지 90 중량부, 구체적으로는 20 내지 80 중량부, 더 구체적으로는 25 내지 75 중량부의 폴리아미드 성분과 90 내지 10 중량부, 구체적으로는 80 내지 20 중량부, 더 구체적으로는 75 내지 25 중량부의 폴리페닐렌에테르 성분; 및 상기 폴리아미드 성분 및 상기 폴리페닐렌 에테르 성분의 총 합 100 중량부에 대하여 10 중량부 이하, 구체적으로는 0 내지 10 중량부, 더 구체적으로는 0.1 내지 10 중량부의 폴리올레핀을 포함하며, 상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000의 범위이고, 다분산 지수가 2.8 내지 5.0의 범위이며, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 9,000 내지 13,000의 범위이고, 다분산 지수는 2.4 내지 3.4의 범위이다. 이하, 각각의 구성 성분에 대하여 구체적으로 설명한다.
(1) 폴리 아미드 성분
상기 열가소성 수지 조성물에서 사용 가능한 폴리아미드는, 주쇄 중에 아마이드기(-NHCO-)기를 포함하는 폴리머로서, 전술한 특정 범위의 분자량 및 특정 범위의 다분산 지수를 가지는 것이라면, 그 종류가 특별히 제한되지 않는다.
예를 들어, 상기 폴리아미드는, 락탐류의 개환 중합, 디아민과 디카르복시산의 축합 중합, 아미노카르복시산의 축합 중합 등에 의해 제조될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 디아민은 지방족, 지환족, 또는 방향족 디아민일 수 있다. 디아민의 구체적인 예로서는 테트라메틸렌디아민, 펜타에틸렌디아민, 헥사메틸렌디아민, 헵타메틸렌디아민, 옥타에틸렌디아민, 노나에틸렌디아민, 데카메틸렌디아민, 운데카메틸렌디아민, 도데카메틸렌디아민, 트리데카메틸렌디아민, 2,2,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 2,4,4-트리메틸헥사메틸렌디아민, 메틸옥타에틸렌디아민, 5-메틸노나메틸렌디아민, 1,3-비스아미노메틸시클로헥산, 1,4-비스아미노메틸시클로헥산, m-페닐렌디아민, p-페닐렌디아민, m-크실렌디아민, p-크실렌디아민 및 이러한 디아민의 혼합물을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
디카르복시산으로서는, 지방족, 지환족, 또는 방향족 디카르복시산을 들 수 있다. 디카르복시산의 구체적인 예로서는, 아디프산, 수베르산, 아젤라산, 세바신산, 도데칸디카르복시산, 1,1,3-트리데칸디카르복시산, 1,3-시클로헥산디카르복시산, 테레프탈산, 이소프탈산, 나프탈렌디카르복시산, 다이머산 등을 들 수 있으나, 이에 제한되지는 않는다.
락탐류로서는, 구체적으로 ε-카프로락탐, 에난트락탐, ω라우로락탐 등을 들 수 있다.
아미노카르복시산의 구체적인 예로서는, ε아미노카프론산, 7-아미노헵탄산, 8-아미노옥탄산, 9-아미노난산, 11-아미노운데칸산, 12-아미노도데칸산, 13-아미노트리데칸산 등을 들 수 있다.
전술한 락탐류, 디아민류, 디카르복시산류, 및 아미노카르복시산류를 단독으로 또는 2종 이상의 혼합물로 축합 중합하여 폴리아미드 호모폴리머 또는 폴리아미드 코폴리머를 제공할 수 있다. 상기 폴리아미드는, 통상의 중합 방법, 예컨대, 용액 중합, 계면 중합, 용융 중합, 괴상 중합, 고상 중합 등의 방법에 의해 제조될 수 있다.
상기 폴리아미드의 구체적인 예로서는, 폴리아미드 6, 폴리아미드 66, 폴리아미드 46, 폴리아미드 11, 폴리아미드 12, 폴리아미드 610, 폴리아미드 612, 폴리아미드 6/66, 폴리아미드 6/612, 폴리아미드 6MXD (메타크실렌디아민), 폴리아미드 66/6MXD, 폴리아미드 6T, 폴리아미드 6I, 폴리아미드 66/6T, 폴리아미드66/6I, 폴리아미드6T/6I, 폴리아미드 9T, 폴리아미드 66/9T등을 들 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 열가소성 수지 조성물 내에서 상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000의 범위이고, 다분산 지수가 2.8 내지 5.0의 범위이다. 상기 폴리아미드 성분은, 수평균 분자량이 상이한 2종 이상의 폴리아미드로 이루어질 수 있다. 상기 폴리아미드 성분은, 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9인 제1 폴리아미드 (A); 및 수평균 분자량이 36,001 내지 55,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9인 제2 폴리아미드 (B)로 이루어질 수 있다. 제1 폴리아미드(A) 및 제2 폴리아미드(B)의 구체적 종류는 전술한 분자량 및 다분산 지수의 범위를 만족하는 것이라면 특별히 제한되지 않는다. 상기 폴리아미드 성분 중 제1 폴리아미드(A)의 양과 제2 폴리아미드(B)의 양을 각각 조절하여 상기 폴리아미드 성분의 수평균 분자량 및 다분산 지수가 각각 25,000 내지 36,000의 범위 및 2.8 내지 5.0의 범위가 되도록 할 수 있다. 예컨대, 제1 폴리아미드(A): 제2 폴리아미드(B)의 중량비는, 95:5~5:95의 범위, 바람직하게는 90:10~10:90 범위일 수 있다.
상기 분자량 및 다분산 지수를 가지는 제1 폴리아미드(A) 및 제2 폴리아미드 (B)는, 이들 단량체들의 비율 조정, 말단 봉쇄제의 사용 중합조건 등의 조절을 통해 공지된 방법 (예를 들면 US3679635, US3868352, US4131712, US4465821, US5416189, US5674974, US6169162등의 방법)에 따라 제조할 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 폴리아미드 성분이 전술한 범위의 수평균 분자량값과 다분산 지수를 가지는 경우, 상기 조성물 내에서 후술하는 범위의 수평균 분자량 및 PDI를 가지는 폴리페닐렌에테르 성분과의 혼화성이 높아져서 이들 성분들이 잘 혼합될 수 있고, 이에 따라 외관이 우수한 성형품을 제조할 수 있다. 또한, 이렇게 제조된 조성물로부터 내충격성, 강성, 절연성, 및 전기적 특성이 우수한 성형품을 용이하게 제조/성형할 수 있으며, 제조된 성형품은 수분을 머금는 특성도 낮다
(2) 폴리페닐렌에테르
상기 열가소성 수지 조성물에서 상기 폴리페닐렌에테르는 하기의 페닐렌옥시 반복단위를 포함하는 폴리머이다:
Figure pat00001
여기서, R1은 동일하거나 서로 상이하며 각각 독립적으로 할로겐, 치환 또는 미치환의 C1 내지 C30 지방족 유기기 (예를 들어, 알킬 등), 치환 또는 미치환의 C2 내지 C30 방향족 유기기(예를 들어, 페닐 등), 또는 치환 또는 미치환의 C1 내지 C30 알콕시기 (예를 들어, 메톡시, 에톡시 등)이고, n1은 각각의 반복단위에서 동일하거나 서로 상이하며 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이다.
상기 폴리페닐렌에테르는, 하기 화학식 1로 나타내어지는 1종 이상의 페놀 화합물의 축중합에 의해 제조될 수 있다:
[화학식 1]
Figure pat00002
화학식 1에서, R1, R2, R3, R4, 및 R5는 동일하거나 상이하고, 각각 독립적으로, 수소, 할로겐 원자, 탄소수 1 내지 30의 치환 또는 미치환의 탄화 수소기로부터 선택되되, R1, R2, R3, R4, 및 R5 중 하나 이상은 수소이다.
구체적으로, 상기 화학식 1에서, R1, R2, R3, R4, 및 R5는, 동일하거나 상이하고, 각각 독립적으로, 수소, 염소, 브롬, 불소, 요오드, C1 내지 C7의 1차(primary) 또는 2차(secondary) 저급 알킬, 페닐, 할로알킬, 아미노알킬, 히드록시알킬, 하이드로카르보녹시(hydrocarbonoxy), 및 할로하이드로카르보녹시로부터 선택될 수 있다. 상기 화학식 1에서, R1, R2, R3, R4, 및 R5의 구체적인 예로서, 메틸, 에틸, n- 또는 iso- 프로필, pri-, sec-, 또는 t- 부틸, 클로로에틸, 히드록시에틸, 페닐에틸, 벤질, 히드록시메틸, 아미노메틸, 아미노에틸, 카르복시에틸, 메톡시카르보닐에틸, 시아노에틸, 페닐, 클로로페닐, 메틸페닐, 디메틸페닐, 에틸페닐, 알릴 등을 들 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 화학식 1로 나타내어지는 화합물의 구체적인 예로서는, 페놀, o-, m-, 또는 p- 크레졸, 2,6-, 2,5-, 2,4- 또는 3,5-디메틸페놀, 2-메틸-6-페닐페놀, 2,6-디페닐페놀, 2,6,-디에틸페놀, 2-메틸-6-에틸페놀, 2,3,5-, 2,3,6-, 또는 2,4,6-트리메틸페놀, 3-메틸-6-t-부틸페놀, 2-메틸-6-알릴페놀 등을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 폴리페닐렌에테르 수지의 구체적인 예로서는, 폴리(1,4-페닐렌에테르), 폴리(1,3-페닐렌에테르), 폴리(1,2-페닐렌에테르), 폴리(2-메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(3-메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2-메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(4-메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(5-메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(6-메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(3-메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(4-메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(5-메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(6-메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(2,6-디메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,3-디메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(3,5-디메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,5-디메틸-1,4-페닐렌에테르), 폴리(2,4-디메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(2,5-디메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(2,6-디메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(4,5-디메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(4,6-디메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(5,6-디메틸-1,3-페닐렌에테르), 폴리(3,4-디메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(3,5-디메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(3,6-디메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(4,5-디메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(4,6-디메틸-1,2-페닐렌에테르), 폴리(5,6-디메틸-1,2-페닐렌에테르 등을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 수지 조성물에서, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 9,000 내지 13,000의 범위이고, 다분산 지수는 2.4 내지 3.4의 범위이다. 본 발명의 일구현예에 따른 열가소성 수지 조성물에서, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 9,000 내지 13,000의 수평균 분자량 및 2.4 내지 3.4의 다분산 지수를 가지는 경우, 전술한 바의 수평균 분자량 (즉, 25000 내지 36000) 및 PDI (2.8 내지 5.0)를 가지는 상기 폴리아미드 성분과의 상용성이 좋아, 제조된 수지 조성물의 성형성 및 성형품의 외관이 좋아지는 한편, 성형품의 기계적 물성에서의 저하는 실질적으로 없다. 특정 이론에 의해 구속되려 함은 아니지만, 폴리페닐렌 에테르 성분이 전술한 범위의 수평균 분자량 및 전술한 범위의 다분산 지수를 가지는 경우, 용융혼련시에 있어서 폴리아미드 성분과의 용융점도 차이가 감소됨으로써, 양 수지 성분 간의 상용성이 향상되는 것으로 생각된다.
9,000 내지 13,000의 범위의 수평균 분자량의 범위를 가지면서, 다분산 지수를 2.4 내지 3.4의 범위로 가지는 폴리페닐렌에테르 성분은, 분자량이 다른 2종의 폴리페닐렌에테르로 이루어질 수 있다. 구체적으로, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은, 수평균 분자량이 8,000 내지 11,000이고 다분산 지수가 1.8 내지 2.4인 제1 폴리페닐렌에테르(C); 및 수평균 분자량이 11,001 내지 14,000이고 다분산 지수가 1.6 내지 2.4인 제2 폴리페닐렌에테르(D)로 이루어질 수 있다. 상기 폴리페닐렌에테르 성분 중 제1 폴리페닐렌에테르 (C)의 양과 제2 폴리페닐렌에테르 (D)의 양을 각각 조절하여 상기 폴리페닐렌에테르 성분의 수평균 분자량 및 다분산 지수가 각각 9,000 내지 13,000의 범위 및 2.4 내지 3.4의 범위가 되도록 할 수 있다. 예컨대, 제1 폴리페닐렌에테르 (C): 제2 폴리페닐렌에테르 (D)의 중량비는, 5:95 내지 95:5의 범위일 수 있다. 분자량 및 다분산 지수가 상기 범위로 조정된 폴리페닐렌에테르는 공지된 방법 (예를 들면 US3257357, US3257358, US3306874, US3306875, US4140675, US4234706 등의 방법) 에 따라 제조할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 폴리페닐렌 에테르 성분이 전술한 범위의 수평균 분자량과 전술한 범위의 다분산 지수를 가지는 경우, 폴리페닐렌 성분과의 혼화성이 높아져서 양 성분이 잘 혼합될 수 있고, 이에 따라 외관이 우수한 성형품을 제조할 수 있다. 또한, 이렇게 제조된 조성물로부터 제조된 성형품의 기계적 강도 등의 물성과 전기적 특성 등도 우수하다.
(3) 폴리올레핀 중합체
선택에 따라, 상기 열가소성 조성물은 상기 폴리아미드 성분 및 상기 폴리페닐렌 에테르 성분 100 중량부에 대하여, 0 내지 10중량부, 구체적으로는 0.1 내지 10 중량부, 더 구체적으로는 4 내지 9 중량부의 폴리올레핀 중합체를 더 포함할 수 있다. 상기 폴리올레핀 중합체는 상기 열가소성 수지 조성물의 성형성을 좋게 하고, 내충격성 등 기계적 물성을 더 향상시킬 수 있다.
상기 폴리올레핀 중합체는, 약 0.1 g/10min 내지 약 30 g/10min의 용융지수(melt index, MI)를 가질 수 있다. 　상기 폴리올레핀 중합체의 용융지수가 상기 범위 내인 경우, 다른 수지와 용이하게 혼합할 수 있고 이를 포함하는 열가소성 수지 조성물의 기계적 강도를 효과적으로 개선할 수 있다.
상기 폴리올레핀 중합체는 약 80℃ 내지 약 170℃의 녹는점, 구체적으로는, 약 95℃ 내지 약 135℃, 더욱 구체적으로는 약 105℃ 내지 약 125℃의 녹는점을 가질 수 있다. 상기 폴리올레핀 중합체의 녹는점이 상기 범위 내인 경우, 이를 포함하는 열가소성 수지 조성물의 내열성 및 기계적 강도를 효과적으로 개선할 수 있다. 　
상기 폴리올레핀 중합체는 약 10,000　g/mol 내지 약 350,000　g/mol, 구체적으로는 약 40,000　g/mol 내지 약 300,000　g/mol의 중량평균 분자량(Mw)을 가질 수 있다. 상기 폴리올레핀 중합체의 중량평균 분자량(Mw)이 상기 범위 내인 경우, 가공이 용이하고, 이를 포함하는 열가소성 수지 조성물의 기계적 강도를 효과적으로 개선할 수 있다. 　
상기 폴리올레핀 중합체의 구체적 예로서는, 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE), 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 에틸렌-옥텐 공중합체(ethylene-octene copolymer), 초저밀도 폴리에틸렌(ultra-low density polyethylene), 중밀도 폴리에틸렌(medium density polyethylene), 에틸렌-프로필렌 공중합체(ethylene-propylene copolymer), 에틸렌-부텐 공중합체(ethylene-butene copolymer), 폴리프로필렌, 및 이들의 조합을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
(4) 그 외의 성분들
상기 열가소성 수지 조성물은, 상기 (1) 내지 (3) 성분 외에, 폴리페닐렌에테르 성분과 폴리아미드 성분 간의 혼화성을 더 향상시키기 위한 상용화제 및/또는 상기 열가소성 수지 조성물로부터 제조된 성형품의 충격 강도를 높이기 위한 충격 보강제를 더 포함할 수 있다.
상기 상용화제로서는, 폴리페닐렌에테르 및 폴리아미드의 상용화제로서 공지된 화합물을 제한없이 사용할 수 있다. 상용화제의 구체적인 예로서는, 분자량 10,000 이하의 액상 디엔폴리머 (예컨대, 폴리이소프렌, 폴리부타디엔 등), 에폭시 화합물 (예컨대, 비스페놀 A 등 다가 페놀의 축중합물), 산화된 폴리올레핀, 1,2-벤조 퀴논 등의 퀴논 화합물, 다관능성 화합물, 예를 들어, 탄소-탄소 이중결합과 1개 이상의 카르복시산 또는 산무수물기을 포함한 화합물(예컨대, 말레산, 푸마르산, 이타콘산, 말레산무수물 등)이나, 다가 카르복시산 화합물 (예컨대, 시트르산, 말산 등)을 들 수 있으나 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 상용화제는, 상기 폴리아미드 성분과 상기 폴리페닐렌에테르 성분의 총합 100 중량부에 대하여, 20 중량부 이하, 구체적으로는 10 중량부 이하, 더 구체적으로는 5 중량부 이하, 보다 구체적으로는 3 중량부 이하의 양으로 사용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 충격 보강제로서는, 폴리페닐렌 에테르 및 폴리아미드 포함 열가소성 수지 조성물에서 사용되는 통상의 충격 보강제를 제한없이 사용할 수 있다. 이러한 충격 보강제의 예로서는, 예컨대, 방향족 비닐 블록(α)과 올레핀계 블록(β)을 포함하는 αβ-디블록 공중합체 및 αβα-트리블록 공중합체를 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 αβ-디블록 공중합체 및 αβα-트리블록 공중합체의 구체적 예로서는, 폴리스티렌-폴리부타디엔(SBR), 폴리스티렌- 폴리(에틸렌-프로필렌)(SEP), 폴리스티렌-폴리이소프렌, 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌(SBS), 폴리스티렌-폴리이소프렌-폴리스티렌, 및 폴리스티렌(폴리에틸렌-부틸렌)폴리스티렌(SEBS) 를 들 수 있다. 상기 충격 보강제는, 상기 폴리아미드 성분과 상기 폴리페닐렌에테르 성분의 총합 100 중량부에 대하여, 20 중량부 이하, 구체적으로는 10 중량부 이하, 더 구체적으로는 5 중량부 이하, 보다 구체적으로는 3 중량부 이하의 양으로 사용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 열가소성 수지 조성물은, 상기 성분들 이외에, 사출 성형성을 향상시키고 각 물성들 간의 균형을 맞추기 위해, 혹은 상기 수지 조성물의 최종 용도에 따라 필요한 1종 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 첨가제로서는, 난연제, 계면활성제, 핵제, 커플링제. 충전제, 가소제, 충격보강제, 활제, 항균제, 이형제, 열안정제, 산화 방지제, 광 안정제, 무기물 첨가제, 착색제, 안정제, 윤활제, 정전기 방지제, 안료, 염료, 방염제　등이 사용될 수 있고 이들은 단독으로 혹은 2종 이상의 조합으로 사용될 수 있다. 이들 첨가제는, 열가소성 수지 조성물의 물성을 저해하지 않는 범위 내에서 적절히 포함될 수 있고, 구체적으로는, 전체 조성물 100중량부에 대비하여 20 중량부 이하로 포함될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 다른 구현예에 따라, 상기 열가소성 조성물을 포함하는 성형품이 제조된다. 상기 성형품은 상기 열가소성 수지 조성물을 사용하여 사출 성형, 압출 성형 등, 당해 기술 분야에 공지된 다양한 방법으로 제조할 수 있다.
상기 성형품은 내충격성 및 강성 등의 기계적 물성과 전기 절연성, 수분을 머금지 않은 특성이 우수할 뿐만 아니라, 외관 특성이 뛰어나서, 각종 전기 전자용 부품재, 자동차용 부재, 건축용 부재 등에서 유리하게 사용될 수 있다.
실시예
이하에서 본 발명을 실시예 및 비교예를 통하여 보다 상세하게 설명하고자 하나, 하기의 실시예　및 비교예는 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1 내지 3
하기 표 1에 나타낸 각각의 성분들을 하기 표 1에 나타낸 양으로 용융 및 혼련하고 압출하여 펠렛 형태로 제조하였다. 상기 압출은 L/D=36, 직경 45 mm인 이축 압출기를 사용하여 280℃ 내지 310℃의 온도에서 압출하였다.
비교예 1 내지 4
하기 표 1에 나타낸 성분 및 양의 중합체를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 펠렛 형태의 수지 조성물을 제조하였다.
　 실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4
(A-1) PA 60 70 70 - 70 - 70
(A-2) PA - - - 70 - 70 -
(C-1) PPE 40 30 30 30 - - 30
(C-1) PPE - - - - 30 30 -
(E) PO 5 5 9 5 5 5 -
(F) 기타 첨가제 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2
단위: 중량부
(A-1) 폴리아미드 (US4131712에 기재된 방법으로 제조): 수평균 분자량 30,000, 다분산 지수: 2.8
(A-2) 폴리아미드 (US413171에 기재된 방법으로 제조): 수평균 분자량 10,000, 다분산 지수: 2.1
(C-1) 폴리페닐렌 에테르 (US4140675에 기재된 방법으로 제조): 수평균 분자량 10,000, 다분산 지수: 2.4
(C-2) 폴리페닐렌 에테르 (US4140675에 기재된 방법으로 제조): 수평균 분자량 20,000, 다분산 지수: 2.8
(E) 폴리올레핀: LLDPE (제조사: 삼성 종합 화학, 상품명: m-LLDPE 7020F, MI(190℃, 2.16Kg): 0.91g/10min)
(F) 기타 첨가제: Irganox 1076 of Chiba Specialty Chemicals
물성 시험
실시예 1 내지 3 및 비교예에서 제조된 펠렛은 100℃에서 3시간 건조 후 80ton사출기를 사용하여 실린더 온도 310℃, 금형 온도 60℃의 조건 하에 L63.5mm × W12.7mm × T3.2mm 인 시편으로 제작하고, 각각의 시편에 대하여, 하기와 같이 Izod충격 강도, 용융 지수(MI), 외관 (육안 평가)을 측정하고, 그 결과를 표 2에 정리하였다.
(1) 충격 강도:
ASTM D 256에 따라 1/8"의 시편에 대하여 노치 IZOD 충격 강도를 측정함.
(2) MI:
건조된 펠렛을 이용하여 280℃, 2.16kg 하중에서 ASTM D 1238 규격에 따라 측정함.
(3) 외관:
육안으로 보여지는 핀 게이트 판상 금형으로부터 제조된 시편(두께 2mm)의 외관을 하기와 같은 기준으로 평가함: 5 = 매우 우수, 4 = 우수, 3 = 보통, 2= 나쁨, 1 = 매우 나쁨
실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2 비교예 3 비교예 4
외관 5 5 4 2 2 1 5
IZOD 11 10 16 5 7 6 4
MI 15 20 17 25 12 14 22
상기 표로부터 실시예 1 내지 3의 수지 조성물로 제조된 시편의 경우, 충격강도, 성형성 등을 우수한 수준으로 유지하면서도, 외관에 있어 현저히 향상된 결과를 보이는 것을 알 수 있다.
이와 대조적으로, 비교예 1 내지 4의 조성물의 경우, 충격강도 및 유동성이 만족할만한 수준이 아니며, 특히 실시예의 조성물에 비해 외관도 현저히 좋지 않음을 알 수 있다.　　
이상에서 본 발명의 바람직한 구현예들에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리 범위는 이에 한정되는 것은 아니고 첨부된 청구 범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리 범위에 속하는 것이다.

Claims (10)

10 내지 90 중량부의 폴리아미드 성분과 90 내지 10 중량부의 폴리페닐렌에테르 성분; 및 상기 폴리아미드 성분 및 상기 폴리페닐렌 에테르 성분의 총 합 100 중량부에 대하여 10 중량부 이하의 폴리올레핀을 포함하고; 상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000의 범위이고, 다분산 지수가 2.8 내지 5.0의 범위이며, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 9,000 내지 13,000의 범위이고, 다분산 지수는 2.4 내지 3.4의 범위인 열가소성 수지 조성물.
제1항에 있어서,
상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 상이한 2종의 폴리아미드로 이루어지고, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 상이한 2종의 폴리페닐렌에테르로 이루어진 열가소성 수지 조성물.
제2항에 있어서,
상기 폴리아미드 성분은, 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9인 제1 폴리아미드 (A); 및 수평균 분자량이 36,001 내지 55,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9인 제2 폴리아미드 (B)로 이루어진 열가소성 수지 조성물.
제2항에 있어서,
상기 폴리페닐렌에테르 성분은, 수평균 분자량이 8,000 내지 11,000이고 다분산 지수가 1.8 내지 2.4인 제1 폴리페닐렌에테르(C); 및 수평균 분자량이 11,001 내지 14,000이고 다분산 지수가 1.6 내지 2.4인 제2 폴리페닐렌 에테르(D)로 이루어진 열가소성 수지 조성물.
수평균 분자량이 상이한 제1 폴리아미드(A) 및 제2 폴리아미드(B)로 이루어진 폴리아미드 성분 10 내지 90 중량부와 수평균 분자량이 상이한 제1폴리페닐렌에테르(C) 및 제2 폴리페닐렌에테르(D)로 이루어진 폴리페닐렌에테르 성분 90 내지 10 중량부; 및 상기 폴리아미드 성분 및 상기 폴리페닐렌에테르 성분 100 중량부에 대하여 0 내지 10 중량부의 폴리올레핀을 포함한 열가소성 수지 조성물로서,
상기 폴리아미드 성분은 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000의 범위이고, 다분산 지수가 2.8 내지 5.0의 범위이며, 상기 폴리페닐렌에테르 성분은 수평균 분자량이 9,000 내지 13,000의 범위이고, 다분산 지수는 2.4 내지 3.4의 범위이고,
상기 제1 폴리아미드(A)는, 수평균 분자량이 25,000 내지 36,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9이고, 상기 제2 폴리아미드(B)는, 수평균 분자량이 36,001 내지 55,000이고 다분산 지수가 1.3 내지 2.9이며, 상기 제1 폴리페닐렌에테르(C)는 수평균 분자량이 8,000 내지 11,000이고 다분산 지수가 1.8 내지 2.4이며, 상기 제2 폴리페닐렌 에테르(D)는 수평균 분자량이 11,001 내지 14,000이고 다분산 지수가 1.6 내지 2.4인 열가소성 수지 조성물.
제1항 또는 제5항에 있어서,
상기 열가소성 수지 조성물은, 방향족 비닐 블록(α)와 올레핀계 블록(β)를 포함하는 αβ디블록 공중합체 및 αβα트리블록 공중합체로부터 선택된 충격 보강제를, 상기 폴리아미드 성분과 상기 폴리페닐렌에테르 성분의 총합 100 중량부에 대하여, 20 중량부 이하의 양으로 더 포함하는 열가소성 수지 조성물.
제6항에 있어서,
상기 충격 보강제는, 폴리스티렌-폴리부타디엔(SBR), 폴리스티렌-폴리(에틸렌, 프로필렌)(SEP), 폴리스티렌-폴리이소프렌, 폴리스티렌-폴리부타디엔-폴리스티렌(SBS), 폴리스티렌-폴리이소프렌-폴리스티렌, 폴리스티렌-폴리(에틸렌, 부틸렌)-폴리스티렌(SEBS), 또는 이들의 조합인 열가소성 수지 조성물.
제1항 또는 제5항에 있어서,
상기 열 가소성 수지 조성물은, 액상 디엔폴리머, 에폭시 화합물, 산화폴리올레핀 왁스, 퀴논 화합물, 유기 실란 화합물, 탄소-탄소 이중결합과 1개 이상의 카르본산으로 구성된 다관능화합물, 전기 다관능화합물의 전구체, 전기 다관능화합물의 산무수물, 다가 카르본산 화합물, 및 관능화된 폴리아릴렌에테르로부터 선택된 상용화제를, 상기 폴리아미드 성분과 상기 폴리페닐렌에테르 성분의 총합 100 중량부에 대하여, 20 중량부 이하의 양으로 더 포함하는 열가소성 수지 조성물.
제8항에 있어서,
상기 상용화제는, 말레산, 푸마르산, 이타콘산, 말레산무수물, 시트르산, 말산, 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 열가소성 수지 조성물.
제1항 또는 제5항의 열가소성 수지 조성물로부터 제조된 성형품.
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